JP7442055B2 - 電子密度推定方法、電子密度推定装置、及び電子密度推定プログラム - Google Patents

電子密度推定方法、電子密度推定装置、及び電子密度推定プログラム Download PDF

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Description

本開示は、物質の電子密度を推定する技術に関するものである。
従来、物理法則に基づき、物質中の電子密度を更新する計算を反復し、電子密度の収束値を求める密度汎関数法と呼ばれる技術が開発されている（例えば、非特許文献１）。また、密度汎関数法を用いて触媒を開発する技術も知られている（例えば、特許文献１）。このように密度汎関数法は、新規な物質を開発するためのツールとして利用されている。
また、近年では、機械学習で得られた予測器を用いて電子密度を予測する技術も開発されている。例えば、非特許文献２は、物質中のポテンシャルから電子密度を推定する方法を開示する。具体的には、非特許文献２では、特定の物質について、複数の原子間距離及び角度を変えて密度汎関数法で電子密度の収束値を算出し、算出した電子密度の収束値を用いて電子密度を予測する予測器を学習させ、得られた予測器を用いて、あらゆる原子間距離及び角度に対する電子密度を予測する技術が開示されている。
非特許文献３は、物質中のポテンシャルから電子のエネルギーを推定する方法を開示する。具体的には、非特許文献３では、二次元のランダムポテンシャル又は井戸型ポテンシャルから、シュレディンガー方程式を解いて得られる電子のエネルギーをディープニューラルネットワークを用いて推定する技術が開示されている。
特許第６０１５３３６号公報
Ｋｏｈｎ， Ｗ．， ＆ Ｓｈａｍ， Ｌ． Ｊ． （１９６５）． Ｓｅｌｆ－ｃｏｎｓｉｓｔｅｎｔ ｅｑｕａｔｉｏｎｓ ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ ｅｘｃｈａｎｇｅ ａｎｄ ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ ｅｆｆｅｃｔｓ．Ｐｈｙｓｉｃａｌ ｒｅｖｉｅｗ，１４０（４Ａ）， Ａ１１３３． Ｂｒｏｃｋｈｅｒｄｅ， Ｆ．， Ｖｏｇｔ， Ｌ．， Ｌｉ， Ｌ．， Ｔｕｃｋｅｒｍａｎ， Ｍ． Ｅ．， Ｂｕｒｋｅ， Ｋ．， ＆ Ｍｕｅｌｌｅｒ， Ｋ． Ｒ． （２０１７）． Ｂｙｐａｓｓｉｎｇ ｔｈｅ Ｋｏｈｎ－Ｓｈａｍ ｅｑｕａｔｉｏｎｓ ｗｉｔｈ ｍａｃｈｉｎｅ ｌｅａｒｎｉｎｇ． Ｎａｔｕｒｅ ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ， ８（１）， ８７２． Ｍｉｌｌｓ， Ｋ．， Ｓｐａｎｎｅｒ， Ｍ．， ＆ Ｔａｍｂｌｙｎ， Ｉ． （２０１７）． Ｄｅｅｐ ｌｅａｒｎｉｎｇ ａｎｄ ｔｈｅ Ｓｃｈｒｏｅｄｉｎｇｅｒ ｅｑｕａｔｉｏｎ． Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ Ａ， ９６（４）， ０４２１１３． Ｆｉｎｇｅｒ， Ｌ． Ｗ．， ＆ Ｈａｚｅｎ， Ｒ． Ｍ． （１９７８）． Ｃｒｙｓｔａｌ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ａｎｄ ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｏｎ ｏｆ ｒｕｂｙ ｔｏ ４６ ｋｂａｒ． Ｊｏｕｒｎａｌｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ，４９（１２）， ５８２３－５８２６． Ｃｉｃｅｋ， ｏｅ．， Ａｂｄｕｌｋａｄｉｒ， Ａ．， Ｌｉｅｎｋａｍｐ， Ｓ． Ｓ．， Ｂｒｏｘ， Ｔ．， ＆ Ｒｏｎｎｅｂｅｒｇｅｒ， Ｏ． （２０１６， Ｏｃｔｏｂｅｒ）． ３Ｄ Ｕ－Ｎｅｔ： ｌｅａｒｎｉｎｇ ｄｅｎｓｅ ｖｏｌｕｍｅｔｒｉｃ ｓｅｇｍｅｎｔａｔｉｏｎ ｆｒｏｍ ｓｐａｒｓｅ ａｎｎｏｔａｔｉｏｎ． Ｉｎ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｍｅｄｉｃａｌ Ｉｍａｇｅ Ｃｏｍｐｕｔｉｎｇ ａｎｄ Ｃｏｍｐｕｔｅｒ－Ａｓｓｉｓｔｅｄ Ｉｎｔｅｒｖｅｎｔｉｏｎ （ｐｐ． ４２４－４３２）． Ｓｐｒｉｎｇｅｒ， Ｃｈａｍ． Ｂｅｒｇｅｒｈｏｆｆ， Ｇ．， Ｂｒｏｗｎ， Ｉ． Ｄ．， ＆ Ａｌｌｅｎ， Ｆ． （１９８７）． Ｃｒｙｓｔａｌｌｏｇｒａｐｈｉｃ ｄａｔａｂａｓｅｓ． Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｕｎｉｏｎ ｏｆ Ｃｒｙｓｔａｌｌｏｇｒａｐｈｙ， Ｃｈｅｓｔｅｒ， ３６０， ７７－９５．
しかし、上記の従来技術は予測器の学習データとして電子密度の収束値が必要なため、更なる改善の必要がある。
本開示は、上記の課題を解決するものであって、その目的は、電子密度の収束値を用いずに電子密度予測器を学習させる技術を提供することである。
本開示の一態様に係る電子密度推定方法は、物質の組成及び構造に関する物質情報から前記物質の電子密度を推定する電子密度推定装置における電子密度推定方法であって、
前記電子密度推定装置のコンピュータが、
（ａ１）前記物質情報を格納した学習データベースから第１入力データを取得し、
（ａ２）前記第１入力データを電子密度予測器に入力することで第１電子密度を算出し、
（ａ３）前記第１入力データと前記第１電子密度とを用いた数値シミュレーションを実行して第２電子密度を算出し、前記数値シミュレーションは、前記第１入力データと前記第１電子密度とを初期値に設定し、密度汎関数法を用いた電子密度を更新する処理を１回以上行う処理であり、前記第２電子密度は、前記密度汎関数法を用いて求めた収束値ではなく、
（ａ４）前記第１電子密度と前記第２電子密度との差分を最小化する前記電子密度予測器のパラメータを算出することで前記電子密度予測器を学習させ、
（ａ５）前記物質情報を格納したテストデータベースから第２入力データを取得し、前記パラメータが設定された前記電子密度予測器に前記第２入力データを入力し、第３電子密度を推定し、
（ａ６）推定された前記第３電子密度を出力する。
本開示によれば、密度汎関数法で求めた電子密度の収束値を使わずに、電子密度予測器の出力値が密度汎関数法で求めた電子密度の収束値に近づくように電子密度予測器を学習させることができる。
電子密度の具体的な値の一例を示した図 密度汎関数法において、電子密度を更新する計算を反復することにより、電子密度が更新される様子を模式的に示した図 電子密度予測器を学習する際に算出される差分を示した図 電子密度予測器で得られた予測値を密度汎関数法における初期電子密度に設定し、電子密度を更新する計算を反復することにより、電子密度が更新される様子を模式的に示した図 予測値を用いて、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を一回行って更新値を求め、そして、求めた更新値を教師データとして電子密度予測器を学習させることについて示した模式図 Ｃｉｆａｒ１０と呼ばれる自然画像データセットを用いたクラス分類問題に関して、学習データ数を変更した場合の学習の推移について示した図 本開示の実施の形態に係る電子密度推定システムの構成を示すブロック図 図７の電子密度更新部の詳細な構成を示すブロック図 ＣＩＦと呼ばれる形式で記載された第１入力データの一例を示す図 ＰＯＳＣＡＲと呼ばれる形式で記載された第１入力データの一例を示す図 記述子の一例を示す図 初期電子密度、第１電子密度、及び電子密度予測器の一例を示す図 第１電子密度から第２電子密度が算出される処理の一例を示す図 第３電子密度が推定される処理の一例を示す図 本開示の実施の形態１における電子密度推定装置の処理の全体的な流れを示すフローチャート 図１５のステップＳ１０２における電子密度更新部の処理の詳細を説明するフローチャート 本開示の実施の形態２の処理を説明する図 本開示の実施の形態２の処理を説明する図 本開示の実施の形態２に係る処理の一例を示すフローチャート Ａｌ２Ｏ３に関する単位格子ベクトル、原子座標、原子番号、原子半径などを示す図 第１入力データと原子番号または原子半径とを組み合わせて表現したＡｌ結晶の記述子の一例などを示す図
（本開示に至った知見）
新規の材料開発を行う際、バンドギャップ及び形成エネルギー等の物質の特性値を予測する必要があるが、そのためには物質中の電子密度を計算する必要があるため、非特許文献１に示す密度汎関数法は、新規の材料開発の有効なツールとして従来から利用されている（例えば、特許文献１）。
一方、近年、深層ニューラルネットワーク、カーネルリッジ回帰、及びサポートベクターマシンなどの機械学習手法によって、物質のポテンシャルから電子密度及び電子のエネルギーを予測する手法が提案されている。この手法では、密度汎関数法で求めた電子密度の収束値あるいは電子のエネルギーの収束値を用意し、収束値と予測値との誤差を最小化するように予測器のパラメータの更新を行ない、予測器を学習させる。
例えば、非特許文献２には、特定の構造を持つ物質について、密度汎関数法で算出した電子密度の収束値をとして用いて電子密度予測器を学習させる技術が開示されている。
しかし、非特許文献２では、例えばペロブスカイト構造というような特定の構造を持つ物質についてのみ予測器を学習させているため、学習した物質とは構造の異なる未知の物質については正確な電子密度を予測できないという課題がある。
また、密度汎関数法で収束値を得るには、現状の計算機の能力では１物質だけでも３週間程度はかかると言われており、これでは学習に必要な多数の物質の収束値を得るためには数年程度を要してしまう。そのため、密度汎関数法で収束値を得る非特許文献２の手法では、教師データの収集に膨大な時間がかかるという課題がある。
非特許文献３では、シュレディンガー方程式を解いて得られる電子エネルギーをディープニューラルネットワークを用いて推定する技術が開示されている。
しかし、非特許文献３では、ディープニューラルネットワークの学習に大規模な学習データを必要とするため、学習データの用意に多大な時間を要するという課題がある。また、非特許文献３では密度汎関数法で求めた収束値を使わずにディープニューラルネットワークを学習させることについての開示はない。
なお、非特許文献１は、密度汎関数法の基本的な技術を開示する先行技術文献であり、機械学習で予測器を学習させることに関する開示はない。また、特許文献１は、９００℃におけるアンカー粒子と貴金属粒子との比較結合エネルギーを算出する際に非特許文献１に示す密度汎関数法を利用することが開示されているに過ぎず、機械学習で予測器を学習させることに関する開示はない。更に、非特許文献４、５は、後述する技術を開示する先行技術文献である。
そこで、本発明者らは、密度汎関数法における電子密度の更新値を求める計算と機械学習による電子密度予測器のパラメータ更新を勘案し、電子密度の更新値を求める計算処理を電子密度予測器の学習処理に組み込むことで、密度汎関数法で求めた電子密度の収束値を使わずに、電子密度予測器の出力値が密度汎関数法で求めた電子密度の収束値に近づくように電子密度予測器を学習させることができることを見出し、本開示を想到するに至った。
すなわち、本開示は、密度汎関数法で求めた電子密度の収束値を使わずに、電子密度予測器の出力値が密度汎関数法で求めた収束値に近づくように電子密度予測器を学習させることができる技術を提供することを目的とする。
本開示の一態様に係る電子密度推定方法は、物質の組成及び構造に関する物質情報から前記物質の電子密度を推定する電子密度推定装置における電子密度推定方法であって、
前記電子密度推定装置のコンピュータが、
（ａ１）前記物質情報を格納した学習データベースから第１入力データを取得し、
（ａ２）前記第１入力データを電子密度予測器に入力することで第１電子密度を算出し、
（ａ３）前記第１入力データと前記第１電子密度とを用いた数値シミュレーションを実行して第２電子密度を算出し、前記数値シミュレーションは、前記第１入力データと前記第１電子密度とを初期値に設定し、密度汎関数法を用いた電子密度を更新する処理を１回以上行う処理であり、前記第２電子密度は、前記密度汎関数法を用いて求めた収束値ではなく、
（ａ４）前記第１電子密度と前記第２電子密度との差分を最小化する前記電子密度予測器のパラメータを算出することで前記電子密度予測器を学習させ、
（ａ５）前記物質情報を格納したテストデータベースから第２入力データを取得し、前記パラメータが設定された前記電子密度予測器に前記第２入力データを入力し、第３電子密度を推定し、
（ａ６）推定された前記第３電子密度を出力する。
本構成によれば、第１入力データと第１電子密度とを初期値に設定し、密度汎関数法を用いた電子密度を更新する処理を１回以上行う数値シミュレーションが実行される。そして、この数値シミュレーションによって得られた第２電子密度と第１電子密度との差分が最小化されるように電子密度予測器が学習されている。第２電子密度は、密度汎関数法を用いて求めた収束値ではない。このように、本構成は、数値シミュレーションにより得られた更新値である第２電子密度を用いて電子密度予測器が学習されている。そのため、本構成は、収束値を使わずに電子密度予測器を学習させることができる。その結果、膨大な時間及び労力をかけることなく学習データを準備することができ、電子密度予測器の生成に要するコストの低減を図ることができる。
上記構成において、前記（ａ５）は、前記（ａ１）から前記（ａ４）までの処理が所定回数繰り返された後に実施されてもよい。
本構成によれば、数値シミュレーションにより第２電子密度を更新しながら、電子密度予測器を学習させることができるため、数値シミュレーションと電子密度予測器の学習とを効率良く行うことができる。
上記構成において、前記（ａ３）では、
（ｂ１）前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度が所定の条件を満たす場合、前記数値シミュレーションを実施して前記第２電子密度を更新し、処理を前記（ａ４）に進め、
（ｂ２）前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度が前記所定の条件を満たさない場合、前記第２電子密度を更新せずに、処理を前記（ａ４）に進めてもよい。
本構成によれば、第１電子密度が更新される度に第２電子密度を更新させるのではなく、第１電子密度が第２電子密度にある程度近づいてから第２電子密度が更新されるので、処理コストのかかる数値シミュレーションの実行回数を抑制させて、効率良く電子密度予測器を学習させることができる。
上記構成において、前記所定の条件は、前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度と第４電子密度との第２差分が、前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度と第５電子密度との第３差分よりも大きくなることであり、
前記第４電子密度は、前記（ｂ１）で更新された前記第２電子密度の算出に用いられた前記第１電子密度であり、
前記第５電子密度は、前記（ｂ１）で更新された前記第２電子密度であってもよい。
本構成によれば、更新された第１電子密度が、第２電子密度の更新に用いられた第１電子密度である第４電子密度よりも更新された第２電子密度である第５電子密度に近づいたことを条件に第２電子密度を更新させることができる。そのため、数値シミュレーションの実行回数を抑制させ、電子密度予測器を効率良く学習させることができる。
上記構成において、前記物質情報は、結晶学共通データフォーマットを用いて記載された情報であってもよい。
本構成によれば、既存のデータフォーマットを用いて物質情報が記載されているため、第１入力データのコンピュータへの実装が容易になる。
上記構成において、前記（ａ４）では、前記第２電子密度が教師データとして用いられて前記電子密度予測器が学習されてもよい。
本構成によれば、第１電子密度が第２電子密度に近づくように電子密度予測器を学習させることができる。
上記構成において、前記（ａ６）では、前記第３電子密度を示す画像がディスプレイに表示されてもよい。
本構成によれば、第３電子密度を視覚的にユーザに認識させることができる。
上記の電子密度推定方法の作用効果は電子密度推定装置及び電子密度推定プログラムにおいても同様に実現される。
（実施の形態１）
まず、本開示の電子密度推定装置が密度汎関数法で求めた電子密度の収束値を使わずに電子密度予測器を学習させることが可能である理由について説明する。図１は、電子密度の具体的な値の一例を示した図である。密度汎関数法によって物質の単位格子中の電子密度を求める場合、単位格子が２４×２４×２４の３次元の複数のセルに区切られ、各セルに電子密度を示す実数値が保持される。ここで、単位格子は、例えば、体心立方格子または面心立方格子であり、これらの単位格子が２４×２４×２４の３次元のセルに区切られる。空間中の電子密度を求める場合、空間の各点が１つのセルで表され、各セルが電荷を保持していると考え、各セルの電子密度の大きさが求められる。なお、単位格子を区切る際の各次元のセルの個数は２４に限定されず、２４以外の任意の値が採用されてもよい。また、単位格子を区切る際の各次元のセルの個数は、次元ごとに異なる値が採用されてもよい。
図２は、密度汎関数法において、電子密度を更新する計算を反復することにより、電子密度が更新される様子を模式的に示した図である。図２において、縦軸はパラメータＹを示し、横軸はパラメータＸを示す。図２では、上述した２４×２４×２４のセルのうちある２個のセルにおける電子密度が、電子密度を更新する計算を反復することにより電子密度が更新される様子が示されている。パラメータＸは２個のうち一方のセルの電子密度を示し、パラメータＹは２個のセルのうち他方のセルの電子密度を示している。したがって、図２のグラフにおいて各点は、２個のセルの電子密度の集合で構成される。なお、図１の例では、セルの個数は２４×２４×２４個であるため、この場合、図２のグラフにおいて各点は２４×２４×２４個の電子密度の集合で構成される。これらのことは、図３、図４、図５でも同じである。
初期値５００と初期値５０１とのそれぞれは、密度汎関数法における初期電子密度を表す。収束値５０２は、密度汎関数法によって最終的に得られる電子密度を表す。すなわち、収束値５０２は、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を反復して電子密度を収束させた値である。図２に示すように、密度汎関数法は、理論上、電子密度を更新する計算を反復する際の電子密度の初期値が異なっていても、同じ収束値５０２に初期値５００，５０１を収束させることができる。なお、図２の手法は、密度汎関数法において電子密度を更新する計算を反復して電子密度を収束させる、つまり、密度汎関数法で収束値５０２を算出する手法であるため、非特許文献１の手法に相当する。
図３は、電子密度予測器を学習する際に算出される差分を示した図である。予測値６００は電子密度予測器の出力を表す。差分６０１は収束値５０２と予測値６００との差分を表す。差分の計算には、例えばＲＭＳＥ（Ｒｏｏｔ Ｍｅａｎ Ｓｑｕａｒｅ Ｅｒｒｏｒ）が用いられる。学習時において、予測値６００と収束値５０２との差分６０１を最小化するように、すなわち予測値６００が収束値５０２に近づくように電子密度予測器のパラメータが更新される。なお、図３の手法は、密度汎関数法により電子密度予測器の収束値５０２が算出されており、非特許文献２、３の手法に相当しているため、本開示の手法とは異なる。
図４は、電子密度予測器で得られた予測値６００を密度汎関数法における初期電子密度に設定し、電子密度を更新する計算を反復することにより、電子密度が更新される様子を模式的に示した図である。更新値７００は、予測値６００を用いて、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を一回行うことで得られた電子密度である。
図２に示したように密度汎関数法では、異なる初期値５００，５０１を用いた場合でも、初期値５００，５０１を同じ収束値５０２に収束させることができる。よって、図４に示す予測値６００を密度汎関数法における初期電子密度として用いても、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を反復することで予測値６００を収束値５０２に収束させることができる。図４の手法は、電子密度予測器で得られた予測値６００を密度汎関数法における初期値電子密度として用い、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を反復することで収束値５０２を得る手法である。したがって、図４の手法は密度汎関数法で収束値５０２を算出している点で本開示の手法とは異なる。
図５は、予測値６００を用いて、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を一回行って更新値７００を求め、そして、求めた更新値７００を教師データとして電子密度予測器を学習させることについて示した模式図である。更新値７００は、密度汎関数法において電子密度を更新する計算を一回行うことで得られた電子密度であり、密度汎関数法で求めた電子密度の収束値ではない。なお、図５は本開示の手法に相当する。差分８００は更新値７００と予測値６００との差分である。差分８００を最小化するように電子密度予測器のパラメータを更新することで、予測値６００が更新値７００に近づくように電子密度予測器を学習させることができる。
更新値７００は密度汎関数法によって予測値６００を収束値５０２に向けて更新させる値である。予測値６００が更新値７００に近づくように電子密度予測器を学習させることで、電子密度予測器は、収束値５０２により近い予測値を出力できるようになる。
このように、図５の手法は、図２～図４の手法とは異なり、密度汎関数法が用いられているものの、密度汎関数法によって収束値５０２を算出しておらず、更新値７００を算出するに留めている。そして、この更新値７００を教師データとして電子密度予測器を学習させること、及び、密度汎関数法おける電子密度を更新する計算を繰り返しながら、予測値６００が徐々に収束値５０２に近づくように電子密度予測器の学習が行われる。そのため、収束値５０２を用いずに電子密度予測器を学習させることができる。その結果、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を行う回数が少なくなるので、計算コストの削減を図りつつ、電子密度を正確に算出できる電子密度予測器を生成できる。
次に、本開示の手法が、密度汎関数法によって得られた収束値を用いて電子密度予測器を学習させる比較例の手法に比べ、予測器の学習完了までの所要時間が短縮される理由を、式を用いて説明する。
＜比較例の所要時間Ｔα＞
まず、比較例の所要時間Ｔαについて説明する。ここで、学習データ数をＰ、学習時における１つの学習データの使用回数をＱ、密度汎関数法により収束値を求める場合の電子密度を更新する計算回数をＲとおく。また、電子密度を更新する計算１回の所要時間をＴ、１つの学習データあたりの電子密度予測器の学習に要する所要時間をＬとおく。この場合、密度汎関数法で求めた収束値を学習データとして用意し、その後に電子密度予測器の学習を行なう場合の所要時間Ｔαは以下のように計算される。すなわち、この比較例は、Ｐ種類の物質のそれぞれについて密度汎関数法によるＲ回の電子密度の更新計算を行ってＰ個の学習データを取得し、Ｐ個の学習データのそれぞれについて電子密度予測器の学習をＱ回行うものである。
所要時間Ｔα＝Ｔ×Ｒ×Ｐ＋Ｌ×Ｑ×Ｐ
右辺第１項のＴ×Ｒ×Ｐは、密度汎関数法に要する所要時間である。電子密度の更新計算１回の所要時間がＴ、電子密度の更新計算回数がＲであるため、１つの学習データの計算に要する所要時間はＴ×Ｒとなる。よって、学習データ数Ｐの全ての計算に要する所要時間はＴ×Ｒ×Ｐとなる。
密度汎関数法では、下記に示す式（１）、（２）に示すコーンシャム方程式を解くことで電子密度が算出される。なお、式（１）、（２）は非特許文献１の式（２．８）、（２．９）に示されている。
計算対象となる物質の原子配置及び周期構造に基づき式（１）の左辺が定義され、式（１）が解かれることで波動関数ψｉ（ｒ）が求められる。なお、式（１）の左辺の
及びμｘｃ（ｎ（ｒ））はそれぞれ、物質に応じた関数になる。また、式（１）の右辺のεｉは波動関数ψｉ（ｒ）に対応する軌道エネルギーであり、式（１）の方程式を解くことで得られる。
電子密度ｎ（ｒ）は、式（２）により波動関数ψｉ（ｒ）から算出される。しかしながら、式（１）左辺の定義には電子密度ｎ（ｒ）が必要であり、このままでは、式（１）を解くことができない。そこで、電子密度ｎ（ｒ）に適当な初期値が与えられ、与えられた電子密度の初期値を式（１）に代入して、式（１）、（２）が解かれることで電子密度が更新される。そして、更新された電子密度を用いて再度式（１）の左辺が定義され、電子密度が更新される。このような電子密度を更新する計算を電子密度ｎ（ｒ）が収束するまで繰り返され、計算対象となる物質の原子配置及び周期構造に対応した電子密度が求められる。
「密度汎関数法における電子密度を１回更新する計算」とは、「既知の電子密度と式（１）からψｉ（ｒ）を求め、求めたψｉ（ｒ）と式（２）とから新たな電子密度を求める」ことをいう。すなわち、「既知の電子密度を用いて、式（１）を１回、式（２）を１回使い、新たな電子密度を求める」ことである。
所要時間Ｔαの第２項のＬ×Ｑ×Ｐは電子密度予測器の学習に要する所要時間である。学習において、１つの学習データの使用回数がＱ、１つの学習データの学習に要する所要時間がＬなので、１つの学習データの学習の所要時間はＬ×Ｑとなる。よって、Ｐ個の学習データの学習に要する所要時間はＬ×Ｑ×Ｐとなる。
＜本開示の手法による所要時間Ｔβ＞
以下の本開示の手法は、Ｐ種類の物質のそれぞれについて密度汎関数法における電子密度の更新計算を１回実施してＰ個の学習データを取得する処理と、Ｐ個の学習データのそれぞれについて学習器を１回学習させる処理とからなる処理セットを、Ｑ回繰り返すものである。すなわち、１個の学習データにつき、１回の電子密度の更新計算と１回の学習処理が行われるため、電子密度の更新計算回数Ｒと学習データの使用回数Ｑとは等しくなる。
したがって、本開示の手法による所要時間Ｔβは所要時間ＴαにおいてＲ＝Ｑとしたときに相当し、以下のように計算される。
所要時間Ｔβ＝（Ｔ＋Ｌ）×Ｑ×Ｐ
ここでは、１つの学習データについて電子密度予測器の学習を行なう際に、密度汎関数法による電子密度の更新計算が１回実施される。よって、１つの学習データについて電子密度予測器の学習に要する所要時間は、電子密度の更新計算１回の所要時間Ｔと、１つの学習データの学習に要する所要時間Ｌとの和（Ｔ＋Ｌ）となる。したがって、Ｐ個の学習データのそれぞれをＱ回学習させたときの所要時間は（Ｔ＋Ｌ）×Ｑ×Ｐとなる。
＜所要時間Ｔαと所要時間Ｔβとの比較＞
所要時間Ｔαから所要時間Ｔβを引くと、下記の式が得られる。
Ｔ×（Ｒ－Ｑ）×Ｐ
よって、密度汎関数法における電子密度の更新計算回数Ｒが電子密度予測器の学習データの使用回数Ｑよりも大きい場合、Ｔ×（Ｒ－Ｑ）×Ｐが正となり、本開示の所要時間Ｔβの方が比較例の所要時間Ｔαよりも短くなる。
図６は、Ｃｉｆａｒ１０と呼ばれる自然画像データセットを用いたクラス分類問題に関して、学習データ数を変更した場合の学習の推移について示した図である。図６において、縦軸は正解値と予測値との差分を表し、この差分が収束した場合に電子密度予測器の学習が終了される。横軸は学習回数を表している。図６においては、５０００、１００００、２００００、３００００、４００００、５００００のデータサイズに対応する６つのグラフを用いて差分が収束していく様子が示されている。ここでは、データサイズは学習データの個数を示すものとする。
図６に示されるように、学習におけるデータサイズを５０００から５００００まで変更しても収束までに必要な学習回数に大差がないことが分かる。例えば、データサイズが５００００の学習において、学習回数が１００００×１００回で収束したとする。この場合、学習回数は、１つの学習データの使用回数Ｑと学習データ数Ｐとの積で表されるので、使用回数Ｑは下記の式により２０と算出される。
Ｑ＝１００００×１００／Ｐ＝２０
また、学習データ数Ｐが増えても収束に必要な学習回数があまり増えないことから、上式において、収束に必要な学習回数（１００００×１００）は一定とみなすことができる。したがって、上式において、学習データ数Ｐを増やした場合、収束に要する使用回数Ｑは小さくできる。
一方、電子密度の更新計算回数Ｒは、対象となる物質にもよるが、平均して４０回程度の電子密度の更新計算を必要とする。また、電子密度の更新計算回数Ｒは、より高精度な計算をするほど増大させる必要がある。
以上のことから、少なくとも５００００個以上の学習データを用いる場合には、Ｒ＝４０、Ｑ＝２０により、Ｔ×（Ｒ－Ｑ）×Ｐが正になるため、本開示の手法の方が、比較例の手法に比べて所要時間を短くすることができる。
（実施の形態１：構成の説明）
続いて、実施の形態１の構成について説明する。以下、本開示の実施の形態１に係る電子密度推定システム１０００について、図面を用いて詳細に説明する。図７は、本開示の実施の形態に係る電子密度推定システム１０００の構成を示すブロック図である。図７に示す電子密度推定システム１０００は、電子密度推定装置１００１と、学習データベース（ＤＢ）１００と、テストデータベース（ＤＢ）１０５と、表示部１０７とを備える。
電子密度推定装置１００１は、データ取得部１０１と、電子密度予測部１０２と、電子密度更新部１０３と、パラメータ算出部１０４と、電子密度推定部１０６と、電子密度予測器１０８を備える。なお、図７において、電子密度推定装置１００１は、ＣＰＵ等のプロセッサがコンピュータを電子密度推定装置１００１として機能させる電子密度推定プログラムを実行することで実現される。また、図７において、学習データベース１００及びテストデータベース１０５は、不揮発性のメモリで構成されている。
以下、図７に示した各構成要素の詳細について述べる。
（学習データベース１００）
学習データベース１００は、１以上の物質のそれぞれの組成及び構造等の物質情報を含む第１入力データを予め記憶する。第１入力データは、例えば、結晶学共通データフォーマット（ＣＩＦ）で記載された物質情報を含む。但し、物質情報の記載形式は、ＣＩＦのデータフォーマットに限定されず、組成式、結晶構造、空間群、及び格子ベクトルといった密度汎関数法における電子密度を更新する計算が実施可能な記載形式であれば、どのような記載形式であってもよい。
図９は、ＣＩＦと呼ばれる形式で記載された第１入力データの一例を示す図である。ＣＩＦでは、組成式、単位格子ベクトルの長さ、原子同士が交わる角度、及び単位格子中の原子配置などで物質情報が記述される。図９では、物質「Ａｌ２Ｏ３」に関する物質情報が示されている。
図１０は、ＰＯＳＣＡＲと呼ばれる形式で記載された第１入力データの一例を示す図である。ＰＯＳＣＡＲでは、組成式、単位格子ベクトル、及び単位格子中の原子配置等で物質情報が記述される。なお、図９に示す記載内容は非特許文献４及び非特許文献６から引用した。
（データ取得部１０１）
図７に参照を戻す。データ取得部１０１は、学習データベース１００から第１入力データを取得し、電子密度予測部１０２と電子密度更新部１０３とに出力する。
（電子密度予測部１０２）
電子密度予測部１０２は、データ取得部１０１から第１入力データを取得し、第１入力データから記述子を算出する。そして、電子密度予測部１０２は、算出した記述子を電子密度予測器１０８に送付する。電子密度予測器１０８は、電子密度予測器１０８の入力層に記述子を入力し、電子密度予測器１０８は第１電子密度を算出し、電子密度予測器１０８の出力層から第１電子密度を出力する。電子密度予測器１０８は、第１電子密度を電子密度予測部１０２に送付する。電子密度予測部１０２は第１電子密度を電子密度更新部１０３及びパラメータ算出部１０４に出力する。
記述子は、第１入力データから算出可能なベクトル、或いは２次元または３次元行列で表現される。記述子は、構成元素の第１入力データと元素の物性値とを組み合わせて表現されてもよい。或いは、記述子は、非特許文献２のＦｉｇ．１、非特許文献３のＦｉｇ．１に示されているように、ポテンシャルで構成されていてもよい。或いは、記述子は、密度汎関数法における初期電子密度で構成されてもよい。
第１入力データと元素の物性値とを組み合わせて表現した記述子の一例をＡｌ２Ｏ３について以下に示す。図２０はＡｌ２Ｏ３に関する単位格子ベクトル、原子座標、原子番号、原子半径などを示す図である。Ａｌ２Ｏ３の記述子は、Ａｌ２Ｏ３の単位格子ベクトル、Ａｌ原子の相対座標、Ｏ原子の相対座標、ＡｌとＯそれぞれの原子番号、原子半径を列挙した１次元ベクトルである。
例えば、（Ａｌ２Ｏ３記述子）＝（4.805027 0 0 -2.40251 4.161275 0 0 0 13.11625 0 0 0.352096 8 146.2014 0 0 0.647904 8 146.2014 ・・・)である。当該ベクトルに含まる要素の並び順は任意に決定してよい。
図２１は、第１入力データと原子番号または原子半径とを組み合わせて表現したＡｌ結晶の記述子の一例などを示す図である。例えば、Ａｌ結晶であれば、面心立方格子の原子座標を中心に電子密度がガウス分布状に存在すると考え、下記の式で示されるように、２４×２４×２４個のセルの値が計算される。
各セルの中心点と各原子との距離に応じて減衰する値に、各原子の原子番号を乗じ、予め定められた半径以下に含まれる原子について和を取る。ガウス分布のσには原子半径／３を用いればよい。予め定められた半径には、例えば、単位格子の対角線の内、最長の値を採用すればよい。なお、原子番号の代わりに、各原子の電気陰性度やイオン化エネルーを用いても良い。
図１２は、初期電子密度、第１電子密度、及び電子密度予測器の一例を示す図である。
図１では２４×２４×２４個のセルの電子密度を表現している。図１は２４枚の画像を示し、２４枚の画像の各々は２４×２４の画素を示していると考えてもよい。そして、２４×２４の画素はそれぞれ画素値を有し、１つの画素の画素値が１セルの電子密度に対応すると考えてもよい。
図１２の電子密度予測器１０８の入力層のユニット数は２４×２４×２４であってもよい。図１２の初期電子密度１４０１として示された２４枚の画像の画素（個数＝２４×２４×２４）の画像値が電子密度予測器１０８の入力層のユニットに入力される。初期電子密度１４０１は電子密度予測部１０２が生成した記述子である。
初期電子密度１４０１として示された２４枚の画像の画素と電子密度予測器１０８の入力層のユニットは１対１に対応する。
図１２の電子密度予測器１０８の出力層のユニット数は２４×２４×２４であってもよい。図１２の第１電子密度１４０３として示された２４枚の画像の画素（個数＝２４×２４×２４）の画像値が電子密度予測器１０８の出力層のユニットから入力される。
第１電子密度１４０３として示された２４枚の画像の画素と電子密度予測器１０８の出力層のユニットは１対１に対応する。
図１２において、白い箇所は電子密度が高い箇所を示している。このことは、後述する図１３、図１４も同じである。初期電子密度１４０１は、電子を原子核の近傍に存在すると仮定した場合の電子密度である。ここでは、一例として、Ａｌの単結晶について、２４×２４×２４の各セルの電子密度を２４×２４の２４枚の画像で表現したときの初期電子密度１４０１が示されている。
(電子密度予測器１０８)
電子密度予測器１０８は、初期電子密度１４０１（電子密度予測部１０２が生成した記述子）が入力され、第１電子密度１４０３を出力する。この例では、電子密度予測器１０８は、非特許文献５のＦｉｇ．２に示されるニューラルネットワークで構成されていてもよい。なお、電子密度予測器１０８は、２４×２４×２４次元の回帰問題を学習するランダムフォレスト又はサポートベクターマシンで構成されてもよい。あるいは、図１１の記述子と初期電子密度とのセットが電子密度予測器１０８に入力されてもよい。電子密度推定装置１００１は電子密度予測器１０８を含まず、外部のサーバが電子密度予測器１０８を含んでもよい。この場合、電子密度推定装置１００１と当該外部のサーバは有線及び／または無線でデータのやり取りを行ってもよい。
（電子密度更新部１０３）
図７に参照を戻す。電子密度更新部１０３は、データ取得部１０１から第１入力データを取得し、電子密度予測部１０２から第１電子密度を取得し、第１入力データと第１電子密度とを用いた数値シミュレーションを実行して第２電子密度を算出し、第２電子密度をパラメータ算出部１０４に出力する。
数値シミュレーションは、第１入力データと第１電子密度とを用いて、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回行う処理である。第２電子密度は、数値シミュレーションによって更新された電子密度である。
なお、当該数値シミュレーションは１回以上実施してもよい。つまり、まず、「第１入力データと第１電子密度と用いて、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回行い、第１の仮の２電子密度を求め」、次に「第１入力データと第１の仮の２電子密度と用いて、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回行い、第２の仮の２電子密度を求め」、～、最後に「第１入力データと第（ｎ－１）の仮の２電子密度と用いて、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回行い、第ｎの仮の２電子密度を求め」て、第ｎの仮の２電子密度を、上述した第２電子密度としてもよい。電子密度の更新計算の回数は、密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない。なおｎは５以下であってもよい。
当該数値シミュレーションを１回以上実施することで、数値シミュレーションで求める結果の安定性を向上させることが出来る。一般的な密度汎関数法では、電子密度の更新履歴を過去５回程度記録し、過去の電子密度と更新後の電子密度とを適当な割合で足し合わせることで、数値シミュレーションの安定化を図っている。本開示の手法でも５回を上限に数値シミュレーションを１回以上行うことで、電子密度を更新する際の数値シミュレーションの安定化を図ることができる。
なお、当該数値シミュレーションを５回実施する際は、少なくとも２５００００個以上の学習データを用いる場合には、本開示の手法の方が、比較例の手法に比べて所要時間を短くすることができる。
数値シミュレーションの回数は、数値シミュレーションで求める結果の安定性を図ることができる回数であり、かつ、数値シミュレーションで極限値を求める時間よりも短い時間で数値シミュレーションを完了できる回数であればよい。
図１３は、第１電子密度から第２電子密度が算出される処理の一例を示す図である。電子密度更新部１０３は、第１電子密度１４０３を式（１）に代入すると共に、第１入力データから得られる。
及びμｘｃ（ｎ（ｒ））を式（１）に代入することで、波動関数ψｉ（ｒ）を求める。そして、電子密度更新部１０３は、求めた波動関数ψｉ（ｒ）を式（２）に代入し、得られる電子密度ｎ（ｒ）を第２電子密度１５０１として算出する。式（１）には原子座標が含まれるため、第１電子密度１４０３のようなランダムな電子座標を初期値に設定しても、コーンシャム方程式を計算することで、原理的に、第２電子密度１５０１のように原子座標が反映された電子密度が得られる。
（パラメータ算出部１０４）
図７に参照を戻す。パラメータ算出部１０４は、電子密度予測部１０２から第１電子密度を取得し、電子密度更新部１０３から第２電子密度を取得する。そして、パラメータ算出部１０４は、第１電子密度と第２電子密度との差分である第１差分を算出し、第１差分を最小とする電子密度予測器のパラメータを算出し、算出したパラメータを電子密度推定部１０６に出力する。
第１差分としては、上述したＲＭＳＥが採用できる。但しこれは一例であり、ＭＡＥ（Ｍｅａｎ Ａｂｓｏｌｕｔｅ Ｅｒｒｏｒ）等の誤差を評価できる手法であればどのような手法を用いて第１差分が算出されてもよい。第１差分を最小とするパラメータの算出には例えばバックプロパゲーションが採用できる。バックプロパゲーションによるパラメータの更新式は、例えば、下記の式で表される。
Ｗ＿ｔ＋１＝Ｗ＿ｔ－γｄＤ（Ｗ＿ｔ）/ｄＷ＿ｔ
Ｗ＿ｔはパラメータの更新前の値を示し、Ｗ＿ｔ＋１はパラメータの更新後の値を示し、Ｄ（Ｗ＿ｔ）は第１差分を示し、γは学習係数を示す。学習係数の値としては、特に限定はないが、例えば０．０１が採用できる。
上記更新式によるパラメータＷ＿ｔの更新には、学習データベース１００に格納された第１入力データの全てが用いられてもよい。あるいは、パラメータ算出部１０４は、学習データベース１００から一部の第１入力データを取得し、取得した一部の第１入力データについて上記更新式を用いてパラメータＷ＿ｔを更新した後、再度、学習データベース１００から別の一部の第１入力データを取得するというように、学習データベース１００から取得する第１入力データを順次変更させながらパラメータＷ＿ｔの更新を繰り返してもよい。
パラメータ算出部１０４が、第１差分を最小とする電子密度予測器１０８のパラメータを算出することは、下記の処理（Ｐ１）～（Ｐ４）が実行されて、第ｋパラメータを特定することであると考えてもよい。
（Ｐ１）第１入力データ基づいて電子密度予測部１０２が生成した記述子が、第１パラメータが設定された電子密度予測器１０８に入力され、電子密度予測器１０８が第１電子密度Ｄ１１を算出し、出力する。
（Ｐ２）電子密度更新部１０３は、密度汎関数法を用いた電子密度を更新する計算を１回以上行い、第２電子密度を算出する。この１回以上の計算は、第１入力データと第１電子密度Ｄ１１に基づいた密度汎関数法を用いた計算を含む。第２電子密度は密度汎関数法を用いて求めた収束値ではない。
（Ｐ３）上記生成された記述子が、第ｉパラメータが設定された電子密度予測器１０８に入力され、電子密度予測器１０８が第１電子密度Ｄ１ｉを算出し、出力する。ｉ＝２～ｎであり、ｉは自然数、ｎは自然数、ｎは２以上である。これにより、第１電子密度Ｄ１２～第１電子密度Ｄ１ｎが得られる。
（Ｐ４）パラメータ算出部１０４は、第１電子密度Ｄ１ｊと２電子密度の差分である第１差分ＤＦ１ｊを算出する。ｊは自然数である。これにより、第１差分ＤＦ１１～第１差分ＤＦ１ｎが得られる。第１パラメータが第１差分ＤＦ１１に対応し、～第ｎパラメータが第１差分ＤＦ１ｎに対応する。
パラメータ算出部１０４は、第１差分ＤＦ１１～第１差分ＤＦ１ｎのち、最も小さい第１差分ＤＦ１ｋを検出し、第１差分ＤＦ１ｋに対応する第ｋパラメータを特定する。１≦ｋ≦ｎであり、ｋは自然数である。以上で（Ｐ１）～（Ｐ４）の説明を終える。
パラメータは以下に示すようなものであってもよい。
電子密度予測器１０８は、入力層、１または複数の隠れ層、及び出力層を備えてもよい。入力層、１または複数の隠れ層、のそれぞれの層は、ニューロンに相当する複数のユニットを有する。出力層は１または複数のユニットを有する。
隠れ層及び出力層おけるそれぞれのユニットに対して、重み値Ｗｉ＝［ｗｉ１，ｗｉ２，・・・］が設定される。つまり、隠れ層及び出力層のユニット総数がｚならば、重み値Ｗ１＝［ｗ１１，ｗ１２，・・・］、・・・、重み値Ｗｚ＝［ｗｚ１，ｗｚ２，・・・］が存在する。入力層の各ユニットに入力データが入力されと、重み値Ｗ１、～、重み値Ｗｚを用いた演算がなされ、出力層の１または複数のユニットから出力データが出力される。
上述した第１パラメータ、～、第ｎパラメータのそれぞれは重み値Ｗ１、～、重み値Ｗｚに対応する値を有する。つまり、第１パラメータは、重み値Ｗ１１＝［ｗ１１１，ｗ１２１，・・・］、・・・、重み値Ｗｚ１＝［ｗｚ１１，ｗｚ２１，・・・］、～、第ｎパラメータは、重み値Ｗ１ｎ＝［ｗ１１ｎ，ｗ１２ｎ，・・・］、・・・、重み値Ｗｚｎ＝［ｗｚ１ｎ，ｗｚ２ｎ，・・・］である。
（テストデータベース１０５）
テストデータベース１０５は、１以上の物質のそれぞれの組成及び構造等の物質情報を含む第２入力データを予め記憶する。第２入力データは、例えば、結晶学共通データフォーマット（ＣＩＦ）で物質情報が記載されている。但し、物質情報の記載形式は、ＣＩＦのデータフォーマットに限定されず、組成式、結晶構造、空間群、及び格子ベクトルといった密度汎関数法による計算が実施可能な記載形式であればどのような記載形式であってもよい。なお、第２入力データは、第１入力データと同様、図９、図１０に示すような内容で記載される。このように、第２入力データは第１入力データと記載形式は同一である。したがって、学習データベース１００とテストデータベース１０５とは同一のデータベースで構築されてもよい。この場合、このデータベースに記憶された一部の入力データが第１入力データ、残りの入力データが第２入力データとして採用されてもよい。
（電子密度推定部１０６）
電子密度推定部１０６は、パラメータ算出部１０４から更新後のパラメータを取得し、電子密度予測器１０８に取得したパラメータを設定する。そして、電子密度推定部１０６は、テストデータベース１０５から第２入力データを取得し、取得した第２入力データから記述子を算出する。そして、電子密度推定部１０６は、算出した記述子を電子密度予測器１０８に送付する。電子密度予測器１０８は、電子密度予測器１０８の入力層に記述子を入力し、電子密度予測器１０８は第３電子密度を算出し、電子密度予測器１０８の出力層から第３電子密度を出力する。電子密度予測器１０８は、第３電子密度を電子密度推定部１０６に送付する。電子密度推定部１０６は第３電子密度を表示部１０７に出力する。記述子と第３電子密度との算出方法は電子密度予測部１０２における記述子と第１電子密度との算出方法と同じである。第３電子密度の算出を、第３電子密度の推定と呼んでもよい。
図１４は、第３電子密度が推定される処理の一例を示す図である。初期電子密度１６０１は、第２入力データの記述子として得られた電子密度である。学習済みの電子密度予測器１０８に初期電子密度１６０１を入力することで、第３電子密度１６０２が得られる。第３電子密度１６０２は、初期電子密度１６０１とは異なり、各画像の中心および４隅に局在していた電子密度が減少し、代わりに中心および４隅の中間位置に非局在化した電子密度が表れており、正確に電子密度が推定されていることが分かる。
（表示部１０７）
表示部１０７は、例えば、液晶パネル等の表示装置で構成され、電子密度推定部１０６が推定した第３電子密度を示す画像を表示する。表示部１０７は、第３電子密度を出力する出力部の一例である。第３電子密度を示す画像としては、例えば、図１４に示す第３電子密度１６０２を表示する画像が採用されてもよいし、第３電子密度を示す数値群を表示する画像が採用されてもよい。
図８は、図７の電子密度更新部１０３の詳細な構成を示すブロック図である。図８に示す電子密度更新部１０３は、シミュレーションパラメータ設定部２００と、電子密度設定部２０１と、更新計算部２０２とを備える。
以下、図８に示した各構成要素の詳細について述べる。
（シミュレーションパラメータ設定部２００）
シミュレーションパラメータ設定部２００は、データ取得部１０１から第１入力データを取得し、数値シミュレーションの計算条件に設定する。これにより、式（１）の例えば、φ（ｒ）及びμｘｃ（ｎ（ｒ））の関数が設定される。
（電子密度設定部２０１）
電子密度設定部２０１は、電子密度予測部１０２から第１電子密度を取得し、数値シミュレーションの初期電子密度に設定する。これにより、式（１）における電子密度ｎ（ｒ）が設定される。
（更新計算部２０２）
更新計算部２０２は、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回以上行い、初期電子密度を更新し、第２電子密度を算出し、算出した第２電子密度をパラメータ算出部１０４に出力する。これにより、式（１）、式（２）を用いた１回以上の更新計算が行われ、図１３に示すように、第１電子密度１４０３から第２電子密度１５０１が算出される。なお、更新計算の回数は、密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない。
（実施の形態１：動作の説明）
次に、電子密度推定装置１００１の動作について説明する。
（フローチャート）
図１５は、本開示の実施の形態１における電子密度推定装置１００１の処理の全体的な流れを示すフローチャートである。
（ステップＳ１００）
データ取得部１０１は、学習データベース１００から第１入力データを取得し、取得した第１入力データを電子密度予測部１０２と電子密度更新部１０３とに出力する。
（ステップＳ１０１）
電子密度予測部１０２は、第１入力データから記述子を算出し、算出した記述子を電子密度予測器１０８に送付する。電子密度予測器１０８は第１電子密度を算出し、電子密度予測部１０２に送付する。密度を算出する。電子密度予測部１０２は、第１電子密度を電子密度更新部１０３に出力する。
（ステップＳ１０２）
電子密度更新部１０３は、ステップＳ１００で取得された第１入力データとステップＳ１０１で算出された第１電子密度とを用いて密度汎関数法による数値シミュレーションを行うことで第２電子密度を算出し、パラメータ算出部１０４に出力する。ここでは、電子密度更新部１０３は、ステップＳ１００～ステップＳ１０４の１つのループにおいて、数値シミュレーションの計算を１回行うものとする。つまり、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回行うものとする。この場合、数値シミュレーションの総回数は、ステップＳ１００～ステップＳ１０４のループ数がｋ（ｋは１以上の整数）であれば、ｋ回となる。更新計算の総回数ｋは、密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない。但し、これは一例であり、電子密度更新部１０３は、１つのループにおいて、数値シミュレーションの計算をｍ（ｍは複数）回実施してもよい。つまり、密度汎関数法における電子密度を更新する計算をｍ回実施してもよい。この場合、数値シミュレーションの総回数はｋ×ｍとなる。更新計算の総回数ｋ×ｍは、密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない。
（ステップＳ１０３）
パラメータ算出部１０４は、第１電子密度と第２電子密度とから第１差分を算出し、第１差分が最小となるようにバックプロパゲーション等の手法を用いて電子密度予測器１０８のパラメータＷ＿ｔを更新する。
（ステップＳ１０４）
パラメータ算出部１０４は、パラメータの更新回数が所定の回数を超えた場合（ステップＳ１０４でＹＥＳ）、更新されたパラメータを電子密度推定部１０６に出力し、処理をステップＳ１０５に進める。これにより電子密度予測器のパラメータＷ＿ｔを最小化する学習済みのパラメータが得られ、電子密度予測器の学習が終了される。
一方、パラメータ算出部１０４は、パラメータの更新回数が所定の回数を超えていない場合（ステップＳ１０４でＮＯ）、処理をステップＳ１００に戻し、ステップＳ１００からステップＳ１０３までの処理を繰り返す。ここで、所定の回数としては、図６で説明したように、電子密度予測器１０８の学習に用いられる第１入力データの数から第１差分が収束することが見込まれる予め定められた回数が採用できる。但し、これは一例であり、第１差分が所定の値以下に収束するまで、ステップＳ１００からステップＳ１０３までの処理が繰り返されてもよい。
（ステップＳ１０５）
電子密度推定部１０６は、パラメータ算出部１０４から学習済みのパラメータを取得し、取得したパラメータを電子密度予測器１０８に設定する。そして、電子密度推定部１０６は、テストデータベース１０５から第２入力データを取得し、取得した第２入力データから記述子を算出し、算出した記述子を電子密度予測器１０８に送付する。電子密度予測器１０８は、第３電子密度を算出し、第３電子密度を電子密度推定部１０６に送付する。電子密度推定部１０６は第３電子密度を表示部１０７に出力する。
図１６は、図１５のステップＳ１０２における電子密度更新部１０３の処理の詳細を説明するフローチャートである。
（ステップＳ２００）
電子密度更新部１０３のシミュレーションパラメータ設定部２００は、データ取得部１０１から取得した第１入力データを密度汎関数法の計算条件に設定する。ここで、計算条件としては、式（１）に示すφ（ｒ）及びμｘｃ（ｎ（ｒ））が挙げられ、これらの関数が、第１入力データから算出され、式（１）に設定される。
（ステップＳ２０１）
電子密度設定部２０１は、電子密度予測部１０２から取得した第１電子密度を密度汎関数法の初期電子密度に設定する。これにより、式（１）の電子密度ｎ（ｒ）の初期値として、電子密度予測器から得られた第１電子密度が設定され、式（１）の方程式を解くことが可能となり、波動関数ψｉ（ｒ）及び軌道エネルギーεｉを算出することが可能になる。
（ステップＳ２０２）
更新計算部２０２は、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回以上行い、初期電子密度に設定した第１電子密度を更新して第２電子密度を算出し、パラメータ算出部１０４に出力する。更新計算の回数は、密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない。
以上のように、電子密度更新部１０３はステップＳ２００からステップＳ２０２までの処理を行うことによって第２電子密度を算出する。
以上説明したように、本実施の形態によれば、数値シミュレーションの１回以上の電子密度の更新計算により得られた更新値である第２電子密度を学習データとして用いて電子密度予測器を学習させることができる。更新計算の回数は、密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない。そのため、本構成は、密度汎関数法で求めた電子密度の収束値を使わずに電子密度予測器を学習させることができる。その結果、膨大な時間及び労力をかけることなく学習データを準備することができ、電子密度予測器の生成に要するコストの低減を図ることができる。
（実施の形態２）
実施の形態２は、第１電子密度が第２電子密度にある程度近づくまで、数値シミュレーションをスキップさせ、第１電子密度が第２電子密度にある程度近づいた段階で第２電子密度を更新させるものである。なお、本実施の形態において、実施の形態１と同一の構成要素には同一の符号を付し、説明を省く。
図１７は、本開示の実施の形態２の処理を説明する図である。図１７は、第２差分１７０３が第３差分１７０４よりも小さい状態での第１電子密度と第４電子密度と第５電子密度との距離関係を模式的に示している。なお、図１７において、縦軸及び横軸は図２と同じである。
第４電子密度１７００は、最後に数値シミュレーションを実施した際に電子密度予測器が出力した第１電子密度である。第１電子密度１７０２は現在の電子密度予測器の出力である。第２差分１７０３は、第１電子密度１７０２と第４電子密度１７００との差分であり、学習の進捗に対する電子密度予測器の出力の変動を表す。第３差分１７０４は第５電子密度と第１電子密度１７０２との差分であり、第２差分１７０３と同様、学習の進捗に対する電子密度予測器の出力の変動を表す。
第５電子密度１７０１は、第４電子密度１７００を初期電子密度とする数値シミュレーションによって更新された第２電子密度である。第５電子密度１７０１は、第４電子密度１７００から見て収束値１７０５側に位置している。そのため、第５電子密度１７０１は、第４電子密度１７００から見たときの収束値１７０５のおよその方向を示す。よって、第５電子密度１７０１を教師データとして電子密度予測器を学習させることで、収束値１７０５に向けて電子密度予測器を学習させることができる。なお、収束値１７０２は、密度汎関数法において電子密度を更新する計算を繰り返して電子密度を収束させた値である。
第２差分１７０３が第３差分１７０４より小さい状態では、第４電子密度１７００から第５電子密度１７０１への方向Ｈ１と、第１電子密度１７０２から第５電子密度１７０１への方向Ｈ２とがおおよそ一致している。したがって、この状態では、第３差分１７０４を最小化するように電子密度予測器のパラメータを更新することで電子密度予測器の出力である第１電子密度１７０２を収束値１７０５に近づけることができる。このとき、本実施の形態では、数値シミュレーションがスキップされているため、計算時間を減らすことができる。
図１８は、本開示の実施の形態２の処理を説明する図である。図１８は、図１７において、第２差分１７０３が第３差分１７０４より大きい状態になっても数値シミュレーションを実施せずに電子密度予測器の学習を継続させた場合の第１電子密度と第４電子密度と第５電子密度との距離関係を模式的に示した図であり、本開示の比較例を表している。なお、図１８において、縦軸及び横軸は図２と同じである。
図１８に示すように、第２差分１７０３が第３差分１７０４がより大きい状態になっても、数値シミュレーションにより第２電子密度を更新せずに、第５電子密度１７０１を教師データとする電子密度予測器の学習を継続すると、方向Ｈ２と方向Ｈ１とは一致するとはいえなくなる。
そこで、本実施の形態では、第２差分１７０３が第３差分１７０４より大きくなる、すなわち、第１電子密度１７０２が第４電子密度１７００よりも第５電子密度１７０１側に近づくと、パラメータ算出部１０４は、数値シミュレーションを実施する。これにより、第２電子密度１７０６が更新され、更新後の第２電子密度が第５電子密度として設定され、電子密度予測器の学習が実施される。すなわち、方向Ｈ２と方向Ｈ１との向きが離れてくると、第２電子密度１７０６が更新されて方向Ｈ２を収束値１７０５の方向に向けて電子密度予測器を学習させることができる。その結果、効率の良い学習を実現できる。
図１９は、本開示の実施の形態２に係る処理の一例を示すフローチャートである。以下、図１９を用いて、数値シミュレーションをスキップしながら、電子密度予測器を学習させる処理について説明する。
ステップＳ３００からステップＳ３０１までの処理は、図１５のステップＳ１００からＳ１０１までの処理と同じであるため、説明を省く。
（ステップＳ３０２）
電子密度更新部１０３は、第１入力データについて、既に数値シミュレーションを実施したか否かを判定する。数値シミュレーションが実施されていない場合（ステップＳ３０２でＮＯ）、処理はステップＳ３０３に進み、数値シミュレーションが実施されている場合（ステップＳ３０２でＹＥＳ）、処理はステップＳ３０５に進む。ここで、ステップＳ３０２でＮＯと判定されるケースとしては、密度汎関数法による数値シミュレーションが１回も実施されていないケースが該当し、例えば、図１９のフローの開始直後が該当する。
（ステップＳ３０３）
電子密度更新部１０３は、Ｓ３０１で算出された第１電子密度を密度汎関数法の初期電子密度に設定すると共に、第１電子密度を算出する際に電子密度予測器に入力された第１入力データを密度汎関数法の計算条件として設定して密度汎関数法による数値シミュレーションを実行し、第２電子密度を算出する。ここで、電子密度更新部１０３は、ステップＳ１００～ステップＳ１０４の１つのループにおいて、数値シミュレーションの計算を１回行うものとする。つまり、密度汎関数法における電子密度を更新する計算を１回行うものとする。但し、これは一例であり、この計算は１つのループにおいて複数実行されてもよい。
（ステップＳ３０４）
電子密度更新部１０３は、最後の数値シミュレーション、すなわち、ステップＳ３０３の処理で第２電子密度を算出する際に用いられた第１電子密度を第４電子密度としてメモリに記録する。また、電子密度更新部１０３は、最後の数値シミュレーション、すなわち、ステップＳ３０３の処理を実施した際に得られた第２電子密度を第５電子密度としてメモリに記録する。
（ステップＳ３０５）
電子密度更新部１０３は、第１電子密度と第４電子密度との差分である第２差分を算出する。また、パラメータ算出部１０４は、第１電子密度と第５電子密度との差分である第３差分を算出する。ここで、第１電子密度とは、ステップＳ３０１で算出された最新の第１電子密度を指す。ここでは、第２差分及び第３差分は、第１差分と同様、例えば、ＲＭＳＥが採用できる。但し、これは一例であり、ＭＡＥ（Ｍｅａｎ Ａｂｓｏｌｕｔｅ Ｅｒｒｏｒ）等の誤差を評価できる手法であればどのような手法を用いて第２差分及び第３差分は算出されてもよい。
（ステップＳ３０６）
パラメータ算出部１０４は、第２差分が第３差分よりも大きいか否かを判定する。第２差分が第３差分より大きければ（ステップＳ３０６でＹＥＳ）、処理はステップＳ３０３に進み、第２差分が第３差分以下であれば（ステップＳ３０６でＮＯ）、処理はステップＳ３０７に進む。ここで、第２差分が第３差分よりも大きいという条件は、所定の条件の一例に該当する。
（ステップＳ３０７）
パラメータ算出部１０４は、ステップＳ３０４で第２電子密度が更新された直後では、ステップＳ１０３と同様、その第２電子密度（第５電子密度）と、その第２電子密度の算出に用いられた第１電子密度（第４電子密度）との第１差分を算出し、第１差分が最小となるように電子密度予測器のパラメータＷ＿ｔを更新する。
一方、パラメータ算出部１０４は、第２電子密度の更新直後でない場合は、ステップＳ３０５で算出された第３差分が最小となるように電子密度予測器のパラメータＷ＿ｔを更新する。
ステップＳ３０５からステップＳ３０６までの処理は、図１５のステップＳ１０４からステップＳ１０５までの処理と同じであるため、説明を省く。
次に、図１９のフローの概要について説明する。まず、フローが開始されると、数値シミュレーションが未実施のため、ステップＳ３０２でＮＯと判定され、ステップＳ３０３にて数値シミュレーションが実施されて第２電子密度が算出される。以後、第２差分が第３差分よりも大きくなるまで、Ｓ３０２でＹＥＳ→Ｓ３０５→Ｓ３０６でＮＯ→Ｓ３０７→Ｓ３０８でＮＯのループが繰り返され、電子密度予測器の学習が実施される。これにより、第１電子密度が最後の数値シミュレーションで算出された第２電子密度、すなわち、第５電子密度に近づいていく。そして、第２差分が第３差分より大きくなると、ステップＳ３０６でＹＥＳと判定され、ステップＳ３０４の数値シミュレーションによって第２電子密度が更新される。以後、第２差分が第３差分より大きくなるまで、Ｓ３０２でＹＥＳ→Ｓ３０５→Ｓ３０６でＮＯ→Ｓ３０７→Ｓ３０８でＮＯのループが繰り返される。
このように、本フローでは、第２差分が第３差分より小さい場合は数値シミュレーションがスキップされ、電子密度予測器の学習が進められ、第２差分が第３差分よりも大きくなった時点で、数値シミュレーションが実施されて第２電子密度が更新されている。そのため、本実施の形態では、第１電子密度が更新される度に数値シミュレーションを実行する態様を採用した場合に比べて、電子密度予測器の学習にかかる時間を短縮することができる。
（実施の形態２の変形例）
実施の形態２では、第２差分が第３差分より大きくなったときに第２電子密度が更新されたが、本開示はこれに限定されない。例えば、第３差分から所定値だけ減じた値より第２差分が大きくなったときに第２電子密度は更新されてもよい。或いは、例えば、第３差分に所定値を加えた値より第２差分が大きくなったときに第２電子密度は更新されてもよい。
以上、本開示に係る電子密度推定装置１００１について、実施の形態に基づいて説明したが、本開示は、これらの実施の形態に限定されるものではない。本開示の趣旨を逸脱しない限り、当業者が思いつく各種変形を本実施の形態に施したもの、異なる実施の形態における構成要素を組み合わせて構築される形態なども、本開示の範囲内に含まれる。
（ハードウェア構成）
上記の電子密度推定装置１００１は、具体的には、マイクロプロセッサ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、ハードディスクドライブ、ディスプレイユニット、キーボード、及びマウスなどから構成されるコンピュータシステムにより構成されても良い。ＲＡＭまたはハードディスクドライブには、電子密度推定プログラムが記憶されている。マイクロプロセッサが、電子密度推定プログラムに従って動作することにより、電子密度推定装置１００１は、その機能を達成する。ここで電子密度推定プログラムは、所定の機能を達成するために、コンピュータに対する指令を示す命令コードが複数個組み合わされて構成されたものである。
さらに、上記の電子密度推定装置１００１を構成する構成要素の一部または全部は、１個のシステムＬＳＩ（Ｌａｒｇｅ Ｓｃａｌｅ Ｉｎｔｅｇｒａｔｉｏｎ：大規模集積回路）から構成されても良い。システムＬＳＩは、複数の構成部を１個のチップ上に集積して製造された超多機能ＬＳＩであり、具体的には、マイクロプロセッサ、ＲＯＭ、ＲＡＭなどを含んで構成されるコンピュータシステムである。ＲＡＭには、コンピュータプログラムが記憶されている。マイクロプロセッサが、コンピュータプログラムに従って動作することにより、システムＬＳＩは、その機能を達成する。
さらにまた、上記の電子密度推定装置１００１を構成する構成要素の一部または全部は、コンピュータに脱着可能なＩＣカードまたは単体のモジュールから構成されても良い。ＩＣカードまたはモジュールは、マイクロプロセッサ、ＲＯＭ、及びＲＡＭなどから構成されるコンピュータシステムである。ＩＣカードまたはモジュールは、上記の超多機能ＬＳＩを含んでも良い。マイクロプロセッサが、コンピュータプログラムに従って動作することにより、ＩＣカードまたはモジュールは、その機能を達成する。このＩＣカードまたはこのモジュールは、耐タンパ性を有しても良い。
また、本開示は、上記の電子密度推定装置１００１により実行される電子密度推定方法であるとしても良い。また、この電子密度推定方法は、コンピュータが電子密度推定プログラムを実行することで実現されてもよいし、電子密度推定プログラムからなるデジタル信号で実現されても良い。
さらに、本開示は、電子密度推定プログラムまたは上記デジタル信号をコンピュータ読み取り可能な非一時的な記録媒体で構成されてもよい。記録媒体としては、例えば、フレキシブルディスク、ハードディスク、ＣＤ－ＲＯＭ、ＭＯ、ＤＶＤ、ＤＶＤ－ＲＯＭ、ＤＶＤ－ＲＡＭ、ＢＤ（Ｂｌｕ－ｒａｙ（登録商標） Ｄｉｓｃ）、半導体メモリなどである。また、電子密度推定プログラムは、非一時的な記録媒体に記録されている上記デジタル信号で構成されてもよい。
また、本開示は、上記電子密度推定プログラムまたは上記デジタル信号を、電気通信回線、無線若しくは有線通信回線、インターネットを代表とするネットワーク、又はデータ放送等を経由して伝送することで構成されてもよい。
また、本開示は、マイクロプロセッサとメモリとを備えたコンピュータシステムであって、上記メモリは、電子密度推定プログラムを記憶しており、マイクロプロセッサは、電子密度推定プログラムに従って動作するとしても良い。
また、電子密度推定プログラムまたは上記デジタル信号を上記非一時的な記録媒体に記録して移送することにより、または電子密度推定プログラムまたは上記デジタル信号を、上記ネットワーク等を経由して移送することにより、独立した他のコンピュータシステムにより実施されてもよい。
また、本電子密度推定システムは、サーバと、サーバに対してネットワークを介して接続されたユーザが所持する端末とで構成されてもよい。この場合、図７において、電子密度推定装置１００１、学習データベース１００、及びテストデータベース１０５はサーバで構成し、表示部１０７は端末で構成する。電子密度推定部１０６は端末から所定の物質について電子密度の算出要求をネットワークを介して取得すると、該当する物質の第２入力データをテストデータベース１０５から取得して、その第２入力データを学習済みの電子密度予測器に入力することで該当する物質の電子密度を推定する。そして、サーバは推定した電子密度を通信装置を用いて端末に送信し、端末の表示部１０７に表示させればよい。
本開示は、学習データがなくとも電子密度予測器の学習が可能であり、大規模な学習データが用意できない状況で、未知の材料の特性を予測する場合に有用である。
１００ 学習データベース
１０１ データ取得部
１０２ 電子密度予測部
１０３ 電子密度更新部
１０４ パラメータ算出部
１０５ テストデータベース
１０６ 電子密度推定部
１０８ 電子密度予測器
１０００ 電子密度推定システム
１００１ 電子密度推定装置

Claims (10)

  1. 物質の組成及び構造に関する物質情報から前記物質の電子密度を推定する電子密度推定装置における電子密度推定方法であって、
    前記電子密度推定装置のコンピュータが、
    （ａ１）前記物質情報を格納した学習データベースから第１入力データを取得し、
    （ａ２）前記第１入力データを電子密度予測器に入力することで第１電子密度を算出し、
    （ａ３）前記第１入力データと前記第１電子密度とを用いた数値シミュレーションを実行して第２電子密度を算出し、前記数値シミュレーションは、前記第１入力データと前記第１電子密度とを初期値に設定し、密度汎関数法を用いた電子密度を更新する処理を、前記密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない回数として定められる１回以上の回数で行う処理であり、前記第２電子密度は、前記密度汎関数法を用いて求めた収束値ではなく、
    （ａ４）前記第１電子密度と前記第２電子密度との差分を最小化する前記電子密度予測器のパラメータを算出することで前記電子密度予測器を学習させ、
    （ａ５）前記物質情報を格納したテストデータベースから第２入力データを取得し、前記パラメータが設定された前記電子密度予測器に前記第２入力データを入力し、第３電子密度を推定し、
    （ａ６）推定された前記第３電子密度を出力する、
    電子密度推定方法。
  2. 前記（ａ５）は、前記（ａ１）から前記（ａ４）までの処理が所定回数繰り返された後に実施される、
    請求項１に記載の電子密度推定方法。
  3. 物質の組成及び構造に関する物質情報から前記物質の電子密度を推定する電子密度推定装置における電子密度推定方法であって、
    前記電子密度推定装置のコンピュータが、
    （ａ１）前記物質情報を格納した学習データベースから第１入力データを取得し、
    （ａ２）前記第１入力データを電子密度予測器に入力することで第１電子密度を算出し、
    （ａ３）前記第１入力データと前記第１電子密度とを用いた数値シミュレーションを実行して第２電子密度を算出し、前記数値シミュレーションは、前記第１入力データと前記第１電子密度とを初期値に設定し、密度汎関数法を用いた電子密度を更新する処理を、前記密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない回数として定められる１回以上の回数で行う処理であり、前記第２電子密度は、前記密度汎関数法を用いて求めた収束値ではなく、
    （ａ４）前記第１電子密度と前記第２電子密度との差分を最小化する前記電子密度予測器のパラメータを算出することで前記電子密度予測器を学習させ、
    （ａ５）前記（ａ１）から前記（ａ４）までの処理が所定数回繰り返された後に、前記物質情報を格納したテストデータベースから第２入力データを取得し、前記パラメータが設定された前記電子密度予測器に前記第２入力データを入力し、第３電子密度を推定し、
    （ａ６）推定された前記第３電子密度を出力し、
    前記（ａ３）では、
    （ｂ１）前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度が所定の条件を満たす場合、前記数値シミュレーションを実施して前記第２電子密度を更新し、処理を前記（ａ４）に進め、
    （ｂ２）前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度が前記所定の条件を満たさない場合、前記第２電子密度を更新せずに、処理を前記（ａ４）に進める、
    電子密度推定方法。
  4. 前記所定の条件は、前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度と第４電子密度との第２差分が、前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度と第５電子密度との第３差分よりも大きくなることであり、
    前記第４電子密度は、前記（ｂ１）で更新された前記第２電子密度の算出に用いられた前記第１電子密度であり、
    前記第５電子密度は、前記（ｂ１）で更新された前記第２電子密度である、
    請求項３記載の電子密度推定方法。
  5. 前記物質情報は、結晶学共通データフォーマットを用いて記載された情報である、
    請求項１～４のいずれかに記載の電子密度推定方法。
  6. 前記（ａ４）では、前記第２電子密度が教師データとして用いられて前記電子密度予測器が学習される、
    請求項１～５のいずれかに記載の電子密度推定方法。
  7. 前記（ａ６）では、前記第３電子密度を示す画像がディスプレイに表示される、
    請求項１～６のいずれかに記載の電子密度推定方法。
  8. 物質の組成及び構造に関する物質情報から前記物質の電子密度を推定する電子密度推定装置であって、
    前記物質情報を格納した学習データベースから第１入力データを取得するデータ取得部と、
    前記第１入力データを電子密度予測器に入力することで第１電子密度を算出する電子密度予測部と、
    前記第１入力データと前記第１電子密度とを用いた数値シミュレーションを実行して第２電子密度を算出する電子密度更新部と、
    前記数値シミュレーションは、前記第１入力データと前記第１電子密度とを初期値に設定し、密度汎関数法を用いた電子密度を更新する処理を、前記密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない回数として定められる１回以上の回数で行う処理であり、前記第２電子密度は、前記密度汎関数法を用いて求めた収束値ではなく、
    前記第１電子密度と前記第２電子密度との差分を最小化する前記電子密度予測器のパラメータを算出することで前記電子密度予測器を学習させるパラメータ算出部と、
    前記物質情報を格納したテストデータベースから第２入力データを取得し、前記パラメータが設定された前記電子密度予測器に前記第２入力データを入力し、第３電子密度を推定する電子密度推定部と、
    推定された前記第３電子密度を出力する出力部とを備える、
    電子密度推定装置。
  9. 請求項１～７のいずれかに記載の電子密度推定方法をコンピュータに実行させる、
    電子密度推定プログラム。
  10. コンピュータによって行われる電子密度推定方法であって、
    （ａ１）物質の組成及び構造に関する物質情報及びテストデータベースを格納した学習データベースから第１入力データを取得し、前記物質情報は前記第１入力データを含み、前記テストデータベースは第２入力データを含み、
    （ａ２）電子密度予測器は、前記第１入力データと第１パラメータに基づいて、第１電子密度Ｄ１１を算出し、
    （ａ３）密度汎関数法を用いて電子密度を更新する計算を、前記密度汎関数法で電子密度の極限値を求める回数ではない回数として定められる１回以上の回数で行い、第２電子密度を算出し、前記１回以上の計算は、前記第１入力データと前記第１電子密度Ｄ１１に基づいた前記密度汎関数法を用いた計算を含み、前記第２電子密度は、前記密度汎関数法を用いて求めた収束値ではなく、
    （ａ４）前記電子密度予測器は、前記第１入力データと第ｉパラメータに基づいて第１電子密度Ｄ１ｉを算出し（ｉ＝２～ｎ）、
    （ａ５）前記第１電子密度Ｄ１ｊと前記第２電子密度の差分である第１差分ＤＦ１ｊを算出し（ｊ＝１～ｎ）、前記第１差分ＤＦ１１～前記第１差分ＤＦ１ｎのうち、最も小さい前記第１差分ＤＦ１ｋを検出し（１≦ｋ≦ｎ）、
    （ａ６）前記第２入力データを取得し、前記第ｋパラメータが設定された前記電子密度予測器に前記第２入力データを入力し、第３電子密度を推定し、
    （ａ７）推定された前記第３電子密度を出力し、
    前記（ａ３）では、
    （ｂ１）前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度Ｄ１１が所定の条件を満たす場合、前記１回以上の計算を実施して前記第２電子密度を更新し、処理を前記（ａ４）に進め、
    （ｂ２）前記（ａ２）で更新された前記第１電子密度Ｄ１１が前記所定の条件を満たさない場合、前記第２電子密度を更新せずに、処理を前記（ａ４）に進める、
    電子密度推定方法。
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