JP7398803B2 - 窒化物材料およびそれからなる圧電体並びにその圧電体を用いたｍｅｍｓデバイス - Google Patents
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Description
本発明は、イッテルビウムを添加した窒化アルミニウム材料、それからなる圧電体およびその圧電体を用いたＭＥＭＳデバイスに関するものである。
圧電現象を利用するデバイスは、幅広い分野において用いられており、小型化および省電力化が強く求められている携帯電話機などの携帯用機器において、その使用が拡大している。その一例として、薄膜バルク音響波共振子（Ｆｉｌｍ Ｂｕｌｋ Ａｃｏｕｓｔｉｃ Ｒｅｓｏｎａｔｏｒ；ＦＢＡＲ）を用いたＦＢＡＲフィルタがある。
ＦＢＡＲフィルタは、圧電応答性を示す薄膜の厚み縦振動モードを用いた共振子によるフィルタであり、ギガヘルツ帯域における共振が可能であるという特性を有する。このような特性を有するＦＢＡＲフィルタは、低損失であり、かつ広帯域で動作可能であることから、携帯用機器のさらなる高周波対応化、小型化および省電力化に寄与することが期待されている。
そして、このようなＦＢＡＲに用いられる圧電体薄膜の圧電体材料としては、例えばスカンジウムを添加した窒化アルミニウム（特許文献１参照）やイッテルビウムを添加した窒化アルミニウム（特許文献２および３参照）等が挙げられる。特にスカンジウムを添加した窒化アルミニウムは、高い圧電定数を有し、次世代の高周波フィルタへの利用に期待されている。また、圧力センサ、加速度センサ、ジャイロセンサなどの物理センサ、アクチュエータ、マイクロフォン、指紋認証センサ、振動発電機等の様々なＭＥＭＳ（ｍｉｃｒｏ ｅｌｅｃｔｒｏ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｓｙｓｔｅｍ）デバイスへの利用に期待されている。
しかしながら、スカンジウム（Ｓｃ）は高価な希土類元素であり、スカンジウムを添加した窒化アルミニウム（Ａｌ１－ＸＳｃＸＮ，０＜Ｘ＜１）で構成された圧電体は他の物質で構成された圧電体と比較して、製造コストが高額になってしまうという問題点があった。
また、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムと同等またはそれ以上の性能指数を有する圧電体が存在すれば、設備を大幅に変更することなく高性能の圧電体を作製できるが、そのような圧電体が存在しないという問題点があった。
さらに、ＭＥＭＳデバイスに用いられる圧電体は、そのＭＥＭＳデバイスの目的に応じた性能指数で評価する必要がある。特に、圧電体をアクチュエータやセンサとして利用する際には、電圧を印加した時に生ずる歪の大きさを示す圧電定数ｄ３３や圧力を加えた時に生ずる電圧を示す圧電出力定数ｇ３３の圧電定数を評価する必要がある。さらには、電気的エネルギーと機械的エネルギーの変換効率を表す電気機械結合定数ｋ２も重要な性能指数となる。しかし、これらの性能指数に関し、非特許文献１に記載の窒化アルミニウムを含めて、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムの値と同程度またはそれを超えるものがないという問題点があった。
そして、圧電定数ｄ３３の算出にあたっては、歪まないように拘束された圧電体に電界を印加した時に発生する圧電応力定数ｅ３３と、圧電体に応力を作用させた際に生じる歪の比例定数Ｃ３３が必要となる。また、圧電出力定数ｇ３３や電気機械結合定数ｋ２の算出では上記の物性値に加え、圧電体の誘電率ε３３も必要である。一般に、ウルツ鉱型結晶構造を有する圧電体薄膜はｃ軸方向に配向しているため、ｃ軸成分の圧電性能指数が重要となる。
本発明は上述した事情に鑑み、何もドープさせていない窒化アルミニウム（ノンドープＡｌＮ）よりも高い性能指数（圧電定数（ｄ３３）、圧電応力定数（ｅ３３）、弾性定数（Ｃ３３）、圧電出力定数（ｇ３３）および電気機械結合定数（ｋ２）の少なくとも何れか１つ）の値を有する窒化物圧電体、それからなる圧電体並びにその圧電体を用いたＭＥＭＳデバイスを提供することを目的とする。
本発明の発明者は、上述した問題点に関して鋭意研究を続けた結果、所定の濃度の範囲内のイッテルビウム（Ｙｂ）を添加させた（ドープさせた）窒化アルミニウム（Ａｌ１－ＸＹｂＸＮ）であって、所定の範囲内の格子定数比ｃ／ａを有するものは、ノンドープＡｌＮよりも高く、かつ同濃度のスカンジウムを添加した窒化アルミニウムと同等の性能指数（圧電定数（ｄ３３）、圧電応力定数（ｅ３３）、弾性定数（Ｃ３３）、圧電出力定数（ｇ３３）および電気機械結合定数（ｋ２）の少なくとも何れか１つ）の値を有することを見出し、以下のような画期的な窒化物材料を発明した。
上記課題を解決するための本発明の第１の態様は、化学式Ａｌ１－ＸＹｂＸＮで表され、Ｘの値が０．６０以上で１．００以下の範囲にあることを特徴とする圧電体にある。
かかる第１の態様では、ノンドープＡｌＮよりも高く、かつ同濃度のスカンジウムを添加した窒化アルミニウムと同等の性能指数の値を有する窒化物材料を提供することができる。また、高価なスカンジウムを使用することなく、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムと同様の性能指数を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明に係る第２の態様は、Ｘの値が０．６０以上で０．７６以下の範囲にあることを特徴とする第１の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第２の態様では、より安定な窒化物材料を提供することができる。
本発明に係る第３の態様は、Ｘの値が０．６５以上で１．００以下の範囲にあることを特徴とする第１の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第３の態様では、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムよりも高い圧電定数ｄ３３の値を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明に係る第４の態様は、Ｘの値が０．８７以上で１．００以下の範囲にあることを特徴とする第１の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第４の態様では、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムよりも高い圧電応力定数ｅ３３の値を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明の第５の態様は、Ｘの値が０．６６以上で１．００以下の範囲にあることを特徴とする第１の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第５の態様では、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムよりも低い弾性定数Ｃ３３の値を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明の第６の態様は、格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．４３より小さい範囲にあることを特徴とする第１の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第６の態様では、ノンドープＡｌＮよりも高く、かつ同濃度のスカンジウムを添加した窒化アルミニウムと同様の性能指数の値を有する窒化物材料を提供することができる。また、高価なスカンジウムを使用することなく、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムと同様の性能指数を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明の第７の態様は、格子定数比ｃ／ａが１．３２以上で１．４３より小さい範囲にあることを特徴とする第２の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第７の態様では、より安定な窒化物材料を提供することができる。
本発明の第８の態様は、格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．４０以下の範囲にあることを特徴とする第３の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第８の態様では、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムよりも高い圧電定数ｄ３３の値を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明の第９の態様は、格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．２６以下の範囲にあることを特徴とする第４の態様に記載の窒化物材料にある。
かかる第９の態様では、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムよりも高い圧電応力定数ｅ３３の値を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明の第１０の態様は、格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．３８以下の範囲にあることを特徴とする第５に記載の窒化物材料にある。
かかる第１０の態様では、スカンジウムと同じ濃度で、スカンジウムを添加した窒化アルミニウムよりも低い弾性定数Ｃ３３の値を有する窒化物材料を提供することができる。
本発明の第１１の態様は、第１～第１０の態様の何れか１つに記載の窒化物材料からなる圧電体にある。
かかる第１１の態様では、上述した窒化物材料が有する性能指数を有する圧電体を提供することができる。
本発明の第１２の態様は、第１１の態様に記載の圧電体を用いたＭＥＭＳデバイスにある。
ここで、「ＭＥＭＳデバイス」とは、微小電気機械システムであれば特に限定されず、例えば、圧力センサ、加速度センサ、ジャイロセンサなどの物理センサやアクチュエータ、マイクロフォン、指紋認証センサ、振動発電機等が挙げられる。
かかる第１２の態様では、これらの高い圧電定数ｄ３３の値を有する圧電体は、低損失であり、かつ広帯域で動作可能である。したがって、これらの圧電体を用いることにより、携帯用機器のさらなる高周波対応化、小型化および省電力化に寄与することができるＭＥＭＳデバイスを提供することができる。
本発明に係る第１３の態様は、第１～第１０の何れか１つに記載の窒化物材料からなるトランジスタ、インバーターまたは強誘電体メモリにある。
かかる第１３の態様では、従来のトランジスタと比較して高速で動作させることができ、かつ低損失、高出力なトランジスタを提供することができる。また、従来のインバーターに比べて絶縁耐圧が高く、低損失なトランジスタを提供することができる。さらに、従来の強誘電体メモリに比べて自発分極が高く、記憶性能が高い強誘電体メモリを提供することができる。
以下に添付図面を参照して、本発明に係る窒化物材料の実施形態を説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。
（実施形態１）
（実施形態１）
本実施形態では、本発明に係る窒化物材料からなる圧電体を一例として説明する。
まず、本発明の発明者が、アルミニウム（Ａｌ）と窒素（Ｎ）のみからなる窒化アルミニウム（ノンドープＡｌＮ）に対して行ったシミュレーションについて説明する。シミュレーションには、第１原理計算（ｆｉｒｓｔ－ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ）と呼ばれる計算方法を採用しているＶＡＳＰ（Ｖｉｅｎｎａ Ａｂ ｉｎｉｔｉｏ Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ Ｐａｃｋａｇｅ）というソフトウェアを用いた。ここで、第１原理計算とは、フィッティングパラメータ等を使用しない電子状態計算方法の総称であり、単位格子あるいは分子等を構成する各原子の原子番号と座標だけで、電子状態を計算することができる手法である。
本実施形態のシミュレーションでは、２個のアルミニウム原子と２個の窒素原子とからなる単位格子を、ａ軸、ｂ軸方向に３倍、及びｃ軸方向に２倍した３６個のアルミニウム原子と３６個の窒素原子とからなるスーパーセルのウルツ鉱型結晶構造のノンドープＡｌＮをシミュレーションに用いた。そして、このウルツ鉱型結晶構造のＡｌＮに対して、原子座標、セル体積およびセル形状の全てを同時に動かして第１原理計算を行い、安定構造のノンドープＡｌＮの電子状態を計算した。
表１は、第１原理計算で求めた安定構造のＡｌＮの電子状態から算出したａ軸方向の格子定数、ｃ軸方向の格子定数およびａ軸方向の格子定数とｃ軸方向の格子定数との比（ｃ／ａ）（計算値）である。また、実際にスパッタ法を用いてノンドープＡｌＮ膜を成膜して、このＡｌＮ膜に対してＸ線回折法を用いて測定した実験値についても表１に示す。
この表に示すように、各計算値は、実験値とほぼ同じ数値となり、これらの相対誤差は１％以内に収まっている。この結果より、本実施形態におけるシミュレーションは、十分に信頼できることが分かった。
次に、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）に、イッテルビウム（Ｙｂ）をドープ（添加）させたＡｌ１－ＸＹｂＸＮ（０．６０≦Ｘ≦１．００）に対して行ったシミュレーションについて説明する。図１は、本実施形態に係るシミュレーションに用いたＡｌ１－ＸＹｂＸＮの計算モデルの一例を示す図である。なお、Ｘの値は、０．６０より大きく１．００以下の範囲が好ましく、０．６０より大きく１．００より小さい範囲がより好ましい。
この図に示すように、このドープＡｌＮの計算モデルは、３６個のＡｌ原子と３６個のＮ原子とからなる単位格子のうち、２２個のＡｌ原子をＹｂ原子に置き換えたウルツ鉱型結晶構造となっている。ここで、Ａｌ原子数およびＹｂ原子数の総数を１としたときの、Ｙｂ原子の個数（濃度）をＸとする。すると、このシミュレーションに用いたＹｂ原子の濃度Ｘは、０．６１１（６１．１ａｔ．％）となる。なお、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮの圧電体は、上述した特許文献１に記載された製造方法で実際に作製することができる。
このＡｌ１－ＸＹｂＸＮについても、ノンドープＡｌＮの場合と同様に、第１原理計算により安定構造の電子状態を計算することができる。そして、この電子状態からａ軸方向の格子定数、ｃ軸方向の格子定数および格子定数比ｃ／ａを算出することができる。
なお、このシミュレーションにおいて、添加するＹｂ原子の結晶構造中の位置は、Ｙｂ原子をＡｌ原子の位置にランダムに配置するＳＱＳモデル（Ｓｐｅｃｉａｌ ｑｕａｓｉ－ｒａｎｄｏｍ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｍｏｄｅｌ）を用いた。
図２に、Ｙｂの濃度Ｘと、得られた圧電体の格子定数比ｃ／ａとの関係を示す。
図２に、Ｙｂの濃度Ｘと、得られた圧電体の格子定数比ｃ／ａとの関係を示す。
次に、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮの結晶格子に微小な歪みを強制的に加える。すると、その際の全エネルギーの微小変化から、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮの圧電応力定数ｅ３３および弾性定数Ｃ３３をそれぞれ計算することができる。すなわち、第１原理計算を用いて、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮの圧電応力定数ｅ３３、弾性定数Ｃ３３および誘電率ε３３をそれぞれ計算することができる。
それらの結果を図３および図４に示す。なお比較対象として、同様の計算手法で求められたＳｃをドープさせたＡｌＮの文献値（非特許文献２参照）も併せて図３および図４に示す。
ここで、図３から分かるように、Ｘの値が０．８７以上で１．００以下の範囲における圧電応力定数ｅ３３は、同じ濃度のＳｃをドープさせたＡｌＮよりも高い値を有することが分かった。ここで、圧電応力定数ｅ３３は、大きい数値であればあるほど、高い性能指数であることを示す。なお、このＸの範囲における格子定数比ｃ／ａの範囲は、１．２１以上、１．２６以下である。また、Ｘの値は、０．８７以上で１．００より小さい範囲が好ましい。
同様に、図４から分かるように、Ｘの値が０．６６以上で１．００以下の範囲における弾性定数Ｃ３３は、同じ濃度のＳｃをドープさせたＡｌＮよりも低い値を有することが分かった。ここで、弾性定数Ｃ３３は、小さい数値であればあるほど、高い性能指数であることを示す。なお、このＸの範囲における格子定数比ｃ／ａの範囲は、１．２１以上、１．３８以下である。また、Ｘの値は、０．６６以上で１．００より小さい範囲が好ましい。
さらに、ｃ軸方向の圧電応力定数ｅ３３、弾性定数Ｃ３３および誘電率ε３３と、電気機械結合定数ｋ２との間には、次の数１の関係式が成り立つ。また、圧電定数ｄ３３と、圧電応力定数ｅ３３、弾性定数Ｃ３３および圧電出力定数ｇ３３との間には、次の数２の関係式がそれぞれ成立する。
そこで、これらの関係式に、上記で算出されたＳｃをドープさせたＡｌＮおよびＹｂをドープさせたＡｌＮの圧電応力定数ｅ３３、弾性定数Ｃ３３および誘電率ε３３等をそれぞれ代入することによって、ＳｃをドープしたＡｌＮおよびＹｂをドープさせたＡｌＮの電気機械結合定数ｋ２、圧電定数ｄ３３および圧電出力定数ｇ３３をそれぞれ算出することができる。なお、弾性定数Ｃ１１、Ｃ１２、Ｃ１３や圧電応力定数ｅ３１は、圧電応力定数ｅ３３、弾性定数Ｃ３３と同様にして算出することができる。
このようにして得られたＳｃをドープしたＡｌＮ（同様の計算手法による文献値：非特許文献２）およびＹｂをドープさせたＡｌＮの圧電定数ｄ３３を図５に示す。ここで、圧電定数ｄ３３は、大きい数値であればあるほど、高い性能指数であることを示す。
この図から分かるように、ＹｂをドープさせたＡｌＮの圧電定数ｄ３３は、ノンドープＡｌＮよりも高く、ＳｃをドープさせたＡｌＮと同程度の値となることが分かった。特に、Ｘの値が０．６５以上で１．００以下の範囲では、同じ濃度のＳｃをドープさせたＡｌＮよりも高い値を有することが分かった。なお、このＸの範囲における格子定数比ｃ／ａの範囲は、１．２１以上で１．４０以下である。また、Ｘの値は、０．６５以上で１．００より小さい範囲が好ましい。
次に、ＹｂをドープさせたＡｌＮの圧電出力定数ｇ３３を図６に示す。ここで、圧電出力定数ｇ３３は、大きい数値であればあるほど、高い性能指数であることを示す。
また、ＹｂをドープさせたＡｌＮの電気機械結合定数ｋ２を図７に示す。ここで、電気機械結合定数ｋ２は、大きい数値であればあるほど、高い性能指数であることを示す。
さらに、図８に、Ｙｂの濃度Ｘと、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮの結晶構造が、ウルツ鉱型の場合の混合エンタルピー（Ｍｉｘｉｎｇ Ｅｎｔｈａｌｐｙ）および岩塩型の場合の混合エンタルピーとの関係を示す。ここで、ひし形マークはウルツ鉱型の場合の混合エンタルピーを示し、四角マークは岩塩型の混合エンタルピーを示す。
この図に示すように、Ｘが０．７６以下の場合には、結晶構造がウルツ鉱型のＡｌ１－ＸＹｂＸＮが安定であり、Ｘが０．７６よりも大きい場合には岩塩型のＡｌ１－ＸＹｂＸＮが安定であることが分かる。ここで、ウルツ鉱型の結晶は圧電性を示すが、岩塩型の結晶は圧電性を示さないと考えられている。したがって、Ｘは０．６０より大きく０．７６以下の範囲が好ましい。この濃度範囲のＡｌ１－ＸＹｂＸＮは結晶構造がより安定した圧電体となる。なお、このＸの範囲において、格子定数比ｃ／ａは１．３２以上で１．４３より小さい範囲にあることが好ましい。
次に、ウルツ鉱構造におけるｃ軸方向の自発分極Ｐｓｐは、次式により計算することができる。
また、Δｕ３
ｋは、第１原理計算により算出することができる数値であり、ｋ番目の原子に関して、ｃ軸方向のウルツ鉱構造と六方晶窒化ホウ素構造の内部パラメータｕ３
ｋの差である。ここで、ｕ３
ｋは、ｋ番目のｃ軸方向の金属原子と窒素の結合距離を、ｃ軸の長さで除した数値を示す。
そして、Ｚ３３
ｋは、ｋ番目の金属原子が有するｃ軸方向のボルン有効電荷である。なお、ボルン有効電荷は次式により算出することができる。
この式中、ΔＰｘは特定のイオンをｙ方向にｕｙだけ微小変位させた際に系に誘起されるｘ方向の分極を、Ｖは結晶格子の体積を、ｅは電気素量をそれぞれ示す。本実施形態では、ΔＰｘおよびｕｙは、ＶＡＳＰを用いた第１原理計算により自動的に算出される。
また、本実施形態では、次のようにしてＺ３３
ｋを算出した。まずウルツ鉱構造におけるｋ番目の金属原子が有するｃ軸方向のボルン有効電荷を算出し、次に同体積の六方晶窒化ホウ素構造におけるｋ番目の金属原子が有するｃ軸方向のボルン有効電荷を算出する。そして、それらを算術平均することでＺ３３
ｋを算出した。
これらの式を用いて、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮの自発分極Ｐｓｐを算出した。図９に、Ｙｂの濃度Ｘと、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮの自発分極Ｐｓｐとの関係を示す。
この図から分かるように、Ａｌ１－ＸＹｂＸＮ（０．６０≦Ｘ≦１．００）は、高い自発分極を有することが分かった。
（他の実施形態）
（他の実施形態）
実施形態１では、本発明に係る窒化物材料を用いた圧電体を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されない。
例えば、本発明に係る窒化物材料は、トランジスタやインバーター、強誘電体メモリにも適用することができる。本発明に係る窒化物材料を用いたトランジスタは、従来のトランジスタと比較して高速で動作させることができ、かつ低損失、高出力なものとなる。また、本発明に係る窒化物材料を用いたインバーターは、従来のインバーターに比べて絶縁耐圧が高く、低損失なものとなる。さらに、本発明に係る窒化物材料を用いた強誘電体メモリは、従来の強誘電体メモリに比べて自発分極が高く、記憶性能が高いものとなる。なお、トランジスタ、インバーターおよび強誘電体メモリの構成は、公知のものを採用することができる。
Claims (11)
- 化学式Ａｌ１－ＸＹｂＸＮで表され、Ｘの値が０．６０より大きく１．００より小さい範囲にあり、
格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．４３より小さい範囲にある、
ことを特徴とする窒化物材料。 - 化学式Ａｌ１－ＸＹｂＸＮで表され、Ｘの値が０．６０以上で０．７６以下の範囲にあり、
格子定数比ｃ／ａが１．３２以上で１．４３より小さい範囲にある、
ことを特徴とする窒化物材料。 - Ｘの値が０．６５以上で１．００より小さい範囲にあることを特徴とする請求項１に記載の窒化物材料。
- Ｘの値が０．８７以上で１．００より小さい範囲にあることを特徴とする請求項１に記載の窒化物材料。
- Ｘの値が０．６６以上で１．００より小さい範囲にあることを特徴とする請求項１に記載の窒化物材料。
- 格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．４０以下の範囲にあることを特徴とする請求項３に記載の窒化物材料。
- 格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．２６以下の範囲にあることを特徴とする請求項４に記載の窒化物材料。
- 格子定数比ｃ／ａが１．２１以上で１．３８以下の範囲にあることを特徴とする請求項５に記載の窒化物材料。
- 請求項１～８の何れか１項に記載の窒化物材料からなる圧電体。
- 請求項９に記載の圧電体を用いたＭＥＭＳデバイス。
- 請求項１～８の何れか１項に記載の窒化物材料からなるトランジスタ、インバーターまたは強誘電体メモリ。
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