JP7392041B1 - セルスタック - Google Patents

Abstract

【課題】従来よりも小型化が可能なセルスタックを提供する。【解決手段】負極板と正極板と膜電極接合体とシール部材とを備え、膜電極接合体は、イオン透過膜と酸化触媒を担持する担持層とを有し、負極板及び正極板は、膜電極接合体を挟持して交互に積層され、負極板と正極板との間には、シール部材が配置され、負極板は一対の負極部材が積層して構成され、負極板と膜電極接合体とで囲まれた第１空間に接続される第１流路及び第２流路を有し、第１流路は、シール部材の環の外側で負極板を貫通する第１主流路と、環の内側で負極板を貫通する第１貫通孔と、第１貫通孔と第１主流路とを接続する第１接続孔と、を有し、第２流路は、環の外側で負極板を貫通する第２主流路と、環の内側で負極板を貫通する第２貫通孔と、第２貫通孔と第２主流路とを接続する第２接続孔と、を有し、一対の負極部材の界面は、第１接続孔及び第２接続孔と重なるセルスタック。【選択図】図２

Description

本発明は、セルスタックに関する。

従来、有機物を燃料とし、有機物を代謝してエネルギーを得る微生物を電池触媒として用いた微生物燃料電池が検討されている（例えば、特許文献１参照）。燃料として排液に含まれる有機物を用いた場合、微生物燃料電池は、発電の機能と共に排液浄化の機能も有することとなる。そのため、微生物燃料電池は、環境に配慮した未使用エネルギーの回収技術として注目されている。

特許文献１に記載の構成では、一対のアノードとカソードとを有する単セルを電気的に並列接続して集積している。このような構成の微生物燃料電池では、電池全体として高容量（例えば、大きな電気容量または高い出力密度）を実現できる。

特表２０１２－５０７８２８号公報

微生物燃料電池を並列接続した組電池は、高容量化できる一方で、電池全体の構成が大型化しやすい。そのため、高容量しつつ電池構成を小型化可能な構成が求められていた。

また、このような要求は、直接型メタノール燃料電池など、有機物を含む液状燃料を用いて発電する他の構成の燃料電池においても同様に有する。

本明細書においては、複数の単セルを並列接続して組み合わせた構成を「セルスタック」と称する。また、セルスタックを構成として含み、必要な配線、液体燃料が流動する配管を接続した電池構成の全体を指して、「液体燃料電池」と称する。セルスタックを小型化することができれば、全体構成としての液体燃料電池を小型化することができる。

本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであって、従来よりも小型化が可能なセルスタックを提供することを目的とする。

上記の課題を解決するため、本発明の一態様は、以下の態様を包含する。

［１］複数の負極板と、複数の正極板と、複数の膜電極接合体と、環状を呈する複数のシール部材と、を備え、前記膜電極接合体は、イオン透過膜と、有機物の脱水素反応を生じさせる酸化触媒を担持する担持層と、を有し、前記負極板及び前記正極板は、前記膜電極接合体を挟持して交互に積層され、前記負極板と前記膜電極接合体とで囲まれた第１空間と、前記正極板と前記膜電極接合体とで囲まれた第２空間と、を有し、前記負極板と前記正極板との間には、前記シール部材が配置され、前記負極板は、板状を呈する一対の負極部材が積層して構成され、前記第１空間に接続される第１流路及び第２流路を有し、前記第１流路は、前記負極板の法線に沿った視野において前記シール部材の環の外側で前記負極板を貫通する第１主流路と、前記環の内側で前記負極板を貫通する第１貫通孔と、前記第１貫通孔と前記第１主流路とを接続する第１接続孔と、を有し、前記第２流路は、前記環の外側で前記負極板を貫通する第２主流路と、前記環の内側で前記負極板を貫通する第２貫通孔と、前記第２貫通孔と前記第２主流路とを接続する第２接続孔と、を有し、前記一対の負極部材の界面は、前記第１接続孔及び第２接続孔と重なるセルスタック。

［２］前記第１流路は、前記第１空間に対し前記第２流路とは反対側に設けられ、前記負極板は、前記膜電極接合体と共に前記第１空間を形成する第１凹部を有する［１］に記載のセルスタック。

［３］前記正極板を挟んで隣り合う２つの前記負極板に挟持される第１接続部材を有し、前記第１接続部材は、２つの前記負極板がそれぞれ有する前記第１主流路に接続して連通し、前記正極板は、前記第１接続部材を挿通する第１挿通孔を有する［１］又は［２］に記載のセルスタック。

［４］前記正極板は、板状を呈する一対の正極部材が積層して構成され、前記第２空間に接続される第３流路及び第４流路を有し、前記第３流路は、前記視野において前記環の内側で前記正極板を貫通する第３貫通孔と、前記環の外側で前記正極板を貫通する第３主流路と、前記第３貫通孔と前記第３主流路とを接続する第３接続孔と、を有し、前記第４流路は、前記環の内側で前記正極板を貫通する第４貫通孔と、前記環の外側で前記正極板を貫通する第４主流路と、前記第４貫通孔と前記第４主流路とを接続する第４接続孔と、を有し、前記一対の正極部材の界面は、前記第３接続孔及び第４接続孔と重なる［１］から［３］のいずれか１項に記載のセルスタック。

［５］前記第３流路は、前記第２空間に対し前記第４流路とは反対側に設けられ、前記正極板は、前記膜電極接合体と共に前記第２空間を形成する第２凹部を有する［４］に記載のセルスタック。

［６］前記負極板を挟んで隣り合う２つの前記正極板に挟持される第２接続部材を有し、前記第２接続部材は、２つの前記正極板がそれぞれ有する前記第３主流路に接続して連通し、前記負極板は、前記第２接続部材を挿通する第２挿通孔を有する［４］又は［５］に記載のセルスタック。

［７］前記正極板を挟んで隣り合う２つの前記負極板に挟持され、前記負極板同士を電気的に接続する負極接続部材を有する［１］から［６］のいずれか１項に記載のセルスタック。

［８］前記負極接続部材は貫通孔を有し、前記貫通孔に挿通されるとともに、前記負極接続部材を挟持する前記負極板同士を係止する負極係止部材をさらに有する［７］に記載のセルスタック。

［９］前記負極板を挟んで隣り合う２つの前記正極板に挟持され、前記正極板同士を電気的に接続する正極接続部材を有する［１］から［８］のいずれか１項に記載のセルスタック。

［１０］前記正極接続部材は貫通孔を有し、前記貫通孔に挿通されるとともに、前記正極接続部材を挟持する前記正極板同士を係止する正極係止部材をさらに有する［９］に記載のセルスタック。

［１１］前記膜電極接合体は、前記イオン透過膜に対し前記担持層とは反対側に、触媒を担持させたガス拡散層を有し、前記触媒は、酸素還元触媒である［１］から［１０］のいずれか１項に記載のセルスタック。

［１２］前記酸化触媒は、前記有機物を嫌気的に分解する嫌気性微生物である［１］から［１１］のいずれか１項に記載のセルスタック。

本発明によれば、従来よりも小型化が可能なセルスタックを提供することができる。

図１は、実施形態のセルスタック１００を有する液体燃料電池１０００の模式図である。 図２は、セルスタック１００の分解斜視図である。 図３は、内部負極板１０Ａ（負極板１０）の構成及び周辺構成を示す分解斜視図である。 図４は、内部正極板２０Ａ（正極板２０）の構成及び周辺構成を示す分解斜視図である。 図５は、膜電極接合体３０の模式図である。 図６は、図５の線分ＶＩ－ＶＩにおける、膜電極接合体３０の概略矢視断面図である。 図７は、接続部材５０を示す模式図である。 図８は、第１接続部材５０Ａを用いた組み立て工程を示す説明図である。 図９は、セルスタック１００における第１接続部材５０Ａの周辺の構成の説明図である。 図１０は、電極接続部材８０を示す模式図である。 図１１は、電極接続部材８０を使用する様子を示す説明図である。 図１２は、セルスタック１００を有する液体燃料電池１０００を使用する様子を説明する説明図である。

以下、図１～図１２を参照しながら、本実施形態に係るセルスタックについて説明する。なお、以下の全ての図面においては、図面を見やすくするため、各構成要素の寸法や比率などは適宜異ならせてある。

以下の説明においては、ｘｙｚ直交座標系を設定し、このｘｙｚ直交座標系を参照しつつ各部材の位置関係について説明する。ここでは、水平面内の所定方向をｘ軸方向、水平面内においてｘ軸方向と直交する方向をｙ軸方向、ｘ軸方向及びｙ軸方向のそれぞれと直交する方向（すなわち鉛直方向）をｚ軸方向とする。また、＋ｚ方向を「上」、－ｚ方向を「下」と称することがある。この意味において、例えば部材の「上端」とは、図に示す部材の＋ｚ方向の端部を指す。

図１は、本実施形態のセルスタック１００を有する液体燃料電池１０００の模式図である。液体燃料電池１０００は、セルスタック１００を含む電池本体１１００と、電池本体１１００を支持する支持台１２００と、を有する。

電池本体１１００は、セルスタック１００と、セルスタック１００を挟持する一対のエンドプレート１１１０と、セルスタック１００が有する燃料流路に設けられた接続バルブ１１２０と、を有する。

エンドプレート１１１０は、一対の板状部材であり、セルスタック１００を挟持して支えている。エンドプレート１１１０は、例えば樹脂材料で構成することができる。また、エンドプレート１１１０は、表面に絶縁処理を施した金属材料で構成してもよい。

接続バルブ１１２０は、燃料流路１０１，１０２の端部に設けられ、外部からセルスタック１００の内部に燃料を供給する配管を接続するために用いる。液体燃料電池の燃料としては、有機物が含まれる液体や、酸素を含む気体が考えられる。接続バルブ１１２０は、これら液体を流動させる配管を液密に接続、または気体を流動させる配管を気密に接続可能なバルブを用いることができる。

詳しくは後述するが、セルスタック１００は、内部に合計４つの燃料流路１０１，１０２を有する。接続バルブ１１２０は、燃料流路１０１，１０２の両端にそれぞれ設けられている。

支持台１２００は、電池本体１１００を支持する基台である。支持台１２００は、図１に示すような板状部材であってもよく、枠体であってもよい。支持台１２００の下面（－ｚ側の面）には、キャスタ１２１０を有してもよい。

図２は、セルスタック１００の分解斜視図である。セルスタック１００は、複数の負極板１０と、複数の正極板２０と、複数の膜電極接合体３０と、複数のシール部材４０と、を備える。その他、セルスタック１００は、複数の第１接続部材５０Ａと、複数の第２接続部材５０Ｂと、を有する。

ｘ方向に隣り合う負極板１０及び正極板２０は、膜電極接合体３０を挟持して交互に積層されている。また、負極板１０と正極板２０との間には、環状のシール部材４０が配置されている。詳細には、負極板１０と正極板２０との間において、負極板１０と膜電極接合体３０との間、及び正極板２０と膜電極接合体３０との間には、それぞれシール部材４０が配置されている。

詳しくは後述するが、各負極板１０は、それぞれ四隅に、ｘ方向に貫通する貫通孔である第１主流路１１１と、第２主流路１２１と、第１挿通孔１９とが形成されている。また、各正極板２０は、それぞれ四隅に、ｘ方向に貫通する貫通孔である第３主流路２３１と、第４主流路２４１と、第１挿通孔１９とが形成されている。これらの各貫通孔は、第１接続部材５０Ａ及び第２接続部材５０Ｂのいずれかを介してｘ方向に連通し、燃料流路１０１，１０２を構成する。

以下、各構成を順に説明する。

［負極板］
セルスタック１００は、２つの負極板１０を有する。セルスタック１００が有する負極板１０は、セルスタック１００の内部に配置される内部負極板１０Ａと、セルスタック１００の端部に配置される端部負極板１０Ｂを有する。内部負極板１０Ａは、ｘ方向の両面が膜電極接合体３０と対向と対向する。端部負極板１０Ｂは、ｘ方向の一方の面が膜電極接合体３０と対向する。

図３は、内部負極板１０Ａ（負極板１０）の構成及び周辺構成を示す分解斜視図である。内部負極板１０Ａは、一対の負極部材１５と、負極部材１５に挟持されるシール部材４１と、が積層して構成されている。

シール部材４１は、公知の液状ガスケットと併用してもよい。液状ガスケットは、ｘ方向の視野においてシール部材４１の外側に塗布し、シール部材４１の機能を補助するために用いられる。なお、シール部材４１の代わりに液状ガスケットのみを用いてもよい。

負極部材１５は、負極本体１５１と、スペーサ１５２とを有する。負極本体１５１は、ｘ方向の視野において矩形の板状部材であり、導電性を有する。負極本体１５１の材料は、電極材料として通常知られた材料を採用することができる。一対の負極部材１５をそれぞれ負極部材１５Ａ,１５Ｂとしたとき、負極部材１５Ａが有する負極本体１５１Ａと、負極部材１５Ｂが有する負極本体１５１Ｂとは、いずれか一方にシール部材４１を保持する溝（不図示）が設けられている他は、互いを重ね合わせた界面に対して鏡像となっている。

スペーサ１５２は、ｘ方向の視野において負極本体１５１の外縁と同じ外縁形状を有する環状の部材であり、絶縁性を有する。また、スペーサ１５２は、ｘ方向の視野において担持層３２（後述）の周囲に存在している。スペーサ１５２の材料は、絶縁性を有する樹脂材料や無機材料を採用することができる。スペーサ１５２は１つの部材であってもよく、２以上の部材で構成されていてもよい。スペーサ１５２は、担持層３２よりも固く、高い剛性を有する。

セルスタック１００を組み立てる際、担持層３２は負極板１０及び正極板２０に挟まれ圧縮される。一方、担持層３２よりも固いスペーサ１５２は、圧縮に抵抗し厚さを維持する。これにより、スペーサ１５２は、担持層３２がスペーサ１５２よりも薄く圧縮されることを抑制し、担持層３２の厚さを制御する。

負極部材１５は、負極本体１５１と環状のスペーサ１５２とで囲まれた第１凹部１０ａを有する。すなわち、内部負極板１０Ａは、第１凹部１０ａを有する。なお、図３では、スペーサ１５２の環の形状を矩形としているが、これに限らない。

内部負極板１０Ａに対向する膜電極接合体３０は、ｘ方向の視野において、スペーサ１５２の内周よりも大きい。そのため、内部負極板１０Ａと膜電極接合体３０とを重ねると、膜電極接合体３０は、第１凹部１０ａを全て覆い、第１凹部１０ａとで囲まれた第１空間１００Ｘを形成する。シール部材４０は、第１空間１００Ｘに収容されている。

内部負極板１０Ａは、内部負極板１０Ａの上方に、第１空間１００Ｘに接続される第１流路１１０を有している。第１流路１１０は、第１主流路１１１と、第１貫通孔１１２と、第１接続孔１１３とが互いに連通して形成された流路である。

第１主流路１１１は、ｘ方向の視野において、シール部材４０の環の外側で内部負極板１０Ａ（負極板１０）を貫通している。第１主流路１１１は、負極部材１５Ａ，１５Ｂのそれぞれに形成された貫通孔１１１ａ，１１１ｂがｘ方向に重なり連通することで形成される。

第１貫通孔１１２は、シール部材４０の環の内側で内部負極板１０Ａ（負極板１０）を貫通している。第１貫通孔１１２は、各負極部材１５の負極本体１５１に複数形成され、ｙ方向に配列している。

図３では、第１貫通孔１１２が負極本体１５１に複数形成されることとしたがこれに限らず、第１貫通孔１１２が１つのみ形成されることとしてもよい。さらに、図３では、第１貫通孔１１２をｘ方向の視野において円形として示しているが、これに限らず、種々の形状を採用可能である。例えば、ｙ軸方向に長軸を有する細長い第１貫通孔１１２が負極本体１５１に１つのみ形成されることとしてもよい。

第１接続孔１１３は、第１貫通孔１１２と第１主流路１１１とを接続する。第１接続孔１１３は、負極部材１５Ａ，１５Ｂのそれぞれに形成された凹部１１３ａ，１１３ｂがｘ方向に重なり形成される。言い換えると、第１接続孔１１３は、一対の負極部材１５の界面と重なり、一対の負極部材１５の界面で凹部１１３ａ、１１３ｂに分割される構成となっている。

第１接続孔１１３の周囲には、第１接続孔１１３を囲んでシール部材４１が配置されている。一対の負極部材１５のいずれか一方には、シール部材４１が嵌合する溝が設けられている。

第１接続孔１１３は、ｙ方向に広がって設けられ、第１主流路１１１に対し複数の第１貫通孔１１２をまとめて接続していることとしているが、これに限らない。例えば、第１主流路１１１と第１貫通孔１１２とを第１接続孔１１３により一対一で接続する構成であってもよい。

また、内部負極板１０Ａは、第１空間１００Ｘに対し第１流路１１０とは反対側である内部負極板１０Ａの下方に、第１空間１００Ｘに接続される第２流路１２０を有している。第２流路１２０は、第２主流路１２１と、第２貫通孔１２２と、第２接続孔１２３とが互いに連通して形成された流路である。

第２主流路１２１は、ｘ方向の視野において、シール部材４０の環の外側で内部負極板１０Ａ（負極板１０）を貫通している。第２主流路１２１は、負極部材１５Ａ，１５Ｂのそれぞれに形成された貫通孔１２１ａ，１２１ｂがｘ方向に重なり連通することで形成される。

第２貫通孔１２２は、シール部材４０の環の内側で内部負極板１０Ａ（負極板１０）を貫通している。第２貫通孔１２２は、各負極部材１５の負極本体１５１に複数形成され、ｙ方向に配列している。第２貫通孔１２２は、第１貫通孔１１２と同数形成されている。

第２接続孔１２３は、第２貫通孔１２２と第２主流路１２１とを接続する。第２接続孔１２３は、負極部材１５Ａ，１５Ｂのそれぞれに形成された凹部１２３ａ，１２３ｂがｘ方向に重なり形成される。言い換えると、第２接続孔１２３は、一対の負極部材１５の界面と重なり、一対の負極部材１５の界面で凹部１２３ａ、１２３ｂに分割される構成となっている。

第２接続孔２１３は、ｙ方向に広がって設けられ、第２主流路１２１に対し複数の第２貫通孔１２２をまとめて接続していることとしているが、これに限らない。例えば、第２主流路１２１と第２貫通孔１２２とを第２接続孔１２３により一対一で接続する構成であってもよい。

第２流路１２０は、第１流路１１０に対してｘ方向で点対称に設けられており、第１流路１１０と同様の構成を有する。これにより、負極本体１５１の上下を反転させたとしても同じ形状となり、組み立てが容易となる。

なお、第１流路１１０と第２流路１２０とは同様の構成としたが、それぞれ異なる構成であってもよい。また、第１流路１１０と第２流路１２０との配置は点対称でなくてもよい。

内部負極板１０Ａが有する第１流路１１０は、ｘ方向の視野において、シール部材４０の環の外側に形成された第１主流路１１１から、内部負極板１０Ａの内部に形成された第１接続孔１１３を介して、シール部材４０の環の内側に形成された第１貫通孔１１２へとつながる流路であり、内部負極板１０Ａの内部で屈曲した流路である。これにより、第１流路１１０はシール部材４０を迂回してシール部材４０の環の外側と内側とを接続することができ、第１流路１１０とシール部材４０とが干渉せず、シール部材４０による封止を行うことができる。

同様に、内部負極板１０Ａが有する第２流路１２０は、ｘ方向の視野において、シール部材４０の環の外側に形成された第２主流路１２１から、内部負極板１０Ａの内部に形成された第２接続孔１２３を介して、シール部材４０の環の内側に形成された第２貫通孔１２２へとつながる流路であり、内部負極板１０Ａの内部で屈曲した流路である。これにより、第２流路１２０はシール部材４０を迂回してシール部材４０の環の外側と内側とを接続することができ、第２流路１２０とシール部材４０とが干渉せず、シール部材４０による封止を行うことができる。

また、内部負極板１０Ａが一対の負極部材１５の積層体であることにより、内部負極板１０Ａの内部において屈曲する複雑な構成の流路（第１流路１１０、第２流路１２０）を容易に形成することができる。

また、内部負極板１０Ａは、第１主流路１１１及び第２主流路１２１とは異なる対角の位置に、内部負極板１０Ａの厚さ方向に貫通する第１挿通孔１９を有する。第１挿通孔１９は、負極部材１５Ａ，１５Ｂのそれぞれに形成された貫通孔がｘ方向に重なり連通することで形成される。第１挿通孔１９の機能については、後述する。

［正極板］
図２に示すように、セルスタック１００は、２つの正極板２０を有する。セルスタック１００が有する正極板２０は、セルスタック１００の内部に配置される内部正極板２０Ａと、セルスタック１００の端部に配置される端部正極板２０Ｂを有する。内部正極板２０Ａは、ｘ方向の両面が膜電極接合体３０と対向と対向する。端部正極板２０Ｂは、ｘ方向の一方の面が膜電極接合体３０と対向する。

図４は、内部正極板２０Ａ（正極板２０）の構成及び周辺構成を示す分解斜視図である。内部正極板２０Ａは、一対の正極部材２５と、正極部材２５に挟持されるシール部材４２と、が積層して構成されている。

正極部材２５は、正極本体２５１と、スペーサ２５２とを有する。正極本体２５１は、ｘ方向の視野において矩形の板状部材であり、導電性を有する。正極本体２５１の材料は、上述の負極本体１５１と同様とすることができる。一対の正極部材２５をそれぞれ正極部材２５Ａ,２５Ｂとしたとき、正極部材２５Ａが有する正極本体２５１Ａと、正極部材２５Ｂが有する正極本体２５１Ｂとは、いずれか一方にシール部材４２を保持する溝（不図示）が設けられている他は、互いを重ね合わせた界面に対して鏡像となっている。

スペーサ２５２は、ｘ方向の視野において正極本体２５１の外縁と同じ外縁形状を有する環状の部材であり、絶縁性を有する。スペーサ２５２の材料及び構成は、上述のスペーサ１５２と同様とすることができる。

正極部材２５は、正極本体２５１と環状のスペーサ２５２とで囲まれた第２凹部２０ａを有する。すなわち、内部正極板２０Ａは、第２凹部２０ａを有する。なお、図４では、スペーサ２５２の環の形状を矩形としているが、これに限らない。

内部正極板２０Ａに対向する膜電極接合体３０は、ｘ方向の視野において、スペーサ２５２の内周よりも大きい。そのため、内部正極板２０Ａと膜電極接合体３０とを重ねると、膜電極接合体３０は、第２凹部２０ａを全て覆い、第２凹部２０ａとで囲まれた第２空間１００Ｙを形成する。シール部材４０は、第２空間１００Ｙに収容されている。

内部正極板２０Ａは、内部正極板２０Ａの上方に、第２空間１００Ｙに接続される第３流路２３０を有している。第３流路２３０は、第３主流路２３１と、第３貫通孔２３２と、第３接続孔２３３とが互いに連通して形成された流路である。第３主流路２３１は、ｘ方向において内部負極板１０Ａの第１挿通孔１９と重なる位置に設けられている。

第３流路２３０は、上述の第１流路１１０と同様の構成を採用することができる。すなわち、第３流路２３０の構成は、上述した第１流路１１０の第１主流路１１１、第１貫通孔１１２、第１接続孔１１３を、それぞれ第３主流路２３１、第３貫通孔２３２、第３接続孔２３３と読み替えることにより理解することができる。

第３主流路２３１は、正極部材２５Ａ，２５Ｂのそれぞれに形成された貫通孔２３１ａ，２３１ｂがｘ方向に重なり連通することで形成される。

第３接続孔２３３は、一対の正極部材２５の界面と重なり、一対の正極部材２５の界面で凹部２３３ａ、２３３ｂに分割される構成となっている。

また、内部正極板２０Ａは、第２空間１００Ｙに対し第３流路２３０とは反対側である内部正極板２０Ａの下方に、第２空間１００Ｙに接続される第４流路２４０を有している。第４流路２４０は、第４主流路２４１と、第４貫通孔２４２と、第４接続孔２４３とが互いに連通して形成された流路である。第４主流路２４１は、ｘ方向において内部負極板１０Ａの第１挿通孔１９と重なる位置に設けられている。

第４流路２４０は、上述の第２流路１２０と同様の構成を採用することができる。すなわち、第４流路２４０の構成は、上述した第２流路１２０の第２主流路１２１、第２貫通孔１２２、第２接続孔１２３を、それぞれ第４主流路２４１、第４貫通孔２４２、第４接続孔２４３と読み替えることにより理解することができる。

第４主流路２４１は、正極部材２５Ａ，２５Ｂのそれぞれに形成された貫通孔２４１ａ，２４１ｂがｘ方向に重なり連通することで形成される。

第４接続孔２４３は、一対の正極部材２５の界面と重なり、一対の正極部材２５の界面で凹部２４３ａ、２４３ｂに分割される構成となっている。

正極部材２５（正極本体２５１）は、第２凹部２０ａに面する面において、第３貫通孔２３２と第４貫通孔２４２をｚ方向に接続する溝２５ａを有する。溝２５ａは、正極板２０に供給する酸素含有気体（後述）が流動する流路として機能する。

内部正極板２０Ａが有する第３流路２３０は、ｘ方向の視野において、シール部材４０の環の外側に形成された第３主流路２３１から、内部正極板２０Ａの内部に形成された第３接続孔２３３を介して、シール部材４０の環の内側に形成された第３貫通孔２３２へとつながる流路であり、内部正極板２０Ａの内部で屈曲した流路である。これにより、第３流路２３０はシール部材４０を迂回してシール部材４０の環の外側と内側とを接続することができ、第３流路２３０とシール部材４０とが干渉せず、シール部材４０による封止を行うことができる。

同様に、内部正極板２０Ａが有する第４流路２４０は、ｘ方向の視野において、シール部材４０の環の外側に形成された第４主流路２４１から、内部正極板２０Ａの内部に形成された第４接続孔２４３を介して、シール部材４０の環の内側に形成された第４貫通孔２４２へとつながる流路であり、内部正極板２０Ａの内部で屈曲した流路である。これにより、第４流路２４０はシール部材４０を迂回してシール部材４０の環の外側と内側とを接続することができ、第４流路２４０とシール部材４０とが干渉せず、シール部材４０による封止を行うことができる。

また、内部正極板２０Ａが一対の正極部材２５の積層体であることにより、内部正極板２０Ａの内部において屈曲する複雑な構成の流路（第３流路２３０、第４流路２４０）を容易に形成することができる。

また、内部正極板２０Ａは、第３主流路２３１及び第４主流路２４１とは異なる対角の位置に、内部正極板２０Ａの厚さ方向に貫通する第２挿通孔２９を有する。第２挿通孔２９は、正極部材２５Ａ，２５Ｂのそれぞれに形成された貫通孔がｘ方向に重なり連通することで形成される。第２挿通孔２９の機能については、後述する。

［膜電極接合体］
図５は、膜電極接合体３０の模式図である。図６は、図５の線分ＶＩ－ＶＩにおける、膜電極接合体３０の概略矢視断面図である。膜電極接合体３０は、イオン透過膜３１と、担持層３２と、ガス拡散層３３と、を有する。

イオン透過膜３１は、陽イオンである水素イオン（Ｈ^＋）を透過させる機能を有する。イオン透過膜３１は、公知のイオン透過膜を用いることができる。

担持層３２は、イオン透過膜３１の一方側に設けられた層であり、有機物の脱水素反応と水の酸化反応とを生じさせる酸化触媒を担持する。酸化触媒は、液体燃料電池１０００において用いられる液体燃料に応じて適切なものを用いる。例えば、液体燃料が有機物を含む排液である場合には、酸化触媒として有機物を嫌気的に分解する嫌気性微生物を用いる。また、液体燃料がメタノールである場合には、酸化触媒としてメタノールの脱水素反応と水の酸化反応とを生じさせる白金系触媒を用いる。

担持層３２は、導電性を有する多孔質材料を用いて形成される。多孔質材料の細孔径は、用いる液体燃料を拡散しやすい大きさが好ましく、予め予備実験で設定することが好ましい。このような材料としては、グラファイトフェルトが挙げられる。

また、担持層３２は、セルスタックを組み立てたとき、負極板１０（負極本体１５１Ａ）と接している。

ガス拡散層３３は、イオン透過膜３１に対し担持層３２とは反対側に形成された層である。ガス拡散層３３は、酸素還元触媒を担持している。酸素還元触媒は、非白金触媒であることが好ましく、炭素系触媒であることがより好ましく、窒素を含有するカーボンアロイ触媒であることがさらに好ましい。

ガス拡散層３３は、導電性を有する多孔質材料を用いて形成される。例えば、ガス拡散としては、不織布状のカーボンペーパーを挙げることができる。また、ガス拡散層３３は、撥水性を有していると好ましい。このような材料としては、マイクロポーラス層（ＭＰＬ）付きガス拡散層が挙げられる。

また、ガス拡散層３３は、セルスタックを組み立てたとき、正極板２０と接する厚さとするとよい。

膜電極接合体３０において、担持層３２及びガス拡散層３３は、イオン透過膜３１の法線方向から見た視野において、イオン透過膜３１よりも小さく形成されている。同視野において、イオン透過膜３１の外縁部には、担持層３２及びガス拡散層３３が形成されておらずイオン透過膜３１が露出した領域（額縁部３１ａ）が形成されている。

［接続部材］
図７は、接続部材５０を示す模式図である。接続部材５０は、第１接続部材５０Ａ及び第２接続部材５０Ｂのいずれにも共通して用いられる。

接続部材５０は、絶縁性材料で構成され、本体５０１と、接続部５０２と、フランジ５０３とを有する。

本体５０１は、貫通孔５０ａを有する円筒状の部材である。貫通孔５０ａの内部には、有機物が含まれる液体や、酸素を含む気体などの液体燃料電池の燃料が流動する。

本体５０１の両端には、貫通孔５０ａを囲んで円環状の溝５０１ａが設けられている。溝５０１ａには、シール部材（Ｏリング）が収容される。

接続部５０２は、本体５０１の両端において貫通孔５０ａの縁に沿って設けられた円筒状の凸部であり、本体５０１の中心軸と同軸の構造部分である。

フランジ５０３は、本体５０１の外壁から外に向けて広がる構造部分であり、ネジ穴５０３ａを有する。フランジ５０３は接続部材５０を他の部材に接続し固定する際に用いる。

図８，９は、接続部材５０の使用方法を示す概略断面図である。図８では、第１接続部材５０Ａを使用することとして説明する。図８は、第１接続部材５０Ａを用いた組み立て工程を示す説明図である。図９は、セルスタック１００における第１接続部材５０Ａの周辺の構成の説明図である。

図８に示すように、第１接続部材５０Ａは、一端側の接続部５０２において負極板１０の第１主流路１１１に挿入され、負極板１０に接続する。第１接続部材５０Ａは、負極板１０の両側から第１主流路１１１に接続する。第１接続部材５０Ａは、例えば、シール部材４２を負極本体１５１に接触させた状態で、フランジ（不図示）でネジ止めされ固定される。

また、第１接続部材５０Ａは、正極板２０の第２挿通孔２９に挿入され正極板２０を貫通する。

このようにして第１接続部材５０Ａを配置し、さらに、負極板１０及び正極板２０の間に膜電極接合体３０及びシール部材４０を挟持して組み立てると、図９に示すような構成となる。

セルスタック１００では、膜電極接合体３０の額縁部３１ａが負極板１０と正極板２０とのそれぞれのスペーサ及びシール部材４０に挟まれて固定される。

また、セルスタック１００において、第１接続部材５０Ａは、正極板２０を挟んで隣り合う２つの負極板１０に挟持されて固定される。第１接続部材５０Ａの貫通孔５０ａは、負極板１０が有する第１主流路１１１と連通する。

第１主流路１１１において、対向する２つの第１接続部材５０Ａ同士は離間している。２つの第１接続部材５０Ａの間の隙間（２つの第１接続部材５０Ａがそれぞれ有する接続部５０２の先端の間）には、第１接続孔１１３が開口している。

また、第１接続部材５０Ａは、正極板２０の第２挿通孔２９に挿通されている。

これにより、第１接続部材５０Ａの貫通孔５０ａ及び負極板１０の第１主流路１１１が連通し、第１燃料流路１０１Ａを形成する。セルスタック１００においては、第１燃料流路１０１Ａに対し、複数の第１接続孔１１３が接続する形となり、本流路である第１燃料流路１０１Ａに、支流路である第１接続孔１１３及び第１貫通孔１１２が接続されるマニールド形状が形成される。これにより、第１燃料流路１０１Ａの内部を流動する燃料は、負極板１０の内部に供給され、負極板１０を介して第１空間１００Ｘに供給される。

このとき、第１接続部材５０Ａは、第２挿通孔２９に挿通され正極板２０を貫通している。そのため、第１燃料流路１０１Ａの内部を流動する燃料は、正極部材２５の間から正極板２０の内部に向かって漏れ出ることは無い。

なお、図９では、第１接続部材５０Ａが第１主流路１１１に接続されることとして説明したが、第１接続部材５０Ａが第２主流路１２１に接続され、第２燃料流路１０１Ｂを形成する構成についても同様に理解することができる。

同様に、第２接続部材５０Ｂが第３主流路２３１に接続され、第３燃料流路１０２Ａを形成する構成についても同様に理解することができる。すなわち、当該構成は、図９の説明に基づいて、第２接続部材５０Ｂが負極板１０の第１挿通孔１９に挿通され、第２接続部材５０Ｂの接続部５０２が正極板２０の第３主流路２３１に接続される構成を同様に理解することができる。

同様に、第２接続部材５０Ｂが第４主流路２４１に接続され、第４燃料流路１０２Ｂを形成する構成についても同様に理解することができる。すなわち、当該構成は、図９の説明に基づいて、第２接続部材５０Ｂが負極板１０の第１挿通孔１９に挿通され、第２接続部材５０Ｂの接続部５０２が正極板２０の第４主流路２４１に接続される構成を同様に理解することができる。

［負極接続部材、正極接続部材］
図１０は、電極接続部材８０を示す模式図である。電極接続部材８０は、導電性を有する円筒形の部材である。電極接続部材８０は貫通孔８０ａを有し、貫通孔８０ａに係止部材８５を挿通し固定して用いる。係止部材８５は、例えばボルト８５ａとナット８５ｂである。

電極接続部材８０は、負極接続部材８０Ａ及び正極接続部材８０Ｂのいずれにも共通して用いられる。

図１１は、電極接続部材８０を使用する様子を示す説明図である。セルスタック１００において重ね合わせた負極板１０の上端には、ｘ方向（負極板１０の法線方向）で互いに重なる位置に凹部１０Ｘが形成されている。同様に、正極板２０の上端には、ｘ方向（正極板２０の法線方向）で互いに重なる位置に凹部２０Ｘが形成されている。さらに、エンドプレート１１１０の上端には、ｘ方向で凹部１０Ｘと凹部２０Ｘとに重なる位置に、凹部１１１０Ｘが形成されている。

負極板１０の上端には、正極板２０の凹部２０Ｘと重なる位置に貫通孔（不図示）が形成されている。同様に、正極板２０の上端には、負極板１０の凹部１０Ｘと重なる位置に貫通孔（不図示）が形成されている。

負極接続部材８０Ａは、正極板２０を挟んで隣り合う２つの負極板１０に挟持され、負極板１０同士（負極板１０Ａ，１０Ｂ）を電気的に接続する。さらに、負極接続部材８０Ａの貫通孔８０ａにはボルト８５が挿通され、負極接続部材８０Ａを挟持する負極板１０同士を係止する。

正極接続部材８０Ｂは、負極板１０を挟んで隣り合う２つの正極板２０に挟持され、正極板２０同士（正極板２０Ａ，２０Ｂ）を電気的に接続する。さらに、正極接続部材８０Ｂの貫通孔８０ａにはボルト８５が挿通され、正極接続部材８０Ｂを挟持する正極板２０同士を係止する。

これにより、負極板１０及び正極板２０をそれぞれ並列に接続することができる。

なお、凹部１０Ｘ、２０Ｘの形成位置、及び電極接続部材８０の配置位置は、図１，１１に示した位置に限らない。負極板１０同士及び正極板２０同士をそれぞれ電気的に接続可能であれば、負極板１０及び正極板２０の上端のみならず、左端や右端に設けてもよい。また、複数箇所に負極接続部材８０Ａ、正極接続部材８０Ｂを設け、複数箇所で負極板１０同士及び正極板２０同士をそれぞれ電気的に接続してもよい。

図１２は、セルスタック１００を有する液体燃料電池１０００を使用する様子を説明する説明図である。液体燃料電池１０００の使用の際には、下方の接続バルブ１１２０Ａから第２燃料流路１０１Ｂに対して有機物含む液体燃料Ｌを供給する。その際、第２燃料流路１０１Ｂの他端に設けられた接続バルブ１１２０は閉じておく。

液体燃料Ｌは、第２燃料流路１０１Ｂを流動した後、第２接続孔１２３に供給される。全ての第２接続孔１２３において、液体燃料Ｌの液面高さは一致した状態で第２貫通孔１２２に達すると想定される。液体燃料Ｌは第２貫通孔１２２を介して第１空間１００Ｘに供給される。

一方、第２空間１００Ｙに対しても、不図示の第４燃料流路を介して酸素を含む気体燃料Ｇが供給される。

負極板１０が面する第１空間１００Ｘにおいては、膜電極接合体３０の担持層に担持された酸化触媒（微生物、金属触媒）により液体燃料Ｌ中の有機物が分解され、水素イオンと電子とが生じる。

生じた水素イオンは、膜電極接合体３０のイオン透過膜を介して第２空間１００Ｙに移動する。第２空間１００Ｙにおいては、ガス拡散層に担持された触媒が、気体燃料Ｇに含まれる酸素と、移動してくる水素イオンと、負極（第１空間１００Ｘ）で生じ外部回路を介して第２空間１００Ｙに移動する電子と、の結合を促進して水を生じさせる。液体燃料電池１０００は、負極接続部材８０Ａ及び正極接続部材８０Ｂを介して並列に接続されている。

液体燃料Ｌは、第１貫通孔１１２、第１接続孔１１３を介して第１燃料流路１０１Ａに排出される。さらに、液体燃料Ｌは、接続バルブ１１２０Ｂを介して、装置外に排出される。

液体燃料電池１０００に対しては、液体燃料Ｌを第１燃料流路１０１Ａ及び第２燃料流路１０１Ｂの４カ所の接続バルブ１１２０のいずれから供給してもよい。同様に、液体燃料電池１０００に対しては、気体燃料Ｇを第３燃料流路１０２Ａ及び第４燃料流路１０２Ｂの４カ所の接続バルブ１１２０のいずれから供給してもよい。

さらに、第１燃料流路１０１Ａ及び第２燃料流路１０１Ｂの４カ所の接続バルブ１１２０から純水を供給して、装置内の洗浄に用いてもよい。

以上のような構成のセルスタック１００は、負極板１０が一対の負極部材１５を重ね合わせて構成され、負極部材１５をそれぞれ加工することで第１流路１１０を形成している。そのため、負極板１０の内部において屈曲する複雑な形状の流路を容易に形成可能である。また、負極板１０が上記構成であるために、例えば第１接続孔１１３を薄く形成することが容易となり、負極板１０全体を薄型化することができる。

また、同様の理由により、正極板２０において流路を容易に形成可能であると共に、正極板２０全体を薄型化することができる。

これらにより、セルスタック１００は、従来知られた構成のものと比べて薄型化が可能となる。

さらに、本実施形態においては、セルスタック１００は負極板１０、正極板２０共に２枚ずつ、計４枚を重ねた積層構造（３セル構造）としたが、必要に応じて内部負極板１０Ａ、内部正極板２０Ａを増やしセル数を変更することにより、容易に容量を増やすことができる。

加えて、負極板１０の第１流路１１０及び第２流路１２０、正極板２０の第３流路２３０及び第４流路２４０は、それぞれ燃料流路のマニホールド構造の一部を構成している。そのため、内部負極板１０Ａ及び内部正極板２０Ａの積層数を増やす際、別途燃料流路を作り直す必要が無く、容量の増加が容易となる。

以上より、セルスタック１００においては、容量の増加が容易であり、且つ従来よりも小型化が可能なセルスタックとなる。

以上、添付図面を参照しながら本発明に係る好適な実施の形態例について説明したが、本発明は係る例に限定されない。上述した例において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の主旨から逸脱しない範囲において設計、仕様等に基づき種々変更可能である。

１０，１０Ａ…負極板、１０ａ…第１凹部、１０Ｘ，２０Ｘ，１１３ａ，１２３ａ，２３３ａ，２４３ａ，１１１０Ｘ…凹部、１５，１５Ａ，１５Ｂ…負極部材、１９…第１挿通孔、２０，２０Ａ…正極板、２０ａ…第２凹部、２５，２５Ａ，２５Ｂ…正極部材、２９…第２挿通孔、３０…膜電極接合体、３１…イオン透過膜、３２…担持層、３３…ガス拡散層、４０，４１…シール部材、５０…接続部材、５０ａ，８０ａ，１１１ａ，１２１ａ，２３１ａ，２４１ａ…貫通孔、５０Ａ…第１接続部材、５０Ｂ…第２接続部材、８０Ａ…負極接続部材、８０Ｂ…正極接続部材、８５…係止部材、１００…セルスタック、１００Ｘ…第１空間、１００Ｙ…第２空間、１１０…第１流路、１１１…第１主流路、１１２…第１貫通孔、１１３…第１接続孔、１２０…第２流路、１２１…第２主流路、１２２…第２貫通孔、１２３，２１３…第２接続孔、１５２，２５２…スペーサ、２３０…第３流路、２３１…第３主流路、２３２…第３貫通孔、２３３…第３接続孔、２４０…第４流路、２４１…第４主流路、２４２…第４貫通孔、２４３…第４接続孔、５０２…接続部

Claims (12)

1. 複数の負極板と、
   複数の正極板と、
   複数の膜電極接合体と、
   環状を呈する複数のシール部材と、を備え、
   前記膜電極接合体は、イオン透過膜と、
   有機物の脱水素反応を生じさせる酸化触媒を担持する担持層と、を有し、
   前記負極板及び前記正極板は、前記膜電極接合体を挟持して交互に積層され、
   前記負極板と前記膜電極接合体とで囲まれた第１空間と、前記正極板と前記膜電極接合体とで囲まれた第２空間と、を有し、
   前記負極板と前記正極板との間には、前記シール部材が配置され、
   前記負極板は、板状を呈する一対の負極部材が積層して構成され、前記第１空間に接続される第１流路及び第２流路を有し、
   前記第１流路は、前記負極板の法線に沿った視野において前記シール部材の環の外側で前記負極板を貫通する第１主流路と、
   前記環の内側で前記負極板を貫通する第１貫通孔と、
   前記第１貫通孔と前記第１主流路とを接続する第１接続孔と、を有し、
   前記第２流路は、前記環の外側で前記負極板を貫通する第２主流路と、
   前記環の内側で前記負極板を貫通する第２貫通孔と、
   前記第２貫通孔と前記第２主流路とを接続する第２接続孔と、を有し、
   前記一対の負極部材の界面は、前記第１接続孔及び第２接続孔と重なるセルスタック。
2. 前記第１流路は、前記第１空間に対し前記第２流路とは反対側に設けられ、
   前記負極板は、前記膜電極接合体と共に前記第１空間を形成する第１凹部を有する請求項１に記載のセルスタック。
3. 前記正極板を挟んで隣り合う２つの前記負極板に挟持される第１接続部材を有し、
   前記第１接続部材は、２つの前記負極板がそれぞれ有する前記第１主流路に接続して連通し、
   前記正極板は、前記第１接続部材を挿通する第１挿通孔を有する請求項１又は２に記載のセルスタック。
4. 前記正極板は、板状を呈する一対の正極部材が積層して構成され、前記第２空間に接続される第３流路及び第４流路を有し、
   前記第３流路は、前記視野において前記環の内側で前記正極板を貫通する第３貫通孔と、
   前記環の外側で前記正極板を貫通する第３主流路と、
   前記第３貫通孔と前記第３主流路とを接続する第３接続孔と、を有し、
   前記第４流路は、前記環の内側で前記正極板を貫通する第４貫通孔と、
   前記環の外側で前記正極板を貫通する第４主流路と、
   前記第４貫通孔と前記第４主流路とを接続する第４接続孔と、を有し、
   前記一対の正極部材の界面は、前記第３接続孔及び第４接続孔と重なる請求項１に記載のセルスタック。
5. 前記第３流路は、前記第２空間に対し前記第４流路とは反対側に設けられ、
   前記正極板は、前記膜電極接合体と共に前記第２空間を形成する第２凹部を有する請求項４に記載のセルスタック。
6. 前記負極板を挟んで隣り合う２つの前記正極板に挟持される第２接続部材を有し、
   前記第２接続部材は、２つの前記正極板がそれぞれ有する前記第３主流路に接続して連通し、
   前記負極板は、前記第２接続部材を挿通する第２挿通孔を有する請求項４に記載のセルスタック。
7. 前記正極板を挟んで隣り合う２つの前記負極板に挟持され、前記負極板同士を電気的に接続する負極接続部材を有する請求項１に記載のセルスタック。
8. 前記負極接続部材は貫通孔を有し、
   前記貫通孔に挿通されるとともに、前記負極接続部材を挟持する前記負極板同士を係止する負極係止部材をさらに有する請求項７に記載のセルスタック。
9. 前記負極板を挟んで隣り合う２つの前記正極板に挟持され、前記正極板同士を電気的に接続する正極接続部材を有する請求項１に記載のセルスタック。
10. 前記正極接続部材は貫通孔を有し、
    前記貫通孔に挿通されるとともに、前記正極接続部材を挟持する前記正極板同士を係止する正極係止部材をさらに有する請求項９に記載のセルスタック。
11. 前記膜電極接合体は、前記イオン透過膜に対し前記担持層とは反対側に、触媒を担持させたガス拡散層を有し、
    前記触媒は、酸素還元触媒である請求項１に記載のセルスタック。
12. 前記酸化触媒は、前記有機物を嫌気的に分解する嫌気性微生物である請求項１に記載のセルスタック。

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