JP7307108B2 - 改良された鉛蓄電池セパレータ、炭素シートおよび鉛蓄電池 - Google Patents
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Description
本願は、2014年5月5日出願の同時係属の米国仮特許出願シリアル番号61/988,386の利益および優先権を主張し、ここに参照によって組み入れる。
したがって、現在の鉛蓄電池のニーズから生じる新たな課題を満たし、それを克服するために、新しい電池セパレータおよび/または電池技術が必要である。
黒鉛
活性炭素
カーボンブラック
グラフェンおよび関連する構造類似物
炭素の樹木状形態
様々な製造方法から誘導されたナノ炭素材料
高度に構造化した炭素質材料(フラーレン バッキーボールら)
カーボン・モノリシックおよびカーボン多成分ゾル-ゲル材料、および
上記の組合せ
を含み得る。
1~80%w/w、および/または
2~60%w/w、および/または
全溶液中の炭素の2~30%w/w(しばしば、残りは水および/または水と1種以上の界面活性剤および/または添加剤とのある混合物であり得る)。
本開示として本明細書に記載される要素を利用することによって達成される利益には、限定されないが、
1. NAMから炭素を除去することは、追加の活物質を得ること、製造の複雑さおよびコストを削減することを可能にし得る。
2.特にPSoC操作において、負極プレートの多孔率の対応する損失なしに、硫酸塩結晶の核形成のための表面積を提供し得る。セパレータ機能は変化させられ得ない。
3.プレートでのガス発生は、プレートの細孔内で過度の核形成なしに正常に進行し得る。浸水L-Aシステムの場合、ガスが、浮力によってガスを電解質の表面に運び得るセパレータコーティング上に核形成し得る。
実施例1 炭素のポリエチレン鉛蓄電池セパレータへの適用
コーティング溶液、スラリーまたはペーストを調製し、続いて以下に詳述するようにセパレータの負極の面に塗布した。図1(b)は、鉛蓄電池、例えばポリエチレンセパレータに使用するための電池セパレータを示す。図1(b)に示されるこの特定の実施態様において、セパレータはクロスリブ形状(主要リブおよびクロスリブを有することを意味する)を有し、電池プレートの挿入のために開いている左側にカットエッジを有し、右側の折り曲げられた端部、並びにクリンピング(crimping)またはシーリング等によって閉じられた頂部および底部の端部を有する。 リブは、電池セパレータのために距離または分離を提供し得る。 しかし乍ら、本明細書の実施態様においては、多くの形状のセパレータを使用し得る。図1(b)においては、ポリエチレンセパレータは被覆されていない。
レータがさまざまなセルに含まれている。
本明細書に示され、記載される鉛蓄電池用の電池セパレータ。
上記鉛蓄電池用の電池セパレータは、
鉛蓄電池の鉛蓄電性能を向上させるために、電池セパレータに適用される添加剤を含む。添加剤が、セパレータに適用された炭素または鉱物添加剤である上記の電池セパレータ。添加剤が、電池セパレータに適用され、硫酸塩結晶形成を変性する工学炭素材料を含み、一方で、負極への過剰なガス発生の有害な結果を減少させる、上記電池セパレータ。
電池セパレータの負極活物質(NAM)表面に前記添加剤を適用した上述の電池セパレータ。
前記添加剤が部分充電状態(PSoC)条件下で、硫酸化効果を遅らせる上述の電池セパレータであって、ここで、
硫酸塩結晶の成長は、電池のプレート内の利用可能な表面積(核形成部位)によって直接影響を受け、
増大した表面積は、負の電極の多孔性に与える影響がより小さく、より安定でない小さな結晶の確立のための駆動力を提供し、
典型的なPSoC条件下で、電極は水素の過剰電位に達すると、ガスを生成し、
高表面積炭素が直接NAMに導入されると、ガスと硫酸塩の核形成の両方の促進が起こり、典型的なガス発生が劇的に増加し、ガスが多孔質プレート構造内で遊離し、
ガスが電極の間隙領域に導入され、電解質の浸透が不十分になり、グリッドの腐食が増大し、電解質からの水の消費が増加し、イオン抵抗が増大するなど、およびそれらの組合せ、
充電の受入れは、捕捉されたガスのブロッキング効果によって制限され得、前記またはそれらの組み合わせが起こる。
添加剤がセパレータの負極面に塗布されている上記電池セパレータ。
添加剤が、0.5重量%~10重量%の界面活性剤と
界面活性剤水溶液中に分散された細かく粉砕された粉体形態のカーボンブラックと
を含む、上記電池セパレータ。
界面活性剤が、イオン性界面活性剤である前記電池セパレータ。
イオン性界面活性剤が、ジヘキシルスルホコハク酸ナトリウムであり、濃度が2~3重量%である上記電池セパレータ。
カーボンブラックが、1~80%重量/重量、2~60%重量/重量、および2~30%重量/重量からなる群から選択される濃度を有する上記電池セパレータ。
セパレータが、グラビアローラー、逆グラビア、スロットダイ法、空気噴霧法、ディップ・コーティング法、ペイントブラシ、スポンジ塗布、同様の方法およびそれらの組み合わせからなる群から選択される方法によって被覆され得る、上記電池セパレータ。
炭素コーティングの厚さが、電池内の電極プレート間隔の設計パラメータに適合するように調整され得、それによってコーティングの厚さがサブミクロンから数百ミクロンに調整され得る、上記電池セパレータ。
乾燥方法が、マイクロ波、強制空気オーブン、対流オーブン、赤外線エネルギー、溶媒
蒸発乾燥(共沸乾燥)、同様の方法、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、前記電池セパレータ。
NAMから炭素を除去することにより、追加の活物質を得ることができ、または製造の複雑さおよびコストを低減することができる、
セパレータ機能が変化していない、特にpSOC操作において、負極のプレートの多孔度の対応する損失なしに硫酸塩結晶核形成のための表面積を提供する、
プレートのガス発生は、プレート孔内で過度の核形成なしに通常進行し、ここで、ガスはセパレータコーティング上で核形成し、浸水鉛-酸系の場合には浮力によってガスが電解質の表面に運ばれる、または
それらの組み合わせ。
プレート ~コーティング~セパレータ間の接触を維持するために、プレートとセパレータとの間に十分な圧力が存在する、上記電池セパレータ。
炭素添加剤が、セパレータの負極の表面(例えば、リブ、ミニリブ、クロスリブ、後の包み込みのためのランド領域等)上に存在する任意のプロファイルまたはトポロジー特性に使用され得る、上記電池セパレータ。
前記添加剤が、バインダーでセパレータに塗布される上記の電池セパレータ。
バインダーの組成物が機能的であるか不活性であり得る、上記電池セパレータ。
バインダーが、ラテックス、液状ゴム、デンプン溶液、アクリロニトリル、アクリル酸エステルおよびその誘導体など、またはそれらの組み合わせである、上記電池セパレータ。
前記添加剤が、セパレータに別の層として添加された層である、前記電池セパレータ。
添加剤層が、負極プレート表面に対向するように意図された側に添加される、上記電池セパレータ。
前記添加剤がセパレータに埋め込まれる、上記電池セパレータ。
添加剤が、セパレータの負極の対向面に埋め込まれる、上記の電池セパレータ。
添加剤がセパレータ全体に埋め込まれている、上記電池セパレータ。
添加剤が、押し出し/カレンダリング/冷却操作中に機械的に表面上に炭素を共押出または埋め込みする、埋め込みプロセスによってセパレータに埋め込まれた、上記電池セパレータ。
上記電池セパレータは、望ましくない自己放電を防止するために、炭素含有セパレータと正極との間に不織マットをさらに含む。
負極プレートの表面に含まれる活物質に密接に接触する。
前記膜がポリマー充填膜である、上記電池セパレータ。
前記ポリマーがポリオレフィンである、上記電池セパレータ。
前記充填材がシリカ系材料である、上記電池セパレータ。
前記膜がリブを有する上記電池セパレータ。
前記リブが、機械方向および/または横断機械方向に走行するリブである、上記電池セパレータ。
電池において、上記電池セパレータおよび/または電極を含む改良。
鉛蓄電池の鉛酸蓄電性能を向上させる方法。
本明細書に示され、記載されるように、鉛蓄電池の鉛酸蓄電性能を向上させる方法。
鉛蓄電池の鉛酸蓄電性能を向上させる方法であって、前記蓄電池に適用した添加剤を電池セパレータに供給するステップを含む前記方法。
上記の方法は、電池セパレータの負極活物質表面に炭素を供給することを含み、ここで、炭素は、充電性能を最も効率的に向上することができ、鉛蓄電池の寿命サイクル性能を改善する。
本明細書で示されまたは記載されたような鉛含有量の低減された電池。
本明細書に示されまたは記載されたように、鉛含有量が低減された電池用の新規のまたは改良された電池セパレータ。
既存のベンチマークされた性能属性を保持または向上させながら、SLI電池の鉛含有量を削減する。
セパレータの電気抵抗を25%低減
セパレータは、エネルギー貯蔵装置内の抵抗を制限するように働く。
セパレータ抵抗の実質的な削減(例えば、20-30%)は、コールド・クランキング・アンペア数(CCA)効率を向上させる手段である。
鉛酸SLI電池システムにおいて、特に極端な温度でのエンジン始動能力にとってCCA格付けは、重要である。
CCA格付けは、顧客の受け入れとアフターマーケットの選択とOEMバッテリのキーとなり得るよく確立された業界基準である。
CCAに対する業界の期待が存在し、低抵抗のセパレータがCCAを向上する役割を果たすため、バッテリメーカーに3つのオプションが利用可能になる。
CCA格付けは、電極プレートから活物質を除去したり、および/または電池設計から電極プレートを取り除いたりして、一定に保つことができる。
活物質および/またはプレートを介しての鉛の除去は、性能が維持され、一方で製造コストが大幅に削減されるので、特に魅力的である。
厳しい条件で動作する特定のバッテリシステムでは、CCA格付けを上げ得る。
CCAの格付けは、より高い消費者受入れを求める手段として増加し得る。
米国特許出願(2008 / 0076028A1)には、鉛蓄電池セパレータのリブに耐酸化性の導電性金属を適用することが記載されている。導電性リブは、電極プレートに付着した活物質と直接接触して、活物質の利用を高め、電極プレート自体を含む鉛構造体の酸化腐食を低減する。
前述の応用においては、達成された成果は、電池のサイクル寿命の20~30%の向上であった。
新しいアプローチは、導電性炭素質化合物および代替導電性材料のセパレータリブへの堆積、および代替的に、電極上の活物質のプラットフォームとして当業界で知られているセルロース材料への堆積による電流分布の引用されたコンセプトを利用する。
この場合、電流は、サイクル寿命と正極のグリッド腐食機構の抑制のためになって分布される。
多くの場合、電極に適用される活物質の30%程度が実際に利用される。これらの場合、導電性ペースト紙または導電性リブ表面を通る電流分布を改善することにより、実質的な量の正極および負極活物質を電極プレートから除去する選択肢を提供し、製造コストを節約し、一方で未変性SLI電池に対して性能を維持または改善する。
加えて、電極を含む鉛グリッドは、セパレータまたは代替の導電体基礎(ペースト紙)の電流分布機能のためにもはや必要とされない鉛を除去するために再設計され得る。
負極は、コールド・クランキング・アンペア数(CCA)に関して、SLI電池内の制限的成分である。放電中、正極は酸電解質を消費するから、負極は硫酸電解質を産出する。充電サイクル中、これらの役割は逆転される。
セパレータの細孔構造を改質して電解質の負極への拡散流を増大することで、CCA効率を上げる手段を提供し、これは、前述の「高多孔度/低電気抵抗」セクションにおいて注記したように、消費者および製造者に順々に同様のセットの利益を提供する。
CCA格付けは一定に保つことができ、一方で電極プレートから活物質を除去したり、電池設計から電極プレートを取り除いたりする。
活物質および/またはプレートを通しての鉛の除去は、性能が維持され、一方で製造コストが大幅に削減されるので、特に好ましい。
厳しい条件で動作する特定の電池システムのために、CCA格付けを上げ得る。
CCAの格付けは、より高い消費者の受入れを求める手段として上げ得る。
改良されたセパレータは、浅い放電プロファイルの開回路電圧(OCV)が高くなるように設計されている。この属性は、電池の電圧低下をより長時間にわたって低減する。このような電池に関連するCCAは、従来のセパレータを有する電池のCCAに対して本質的に強化されている。
CCAの強化は、消費者(性能を通じて)と製造業者(コスト削減を通じて)の両方に利益をもたらす。これらの利益は以前に説明されており、具体的には次のとおりである。
CCA格付けは、電極プレートから活物質を除去したり、電池設計から電極プレートを取り除いたりしながら、一定に保つことができる。
活物質および/またはプレートを通しての鉛の除去は、性能が維持され、製造コストが大幅に削減されるので特に望ましい。
厳しい条件で動作する特定の電池システムでは、CCA格付けを上げ得る。
CCAの格付けは、より高い消費者受け入れを求める手段として増加し得る。
バッテリ内の捕捉ガスは、高抵抗、CCAの減少、予備容量の減少に導く。
リブの設計によって決まるセパレータの表面形状は、電極とセパレータの間の領域に捕捉されたガスを低減する重要な方法の1つである。
バッテリ全体に機能する別のコンセプトは、バルク電解質そのものへのアクセスを可能にするために、電池区画内に高いランダム表面積(異方性の)を有する材料を戦略的に配置することである。バルク流体としての電解質は、性質上溶解したガスを含む。溶解ガスの濃度は、溶解特性によって電解質の温度に伴ない自然に変化する。溶解したまたは捕捉されたガスを減らすときは、電池の全体を考慮に入れることが重要である。ガス溶解が増加するにつれて電解質抵抗が変化し、したがって、すべての操作条件下において一定または低レベルの溶解または捕捉ガスを維持することが有利である。
溶解/捕捉ガスの影響の大きさは、CCAや予備容量などの重要な特性で知られているので、この領域は還元を通じて活物質の最適化につながることが明らかになる。この場合、活物質を還元させる手段は、電池システム内の抵抗の除去である。
超コンデンサまたはスーパーコンデンサが知られており、最も単純な意味では、これらの設計は電荷の保存と保存された電荷の迅速な放出を可能にする。これらのデバイスは、外部充電源なしに長時間の動作につながる、化学反応を実際に持続することができないため、電池ではない。しかし、コンデンサ-バッテリ ハイブリッドの概念は、性能および製造上の利点を提供し得る。
陰極と接触するセパレータ側のキャパシタンス・グレード(高表面積)の炭素質の層を形成することは、いくつかの堆積手段によって達成し得る。CCAの大きさを示すのがこの電極であるため、接触面として陰極が選択される。電池は、公称条件下で動作するので、キャパシタンス・グレードの炭素質材料は、表面常駐の電荷密度を作り上げる。エンジンの点火中などの重い放電の際に、この電荷は負の電極に移され、反応動力学に対して「電圧上昇(boost)」を提供する。
前述の応用においては、活物質の電池からの除去を容易にする、より効率的な方法で活物質が利用され、こうしてコスト削減を通じてメーカにとっての顕著な利益をもたらす。
形成時間の短縮
固定資産の高い利用性
低エネルギー消費
代替電流コレクタ
予備容量の向上
捕捉ガスの最小化
予備容量の向上
充電受入れの改善
陰極プレート拡散に対処する
充電受入れの改善
本明細書の教示に照らして、本分野の当業者には、本発明の多くの他の改変および変形が可能である。したがって、本発明は、特許請求の範囲内で、本明細書に具体的に記載されたもの以外のものも実施し得ることが理解される。
Claims (10)
- 鉛蓄電池用電池セパレータであって、ガラス層、ポリマー層、不織布層、または織布層に積層された、シリカ系材料が充填されたポリオレフィン微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータを含み、
1500~3000平方メートル/gの比表面積(BET)を有する工学炭素材料を含むコーティングが、前記微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータの負極に対向する表面に提供される、鉛蓄電池用電池セパレータ。 - 前記鉛蓄電池用電池セパレータが、不織布に積層された前記ポリオレフィン製の電池セパレータを含む、請求項1に記載の鉛蓄電池用電池セパレータ。
- 前記鉛蓄電池用電池セパレータは、ポリマー層に積層された前記ポリオレフィン製の電池セパレータを含む、請求項1に記載の鉛蓄電池用電池セパレータ。
- 前記鉛蓄電池用電池セパレータが、織布層に積層された前記ポリオレフィン製の電池セパレータを含む、請求項1に記載の鉛蓄電池用電池セパレータ。
- 界面活性剤及び/又は結合剤が、前記ポリオレフィン微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータの表面に提供され、
前記界面活性剤は、非イオン性界面活性剤またはイオン性界面活性剤を含み、
前記結合剤は、ラテックス、液体ゴム、デンプン溶液、アクリロニトリル、アクリレート、それらの誘導体、ポリオレフィン、およびそれらの組み合わせのいずれか1つを含む、請求項1に記載の鉛蓄電池用電池セパレータ。 - 界面活性剤及び/又は結合剤が、前記ポリオレフィン微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータの表面に提供され、
前記界面活性剤は、非イオン性界面活性剤またはイオン性界面活性剤を含み、
前記結合剤は、ラテックス、液体ゴム、デンプン溶液、アクリロニトリル、アクリレート、それらの誘導体、ポリオレフィン、およびそれらの組み合わせのいずれか1つを含む、請求項2に記載の鉛蓄電池用電池セパレータ。 - 鉛蓄電池用のシリカ系材料が充填されたポリオレフィン微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータに挿入されるかまたは隣接されるための自立型多孔質工学炭素シートであって、前記工学炭素の比表面積(BET)は1,500~3,000平方メートル/gである炭素の自立型多孔質工学炭素シート。
- 50%を超える工学炭素を含む、請求項7に記載の自立型多孔質炭素シート。
- 請求項7に記載の自立型多孔質工学炭素シートを備える、鉛蓄電池。
- 前記自立型多孔質工学炭素シートが、前記ポリオレフィン微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータの上、前記ポリオレフィン微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータのポケット内、前記ポリオレフィン微多孔膜からなるポリオレフィン製の電池セパレータの隣、またはそれらの組み合わせに配置される、請求項9に記載の鉛蓄電池。
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