JP7283441B2 - 組成物、反応物、接着剤、フィルム状接着材、接着層、接着シート、樹脂付銅箔、銅張積層板、プリント配線板、並びに多層配線板及びその製造方法 - Google Patents
組成物、反応物、接着剤、フィルム状接着材、接着層、接着シート、樹脂付銅箔、銅張積層板、プリント配線板、並びに多層配線板及びその製造方法 Download PDFInfo
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Description
(項目1)
芳香族テトラカルボン酸無水物、及びダイマージアミンを含むモノマー群の反応物であるポリイミド、並びに
ポリイソシアネート、トリマートリアミン、及びシラン変性エポキシ樹脂からなる群から選択される1種以上を含む、組成物。
(項目2)
芳香族テトラカルボン酸無水物、及びダイマージアミンを含むモノマー群の反応物であるポリイミドと
ポリイソシアネート、トリマートリアミン、及びシラン変性エポキシ樹脂からなる群から選択される1種以上との反応物。
(項目3)
上記項目に記載の組成物、架橋剤及び有機溶剤を含む、接着剤。
(項目4)
上記項目に記載の組成物の加熱硬化物及び/又は上記項目に記載の接着剤の加熱硬化物を含む、フィルム状接着材。
(項目5)
上記項目に記載の組成物、上記項目に記載の接着剤、及び上記項目に記載のフィルム状接着材からなる群から選択される1つ以上を含む、接着層。
(項目6)
上記項目に記載の接着層及び支持フィルムを含む、接着シート。
(項目7)
上記項目に記載の接着層及び銅箔を含む、樹脂付銅箔。
(項目8)
上記項目に記載の接着シート及び/又は上記項目に記載の樹脂付銅箔
並びに
銅箔、絶縁性シート及び支持フィルムからなる群から選択される1つ以上を含む、銅張積層板。
(項目9)
上記項目に記載の接着シート又は上記項目に記載の樹脂付銅箔上に銅めっき層を有する、銅張積層板。
(項目10)
前記銅めっき層が無電解銅めっき層又は真空銅めっき層である、上記項目に記載の銅張積層板。
(項目11)
上記項目に記載の銅張積層板の銅箔面に回路パターンを有する、プリント配線板。
(項目12)
プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)、
上記項目に記載の接着層、及び
プリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を含む、
多層配線板。
(項目13)
下記工程1及び2を含む多層配線板の製造方法。
工程1:上記項目に記載の接着剤、上記項目に記載のフィルム状接着材、及び上記項目に記載の接着シートからなる群から選択される1つ以上を、
プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、プリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程
本開示は、芳香族テトラカルボン酸無水物、及びダイマージアミンを含むモノマー群の反応物であるポリイミド、並びに
ポリイソシアネート、トリマートリアミン、及びシラン変性エポキシ樹脂からなる群から選択される1種以上を含む、組成物を提供する。
上記ポリイミドは、芳香族テトラカルボン酸無水物等を含む酸無水物とダイマージアミン等ジアミン等を含むモノマー群の反応物である。上記ポリイミドは、単独又は2種以上で使用され得る。
芳香族テトラカルボン酸無水物は、単独又は2種以上で使用され得る。芳香族テトラカルボン酸無水物は、対称芳香族テトラカルボン酸無水物等が例示される。
本開示において「対称芳香族テトラカルボン酸無水物」は、対称軸(例えばC2対称軸)を分子内に有する芳香族テトラカルボン酸無水物を意味する。対称芳香族テトラカルボン酸無水物は、下記一般式
で示されるもの等が例示される。
1つの実施形態において、モノマー群は、上記フルオレン骨格含有テトラカルボン酸無水物でも対称芳香族テトラカルボン酸無水物でもない芳香族テトラカルボン酸無水物(その他の芳香族テトラカルボン酸無水物ともいう)を含み得る。
ジアミンは、単独又は2種以上で使用され得る。ジアミンは、ダイマージアミン、カルボキシル基含有ジアミン、ジアミノポリシロキサン等が例示される。
本開示においてダイマージアミンとは、オレイン酸等の不飽和脂肪酸の二量体であるダイマー酸の全てのカルボキシル基を一級アミノ基に置換したものであり(特開平9-12712号公報等参照)、各種公知のものを特に制限なく使用できる。以下、ダイマージアミンの非限定的な一般式を示す(各式において、m+n=6~17が好ましく、p+q=8~19が好ましく、破線部は炭素-炭素単結合又は炭素-炭素二重結合を意味する)。
1つの実施形態において、芳香族ジアミンは下記一般式、
により表わされる。
ジアミノポリシロキサンは、α,ω-ビス(2-アミノエチル)ポリジメチルシロキサン、α,ω-ビス(3-アミノプロピル)ポリジメチルシロキサン、α,ω-ビス(4-アミノブチル)ポリジメチルシロキサン、α,ω-ビス(5-アミノペンチル)ポリジメチルシロキサン、α,ω-ビス[3-(2-アミノフェニル)プロピル]ポリジメチルシロキサン、α,ω-ビス[3-(4-アミノフェニル)プロピル]ポリジメチルシロキサン、1,3-ビス(3-アミノプロピル)テトラメチルジシロキサン、1,3-ビス(4-アミノブチル)テトラメチルジシロキサン等が例示される。
1つの実施形態において、モノマー群は、上記以外のジアミン(その他のジアミンともいう)を含み得る。その他のジアミンは、脂環式ジアミン、ビスアミノフェノキシフェニルプロパン、ジアミノジフェニルエーテル、フェニレンジアミン、ジアミノジフェニルスルフィド、ジアミノジフェニルスルホン、ジアミノベンゾフェノン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノフェニルプロパン、ジアミノフェニルヘキサフルオロプロパン、ジアミノフェニルフェニルエタン、ビスアミノフェノキシベンゼン、ビスアミノベンゾイルベンゼン、ビスアミノジメチルベンジルベンゼン、ビスアミノジトリフルオロメチルベンジルベンゼン、アミノフェノキシビフェニル、アミノフェノキシフェニルケトン、アミノフェノキシフェニルスルフィド、アミノフェノキシフェニルスルホン、アミノフェノキシフェニルエーテル、アミノフェノキシフェニルプロパン、ビス(アミノフェノキシベンゾイル)ベンゼン、ビス(アミノフェノキシ-α,α-ジメチルベンジル)ベンゼン、ビス[(アミノアリールオキシ)ベンゾイル]ジフェニルエーテル、ビス(アミノ-α,α-ジメチルベンジルフェノキシ)ベンゾフェノン、ビス[アミノ-α,α-ジメチルベンジルフェノキシ]ジフェニルスルホン、4,4’-ビス[アミノフェノキシフェノキシ]ジフェニルスルホン、ジアミノジアリールオキシベンゾフェノン、ジアミノアリールオキシベンゾフェノン、6,6’-ビス(アミノアリールオキシ)-3,3,3’,3’-テトラメチル-1,1’-スピロビインダン、ビス(アミノアルキル)エーテル、ビス(アミノアルコキシアルキル)エーテル、ビス(アミノアルコキシ)アルカン、ビス[(アミノアルコキシ)アルコキシ]アルカン、(ポリ)エチレングリコ-ルビス(アミノアルキル)エーテル、ビス(アミノアリールオキシ)ピリジン、ジアミノアルキレン等が例示される。
4,4’-ビス[4-(4-アミノ-α,α-ジメチルベンジル)フェノキシ]ジフェニルスルホン等が例示される。
1つの実施形態において、モノマー群は、芳香族テトラカルボン酸無水物でもジアミンでもないモノマー(その他のモノマーともいう)を含み得る。その他のモノマーは、脂肪族テトラカルボン酸無水物等が例示される。
前記芳香族テトラカルボン酸無水物が3,3’,4,4’-ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物であり、かつ前記カルボキシル基含有ジアミンが5,5’-メチレンビス(2-アミノ安息香酸)である。
上記ポリイミドの重量平均分子量の上限及び下限は、50000、40000、30000、20000、10000、7500、5500、5000等が例示される。1つの実施形態において、上記ポリイミドの重量平均分子量は誘電特性、溶剤可溶性、柔軟性の観点から5000~50000が好ましい。
上記ポリイミドは、各種公知の方法により製造できる。ポリイミドの製造方法は、芳香族テトラカルボン酸無水物、並びにダイマージアミン等を含むジアミンを含むモノマー群を、好ましくは60~120℃程度、より好ましくは80~100℃程度の温度において、好ましくは0.1~2時間程度、より好ましくは0.1~0.5時間程度、重付加反応させて、重付加物を得る工程、得られた重付加物を好ましくは80~250℃程度、より好ましくは100~200℃程度の温度において、好ましくは0.5~50時間程度、より好ましくは1~20時間程度、イミド化反応、即ち脱水閉環反応させる工程を含む方法等が例示される。
本開示において、「ポリイソシアネート」とは、2個以上のイソシアネート基(-N=C=O)を有する化合物である。ポリイソシアネートは、直鎖脂肪族ポリイソシアネート、分岐脂肪族ポリイソシアネート、脂環族ポリイソシアネート、芳香族ポリイソシアネート並びにこれらのビウレット体、イソシアヌレート体、アロファネート体、アダクト体等が例示される。上記組成物において、ポリイソシアネートは単独で使用しても2種以上を併用してもよい。
下記構造式:
-Ralkylene-Rarylene-Ralkylene-
(式中、Ralkyleneは、アルキレン基を表し、Raryleneは、アリーレン基を表す)
で表わされる基である。
下記構造式:
下記構造式:
下記構造式:
であり、RadD~RadE、Rad2は、各構成単位ごとに基が異なっていてもよい。]
で示されるトリメチロールプロパンとポリイソシアネートのアダクト体、
下記構造式
であり、Radδ~Radεは、各構成単位ごとに基が異なっていてもよい。]
で示されるグリセリンとポリイソシアネートのアダクト体等が例示される。
トリマートリアミンは、オレイン酸等の不飽和脂肪酸の三量体であるトリマー酸(特表2013-505345号公報等参照)の全てのカルボキシル基を一級アミノ基に置換したものであり、各種公知のものを特に制限なく使用できる。以下、トリマートリアミンの非限定的な構造式を示す(破線部は炭素-炭素単結合又は炭素-炭素二重結合を意味し、Rは、エチレン基(-CH2CH2-)又はエテニレン基(-CH=CH-)を意味する。)。
シラン変性エポキシ樹脂は、水酸基含有エポキシ樹脂とアルコキシシラン部分縮合物との反応物である。
(式中、pは0~2の整数であり、R1は置換若しくは非置換の炭素数6以下のアルキル基、アリール基、又はアルケニル基であり、R2は炭素数6以下のアルキル基である。)で表されるアルコキシシラン又はこれらの縮合物等を例示できる。
本開示は、芳香族テトラカルボン酸無水物、及びダイマージアミンを含むモノマー群の反応物であるポリイミドと
ポリイソシアネート、トリマートリアミン、及びシラン変性エポキシ樹脂からなる群から選択される1種以上との反応物を提供する。
本開示は、上記組成物、架橋剤及び有機溶剤を含む接着剤を提供する。
架橋剤は、ポリイミドの架橋剤として機能するものであれば、各種公知のものを特に制限なく使用できる。架橋剤は、単独又は2種以上で使用され得る。
エポキシドは、フェノールノボラック型エポキシド、クレゾールノボラック型エポキシド、ビスフェノールA型エポキシド、ビスフェノールF型エポキシド、ビスフェノールS型エポキシド、水添ビスフェノールA型エポキシド、水添ビスフェノールF型エポキシド、スチルベン型エポキシド、トリアジン骨格含有エポキシド、フルオレン骨格含有エポキシド、線状脂肪族エポキシド、脂環式エポキシド、グリシジルアミン型エポキシド、トリフェノールメタン型エポキシド、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシド、ビフェニル型エポキシド、ジシクロペンタジエン骨格含有エポキシド、ナフタレン骨格含有エポキシド、アリールアルキレン型エポキシド、テトラグリシジルキシリレンジアミン、上記エポキシドのダイマー酸変性物であるダイマー酸変性エポキシド、ダイマー酸ジグリシジルエステル、シラン変性エポキシ樹脂等が例示される。また、エポキシドの市販品は、三菱化学(株)製の「jER828」や「jER834」、「jER807」、新日鐵化学(株)製の「ST-3000」、ダイセル化学工業(株)製の「セロキサイド2021P」、新日鐵化学(株)製の「YD-172-X75」、三菱ガス化学(株)製の「TETRAD-X」等が例示される。これらの中でも、耐熱接着性、吸湿はんだ耐熱性及び低誘電特性のバランスの観点よりビスフェノールA型エポキシド、ビスフェノールF型エポキシド、水添ビスフェノールA型エポキシド及び脂環式エポキシドからなる群より選ばれる少なくとも1種が好ましい。
は、上記ポリイミドとの相溶性が良好である。また、これを用いると接着層の低損失弾性率化が容易となり、その耐熱接着性及び低誘電特性も良好となる。
ベンゾオキサジンは、6,6-(1-メチルエチリデン)ビス(3,4-ジヒドロ-3-フェニル-2H-1,3-ベンゾオキサジン)、6,6-(1-メチルエチリデン)ビス(3,4-ジヒドロ-3-メチル-2H-1,3-ベンゾオキサジン)等が例示される。なお、オキサジン環の窒素にはフェニル基、メチル基、シクロヘキシル基等が結合していてもよい。また、ベンゾオキサジンの市販品は、四国化成工業(株)社製の「ベンゾオキサジンF-a型」や「ベンゾオキサジンP-d型」、エア・ウォ-タ-社製の「RLV-100」等が例示される。
ビスマレイミドは、4,4’-ジフェニルメタンビスマレイミド、m-フェニレンビスマレイミド、ビスフェノールAジフェニルエーテルビスマレイミド、3,3’-ジメチル-5,5’-ジエチル-4,4’-ジフェニルメタンビスマレイミド、4-メチル-1,3-フェニレンビスマレイミド、1,6’-ビスマレイミド-(2,2,4-トリメチル)ヘキサン、4,4’-ジフェニルエーテルビスマレイミド、4,4’-ジフェニルスルフォンビスマレイミド等が例示される。また、ビスマレイミドの市販品は、JFEケミカル(株)社製の「BAF-BMI」等が例示される。
シアネートエステルは、2-アリルフェノールシアネートエステル、4-メトキシフェノールシアネートエステル、2,2-ビス(4-シアナトフェノール)-1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロプロパン、ビスフェノールAシアネートエステル、ジアリルビスフェノールAシアネートエステル、4-フェニルフェノールシアネートエステル、1,1,1-トリス(4-シアナトフェニル)エタン、4-クミルフェノールシアネートエステル、1,1-ビス(4-シアナトフェニル)エタン、4,4’-ビスフェノールシアネートエステル、及び2,2‐ビス(4‐シアナトフェニル)プロパン等が例示される。また、シアネートエステルの市販品は、「PRIMASET BTP-6020S(ロンザジャパン(株)製)」等が例示される。
有機溶剤は、各種公知の有機溶剤を単独又は2種以上で使用できる。有機溶剤は、N-メチル-2-ピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、N-メチルカプロラクタム、メチルトリグライム、メチルジグライム等の非プロトン性極性溶剤や、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサン等の脂環式溶剤、メタノール、エタノール、プロパノール、ベンジルアルコール、クレゾ-ル等のアルコール系溶剤、トルエン等の芳香族系溶剤等が例示される。
1つの実施形態において、上記接着剤には、難燃剤が含まれる。難燃剤は、単独又は2種以上で使用され得る。難燃剤は、リン系難燃剤、無機フィラー等が例示される。
リン系難燃剤は、ポリリン酸やリン酸エステル、フェノール性水酸基を含有しないホスファゼン誘導体等が例示される。該ホスファゼン誘導体のうち、環状ホスファゼン誘導体は、難燃性、耐熱性、耐ブリードアウト性等の点で好ましい。環状ホスファゼン誘導体の市販品は、大塚化学(株)製のSPB-100や、伏見製薬所(株)製のラビトルFP-300B等が例示される。
1つの実施形態において、無機フィラーは、シリカフィラー、リン系フィラー、フッ素系フィラー、無機イオン交換体フィラー等が例示される。市販品は、デンカ株式会社製のFB-3SDC、クラリアントケミカルズ株式会社製のExolit OP935、株式会社喜多村製のKTL-500F、東亞合成株式会社製のIXE等が例示される。
1つの実施形態において、上記接着剤には、更に一般式:Z-Si(R1)a(OR2)3-a(式中、Zは酸無水物基と反応する官能基を含む基を、R1は水素又は炭素数1~8の炭化水素基を、R2は炭素数1~8の炭化水素基を、aは0、1又は2を示す。)で表される反応性アルコキシシリル化合物が含まれる。反応性アルコキシシリル化合物により、本発明の接着剤からなる接着層の低誘電特性を維持しつつ、その溶融粘度を調節され得る。その結果、該接着層と基材との界面密着力(所謂アンカー効果)を高めながら、該基材端から生ずる該硬化層の滲みだしが抑制され得る。
本開示は、上記組成物の加熱硬化物及び/又は上記接着剤の加熱硬化物を含む、フィルム状接着材を提供する。フィルム状接着材の製造方法は、上記接着剤を適当な支持体に塗工する工程、加熱して有機溶剤を揮発させることによって硬化させる工程、該支持体から剥離する工程等を含む方法等が例示される。該接着材の厚みは特に限定されないが、3~40μm程度が好ましい。支持体は、下記のもの等が例示される。
本開示は、上記組成物、上記接着剤、及び上記フィルム状接着材からなる群から選択される1つ以上を含む、接着層を提供する。上記接着層を製造する際には、上記接着剤と上記接着剤以外の各種公知の接着剤とを併用してもよい。同様に上記フィルム状接着材と上記フィルム状接着材以外の各種公知のフィルム状接着材とを併用してもよい。
本開示は、上記接着層及び支持フィルムを含む、接着シートを提供する。
本開示は、上記接着層及び銅箔を含む、樹脂付銅箔を提供する。具体的には、上記樹脂付銅箔は、該接着剤又は該フィルム状接着材を銅箔に塗工又は貼り合わせたものである。該銅箔は、圧延銅箔や電解銅箔が例示される。その厚みは特に限定されず、1~100μm程度が好ましく、2~38μm程度がより好ましい。また、該銅箔は、各種表面処理(粗化、防錆化等)が施されたものであってよい。防錆化処理は、Ni,Zn,Sn等を含むメッキ液を用いたメッキ処理や、クロメート処理等の、所謂鏡面化処理が例示される。また、塗工手段としては前記した方法が例示される。
本開示は、上記接着シート及び/又は上記樹脂付銅箔、並びに、銅箔、絶縁性シート及び支持フィルムからなる群から選択される1つ以上を含む、銅張積層板を提供する。銅張積層板は、CCL(Copper Clad Laminate)とも呼ばれる。1つの実施形態において、銅張積層板は、上記接着シートの片面又は両面に、各種公知の銅箔を貼り合わせたもの、或いは各種公知の銅箔、絶縁性シート及び支持フィルムからなる群から選択される1つ以上の片面又は両面に、上記樹脂付銅箔を、加熱下に圧着させたものである。片面に貼り合わせる場合には、他方の面に上記樹脂付銅箔とは異なるものを圧着させてもよい。また、当該銅張積層板における樹脂付銅箔と絶縁シートの枚数は特に制限されない。
本開示は、上記銅張積層板の銅箔面に回路パターンを有する、プリント配線板を提供する。銅張積層板の銅箔面に回路パターンを形成するパターニング手段は、サブトラクティブ法、セミアディティブ法が例示される。セミアディティブ法は、銅張積層板の銅箔面に、レジストフィルムでパターニングした後、電解銅メッキを行い、レジストを除去し、アルカリ液でエッチングする方法が例示される。また、該プリント配線板における回路パターン層の厚みは特に限定されない。また、該プリント配線板をコア基材とし、その上に同一のプリント配線板や他の公知のプリント配線板又はプリント回路板を積層することによって、多層基板を得ることもできる。積層の際には上記接着剤と上記接着剤以外の他の公知の接着剤とを併用できる。また、多層基板における積層数は特に限定されない。また、積層の都度、ビアホールを挿設し、内部をメッキ処理してもよい。前記回路パターンのライン/スペース比は特に限定されないが、1μm/1μm~100μm/100μm程度が好ましい。また、前記回路パターンの高さも特に限定されないが、1~50μm程度が好ましい。
本開示は、プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)、上記接着層、及びプリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を含む、多層配線板を提供する。上記プリント配線板(1)~(2)は、上記プリント配線板であってよく、また、各種公知のものであってもよい。同様にプリント回路板(1)~(2)は、上記プリント回路板であってよく、また、各種公知のものであってもよい。またプリント配線板(1)とプリント配線板(2)は同一のものであっても異なるものであってもよい。同様にプリント回路板(1)とプリント回路板(2)も同一のものであっても異なるものであってもよい。
本開示は、下記工程1及び2
工程1:上記接着剤、上記フィルム状接着材、及び上記接着シートからなる群から選択される1つ以上を、プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、プリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程
を含む多層配線板の製造方法を提供する。
撹拌機、分水器、温度計及び窒素ガス導入管を備えた反応容器に、4,4’-[プロパン-2,2-ジイルビス(1,4-フェニレンオキシ)]ジフタル酸二無水物(商品名「BisDA-1000」、SABICイノベーティブプラスチックスジャパン合同会社製。以下、BisDAと略す。)350.00g、シクロヘキサノン993.30g、及びメチルシクロヘキサン198.66gを仕込み、60℃まで加熱した。次いで、4,4’-ジアミノジフェニルエーテル(商品名「ODA」、JFEケミカル(株)製。以下、ODAと略す。)89.85g及び市販のダイマージアミン(商品名「PRIAMINE1075」、クローダジャパン(株)製)103.85gを滴下した後、140℃で12時間かけてイミド化反応させることにより、ポリイミド(1-1)の溶液(不揮発分32.9%)を得た。なお、該ポリイミドの酸成分/アミン成分のモル比は1.05、軟化点は180℃であった。
製造例1のポリイミド10.0gとタケネート D-110N(三井化学(株)製)0.07gを混合させることにより組成物を製造した。
タケネートD-131N:キシレンジイソシアネートのイソシアヌレート体(三井化学(株)製)
タケネートD-204EA-1:トルエンジイソシアネートのイソシアヌレート体(三井化学(株)製)
P1071:PRIAMINE1071、トリマートリアミン/ダイマージアミン質量比=20/80(クローダジャパン(株)製)
VESTANAT T1890/100:イソホロンジイソシアネートのイソシアヌレート体(エボニック社製)
<接着シートの作製>
実施例1及び比較例1の組成物を、ポリイミドフィルム(商品名「カプトン100EN」、東レ・デユポン(株)製)に、乾燥後の厚みが10μmとなるようギャップコーターにて塗布した後、200℃で3分間乾燥させることによって接着シートを得た。
得られた接着シートの接着面を、市販の圧延銅箔(商品名「BHM-102F-HA-V2」、JX金属(株)製、12μm厚)の低粗度側に重ねた、樹脂付銅箔を作製した。
得られた銅張積層板について、JIS C 6481(フレキシブルプリント配線板用銅張積層板試験方法)に準じ、室温で引き剥がし強さ(N/mm)を測定した。
<測定用樹脂及び硬化物サンプルの作製>
実施例及び比較例の組成物を、離型紙(商品名「WH52-P25CM」、(株)サンエー化研製)に硬化後膜厚が10μmとなるように塗工し、200℃で3分間乾燥させる。剥離し、プレス後の膜厚が膜厚約300μmになるように圧力1.5MPa、250℃及び10分間の条件で加熱プレス硬化させることによって、膜厚約300μmの誘電率測定用樹脂及び硬化物サンプルを得た。
前記銅箔を用いた銅張積層板(1)について、硬化後、288℃のはんだ浴に銅箔側を下にして30秒浮かべ、予備乾燥を120℃で5分間の条件で行い外観変化の有無を確認した。変化がない場合は○、発泡、膨れがある場合を×とした。
評価製造例の組成物を用いて実施例2と同様の手法により得られた接着シートに下記工程で無電解銅めっきを行うことにより、銅張積層板を作製した。
(1)脱脂:60℃、2分(クリーナー160、メルテックス(株)製)
(2)プリディップ:20℃、2分
(3)無電解銅めっき:50℃、10分(硫酸銅0.04mol/L、EDTA0.25mol/L、ホルマリン0.13mol/L、トリフェニルホスフィン2ppm)
(4)水洗:20℃、2分
(5)乾燥、銅めっき部分の乾燥後の厚みは5μm
評価製造例の組成物を、市販の電解銅箔(商品名「F2-WS」、古河サーキットフォイル(株)製、18μm厚)に、乾燥後の厚みが5μmとなるようギャップコーターにて塗布した後、180℃で2時間乾燥させることによって樹脂付銅箔を得た。
この樹脂付銅箔に下記工程で真空銅めっき(スパッタリング)を行うことにより、銅張積層板を作製した。
(1)プラズマ処理:真空装置内の圧力が1×10-4Pa以下となるまで真空引きした後、アルゴンガスを導入し装置内の圧力を0.3Paとし、プラズマ処理を行った。
(2)スパッタリング:UHSP-OP2060((株)島津製作所製)を用いて行った
(3)電気銅めっき:電流密度2A/dm2で電気銅めっき(めっき液:硫酸銅溶液)を行った。
評価製造例と比較評価製造例は成分を下記表のように変更したことを除き、実施例1-1と同様にして製造した。
コンポセランE103D:シラン変性エポキシ樹脂(荒川化学工業(株)製)
コロネートHXR:ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体(東ソー(株)製)
評価製造例2-1~2-5及び比較評価製造例2-1の組成物を、市販の電解銅箔(商品名「F2-WS」、古河サーキットフォイル(株)製、18μm厚)に、乾燥後の厚みが20μmとなるようギャップコーターにて塗布した後、150℃で5分間、次いで180℃で120分間乾燥させることによって樹脂付銅箔を得た。
得られた樹脂付銅箔の樹脂面と別の得られた樹脂付銅箔の樹脂面どうしが接するようにし、圧力2.5MPa、180℃及び90秒間の条件で加熱プレスをすることにより、銅張積層板を作製した。
プレスした面が容易に剥がせるサンプルを○、剥がれないサンプルを×とした。
Claims (18)
- 芳香族テトラカルボン酸無水物、及びダイマージアミンを含み、ポリエーテル構造含有ジアミンを含まない、モノマー群の反応物であるポリイミド、並びに
ポリイソシアネート及びトリマートリアミンからなる群から選択される1種以上を含み、前記トリマートリアミンを含む場合、質量比(前記ポリイミド/前記トリマートリアミン)は、100~400である、組成物。 - 芳香族テトラカルボン酸無水物、及びダイマージアミンを含み、ポリエーテル構造含有ジアミンを含まない、モノマー群の反応物であるポリイミドと
ポリイソシアネート及びトリマートリアミンからなる群から選択される1種以上との反応物であって、前記トリマートリアミンを含む場合、質量比(前記ポリイミド/前記トリマートリアミン)は、100~400である、反応物。 - 請求項1に記載の組成物、架橋剤及び有機溶剤を含む、接着剤。
- 請求項1に記載の組成物の加熱硬化物を含む、フィルム状接着材。
- 請求項3に記載の接着剤の加熱硬化物を含む、フィルム状接着材。
- 請求項1に記載の組成物を含む、接着層。
- 請求項3に記載の接着剤を含む、接着層。
- 請求項4又は5に記載のフィルム状接着材を含む、接着層。
- 請求項6~8のいずれか1項に記載の接着層及び支持フィルムを含む、接着シート。
- 請求項6~8のいずれか1項に記載の接着層及び銅箔を含む、樹脂付銅箔。
- 請求項9に記載の接着シートの片面又は両面に銅箔を有する、銅張積層板。
- 請求項10に記載の樹脂付銅箔
並びに
銅箔、絶縁性シート及び支持フィルムからなる群から選択される1つ以上を含む、銅張積層板。 - 請求項9に記載の接着シート又は請求項10に記載の樹脂付銅箔上に銅めっき層を有する、銅張積層板。
- 請求項11~13のいずれか1項に記載の銅張積層板の銅箔面に回路パターンを有する、プリント配線板。
- プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)、
請求項6~8のいずれか1項に記載の接着層、及び
プリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を含む、
多層配線板。 - 下記工程1及び2を含む多層配線板の製造方法。
工程1:請求項3に記載の接着剤を、
プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、プリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程 - 下記工程1及び2を含む多層配線板の製造方法。
工程1:請求項4又は5に記載のフィルム状接着材を、
プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、プリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程 - 下記工程1及び2を含む多層配線板の製造方法。
工程1:請求項9に記載の接着シートを、
プリント配線板(1)又はプリント回路板(1)の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、プリント配線板(2)又はプリント回路板(2)を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程
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