JP7268984B2 - 酸化グラフェン修飾窒化アルミニウム粒子 - Google Patents
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Description
0.2 ≦ A/B ≦ 0.323 (1)
式(1)中、Aは酸化グラフェン層のC-O結合に帰属されるピークの面積、Bは酸化グラフェンのC-C結合に帰属されるピークの面積を示す。
また、好ましい実施態様においては、前記酸化グラフェン層が、1~5層である。
窒化アルミニウムのサイズは、一般的に熱伝導分野の使用に適する大きさであれば特に限定されないが、好ましくは平均粒径0.1~100μm、より好ましくは0.5~60μmである。0.1μmより小さいとナノ粒子効果が強くなって配合した樹脂組成物の流動性が著しく低下する。100μmより大きいと、例えば熱伝導層を形成した場合、熱伝導層の厚みを薄くできなくなる。
0.2 ≦ A/B ≦ 0.7 (1)
式(1)中、Aは酸化グラフェン層のC-O結合に帰属されるピークの面積/(C-C結合、C-O結合、C=O結合およびO=C-Oに帰属されるピークの面積の和)、Bは酸化グラフェンのC-C結合に帰属されるピークの面積/(C-C結合、C-O結合、C=O結合およびO=C-Oに帰属されるピークの面積の和)を示す。A/B比は、好ましくは0.21 ≦ A/B ≦0.65、より好ましくは0.22 ≦ A/B ≦0.6である。下限は0.2より小さいと還元型酸化グラフェンの割合が増して導電性がでるので好ましくない。A/B比は、酸化グラフェン中で最も多い酸素含有基の割合を間接的に示しており、小さい方が酸素含有基が少ない、言い換えると疎水性が増していることを示す。なお、A/B比は、酸化グラフェン層形成に用いる酸化グラフェンの酸化度によって相対的に変わるので、本明細書では、通常よく用いられる酸素含有率30~40atomic%の酸化グラフェンを基準とする。
硝酸ナトリウム0.3gおよび過マンガン酸カリウム1.8gを濃硫酸14mlに溶解させ、これに日本黒鉛製グラファイトACB150 0.2gを加えて室温で攪拌した。7日間攪拌後、反応液を冷却して5%硫酸水50mlをゆっくりと加え、さらに30%過酸化水素水10mlを加えて1時間室温で攪拌した。次いで、過酸化水素濃度0.5%および硫酸濃度3%となるように調整した混合液100mlで希釈して、酸化したグラファイトを遠心沈降させた。沈殿物を再び0.5%の過酸化水素と3%の硫酸を含む混合液100mlに分散させ、次いで遠心沈降させることにより、酸化グラファイトを得た。
(酸化グラフェン修飾窒化アルミニウムの作製)
ガラス瓶中の0.18w%酸化グラフェン分散液50mlに窒化アルミニウム粉末(シグマアルドリッチ社製 平均粒子径10μm)5gを加えて蓋をし、ペイントコンディショナー(レッドデビル社)で10分間振盪した。振盪後、静置して上澄みをみると酸化グラフェンの色である茶色が残っていた。さらに、窒化アルミニウム(以下、「AlN」と略記する場合がある。)粉末3gを加えて10分間振盪すると、上澄みはやや茶色を帯びていた。さらに、窒化アルミニウム粉末2gを加えて10分間振盪すると、上澄みは無色となった。
沈殿を濾別して蒸留水100ml、アセトン100mlで洗浄後、60℃で8時間乾燥して薄茶色の粉末を得た(GO-AlN1とする)。この粉末の一部をアルゴン雰囲気下500℃で30分熱処理した(GO-AlN2とする)。
GO-AlN1の任意の20個の粒子について、顕微ラマンスペクトルを測定(各粒子につき測定ポイント4点)したところ、全ての測定点で酸化グラフェンのGバンドを観測することができたことから被覆割合は1であり、酸化グラフェンは窒化アルミニウム粒子の表面をまんべんなく覆っているものと考えられる。
酸化グラフェン、GO-AlN1およびGO-AlN2のX線光電子分光を行い、C1sスペクトルの波形分離解析を行った。なお、波形分離解析にあたって、酸化グラフェンのパラメーターをGO-AlN1およびGO-AlN2の波形分離にも用いた。波形分離結果を表1に示す。表中、B.Eは結合エネルギーを示す。各ピーク面積の総和を100として各ピークの面積を表す。
GO-AlN1、GO-AlN2、無処理AlN、およびアルゴン気流化500℃で1時間処理したAlN(熱処理AlNとする)の各1gをシャーレに薄く広げて、85℃85%Rhに保った恒温恒湿器中に2週間静置した。試験後、熱分析(アルゴン気流下、30℃→500℃、10℃/分)により、水との接触で生成した水酸化アルミニウム量を定量した。結果を表2に示す。
(酸化グラフェン修飾窒化アルミニウムを含む樹脂組成物の作製1)
無溶剤型シリコーン樹脂(信越化学工業製 KNS-320A)1.00重量部に実施例1で作製したGO-AlN2 3.26重量部と硬化剤(信越化学工業製CAT-PL-50T)0.03重量部を乳鉢でよく混ぜ合わせた。混合物をポリテトラフッ化エチレン製四角容器に入れて真空脱泡(室温30分)した後、ポリテトラフッ化エチレン製板で混合物を押し広げながら蓋をして、80℃30分加熱して硬化させた。
得られた硬化物を型枠から取り出してベテル製サーモウェーブアナライザ TA(周期加熱方式)を用いて厚み方向の熱拡散率を測定し、硬化物の比熱と比重から厚み方向の熱伝導率を算出したところ、熱伝導率は1.41W/(m・K)であった。
さらに、耐電圧試験機(菊水電子工業製TOS5101)を用いて、硬化物の耐電圧を評価した。測定は、10mm×10mmの金属電極で試料を挟み、昇圧速度1kV/10秒でショートした時の電圧を記録することで行った。耐電圧は、18kV/mmであった。
無処理の窒化アルミニウム(シグマアルドリッチ製 粒子径10μm)にする以外は実施例2と同様にして硬化物を作製し、厚み方向の熱伝導率を算出したところ、熱伝導率は1.39W/(m・K)であった。実施例2の結果と比較すると酸化グラフェン層による窒化アルミニウムの熱伝導性の阻害はないと考えられる。
また、実施例2と同様にして耐電圧を測定したところ、19kV/mmであった。実施例2の硬化試料と同等の値であることから、酸化グラフェン層による窒化アルミニウムの電気絶縁性の低下はないと考えられる。
Claims (4)
- 窒化アルミニウム粒子表面に酸化グラフェン層を有する、酸化グラフェン修飾窒化アルミニウムであって、前記酸化グラフェン層が、X線光電子分光分析によって得られるC1sスペクトルにおいてC-C結合C-O結合、C=O結合およびO=C-Oに帰属されるピークの面積を波形分離によって求めたとき、以下の式(1)の関係を満足し、前記酸化グラフェン修飾窒化アルミニウムは、温度85℃、相対湿度85%Rhに保った恒温恒湿器中に2週間静置した耐水性試験で水酸化アルミニウムの生成が、0.1wt%以下である酸化グラフェン修飾窒化アルミニウム。
0.2 ≦ A/B ≦ 0.323 (1)
式(1)中、Aは酸化グラフェン層のC-O結合に帰属されるピークの面積、Bは酸化グラフェンのC-C結合に帰属されるピークの面積を示す。 - 前記酸化グラフェン層が、1~5層である請求項1に記載の酸化グラフェン修飾窒化アルミニウム。
- 酸化グラフェン修飾窒化アルミニウム粒子の製造方法であって、
酸化グラフェン非水系分散液に窒化アルミニウム粉末を混合する工程、
液中から固体を回収して乾燥する工程、
乾燥した固体を500~600℃で熱処理する工程
からなる、酸化グラフェン修飾窒化アルミニウム粒子の製造方法。 - 請求項1又は請求項2に記載の酸化グラフェン修飾窒化アルミニウムを含む樹脂組成物。
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