JP7266988B2 - Method for coating powder particles, method for producing positive electrode active material for all-solid-state lithium-ion battery, method for producing all-solid-state lithium-ion battery - Google Patents
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Description
本発明は、粉末粒子の被覆方法、全固体リチウムイオン電池用正極活物質の製造方法、全固体リチウムイオン電池の製造方法
に関する。
TECHNICAL FIELD The present invention relates to a method for coating powder particles, a method for producing a positive electrode active material for an all-solid lithium ion battery, and a method for producing an all-solid lithium ion battery.
従来、粉末粒子に被覆材を供給して粉末粒子の表面を被覆するために、回転式のドラムの内部に粉末粒子を収容し、ドラムを回転させながら粉末粒子を撹拌させておき、被覆材を撹拌されている粉末粒子に供給する方法が用いられている(特許文献1、2)。
Conventionally, in order to supply a coating material to powder particles to coat the surface of the powder particles, the powder particles are accommodated inside a rotating drum, and the powder particles are agitated while rotating the drum, and the coating material is applied. A method of feeding powder particles being stirred is used (
しかしながら、前述のような従来の被覆装置では、ドラムの回転のみで粉末粒子を装置内部で撹拌しており、複数の粉末粒子を混合して被覆材で表面を被覆しようとすると、粉末粒子の粒子サイズや粒子比重によりドラム底部に粉末粒子が滞留してしまう。このようにドラム底部に滞留した粉末粒子が存在すると、ドラム内の粉末粒子に均一に被覆膜を形成することが困難となる。 However, in the conventional coating apparatus as described above, the powder particles are agitated inside the apparatus only by the rotation of the drum. Depending on the size and specific gravity of the particles, the powder particles will stay at the bottom of the drum. When the powder particles remain at the bottom of the drum in this way, it becomes difficult to form a uniform coating film on the powder particles in the drum.
そこで、本発明の実施形態は、粉末粒子に均一に被覆膜を形成することができる粉末粒子の被覆方法を提供することを課題とする。 Accordingly, an object of an embodiment of the present invention is to provide a powder particle coating method capable of uniformly forming a coating film on the powder particles.
本発明は一実施形態において、被覆処理対象の粉末粒子を収容する空間を内部に備える円筒状の回転体と、前記回転体の軸方向に伸び、前記回転体の内壁面から前記回転体の内径方向に起立するように設けられ、前記回転体の周方向に間隔を空けて複数設けられた撹拌板と、被覆材噴霧ノズル、第1の空気導入ノズル及び第2の空気導入ノズルとを備えた被覆装置を用いた粉末粒子の被覆方法であり、前記被覆処理対象の粉末粒子を前記回転体の内部へ収容し、前記回転体を回転させて前記複数の撹拌板によって前記粉末粒子を次々に持ち上げ、前記回転体のさらなる回転によって前記撹拌板から粉末粒子を次々に落下させる工程と、前記落下した粉末粒子、及び、前記回転体の回転によって前記回転体内部を舞う粉末粒子に、前記第1の空気導入ノズルから空気を吹き付けて、さらに前記回転体内部で撹拌しながら、前記被覆材噴霧ノズルから被覆材を前記粉末粒子に噴霧する工程と、前記被覆材が噴霧された粉末粒子に前記第2の空気導入ノズルから空気を吹き付けて乾燥させる工程とを備えた粉末粒子の被覆方法である。 In one embodiment of the present invention, a cylindrical rotating body having a space inside which contains powder particles to be coated; provided so as to stand in the direction of the rotating body, a plurality of stirring plates provided at intervals in the circumferential direction of the rotating body, a coating material spray nozzle, a first air introduction nozzle and a second air introduction nozzle. In a method for coating powder particles using a coating apparatus, the powder particles to be coated are placed inside the rotating body, the rotating body is rotated, and the powder particles are successively lifted by the plurality of stirring plates. a step of dropping powder particles one after another from the stirring plate by further rotating the rotating body; a step of spraying a coating material from the coating material spray nozzle onto the powder particles while blowing air from an air introduction nozzle and further stirring inside the rotating body; and drying by blowing air from an air introduction nozzle.
本発明の粉末粒子の被覆方法は別の一実施形態において、前記第1の空気導入ノズルは、前記回転体の回転に伴い、前記撹拌板に持ち上げられて落とされた前記粉末粒子の落下開始位置に空気を吹き付ける。 In another embodiment of the powder particle coating method of the present invention, the first air introduction nozzle is positioned at a drop start position of the powder particles lifted and dropped by the stirring plate as the rotating body rotates. blow air into the
本発明の粉末粒子の被覆方法は更に別の一実施形態において、前記被覆材噴霧ノズルは前記回転体の内部の上部に位置し、前記回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧し、
前記第2の空気導入ノズルは、前記被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の下方から、上方に向かって空気を吹き付ける。
In still another embodiment of the powder particle coating method of the present invention, the coating material spray nozzle is positioned above the inside of the rotating body and sprays the coating material downward inside the rotating body,
The second air introduction nozzle blows air upward from below the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle.
本発明の粉末粒子の被覆方法は更に別の一実施形態において、前記被覆材噴霧ノズルは前記回転体の内部の上部に位置し、前記回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧し、前記第2の空気導入ノズルは、前記被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の一方の側方から、他方の側方に向かって空気を吹き付ける。 In still another embodiment of the powder particle coating method of the present invention, the coating material spray nozzle is positioned above the inside of the rotating body and sprays the coating material downward inside the rotating body, The second air introduction nozzle blows air from one side of the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle toward the other side.
本発明の粉末粒子の被覆方法は更に別の一実施形態において、前記被覆処理対象の粉末粒子が正極活物質前駆体である。 In still another embodiment of the powder particle coating method of the present invention, the powder particles to be coated are a positive electrode active material precursor.
本発明の粉末粒子の被覆方法は更に別の一実施形態において、前記被覆処理対象の粉末粒子が全固体リチウムイオン電池用正極活物質前駆体であり、前記被覆材がニオブ酸リチウム水溶液である。 In still another embodiment of the powder particle coating method of the present invention, the powder particles to be coated are a positive electrode active material precursor for all-solid lithium ion batteries, and the coating material is a lithium niobate aqueous solution.
本発明は別の一実施形態において、本発明の粉末粒子の被覆方法によって表面が被覆された全固体リチウムイオン電池用正極活物質前駆体を焼成して全固体リチウムイオン電池用正極活物質を製造する方法である。 In another embodiment of the present invention, a positive electrode active material for an all-solid lithium ion battery is produced by baking a positive electrode active material precursor for an all-solid lithium ion battery, the surface of which is coated by the powder particle coating method of the present invention. It is a way to
本発明は更に別の一実施形態において、本発明の全固体リチウムイオン電池用正極活物質の製造方法で作製した全固体リチウムイオン電池用正極活物質を用いて正極層を形成し、固体電解質層、前記正極層及び負極層を備えた全固体リチウムイオン電池を製造する方法である。 In yet another embodiment of the present invention, a positive electrode layer is formed using a positive electrode active material for an all-solid lithium ion battery produced by the method for producing a positive electrode active material for an all-solid lithium ion battery of the present invention, and a solid electrolyte layer and a method of manufacturing an all-solid-state lithium-ion battery comprising the positive electrode layer and the negative electrode layer.
本発明の実施形態によれば、粉末粒子に均一に被覆膜を形成することができる粉末粒子の表面を被覆材で被覆するための粉末粒子の被覆方法を提供することができる。 According to the embodiment of the present invention, it is possible to provide a powder particle coating method for coating the surface of the powder particles with a coating material that can form a coating film uniformly on the powder particles.
(被覆装置)
本発明の実施形態に係る被覆装置は、被覆処理対象の粉末粒子を収容する空間を内部に備える円筒状の回転体を備える。回転体は回転式ドラムであってもよい。回転体は特に限定されないが、例えば、クロム、タングステン、モリブデン、バナジウムからなる合金、SUS、ハステロイ(HASTALLOY)、インコネル(INCONEL)、インコロイ(INCOLLOY)等で形成されている。回転体の大きさは特に限定されないが、例えば、軸方向の長さが2~5m、円筒状の断面の内径が1~2mに形成されていてもよい。回転体は、ローラー等によって、例えば時計回りに所定の角度だけ回転した後、今度は反時計回りに所定の角度だけ回転することを交互に続けてもよく、または、一方向に回転し続けてもよい。
(Coating device)
A coating apparatus according to an embodiment of the present invention includes a cylindrical rotating body having a space inside for accommodating powder particles to be coated. The rotating body may be a rotating drum. Although the rotating body is not particularly limited, it is made of, for example, an alloy of chromium, tungsten, molybdenum, vanadium, SUS, HASTALLOY, INCONEL, INCOLLOY, or the like. Although the size of the rotating body is not particularly limited, for example, the axial length may be 2 to 5 m, and the inner diameter of the cylindrical cross section may be 1 to 2 m. For example, after rotating clockwise by a predetermined angle, the rotating body may alternately continue to rotate counterclockwise by a predetermined angle by a roller or the like, or continue to rotate in one direction. good too.
回転体の内部には複数の撹拌板が設けられている。撹拌板は、回転体の軸方向に伸び、回転体の内壁面から回転体の内径方向に起立するように設けられ、回転体の周方向に間隔を空けて、2つ、3つ、または4つ以上が設けられている。撹拌板は回転体と同じ材質であってもよい。撹拌板は特に限定されないが、例えば厚みが3~5mm、高さが10~20cmに形成されていてもよい。複数の撹拌板は、隣接するもの同士が等間隔でそれぞれ設けられているのが好ましい。 A plurality of stirring plates are provided inside the rotor. The agitating plates extend in the axial direction of the rotor, are provided so as to stand upright from the inner wall surface of the rotor in the inner diameter direction of the rotor, and are spaced apart in the circumferential direction of the rotor by two, three, or four plates. more than one are provided. The stirring plate may be made of the same material as the rotor. The stirring plate is not particularly limited, but may be formed to have a thickness of 3 to 5 mm and a height of 10 to 20 cm, for example. It is preferable that a plurality of agitating plates be provided adjacent to each other at equal intervals.
回転体の内部には、粉末粒子に被覆材を噴霧する被覆材噴霧ノズルが設けられている。回転体の外部に設けられた被覆材供給部から伸びる管が、回転体の内部を通り、回転体の軸方向に沿って伸びて被覆材噴霧ノズルに接続されている。被覆材噴霧ノズルは、被覆材供給部から回転体の内部の管を通って供給された被覆材を、回転体内部の粉末粒子に噴霧する。被覆材噴霧ノズルは霧吹きの機能を有している。すなわち、被覆材噴霧ノズルには複数の孔が形成されており、当該複数の孔から被覆材が霧状となって放出される。被覆材噴霧ノズルの孔の大きさは、噴霧する被覆材によるが、例えば0.1~1mm径に形成されていてもよい。 A coating material spray nozzle for spraying the coating material onto the powder particles is provided inside the rotating body. A tube extending from a coating material supply section provided outside the rotor passes through the interior of the rotor, extends along the axial direction of the rotor, and is connected to the coating material spray nozzle. The coating material spray nozzle sprays the coating material supplied from the coating material supply part through the tube inside the rotating body onto the powder particles inside the rotating body. The coating material spray nozzle has a spray function. That is, the coating material spray nozzle is formed with a plurality of holes, and the coating material is sprayed from the plurality of holes in the form of mist. The size of the hole of the coating material spray nozzle depends on the coating material to be sprayed, but may be formed to have a diameter of, for example, 0.1 to 1 mm.
回転体の内部には、粉末粒子に空気を吹き付けて撹拌するための第1の空気導入ノズルが設けられている。回転体の外部に設けられた空気供給部から伸びる管が、回転体の内部を通り、回転体の軸方向に沿って伸びて第1の空気導入ノズルに接続されている。第1の空気導入ノズルは、空気供給部から回転体の内部の管を通って供給された空気を、回転体内部の粉末粒子に吹き付けて撹拌する。第1の空気導入ノズルは回転体内部に複数設けられていてもよい。 Inside the rotating body, a first air introduction nozzle is provided for blowing air onto the powder particles to agitate them. A pipe extending from an air supply portion provided outside the rotating body passes through the interior of the rotating body, extends along the axial direction of the rotating body, and is connected to the first air introduction nozzle. The first air introduction nozzle blows and agitates the air supplied from the air supply unit through the tube inside the rotating body to the powder particles inside the rotating body. A plurality of first air introduction nozzles may be provided inside the rotating body.
回転体の内部には、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子に空気を吹き付けるための第2の空気導入ノズルが設けられている。回転体の外部に設けられた空気供給部から伸びる管が、回転体の内部を通り、回転体の軸方向に沿って伸びて第2の空気導入ノズルに接続されている。第2の空気導入ノズルは、空気供給部から回転体の内部の管を通って供給された空気を、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子に吹き付けて乾燥させる。第2の空気導入ノズルは回転体内部に複数設けられていてもよい。 A second air introduction nozzle is provided inside the rotating body for blowing air onto the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle. A pipe extending from an air supply section provided outside the rotating body passes through the interior of the rotating body, extends along the axial direction of the rotating body, and is connected to the second air introduction nozzle. The second air introduction nozzle blows the air supplied from the air supply part through the pipe inside the rotating body onto the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle to dry them. A plurality of second air introduction nozzles may be provided inside the rotating body.
回転体の内部には、回転体の内部から空気を回転体の外部へ排出する空気収集部が設けられている。空気収集部は、多数の孔を有する中空体であり、回転体の外部に設けられた減圧ポンプから伸びる管と接続されており、当該減圧ポンプによる減圧によって空気収集部が回転体の内部から空気を回転体の外部へ排出している。 An air collector is provided inside the rotating body for discharging air from the inside of the rotating body to the outside of the rotating body. The air collecting portion is a hollow body having a large number of holes and is connected to a tube extending from a decompression pump provided outside the rotating body. is discharged to the outside of the rotating body.
本発明の実施形態に係る被覆装置は、このような構成により、回転体が回転することによって回転体内部の粉末粒子が複数の撹拌板で次々に持ち上げられる。撹拌板で持ち上げられた粉末粒子は、回転体のさらなる回転によって撹拌板から次々に落下する。また、落下した粉末粒子、または、回転体内部を舞う粉末粒子は、第1の空気導入ノズルから吹き付けられる空気によって、さらに回転体内部で撹拌される。このため、回転体内部で粉末粒子が一部に滞留せずに十分に撹拌され、また、回転体内部での粉末粒子と被覆材との衝突回数が増加し、被覆材噴霧ノズルから噴霧された被覆材が回転体内部の粉末粒子それぞれに均一に、また、粉末粒子全体に均一に付着することができる。また、被覆材が均一に付着した粉末粒子に対し、第2の空気導入ノズルが空気を吹き付けて乾燥させることで、効率よく被覆材が良好に粉末粒子の表面に形成される。 With such a configuration, the coating apparatus according to the embodiment of the present invention rotates the rotating body so that the powder particles inside the rotating body are successively lifted up by the plurality of stirring plates. The powder particles lifted by the stirring plate fall one after another from the stirring plate by further rotation of the rotating body. Further, the powder particles that have fallen or the powder particles dancing inside the rotating body are further agitated inside the rotating body by the air that is blown from the first air introduction nozzle. For this reason, the powder particles are not partially retained inside the rotating body and are sufficiently stirred, and the number of collisions between the powder particles and the coating material inside the rotating body increases, and the coating material is sprayed from the coating material spray nozzle. The coating material can be uniformly adhered to each powder particle inside the rotating body and uniformly to the entire powder particle. In addition, the coating material is efficiently and satisfactorily formed on the surfaces of the powder particles by blowing air from the second air introduction nozzle onto the powder particles to which the coating material is uniformly adhered.
第1の空気導入ノズルは、回転体の回転に伴い、撹拌板に持ち上げられて落とされた粉末粒子の落下開始位置に空気を吹き付けるように設けられていてもよい。このような構成によれば、粉末粒子が撹拌板から落下した直後に第1の空気導入ノズルからの空気が吹き付けられるため、粉末粒子が一部分に滞留することなく、回転体内部により良好に撹拌される。 The first air introduction nozzle may be provided so as to blow air onto the drop start position of the powder particles lifted and dropped by the stirring plate as the rotating body rotates. According to such a configuration, the air from the first air introduction nozzle is blown immediately after the powder particles fall from the stirring plate, so that the powder particles are not stagnated in one part and are better stirred inside the rotating body. be.
被覆材噴霧ノズルは回転体の内部の上部に位置し、回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧するように設けられ、第2の空気導入ノズルは、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の下方から、上方に向かって空気を吹き付けるように設けられていてもよい。また、被覆材噴霧ノズルは回転体の内部の上部に位置し、回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧するように設けられ、第2の空気導入ノズルは、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の一方の側方から、他方の側方に向かって空気を吹き付けるように設けられていてもよい。噴霧された被覆材が粉末粒子表面で乾燥しない場合、粉末粒子の濡れた部分が他の粉末粒子に接触して付着することがある。このように付着した粉末粒子には、被覆材を噴霧しても被覆材が届きにくい表面部分が生じ、被覆材のコーティングが不均一となるおそれがある。このような問題に対し、被覆材噴霧ノズルと第2の空気導入ノズルとが前述のような構成であれば、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子を、噴霧後すぐに乾燥することができる。従って、被覆材をより良好に粉末粒子の表面に形成することができる。 The coating material spray nozzle is positioned in the upper part of the inside of the rotating body and is provided to spray the coating material downward inside the rotating body. It may be provided so as to blow air upward from below the atomized powder particles. In addition, the coating material spray nozzle is positioned above the inside of the rotating body and is provided to spray the coating material downward inside the rotating body, and the second air introduction nozzle is provided to coat the coating material with the coating material spray nozzle. It may be provided so as to blow air from one side of the powder particles sprayed with the material toward the other side. If the sprayed coating does not dry on the powder particle surface, the wet portion of the powder particle may contact and adhere to other powder particles. Such adhering powder particles may have surface areas that are difficult for the coating to reach even if the coating is sprayed, resulting in non-uniform coating of the coating. To solve this problem, if the coating material spray nozzle and the second air introduction nozzle are configured as described above, the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle can be dried immediately after spraying. be able to. Therefore, the coating material can be better formed on the surface of the powder particles.
本発明の実施形態に係る被覆処理対象の粉末粒子は、特に限定されないが、例えば、正極活物質前駆体、アルミナ、ジルコニア、セリア等の金属酸化物の粉体等であってもよい。粉末粒子が正極活物質前駆体であれば、当該正極活物質前駆体それぞれに均一に、また、正極活物質前駆体全体に均一に被覆材を被覆することができ、それを用いて作製する正極材、固体電解質間の抵抗を減少させることができる。粉末粒子の粒径についても特に限定されないが、例えば、2~30μmであってもよい。 The powder particles to be coated according to the embodiment of the present invention are not particularly limited, but may be, for example, positive electrode active material precursors, powders of metal oxides such as alumina, zirconia, and ceria. If the powder particles are the positive electrode active material precursor, each of the positive electrode active material precursors can be uniformly coated with the coating material, and the entire positive electrode active material precursor can be uniformly coated with the coating material. The resistance between the material and the solid electrolyte can be reduced. The particle size of the powder particles is also not particularly limited, but may be, for example, 2 to 30 μm.
(粉末粒子の被覆方法)
本発明の実施形態に係る粉末粒子の被覆方法は、前述の本発明の実施形態に係る被覆装置を用いて実施することができる。まず、被覆処理対象の粉末粒子を被覆装置の回転体の内部に収容し、被覆装置の回転体を回転させる。被覆装置の回転体を回転させることで、複数の撹拌板によって回転体内部の粉末粒子を次々に持ち上げる。撹拌板で持ち上げた粉末粒子は、回転体のさらなる回転によって撹拌板から次々に落下する。落下した粉末粒子、または、回転体内部を舞う粉末粒子に、第1の空気導入ノズルから空気を吹き付けて、さらに回転体内部で撹拌する。このように回転体内部で粉末粒子を一部に滞留させずに十分に撹拌することで、被覆材噴霧ノズルから噴霧された被覆材を回転体内部の粉末粒子のそれぞれに均一に、また、粉末粒子全体に均一に付着させる。また、被覆材が均一に付着した粉末粒子に対し、第2の空気導入ノズルから空気を吹き付けて乾燥させる。これにより、被覆材をさらに良好に粉末粒子の表面に形成する。
(Method for covering powder particles)
The method of coating powder particles according to embodiments of the present invention can be carried out using the aforementioned coating apparatus according to embodiments of the present invention. First, the powder particles to be coated are placed inside the rotating body of the coating device, and the rotating body of the coating device is rotated. By rotating the rotating body of the coating apparatus, the powder particles inside the rotating body are lifted one after another by a plurality of stirring plates. The powder particles lifted by the stirring plate fall one after another from the stirring plate by further rotation of the rotating body. Air is blown from the first air introduction nozzle to powder particles that have fallen or powder particles dancing inside the rotating body, and the powder particles are further stirred inside the rotating body. By sufficiently stirring the powder particles inside the rotating body without part of them remaining, the coating material sprayed from the coating material spray nozzle is uniformly applied to each of the powder particles inside the rotating body. Uniformly adhere to the entire particle. Also, the powder particles to which the coating material is uniformly adhered are dried by blowing air from the second air introduction nozzle. This allows the coating material to be better formed on the surface of the powder particles.
第1の空気導入ノズルは、回転体の回転に伴い、撹拌板に持ち上げられて落とされた粉末粒子の落下開始位置に空気を吹き付けてもよい。このような構成によれば、粉末粒子が撹拌板から落下した直後に第1の空気導入ノズルからの空気が吹き付けられるため、粉末粒子が一部分に滞留することなく、回転体内部により良好に撹拌される。 The first air introduction nozzle may blow air onto the falling start position of the powder particles lifted and dropped by the stirring plate as the rotating body rotates. According to such a configuration, the air from the first air introduction nozzle is blown immediately after the powder particles fall from the stirring plate, so that the powder particles are not stagnated in one part and are better stirred inside the rotating body. be.
被覆材噴霧ノズルは回転体の内部の上部に位置し、回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧し、第2の空気導入ノズルは、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の下方から、上方に向かって空気を吹き付けてもよい。また、被覆材噴霧ノズルは回転体の内部の上部に位置し、回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧し、第2の空気導入ノズルは、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の一方の側方から、他方の側方に向かって空気を吹き付けてもよい。噴霧された被覆材が粉末粒子表面で乾燥しない場合、粉末粒子の濡れた部分が他の粉末粒子に接触して付着することがある。このように付着した粉末粒子には、被覆材を噴霧しても被覆材が届きにくい表面部分が生じ、被覆材のコーティングが不均一となるおそれがある。このような問題に対し、被覆材噴霧ノズルと第2の空気導入ノズルとが前述のような構成であれば、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子を、噴霧後すぐに乾燥することができる。従って、被覆材をより良好に粉末粒子の表面に形成することができる。 The coating material spray nozzle is located at the upper part of the inside of the rotating body, and sprays the coating material downward inside the rotating body. Air may be blown upward from below the particles. Further, the coating material spray nozzle is positioned above the inside of the rotating body and sprays the coating material downward inside the rotating body, and the second air introduction nozzle sprays the coating material from the coating material spray nozzle. Air may be blown from one side of the powder particles to the other side. If the sprayed coating does not dry on the powder particle surface, the wet portion of the powder particle may contact and adhere to other powder particles. Such adhering powder particles may have surface areas that are difficult for the coating to reach even if the coating is sprayed, resulting in non-uniform coating of the coating. With respect to such problems, if the coating material spray nozzle and the second air introduction nozzle are configured as described above, the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle can be dried immediately after spraying. be able to. Therefore, the coating material can be better formed on the surface of the powder particles.
(全固体電池用正極活物質の製造方法)
本発明の実施形態に係る粉末粒子の被覆方法を用いた全固体電池用正極活物質の製造方法について説明する。まず、正極活物質の原料となる遷移金属の水溶液、水酸化ナトリウム水溶液、アンモニア水を別々の槽に用意する。遷移金属の水溶液は、例えば硫酸ニッケル、硫酸コバルト及び硫酸マンガンを所定のモル比で含む水溶液であってもよい。次に、これらを一つの反応槽に投入して晶析法により反応させ、ろ過、水洗及び乾燥を行うことで、所定の組成式[例えば、NixCoyMnz(OH)2、x+y+z=1]で示される前駆体粉体(粉末粒子)を得る。
(Method for producing positive electrode active material for all-solid-state battery)
A method for producing a positive electrode active material for an all-solid-state battery using the powder particle coating method according to the embodiment of the present invention will be described. First, an aqueous solution of a transition metal, an aqueous sodium hydroxide solution, and an aqueous ammonia, which are raw materials for a positive electrode active material, are prepared in separate tanks. The transition metal aqueous solution may be, for example, an aqueous solution containing nickel sulfate, cobalt sulfate and manganese sulfate in a predetermined molar ratio. Next, these are put into one reaction tank, reacted by a crystallization method, filtered, washed with water, and dried to obtain a predetermined composition formula [for example, Ni x Co y Mn z (OH) 2 , x+ A precursor powder (powder particles) represented by y+z=1] is obtained.
次に、当該前駆体粉体を前述の被覆装置の回転体内に投入し、被覆装置の回転体を回転させながら、前述の通り、第1の空気導入ノズルから空気を吹き付けて撹拌し、被覆材噴霧ノズルから被覆材(例えば、シュウ酸ニオブ水溶液等)を噴霧し、第2の空気導入ノズルから空気を吹き付けて乾燥させる。これにより、前駆体粉体それぞれに均一に、また、前駆体粉体全体に均一に被覆材を被覆する。 Next, the precursor powder is put into the rotating body of the coating device, and while rotating the rotating body of the coating device, as described above, air is blown from the first air introduction nozzle and stirred to obtain a coating material. A coating material (for example, an aqueous solution of niobium oxalate, etc.) is sprayed from a spray nozzle, and dried by blowing air from a second air introduction nozzle. Thereby, each of the precursor powders is uniformly coated with the coating material, and the entire precursor powder is uniformly coated with the coating material.
次に、被覆装置から被覆材が被覆された前駆体粉体を取り出し、所定の焼成条件で焼成した後、解砕することで、全固体電池用正極活物質を製造する。 Next, the precursor powder coated with the coating material is taken out from the coating apparatus, fired under predetermined firing conditions, and then pulverized to produce a positive electrode active material for an all-solid-state battery.
(全固体リチウムイオン電池の製造方法)
本発明の実施形態に係る全固体リチウムイオン電池用正極活物質の製造方法によって製造された全固体リチウムイオン電池用正極活物質を用いて正極層を形成し、固体電解質層、当該正極層及び負極層を備えた全固体リチウムイオン電池を作製することができる。
(Manufacturing method of all-solid-state lithium-ion battery)
A positive electrode layer is formed using a positive electrode active material for an all-solid lithium ion battery manufactured by the method for manufacturing a positive electrode active material for an all-solid lithium ion battery according to an embodiment of the present invention, and a solid electrolyte layer, the positive electrode layer and the negative electrode All-solid-state lithium-ion batteries with the layers can be made.
以下、本発明及びその利点をより良く理解するための実施例を提供するが、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。 The following examples are provided for a better understanding of the invention and its advantages, but the invention is not limited to these examples.
(実施例1)
図1に本発明の実施例に係る被覆装置10の模式図を示す。被覆装置10は、被覆処理対象の粉末粒子(正極活物質前駆体)7を収容する空間を内部に備える円筒状でSUS製の回転体1を備える。回転体1は軸方向の長さが3m、円筒状の断面の内径が1mに形成されている。回転体は、ローラー6で支持されており、ローラー6の回転に伴って、時計回りに60度だけ回転した後、今度は反時計回りに60度だけ回転することを交互に続ける。
(Example 1)
FIG. 1 shows a schematic diagram of a
回転体1の内部にはSUS製の撹拌板5が、回転体1の軸方向に伸び、回転体1の内壁面から回転体1の内径方向に起立するように設けられ、回転体1の周方向に間隔を空けて7つ設けられている。撹拌板5の厚みは5mm、高さは15cmに形成されている。
Inside the
回転体1の内部には、粉末粒子7に被覆材(シュウ酸ニオブ水溶液)を噴霧する被覆材噴霧ノズル2、粉末粒子7に空気を吹き付けて撹拌するための第1の空気導入ノズル3、被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子7に空気を吹き付けるための第2の空気導入ノズル4、及び、回転体1の内部から空気を回転体1の外部へ排出する空気収集部8が設けられている。
Inside the
被覆材噴霧ノズル2は回転体1の内部の上部に位置し、回転体1の内部の下方に向かって被覆材を噴霧するように設けられ、第2の空気導入ノズル4は、被覆材噴霧ノズル2によって被覆材が噴霧された粉末粒子7の下方から、上方に向かって空気を吹き付けるように設けられている。
A coating
第1の空気導入ノズル3は、回転体1の回転に伴い、撹拌板5に持ち上げられて落とされた粉末粒子7の落下開始位置に空気を吹き付けるように設けられている。具体的には、図1のAで示される撹拌板5の位置で粉末粒子7は撹拌板5から落下するが、第1の空気導入ノズル3は、当該Aの位置に来た撹拌板5から落下した直後の粉末粒子7に空気を吹きつけることができるような位置に設けられている。
The first
このような構成の被覆装置10において、まず、粉末粒子(正極活物質前駆体)7を回転体1の内部に収容し、回転体1を回転させた。回転体1を回転させることで、7枚の撹拌板5によって回転体内部の粉末粒子7を次々に持ち上げた。撹拌板5で持ち上げた粉末粒子7は、回転体1のさらなる回転によって撹拌板5から次々に落下した。落下した粉末粒子7及び回転体1の内部を舞う粉末粒子7に、第1の空気導入ノズル3から空気を吹き付けて、さらに回転体1の内部で撹拌した。このように回転体1の内部で粉末粒子7を一部に滞留させずに十分に撹拌させることで、被覆材噴霧ノズル2から噴霧した被覆材(シュウ酸ニオブ水溶液)を回転体1の内部の粉末粒子7それぞれに均一に、また、粉末粒子7全体に均一に付着させた。また、被覆材が均一に付着した粉末粒子7に対し、第2の空気導入ノズル4から空気を吹き付けて乾燥させた。これにより、被覆材をさらに良好に粉末粒子の表面に形成した。
In the
1 回転体
2 被覆材噴霧ノズル
3 第1の空気導入ノズル
4 第2の空気導入ノズル
5 撹拌板
6 ローラー
7 粉末粒子
8 空気収集部
10 被覆装置
REFERENCE SIGNS
Claims (6)
前記回転体の軸方向に伸び、前記回転体の内壁面から前記回転体の内径方向に起立するように設けられ、前記回転体の周方向に間隔を空けて複数設けられた撹拌板と、
被覆材噴霧ノズル、第1の空気導入ノズル及び第2の空気導入ノズルと、
を備えた被覆装置を用いた粉末粒子の被覆方法であり、
前記被覆処理対象の粉末粒子を前記回転体の内部へ収容し、前記回転体を回転させて前記複数の撹拌板によって前記粉末粒子を次々に持ち上げ、前記回転体のさらなる回転によって前記撹拌板から粉末粒子を次々に落下させる工程と、
前記落下した粉末粒子、及び、前記回転体の回転によって前記回転体内部を舞う粉末粒子に、前記第1の空気導入ノズルから空気を吹き付けて、さらに前記回転体内部で撹拌しながら、前記被覆材噴霧ノズルから被覆材を前記粉末粒子に噴霧する工程と、
前記被覆材が噴霧された粉末粒子に前記第2の空気導入ノズルから空気を吹き付けて乾燥させる工程と、
を備え、
前記被覆材噴霧ノズルは前記回転体の内部の上部に位置し、前記回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧し、
前記第1の空気導入ノズルは、前記回転体の回転に伴い、前記撹拌板に持ち上げられて落とされた前記粉末粒子の落下開始位置に空気を吹き付け、
前記第2の空気導入ノズルは、前記被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の下方から、上方に向かって空気を吹き付ける粉末粒子の被覆方法。 a cylindrical rotating body having therein a space for accommodating powder particles to be coated;
a plurality of stirring plates extending in the axial direction of the rotating body, provided to stand up from the inner wall surface of the rotating body in the inner diameter direction of the rotating body, and provided at intervals in the circumferential direction of the rotating body;
a coating material spray nozzle, a first air introduction nozzle and a second air introduction nozzle;
A powder particle coating method using a coating apparatus comprising
The powder particles to be coated are accommodated in the rotating body, the rotating body is rotated to sequentially lift the powder particles by the plurality of stirring plates, and the rotating body is further rotated to lift the powder particles from the stirring plate. a step of dropping particles one after another;
Air is blown from the first air introduction nozzle to the falling powder particles and the powder particles dancing inside the rotating body due to the rotation of the rotating body, and the coating material is stirred while stirring inside the rotating body. spraying a coating material onto the powder particles from a spray nozzle;
A step of blowing air from the second air introduction nozzle to the powder particles sprayed with the coating material to dry them;
with
The coating material spray nozzle is positioned above the inside of the rotating body and sprays the coating material downward inside the rotating body,
The first air introduction nozzle blows air onto a fall start position of the powder particles lifted and dropped by the stirring plate as the rotating body rotates,
The method of coating powder particles, wherein the second air introduction nozzle blows air upward from below the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle.
前記回転体の軸方向に伸び、前記回転体の内壁面から前記回転体の内径方向に起立するように設けられ、前記回転体の周方向に間隔を空けて複数設けられた撹拌板と、
被覆材噴霧ノズル、第1の空気導入ノズル及び第2の空気導入ノズルと、
を備えた被覆装置を用いた粉末粒子の被覆方法であり、
前記被覆処理対象の粉末粒子を前記回転体の内部へ収容し、前記回転体を回転させて前記複数の撹拌板によって前記粉末粒子を次々に持ち上げ、前記回転体のさらなる回転によって前記撹拌板から粉末粒子を次々に落下させる工程と、
前記落下した粉末粒子、及び、前記回転体の回転によって前記回転体内部を舞う粉末粒子に、前記第1の空気導入ノズルから空気を吹き付けて、さらに前記回転体内部で撹拌しながら、前記被覆材噴霧ノズルから被覆材を前記粉末粒子に噴霧する工程と、
前記被覆材が噴霧された粉末粒子に前記第2の空気導入ノズルから空気を吹き付けて乾燥させる工程と、
を備え、
前記被覆材噴霧ノズルは前記回転体の内部の上部に位置し、前記回転体の内部の下方に向かって被覆材を噴霧し、
前記第1の空気導入ノズルは、前記回転体の回転に伴い、前記撹拌板に持ち上げられて落とされた前記粉末粒子の落下開始位置に空気を吹き付け、
前記第2の空気導入ノズルは、前記被覆材噴霧ノズルによって被覆材が噴霧された粉末粒子の一方の側方から、他方の側方に向かって空気を吹き付ける粉末粒子の被覆方法。 a cylindrical rotating body having therein a space for accommodating powder particles to be coated;
a plurality of stirring plates extending in the axial direction of the rotating body, provided to stand up from the inner wall surface of the rotating body in the inner diameter direction of the rotating body, and provided at intervals in the circumferential direction of the rotating body;
a coating material spray nozzle, a first air introduction nozzle and a second air introduction nozzle;
A powder particle coating method using a coating apparatus comprising
The powder particles to be coated are accommodated in the rotating body, the rotating body is rotated to sequentially lift the powder particles by the plurality of stirring plates, and the rotating body is further rotated to lift the powder particles from the stirring plate. a step of dropping particles one after another;
Air is blown from the first air introduction nozzle to the falling powder particles and the powder particles dancing inside the rotating body due to the rotation of the rotating body, and the coating material is stirred while stirring inside the rotating body. spraying a coating material onto the powder particles from a spray nozzle;
A step of blowing air from the second air introduction nozzle to the powder particles sprayed with the coating material to dry them;
with
The coating material spray nozzle is positioned above the inside of the rotating body and sprays the coating material downward inside the rotating body,
The first air introduction nozzle blows air onto a fall start position of the powder particles lifted and dropped by the stirring plate as the rotating body rotates,
The method of coating powder particles, wherein the second air introduction nozzle blows air from one side of the powder particles sprayed with the coating material by the coating material spray nozzle toward the other side.
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