JP7260793B2 - 発光装置 - Google Patents

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Description

本発明は、発光装置に関する。
発光ダイオード（以下「ＬＥＤ」とも記載する。）等の発光素子と、蛍光体を含む波長変換部材を備えた発光装置が知られている。
例えば、特許文献１には、青色光を発光するＬＥＤと、ＬＥＤから照射された光を吸収して赤色成分を含む光を発光する蛍光体とを含み、車両用のリアランプ又はストップランプに用いられる赤色発光の発光装置が開示されている。
特開２０１５－８８２２０号公報
発光装置の光束は、ヒトの視感度曲線と発光装置における発光スペクトルとの両方に深い関わりがある。特に、赤色発光の発光装置は、その主波長が視感度曲線の強度のピーク波長から長波長側に離れた、視感度の強度が比較的低い領域にあるため、光束をさらに高める余地が残っている。
そこで、本発明の一態様は、光束が高い発光装置を提供することを目的とする。
本発明の一態様は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、前記発光素子から出射される光に励起されて発光する蛍光体と、ネオジム化合物と、を含む蛍光体層と、を備え、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する、発光装置である。
本発明の一態様によれば、光束が高い発光装置を提供することができる。
第１実施形態に係る発光装置の概略平面図である。 第１実施形態に係る発光装置の概略断面図である。 第２実施形態に係る発光装置の概略断面図である。 発光装置に使用した各蛍光体の発光スペクトルを示す図である。 フッ化ネオジムの反射スペクトルを示す図である。 実施例１から３及び比較例１から９に係る発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）と、目的とする色調範囲（領域Ａｒ）をＣＩＥ１９３１色度図に示した図である。 実施例１から３及び比較例１から９に係る発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）と、目的とする色調範囲（領域Ａ－１）をＣＩＥ１９３１色度図に示した図である。 実施例１から３及び比較例１から９に係る発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）と、目的とする色調範囲（領域Ａ－２）をＣＩＥ１９３１色度図に示した図である。 実施例１に係る発光装置の発光スペクトルと、比較例１に係る発光装置の発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す図である。 実施例２に係る発光装置の発光スペクトルと、比較例５に係る発光装置の発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す図である。 実施例３に係る発光装置の発光スペクトルと、比較例７に係る発光装置の発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す図である。 実施例１に係る発光装置の発光スペクトルと、比較例４に係る発光装置の発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す図である。 実施例２に係る発光装置の発光スペクトルと、比較例６に係る発光装置の発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す図である。 実施例３に係る発光装置の発光スペクトルと、比較例８に係る発光装置の発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す図である。 実施例１から３に係る発光装置及び比較例１から９に係る発光装置の主波長λｄと光束の関係と、比較例１から９に係る発光装置の分布曲線の多項式関数と、を示す図である。 実施例４から９及び比較例１０から１２に係る発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）と、目的とする色調範囲（領域Ａｒ）をＣＩＥ１９３１色度図に示した図である。 実施例４から９及び比較例１０から１２に係る発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）と、目的とする色調範囲（領域Ａ－１）をＣＩＥ１９３１色度図に示した図である。 実施例４から９及び比較例１０から１２に係る発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）と、目的とする色調範囲（領域Ａ－２）をＣＩＥ１９３１色度図に示した図である。 実施例４から９に係る発光装置及び比較例１０から１２に係る発光装置の主波長λｄと光束の関係と、比較例１０から１２に係る発光装置の分布曲線の多項式関数と、を示す図である。
以下、本発明に係る発光装置を一実施形態に基づいて説明する。ただし、以下に示す実施形態は、本発明の技術思想を具現化するための例示であって、本発明は、以下の発光装置に限定されない。なお、色名と色度座標との関係、光の波長範囲と単色光の色名との関係は、ＪＩＳ Ｚ８１１０に従う。
ヒトの視感度曲線は、ヒトの眼が光の各波長における明るさを感じる強度を表した曲線である。特に明所視におけるヒトの視感度曲線は、明所視標準視感度ともいい、ＣＩＥ（国際照明委員会：Ｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎ ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ ｄｅ ｌ’ｅｃｌａｉｒａｇｅ）によって規定されている。明所視におけるヒトの視感度曲線のピーク波長は５５５ｎｍである。
発光装置
発光装置は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、前記発光素子から出射される光に励起されて発光する蛍光体と、ネオジム化合物と、を含む蛍光体層と、を備え、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する。発光素子の主波長λｅは、ＣＩＥによって規定されたＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、発光素子の発光色の色度座標（ｘＥ、ｙＥ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長をいう。発光装置の主波長λｄは、ＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長をいう。「スペクトル軌跡」は、色度図上で単色（純粋）光の色度点を結んで得られる曲線をいう。発光素子の主波長λｅ及び発光装置の主波長λｄは、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムで測定することができる。発光装置は、蛍光体層に蛍光体とともにネオジム化合物を含むため、ネオジム化合物が蛍光体から発する特定の波長範囲の光を吸収し、発光装置の発光スペクトルの半値幅を狭めることができる。具体的には、発光装置の５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲の発光スペクトルの半値幅を狭めることができる。発光装置の発光スペクトルの半値幅を狭めることができると、同じ蛍光体を用いたネオジム化合物を含んでいない蛍光体層を備えた発光装置よりも、発光装置の発光色の主波長を長波長側に移動させることができる。発光装置の発光スペクトルの半値幅を狭め、発光装置の主波長を長波長側に移動させることができると、同じ主波長を有しネオジム化合物を含まない蛍光体層を備えた発光装置の発光スペクトルをよりも、ネオジム化合物を含む蛍光体層を備えた発光装置の発光スペクトルをヒトの視感度曲線に近づけることができ、光束を高くすることができる。半値幅は、蛍光体の発光スペクトルにおける発光ピークの半値全幅（Ｆｕｌｌ Ｗｉｄｔｈ ａｔ Ｈａｌｆ Ｍａｘｉｍｕｍ:ＦＷＨＭ）をいい、蛍光体の発光スペクトルにおける発光ピークの最大値の５０％の値を示す発光ピークの波長幅をいう。
発光装置は、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内の主波長を有する光を発し、黄赤色の発光色を呈する。発光装置は、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内の主波長を有する光を発してもよく、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内の主波長を有する光を発してもよい。
発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．５２０、ｙ＝０．４５０）を第１点とし、（ｘ＝０．５３８、ｙ＝０．４６１）を第２点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１点と前記第２点を結ぶ第１直線と、前記第２点と前記第３点を結ぶ第２直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１点を結ぶ第４直線とで画定された領域（以下、「領域Ａｒ」とも記載する。）内の色度（以下、「発光色」とも記載する。）を有する光を発することが好ましい。後述する図５及び図１５は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系の一部であり、発光装置は、図５及び図１５における色調範囲（領域Ａｒ）内の色度を有する光を発することが好ましい。発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において領域Ａｒ内の発光色を呈し、領域Ａｒ内の発光色を呈する光は、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、赤色を呈する。発光装置の発光色におけるＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における色度（ｘＤ、ｙＤ）は、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムで測定することができる。また、発光装置の発光色の色度（ｘＤ、ｙＤ）は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標に表すことができる。
発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．６００、ｙ＝０．３７２）を第１－１点とし、（ｘ＝０．６２７、ｙ＝０．３７２）を第２－１点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１－１点と前記第２－１点を結ぶ第１－１直線と、前記第２－１点と前記第３点を結ぶ第２－１直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１－１点を結ぶ第４－１直線とで画定された領域（以下、「領域Ａ－１」とも記載する。）内の色度を有する光を発してもよい。後述する図６及び図１６は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系の一部であり、発光装置は、図６及び図１６における色調範囲（領域Ａ－１）内の色度を有する光を発してもよい。発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において領域Ａ－１内の発光色を呈し、領域Ａ－１内の発光色を呈する光は、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、赤色を呈する。発光装置の発光色におけるＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における色度（ｘＤ、ｙＤ）は、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムで測定することができる。また、発光装置の発光色の色度（ｘＤ、ｙＤ）は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標に表すことができる。
発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．６４０、ｙ＝０．３３５）を第１－２点とし、（ｘ＝０．６６５、ｙ＝０．３３５）を第２－２点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１－２点と前記第２－２点を結ぶ第１－２直線と、前記第２－２点と前記第３点を結ぶ第２－２直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１－２点を結ぶ第４－２直線とで画定された領域（以下、「領域Ａ－２」とも記載する。）内の色度を有する光を発してもよい。後述する図７及び図１７は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系の一部であり、発光装置は、図７及び図１７における色調範囲（領域Ａ－２）内の色度を有する光を発してもよい。発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において領域Ａ－２内の発光色を呈し、領域Ａ－２内の発光色を呈する光は、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、赤色を呈する。発光装置の発光色におけるＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における色度（ｘＤ、ｙＤ）は、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムで測定することができる。また、発光装置の発光色の色度（ｘＤ、ｙＤ）は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標に表すことができる。
蛍光体層
ネオジム化合物
蛍光体層に含まれるネオジム化合物は、例えば、フッ化ネオジム、酸化ネオジム、水酸化ネオジムが挙げられるが、特にフッ化ネオジム、またはフッ化ネオジムの反射スペクトルに近い特性を有するネオジム化合物であることが好ましい。ネオジム化合物は、発光素子からの光によって励起され蛍光体から発光の一部を吸収して、発光装置の発光スペクトルの形状を変化させることができ、発光装置の発光スペクトルの半値幅を狭くすることができる。ネオジム化合物は、中心粒径が０．０５μｍ以上０．５０μｍ以下の範囲内であることが好ましく、より好ましくは０．０８μｍ以上０．４０μｍ以下の範囲内であり、さらに好ましくは０．１０μｍ以上０．３０μｍ以下の範囲内である。中心粒径とは体積平均粒径（メジアン径）であり、小径側からの体積累積頻度が５０％に達する粒径（Ｄ５０：メジアン径）である。レーザー回折式粒度分布測定装置（例えば製品名：ＭＡＳＴＥＲ ＳＩＺＥＲ ２０００、ＭＡＬＶＥＲＮ社製）により、中心粒径を測定することができる。
ネオジム化合物の反射スペクトルは、分光光度計（例えば製品名：Ｆ－４５００、株式会社日立ハイテクノロジーズ製）を用いて、室温（２５℃±５℃）で、励起光源（キセノンランプ）からの光を、ネオジム化合物に照射し、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の反射スペクトルを測定することができる。基準試料としては、リン酸水素カルシウム（ＣａＨＰＯ４）を用いることができる。励起波長４５０ｎｍの励起光に対するリン酸水素カルシウムの反射率を基準として、ネオジム化合物の反射率を相対反射率として求めた反射スペクトルにおいて、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内における最小の反射強度を示す波長Ｗｒが、５７０ｎｍ以上６３０ｎｍ以下の範囲内に存在することが好ましく、５７５ｎｍ以上６２０ｎｍ以下の範囲内に存在することがより好ましく、５７５ｎｍ以上６１０ｎｍ以下の範囲内に存在することがさらに好ましい。
蛍光体層中のネオジム化合物含有量は、蛍光体層に含まれる蛍光体１００質量部に対して、５質量部以上４０質量部以下の範囲内であることが好ましく、６質量部以上３５質量部以下の範囲内であることがより好ましく、７質量部以上３０質量部以下の範囲内であることがさらに好ましい。蛍光体層中のネオジム化合物の含有量が、蛍光体層中に含まれる蛍光体１００質量部に対して、５質量部以上４０質量部以下の範囲内であれば、蛍光体から発光する特定の波長範囲の光をネオジム化合物が吸収し、発光装置の発光スペクトルの半値幅を狭めることができ、同じ蛍光体を用いたネオジム化合物を含んでいない蛍光体層を備えた発光装置よりも、発光装置から発せられる光の主波長を長波長側に移動させることができる。
蛍光体
蛍光体層に含まれる蛍光体は、Ｃａと、Ｅｕと、Ｓｉと、Ａｌと、Ｎと、必要に応じてＳｒと、を含む組成を有する第１窒化物蛍光体、及び、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択される少なくとも一種の元素と、Ｅｕと、Ｓｉと、Ｎと、を含む組成を有する第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含むことが好ましい。蛍光体層中に含まれる蛍光体が、前記第１窒化物蛍光体及び前記第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含むことによって、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子から出射される光に励起されて、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲に主波長を有する光が、発光装置から出射される。蛍光体層中に含まれる蛍光体は、前記第１窒化物蛍光体及び前記第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含むことによって、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における前記領域Ａｒ内の発光色となる光が発光装置から出射される。前記第１窒化物蛍光体及び前記第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含む蛍光体層を備えた発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における前記領域Ａ－１又は領域Ａ－２内の発光色を呈する光が出射されてもよい。蛍光体の主波長λｐは、ＣＩＥ１９３１色度図における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、蛍光体の発光色の色度座標（ｘｐ、ｙｐ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長をいう。蛍光体の発光色の色度座標（ｘｐ、ｙｐ）は、量子効率測定装置（例えば製品名：ＱＥ－２０００、大塚電子株式会社製）を用いて、励起光の波長４５０ｎｍの光を各蛍光体に照射し、室温（２５℃±５℃）における発光スペクトルから測定することができる。蛍光体のピーク波長λｐは、蛍光体の発光スペクトルにおいて、５５０ｎｍ以上８００ｎｍ以下の波長範囲内のピークトップを示す波長をいい、前記装置を用いて測定した蛍光体の発光スペクトルから求めることができる。
蛍光体層に含まれる蛍光体は、下記式（１）で表される組成を有する第１窒化物蛍光体、及び、下記式（２）で表される組成を有する第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含むことが好ましい。
（Ｃａ,Ｓｒ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ （１）
（Ｃａ,Ｓｒ,Ｂａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ （２）
蛍光体の組成を表す式中、カンマ（，）で区切られて記載されている複数の元素は、これら複数の元素のうち少なくとも一種の元素を組成中に含むことを意味し、複数の元素から２種以上を組み合わせて含んでいてもよい。また、蛍光体の組成を示す式中、コロン（：）の前は母体結晶を構成する元素及びそのモル比を表し、コロン（：）の後は賦活元素を表す。「モル比」は、蛍光体の組成の１モル中の元素のモル量を表す。
蛍光体層に含まれる蛍光体は、下記式（１Ａ）で表される組成を有する第１窒化物蛍光体、及び、下記式（２Ａ）で表される組成を有する第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含むことが好ましい。
ＳｒtＣａvＥｕwＡｌxＳｉyＮz （１Ａ）
（式（１Ａ）中、０≦ｔ＜１、０＜ｖ＜１、０．０１＜ｗ≦０．０４、ｔ＋ｖ＋ｗ＜１、０．８０≦ｘ≦１．２、０．８０≦ｙ≦１．２、２．５≦ｚ≦３．５を満たす数である。）
（Ｃａ１－ｐ－ｑ－ｒＳｒｐＢａｑＥｕｒ）２Ｓｉ５Ｎ８ （２Ａ）
（式（２Ａ）中、ｐ、ｑ及びｒは、０≦ｐ≦１．０、０≦ｑ≦１．０、０＜ｒ＜１．０及びｐ＋ｑ＋ｒ≦１．０を満たす数である。）
第１窒化物蛍光体は、式（１）で表される組成を有する第１窒化物蛍光体及び式（１Ａ）で表される第１窒化物蛍光体を含む。第２窒化物蛍光体は、式（２）で表される組成を有する第２窒化物蛍光体及び式（２Ａ）で表される組成を有する第２窒化物蛍光体を含む。
第１窒化物蛍光体及び第２窒化物蛍光体は、４５０ｎｍの反射率が、１０％以下であることが好ましく、より好ましくは９％以下、さらに好ましくは８％以下であり、１％以上であってもよい。第１窒化物蛍光体及び第２窒化物蛍光体の４５０ｎｍの反射率が１０％以下であると、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子の光をよく吸収して波長変換し、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発することができ、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよく、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよい。第１窒化物蛍光体及び第２窒化物蛍光体の４５０ｎｍにおける反射率は、分光光度計（例えば製品名：Ｆ－４５００、株式会社日立ハイテクノロジーズ製）を用いて、室温（２５℃±５℃）で、励起光源（キセノンランプ）からの光を、試料となる蛍光体に照射し、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の反射スペクトルを測定することができる。基準試料は、リン酸水素カルシウム（ＣａＨＰＯ４）を用いることができる。励起波長４５０ｎｍの励起光に対するリン酸水素カルシウムの反射率を基準として、試料となる蛍光体の４５０ｎｍの反射率を相対反射率として求めることができる。
蛍光体の平均粒径は、好ましくは２μｍ以上４０μｍ以下の範囲内であり、より好ましくは５μｍ以上３０μｍ以下の範囲内であり、さらに好ましくは１０μｍ以上３０μｍ以下の範囲内である。蛍光体粒子の粒径は大きいほうが、発光素子から発せられた光を効率よく波長変換することができ、光の散乱が少なくなって光取り出し効率を向上させることができる。一方、蛍光体粒子が大きすぎると、取り扱い性が低下する。蛍光体粒子の平均粒径は、ＦＳＳＳ法で測定することができ、ＦＳＳＳ法で測定された平均粒径は、フィッシャーサブシーブサイザーズナンバーである。
蛍光体層は、樹脂を含むことが好ましい。蛍光体層は、樹脂１００質量部に対して、蛍光体の含有量が１００質量部以上３００質量部以下の範囲内であることが好ましく、より好ましくは１５０質量部以上２８０質量部以下の範囲内であり、さらに好ましくは１８０質量部以上２５０質量部以下の範囲内であり、よりさらに好ましくは１９０質量部以上２１０質量部以下の範囲内である。蛍光体層中の樹脂１００質量部に対する蛍光体の含有量が１００質量部以上３００質量部以下の範囲内であれば、蛍光体層中に含まれるネオジム化合物によって蛍光体から発せられる光の一部が吸収されて発光装置の発光スペクトルの半値幅を狭めることができ、発光装置の発光スペクトルをヒトの視感度曲線に近づけて光束を高くすることができる。蛍光体層は、樹脂に代えて、ガラス又はガラス以外の無機物等の透光性材料を含んでいてもよく、樹脂１００質量部に対する蛍光体の含有量を、ガラス又はガラス以外の無機物１００質量部に対する蛍光体の含有量に置き換えることができる。蛍光体層は、後述するように、透光体等の透光性部材とともに一体となって波長変換部材を構成してもよい。ガラスとして、例えば、ホウ珪酸ガラス及び石英ガラス、ソーダ石英ガラス、ソーダ石灰ガラス、鉛ガラスから選択することができる。ガラス以外の無機物としては、例えば、酸化アルミニウム及びフッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、フッ化バリウムから選択することができる。
蛍光体層に含まれる樹脂は、例えばエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、及びポリイミド樹脂からなる群から選択される少なくとも一種の樹脂を挙げることができる。これらのうち、耐光性に優れるシリコーン樹脂が好ましい。
蛍光体層には、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光が発光装置から発せられれば、前述の第１窒化物蛍光体及び第２窒化物蛍光体以外の他の蛍光体を含んでいてもよい。蛍光体層に前記他の蛍光体が含まれる場合であっても、前記他の蛍光体を含む蛍光体層を備えた発光装置は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子から出射される光に励起されて、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有し、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における色調範囲が前記領域Ａｒ内の発光色を呈する光を発することが好ましい。前記他の蛍光体を含む蛍光体層を備えた発光装置は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子から出射される光に励起されて、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有していてもよく、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における色調範囲が前記領域Ａ－１内の発光色を呈する光を発してもよい。前記他の蛍光体を含む蛍光体層を備えた発光装置は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子から出射される光に励起されて、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有していてもよく、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における色調範囲が前記領域Ａ－２内の発光色を呈する光を発してもよい。第１窒化物蛍光体及び第２窒化物蛍光体以外の他の蛍光体としては、Ｓｉ６－ｚＡｌｚＯｚＮ８－ｚ：Ｅｕ（０＜ｚ≦４．２）、Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２：Ｃｅ、ＣａＳｃ２Ｏ４：Ｃｅ、（Ｌａ，Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｓｉ）６Ｎ１１：Ｃｅ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）８ＭｇＳｉ４Ｏ１６（Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ）２：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）３Ｓｉ６Ｏ９Ｎ４：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）３Ｓｉ６Ｏ１２Ｎ２：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ)Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ｓ：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｇａ２Ｓ４：Ｅｕ、Ｋ２（Ｓｉ，Ｔｉ，Ｇｅ）Ｆ６：Ｍｎ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｇ）１０（ＰＯ４）６（Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ，ＯＨ）２：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）３ＭｇＳｉ２Ｏ８：Ｅｕ、３．５ＭｇＯ・０．５ＭｇＦ２・ＧｅＯ２：Ｍｎ、Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５：Ｅｕ、（Ｓｉ,Ａｌ）６（Ｏ,Ｎ）８：Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｃａ）ＬｉＡｌ３Ｎ４：Ｅｕ等を挙げることができる。これらのうち、特に、好ましい赤色発光の蛍光体として、例えば、Ｋ２（Ｓｉ，Ｔｉ，Ｇｅ）Ｆ６：Ｍｎ、３．５ＭｇＯ・０．５ＭｇＦ２・ＧｅＯ２：Ｍｎ、（Ｓｒ，Ｃａ）ＬｉＡｌ３Ｎ４：Ｅｕが挙げられる。
蛍光体層には、必要に応じて着色剤、拡散材、フィラーが添加されていてもよい。拡散材又はフィラーとしては、酸化チタン、チタン酸バリウム、酸化アルミニウム、及び、酸化ケイ素からなる群から選択される少なくとも一種を用いることができる。
発光装置の５８４ｎｍ以上７８０ｎｍの波長範囲の発光スペクトルにおける半値幅は、５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下の範囲内であることが好ましく、より好ましくは６０ｎｍ以上９５ｎｍ以下の範囲内である。半値幅を測定する発光装置の発光スペクトルの波長範囲は、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内であってもよく、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内であってもよい。発光装置の５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲の発光スペクトルにおける半値幅が５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下の範囲内であれば、発光素子の励起光によって励起された蛍光体の発光の一部をネオジム化合物が吸収し、発光スペクトルの半値幅を狭くすることができ、同じ蛍光体を用いたネオジム化合物を含んでいない蛍光体層を備えた発光装置よりも、発光装置から発する光の主波長を長波長側に移動させることができる。発光装置の発光スペクトルの半値幅が狭く、発光装置の主波長が長波長側に移動すると、同じ主波長を有する光を発しネオジム化合物を含まない蛍光体層を備えた発光装置の発光スペクトルをよりも、ネオジム化合物を含む蛍光体層を備えた発光装置の発光スペクトルをヒトの視感度曲線の強度がより高いほうに近づけることができ、光束を高くすることができる。
第１実施態様の発光装置の一例を図面に基づいて説明する。図１Ａは、第１実施態様の発光装置１００を示す概略平面図であり、図１Ｂは、発光装置１００のＩＡ－ＩＡ’線の概略断面図である。
発光装置１００は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子１１と、発光素１１からの光により励起されて発光する少なくとも一種の蛍光体と、ネオジム化合物と、を含む蛍光体層３１と、蛍光体層３１と一体的に形成された透光体３２と、を含む波長変換部材３３と、を備える。発光素子１１は、基板７１上に導電部材６１であるバンプを介してフリップチップ実装されている。波長変換部材３３の蛍光体層３１は、接着層８１を介して発光素子１１の発光面上に配置されている。発光素子１１及び波長変換部材３３は、その側面が光を反射する被覆部材９１によって覆われている。蛍光体層３１には、発光ピーク波長の波長範囲の異なる２種以上の蛍光体が含まれていてもよい。発光素子１１は、基板７１の上に形成された配線及び導電部材６１を介して、発光装置１００の外部からの電力の供給を受けて、発光装置１００を発光させることができる。発光装置１００は、発光素子１１を過大な電圧の印加による破壊から防ぐための半導体素子１３を含んでいてもよい。被覆部材９１は、例えば半導体素子１３を覆うように設けられる。発光装置１００は、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する。発光装置１００からの発光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色調範囲が前述の領域Ａｒ内の発光色を呈する。発光装置１００は、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよい。発光装置１００からの発光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色調範囲が前述の領域Ａ－１内の発光色を呈してもよい。発光装置１００は、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよい。発光装置１００からの発光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色調範囲が前述の領域Ａ－２内の発光色を呈してもよい。以下、第１実施態様の発光装置に用いる各部材について説明する。第１実施態様の発光装置の各部材の詳細及び製造方法は、例えば、特開２０１４－１１２６３５号公報の開示を参照することもできる。
基板７１
基板７１の材料としては、例えば、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムから選択される無機材料、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴレジン）、及びポリフタルアミド樹脂から選択される樹脂が挙げられる。
発光素子１１
発光素子１１は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する。発光素子１１は、例えば、発光ダイオード（ＬＥＤ）又はレーザダイオード（ＬＤ）を用いることができ、発光素子１１は、ＬＥＤチップを用いることが好ましい。発光素子１１は、ＩｎＸＡｌＹＧａ１－Ｘ－ＹＮ（０≦Ｘ、０≦Ｙ、Ｘ＋Ｙ≦１）で表される窒化物半導体を用いた半導体発光素子を用いることができる。窒化物半導体は、半導体層の材料やその混晶度によって発光の波長を種々選択することができる。
波長変換部材３３
蛍光体層３１
発光装置１００は、蛍光体層３１を備える。発光装置１００は、蛍光体層３１と透光体３２とが、一体となった波長変換部材を備えていてもよい。蛍光体層３１は、バインダーとなる透光性材料と、蛍光体と、ネオジム化合物とを含む。蛍光体層３１に含まれるバインダーとなる透光性材料は、樹脂、ガラス又はガラス以外の無機物であることが好ましい。蛍光体層３１における、蛍光体の含有量及びネオジム化合物の含有量は、前述の蛍光体層３１中の蛍光体の含有量の範囲及びネオジム化合物の含有量の範囲と同じ範囲である。蛍光体層３１は、一種の蛍光体が含まれる単層であってもよく、一種の蛍光体が含まれる一層と、他の種類の蛍光体が含まれる他の一層が積層された積層構造を有するものであってもよい。蛍光体層３１には、必要に応じて着色剤、拡散材、フィラーが添加されていてもよい。蛍光体層３１は、蛍光体と、ネオジム化合物と、樹脂と、からなるシート状の層であってもよい。蛍光体層３１は、蛍光体と、ネオジム化合物と、ガラスとからなる板状の層であってもよい。蛍光体層３１は、蛍光体と、ネオジム化合物と、ガラス以外のセラミックスからなる板状の焼結体からなる層であってもよい。蛍光体層３１は、発光素子１１から出射される光を吸収して、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する。また、蛍光体層３１は、発光素子１１から出射される光を吸収して、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、前述の領域Ａｒ内の発光色を呈する光を発光装置１００から発する。蛍光体層３１は、発光素子１１から出射される光を吸収して、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよい。また、蛍光体層３１は、発光素子１１から出射される光を吸収して、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、前述の領域Ａ－１内の発光色を呈する光を発光装置１００から発してもよい。蛍光体層３１は、発光素子１１から出射される光を吸収して、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよい。また、蛍光体層３１は、発光素子１１から出射される光を吸収して、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、前述の領域Ａ－２内の発光色を呈する光を発光装置１００から発してもよい。
蛍光体層３１は、発光素子１１からの光の少なくとも一部を蛍光体が吸収して、蛍光体から異なる波長の光を発する。蛍光体から発せられる光の一部はネオジム化合物に吸収される。蛍光体層３１は、透光体３２の表面に印刷、圧縮成形、蛍光体電着、蛍光体シートの接着により形成されるものであってもよい。蛍光体層３１は、蛍光体層３１が透光体の表面に直接接しているだけでなく、接着剤等の他の部材を介して接合する場合も含まれる。例えば、蛍光体層３１と透光体３２の接着は、圧着、融着、焼結、有機系接着剤による接着、低融点ガラス等の無機系接着剤による接着を挙げることができる。
蛍光体層３１の厚さは、２０μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であることが好ましく、より好ましくは３０μｍ以上１５０μｍ以下の範囲内である。蛍光体層３１の厚さが２０μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であれば、蛍光体層の放熱性を維持した状態で、目的とする波長範囲内の主波長を有する光を発する量の蛍光体を蛍光体層中に含有させることができる。また、蛍光体層３１の厚さが２０μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であれば、蛍光体層の放熱性を維持した状態で目的とするＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系における領域Ａｒ、領域Ａ－１、又は域Ａ－２内の発光色を呈する光を発光装置１００から発する量の蛍光体を蛍光体層中に含有させることができる。
透光体３２
透光体３２は、蛍光体層３１とは別に設けられる部材であり、蛍光体層３１を支持する部材である。透光体３２には、ガラスや樹脂のような透光性材料からなる板状体を用いることができる。ガラスとして、例えば、ホウ珪酸ガラス及び石英ガラスから選択することができる。また、樹脂として、例えば、シリコーン樹脂及びエポキシ樹脂から選択することができる。透光体３２の厚さは、製造工程における機械的強度が低下せず、蛍光体層３１に十分な機械強度を付与することができる厚さであればよい。また、透光体３２の厚さは、厚すぎると、発光装置の小型化に支障をきたしたり、放熱性が低下したりするので、適切な厚さにすることが好ましい。また、透光体３２には、拡散材を含有させてもよい。蛍光体層３１の蛍光体の含有量を多くすると、蛍光体層３１の色むらが発生し易くなるが、拡散材が存在すると、色むら、さらには輝度むらを抑制することができる。拡散材には、酸化チタン、チタン酸バリウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素等を用いることができる。また、発光面となる透光体３２の上面は平坦な面に限定されず、微細な凹凸を有していてもよい。透光体３２の発光面が微細な凹凸を有していると、発光面からの出射光の散乱を促進させて輝度むらや色むらをさらに抑制することが可能となる。
接着層８１
発光素子１１と蛍光体層３１の間には接着層８１が介在してもよい。接着層８１は、発光素子１１と蛍光体層３１を固着する。接着層８１を構成する接着剤は、発光素子１１からの出射光を蛍光体層３１へと有効に導光でき、発光素子１１と蛍光体層３１を連結できる材料が好ましい。具体例としてはエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、及びポリイミド樹脂からなる群から選択される少なくとも一種の有機樹脂であることが好ましく、シリコーン樹脂がより好ましい。
蛍光体層３１のバインダーにシリコーン樹脂を用いる場合には、接着層８１の接着剤にもシリコーン樹脂を用いることが好ましい。蛍光体層３１のバインダーと接着層８１を構成する樹脂が、シリコーン樹脂であると、蛍光体層３１と接着層８１の屈折率差を小さくすることができ、接着層８１から蛍光体層３１への入射光を増加させることが可能となる。
半導体素子１３
半導体素子１３は、発光素子１１とは別に、発光素子１１の隣に基板７１上に配置されていてもよい。このような半導体素子１３として、トランジスタや、以下に説明する保護素子を挙げることができる。保護素子は、発光素子１１を過大な電圧印加による素子破壊や性能劣化か保護するための素子である。保護素子は、具体的には、規定電圧以上の電圧が印加されると通電状態になるツェナーダイオード（Ｚｅｎｅｒ Ｄｉｏｄｅ）であってもよい。
被覆部材９１
被覆部材９１の材料としては、絶縁材料を用いることが好ましい。また、ある程度の強度を確保するために、被覆部材９１を構成する絶縁材料としては、例えばフェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴレジン）、及びポリフタルアミド（ＰＰＡ）樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される樹脂が挙げられる。絶縁材料には、必要に応じて着色剤、光反射材であるフィラー、蛍光体が添加されていてもよい。
被覆部材９１は、例えば、固定された基板７１の上側において、基板７１に対して上下方向若しくは水平方向に移動させることができる樹脂吐出装置を用いて、発光素子１１、蛍光体層３１、及び透光体３２を含む波長変換部材３３と、半導体素子１３との間に被覆部材９１を構成する絶縁材料を充填することによって形成することができる。
光反射材
被覆部材９１は、母体となる絶縁材料に光反射材となるフィラーが含まれていることが好ましい。光反射材は、発光素子１１からの光を吸収しにくく、かつ被覆部材９１の母体となる絶縁材料に対する屈折率差が大きいことが好ましい。被覆部材９１に光反射材が分散して含まれていることで、発光素子１１からの光を効率よく反射させることができる。光反射材としては、イットリウム、ジルコニウム、アルミニウム、チタン、マグネシウム及びケイ素からなる群から選択される少なくとも一種の元素を含む酸化物であることが好ましく、例えば酸化チタンが挙げられる。光反射材の平均粒径は、例えば０．１μｍ以上１．０μｍ以下の範囲内が挙げられる。光反射材の平均粒径は、カタログ値を用いることができ、例えばＦＳＳＳ法で測定することができる。被覆部材９１に含まれる光反射材の量は、樹脂１００質量部に対して、反射性及び取り扱い性を考慮して、１０質量部以上１００質量部以下の範囲内であることが好ましい。
導電部材６１
導電部材６１としては、バンプを用いることができ、バンプの材料としては、金（Ａｕ）あるいは、その合金、他の導電接合部材として、共晶ハンダ（Ａｕ－Ｓｎ）、Ｐｂ－Ｓｎ、鉛フリーハンダ等を用いることができる。なお、図１Ｂでは、導電部材６１にバンプを用いた例を示しているが、導電部材６１はバンプに限定されず、例えば導電ペーストであってもよい。
以下、第１実施形態の発光装置の製造方法の一例について説明する。
発光装置の製造方法は、下記の第１工程から第４工程を含む。
Ａ．第１工程は、基板の上に発光素子を実装する工程を含む。
Ｂ．第２工程は、透光体の上に、蛍光体層を形成し、透光体と蛍光体層とが一体となった波長変化部材を形成する工程を含む。
Ｃ．第３工程は、波長変換部材を、発光素子上に配置して接合する工程を含む。
Ｄ．第４工程は、波長変換部材の発光面を除く側面及び発光素子の側面を被覆部材用組成物で覆い、被覆部材を形成する工程を含む。
第１工程
第１工程では、基板上に発光素子を配置する。また、半導体素子を配置してもよい。発光素子と半導体素子とは、例えば、基板上にフリップチップ実装される。
第２工程
第２工程では、透光体の上に蛍光体層を形成し、透光体と蛍光体層とが一体となった波長変換部材を形成する。
まず、板状の透光体を準備する。次に、透光体上に、蛍光体層を形成する。
蛍光体層は、例えば、透光体上に印刷法を用いて形成することができる。印刷法では、蛍光体、ネオジム化合物、バインダー、及び必要に応じて溶剤を含む蛍光体層用組成物を調製し、その蛍光体層用組成物を透光体に塗布し、乾燥することにより蛍光体層を形成し、透光体と蛍光体層とを備えた波長変換部材を形成することができる。バインダーとしては、例えば、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、及びポリイミド樹脂等の有機バインダーや、ガラス、又はガラス以外の無機物質を含む無機バインダーを用いることができる。
蛍光体層は、印刷法に代えて、圧縮成形法、蛍光体電着法、蛍光体シート法等により形成することができる。圧縮成形法は、透光体上に、蛍光体、ネオジム化合物、及びバインダーを含む蛍光体層用の材料を金型で成形する方法である。蛍光体電着法は、透光体の表面に、透光性を有する導電性の薄膜を形成し、電気泳動を利用して、帯電した蛍光体及びネオジム化合物を、薄膜上に堆積させる方法である。蛍光体シート法は、バインダーに蛍光体及びネオジム化合物を混練し、シート状に加工した蛍光体シートを、透光体の表面に固着させる方法であり、例えば、１００μｍ、又はそれ以下の厚さの蛍光体シートを、透光体の表面に圧着して一体化する方法である。
以上のようにして、透光体と蛍光体層とが一体化された波長変換部材が形成される。波長変換部材の表面の形状は、実装精度を考慮して、面積が発光素子の発光面より少し大きいことが好ましい。
第３工程
第３工程では、蛍光体層を発光素子の発光面に対向させて、発光素子上に波長変換部材を接着層により接合する。好ましい形態では、波長変換部材と発光素子との接合面、すなわち、蛍光体層と発光素子との接合面は、蛍光体層の接合面の方が、発光素子の発光面より大きいので、蛍光体層の接合面が発光素子の発光面からはみ出し、はみ出した部分から発光素子の側面にかけて接着剤が付着して、断面形状が略三角形の接着層のはみ出し部分が形成される。発光素子の側面に付着した接着層のはみ出し部分は、層の厚さが発光素子の下方に向かって小さくなる三角形状を有している。
第４工程
第４工程では、発光面を除く波長変換部材の側面を被覆部材用組成物で覆い、発光面を除く波長変換部材の側面に被覆部材を形成する。この被覆部材は、発光素子から出射された光を反射させるためのものであり、波長変換部材の上面を覆うことなく側面を覆いかつ半導体素子を埋設するように形成する。発光素子の側面に付着したはみ出し部は、厚さが発光素子の下方に向かって小さくなる断面三角形状を有しているので、発光素子の側面を覆う被覆部材は、上方ほど拡がる傾斜を有している。これにより、発光素子の側面から出射した光は蛍光体層方向に反射されて、蛍光体を励起することが可能になり、輝度の向上が図られる。
以上のようにして、図１Ａ及び図１Ｂに示す第１実施形態の発光装置を製造することができる。なお、基板を用いない発光装置とする場合は、被覆部材を形成した後、又は被覆部材を形成した後基板を切断する前、あるいは切断した後で、基板を除去してもよい。
第２実施態様の発光装置の一例を図面に基づいて説明する。図２は、第２実施態様の発光装置２００を示す概略断面図である。
発光装置２００
発光装置２００は、３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子１２と、発光素子１２からの光により励起されて発光する少なくとも一種の蛍光体２１を含む蛍光体層からなる波長変換部材３４と、成形体４１とを備える。成形体４１は、第１リード５１と、第２リード５２と、樹脂を含む樹脂部４２が一体的に成形されてなるものである。成形体４１は、底面と側面とを有する凹部を形成しており、凹部の底面に発光素子１２が載置されている。発光素子１２は、一対の正負の電極を有しており、その一対の正負電極はそれぞれ第１リード５１と第２リード５２に導電部材６３であるワイヤを介して電気的に接続されている。発光素子１２は、蛍光体層からなる波長変換部材３４により被覆されている。蛍光体層からなる波長変換部材３４は、蛍光体２１と透光性材料を含む。蛍光体２１は、発光素子１２から出射される光により励起されて発光する。蛍光体層からなる波長変換部材３４には、発光素子１２から出射される光に励起されて発光し、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する少なくとも一種の蛍光体２１が含まれ、発光ピーク波長が異なる２種以上の蛍光体が含まれていてもよい。発光素子１２の正負一対の電極に接続された第１リード５１及び第２リード５２は、成形体４１の外方に向けて一部が露出されている。第１リード５１及び第２リード５２を介して、発光装置２００の外部から電力の供給を受けて、発光装置２００を発光させることができる。発光装置２００は、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する。発光装置２００からの発光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、前述の領域Ａｒ内の発光色を呈する。発光装置２００は、６００ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよい。発光装置２００からの発光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、前述の領域Ａ－１内の発光色を呈してもよい。発光装置２００は、６１０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発してもよい。発光装置２００からの発光は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、前述の領域Ａ－２内の発光色を呈してもよい。
第２実施形態の発光装置２００における蛍光体層からなる波長変換部材３４は、蛍光体２１と、ネオジム化合物と、透光性材料とを含み、透光性材料が樹脂であることが好ましい。第２実施形態の発光装置２００の蛍光体層からなる波長変換部材３４に含まれる蛍光体２１、ネオジム化合物及び樹脂は、前述の蛍光体、ネオジム化合物及び樹脂と同様のものを用いることができる。
第２実施形態の発光装置の製造方法
第２実施形態の発光装置の製造方法の一例を説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１０－０６２２７２号公報の開示を参照することもできる。発光装置の製造方法は、成形体の準備工程と、発光素子の配置工程と、波長変換部材用組成物の配置工程と、樹脂パッケージ形成工程とを含むことが好ましい。
成形体の準備工程において、複数のリードを熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を用いて一体成形し、側面と底面とを有する凹部を有する成形体を準備する。
発光素子の配置工程において、成形体の凹部の底面に発光素子が配置され、発光素子の正負の電極が第１リード及び第２リードにワイヤにより接続される。
波長変換部材用組成物の配置工程において、成形体の凹部に波長変換部材用組成物が配置される。
樹脂パッケージ成形工程において、成形体の凹部に配置された波長変換部材用組成物を硬化させて、蛍光体層からなる波長変換部材を形成し、樹脂パッケージが形成され、発光装置が製造される。以上のようにして、図２に示す第２実施形態の発光装置を製造することができる。
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
蛍光体
実施例及び比較例の各発光装置について、蛍光体は、表１に示すＳＣＡＳＮ－１、ＳＣＡＳＮ－２、ＳＣＡＳＮ－３、ＣＡＳＮ－１及びＣＡＳＮ－２を用いた。ＳＣＡＳＮ－１、ＳＣＡＳＮ－２、ＳＣＡＳＮ－３は、Ｓｒを組成に含み式（１）で表される組成又は式（１Ａ）で表される組成を有しており、組成に含まれる元素（例えば、ＳｒやＥｕ）のモル比や製造条件を調節することにより、発光ピーク波長や粒径その他の発光特性を変化させることにより、それぞれ得られた。ＣＡＳＮ－１及びＣＡＳＮ－２は、Ｓｒを組成に含まず、式（１）で表される組成又は式（１Ａ）で表される組成を有しており、組成に含まれる元素（例えば、Ｅｕ）のモル比や製造条件を調節することにより、発光ピーク波長や粒径その他の発光特性を変化させることにより、それぞれ得られた。表１に示す蛍光体の評価の方法を以下に記載した。
平均粒径
各蛍光体について、Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｕｂ－Ｓｉｅｖｅ Ｓｉｚｅｒ Ｍｏｄｅｌ ９５（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製）を用いて、ＦＳＳＳ法により平均粒径を測定した。具体的には、１ｃｍ３分の体積の試料を計り取り、専用の管状容器にパッキングした後、一定圧力の乾燥空気を流し、差圧から比表面積を読み取り、平均粒径（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｕｂ－Ｓｉｅｖｅ Ｓｉｚｅｒ’ｓ Ｎｏ）に換算した値である。
発光特性
各蛍光体について、発光特性を測定した。蛍光体の発光特性は、量子効率測定装置（製品名：ＱＥ－２０００、大塚電子株式会社製）を用いて、励起光の波長を４５０ｎｍの光を各蛍光体に照射し、室温（２５℃±５℃）における発光スペクトルを測定した。得られた各蛍光体の発光スペクトルから、ＩＣＥ１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘｐ、ｙｐ）、ピーク波長λｐ、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍの波長範囲内の発光スペクトルの半値幅を求めた。図３に各蛍光体の発光スペクトルを示した。
反射スペクトル
各蛍光体について、分光光度計（製品名：Ｆ－４５００、株式会社日立ハイテクノロジーズ製）を用いて、室温（２５℃±５℃）で、励起光源（キセノンランプ）からの光を、試料となる各蛍光体照射し、３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の反射スペクトルを測定した。基準試料としてリン酸水素カルシウム（ＣａＨＰＯ４）を用いた。励起波長４５０ｎｍの励起光に対するリン酸水素カルシウムの反射率を基準として、相対反射率として、４５０ｎｍ反射率を求めた。
ネオジム化合物
ネオジム化合物として、中心粒径が０．１７２μｍであるフッ化ネオジム（ＮｄＦ３）を使用した。フッ化ネオジムの中心粒径は、体積平均粒径（メジアン径）であり、小径側からの体積累積頻度が５０％に達する粒径（Ｄ５０：メジアン径）である。レーザー回折式粒度分布測定装置（製品名：ＭＡＳＴＥＲ ＳＩＺＥＲ ２０００、ＭＡＬＶＥＲＮ社製）により、フッ化ネオジムの中心粒径を測定した。また、フッ化ネオジムの反射スペクトルを蛍光体の反射スペクトルを測定した装置と同様の装置を使用して測定した。フッ化ネオジムの３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内における最小の反射強度を示す波長Ｗｒは５８６ｎｍであった。フッ化ネオジムの反射スペクトルを図４に示す。
Figure 0007260793000001
実施例１
図１Ａ及び図１Ｂに示す第１実施形態の発光装置１００を製造した。
第１工程
基板７１上に発光素子１１を配置した。
発光装置１００に用いた発光素子１１は、サファイア基板上に半導体層が積層されて形成され、厚さが約０．１ｍｍ、平面形状が約１．０ｍｍ四方の略正方形の形状を有し、主波長λｅが４５０ｎｍである。発光素子の主波長λｅは、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、室温（２５℃±５℃）における発光スペクトルを測定し、測定した発光素子の発光スペクトルから、ＩＣＥ１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘＥ、ｙＥ）を求め、発光素子の主波長λｅを求めた。
基板７１に設けられた導電パターン上に、導電部材６１として、金（Ａｕ）からなるバンプを予め設けた。このバンプを介して発光素子１１及び半導体素子１３が一列となるように基板７１に配置し、バンプによりフリップチップ実装した。発光素子１１は、サファイア基板側を光が出射する発光面となるように配置した。
第２工程
透光体３２の上に蛍光体層３１を形成して、透光体３２と蛍光体層３１とが一体となった波長変換部材３３を製造した。透光体３２は、材料として厚さが約０．１０ｍｍの板状のホウ珪酸ガラスを用いた。蛍光体は、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体を用いた。バインダーとしてシリコーン樹脂を用いた。蛍光体層用組成物は、シリコーン樹脂、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体、ネオジム化合物を含み、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体を１９０質量部含み、ネオジム化合物を５０質量部含む。ネオジム化合物は、フッ化ネオジム（ＮｄＦ３）を用いた。蛍光体層用組成物中のネオジム化合物の含有量は、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体１００質量部に対して、２６．３質量部であった。透光体３２の一方の主面に蛍光体層用組成物を塗布し、シリコーン樹脂を硬化させて、厚さ８０μｍの蛍光体層３１を形成した。その後、蛍光体層３１が形成された透光体３２を切断し、透光体３２の厚さが約０．１０ｍｍであり、蛍光体層３１の厚さが８０μｍであり、平面形状が約１．１５ｍｍ四方の略正方形の形状である、透光体３２と蛍光体層３１とが一体となった波長変換部材３３を製造した。波長変換部材３３は、透光体３２を所望の大きさに切断した後に蛍光体層３１を形成してもよく、蛍光体層３１を形成した後に、透光体３２と蛍光体層３１を所望の大きさ及び形状となるように切断して製造してもよい。
第３工程
蛍光体層３１を発光素子１１の発光面に対向させて、発光素子１１上に波長変換部材３３を接着層８１により接合した。接着層８１を形成する接着剤として、シリコーン樹脂を用いた。波長変換部材３３の蛍光体層３１の平面形状は、発光素子１１の発光面よりも縦横に約０．１５ｍｍ大きいので、蛍光体層３１と発光素子１１の接合面において、蛍光体層３１の接合面は、発光素子１１の発光面からはみ出し、はみ出した部分から発光素子１１の側面にかけて接着剤が付着して、断面形状略三角形のはみだし部分を備えた接着層が形成された。
第４工程
発光面を除く波長変換部材３３の側面を被覆部材用組成物で覆い、被覆部材組成物を硬化させて被覆部材９１を形成し、発光装置１００を製造した。具体的には、透光体３２の発光面を除く、発光素子１１、蛍光体層３１及び透光体３２の周囲と、半導体素子１３が完全に埋没するように半導体素子１３の周囲に、被覆部材用組成物を充填し、被覆部材９１を形成した。被覆部材用組成物は、樹脂と光反射材とを含み、樹脂としてジメチルシリコーン樹脂を用い、光反射材として平均粒径が０．２８μｍの酸化チタン粒子を用いた。酸化チタン粒子の平均粒径は、カタログ値であり、ＦＳＳＳ法で測定した平均粒径である。被覆部材用組成物中の光反射材の配合量は、樹脂１００質量部に対して６０質量部とした。
実施例２
ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を１９０質量部含む、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。
実施例３
ＣＡＳＮ－１蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＣＡＳＮ－１蛍光体を２１０質量部含み、ネオジム化合物を５０質量部含む、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。蛍光体層用組成物中のネオジム化合物の含有量は、ＣＡＳＮ－１蛍光体１００質量部に対して、２３．８質量部である。
比較例１
ネオジム化合物を含まない蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。
比較例２
ＳＣＡＳＮ－１蛍光体及びＳＣＡＳＮ－２蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体及びＳＣＡＳＮ－２蛍光体を合計量で１９０質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。蛍光体層用組成物及び蛍光体層３１中、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体とＳＣＡＳＮ－２蛍光体の質量比は、合計量１００に対して、５０：５０であった。
比較例３
ＳＣＡＳＮ－２蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－２蛍光体を１９０質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。
比較例４
ＳＣＡＳＮ－２蛍光体及びＳＣＡＳＮ－３蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－２蛍光体及びＳＣＡＳＮ－３蛍光体を合計量で１９０質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。蛍光体層用組成物及び蛍光体層３１中、ＳＣＡＳＮ－２蛍光体とＳＣＡＳＮ－３蛍光体の質量比は、合計量１００に対して、５０：５０であった。
比較例５
ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を１９０質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。
比較例６
ＳＣＡＳＮ－３蛍光体及びＣＡＳＮ－１蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体及びＣＡＳＮ－１蛍光体を合計量で１９０質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。蛍光体層用組成物及び蛍光体層３１中、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体とＣＡＳＮ－１蛍光体の質量比は、合計量１００に対して、５０：５０であった。
比較例７
ＣＡＳＮ－１蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＣＡＳＮ－１蛍光体を２１０質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。
比較例８
ＣＡＳＮ－１蛍光体及びＣＡＳＮ－２蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＣＡＳＮ－１蛍光体及びＣＡＳＮ－２蛍光体を合計量で２１８質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。蛍光体層用組成物及び蛍光体層３１中、ＣＡＳＮ－１蛍光体とＣＡＳＮ－２蛍光体の質量比は、合計量１００に対して、２０：８０であった。
比較例９
ＣＡＳＮ－２蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＣＡＳＮ－２蛍光体を２２０質量部含み、ネオジム化合物を含まない、蛍光体層用組成物を用いて蛍光体層３１を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、発光装置１００を製造した。
実施例及び比較例の各発光装置に用いた蛍光体と、蛍光体層用組成物中の樹脂１００質量部に対する蛍光体の含有量及びネオジム化合物の含有量と、蛍光体１００質量部に対するネオジム化合物の含有量と、を表２及び表３に示した。
発光装置の評価
実施例及び比較例の各発光装置について、以下の評価を行った。以下の評価は、発光装置に３５０ｍＡの電流を流して測定した。
色度座標（ｘＤ、ｙＤ）、主波長λｄ、発光スペクトルの半値幅
発光装置について、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、発光スペクトルを測定し、ＣＩＥ１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘＤ、ｙＤ）、主波長λｄ、及び半値幅を求めた。発光装置の主波長λｄは、ＣＩＥ１９３１色度図における色度座標系における白色光の色度座標（ｘ＝０．３３３３、ｙ＝０．３３３３）と、発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）を直線で結び、その延長線とスペクトル軌跡が交わる点の波長である。結果を表２に記載した。
図５は、発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．５２０、ｙ＝０．４５０）を第１点とし、（ｘ＝０．５３８、ｙ＝０．４６１）を第２点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１点と前記第２点を結ぶ第１直線と、前記第２点と前記第３点を結ぶ第２直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１点を結ぶ第４直線とで画定された領域Ａｒと、実施例１から３及び比較例１から９の各発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ，ｙＤ）をプロットした図である。
図６は、発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．６００、ｙ＝０．３７２）を第１－１点とし、（ｘ＝０．６２７、ｙ＝０．３７２）を第２－１点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１－１点と前記第２－１点を結ぶ第１－１直線と、前記第２－１点と前記第３点を結ぶ第２－１直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１－１点を結ぶ第４－１直線とで画定された領域Ａ－１と、実施例１から３及び比較例１から９の各発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ，ｙＤ）をプロットした図である。
図７は、発光装置は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．６４０、ｙ＝０．３３５）を第１－２点とし、（ｘ＝０．６６５、ｙ＝０．３３５）を第２－２点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１－２点と前記第２－２点を結ぶ第１－２直線と、前記第２－２点と前記第３点を結ぶ第２－２直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１－２点を結ぶ第４－２直線とで画定された領域Ａ－２と、実施例１から３及び比較例１から９の各発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ，ｙＤ）をプロットした図である。
図８は、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体を含む実施例１に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体を含む比較例１に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す。
図９は、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を含む実施例２に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を含む比較例５に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す。
図１０は、ＣＡＳＮ－１蛍光体を含む実施例３に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ＣＡＳＮ－１蛍光体を含む比較例７に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す。
Figure 0007260793000002
図５から図７に示されるように、実施例１から３及び比較例１から９の発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）は、いずれも目的する色調範囲である領域Ａｒ、領域Ａ－１、及び領域Ａ－２内に存在し、各発光装置から赤色の光が出射された。
表２及び図８に示されるように、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体を含む実施例１に係る発光装置と、ＳＣＡＳＮ－１を含む比較例１に係る発光装置を比べると、実施例１に係る発光装置は、フッ化ネオジムによってＳＣＡＳＮ－１蛍光体から出射された光の一部が吸収され、比較例１に係る発光装置よりも、発光スペクトルの半値幅が狭く、長波長側の主波長を有する光を発していた。
表２及び図９に示されるように、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を含む実施例２に係る発光装置と、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を含む比較例５に係る発光装置を比べると、実施例２に係る発光装置は、フッ化ネオジムによってＳＣＡＳＮ－３蛍光体から出射された光の一部が吸収され、比較例５に係る発光装置よりも、発光スペクトルの半値幅が狭く、長波長側の主波長を有する光を発していた。
表２及び図１０に示されるように、ＣＡＳＮ－１蛍光体を含む実施例３に係る発光装置と、ＣＡＳＮ－１蛍光体を含む比較例７に係る発光装置を比べると、実施例３に係る発光装置は、フッ化ネオジムによってＣＡＳＮ－１蛍光体から出射された光の一部が吸収され、比較例７に係る発光装置よりも、発光スペクトルの半値幅が狭く、長波長側の主波長を有する光を発していた。
比較例２から４、６、８及び９に係る発光装置は、実施例１から３に係る発光装置の主波長が長波長側に変化するため、実施例１から３に係る発光装置の主波長の変化と、光束の関係を確認するために製造した。主波長が長波長側に変化するほど、ヒトの視感度曲線から離れるため、光束は低下する。
相対光束
主波長λｄが同じである、実施例１に係る発光装置の光束と、比較例４に係る発光装置の光束を、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて測定した発光スペクトルから導き出し、比較例４に係る発光装置の光束を１００％として、実施例１に係る発光装置の相対光束を求めた。
主波長λｄが同じである、実施例２に係る発光装置の光束と、比較例６に係る発光装置の光束を、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて測定した発光スペクトルから導き出し、比較例６に係る発光装置の光束を１００％として、実施例２に係る発光装置の相対光束を求めた。
主波長λｄが同じである、実施例３に係る発光装置の光束と、比較例８に係る発光装置の光束を、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて測定した発光スペクトルから導き出し、比較例８に係る発光装置の光束を１００％として、実施例３に係る発光装置の相対光束を求めた。結果を表３に示した。
図１１は、主波長λｄが６１４ｎｍで同じである、実施例１に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、比較例４に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す。
図１２は、主波長λｄが６２１ｎｍで同じである、実施例２に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、比較例６に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す。
図１３は、主波長λｄが６３０ｎｍで同じである、実施例３に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、比較例８に係る発光装置の最大発光強度を１とした相対発光スペクトルと、ヒトの視感度曲線と、を示す。
Figure 0007260793000003
表３に示されるように、主波長λｄが同じである実施例１に係る発光装置と、比較例４に係る発光装置を比べると、実施例１に係る発光装置は、フッ化ネオジムによってＳＣＡＳＮ－１蛍光体から出射された光の一部が吸収され、発光スペクトルの半値幅が狭くなり、相対光束が高くなった。図１１に示されるように、主波長λｄが同じあっても、実施例１に係る発光装置は、フッ化ネオジムによって蛍光体から出射された光の一部が吸収されて、発光スペクトルの半値幅が狭くなり、主波長が長波長側に変化した場合であっても、ヒトの視感度曲線と発光装置の発光スペクトルが重なる部分が、比較例４に係る発光装置の発光スペクトルよりも若干増加するため、光束が高くなった。
表３に示されるように、主波長λｄが同じである実施例２に係る発光装置と、比較例６に係る発光装置を比べると、実施例２に係る発光装置は、フッ化ネオジムによってＳＣＡＳＮ－３蛍光体から出射された光の一部が吸収され、発光スペクトルの半値幅が狭くなり、相対光束が高くなった。図１２に示されるように、主波長λｄが同じあっても、実施例２に係る発光装置は、フッ化ネオジムによって蛍光体から出射された光の一部が吸収されて、発光スペクトルの半値幅が狭くなり、主波長が長波長側に変化した場合であっても、ヒトの視感度曲線と発光装置の発光スペクトルが重なる部分が、比較例６に係る発光装置の発光スペクトルよりも増加するため、光束が高くなった。
表３に示されるように、主波長λｄが同じである実施例３に係る発光装置と、比較例８に係る発光装置を比べると、実施例３に係る発光装置は、フッ化ネオジムによってＣＡＳＮ－３蛍光体から出射された光の一部が吸収され、発光スペクトルの半値幅が狭くなり、相対光束が高くなった。図１３に示されるように、主波長λｄが同じあっても、実施例３に係る発光装置は、フッ化ネオジムによって蛍光体から出射された光の一部が吸収されて、発光スペクトルの半値幅が狭くなり、主波長が長波長側に変化した場合であっても、ヒトの視感度曲線と発光装置の発光スペクトルが重なる部分が、比較例８に係る発光装置の発光スペクトルよりも増加するため、光束が高くなった。
実施例１から３に係る発光装置及び比較例１から９に係る発光装置について、マルチチャンネル分光器と積分球を組み合わせた光計測システムを用いて、発光スペクトルを測定し、光束（ｌｍ）を求めた。図１４は、各発光装置の主波長と光束の関係を示し、実施例１から３に係る発光装置の主波長と光束の分布と、比較例１から９に係る発光装置の主波長と光束の分布と、これらの分布曲線を近似した多項式近似関数を示す。比較例１から９に係る発光装置の主波長と光束の分布曲線の多項式近似関数は、前述の光計測システムを用いて求めた。
図１４に示されるように、主波長が長波長側になるほど光束は低下する傾向があるが、主波長が同じであると、実施例１から３に係る発光装置は、ネオジム化合物を含んでいない比較例１から９に係る発光装置よりも光束が高くなった。
実施例４
図２に示す第２実施形態の発光装置２００を製造した。
第１リード５１及び第２リード５２と、底面の一部が第１リード５１及び第２リード５２で構成された底面と、側面と、を有する凹部を有する樹脂を含む成形体４１を準備した。発光装置２００に用いた発光素子１２は、実施例１に用いた発光素子１１と同様の発光素子を用いた。発光素子１２は、主波長λｅが４５０ｎｍである。凹部の底面に発光素子１２を配置し、第１リード５１及び第２リード５２と発光素子１２とを導電部材６３であるワイヤでそれぞれ接続した。シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体を８０質量部と、ネオジム化合物５．０質量部を含む蛍光体層用組成物を準備した。ネオジム化合物は、フッ化ネオジム（ＮｄＦ３）を用いた。蛍光体層用組成物中のネオジム化合物の含有量は、ＳＣＡＳＮ－１蛍光体１００質量部に対して６．３質量部である。蛍光体層用組成物を成形体４１の凹部に充填して、１５０℃で３時間加熱して、蛍光体用組成物を硬化させ、蛍光体層からなる波長変換部材３４を形成し、第２実施形態の発光装置２００を製造した。
実施例５から６
蛍光体層用組成物中のネオジム化合物の量を表４に示す量としたこと以外は、実施例４と同様にして、実施例５及び６の発光装置２００を製造した。
実施例７から９
ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＳＣＡＳＮ－３蛍光体を８０質量部含み、ネオジム化合物を表４に示す量含む、蛍光体層用組成物を用いて、蛍光体層からなる波長変換部材３４を形成したこと以外は、実施例４と同様にして、発光装置２００を製造した。
比較例１０
ネオジム化合物を含まない蛍光体層用組成物を用いて、蛍光体層からなる波長変換部材３４を形成したこと以外は、実施例４と同様にして、発光装置２００を製造した。
比較例１１
ネオジム化合物を含まない蛍光体層用組成物を用いて、蛍光体層からなる波長変換部材３４を形成したこと以外は、実施例７と同様にして、発光装置２００を製造した。
比較例１２
ＣＡＳＮ－２蛍光体を用い、シリコーン樹脂１００質量部に対して、ＣＡＳＮ－２蛍光体を１００質量部含み、ネオジム化合物を含まない蛍光体層用組成物を用いて、蛍光体層からなる波長変換部材３４を形成したこと以外は、実施例７と同様にして、発光装置２００を製造した。
発光装置の評価
実施例４から９及び比較例１０から１２に係る各発光装置について、前述の方法で、色度座標（ｘＤ、ｙＤ）、主波長λｄ、発光スペクトルの半値幅及び光束（ｌｍ）を測定した。
図１５は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．５２０、ｙ＝０．４５０）を第１点とし、（ｘ＝０．５３８、ｙ＝０．４６１）を第２点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１点と前記第２点を結ぶ第１直線と、前記第２点と前記第３点を結ぶ第２直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１点を結ぶ第４直線とで画定された領域Ａｒと、実施例４から９及び比較例１０から１２の各発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ，ｙＤ）をプロットした図である。
図１６は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．６００、ｙ＝０．３７２）を第１－１点とし、（ｘ＝０．６２７、ｙ＝０．３７２）を第２－１点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１－１点と前記第２－１点を結ぶ第１－１直線と、前記第２－１点と前記第３点を結ぶ第２－１直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１－１点を結ぶ第４－１直線とで画定された領域Ａ－１と、実施例４から９及び比較例１０から１２の各発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ，ｙＤ）をプロットした図である。
図１７は、ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．６４０、ｙ＝０．３３５）を第１－２点とし、（ｘ＝０．６６５、ｙ＝０．３３５）を第２－２点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１－２点と前記第２－２点を結ぶ第１－２直線と、前記第２－２点と前記第３点を結ぶ第２－２直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１－２点を結ぶ第４－２直線とで画定された領域Ａ－２と、実施例４から９及び比較例１０から１２の各発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ，ｙＤ）をプロットした図である。
図１８は、各発光装置の主波長と光束の関係を示し、実施例４から９に係る発光装置の主波長と光束の分布と、比較例１０から１２に係る発光装置の主波長と光束の分布と、これらの分布曲線を近似した多項式近似関数を示す。比較例１０から１２に係る発光装置の主波長と光束の分布曲線の多項式近似関数は、前述の光計測システムを用いて求めた。
Figure 0007260793000004
表４に示されるように、フッ化ネオジムの含有量が、蛍光体１００質量部に対して、５質量部以上４０質量部以下の範囲内である実施例４から９に係る発光装置は、フッ化ネオジムを含まない比較例１０から１２に係る発光装置と比べて、発光スペクトルの半値幅が狭くなった。実施例４から９に係る発光装置は、同じ蛍光体を用いた比較例１０又は１１に係る発光装置と比べて、フッ化ネオジムの含有量が増加するほど、主波長が長波長側に変化した。
図１５から図１７に示されるように、実施例４から９に係る発光装置及び比較例１０から１２に係る発光装置の発光色の色度座標（ｘＤ、ｙＤ）は、いずれも目的する色調範囲である領域Ａｒ、領域Ａ－１、及び領域Ａ－２内に存在し、各発光装置から赤色の光が出射された。
図１８に示されるように、主波長が長波長側になるほど光束は低下する傾向があるが、主波長が同じであると、ネオジム化合物を蛍光体１００質量部に対して５質量部以上４０質量部以下の範囲内で含む実施例４から９に係る発光装置は、ネオジム化合物を含んでいない比較例１０から１２に係る発光装置よりも光束が高くなった。
本発明の一態様に係る発光装置は、一般照明用の発光装置、車両用のリアランプ又はストップランプ等の発光装置、表示装置、照明器具、ディスプレイ、液晶ディスプレイのバックライト光源等の発光装置として利用することができる。
１１、１２：発光素子、１３：半導体素子、２１:蛍光体、３１：蛍光体層、３２：透光体、３３、３４：波長変換部材、４１：成形体、４２：樹脂部、５１：第１リード、５２：第２リード、６１、６３：導電部材、７１：基板、８１：接着部材、９１：被覆部材、１００、２００：発光装置。

Claims (11)

  1. ３８０ｎｍ以上４８５ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する発光素子と、
    前記発光素子から出射される光に励起されて発光する蛍光体と、ネオジム化合物と、を含む蛍光体層と、を備え、
    前記蛍光体が、下記式（１）で表される組成を有する第１窒化物蛍光体、及び、下記式（２）で表される組成を有する第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含み、
    前記蛍光体層中の前記ネオジム化合物の含有量が、前記蛍光体１００質量部に対して、５質量部以上４０質量部以下の範囲内であり、５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する光を発する、発光装置。
    （Ｃａ，Ｓｒ）ＡｌＳｉＮ ３ ：Ｅｕ （１）
    （Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ） ２ Ｓｉ ５ Ｎ ８ ：Ｅｕ （２）
  2. 黄赤色から赤色の発光色を呈する、請求項１に記載の発光装置。
  3. ＣＩＥ１９３１色度図のｘｙ色度座標系において、色度座標（ｘ、ｙ）が、（ｘ＝０．５２０、ｙ＝０．４５０）を第１点とし、（ｘ＝０．５３８、ｙ＝０．４６１）を第２点とし、（ｘ＝０．７３５、ｙ＝０．２６５）を第３点とし、（ｘ＝０．７１５、ｙ＝０．２５９）を第４点とし、前記第１点と前記第２点を結ぶ第１直線と、前記第２点と前記第３点を結ぶ第２直線と、前記第３点と前記第４点を結ぶ第３直線と、前記第４点と前記第１点を結ぶ第４直線とで画定された領域内の色度を有する光を発する、請求項１又は２に記載の発光装置。
  4. 前記ネオジム化合物が、フッ化ネオジムである、請求項１から３のいずれか１項に記載の発光装置。
  5. 前記蛍光体層中の前記ネオジム化合物の含有量が、前記蛍光体１００質量部に対して、５質量部以上４０質量部以下の範囲内である、請求項１から４のいずれか１項に記載の発光装置。
  6. 前記蛍光体が、Ｃａと、Ｅｕと、Ｓｉと、Ａｌと、Ｎと、必要に応じてＳｒと、を含む組成を有する第１窒化物蛍光体、及び、
    Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択される少なくとも一種の元素と、Ｅｕと、Ｓｉと、Ｎと、を含む組成を有する第２窒化物蛍光体からなる群から選択される少なくとも一種の窒化物蛍光体を含む、請求項１から５のいずれか１項に記載の発光装置。
  7. 前記蛍光体層が樹脂を含み、樹脂１００質量部に対して、前記蛍光体の含有量が１００質量部以上３００質量部以下の範囲内である、請求項１から６のいずれか１項に記載の発光装置。
  8. 発光装置の５８４ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の波長範囲内の発光スペクトルにおける半値幅が、５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下の範囲内である、請求項１から７のいずれか１項に記載の発光装置。
  9. 前記蛍光体が、Ｓｉ６－ｚＡｌｚＯｚＮ８－ｚ：Ｅｕ（０＜ｚ≦４．２）、Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２：Ｃｅ、ＣａＳｃ２Ｏ４：Ｃｅ、（Ｌａ，Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｓｉ）６Ｎ１１：Ｃｅ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）８ＭｇＳｉ４Ｏ１６（Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ）２：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）３Ｓｉ６Ｏ９Ｎ４：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）３Ｓｉ６Ｏ１２Ｎ２：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ)Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ｓ：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｇａ２Ｓ４：Ｅｕ、Ｋ２（Ｓｉ，Ｔｉ，Ｇｅ）Ｆ６：Ｍｎ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｇ）１０（ＰＯ４）６（Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ，ＯＨ）２：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）３ＭｇＳｉ２Ｏ８：Ｅｕ、３．５ＭｇＯ・０．５ＭｇＦ２・ＧｅＯ２：Ｍｎ、Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５：Ｅｕ、（Ｓｉ,Ａｌ）６（Ｏ,Ｎ）８：Ｅｕ、又は（Ｓｒ，Ｃａ）ＬｉＡｌ３Ｎ４：Ｅｕを含む、請求項１から８のいずれか１項に記載の発光装置。
  10. 前記蛍光体層が、接着層を介して、前記発光素子の発光面上に配置された、請求項１から９のいずれか１項に記載の発光装置。
  11. 前記蛍光体層の厚さが、２０μｍ以上２００μｍ以下の範囲内である、請求項１から１０のいずれか１項に記載の発光装置。
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