JP7243793B2 - Ceramic/aluminum joints, insulated circuit boards, LED modules, ceramic members - Google Patents

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    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/50—Processing aspects relating to ceramic laminates or to the joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/70—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness
    • C04B2237/708—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness of one or more of the interlayers

Description

この発明は、セラミックス部材と、アルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム部材とが接合されてなるセラミックス／アルミニウム接合体、セラミックス基板と、アルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム板とが接合されてなる絶縁回路基板、この絶縁回路基板を備えたＬＥＤモジュール、上述のセラミックス／アルミニウム接合体に用いられるセラミックス部材に関するものである。 The present invention provides a ceramic/aluminum bonded body formed by bonding a ceramic member and an aluminum member made of aluminum or an aluminum alloy, an insulated circuit board formed by bonding a ceramic substrate and an aluminum plate made of aluminum or an aluminum alloy, The present invention relates to an LED module provided with this insulating circuit board and a ceramic member used in the ceramic/aluminum bonded body described above.

パワーモジュール、ＬＥＤモジュール及び熱電モジュールにおいては、絶縁層の一方の面に導電材料からなる回路層を形成した絶縁回路基板に、パワー半導体素子、ＬＥＤ素子及び熱電素子が接合された構造とされている。
また、上述の絶縁回路基板においては、セラミックス基板の一方の面に導電性の優れた金属板を接合して回路層とし、また、他方の面に放熱性に優れた金属板を接合して金属層を形成した構造のものも提供されている。
さらに、回路層に搭載した素子等から発生した熱を効率的に放散させるために、絶縁回路基板の金属層側にヒートシンクを接合したヒートシンク付き絶縁回路基板も提供されている。 A power module, an LED module, and a thermoelectric module have a structure in which a power semiconductor element, an LED element, and a thermoelectric element are joined to an insulating circuit board in which a circuit layer made of a conductive material is formed on one side of an insulating layer. .
In the insulating circuit board described above, a metal plate having excellent conductivity is bonded to one surface of the ceramic substrate to form the circuit layer, and a metal plate having excellent heat dissipation is bonded to the other surface of the ceramic substrate. Layered constructions are also provided.
Furthermore, in order to efficiently dissipate heat generated from elements mounted on the circuit layer, an insulating circuit board with a heat sink is also provided, in which a heat sink is bonded to the metal layer side of the insulating circuit board.

例えば、特許文献１に示すパワーモジュールにおいては、セラミックス基板の一方の面にアルミニウム板からなる回路層が形成されるとともに他方の面にアルミニウム板からなる金属層が形成された絶縁回路基板と、この回路層上にはんだ材を介して接合された半導体素子と、を備えた構造とされている。
また、特許文献２、３に示すＬＥＤモジュールにおいては、セラミックスからなる基材の一方の面に導電性の回路層が形成され、絶縁基板の他方の面に放熱体が接合され、回路層上に発光素子が搭載された構造とされている。
ここで、セラミックス基板と回路層及び金属層となるアルミニウム板を接合する際には、通常、Ａｌ－Ｓｉ系ろう材が用いられている。 For example, in the power module disclosed in Patent Document 1, an insulating circuit board in which a circuit layer made of an aluminum plate is formed on one surface of a ceramic substrate and a metal layer made of an aluminum plate is formed on the other surface of the ceramic substrate; and a semiconductor element bonded to the circuit layer via a solder material.
Further, in the LED modules disclosed in Patent Documents 2 and 3, a conductive circuit layer is formed on one surface of a base material made of ceramics, a radiator is joined to the other surface of an insulating substrate, and a heat sink is formed on the circuit layer. It has a structure in which a light-emitting element is mounted.
Here, an Al—Si based brazing filler metal is usually used when joining the ceramic substrate to the circuit layer and the aluminum plate serving as the metal layer.

特許第３１７１２３４号公報Japanese Patent No. 3171234 特開２０１３－１５３１５７号公報JP 2013-153157 A 特開２０１５－０７０１９９号公報JP 2015-070199 A

ところで、上述のＬＥＤモジュール等においては、発光素子が搭載される回路層の厚さをさらに薄くすることが求められており、例えば厚さ１００μｍ以下のアルミニウム板をセラミックス基板に接合する場合がある。
このように厚さの薄いアルミニウム板をＡｌ－Ｓｉ系ろう材を用いて接合した場合には、回路層となるアルミニウム板にろう材のＳｉが拡散して融点が低下し、回路層の一部が溶融してしまうおそれがあった。 By the way, in the above-mentioned LED module and the like, it is required to further reduce the thickness of the circuit layer on which the light emitting element is mounted.
When such a thin aluminum plate is joined using an Al—Si brazing filler metal, the Si of the brazing filler metal diffuses into the aluminum plate serving as the circuit layer, lowering the melting point of the circuit layer. was likely to melt.

回路層の溶融を抑制するために、接合温度を低下させたり、ろう材のＳｉ量を少なくしたりした場合には、接合が不十分となり、接合信頼性が低下してしまう。このため、発熱密度が高い用途には適用することができなかった。
以上のように、従来の絶縁回路基板においては、回路層を薄く形成した場合には、回路層の溶融を抑制し、かつ、回路層とセラミックス基板との接合信頼性を向上させることは困難であった。 If the bonding temperature is lowered or the amount of Si in the brazing filler metal is reduced in order to suppress the melting of the circuit layer, the bonding becomes insufficient and the bonding reliability is lowered. For this reason, it could not be applied to applications with high heat generation density.
As described above, in the conventional insulated circuit board, when the circuit layer is formed thin, it is difficult to suppress the melting of the circuit layer and to improve the bonding reliability between the circuit layer and the ceramic substrate. there were.

また、ＬＥＤモジュールにおいて強度を確保するために、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）からなるセラミックス基板が用いられることがある。しかしながら、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）からなるセラミックス基板は、窒化ケイ素相と、この窒化ケイ素相の間に形成されたガラス相と、を備えており、このガラス相とアルミニウム板との接合が不十分となるため、接合強度を十分に保つことができなかった。なお、このガラス相は、窒化ケイ素の原料を焼結する際に添加される焼結助剤によって形成されるものである。
以上のことから、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）からなるセラミックス基板においては、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）や酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）からなるセラミックス基板と比べて、金属板（特にアルミニウム板）との接合信頼性が劣っていた。 Also, in order to ensure strength in LED modules, ceramic substrates made of silicon nitride (Si 3 N 4 ) are sometimes used. However, a ceramic substrate made of silicon nitride (Si 3 N 4 ) has a silicon nitride phase and a glass phase formed between the silicon nitride phase, and bonding between this glass phase and an aluminum plate is difficult. As a result, the bonding strength could not be sufficiently maintained. This glass phase is formed by a sintering aid added when sintering the silicon nitride raw material.
From the above, in the ceramic substrate made of silicon nitride (Si 3 N 4 ), compared with the ceramic substrate made of aluminum nitride (AlN) or aluminum oxide (Al 2 O 3 ), the metal plate (especially aluminum plate) was inferior in bonding reliability.

この発明は、前述した事情に鑑みてなされたものであって、アルミニウム部材が溶融することなく窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）からなるセラミックス部材と信頼性高く接合されたセラミックス／アルミニウム接合体、絶縁回路基板、この絶縁回路基板を備えたＬＥＤモジュール、上述のセラミックス／アルミニウム接合体に用いられるセラミックス部材を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the circumstances described above, and provides a ceramics/aluminum joined body which is highly reliable and is joined to a ceramics member made of silicon nitride (Si 3 N 4 ) without melting the aluminum member. It is an object of the present invention to provide a circuit board, an LED module provided with this insulating circuit board, and a ceramic member used in the ceramic/aluminum bonded body described above.

上記課題を解決するために、本発明のセラミックス／アルミニウム接合体は、セラミックス部材と、アルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム部材とが接合されてなるセラミックス／アルミニウム接合体であって、前記セラミックス部材は、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、このセラミックス本体のうち前記アルミニウム部材との接合面に形成された窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を有し、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層を介して前記アルミニウム部材が接合されており、前記セラミックス本体は、窒化ケイ素相と、この窒化ケイ素相の粒界に形成されたガラス相と、を備えており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層は、前記セラミックス本体の表面から内部に侵食する方向に形成されており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層には、前記セラミックス本体から延在する前記ガラス相が存在しており、前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることを特徴としている。 In order to solve the above problems, the ceramic/aluminum bonded body of the present invention is a ceramic/aluminum bonded body formed by bonding a ceramic member and an aluminum member made of aluminum or an aluminum alloy, wherein the ceramic member comprises: It has a ceramic body made of silicon nitride, and an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer formed on a joint surface of the ceramic body with the aluminum member, and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is interposed between the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer. An aluminum member is joined, and the ceramic body includes a silicon nitride phase and a glass phase formed at grain boundaries of the silicon nitride phase, and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer includes the The glass phase extending from the ceramic body exists in the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer, and the glass of the ceramic body is formed in a direction that erodes from the surface of the ceramic body to the inside. Among the phases, Al is present in the portion on the interface side with the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer.

この構成のセラミックス／アルミニウム接合体によれば、前記セラミックス部材は、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、このセラミックス本体のうち前記アルミニウム部材との接合面に形成された窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を有しており、前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることから、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層とが強固に結合していることになる。
また、セラミックス部材の窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層とアルミニウム部材とが接合されているので、アルミニウム部材とセラミックス部材との接合信頼性が高い。
よって、接合信頼性に優れたセラミックス／アルミニウム接合体を提供することが可能となる。 According to the ceramic/aluminum bonded body having this configuration, the ceramic member includes a ceramic body made of silicon nitride, an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer formed on a joint surface of the ceramic body with the aluminum member, Since Al is present in the glass phase of the ceramic body on the interface side with the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer, the ceramic body made of silicon nitride and the aluminum nitride layer or It means that the aluminum oxide layer is strongly bonded.
Moreover, since the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer of the ceramic member is bonded to the aluminum member, the bonding reliability between the aluminum member and the ceramic member is high.
Therefore, it is possible to provide a ceramics/aluminum bonded body with excellent bonding reliability.

ここで、本発明のセラミックス／アルミニウム接合体においては、前記セラミックス本体のうち前記アルミニウム部材との接合面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、前記窒化アルミニウム層は、前記セラミックス本体側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有していてもよい。
この場合、前記窒化アルミニウム層が、上述のように、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有しているので、セラミックス本体の窒化ケイ素が反応することで窒化アルミニウム層が形成されていることになり、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と窒化アルミニウム層とがさらに強固に結合していることになる。これにより、セラミックス／アルミニウム接合体に対して冷熱サイクルを負荷した場合であっても、セラミックス部材とアルミニウム部材との接合率が低下することを抑制できる。 Here, in the ceramic/aluminum bonded body of the present invention, the aluminum nitride layer is formed on the bonding surface of the ceramic body with the aluminum member, and the aluminum nitride layer is formed in order from the ceramic body side, A first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less and having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction, and a second aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic %. and may have
In this case, as described above, the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less, and includes a first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction, and a nitrogen concentration of 30 atomic %. % or more and less than 50 atomic %, the aluminum nitride layer is formed by the reaction of the silicon nitride of the ceramic body, and the ceramic made of silicon nitride This means that the main body and the aluminum nitride layer are bonded more firmly. As a result, even when a thermal cycle is applied to the ceramics/aluminum bonded body, it is possible to suppress a decrease in the bonding rate between the ceramics member and the aluminum member.

本発明の絶縁回路基板は、セラミックス基板と、アルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム板とが接合されてなる絶縁回路基板であって、前記セラミックス基板は、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、このセラミックス本体のうち前記アルミニウム板との接合面に形成された窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を有し、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層を介して前記アルミニウム板が接合されており、前記セラミックス本体は、窒化ケイ素相と、この窒化ケイ素相の間に形成されたガラス相と、を備えており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層は、前記セラミックス本体の表面から内部に侵食する方向に形成されており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層には、前記セラミックス本体から延在する前記ガラス相が存在しており、前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることを特徴としている。 The insulating circuit board of the present invention is an insulating circuit board formed by bonding a ceramic substrate and an aluminum plate made of aluminum or an aluminum alloy, wherein the ceramic substrate comprises a ceramic body made of silicon nitride and a ceramic body made of silicon nitride. and an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer formed on a joint surface with the aluminum plate, wherein the aluminum plate is joined via the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer, and the ceramic body is , a silicon nitride phase, and a glass phase formed between the silicon nitride phases, wherein the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is formed in a direction of eroding from the surface of the ceramic body to the inside. The aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer includes the glass phase extending from the ceramic body, and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is present in the glass phase of the ceramic body. It is characterized in that Al exists in the interface side portion of the .

この構成の絶縁回路基板によれば、前記セラミックス基板が、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を有しており、前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることから、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層とが強固に結合していることになる。
また、セラミックス基板の窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層とアルミニウム板とが接合されているので、アルミニウム板とセラミックス基板との接合信頼性に優れた絶縁回路基板を提供することが可能となる。 According to the insulating circuit board having this configuration, the ceramic substrate has a ceramic body made of silicon nitride, and an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer, and the aluminum nitride layer in the glass phase of the ceramic body Since Al exists in the interface side portion with the layer or the aluminum oxide layer, the ceramic main body made of silicon nitride and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer are firmly bonded.
In addition, since the aluminum nitride layer or aluminum oxide layer of the ceramic substrate is bonded to the aluminum plate, it is possible to provide an insulated circuit board with excellent bonding reliability between the aluminum plate and the ceramic substrate.

ここで、本発明の絶縁回路基板においては、前記セラミックス本体のうち前記アルミニウム板との接合面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、前記窒化アルミニウム層は、前記セラミックス本体側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有していてもよい。
この場合、前記窒化アルミニウム層が、上述のように、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有しているので、セラミックス本体の窒化ケイ素が反応することで窒化アルミニウム層が形成されていることになり、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と窒化アルミニウム層とがさらに強固に結合していることになる。これにより、絶縁回路基板に対して冷熱サイクルを負荷した場合であっても、セラミックス基板とアルミニウム板との接合率が低下することを抑制できる。 Here, in the insulating circuit board of the present invention, the aluminum nitride layer is formed on the bonding surface of the ceramic body with the aluminum plate, and the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of is 50 atomic % or more and 80 atomic % or less, the first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction, and the second aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic %, may have
In this case, as described above, the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less, and includes a first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction, and a nitrogen concentration of 30 atomic %. % or more and less than 50 atomic %, the aluminum nitride layer is formed by the reaction of the silicon nitride of the ceramic body, and the ceramic made of silicon nitride This means that the main body and the aluminum nitride layer are bonded more firmly. As a result, even when the insulated circuit board is subjected to a thermal cycle, it is possible to suppress a decrease in the bonding rate between the ceramic substrate and the aluminum plate.

本発明のＬＥＤモジュールは、上述の絶縁回路基板と、前記アルミニウム板の一方の面側に接合されたＬＥＤ素子と、を備えていることを特徴としている。
この構成のＬＥＤモジュールにおいては、セラミックス基板とアルミニウム板との接合信頼性に優れた絶縁回路基板を用いているので、冷熱サイクルが負荷された場合であっても、剥離等の不具合が生じることを抑制できる。 The LED module of the present invention is characterized by comprising the insulating circuit board described above and an LED element bonded to one surface of the aluminum plate.
In the LED module with this configuration, an insulated circuit board with excellent bonding reliability between the ceramic substrate and the aluminum plate is used, so even when a thermal cycle is applied, problems such as peeling do not occur. can be suppressed.

本発明のセラミックス部材は、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、このセラミックス本体の表面に形成された窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を備え、前記セラミックス本体は、窒化ケイ素相と、この窒化ケイ素相の間に形成されたガラス相と、を備えており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層は、前記セラミックス本体の表面から内部に侵食する方向に形成されており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層には、前記セラミックス本体から延在する前記ガラス相が存在しており、前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることを特徴としている。 A ceramic member of the present invention comprises a ceramic body made of silicon nitride and an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer formed on the surface of the ceramic body, the ceramic body comprising a silicon nitride phase and the silicon nitride phase. and a glass phase formed between the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is formed in a direction of erosion from the surface of the ceramic body to the inside, and the aluminum nitride layer or the oxide The glass phase extending from the ceramic body exists in the aluminum layer, and Al exists in the interface side portion with the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer in the glass phase of the ceramic body. It is characterized by having

この構成のセラミックス部材によれば、前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在しているので、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層とが強固に結合していることになる。
また、窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層を備えているので、アルミニウム部材と良好に接合することができる。 According to the ceramic member having this configuration, since Al is present in the glass phase of the ceramic body on the interface side with the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer, the ceramic body made of silicon nitride and the aluminum nitride layer or aluminum oxide layer.
Moreover, since the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is provided, it can be well bonded to the aluminum member.

ここで、本発明のセラミックス部材においては、前記セラミックス本体の表面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、前記窒化アルミニウム層は、前記セラミックス本体側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有している構成としてもよい。
この場合、前記窒化アルミニウム層が、上述のように、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有しているので、セラミックス本体の窒化ケイ素が反応することで窒化アルミニウム層が形成されていることになり、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と窒化アルミニウム層とがさらに強固に結合していることになる。 Here, in the ceramic member of the present invention, the aluminum nitride layer is formed on the surface of the ceramic body, and the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of 50 atomic % to 80 atomic % in order from the ceramic body side. and a first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction and a second aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic %. good.
In this case, as described above, the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less, and includes a first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction, and a nitrogen concentration of 30 atomic %. % or more and less than 50 atomic %, the aluminum nitride layer is formed by the reaction of the silicon nitride of the ceramic body, and the ceramic made of silicon nitride This means that the main body and the aluminum nitride layer are bonded more firmly.

また、本発明のセラミックス部材においては、前記セラミックス本体の表面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、この窒化アルミニウム層のうち前記セラミックス本体とは反対側の面に、金属アルミニウム部が形成されている構成としてもよい。
この場合、金属アルミニウム部を介してアルニウム部材を接合することが可能となり、アルミニウム部材をさらに容易に接合することができる。なお、金属アルミニウム部は、窒化アルミニウム層のうち前記セラミックス本体とは反対側の面の全体に形成されている必要はなく、部分的に形成されていてもよい。 Further, in the ceramic member of the present invention, the aluminum nitride layer is formed on the surface of the ceramic body, and a metal aluminum portion is formed on the surface of the aluminum nitride layer opposite to the ceramic body. It is good also as a structure with.
In this case, the aluminum member can be joined through the metal aluminum portion, and the aluminum member can be joined more easily. The metal aluminum portion need not be formed on the entire surface of the aluminum nitride layer opposite to the ceramic body, and may be formed partially.

本発明によれば、アルミニウム部材が溶融することなく窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）からなるセラミックス部材と信頼性高く接合されたセラミックス／アルミニウム接合体、絶縁回路基板、この絶縁回路基板を備えたＬＥＤモジュール、上述のセラミックス／アルミニウム接合体に用いられるセラミックス部材を提供することができる。 According to the present invention, there is provided a ceramic/aluminum bonded body, an insulating circuit board, and an LED provided with the insulating circuit board, in which the aluminum member is not melted and is joined to a ceramic member made of silicon nitride (Si 3 N 4 ) with high reliability. It is possible to provide the ceramic member used for the module and the ceramic/aluminum bonded body described above.

本発明の第１の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）を用いたＬＥＤモジュールを示す断面図である。BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a cross-sectional view showing an LED module using a ceramics/aluminum bonded body (insulated circuit board) according to a first embodiment of the present invention; 本発明の第１の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）のセラミックス部材（セラミックス基板）とアルミニウム部材（アルミニウム板）との接合界面の模式図である。1 is a schematic diagram of a bonding interface between a ceramic member (ceramic substrate) and an aluminum member (aluminum plate) of the ceramic/aluminum bonded body (insulated circuit board) according to the first embodiment of the present invention; FIG. 本発明の第１の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）における窒化アルミニウム層の拡大説明図である。1 is an enlarged explanatory view of an aluminum nitride layer in a ceramic/aluminum bonded body (insulated circuit board) according to a first embodiment of the present invention; FIG. 本発明の第１の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）における接合前のセラミックス部材（セラミックス基板）の拡大説明図である。1 is an enlarged explanatory view of a ceramic member (ceramic substrate) before joining in a ceramic/aluminum joined body (insulated circuit board) according to a first embodiment of the present invention; FIG. 本発明の第１の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）の製造方法を示すフロー図である。1 is a flowchart showing a method for manufacturing a ceramic/aluminum bonded body (insulated circuit board) according to a first embodiment of the present invention; FIG. 本発明の第１の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）の製造方法を示す説明図である。BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is explanatory drawing which shows the manufacturing method of the ceramics / aluminum joined body (insulation circuit board) which is the 1st Embodiment of this invention. 本発明の第２の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）を用いたＬＥＤモジュールを示す断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view showing an LED module using a ceramics/aluminum bonded body (insulated circuit board) according to a second embodiment of the present invention; 本発明の第２の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）のセラミックス部材（セラミックス基板）とアルミニウム部材（アルミニウム板）との接合界面の模式図である。FIG. 5 is a schematic diagram of a bonding interface between a ceramic member (ceramic substrate) and an aluminum member (aluminum plate) of a ceramic/aluminum bonded body (insulating circuit substrate) according to a second embodiment of the present invention. 本発明の第２の実施形態であるセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）の製造方法を示すフロー図である。FIG. 4 is a flowchart showing a method for manufacturing a ceramic/aluminum bonded body (insulated circuit board) according to a second embodiment of the present invention; 本発明の第２の実施形態であるセラミックス部材（セラミックス基板）の製造方法を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the manufacturing method of the ceramics member (ceramic substrate) which is the 2nd Embodiment of this invention. 本発明例１のセラミックス／アルミニウム接合体（絶縁回路基板）におけるセラミックス部材（セラミックス基板）とアルミニウム部材（アルミニウム板）との接合界面の元素マッピング図である。1 is an elemental mapping diagram of a bonding interface between a ceramic member (ceramic substrate) and an aluminum member (aluminum plate) in the ceramic/aluminum bonded body (insulating circuit substrate) of Example 1 of the present invention. FIG.

以下に、本発明の実施形態について、添付した図面を参照して説明する。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the attached drawings.

（第１の実施形態）
まず、本発明の第１の実施形態について、図１から図６を参照して説明する。
本実施形態に係るセラミックス／アルミニウム接合体は、セラミックス部材であるセラミックス基板１１と、アルミニウム部材であるアルミニウム板２２、２３（回路層１２、金属層１３）とが接合されることにより構成された絶縁回路基板１０とされている。 (First embodiment)
First, a first embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 6. FIG.
The ceramic/aluminum bonded body according to the present embodiment is an insulating material formed by bonding a ceramic substrate 11, which is a ceramic member, and aluminum plates 22, 23 (circuit layer 12, metal layer 13), which are aluminum members. A circuit board 10 is provided.

図１に、本発明の第１の実施形態である絶縁回路基板１０（セラミックス／アルミニウム接合体）及びこの絶縁回路基板１０を用いたＬＥＤモジュール１を示す。
このＬＥＤモジュール１は、絶縁回路基板１０と、この絶縁回路基板１０の一方側（図１において上側）の面に接合層２を介して接合されたＬＥＤ素子３と、絶縁回路基板１０の他方側（図１において下側）に配置されたヒートシンク５１と、を備えている。 FIG. 1 shows an insulating circuit board 10 (ceramic/aluminum joint) and an LED module 1 using this insulating circuit board 10 according to a first embodiment of the present invention.
The LED module 1 includes an insulating circuit board 10, an LED element 3 bonded to one side (the upper side in FIG. 1) of the insulating circuit board 10 via a bonding layer 2, and the other side of the insulating circuit board 10. and a heat sink 51 arranged on the lower side in FIG. 1 .

ＬＥＤ素子３は、半導体材料で構成されており、電気エネルギーを光に変換する光電変換素子である。なお、ＬＥＤ素子３の光変換効率は２０～３０％程度であり、残りの７０～８０％のエネルギーは熱となるため、ＬＥＤモジュール１においては効率的に熱を放散させることが求められる。
ここで、このＬＥＤ素子３と絶縁回路基板１０とを接合する接合層２は、例えばＡｕ－Ｓｎ合金はんだ材等とされている。 The LED element 3 is made of a semiconductor material and is a photoelectric conversion element that converts electrical energy into light. The light conversion efficiency of the LED element 3 is about 20 to 30%, and the remaining 70 to 80% of the energy becomes heat. Therefore, the LED module 1 is required to dissipate heat efficiently.
Here, the bonding layer 2 that bonds the LED element 3 and the insulating circuit board 10 is made of, for example, an Au--Sn alloy solder material.

そして、本実施形態に係る絶縁回路基板１０は、図１に示すように、セラミックス基板３０と、このセラミックス基板３０の一方の面（図１において上面）に配設された回路層１２と、セラミックス基板３０の他方の面（図１において下面）に配設された金属層１３と、を備えている。 As shown in FIG. 1, the insulating circuit board 10 according to the present embodiment includes a ceramic substrate 30, a circuit layer 12 provided on one surface (upper surface in FIG. 1) of the ceramic substrate 30, and a ceramic substrate 30. and a metal layer 13 disposed on the other surface (lower surface in FIG. 1) of the substrate 30 .

セラミックス基板３０は、絶縁性の高いＳｉ３Ｎ４（窒化珪素）で構成されている。ここで、セラミックス基板３０の厚さは、０．２～１．５ｍｍの範囲内に設定されており、本実施形態では、０．３２ｍｍに設定されている。
ここで、本実施形態におけるセラミックス基板３０は、図４に示すように、窒化ケイ素からなるセラミックス本体３１と、このセラミックス本体３１のうち回路層１２及び金属層１３との接合面に形成された窒化アルミニウム層３６と、を有している。 The ceramic substrate 30 is made of Si 3 N 4 (silicon nitride) with high insulating properties. Here, the thickness of the ceramic substrate 30 is set within the range of 0.2 to 1.5 mm, and is set to 0.32 mm in this embodiment.
Here, as shown in FIG. 4, the ceramic substrate 30 in the present embodiment includes a ceramic body 31 made of silicon nitride and a nitride layer formed on the joint surface between the circuit layer 12 and the metal layer 13 of the ceramic body 31. and an aluminum layer 36 .

回路層１２は、図６に示すように、セラミックス基板３０の一方の面（図６において上面）にアルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム板２２（アルミニウム部材）が接合されることで形成されている。回路層１２を構成するアルミニウム板２２（アルミニウム部材）としては、例えば、純度が９９質量％以上のアルミニウム（２Ｎアルミニウム）や純度９９．９質量％以上のアルミニウムや純度が９９．９９質量％以上のアルミニウム等の圧延板が用いることが好ましく、本実施形態では、純度が９９質量％以上のアルミニウム（２Ｎアルミニウム）を用いている。なお、回路層１２の厚さは、例えば０．０５ｍｍ以上０．８ｍｍ以下の範囲内に設定されており、本実施形態では、０．２ｍｍに設定されている。 As shown in FIG. 6, the circuit layer 12 is formed by bonding an aluminum plate 22 (aluminum member) made of aluminum or an aluminum alloy to one surface (upper surface in FIG. 6) of the ceramic substrate 30. As the aluminum plate 22 (aluminum member) constituting the circuit layer 12, for example, aluminum with a purity of 99% by mass or more (2N aluminum), aluminum with a purity of 99.9% by mass or more, or aluminum with a purity of 99.99% by mass or more A rolled plate of aluminum or the like is preferably used, and in the present embodiment, aluminum (2N aluminum) having a purity of 99% by mass or more is used. The thickness of the circuit layer 12 is set, for example, within a range of 0.05 mm or more and 0.8 mm or less, and is set to 0.2 mm in this embodiment.

金属層１３は、図６に示すように、セラミックス基板３０の他方の面（図６において下面）にアルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム板２３（アルミニウム部材）が接合されることで形成されている。金属層１３を構成するアルミニウム板２３（アルミニウム部材）としては、例えば、純度が９９質量％以上のアルミニウム（２Ｎアルミニウム）や純度９９．９質量％以上のアルミニウムや純度が９９．９９質量％以上のアルミニウム等の圧延板が用いることが好ましく、本実施形態では、純度が９９質量％以上のアルミニウム（２Ｎアルミニウム）を用いている。なお、金属層１３の厚さは、例えば０．０５ｍｍ以上１．６ｍｍ以下の範囲内に設定されており、本実施形態では、０．６ｍｍに設定されている。 As shown in FIG. 6, the metal layer 13 is formed by bonding an aluminum plate 23 (aluminum member) made of aluminum or an aluminum alloy to the other surface (lower surface in FIG. 6) of the ceramic substrate 30. As the aluminum plate 23 (aluminum member) constituting the metal layer 13, for example, aluminum with a purity of 99% by mass or more (2N aluminum), aluminum with a purity of 99.9% by mass or more, or aluminum with a purity of 99.99% by mass or more A rolled plate of aluminum or the like is preferably used, and in the present embodiment, aluminum (2N aluminum) having a purity of 99% by mass or more is used. The thickness of the metal layer 13 is set, for example, within a range of 0.05 mm or more and 1.6 mm or less, and is set to 0.6 mm in this embodiment.

ヒートシンク５１は、前述の絶縁回路基板１０を冷却するためのものであり、本実施形態においては、熱伝導性が良好な材質で構成された放熱板とされている。本実施形態においては、ヒートシンク５１は、Ａ６０６３（アルミニウム合金）で構成されている。
このヒートシンク５１は、本実施形態においては、絶縁回路基板１０の金属層１３にろう材を用いて直接接合されている。 The heat sink 51 is for cooling the above-described insulating circuit board 10, and in this embodiment, it is a radiator plate made of a material with good thermal conductivity. In this embodiment, the heat sink 51 is made of A6063 (aluminum alloy).
In this embodiment, the heat sink 51 is directly bonded to the metal layer 13 of the insulating circuit board 10 using brazing material.

ここで、セラミックス基板３０と回路層１２及び金属層１３との接合界面の拡大説明図を図２に示す。
セラミックス基板３０は、上述のように、窒化ケイ素からなるセラミックス本体３１と、このセラミックス本体３１のうち回路層１２及び金属層１３との接合面に形成された窒化アルミニウム層３６と、を有しており、この窒化アルミニウム層３６と回路層１２及び金属層１３とが接合された構造とされている。
ここで、窒化アルミニウム層３６の厚さは４ｎｍ以上１００ｎｍ以下の範囲内とされていることが好ましい。 Here, FIG. 2 shows an enlarged explanatory view of the bonding interface between the ceramic substrate 30 and the circuit layer 12 and the metal layer 13. As shown in FIG.
As described above, the ceramic substrate 30 includes the ceramic body 31 made of silicon nitride and the aluminum nitride layer 36 formed on the bonding surface of the ceramic body 31 between the circuit layer 12 and the metal layer 13. It has a structure in which the aluminum nitride layer 36, the circuit layer 12 and the metal layer 13 are joined together.
Here, the thickness of the aluminum nitride layer 36 is preferably in the range of 4 nm or more and 100 nm or less.

また、本実施形態においては、図３に示すように、窒化アルミニウム層３６は、セラミックス本体３１側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層３６Ａと、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされ、窒素濃度が厚さ方向でほぼ一定である第２窒化アルミニウム層３６Ｂと、を有している。 In the present embodiment, as shown in FIG. 3, the aluminum nitride layer 36 has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less in order from the ceramic body 31 side, and the nitrogen concentration gradient in the thickness direction and a second aluminum nitride layer 36B having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic % and having a substantially constant nitrogen concentration in the thickness direction.

そして、セラミックス本体３１は、図２に示すように、窒化ケイ素相３２とガラス相３３とを備えており、このガラス相３３の内部にＡｌが存在している。ガラス相３３は、窒化ケイ素の原料を焼結する際に用いられる焼結助剤によって形成されるものであり、図２に示すように、窒化ケイ素相３２同士の粒界部分に存在する。 As shown in FIG. 2, the ceramic body 31 comprises a silicon nitride phase 32 and a glass phase 33, and Al is present inside the glass phase 33. As shown in FIG. The glass phase 33 is formed by a sintering aid used when sintering the raw material of silicon nitride, and as shown in FIG.

ここで、本実施形態においては、接合界面を分析した際に、Ａｌ，Ｓｉ，Ｏ，Ｎの合計値を１００原子％とした際に、Ｓｉが１５原子％未満、且つ、Ｏが３原子％以上２５原子％以下の範囲内の領域をガラス相３３とした。
このガラス相３３中に存在するＡｌ量は、Ａｌ，Ｓｉ，Ｏ，Ｎの合計値を１００原子％とした際に、３５原子％以上６５原子％以下の範囲内であることが好ましい。 Here, in the present embodiment, when the bonding interface is analyzed, Si is less than 15 atomic % and O is 3 atomic % when the total value of Al, Si, O, and N is 100 atomic %. The region within the range of 25 atomic % or less was defined as the glass phase 33 .
The amount of Al present in the glass phase 33 is preferably in the range of 35 atomic % or more and 65 atomic % or less when the total value of Al, Si, O and N is 100 atomic %.

次に、上述した本実施形態である絶縁回路基板１０の製造方法について、図５及び図６を参照して説明する。 Next, a method for manufacturing the insulating circuit board 10 according to the present embodiment described above will be described with reference to FIGS. 5 and 6. FIG.

（アルミニウム層形成工程Ｓ０１）
窒化ケイ素からなる板材（セラミックス本体３１）を準備し、このセラミックス本体３１の表面に厚さ２０μｍ以下のアルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム層４１を形成する。本実施形態では、アルミニウム層４１は、純度９９質量％以上の純アルミニウムで構成されたものとした。
ここで、厚さ１μｍ未満のアルミニウム層４１を形成する場合には、スパッタ等の成膜技術を適用することが好ましい。また、厚さ１μｍ以上２０μｍ以下のアルミニウム層４１を形成する場合には、圧延箔等をセラミックス本体３１の表面に積層することが好ましい。
なお、アルミニウム層４１の厚さの下限は５μｍ以上とすることが好ましく、アルミニウム層４１の厚さの下限は１０μｍ以下とすることが好ましい。 (Aluminum layer forming step S01)
A plate material (ceramic body 31 ) made of silicon nitride is prepared, and an aluminum layer 41 made of aluminum or an aluminum alloy having a thickness of 20 μm or less is formed on the surface of the ceramic body 31 . In this embodiment, the aluminum layer 41 is made of pure aluminum with a purity of 99% by mass or more.
Here, when forming the aluminum layer 41 with a thickness of less than 1 μm, it is preferable to apply a film forming technique such as sputtering. Moreover, when forming the aluminum layer 41 with a thickness of 1 μm or more and 20 μm or less, it is preferable to laminate a rolled foil or the like on the surface of the ceramic body 31 .
The lower limit of the thickness of the aluminum layer 41 is preferably 5 μm or more, and the lower limit of the thickness of the aluminum layer 41 is preferably 10 μm or less.

（窒化アルミニウム層形成工程Ｓ０２）
次に、アルミニウム層４１が形成されたセラミックス本体３１を、アルミニウム層４１を構成するアルミニウム又はアルミニウム合金の固相線温度以上の温度で熱処理を行い、窒化アルミニウム層３６を形成する。窒化アルミニウム層３６はセラミックス本体３１の表面から内部に浸食する方向に形成される。
ここで、熱処理を行う際には、溶融したアルミニウムが球状になることを抑制するために、アルミニウム層４１の表面をカーボン板等で押さえておくことが好ましい。また、熱処理温度の上限は、蒸発等を抑制するために、７５０℃以下とすることが好ましい。 (Aluminum nitride layer forming step S02)
Next, the ceramic body 31 with the aluminum layer 41 formed thereon is heat-treated at a temperature equal to or higher than the solidus temperature of the aluminum or aluminum alloy forming the aluminum layer 41 to form the aluminum nitride layer 36 . The aluminum nitride layer 36 is formed in a direction of eroding from the surface of the ceramic body 31 to the inside.
Here, when performing the heat treatment, it is preferable to press the surface of the aluminum layer 41 with a carbon plate or the like in order to prevent the molten aluminum from becoming spherical. Moreover, the upper limit of the heat treatment temperature is preferably 750° C. or lower in order to suppress evaporation and the like.

なお、本実施形態においては、図４に示すように、アルミニウム層４１の全てが窒化アルミニウム層３６にならず、一部が金属アルミニウム部３８として存在している。そして、金属アルミニウム部３８とセラミックス本体３１の間には窒化アルミニウム層３６が存在している。
ここで、セラミックス本体３１を上面視した場合における、窒化アルミニウム層３６の面積率はアルミニウム層４１を形成した面積に対して８０％以上とされている。本実施形態では、金属アルミニウム部３８とセラミックス本体３１の間には窒化アルミニウム層３６が存在していることから、金属アルミニウム部３８の面積と窒化アルミニウム層３６の面積は同じであるとみなす。 In this embodiment, as shown in FIG. 4, not all of the aluminum layer 41 becomes the aluminum nitride layer 36, but part of it exists as the metal aluminum portion 38. As shown in FIG. An aluminum nitride layer 36 exists between the metal aluminum portion 38 and the ceramic body 31 .
Here, when the ceramic body 31 is viewed from above, the area ratio of the aluminum nitride layer 36 is 80% or more of the area in which the aluminum layer 41 is formed. In this embodiment, since the aluminum nitride layer 36 exists between the metal aluminum portion 38 and the ceramic body 31, the area of the metal aluminum portion 38 and the area of the aluminum nitride layer 36 are considered to be the same.

（アルミニウム板接合工程Ｓ０３）
次に、セラミックス基板３０の窒化アルミニウム層３６を介して、回路層１２及び金属層１３となるアルミニウム板２２，２３を接合する。ここで、接合手段としては、ろう材を用いた接合、固相拡散接合、過渡液相接合（ＴＬＰ）等の既存の手段を適宜選択することができる。本実施形態では、図６に示すように、Ａｌ－Ｓｉ系ろう材２６，２７を用いて接合している。 (Aluminum plate bonding step S03)
Next, the aluminum plates 22 and 23 which will become the circuit layer 12 and the metal layer 13 are joined via the aluminum nitride layer 36 of the ceramic substrate 30 . Here, as the bonding means, existing means such as bonding using a brazing material, solid phase diffusion bonding, transient liquid phase bonding (TLP), etc. can be appropriately selected. In this embodiment, as shown in FIG. 6, Al—Si based brazing materials 26 and 27 are used for joining.

具体的には、セラミックス基板３０とアルミニウム板２２，２３とを、Ａｌ－Ｓｉ系のろう材２６、２７を介在させて積層し、積層方向に１ｋｇｆ／ｃｍ２以上１０ｋｇｆ／ｃｍ２以下（０．０９８ＭＰａ以上０．９８０ＭＰａ以下）の範囲で加圧した状態で真空加熱炉に装入し、セラミックス基板３０とアルミニウム板２２，２３とを接合し、回路層１２及び金属層１３を形成する。
このときの接合条件として、接合雰囲気は、アルゴンや窒素等の不活性雰囲気や、真空雰囲気等で行う。真空雰囲気の場合は、１０－６Ｐａ以上１０－３Ｐａ以下の範囲内とするとよい。加熱温度は５８０℃以上６３０℃以下の範囲内、上記加熱温度での保持時間は１０分以上４５分以下の範囲内に設定する。 Specifically, the ceramic substrate 30 and the aluminum plates 22 and 23 are laminated with the Al—Si brazing filler metals 26 and 27 interposed therebetween, and the load is 1 kgf/cm 2 or more and 10 kgf/cm 2 or less (0. 098 MPa or more and 0.980 MPa or less), the ceramic substrate 30 and the aluminum plates 22 and 23 are joined together to form the circuit layer 12 and the metal layer 13 .
As the bonding conditions at this time, the bonding atmosphere is an inert atmosphere such as argon or nitrogen, or a vacuum atmosphere. In the case of a vacuum atmosphere, the pressure should be in the range of 10 −6 Pa or more and 10 −3 Pa or less. The heating temperature is set in the range of 580° C. or more and 630° C. or less, and the holding time at the heating temperature is set in the range of 10 minutes or more and 45 minutes or less.

ここで、積層方向の加圧荷重の下限は３ｋｇｆ／ｃｍ２以上とすることが好ましく、５ｋｇｆ／ｃｍ２以上とすることがさらに好ましい。一方、積層方向の加圧荷重の上限は８ｋｇｆ／ｃｍ２以下とすることが好ましく、７ｋｇｆ／ｃｍ２以下とすることがさらに好ましい。
また、加熱温度の下限は、５８５℃以上とすることが好ましく、５９０℃以上とすることがさらに好ましい。一方、加熱温度の上限は、６２５℃以下とすることが好ましく、６２０℃以下とすることがさらに好ましい。
さらに、加熱温度での保持時間の下限は、１５分以上とすることが好ましく、２０分以上とすることがさらに好ましい。一方、加熱温度での保持時間の上限は、４０分以下とすることが好ましく、３０分以下とすることがさらに好ましい。 Here, the lower limit of the applied load in the stacking direction is preferably 3 kgf/cm 2 or more, more preferably 5 kgf/cm 2 or more. On the other hand, the upper limit of the applied load in the stacking direction is preferably 8 kgf/cm 2 or less, more preferably 7 kgf/cm 2 or less.
Also, the lower limit of the heating temperature is preferably 585° C. or higher, more preferably 590° C. or higher. On the other hand, the upper limit of the heating temperature is preferably 625° C. or lower, more preferably 620° C. or lower.
Furthermore, the lower limit of the holding time at the heating temperature is preferably 15 minutes or longer, more preferably 20 minutes or longer. On the other hand, the upper limit of the holding time at the heating temperature is preferably 40 minutes or less, more preferably 30 minutes or less.

また、本実施形態では、上述のように、アルミニウム板２２，２３との接合面の８０％以上に金属アルミニウム部３８（窒化アルミニウム層３６）が形成されているので、この金属アルミニウム部３８とアルミニウム板２２，２３とを接合することになる。このため、比較的低温条件であっても、セラミックス基板３０とアルミニウム板２２，２３とを強固に接合することができる。 Further, in the present embodiment, as described above, the metal aluminum portion 38 (aluminum nitride layer 36) is formed on 80% or more of the joint surfaces with the aluminum plates 22 and 23, so that the metal aluminum portion 38 and the aluminum The plates 22 and 23 are joined together. Therefore, even under relatively low temperature conditions, the ceramic substrate 30 and the aluminum plates 22 and 23 can be firmly bonded.

以上のような工程により、本実施形態である絶縁回路基板１０が製造されることになる。 The insulated circuit board 10 of the present embodiment is manufactured through the steps described above.

（ヒートシンク接合工程Ｓ０４）
次に、絶縁回路基板１０の金属層１３の他方の面側に、ヒートシンク５１を接合する。
絶縁回路基板１０とヒートシンク５１とを、ろう材を介して積層し、積層方向に加圧するとともに真空炉内に装入してろう付けを行う。これにより、絶縁回路基板１０の金属層１３とヒートシンク５１を接合する。このとき、ろう材としては、例えば、厚さ２０～１１０μｍのＡｌ－Ｓｉ系ろう材箔を用いることができ、ろう付け温度は、アルミニウム板接合工程Ｓ０３におけるろう付け温度よりも低温に設定することが好ましい。 (Heat-sink bonding step S04)
Next, the heat sink 51 is bonded to the other side of the metal layer 13 of the insulated circuit board 10 .
The insulated circuit board 10 and the heat sink 51 are laminated via a brazing material, pressed in the lamination direction, and placed in a vacuum furnace for brazing. Thereby, the metal layer 13 of the insulating circuit board 10 and the heat sink 51 are joined. At this time, as the brazing material, for example, an Al—Si based brazing material foil having a thickness of 20 to 110 μm can be used, and the brazing temperature should be set lower than the brazing temperature in the aluminum plate joining step S03. is preferred.

（ＬＥＤ素子接合工程Ｓ０５）
次に、絶縁回路基板１０の回路層１２の一方の面に、ＬＥＤ素子３をはんだ付けにより接合する。
以上の工程により、図１に示すＬＥＤモジュール１が製出される。 (LED element bonding step S05)
Next, the LED element 3 is joined to one surface of the circuit layer 12 of the insulating circuit board 10 by soldering.
Through the steps described above, the LED module 1 shown in FIG. 1 is manufactured.

以上のような構成の絶縁回路基板１０によれば、セラミックス基板３０が、窒化ケイ素からなるセラミックス本体３１と窒化アルミニウム層３６とを有しており、セラミックス本体３１のガラス相３３のうち窒化アルミニウム層３６との界面側部分にＡｌが存在していることから、窒化ケイ素からなるセラミックス本体３１と窒化アルミニウム層３６とが強固に結合している。また、セラミックス基板３０の窒化アルミニウム層３６と回路層１２（アルミニウム板２２）及び金属層１３（アルミニウム板２３）とが接合されているので、セラミックス基板３０と回路層１２及び金属層１３との接合信頼性が高い。よって、接合信頼性に優れた絶縁回路基板１０を提供することが可能となる。 According to the insulating circuit board 10 configured as described above, the ceramic substrate 30 has the ceramic body 31 made of silicon nitride and the aluminum nitride layer 36 , and the aluminum nitride layer in the glass phase 33 of the ceramic body 31 Since Al exists in the interface side portion with 36, the ceramic body 31 made of silicon nitride and the aluminum nitride layer 36 are firmly bonded. In addition, since the aluminum nitride layer 36 of the ceramic substrate 30 is bonded to the circuit layer 12 (aluminum plate 22) and the metal layer 13 (aluminum plate 23), the bonding between the ceramic substrate 30, the circuit layer 12 and the metal layer 13 Reliable. Therefore, it is possible to provide the insulated circuit board 10 with excellent bonding reliability.

さらに、本実施形態においては、図３に示すように、窒化アルミニウム層３６が、セラミックス本体３１側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層３６ａと、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされ、窒素濃度が厚さ方向でほぼ一定である第２窒化アルミニウム層３６ｂと、を有しているので、セラミックス本体３１の窒化ケイ素が反応することで窒化アルミニウム層３６が形成されていることになり、窒化ケイ素からなるセラミックス本体３１と窒化アルミニウム層３６とがさらに強固に結合していることになる。これにより、絶縁回路基板１０に対して冷熱サイクルを負荷した場合であっても、セラミックス基板３０と回路層１２及び金属層１３との接合率が低下することを抑制できる。 Furthermore, in the present embodiment, as shown in FIG. 3, the aluminum nitride layer 36 has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less in order from the ceramic body 31 side, and the nitrogen concentration gradient in the thickness direction and the second aluminum nitride layer 36b having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic % and having a substantially constant nitrogen concentration in the thickness direction, The aluminum nitride layer 36 is formed by the reaction of the silicon nitride of the ceramic body 31, and the ceramic body 31 made of silicon nitride and the aluminum nitride layer 36 are further strongly bonded. As a result, even when the insulated circuit board 10 is subjected to a thermal cycle, it is possible to suppress a decrease in the bonding ratio between the ceramic substrate 30 and the circuit layer 12 and the metal layer 13 .

また、本実施形態においては、接合前のセラミックス基板３０において、窒化アルミニウム層３６のうちアルミニウム板２２，２３のとの接合面に金属アルミニウム部３８が形成されており、この金属アルミニウム部３８の前記接合面における面積率が８０％以上とされているので、アルミニウム板２２，２３と金属アルミニウム部３８とがアルミニウム同士の接合となり、接合温度を比較的低く設定しても、アルミニウム板２２，２３とセラミックス基板３０とを強固に接合することができる。 In this embodiment, in the ceramic substrate 30 before bonding, a metal aluminum portion 38 is formed on the bonding surface of the aluminum nitride layer 36 with the aluminum plates 22 and 23, and the metal aluminum portion 38 has the above-described Since the area ratio of the joint surface is set to 80% or more, the aluminum plates 22 and 23 and the metal aluminum portion 38 are joined to each other. The ceramic substrate 30 can be strongly bonded.

さらに、本実施形態である絶縁回路基板１０の製造方法によれば、窒化ケイ素からなるセラミックス本体３１の表面に、厚さ２０μｍ以下のアルミニウム層４１を形成するアルミニウム層形成工程Ｓ０１と、アルミニウム層４１が形成されたセラミックス本体３１を、アルミニウム層４１を構成するアルミニウム又はアルミニウム合金の固相線温度以上の温度まで加熱し、窒化アルミニウム層３６を形成する窒化アルミニウム層形成工程Ｓ０２と、を備えているので、この窒化アルミニウム層形成工程Ｓ０２において、セラミックス本体３１のガラス相３３にＡｌが侵入するとともに、窒化ケイ素相３２のＳｉ３Ｎ４が分解して生じた窒素（Ｎ）とアルミニウム層４１のアルミニウム（Ａｌ）とが反応することで、窒化アルミニウム層３６を形成することができる。
そして、窒化アルミニウム層３６（金属アルミニウム部３８）を介してアルミニウム板２２，２３を接合するアルミニウム板接合工程Ｓ０３を備えているので、セラミックス基板３０とアルミニウム板２２，２３とを容易に接合することができる。 Furthermore, according to the method of manufacturing the insulated circuit board 10 of the present embodiment, the aluminum layer forming step S01 of forming the aluminum layer 41 having a thickness of 20 μm or less on the surface of the ceramic body 31 made of silicon nitride; and an aluminum nitride layer forming step S02 of heating the ceramic body 31 on which is formed to a temperature equal to or higher than the solidus temperature of aluminum or an aluminum alloy forming the aluminum layer 41 to form an aluminum nitride layer 36. Therefore, in this aluminum nitride layer forming step S02, Al penetrates into the glass phase 33 of the ceramic body 31, and nitrogen (N) generated by decomposition of Si3N4 of the silicon nitride phase 32 and aluminum of the aluminum layer 41 The aluminum nitride layer 36 can be formed by reacting with (Al).
Since the aluminum plate bonding step S03 of bonding the aluminum plates 22 and 23 via the aluminum nitride layer 36 (metal aluminum portion 38) is provided, the ceramic substrate 30 and the aluminum plates 22 and 23 can be easily bonded. can be done.

（第２の実施形態）
次に、本発明の第２の実施形態について、図７から図１０を参照して説明する。なお、第１の実施形態と同一の部材には、同一の符号を付して詳細な説明を省略する。
本実施形態に係るセラミックス／アルミニウム接合体は、セラミックス部材であるセラミックス基板１３０と、アルミニウム部材であるアルミニウム板１２２（回路層１１２）とが接合されることにより構成された絶縁回路基板１１０とされている。 (Second embodiment)
Next, a second embodiment of the invention will be described with reference to FIGS. 7 to 10. FIG. In addition, the same code|symbol is attached|subjected to the same member as 1st Embodiment, and detailed description is abbreviate|omitted.
The ceramic/aluminum bonded body according to the present embodiment is an insulated circuit board 110 configured by bonding a ceramic substrate 130, which is a ceramic member, and an aluminum plate 122 (circuit layer 112), which is an aluminum member. there is

図７に、本発明の第２の実施形態である絶縁回路基板１１０及びこの絶縁回路基板１１０を用いたＬＥＤモジュール１０１を示す。
このＬＥＤモジュール１０１は、絶縁回路基板１１０と、この絶縁回路基板１１０の一方側（図７において上側）の面に接合層２を介して接合されたＬＥＤ素子３と、を備えている。 FIG. 7 shows an insulating circuit board 110 and an LED module 101 using this insulating circuit board 110 according to a second embodiment of the present invention.
The LED module 101 includes an insulating circuit board 110 and an LED element 3 bonded to one side (upper side in FIG. 7) of the insulating circuit board 110 via a bonding layer 2 .

本実施形態に係る絶縁回路基板１１０は、図７に示すように、セラミックス基板１３０と、このセラミックス基板１３０の一方の面（図７において上面）に配設された回路層１１２と、を備えている。 As shown in FIG. 7, the insulating circuit board 110 according to the present embodiment includes a ceramic substrate 130 and a circuit layer 112 provided on one surface (upper surface in FIG. 7) of the ceramic substrate 130. there is

セラミックス基板１３０は、絶縁性の高いＳｉ３Ｎ４（窒化珪素）で構成されており、その厚さが０．２～１．５ｍｍの範囲内に設定されており、本実施形態では、０．３２ｍｍに設定されている。
ここで、本実施形態におけるセラミックス基板１３０は、図８に示すように、窒化ケイ素からなるセラミックス本体１３１と、このセラミックス本体１３１のうち回路層１１２との接合面に形成された酸化アルミニウム層１３６と、を有している。 The ceramic substrate 130 is made of highly insulating Si 3 N 4 (silicon nitride), and its thickness is set within the range of 0.2 to 1.5 mm. It is set at 32mm.
Here, as shown in FIG. 8, the ceramic substrate 130 in the present embodiment comprises a ceramic body 131 made of silicon nitride and an aluminum oxide layer 136 formed on the joint surface of the ceramic body 131 with the circuit layer 112. ,have.

回路層１１２は、図１０に示すように、セラミックス基板１３０の一方の面（図１０において上面）にアルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム板１２２（アルミニウム部材）が接合されることで形成されている。回路層１１２を構成するアルミニウム板１２２（アルミニウム部材）としては、例えば、純度が９９質量％以上のアルミニウム（２Ｎアルミニウム）や純度９９．９質量％以上のアルミニウムや純度が９９．９９質量％以上のアルミニウム等の圧延板が用いることが好ましく、本実施形態では、純度が９９質量％以上のアルミニウム（２Ｎアルミニウム）を用いている。なお、回路層１１２の厚さは、例えば０．０５ｍｍ以上０．８ｍｍ以下の範囲内に設定されており、本実施形態では、０．１ｍｍに設定されている。 As shown in FIG. 10, the circuit layer 112 is formed by joining an aluminum plate 122 (aluminum member) made of aluminum or an aluminum alloy to one surface (upper surface in FIG. 10) of the ceramic substrate 130. As the aluminum plate 122 (aluminum member) constituting the circuit layer 112, for example, aluminum with a purity of 99% by mass or more (2N aluminum), aluminum with a purity of 99.9% by mass or more, or aluminum with a purity of 99.99% by mass or more A rolled plate of aluminum or the like is preferably used, and in the present embodiment, aluminum (2N aluminum) having a purity of 99% by mass or more is used. The thickness of the circuit layer 112 is set, for example, within a range of 0.05 mm or more and 0.8 mm or less, and is set to 0.1 mm in this embodiment.

ここで、セラミックス基板１３０と回路層１１２との接合界面の拡大説明図を図８に示す。
セラミックス基板１３０は、上述のように、窒化ケイ素からなるセラミックス本体１３１と、このセラミックス本体１３１のうち回路層１１２との接合面に形成された酸化アルミニウム層１３６と、を有しており、この酸化アルミニウム層１３６と回路層１１２とが接合された構造とされている。
ここで、酸化アルミニウム層１３６の厚さは４ｎｍ以上１００ｎｍ以下の範囲内とされていることが好ましい。 Here, FIG. 8 shows an enlarged explanatory view of the bonding interface between the ceramic substrate 130 and the circuit layer 112. As shown in FIG.
The ceramic substrate 130 has, as described above, the ceramic body 131 made of silicon nitride and the aluminum oxide layer 136 formed on the bonding surface of the ceramic body 131 with the circuit layer 112 . It has a structure in which the aluminum layer 136 and the circuit layer 112 are joined together.
Here, the thickness of the aluminum oxide layer 136 is preferably in the range of 4 nm or more and 100 nm or less.

そして、セラミックス本体１３１は、図８に示すように、窒化ケイ素相１３２とガラス相１３３とを備えており、このガラス相１３３の内部にＡｌが存在している。ガラス相１３３は、窒化ケイ素の原料を焼結する際に用いられる焼結助剤によって形成されるものであり、図８に示すように、窒化ケイ素相１３２同士の粒界部分に存在する。 As shown in FIG. 8, the ceramic body 131 includes a silicon nitride phase 132 and a glass phase 133, and Al is present inside the glass phase 133. As shown in FIG. The glass phase 133 is formed by a sintering aid used when sintering the raw material of silicon nitride, and as shown in FIG.

ここで、本実施形態においては、接合界面を分析した際に、Ａｌ，Ｓｉ，Ｏ，Ｎの合計値を１００原子％とした際に、Ｓｉが１５原子％未満、且つ、Ｏが３原子％以上２５原子％以下の範囲内の領域をガラス相１３３とした。
このガラス相１３３中に存在するＡｌ量は、Ａｌ，Ｓｉ，Ｏ，Ｎの合計値を１００原子％とした際に、３５原子％以上６５原子％以下の範囲内であることが好ましい。 Here, in the present embodiment, when the bonding interface is analyzed, Si is less than 15 atomic % and O is 3 atomic % when the total value of Al, Si, O, and N is 100 atomic %. The glass phase 133 is defined as a region within the range of 25 atomic % or less.
The amount of Al present in the glass phase 133 is preferably in the range of 35 atomic % or more and 65 atomic % or less when the total value of Al, Si, O and N is 100 atomic %.

次に、上述した本実施形態である絶縁回路基板１１０の製造方法について、図９及び図１０を参照して説明する。 Next, a method for manufacturing the insulating circuit board 110 according to the present embodiment described above will be described with reference to FIGS. 9 and 10. FIG.

（アルミニウム層形成工程Ｓ１０１）
窒化ケイ素からなる板材（セラミックス本体１３１）を準備し、このセラミックス本体１３１の表面に厚さ２０μｍ以下のアルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム層１４１を形成する。本実施形態では、アルミニウム層１４１は、純度９９質量％以上の純アルミニウムで構成されたものとした。 (Aluminum layer forming step S101)
A plate material (ceramic body 131) made of silicon nitride is prepared, and an aluminum layer 141 made of aluminum or an aluminum alloy having a thickness of 20 μm or less is formed on the surface of the ceramic body 131 . In this embodiment, the aluminum layer 141 is made of pure aluminum with a purity of 99% by mass or more.

（窒化アルミニウム層形成工程Ｓ１０２）
次に、アルミニウム層１４１が形成されたセラミックス本体１３１を、アルミニウム層１４１を構成するアルミニウム又はアルミニウム合金の固相線温度以上の温度で熱処理を行い、窒化アルミニウム層１３６ａを形成する。
ここで、熱処理を行う際には、溶融したアルミニウムが球状になることを抑制するために、アルミニウム層１４１の表面をカーボン板等で押さえておくことが好ましい。また、熱処理温度の上限は、蒸発等を抑制するために、７５０℃以下とすることが好ましい。
なお、アルミニウム層１４１の全てが窒化アルミニウム層１３６ａになる必要はなく、一部のアルミニウム層１４１が金属アルミニウム部として存在していてもよい。 (Aluminum nitride layer forming step S102)
Next, the ceramic body 131 with the aluminum layer 141 formed thereon is heat-treated at a temperature equal to or higher than the solidus temperature of aluminum or aluminum alloy forming the aluminum layer 141 to form an aluminum nitride layer 136a.
Here, when performing the heat treatment, it is preferable to press the surface of the aluminum layer 141 with a carbon plate or the like in order to prevent the molten aluminum from becoming spherical. Moreover, the upper limit of the heat treatment temperature is preferably 750° C. or lower in order to suppress evaporation and the like.
It should be noted that not all of the aluminum layer 141 needs to be the aluminum nitride layer 136a, and a part of the aluminum layer 141 may exist as a metal aluminum portion.

（酸化処理工程Ｓ１０３）
次に、窒化アルミニウム層１３６ａが形成されたセラミックス本体１３１を雰囲気炉に装入して酸化処理を行い、酸化アルミニウム層１３６を形成する。このとき、上述の金属アルミニウム部も酸化され、酸化アルミニウム層１３６の一部となる。
酸化処理工程Ｓ１０３においては、露点－２０℃以下の乾燥空気雰囲気中で、処理温度：１１００℃以上１３００℃以下の範囲内、上述の処理温度での保持時間：１分以上３０分以下の範囲内の条件で、窒化アルミニウム層１３６ａの酸化処理を実施している。 (Oxidation treatment step S103)
Next, the ceramic body 131 with the aluminum nitride layer 136 a formed thereon is put into an atmospheric furnace and subjected to an oxidation treatment to form an aluminum oxide layer 136 . At this time, the metal aluminum portion described above is also oxidized and becomes part of the aluminum oxide layer 136 .
In the oxidation treatment step S103, in a dry air atmosphere with a dew point of −20° C. or less, the treatment temperature is in the range of 1100° C. or higher and 1300° C. or lower, and the holding time at the above-described treatment temperature is in the range of 1 minute or more and 30 minutes or less. The oxidation treatment of the aluminum nitride layer 136a is performed under the conditions of .

ここで、雰囲気の露点は、－３０℃以下とすることが好ましく、－４０℃以下とすることがさらに好ましい。
また、酸化処理工程Ｓ１０３における処理温度の下限は、１１３０℃以上とすることが好ましく、１１８０℃以上とすることがさらに好ましい。一方、酸化処理工程Ｓ１０３における処理温度の上限は、１２５０℃以下とすることが好ましく、１２００℃以下とすることがさらに好ましい。
さらに、酸化処理工程Ｓ１０３における処理温度での保持時間の下限は、３分以上とすることが好ましく、５分以上とすることがさらに好ましい。一方、処理温度での保持時間の上限は、２０分以下とすることが好ましく、１０分以下とすることがさらに好ましい。
なお、この酸化処理工程Ｓ１０３において、窒化アルミニウム層１３６ａは、ほぼ全て酸化アルミニウム層１３６になる。 Here, the dew point of the atmosphere is preferably −30° C. or lower, more preferably −40° C. or lower.
The lower limit of the treatment temperature in the oxidation treatment step S103 is preferably 1130° C. or higher, more preferably 1180° C. or higher. On the other hand, the upper limit of the treatment temperature in the oxidation treatment step S103 is preferably 1250° C. or lower, more preferably 1200° C. or lower.
Furthermore, the lower limit of the holding time at the treatment temperature in the oxidation treatment step S103 is preferably 3 minutes or longer, more preferably 5 minutes or longer. On the other hand, the upper limit of the holding time at the treatment temperature is preferably 20 minutes or less, more preferably 10 minutes or less.
It should be noted that substantially all of the aluminum nitride layer 136a becomes the aluminum oxide layer 136 in this oxidation treatment step S103.

（アルミニウム板接合工程Ｓ１０４）
次に、セラミックス基板１３０の酸化アルミニウム層１３６を介して、回路層１１２となるアルミニウム板１２２を接合する。ここで、接合手段としては、ろう材を用いた接合、固相拡散接合、過渡液相接合（ＴＬＰ）等の既存の手段を適宜選択することができる。本実施形態では、図１０に示すように、Ａｌ－Ｓｉ系ろう材１２６を用いて接合している。 (Aluminum plate bonding step S104)
Next, the aluminum plate 122 to be the circuit layer 112 is joined through the aluminum oxide layer 136 of the ceramic substrate 130 . Here, as the bonding means, existing means such as bonding using a brazing material, solid phase diffusion bonding, transient liquid phase bonding (TLP), etc. can be appropriately selected. In this embodiment, as shown in FIG. 10, an Al—Si based brazing material 126 is used for bonding.

具体的には、セラミックス基板１３０とアルミニウム板１２２とを、Ａｌ－Ｓｉ系のろう材１２６を介在させて積層し、積層方向に１ｋｇｆ／ｃｍ２以上１０ｋｇｆ／ｃｍ２以下（０．０９８ＭＰａ以上０．９８０ＭＰａ以下）の範囲で加圧した状態で真空加熱炉に装入し、セラミックス基板１３０とアルミニウム板１２２とを接合し、回路層１１２を形成する。
このときの接合条件は、真空条件は１０－６Ｐａ以上１０－３Ｐａ以下の範囲内、加熱温度は５８０℃以上６３０℃以下の範囲内、上記加熱温度での保持時間は１０分以上４５分以下の範囲内に設定する。 Specifically, the ceramic substrate 130 and the aluminum plate 122 are laminated with an Al—Si brazing material 126 interposed therebetween, and the pressure is 1 kgf/cm 2 or more and 10 kgf/cm 2 or less (0.098 MPa or more and 0.098 MPa or more and 0.098 MPa or more) in the lamination direction. The ceramic substrate 130 and the aluminum plate 122 are bonded together to form the circuit layer 112 .
The bonding conditions at this time are as follows: the vacuum condition is in the range of 10 -6 Pa to 10 -3 Pa, the heating temperature is in the range of 580 ° C. to 630 ° C., and the holding time at the above heating temperature is 10 minutes to 45 minutes. Set within the following range.

以上のような工程により、本実施形態である絶縁回路基板１１０が製造されることになる。 The insulated circuit board 110 of the present embodiment is manufactured through the steps described above.

（ＬＥＤ素子接合工程Ｓ１０５）
次に、絶縁回路基板１１０の回路層１１２の一方の面に、ＬＥＤ素子３をはんだ付けにより接合する。
以上の工程により、図７に示すＬＥＤモジュール１０１が製出される。 (LED element bonding step S105)
Next, the LED element 3 is joined to one surface of the circuit layer 112 of the insulating circuit board 110 by soldering.
Through the above steps, the LED module 101 shown in FIG. 7 is manufactured.

以上のような構成の絶縁回路基板１１０、およびＬＥＤモジュール１０１によれば、セラミックス基板１３０が、窒化ケイ素からなるセラミックス本体１３１と酸化アルミニウム層１３６とを有しており、セラミックス本体１３１と酸化アルミニウム層１３６との界面において、セラミックス本体１３１のガラス相１３３にＡｌが存在していることから、窒化ケイ素からなるセラミックス本体１３１と酸化アルミニウム層１３６とが強固に結合している。また、セラミックス基板１３０の酸化アルミニウム層１３６と回路層１１２（アルミニウム板１２２）とが接合されているので、セラミックス基板１３０と回路層１１２との接合信頼性が高い。よって、接合信頼性に優れた絶縁回路基板１１０を提供することが可能となる。 According to the insulating circuit board 110 and the LED module 101 configured as described above, the ceramic substrate 130 has the ceramic body 131 made of silicon nitride and the aluminum oxide layer 136. Since Al is present in the glass phase 133 of the ceramic body 131 at the interface with 136, the ceramic body 131 made of silicon nitride and the aluminum oxide layer 136 are firmly bonded. Further, since the aluminum oxide layer 136 of the ceramic substrate 130 and the circuit layer 112 (aluminum plate 122) are bonded together, the bonding reliability between the ceramic substrate 130 and the circuit layer 112 is high. Therefore, it is possible to provide the insulated circuit board 110 with excellent bonding reliability.

さらに、本実施形態である絶縁回路基板１１０の製造方法によれば、窒化ケイ素からなるセラミックス本体１３１の表面に、厚さ２０μｍ以下のアルミニウム層１４１を形成するアルミニウム層形成工程Ｓ１０１と、アルミニウム層１４１が形成されたセラミックス本体１３１を、アルミニウム層１４１を構成するアルミニウム又はアルミニウム合金の固相線温度以上の温度まで加熱し、窒化アルミニウム層１３６ａを形成する窒化アルミニウム層形成工程Ｓ１０２と、窒化アルミニウム層１３６ａが形成されたセラミックス本体１３１に対して酸化処理を行い、酸化アルミニウム層１３６を形成する酸化処理工程Ｓ１０３と、を備えているので、窒化アルミニウム層形成工程Ｓ１０２において、セラミックス本体１３１のガラス相１３３にＡｌが侵入するとともに、窒化ケイ素相１３２の窒素（Ｎ）とアルミニウム層１４１のアルミニウム（Ａｌ）とが反応することで、窒化アルミニウム層１３６ａが形成され、酸化処理工程Ｓ１０３によって酸化アルミニウム層１３６を形成することができる。
そして、酸化アルミニウム層１３６を介してアルミニウム板１２２を接合するアルミニウム板接合工程Ｓ１０４を備えているので、セラミックス基板１３０とアルミニウム板１２２とを容易に接合することができる。 Furthermore, according to the method of manufacturing the insulated circuit board 110 of the present embodiment, the aluminum layer forming step S101 of forming the aluminum layer 141 having a thickness of 20 μm or less on the surface of the ceramic body 131 made of silicon nitride; is formed, the aluminum nitride layer forming step S102 of heating the ceramic body 131 to a temperature equal to or higher than the solidus temperature of the aluminum or aluminum alloy forming the aluminum layer 141 to form the aluminum nitride layer 136a, and the aluminum nitride layer 136a and an oxidation treatment step S103 of forming an aluminum oxide layer 136 by performing an oxidation treatment on the ceramic body 131 having the As Al penetrates, nitrogen (N) in the silicon nitride phase 132 reacts with aluminum (Al) in the aluminum layer 141 to form an aluminum nitride layer 136a, and an aluminum oxide layer 136 is formed in the oxidation treatment step S103. can do.
Since the aluminum plate bonding step S104 of bonding the aluminum plate 122 via the aluminum oxide layer 136 is provided, the ceramic substrate 130 and the aluminum plate 122 can be easily bonded.

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されることはなく、その発明の技術的思想を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。 Although the embodiment of the present invention has been described above, the present invention is not limited to this, and can be modified as appropriate without departing from the technical idea of the invention.

例えば、本実施形態では、絶縁回路基板にＬＥＤ素子を搭載してＬＥＤモジュールを構成するものとして説明したが、これに限定されることはない。例えば、絶縁回路基板の回路層にパワー半導体素子を搭載してパワーモジュールを構成してもよいし、絶縁回路基板の回路層に熱電素子を搭載して熱電モジュールを構成してもよい。 For example, in the present embodiment, an LED module is configured by mounting LED elements on an insulating circuit board, but the present invention is not limited to this. For example, a power semiconductor element may be mounted on the circuit layer of the insulating circuit board to form a power module, or a thermoelectric element may be mounted on the circuit layer of the insulating circuit board to form a thermoelectric module.

また、本実施形態では、セラミックス基板とアルミニウム板とをろう材を用いて接合するものとして説明したが、これに限定されることはなく、固相拡散接合によって接合してもよい。さらに、接合面にＣｕ、Ｓｉ等の添加元素を固着させ、これらの添加元素を拡散させることで溶融・凝固させる過渡液相接合法（ＴＬＰ）によって接合してもよい。また、接合界面を半溶融状態として接合してもよい。 Also, in the present embodiment, the ceramic substrate and the aluminum plate are joined using a brazing material, but the present invention is not limited to this, and they may be joined by solid-phase diffusion bonding. Furthermore, an additive element such as Cu or Si may be adhered to the joining surface, and the additive element may be diffused to melt and solidify by a transient liquid phase joining method (TLP). Alternatively, the joining interface may be joined in a semi-molten state.

さらに、セラミックス本体に形成するアルミニウム層として純度９９質量％以上のアルミニウムで構成されたものを例に挙げて説明したが、これに限定されることはなく、他のアルミニウム又はアルミニウム合金であってもよい。ここで、アルミニウム層としてＭｇを含むアルミニウム合金を用いた場合には、窒化アルミニウム層及び酸化アルミニウム層にＭｇが存在することになる。なお、Ｍｇは活性元素であるため、窒化ケイ素とアルミニウム層との反応が促進され、窒化アルミニウム層（及びこれを酸化処理されて得られた酸化アルミニウム層）が十分な厚さで形成され、セラミックス本体と窒化アルミニウム層（酸化アルミニウム層）とがさらに強固に接合されることになる。 Furthermore, although the aluminum layer formed on the ceramic body is made of aluminum with a purity of 99% by mass or more, it is not limited to this, and other aluminum or aluminum alloys may be used. good. Here, when an aluminum alloy containing Mg is used as the aluminum layer, Mg is present in the aluminum nitride layer and the aluminum oxide layer. Since Mg is an active element, the reaction between the silicon nitride and the aluminum layer is promoted, the aluminum nitride layer (and the aluminum oxide layer obtained by oxidizing this) is formed with a sufficient thickness, and the ceramics The main body and the aluminum nitride layer (aluminum oxide layer) are joined more firmly.

以下に、本発明の効果を確認すべく行った確認実験の結果について説明する。 The results of confirmatory experiments conducted to confirm the effects of the present invention will be described below.

（実施例１）
窒化ケイ素から成るセラミックス板（４０ｍｍ×４０ｍｍ×０．３２ｍｍｔ）を準備し、上述した実施形態に記載された方法で、表１に示す条件で窒化アルミニウム層を、表２に示す条件で酸化アルミニウム層を形成した。なお、従来例では、窒化アルミニウム層及び酸化アルミニウム層を形成しなかった。
そして、得られたセラミックス基板に対して、アルミニウム板を表３，４に示す方法で接合し、アルミニウム／セラミックス接合体（絶縁回路基板）を製造した。 (Example 1)
A ceramic plate (40 mm × 40 mm × 0.32 mmt) made of silicon nitride is prepared, and an aluminum nitride layer is formed under the conditions shown in Table 1 and an aluminum oxide layer is formed under the conditions shown in Table 2 by the method described in the above embodiment. formed. Incidentally, in the conventional example, the aluminum nitride layer and the aluminum oxide layer were not formed.
Then, an aluminum plate was bonded to the obtained ceramic substrate by the method shown in Tables 3 and 4 to produce an aluminum/ceramic bonded body (insulating circuit substrate).

なお、表３，４において「ろう付け」は、Ａｌ－Ｓｉ系ろう材（Ｓｉ：５ｍａｓｓ％、厚さ７μｍ）を用いて接合した。
表３，４において「固相拡散」は、アルミニウム板とセラミックス基板を固相拡散接合によって接合した。
表３，４において「ＴＬＰ」は、アルミニウム板の接合面にＣｕを０．２ｍｇ／ｃｍ２となるように固着し、過渡液相接合法（ＴＬＰ）によって接合した。
なお、表３，４のアルミニウム板接合工程の雰囲気は２．０×１０－４Ｐａの真空雰囲気とした。 In Tables 3 and 4, "brazing" means joining using an Al--Si brazing material (Si: 5 mass%, thickness 7 μm).
In Tables 3 and 4, "solid phase diffusion" means that the aluminum plate and the ceramic substrate were bonded by solid phase diffusion bonding.
In Tables 3 and 4, "TLP" means that Cu was adhered to the bonding surface of the aluminum plate so as to be 0.2 mg/cm 2 and bonded by transient liquid phase bonding (TLP).
The atmosphere in the aluminum plate bonding process in Tables 3 and 4 was a vacuum atmosphere of 2.0×10 −4 Pa.

上述のようにして得られたアルミニウム／セラミックス接合体（絶縁回路基板）について、以下のように評価した。 The aluminum/ceramic bonded body (insulating circuit board) obtained as described above was evaluated as follows.

（窒化アルミニウム層、酸化アルミニウム層、ガラス相中のＡｌの有無の確認）
本発明例１～９においては窒化アルミニウム層形成工程Ｓ０２後に、本発明例１１～１８においては酸化処理工程Ｓ１０３後に、セラミックス基板の断面を透過型電子顕微鏡（ＦＥＩ社製Ｔｉｔａｎ ＣｈｅｍｉＳＴＥＭ、加速電圧２００ｋＶ）を用いて観察し、窒化アルミニウム層の有無、酸化アルミニウム層の有無、ガラス相中のＡｌの有無を確認した。なお、従来例においては、アルミニウム板を接合する前のセラミックス基板を観察した。
なお、ガラス相は、Ａｌ，Ｓｉ，Ｏ，Ｎの合計値を１００原子％とした際に、Ｓｉが１５原子％未満、且つ、Ｏが３原子％以上２５原子％以下の範囲内の領域とした。評価結果を表１及び表２に示す。また、本発明例１の観察結果を図１１に示す。 (Confirmation of the presence or absence of Al in the aluminum nitride layer, aluminum oxide layer, and glass phase)
After the aluminum nitride layer forming step S02 in Examples 1 to 9 of the present invention, and after the oxidation treatment step S103 in Examples 11 to 18 of the present invention, the cross section of the ceramic substrate was observed with a transmission electron microscope (Titan ChemiSTEM manufactured by FEI, acceleration voltage 200 kV). to confirm the presence or absence of an aluminum nitride layer, the presence or absence of an aluminum oxide layer, and the presence or absence of Al in the glass phase. In addition, in the conventional example, the ceramic substrate was observed before the aluminum plate was joined.
The glass phase is defined as a region in which Si is less than 15 atomic % and O is in the range of 3 atomic % or more and 25 atomic % or less when the total value of Al, Si, O, and N is 100 atomic %. bottom. Evaluation results are shown in Tables 1 and 2. In addition, the observation results of Inventive Example 1 are shown in FIG.

（窒化アルミニウム層の面積率）
窒化アルミニウム層の面積率は、窒化アルミニウム層を形成後（窒化アルミニウム層形成工程Ｓ０２）に、セラミックス本体を上面からＥＰＭＡ（日本電子株式会社製ＪＸＡ－８５３９Ｆ）を用いて観察する。ここで、金属アルミニウム部とセラミックス本体の間には窒化アルミニウム層が存在していることから、金属アルミニウム部の面積と窒化アルミニウム層の面積は同じであると見做し、（金属アルミニウム部の面積／アルミニウム層の面積×１００）を窒化アルミニウム層の面積率（％）とした。 (Area ratio of aluminum nitride layer)
After forming the aluminum nitride layer (aluminum nitride layer forming step S02), the area ratio of the aluminum nitride layer is observed from the upper surface of the ceramic body using an EPMA (JXA-8539F manufactured by JEOL Ltd.). Here, since the aluminum nitride layer exists between the metal aluminum portion and the ceramic body, it is assumed that the area of the metal aluminum portion and the area of the aluminum nitride layer are the same. /Aluminum layer area×100) was taken as the area ratio (%) of the aluminum nitride layer.

（冷熱サイクル試験）
冷熱衝撃試験機（エスペック株式会社製ＴＳＡ－７２ＥＳ）を使用し、絶縁回路基板に対して、気相で、－４０℃×５分←→１７５℃×５分の８００サイクルを実施した。
この後、セラミックス基板とアルミニウム板との接合率を以下のようにして評価した。
なお、接合率の評価は、冷熱サイクル試験前（初期接合率）と冷熱サイクル試験後（サイクル後接合率）に行った。 (Heat cycle test)
Using a thermal shock tester (TSA-72ES manufactured by Espec Co., Ltd.), the insulated circuit board was subjected to 800 cycles of −40° C.×5 minutes←→175° C.×5 minutes in the gas phase.
After that, the bonding ratio between the ceramic substrate and the aluminum plate was evaluated as follows.
The bonding rate was evaluated before the thermal cycle test (initial bonding rate) and after the thermal cycle test (post-cycle bonding rate).

接合率の評価は、絶縁回路基板に対し、セラミックス基板とアルミニウム板（回路層及び金属層）との界面の接合率について超音波探傷装置（株式会社日立パワーソリューションズ製ＦｉｎｅＳＡＴ２００）を用いて評価し、以下の式から接合率を算出した。
ここで、初期接合面積とは、接合前における接合すべき面積、すなわち本実施例では回路層及び金属層の面積（３７ｍｍ×３７ｍｍ）とした。
（接合率）＝｛（初期接合面積）－（剥離面積）｝／（初期接合面積）
超音波探傷像を二値化処理した画像において剥離は接合部内の白色部で示されることから、この白色部の面積を剥離面積とした。これらの結果を表３，４に記載した。 Evaluation of the bonding rate is performed using an ultrasonic flaw detector (FineSAT200 manufactured by Hitachi Power Solutions Co., Ltd.) for the bonding rate of the interface between the ceramic substrate and the aluminum plate (circuit layer and metal layer) with respect to the insulated circuit board. The joining ratio was calculated from the following formula.
Here, the initial bonding area is the area to be bonded before bonding, that is, the area (37 mm×37 mm) of the circuit layer and the metal layer in this example.
(bonding rate) = {(initial bonding area) - (peeling area)}/(initial bonding area)
In the image obtained by binarizing the ultrasonic flaw detection image, peeling is indicated by a white portion in the joint portion, so the area of this white portion was defined as the peeling area. These results are shown in Tables 3 and 4.

Figure 0007243793000001
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Figure 0007243793000002
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Figure 0007243793000003
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Figure 0007243793000004
Figure 0007243793000004

窒化ケイ素から成るセラミックス板のアルミニウム板との接合面に窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層を形成しなかった従来例においては、冷熱サイクル後に接合率が大きく低下した。
これに対して、アルミニウム板との接合面に窒化アルミニウム層を形成し、セラミックス板のガラス相にＡｌが存在する本発明例１－９、及び、アルミニウム板との接合面に酸化アルミニウム層を形成し、セラミックス板のガラス相にＡｌが存在する本発明例１１－１９においては、冷熱サイクル前後での接合率の変化が小さかった。 In the conventional example in which the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer was not formed on the joint surface of the ceramic plate made of silicon nitride with the aluminum plate, the joining ratio was greatly reduced after the cooling/heating cycles.
On the other hand, an aluminum nitride layer is formed on the joint surface with the aluminum plate, and the present invention example 1-9 in which Al is present in the glass phase of the ceramic plate, and an aluminum oxide layer is formed on the joint surface with the aluminum plate. On the other hand, in Examples 11 to 19 of the present invention, in which Al is present in the glass phase of the ceramic plate, the change in bonding ratio before and after the thermal cycle was small.

また、本発明例１～９、１１～１９に示すように、アルミニウム板の接合方式によらず、ろう付け、固相拡散接合、ＴＬＰのいずれの接合方式においても、接合体の冷熱サイクル後の接合信頼性が向上することが確認された。
さらに、本発明例１～９、１１～１９に示すように、アルミニウム層及びアルミニウム板の組成によらず、純アルミニウム及び各種アルミニウム合金であっても、接合体の冷熱サイクル後の接合信頼性が向上することが確認された。
また、表１及び表３に示すように、窒化アルミニウム層の面積率が高くなるに従い、冷熱サイクル負荷時の接合信頼性が向上することが確認された。 Further, as shown in Examples 1 to 9 and 11 to 19 of the present invention, regardless of the bonding method of the aluminum plate, in any of the bonding methods of brazing, solid phase diffusion bonding, and TLP, after cooling and heating cycles of the bonded body It was confirmed that the bonding reliability was improved.
Furthermore, as shown in Examples 1 to 9 and 11 to 19 of the present invention, regardless of the composition of the aluminum layer and the aluminum plate, even with pure aluminum and various aluminum alloys, the bonding reliability after thermal cycling of the bonded body is high. confirmed to improve.
Moreover, as shown in Tables 1 and 3, it was confirmed that as the area ratio of the aluminum nitride layer increased, the bonding reliability under thermal cycle load improved.

（実施例２）
次に、窒化ケイ素から成るセラミックス板（４０ｍｍ×４０ｍｍ×０．３２ｍｍｔ）を準備し、上述した実施形態に記載された方法で、表５に示す条件で窒化アルミニウム層を形成した。
なお、比較例では、セラミックス板の表面に、スパッタによって窒化アルミニウム層を成膜した。
そして、得られたセラミックス基板に対して、純度９９．９９質量％以上（４Ｎ）のアルミニウム板（厚さ２０μｍ）を、Ａｌ－Ｓｉ系ろう材（Ｓｉ：５ｍａｓｓ％、厚さ７μｍ）を用いて、接合温度６２０℃、保持時間３０ｍｉｎ、加圧圧力０．０９８ＭＰａの条件で接合し、アルミニウム／セラミックス接合体（絶縁回路基板）を製造した。 (Example 2)
Next, a ceramic plate (40 mm×40 mm×0.32 mmt) made of silicon nitride was prepared, and an aluminum nitride layer was formed under the conditions shown in Table 5 by the method described in the above embodiment.
In the comparative example, an aluminum nitride layer was formed on the surface of the ceramic plate by sputtering.
Then, an aluminum plate (20 μm thick) with a purity of 99.99% by mass or more (4N) is placed on the obtained ceramic substrate using an Al—Si brazing material (Si: 5 mass%, thickness 7 μm). , a bonding temperature of 620° C., a holding time of 30 minutes, and an applied pressure of 0.098 MPa to produce an aluminum/ceramic bonded body (insulated circuit board).

上述のようにして得られたアルミニウム／セラミックス接合体（絶縁回路基板）について、実施例１と同様に、窒化アルミニウム層、ガラス相中のＡｌの有無、窒化アルミニウム層の面積率、冷熱サイクル負荷前後の接合率を評価した。評価結果を表５に示す。 Regarding the aluminum/ceramic bonded body (insulating circuit board) obtained as described above, the aluminum nitride layer, the presence or absence of Al in the glass phase, the area ratio of the aluminum nitride layer, and before and after the thermal cycle load were performed in the same manner as in Example 1. was evaluated. Table 5 shows the evaluation results.

Figure 0007243793000005
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窒化ケイ素から成るセラミックス板の表面にスパッタリングによって窒化アルミニウム層を成膜した比較例においては、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層が形成されていなかった。また、セラミックス本体のガラス相にはＡｌが確認されなかった。そして、冷熱サイクル負荷後の接合率が大きく低下した。 In a comparative example in which an aluminum nitride layer was formed by sputtering on the surface of a ceramic plate made of silicon nitride, the nitrogen concentration was 50 atomic % or more and 80 atomic % or less, and the first nitriding having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction No aluminum layer was formed. Moreover, Al was not confirmed in the glass phase of the ceramic body. Then, the bonding rate after the thermal cycle load decreased significantly.

これに対して、窒化アルミニウム層が、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有している本発明例２１－２４においては、冷熱サイクル前後での接合率の変化が小さかった。 On the other hand, the aluminum nitride layer is composed of a first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less and having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction, and a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and 50 atomic %. % of the second aluminum nitride layer, the change in bonding rate before and after the thermal cycle was small.

以上のことから、本発明例によれば、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）からなるセラミックス部材の接合面に、窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層を形成することにより、アルミニウム部材が溶融することなく、セラミックス部材とアルミニウム部材とを信頼性高く接合されたセラミックス／アルミニウム接合体を提供できることが確認された。 From the above, according to the example of the present invention, by forming an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer on the bonding surface of a ceramic member made of silicon nitride (Si 3 N 4 ), the aluminum member does not melt, It was confirmed that a ceramic/aluminum joined body in which a ceramic member and an aluminum member are joined with high reliability can be provided.

１、１０１ ＬＥＤモジュール
１０、１１０ 絶縁回路基板（セラミックス／アルミニウム接合体）
１２、１１２ 回路層（アルミニウム板，アルミニウム部材）
１３ 金属層（アルミニウム板，アルミニウム部材）
３０、１３０ セラミックス基板（セラミックス部材）
３１、１３１ セラミックス本体
３２、１３２ 窒化ケイ素相
３３、１３３ ガラス相
３６ 窒化アルミニウム層
３６Ａ 第１窒化アルミニウム層
３６Ｂ 第２窒化アルミニウム層
３８ 金属アルミニウム部
１３６ 酸化アルミニウム層 1, 101 LED module 10, 110 Insulated circuit board (ceramic/aluminum joint)
12, 112 circuit layer (aluminum plate, aluminum member)
13 metal layer (aluminum plate, aluminum member)
30, 130 ceramic substrate (ceramic member)
31, 131 ceramic body 32, 132 silicon nitride phase 33, 133 glass phase 36 aluminum nitride layer 36A first aluminum nitride layer 36B second aluminum nitride layer 38 metal aluminum portion 136 aluminum oxide layer

Claims (8)

セラミックス部材と、アルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム部材とが接合されてなるセラミックス／アルミニウム接合体であって、
前記セラミックス部材は、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、このセラミックス本体のうち前記アルミニウム部材との接合面に形成された窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を有し、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層を介して前記アルミニウム部材が接合されており、
前記セラミックス本体は、窒化ケイ素相と、この窒化ケイ素相の粒界に形成されたガラス相と、を備えており、
前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層は、前記セラミックス本体の表面から内部に侵食する方向に形成されており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層には、前記セラミックス本体から延在する前記ガラス相が存在しており、
前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることを特徴とするセラミックス／アルミニウム接合体。 A ceramic/aluminum joined body obtained by joining a ceramic member and an aluminum member made of aluminum or an aluminum alloy,
The ceramic member has a ceramic body made of silicon nitride, and an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer formed on a joint surface of the ceramic body with the aluminum member, and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer The aluminum member is joined via a layer,
The ceramic body comprises a silicon nitride phase and a glass phase formed at grain boundaries of the silicon nitride phase,
The aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is formed in a direction of eroding from the surface of the ceramic body to the inside, and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer includes the glass phase extending from the ceramic body. exists and
A ceramic/aluminum joined body, wherein Al is present in a portion of the glass phase of the ceramic body on the interface side with the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer. 前記セラミックス本体のうち前記アルミニウム部材との接合面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、前記窒化アルミニウム層は、前記セラミックス本体側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有していることを特徴とする請求項１に記載のセラミックス／アルミニウム接合体。 The aluminum nitride layer is formed on the joint surface of the ceramic body with the aluminum member, and the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less in order from the ceramic body side, 2. The method according to claim 1, comprising a first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction and a second aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic %. 2. The ceramic/aluminum bonded body according to 1. セラミックス基板と、アルミニウム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム板とが接合されてなる絶縁回路基板であって、
前記セラミックス基板は、窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、このセラミックス本体のうち前記アルミニウム板との接合面に形成された窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を有し、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層を介して前記アルミニウム板が接合されており、
前記セラミックス本体は、窒化ケイ素相と、この窒化ケイ素相の間に形成されたガラス相と、を備えており、
前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層は、前記セラミックス本体の表面から内部に侵食する方向に形成されており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層には、前記セラミックス本体から延在する前記ガラス相が存在しており、
前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることを特徴とする絶縁回路基板。 An insulated circuit board formed by bonding a ceramic substrate and an aluminum plate made of aluminum or an aluminum alloy,
The ceramic substrate has a ceramic body made of silicon nitride, and an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer formed on a joint surface of the ceramic body with the aluminum plate, wherein the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is The aluminum plate is joined via a layer,
The ceramic body comprises a silicon nitride phase and a glass phase formed between the silicon nitride phases,
The aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is formed in a direction of eroding from the surface of the ceramic body to the inside, and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer includes the glass phase extending from the ceramic body. exists and
An insulated circuit board, wherein Al is present in a portion of the glass phase of the ceramic body on the interface side with the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer. 前記セラミックス本体のうち前記アルミニウム板との接合面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、前記窒化アルミニウム層は、前記セラミックス本体側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有していることを特徴とする請求項３に記載の絶縁回路基板。 The aluminum nitride layer is formed on the joint surface of the ceramic body with the aluminum plate, and the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less in order from the ceramic body side, 2. The method according to claim 1, comprising a first aluminum nitride layer having a nitrogen concentration gradient in the thickness direction and a second aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic %. 4. The insulating circuit board according to 3. 請求項３又は請求項４に記載の絶縁回路基板と、前記アルミニウム板の前記セラミックス基板とは反対側の面に接合されたＬＥＤ素子と、を備えていることを特徴とするＬＥＤモジュール。 5. An LED module, comprising: the insulating circuit board according to claim 3 or 4; and an LED element bonded to a surface of the aluminum plate opposite to the ceramic substrate. 窒化ケイ素からなるセラミックス本体と、このセラミックス本体の表面に形成された窒化アルミニウム層又は酸化アルミニウム層と、を備え、
前記セラミックス本体は、窒化ケイ素相と、この窒化ケイ素相の間に形成されたガラス相と、を備えており、
前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層は、前記セラミックス本体の表面から内部に侵食する方向に形成されており、前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層には、前記セラミックス本体から延在する前記ガラス相が存在しており、
前記セラミックス本体の前記ガラス相のうち前記窒化アルミニウム層又は前記酸化アルミニウム層との界面側部分にＡｌが存在していることを特徴とするセラミックス部材。 A ceramic body made of silicon nitride, and an aluminum nitride layer or an aluminum oxide layer formed on the surface of the ceramic body,
The ceramic body comprises a silicon nitride phase and a glass phase formed between the silicon nitride phases,
The aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer is formed in a direction of eroding from the surface of the ceramic body to the inside, and the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer includes the glass phase extending from the ceramic body. exists and
A ceramic member, wherein Al is present in a portion of the glass phase of the ceramic body on the interface side with the aluminum nitride layer or the aluminum oxide layer. 前記セラミックス本体の表面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、前記窒化アルミニウム層は、前記セラミックス本体側から順に、窒素濃度が５０原子％以上８０原子％以下とされ、厚さ方向に窒素の濃度傾斜を有する第１窒化アルミニウム層と、窒素濃度が３０原子％以上５０原子％未満とされた第２窒化アルミニウム層と、を有していることを特徴とする請求項６に記載のセラミックス部材。 The aluminum nitride layer is formed on the surface of the ceramic body, and the aluminum nitride layer has a nitrogen concentration of 50 atomic % or more and 80 atomic % or less in order from the ceramic body side, and the nitrogen concentration is in the thickness direction. 7. The ceramic member according to claim 6, comprising a first aluminum nitride layer having a slope and a second aluminum nitride layer having a nitrogen concentration of 30 atomic % or more and less than 50 atomic %. 前記セラミックス本体の表面に前記窒化アルミニウム層が形成されており、この窒化アルミニウム層のうち前記セラミックス本体とは反対側の面に、金属アルミニウム部が形成されていることを特徴とする請求項６又は請求項７に記載のセラミックス部材。
7. The aluminum nitride layer is formed on the surface of the ceramic body, and a metal aluminum portion is formed on the surface of the aluminum nitride layer opposite to the ceramic body. The ceramic member according to claim 7.
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Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP7202213B2 (en) * 2019-02-22 2023-01-11 Ｄｏｗａメタルテック株式会社 METAL-CERAMIC BONDING SUBSTRATE AND MANUFACTURING METHOD THEREOF
JP7173335B2 (en) * 2019-06-26 2022-11-16 三菱マテリアル株式会社 COPPER/CERAMIC JOINT, INSULATED CIRCUIT BOARD, METHOD FOR MANUFACTURING COPPER/CERAMIC JOINT, AND METHOD FOR MANUFACTURING INSULATED CIRCUIT BOARD

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002171037A (en) 2000-09-22 2002-06-14 Toshiba Corp Ceramic circuit board and method of manufacturing the same
JP2008047604A (en) 2006-08-11 2008-02-28 Tokuyama Corp Metallized substrate, and semiconductor device
JP2008063187A (en) 2006-09-07 2008-03-21 Ngk Spark Plug Co Ltd Silicon nitride sintered compact, ceramic substrate for heat dissipation and insulation, circuit board for heat dissipation and insulation and module for heat dissipation and insulation
JP2010010563A (en) 2008-06-30 2010-01-14 Mitsubishi Materials Corp Method for manufacturing power module substrate and power module substrate

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS60171277A (en) * 1984-02-17 1985-09-04 株式会社東芝 Metal-ceramic bonded body
JPH09153567A (en) * 1995-09-28 1997-06-10 Toshiba Corp Heat conductive silicon nitride circuit board and semiconductor device
JP3171234B2 (en) 1997-03-26 2001-05-28 三菱マテリアル株式会社 Ceramic circuit board with heat sink
JP3907818B2 (en) * 1997-03-14 2007-04-18 株式会社東芝 Silicon nitride circuit board, semiconductor device, and method of manufacturing silicon nitride circuit board
JP4649027B2 (en) * 1999-09-28 2011-03-09 株式会社東芝 Ceramic circuit board
JP5839992B2 (en) * 2009-07-06 2016-01-06 株式会社東芝 LED lamp and headlight
JP6079223B2 (en) 2011-12-28 2017-02-15 日亜化学工業株式会社 Package molded body for light emitting device
JP6183118B2 (en) 2013-09-30 2017-08-23 日亜化学工業株式会社 Light emitting device
JP6528238B2 (en) 2015-07-09 2019-06-12 学校法人日本大学 Inhibitor of cell death due to endoplasmic reticulum stress, endoplasmic reticulum stress control agent, and prophylactic / therapeutic agent containing the control agent as an active ingredient
JP6497707B2 (en) 2016-07-12 2019-04-10 飛島建設株式会社 Strength estimation system for concrete demolding

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002171037A (en) 2000-09-22 2002-06-14 Toshiba Corp Ceramic circuit board and method of manufacturing the same
JP2008047604A (en) 2006-08-11 2008-02-28 Tokuyama Corp Metallized substrate, and semiconductor device
JP2008063187A (en) 2006-09-07 2008-03-21 Ngk Spark Plug Co Ltd Silicon nitride sintered compact, ceramic substrate for heat dissipation and insulation, circuit board for heat dissipation and insulation and module for heat dissipation and insulation
JP2010010563A (en) 2008-06-30 2010-01-14 Mitsubishi Materials Corp Method for manufacturing power module substrate and power module substrate

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