JP7162606B2 - パルス群を放出するためのレーザ光源 - Google Patents

Description

本明細書は、パルス群、例えばダブレット又はトリプレットパルスを放出するための、特にレーザ誘起破壊分光法（ＬＩＢＳ）用のレーザ光源に関する。本明細書はまた、パルス群を生成するための方法、及びかかるレーザ光源を含むＬＩＢＳ解析システムに関する。

レーザ誘起破壊分光法（ＬＩＢＳ）は、エアロゾルにおける様々な固体、液体、又はガス材料の化学組成を定性的及び定量的に解析するための技術である。その技術は、解析される材料とレーザパルスの相互作用に基づく。光／物質相互作用は、材料を蒸発させ、プラズマを形成させる。プラズマに存在する材料の原子及びイオンは、励起エネルギ準位に高められ、且つ脱励起において、原子線で構成されたスペクトルを有する光を放出し、その光の波長は、存在する要素を識別できるようにする。各線の強度は、エミッタ原子の濃度に比例する。従って、材料の元素組成は、そこから推定され得る。

しかしながら、放出の特性は、材料に依存するだけでなく、周囲空気に依存する。次に、周囲空気の励起原子によって生成された線は、特に、用いられるレーザのパルスが、ナノ秒の長さである場合に、材料の合成物をマスクし、且つＬＩＢＳ信号の解析を不正確にする可能性がある。この欠点を軽減するために、ＬＩＢＳは、フェムト秒レーザ、即ちフェムト秒パルス（幅＜１ｐｓ）を生成するレーザを用いてもよい。フェムト秒パルスの使用は、周囲ガスとレーザパルスとの間の相互作用（それは、連続放出に帰着し得る）を低減できるようにする。連続放出の低減は、プラズマの輝線をより優れたコントラストで観察できるようにする。フェムト秒パルスの使用はまた、解析される材料の加熱ゾーン及び機械的変形の寸法の最小化を可能にする。これは、より優れた空間分解能及び正確な機械加工だけでなく、より優れた測定再現性に帰着する。

しかしながら、フェムト秒パルスによって生成されたプラズマにおけるスペクトル線の強度は、ナノ秒パルスによって生成された強度より低い。利用可能なプラズマ線の強度が、フェムト秒パルスのエネルギと共に増加することが証明されたが、超高速高出力レーザの高コスト及びそれらの技術の複雑さは、特に実験室外の産業環境におけるこの技術の使用を困難にする。

２重パルスＬＩＢＳ（ＤＰ－ＬＩＢＳ）技術、及びより正確には共線構成ＤＰ－ＬＩＢＳ技術の利用は、フェムト秒レーザを用いてＬＩＢＳの性能を改善する試みである。共線構成ＤＰ－ＬＩＢＳは、２つのフェムト秒共線パルスを用いることに存し、パルスの１つは、数十ピコ秒～数ナノ秒だけ、もう一方のパルスに対して遅延される。これらの２つのパルスは、原子線の強度を増加できるような方法で、解析される材料と相互作用する。一般に、第１のパルスは、解析される材料をアブレートできるようにし、第２のパルスは、生成されるプラズマを加熱する役目をするが、これは、ＬＩＢＳ信号の悪化に帰着し、且つ検出感度閾値の改善につながる。Ｌａｂｕｔｉｎ ｅｔ ａｌ．“Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ ｌａｓｅｒ－ｉｎｄｕｃｅｄ ｂｒｅａｋｄｏｗｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ”，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ Ａｔｏｍｉｃ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ ３１，ｐｐ．９０－１１８（２０１６）による評論記事は、提案された様々なＤＰ－ＬＩＢＳ構成、及びそれによって達成される性能を再検討する。フェムト秒領域におけるＤＰ－ＬＩＢＳに関する研究は、得られた悪化の程度が、フェムト秒パルスによって生成される加熱エネルギの小さな量ゆえに、適度であることを示した。解決法は、プラズマを加熱するためにナノ秒パルスとフェムト秒アブレーションパルスとを組み合わせることだった。この解決法は、Ｓｃａｆｆｉｄｉ ｅｔ ａｌ．，“Ｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎｓ ｉｎ ｃｏｌｌｉｎｅａｒ ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ－ｎａｎｏｓｅｃｏｎｄ ｄｕａｌ ｐｕｌｓｅ ｌａｓｅｒ－ｉｎｄｕｃｅｄ ｂｒｅａｋｄｏｗｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ”Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，６０，ｐｐ．６５－（２００６）による論文で初めて提案されたが、２つの相異なるレーザ光源によって生成された２つのパルスの組み合わせに基づき、実装形態のコスト及び複雑さを増加させる。本明細書は、ＬＩＢＳ信号の悪化に特に適した、且つより優れた解析感度を達成できるようにする２つの非対称のパルス、例えばフェムト秒パルス及び後続のサブナノ秒パルスを直接生成できる単一レーザ光源を提案する。

Ｌａｂｕｔｉｎ ｅｔ ａｌ．"Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ ｌａｓｅｒ－ｉｎｄｕｃｅｄ ｂｒｅａｋｄｏｗｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ"，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ Ａｔｏｍｉｃ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ ３１，ｐｐ．９０－１１８（２０１６） Ｓｃａｆｆｉｄｉ ｅｔ ａｌ．，"Ｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎｓ ｉｎ ｃｏｌｌｉｎｅａｒ ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ－ｎａｎｏｓｅｃｏｎｄ ｄｕａｌ ｐｕｌｓｅ ｌａｓｅｒ－ｉｎｄｕｃｅｄ ｂｒｅａｋｄｏｗｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ"Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，６０，ｐｐ．６５－（２００６）

第１の態様によれば、本明細書は、パルス群を放出するためのレーザ光源であって、少なくとも１つの主レーザパルスを放出するのに適した主レーザ光源と、前記主レーザパルスから、複数の二次レーザパルスを形成するのに適した１つ又は複数の干渉計であって、各干渉計が、５０ｐｓ～１０ｎｓに含まれる遅延だけ、２つの二次レーザパルスを時間的に分離できるようにする少なくとも１つの遅延線を含む１つ又は複数の干渉計と、空間的に重ねられたパルスの群を出力として形成するために、二次レーザパルスを受信するように意図された単一モード増幅光ファイバと、を含むレーザ光源に関する。

このように説明されたレーザ光源は、互いに遅延され、且つ空間的に重ねられた共線パルスの群を生成できるようにする。このようにして、本出願は、９０％より高い、有利には９５％より高い、且つ有利には９９％より高いパルスの空間的重複度を証明した。２つ以上のパルスの重複度は、例えば、前記パルス画像の相互相関を与える関数を用いて定義され、画像は、例えば、単一モード増幅光ファイバの出口に配置された集束レンズの焦点面に形成される。本出願は、このように説明されたレーザ光源の単一モード増幅光ファイバが、二次レーザパルスに対して空間フィルタの役割を果たし、光ファイバの出口で二次レーザパルスを単一モードに投射することを証明した。従って、レーザ光源は、数メートルの距離まで、放出されたパルス群におけるパルス間の非常に優れた空間的重なりを自動的に保証することを可能にする。かかるレーザ光源はまた、コンパクトであるという、且つ先行技術で説明される装置の光学系の調整を非常に単純化するという利点を有する。

本明細書において「干渉計」によって意味されるものは、全ファイバであってもなくても、入射光パルスを空間的に分割する手段と、パルスのそれぞれが、分割された後で伝搬する２つのアームと、伝搬後にパルスを空間的に再結合するための手段と、を含む任意の装置であり、そこにおいてアームの１つが、遅延線を形成する。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、前記干渉計の少なくとも１つは、二次パルスの少なくとも１つをスペクトル的に且つ／又は時間的に形成するための手段を含む。スペクトル的且つ／又は時間的形成手段は、例えば、スペクトルフィルタ、及び／又は可変ピッチブラッグ格子などの時間的な伸長装置を含む。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、前記干渉計の少なくとも１つは、二次レーザパルスの相対的な光パワーを制御するための手段を含む。光パワーを制御するための手段は、例えば、干渉計のアームの１つに配置された可変減衰器を含む。

従って、レーザ光源によって生成されたパルス群のパルスのそれぞれにおける光パワー、パルス幅、及び／又はスペクトルを制御することが可能である。ＬＩＢＳ測定の場合に、これは、例えば、ＬＩＢＳ測定用に要求されるプラズマの生成を最適化するために、解析される材料に依存して、又は材料にパルスに集束させるために用いられるシステムにさえ依存して、パルスのパラメータを調整できるようにする。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、レーザ光源は、
－ 主レーザパルスが、５０ｐｓより長いパルス幅に伸長されるように、単一モード増幅光ファイバの上流に配置されたストレッチャと、
－ パルス群のパルスが、５００ｆｓより短いパルス幅を有するように、パルス群のパルスを時間的に圧縮するための、単一モード増幅光ファイバの下流の圧縮器と、
を更に含む。

従って、単一モード増幅光ファイバを損傷することも、又は単一モード増幅光ファイバにおける非線形効果を引き起こすこともなく、高エネルギのパルスの群を生成することが可能である。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、レーザ光源は、単一モード増幅光ファイバの上流に配置された少なくとも１つの光前置増幅器を更に含む。従って、光ファイバにおける必要な光パワーを保証しながら、より低いエネルギのパルスを送出する主レーザ光源を用いることが可能である。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、レーザ光源は、単一モード増幅光ファイバを光学的に励起するためのレーザダイオードを更に含む。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、レーザダイオードは、対向伝搬領域において単一モード増幅光ファイバを光学的に励起するために配置される。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、単一モード増幅光ファイバは、モードフィルタリングファイバである。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、単一モード増幅光ファイバは、大ピッチロッド型フォトニック結晶ファイバである。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、単一モード増幅光ファイバは、飽和利得領域で動作するように意図されている。飽和利得領域は、外部環境における変動（機械的変動、熱変動等）、及び生成されたパルスの振幅における変動に対する感度を低減させることを可能にし、これは、１つの測定から次の測定へと、レーザ光源をより安定させることを可能にする。具体的には、単一モード増幅光ファイバが、飽和利得領域で動作する場合に、パルスの強度における変動又はファイバへの二次レーザパルスの結合における変動は、単一モード増幅光ファイバから出力されたパルス群のパルスにおける振幅を変更しない。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、容積を低減させて光学調整を簡略化するために、主レーザ光源と単一モード増幅光ファイバの入口との間のパルスの経路は、全ファイバである。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、主レーザ光源は、少なくとも２μｓの遅延だけ時間的に分離される主レーザパルス列を放出するのに適している。従って、主レーザ光源は、２μｓ以上の遅延だけ分離されるパルス群の放出を可能にするために、２μｓ以上の遅延だけ互いに時間的に分離される主レーザパルスを放出する。従って有利なことに、ＬＩＢＳ測定中に、プラズマの励起イオンは、パルスの２つの群の間で完全に平衡状態に戻ることができ、これは、ノイズを低減させる。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、主レーザパルスは、長さがサブピコ秒である。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、干渉計の少なくとも１つは、マッハツェンダー干渉計であり、遅延線は、干渉計の１つのアームによって形成される。

第２の態様によれば、本明細書は、レーザ誘起破壊分光法（ＬＩＢＳ）解析システムであって、第１の態様に従って説明されたような、パルス群を放出するためのレーザ光源と、解析される対象とレーザ光源によって放出されたパルス群との間の相互作用に起因するビームを収集するためのコレクタと、収集されたビームのスペクトル解析に基づいて、解析される対象のＬＩＢＳスペクトルを取得できるようにする分光計と、を含むレーザ誘起破壊分光法（ＬＩＢＳ）解析システムに関する。

第３の態様によれば、本明細書は、パルス群を生成するための方法であって、以下のステップ、
－ 少なくとも１つの主レーザパルスを放出するステップと、
－ １つ又は複数の干渉計によって、５０ｐｓ～１０ｎｓに含まれる遅延だけ時間的に分離される複数の二次レーザパルスを前記主パルスから生成するステップと、
－ 空間的に重ねられたパルスの群を形成するために、二次レーザパルスを単一モード増幅光ファイバに注入するステップと、
を含む方法に関する。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、複数の二次レーザパルスを生成するステップは、二次パルスの少なくとも１つをスペクトル的に且つ／又は時間的に形成するステップを更に含む。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、パルス群を生成するための方法は、以下のステップ、
－ 主レーザパルスが、５０ｐｓより長いパルス幅に伸長されるように、主レーザパルスを時間的に伸長するステップと、
－ 空間的に重ねられたパルスの群におけるパルスが、５００ｆｓより短いパルス幅を有するように、空間的に重ねられたパルスの群におけるパルスを時間的に圧縮するステップと、
を更に含む。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、パルス群を生成するための方法は、単一モード増幅光ファイバの利得を飽和させるステップを更に含む。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、パルス群を生成するための方法は、二次レーザパルス間の遅延を調整するステップを更に含む。

本明細書の主題の他の利点及び特徴は、説明を読むことによって明白になるであろう。説明は、以下の図によって示される。

（既に説明した）先行技術による共線構成ＤＰ－ＬＩＢＳシステムの概略図である。 本明細書の一例による、パルス群を放出するためのレーザ光源の概略図である。 ストレッチャ及び圧縮器を含む、本明細書の一例による、パルス群を放出するためのレーザ光源の概略図である。 本明細書の一例による、パルス群を放出するためのレーザ光源の別の例の概略図であり、前記光源は、全ファイバである。 本明細書の例による、２つを超えるパルスで構成されたパルス群を放出するためのレーザ光源の概略図である。 本明細書の例による、２つを超えるパルスで構成されたパルス群を放出するためのレーザ光源の概略図である。 本明細書の一例による、２つを超えるパルスで構成されたパルス群を放出するためのレーザ光源の概略図であり、レーザ光源は、全ファイバである。 本明細書の一例によるＬＩＢＳ解析システムの概略図である。 本明細書の一例による、パルス群を放出するレーザ光源を用いて、単一パルスＬＩＢＳ及びＤＰ－ＬＩＢＳによって取得された特有のアルミニウムスペクトルであり、レーザ光源のパルスは、５０ｐｓ及び７５０ｐｓのパルス間遅延をそれぞれ有する。 本明細書の一例による、パルス群を放出するレーザ光源を用いて、単一パルスＬＩＢＳ及びＤＰ－ＬＩＢＳによって取得された特有のアルミニウムスペクトルであり、レーザ光源のパルスは、５０ｐｓ及び７５０ｐｓのパルス間遅延をそれぞれ有する。

ここで、図１～３は、指示として与えられ、本発明の実施形態を提示しない。

図において、同一の要素は、同じ参照符号を付された。

図２は、本明細書に従ってパルス群を放出するためのレーザ光源２０の第１の例を示す。それは、主レーザ光源２２と、２つの二次レーザパルス１、２を形成するのに適した干渉計２４と、空間に重ねられたパルス３、４の群を形成するために、前記二次レーザパルス１、２を受信するように意図された単一モード増幅光ファイバ２６２を含む増幅モジュール２６と、を含む。

図２に示されている例において、主レーザ光源２２は、例えばサブピコ秒幅及び例えばサブ５００ｆｓ幅の少なくとも１つの主レーザパルスを放出することに例えば適している。それはまた、１ｋＨｚ～５００ｋＨｚに含まれる調整可能な繰り返し率で主レーザパルス列を放出し得る。この場合に、パルスは、２μｓから１ｍｓだけ離間される。主レーザ光源は、例えば数十ＭＨｚの固定繰り返し率で動作する標準モードロックレーザを例えば含んでもよく、これには、主光源の繰り返し率を例えば５００ｋＨｚ未満に低減できるようにするパルス選択器が続いてもよい。主光源は、パルス選択器における挿入損失を補償するために、前置増幅器を含んでもよい。

図２の例において、レーザ光源は、主レーザパルスから２つの二次レーザパルスを形成するのに適した干渉計を含む。レーザ光源はまた、以下で説明されるように、パルスの偶数のグループ分けをもたらすために、複数の干渉計を直列に含んでもよい。パルスの奇数のグループ分けをもたらすために、干渉計を互いにインターリーブすることもまた可能である。

図２の例において、干渉計は、マッハツェンダー干渉計である。それは、２つのミラー２４３、２４４と、２つの半透鏡２４１及び２４２と、を含む。半透鏡２４１を用いて、主レーザパルスは、２つの相異なる光路をたどる２つの二次レーザパルス１、２に分割される。パルス１の光路は、２つの半透鏡２４３、２４４によって、パルス２の光路より長くされる。次に、２つの二次レーザパルスは、半透鏡２４２を用いて再結合される。このように、２つの二次レーザパルスは、遅延Δｔ＝δ／ｃによって時間的に分離され、ｃは、光の伝搬速度であり、δは、２つの二次レーザパルス１、２がたどる２つの光路間の差である。この遅延は、光路間の差δ、及び従って光路の１つにおける長さを修正することによって調整されてもよい。光路間の差を修正するために、例えば２つのミラー２４３及び２４４の位置を移動することが可能である。遅延Δｔが、主パルスの幅以上の長さになるように選択され、その結果、２つの二次レーザパルス１、２が、互いに干渉できないことが注目される。

ＬＩＢＳ測定用に、遅延Δｔは、約１０ピコ秒～数ナノ秒、及び例えば５０ｐｓ～１０ｎｓで調整可能であるのが好ましい。これは、第１のダブレットパルスによって生成されるプラズマの加熱を最適化するために、パルス間遅延を適応させることを可能にし、この遅延は、材料ごとに変化する。

干渉計はまた、マイケルソン干渉計又は任意の他のタイプの干渉計であってもよい。例えば、マイケルソン干渉計は、２つのミラーと、プレートビームスプリッタと、を含んでもよい。主レーザパルスは、ビームスプリッタに送られ、ビームスプリッタは、主パルスを２つの二次レーザパルスに分割する。そのうちの１つのパルスは、ミラーの一方に送られ、もう一方のパルスは、他方のミラーに送られる。２つのミラーは、ビームスプリッタから異なる距離にあり、従って、光路差δを導入できるようにし、且つ従って２つの二次レーザパルス間に遅延Δｔを導入できるようにする。ミラーの位置の移動は、２つの二次レーザパルス間の遅延を調整できるようにする。

１つ又は複数の例示的な実施形態によれば、干渉計は、全ファイバであり、この場合に、干渉計は、後で説明されるように、例えば、圧電ドラムのまわりに配置された１つ又は複数の光ファイバを含んでもよい。

図２に示されているように、干渉計２４の出口において、２つの二次レーザパルス１、２の空間エネルギ分布（１’及び２’を付されている）は、空間的に完全に重ねられているわけではない。具体的には、干渉計を整列させる際の困難さ、及び環境と関係する混乱ゆえに、オフセットが残る。

次に、２つの二次レーザパルスは、増幅モジュール２６に注入される。増幅モジュールは、単一モード増幅光ファイバ２６２を含む。モノリシック全ファイバ構成（図４を参照）の場合に、例えばレンズ２６１又はスプライス（２つの溶接されたファイバ）を用いて、単一モード増幅光ファイバ２６２には、二次レーザパルス１、２が結合される。従って、レンズ２６１は、単一モード増幅ファイバの単一モードに二次レーザパルスを結合できるようにする。ビーム出力のサイズを増加させ、且つ従って高強度における光損傷の境界を押し返すために、ファイバの端部に溶接されたガラス端部取り付け具２６２’及び２６２’’を用いることもまた可能である。

導波路のモード－単一モード光ファイバなど－は、光が、導波路内を伝搬する方法を示す。単一モードファイバでは、１つの単一伝搬モードだけが存在する。従って、単一モード増幅光ファイバの単一モード特性は、単一モード増幅光ファイバから出力された二次レーザパルスが、空間的に重ねられることを保証する。換言すれば、単一モード増幅光ファイバは、空間フィルタの役割を果たし、２つの二次レーザパルスを単一モードに投射し、ファイバの単一モードにおいて二次レーザパルスを「クリーニング」する。従って、本出願は、９０％以上の空間的重複の程度が、このように形成されたパルス群のパルス間で取得され得ることを示した。

パルスの空間的重複は、例えば、単一モード増幅光ファイバに下流に配置された集束レンズの焦点面に形成されたパルス画像の相互相関を与える関数によって測定される。例えば、単一モード増幅ファイバの出口に配置された集束レンズの焦点に形成されたビームの２つの画像間の相互相関を与える関数ｒ（ｕ，ｖ）が計算される。この関数は、次の式によって与えられる。

式中、ｆ（ｘ，ｙ）及びｇ（ｘ，ｙ）は、２つのダブレットパルスに対応する画像であり、

及び

は、２つの画像の平均強度である。関数「ｒ」の最大値は、２つの画像間の類似度を与え、最大値は、類似度が１に接近するのにつれて増進する。更に、「ｒ」の最大ピークの位置は、２つの画像間の重複度を示す。最大値が、座標のポイントｕ＝０、ｖ＝０に集中されればされるほど、重複は、より優れている。従って、最大値が１に近い、例えば０．９９より高いピークであって、座標のポイント（０，０）に中心を置くか又は座標のポイント（０，０）に近いピークを有する相互相関を与える関数「ｒ」が、ことによると求められる。

単一モード増幅光ファイバはまた、二次レーザパルスの強度を増幅できるようにし、従ってそれほど強力ではない主レーザ光源を使用できるようにする。

単一モード増幅ファイバは、反転分布を誘発するために、ダイオード又はレーザなどの励起手段によって放出された光ビームで光学的に励起されてもよい。二次レーザパルスが、単一モード増幅光ファイバを通過する場合に、それらの強度は、活性イオンによって引き起こされた誘導放出効果を介して分離される。活性ファイバの全ての長さにわたる２０～３０ｄＢの合計利得が、このように達成され得る。

単一モード増幅光ファイバの入口における二次パルスの強度は、単一モード増幅光ファイバが飽和利得領域で動作することを保証するために、調整されるのが好ましい。単一モード増幅光ファイバの入口におけるパルスの強度は、主光源によって、又は前置増幅器を挿入することによって、上流で調整される。飽和利得領域は、外部環境に対してレーザ光源を無感応にするという利点を有する。特に、自由空間におけるレーザ光源の動作中に、増幅されたパルスの振幅は、外部環境における変動（機械的変動、熱変動等）にそれほど敏感ではなく、従って１つの測定から次の測定へと、より安定している。従って、単一モード増幅光ファイバが、飽和利得領域で動作する場合に、二次レーザパルスの強度における変動、又はファイバへの二次レーザパルスの結合における変動は、パルスの空間的重なりも、又は単一モード増幅光ファイバから出力されたパルス群におけるパルスの強度も変更しない。

図２に示されているように、増幅モジュール２６は、前記単一モード増幅ファイバ２６２において反転分布を達成するために、レーザダイオード２６６を含んでもよい。この目的で、励起光ビームが、ダイオード２６６によって放出され、且つレンズ２６５及び２６６並びにミラー２６４などの伝送素子を用いて、光ファイバに注入される。励起光ビームは、対向伝搬方式で単一モード増幅光ファイバに、即ち光ファイバの出口２６２’’に、又は共伝搬方式で、即ち光ファイバの入口２６２’に注入されてもよい。

単一モード増幅光ファイバは、例えばダブルクラッドファイバであり、そのコアは、希土類イオン（例えば、エルビウム、ネオジム、イッテルビウム、ツリウム、プラセオジム、又はホルミウムイオン）などの活性イオンでドープされる。単一モード増幅光ファイバは、ドープされた大モードエリアファイバ、若しくは例えば最大８０μｍに及ぶコア直径を備えた、単一モード動作を保証する分散モードフィルタリングを達成するファイバ、又は大ピッチ（ＬＰＦ）ロッド型フォトニック結晶ファイバでさえあってもよい。単一モード増幅光ファイバは、単一モードを支援し、且つ有利なことに２０～３０ｄＢに含まれる合計利得を生成する十分な長さを有する。

１μｍの波長で動作する、イッテルビウムイオンでドープされたコアを備えた単一モード増幅光ファイバの場合に、９１５又は９７６ｎｍで発光する励起ダイオードが、例えば用いられてもよい。

図２において、次に、光ファイバから出力された二次レーザパルス３、４は、例えばレンズ２６３を用いて収集される。二次レーザパルス３及び４の空間エネルギ分布（３’）は、図２の右側における挿入部分に示されているように、今や空間的に重ねられて共線的である。更に、図２の例の飽和利得領域ゆえに、光ファイバから出力された二次レーザパルス３、４の強度は、ほぼ同一である。

図３は、本明細書によるレーザ光源の別の例を示す。図３のレーザ光源３０は、例えば、主レーザ光源２２と、パルスストレッチャ３２と、１つ又は複数の干渉計（図３には単一の干渉計２４だけが示された）と、単一モード増幅光ファイバを含む増幅モジュール２６と、パルス圧縮器３６と、を含む。

図３の例は、ファイバから出力されるパルスの劣化を引き起こす可能性があるファイバの損傷又は非線形効果の生成のリスクを低減させながら、高強度パルスの群を形成するという利点を更に有する。

主レーザ光源２２は、サブピコ秒幅の少なくとも１つの主レーザパルスで放出するのに適している。主レーザパルスは、主レーザパルスを時間的に伸長するためにパルスストレッチャ３２に送られ、その結果として、その後、主レーザパルスは、５０ｐｓより長いパルス幅を有する。主パルスの時間的伸長は、５０～１０００分の１以下に、そのピーク出力を低下させる。ストレッチャは、単一モード増幅光ファイバの上流に配置されてもよい。図３の例において、ストレッチャ２３は、干渉計２４の上流に配置される。次に、伸長された主レーザパルスは、単一モード増幅光ファイバの出口へと、図２の主レーザパルスが従った経路と同じ経路に従う。

単一モード増幅光ファイバの下流で、空間的に識別できない二次レーザパルスは、パルス圧縮器３６に送られる。パルス圧縮器は、二次レーザパルスを時間的に圧縮できるようにし、その結果、後になって、二次レーザパルスの幅は、それらが主光源から出力される際にサブピコ秒である。増幅された二次レーザパルスの時間的圧縮は、空間的に重ねられた二次レーザパルスのピーク出力における実質的増加をもたらす。

ストレッチャは、例えばバルク格子型である。それは、正常分散光ファイバ、又は光ファイバ若しくはバルクガラスにおいて光で刻印された可変ピッチブラッグ格子の問題であり得る。

圧縮器は、図３に示されているように、増幅された二次パルスの直線偏光の向きを修正するための半波長板３６１と、直線偏光を円偏光に変換するために四分の一波長板を通って可変ピッチ体積ブラッグ格子３６４の方へ二次レーザパルスを反射するための偏光キューブビームスプリッタ３６２と、を含んでもよい。可変ピッチ体積ブラッグ格子によって完全に反射された二次レーザパルスは、それらの幅が、主パルスの幅に近いサブピコ秒値に低減されるのを知る。圧縮された二次パルスは、５００ｆｓより短いパルス幅及び２ＭＷより高いピーク出力を備えた空間的に重ねられた二次レーザパルスを放出する目的で、四分の一波長板及び偏光ビームスプリッタの結合された行動によって、レーザ光源の出口の方へ導かれる。１対の回折格子などの他のタイプの圧縮器が用いられてもよい。

図４は、本明細書の一例に従って、レーザ光源の例を示し、そこではレーザ光源は全ファイバである。この例において、ストレッチャ３２及び圧縮器３６もまた示されたが、しかしこれら要素は、任意選択である。ストレッチャ３２は、全ファイバ干渉計４４の上流に配置され、圧縮器３６は、増幅モジュール２６に下流に配置される。この例において、主レーザ光源２２と増幅モジュール２６との間のパルス経路は、全ファイバである。同様に、干渉計４４は、全ファイバである。この場合に、干渉計は、全ファイバシステムに配置できる、且つ５００ビコ秒より長い遅延を取得できるようにする少なくとも１つの電動遅延線４６３を含んでもよい。要素４６１及び４６７は、ファイバカプラである。主パルスは、単一モードファイバカプラ４６１によって、２つのパルスに分割される。干渉計の２つのアームを通る伝搬後に、２つのアームは、カプラ４６７において再結合される。

ストレッチャを備えた全ファイバレーザ光源の場合に、全ファイバ干渉計を通るパルスの伝搬中に、非線形効果によるパルスの歪みを制限するために、干渉計４４の上流にストレッチャ３２を配置することが有利になり得る。

図４の例において、スペクトル的又は時間的形成手段４６２もまた示されている。スペクトル的形成システムは、スペクトルフィルタ（誘電体帯域通過フィルタ又は一定ピッチブラッグ格子に基づいたフィルタ）からなってもよい。パルスは、例えば、可変ピッチブラッグ格子に基づいたストレッチャで時間的に形成されてもよい。もちろん、かかる手段は、例えば、幅及び出力において非対称である二次レーザパルスを生成可能にするために、干渉計のアーム（全ファイバでない１つを含む）のいずれか１つに統合されてもよい。この構成は、ＬＩＢＳ測定の感度を改善するという利点を有する。例えば、２つの非対称パルスがレーザ光源によって放出された場合に、高ピーク出力及び短い幅の第１のパルスは、解析される材料をアブレートする役目をし、より低いピーク出力の第２の大いに伸長されたパルスは、群の第１のパルスによって形成されたプラズマを加熱する役目をする。

単一モード増幅光ファイバが、飽和利得領域で動作することを保証するために、１つ又は複数の全ファイバ前置増幅器が、単一モード増幅光ファイバの上流に用いられてもよいことが注目される。更に、二次パルスは、システムの主光源が、圧縮ステージまでモノリシックアーキテクチャを有することを可能にするスプライス（溶接によって達成される）を介して、単一モード増幅光ファイバに結合されてもよい。例えば、図４の実施形態では、ファイバにおいて利得飽和を達成するように出力レベルを調整するために、単一モード増幅光ファイバの上流に前置増幅器を配置することが可能である。

図５、図６及び図７は、光源が、トリプレット又はクワドラプレット（ｑｕａｄｒｕｐｌｅｔ）など、２つを超えるパルスの群を放出し得る他の例示的な実施形態を示す。この目的で、レーザ光源は、偶数のグループ分け（図５、図６、図７）を生成するために直列に配置されるか、又は奇数のグループ分けを生成するために互いにインターリーブされる複数の干渉計を含んでもよい。

図５において、本明細書の一例によるレーザ光源は、２つの干渉計を直列に含む。第１の干渉計２４からの出力として、２つの二次レーザパルス１、２が生成される。２つの二次レーザパルス１、２は、第２の干渉計５４、例えばマッハツェンダー干渉計に送られる。第２の干渉計５４は、ちょうど第１の干渉計２４のように、２つの完全反射ミラー５４３、５４４、並びに２つの半透鏡５４１及び５４２を含んでもよい。１つの半透鏡５４１を用いて、第１の干渉計から出力された２つの二次レーザパルスは、２つの相異なる光路をたどる２つの二次レーザパルスの２つの束１１、１２及び１３、１４に分割される。次に、２つの反射ミラー５４３、５４４を用いて、二次レーザパルス１３及び１４の光路は、二次レーザパルス１１及び１２の光路に対して長くされる。半透鏡５４２は、４つの二次レーザパルスで構成されたパルス群を形成するために、４つの二次レーザパルスを組み合わすことができるようにする。パルスのエネルギの空間的分布１１’、１２’、１３’及び１４’は、図５の左側底部の挿入部分に示されている。一方で二次レーザパルス１１、１２、及び他方で二次レーザパルス１３、１４は、第１の干渉計２４によって較正された遅延Δｔだけ分離される。パルス１１、１２の束は、第２の干渉計５４によって較正された遅延Δｔ’だけ、パルス１３、１４の束に対して時間的にオフセットされる。次に、４つの二次レーザパルスは、図５の右側底部の挿入部分に示されているように、４つの空間的に重ねられたパルス１５、１６、１７、１８の群を形成するために、単一モード増幅光ファイバを含む増幅モジュール２６に送られる。

もちろん、要件に依存し、本明細書に従って、２つを超える干渉計をレーザ光源に挿入することが可能である。

図６は、４つのパルスの群を放出するための全ファイバレーザの光源の、本明細書による例を示す。図４の要素の幾つかはまた、この例でも見い出される。即ち、主レーザ光源２２と、全ファイバの第１の干渉計４４と、単一モード増幅ファイバを含む増幅モジュール２６と、である。この例は、４つのパルスの群を形成するための、直列に配置された２つの全ファイバ干渉計４４、６４の事例を示す。動作は、図５の例の動作に似ている。同様に、全ファイバ要素は、図４の要素に似ている。具体的には、主レーザ光源から単一モード増幅光ファイバの入口への光路は、完全に全ファイバである。

１つ又は複数の実施形態によれば、単一モード増幅光ファイバが、飽和利得領域で動作することを保証するために、任意選択的に１つ又は複数の全ファイバ前置増幅器が、単一モード増幅光ファイバの上流で用いられてもよい。

図７は、主光源２２の後だが、第１の干渉計７４の前に配置されたストレッチャ３２と、単一モード増幅光ファイバを含む増幅モジュール２６に下流に配置された圧縮器３６と、を更に含む、４つのパルスの群を放出するための全ファイバレーザ光源の概略図の本明細書による例を示す。この光源は、図３の光源と同じ方法で動作する。図に示されているように、第２の干渉計７６もまた用いられてもよい。

本明細書によるレーザ光源は、ＬＩＢＳ測定に完全に適している。図８は、本明細書によるＬＩＢＳ解析システムの例を示す。ＬＩＢＳ解析システムは、パルス群を放出するための、本明細書によるレーザ光源８０を含む。パルス群は、例えばレンズ８１を用いて解析されるサンプル８３上に集束される。パルス群とサンプル８３との間の相互作用は、第１にプラズマ８２を生成し、次に第２に光放射を生成する。放出された放射の小部分が、例えばレンズ８４１、８４２のダブレットなどの光学系８４によって収集される。次に、ビームは、収集された放射のスペクトル解析に基づいて、解析される対象のＬＩＢＳスペクトルを取得できるようにする分光計８５によって検出される。

本明細書の１つ又は複数の例によれば、レーザ光源は、パルス群の列を放出し、従って幾つかのショットにわたって平均されたＬＩＢＳ測定を行うことが可能である。

図９Ａ及び図９Ｂは、本明細書に従ってＬＩＢＳ解析システムで取得されたスペクトルを示す。解析システムは、この例において、ダブレットパルスを放出するための図２に示されているようなレーザ光源を含む。主レーザ光源は、１８ＭＨｚの繰り返し率及び１０４０ｎｍの波長で５００ｆｓ幅のパルスを放出するモードロック全ファイバレーザを含む。それに続くのは、４０分の１より小さく繰り返し率を分割するための音響光学変調器、及びパワー増幅器が飽和されることを保証するための全ファイバ前置増幅器である。図２に示されているようなミラーベースのマッハツェンダー干渉計が、５０ｐｓ～１０ｎｓに含まれる遅延だけ分離された２つの二次パルスを生成するために用いられる。増幅光ファイバは、微細構造ロッド型フォトニック結晶ファイバであり、その８０μｍの直径のコアは、イッテルビウムイオンでドープされる。ファイバは、全ファイバレーザダイオードによって生成された、９７６ｎｍを中心とするレーザビームによって対向伝搬モードにおいて励起される。スペクトル９２及び９６は、図９Ａ用の５０ｐｓ及び図９Ｂ用の７５０ｐｓの遅延で、２重パルス領域で取得されたスペクトル範囲３７５～４０５ｎｍにおける、アルミニウムから作られたサンプルのアブレーションプラズマの放出スペクトルに対応する。これらのスペクトルは、単一パルス領域で取得された（同一の）スペクトル９４、９８と比較される。単一パルス領域は、干渉計のアームの１つをブロックすることによって、解析されるサンプルと単一パルスを相互作用させることに存した。これらの実験において、解析されるサンプルに伝送される合計エネルギが、１つの実験から次の実験へと一定に保たれたことが注目される。特に、合計エネルギは、単一パルスＬＩＢＳの場合に、パルス当たり２μＪに設定され、ＤＰ－ＬＩＢＳの場合に、パルス当たり１μＪに設定され、これはまた、合計２μＪに対応する。アルミニウムの２つの主な周知の光線は、３９４．４０ｎｍ及び３９６．１５ｎｍを中心とするが、測定されたスペクトルにおいてはっきり見ることが可能である。単一パルスＬＩＢＳ領域において取られた測定値に関して、これらの光線の検出感度は、ＤＰ－ＬＩＢＳにおいて５０ｐｓのパルス間遅延で１０倍に、且つ７５０ｐｓの遅延で２０倍に増加する。

一定数の例示的な実施形態によって説明したが、パルス群を放出するためのレーザ光源、レーザ誘起破壊分光法解析システム、及びパルス群を生成するための方法は、当業者にとって明白と思われるであろう様々な変形、修正及び改善を有し、従ってこれらの様々な変形、修正、及び改善は、次の特許請求の範囲によって定義されるような本発明の範囲内に入る。

Claims (14)

1. パルス群を放出するためのレーザ光源であって、
   － 少なくとも１つの主レーザパルスを放出するのに適した主レーザ光源（２２）と、
   － 前記主レーザパルスから、複数の二次レーザパルス（１、２、１１、１２、１３、１４）を形成するのに適した１つ又は複数の干渉計（２４、４４、５４、６４、７４、７６）であって、各干渉計が、５０ｐｓ～１０ｎｓに含まれる遅延（Δｔ、Δｔ’）だけ、２つの二次レーザパルスを時間的に分離できるようにする少なくとも１つの遅延線を含み、前記１つ又は複数の干渉計が、前記二次レーザパルスの少なくとも１つをスペクトル的に且つ／又は時間的に形成するための手段を含む１つ又は複数の干渉計（２４、４４、５４、６４、７４、７６）と、
   － 空間的に重ねられたパルス（３、４、１５、１６、１７、１８）の群を出力として形成するために、前記複数の二次レーザパルスを受信するように意図された単一モード増幅光ファイバ（２６２）と、
   を含むレーザ光源。
2. 前記干渉計の少なくとも１つが、前記二次レーザパルスの相対的な光パワーを制御するための手段を含む、請求項１に記載のレーザ光源。
3. － 前記主レーザパルスが、５０ｐｓより長いパルス幅に伸長されるように、前記単一モード増幅光ファイバの上流に配置されたストレッチャ（３２）と、
   － 前記パルス群の前記パルスが、５００ｆｓより短いパルス幅を有するように、前記パルス群の前記パルスを時間的に圧縮するための、前記単一モード増幅光ファイバの下流の圧縮器（３６）と、
   を更に含む、請求項１又は２に記載のレーザ光源。
4. 前記増幅光ファイバの上流に配置された少なくとも１つの光前置増幅器を更に含む、請求項１～３のいずれか一項に記載のレーザ光源。
5. 前記単一モード増幅光ファイバ（２６２）を光学的に励起するためのレーザダイオード（２６６）を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載のレーザ光源。
6. 前記単一モード増幅光ファイバが、飽和利得領域で動作するように意図されている、請求項１～５のいずれか一項に記載のレーザ光源。
7. 前記主レーザ光源と前記単一モード増幅光ファイバの入口との間の、前記少なくとも１つの主レーザパルス及び前記二次レーザパルスの経路が、全ファイバである、請求項１～６のいずれか一項に記載のレーザ光源。
8. 前記主レーザ光源（２２）が、少なくとも２μｓの遅延だけ時間的に分離される主レーザパルス列を放出するのに適している、請求項１～７のいずれか一項に記載のレーザ光源。
9. 前記１つ又は複数の干渉計（２４、４４、５４、６４、７４、７６）が、少なくとも１つのマッハツェンダー干渉計を含み、前記遅延線が、前記干渉計の１つのアームによって形成される、請求項１～８のいずれか一項に記載のレーザ光源。
10. レーザ誘起破壊分光法（ＬＩＢＳ）解析システムであって、
    － 請求項１～９のいずれか一項に記載の、パルス群を放出するためのレーザ光源（８０）と、
    － 解析される対象（８３）と前記レーザ光源によって放出された前記パルス群との間の相互作用に起因するビームを収集するためのコレクタ（８４）と、
    － 前記収集されたビームのスペクトル解析に基づいて、解析される前記対象のＬＩＢＳスペクトルを取得できるようにする分光計（８５）と、
    を含む、レーザ誘起破壊分光法（ＬＩＢＳ）解析システム。
11. パルス群を生成するための方法であって、以下のステップ、
    － 少なくとも１つの主レーザパルスを放出するステップと、
    － ５０ｐｓ～１０ｎｓに含まれる遅延だけ時間的に分離される複数の二次レーザパルス（１、２、１１、１２、１３、１４）を１つ又は複数の干渉計（２４、４４、５４、６４、７４、７６）によって前記主パルスから生成するステップであって、前記生成ステップが、前記二次レーザパルスの少なくとも１つをスペクトル的に且つ／又は時間的に形成するステップを更に含むステップと、
    － 空間的に重ねられたパルス（３、４、１５、１６、１７、１８）の群を形成するために、前記二次レーザパルスを単一モード増幅光ファイバ（２６２）に注入するステップと、
    を含む方法。
12. 以下のステップ、
    － 前記主レーザパルスが、５０ｐｓより長いパルス幅に伸長されるように、前記主レーザパルスを時間的に伸長するステップと、
    － 空間的に重ねられたパルスの前記群における前記パルスが、５００ｆｓより短いパルス幅を有するように、空間的に重ねられたパルスの前記群における前記パルスを時間的に圧縮するステップと、
    を更に含む、請求項１１に記載のパルス群を生成するための方法。
13. 前記単一モード増幅光ファイバの利得を飽和させることを更に含む、請求項１１又は１２に記載のパルス群を生成するための方法。
14. 前記二次レーザパルス間の前記遅延を調整することを更に含む、請求項１１～１３のいずれか一項に記載のパルス群を生成するための方法。

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