JP7147789B2 - 質量分析方法及び質量分析装置 - Google Patents
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Description
特許文献1に記載の方法では、反応性が高いオゾンを用いるため、オゾンが大気中に排出されることを防止するためのオゾンフィルター等の設備を導入する必要がある。また、オゾンが質量分析装置の内部に入り込むと、各部の電極や絶縁物が酸化されて質量分析装置の性能が低下する可能性もある。
特許文献2、非特許文献3、及び非特許文献4に記載の方法は、不飽和結合の位置でプリカーサイオンが解離して生成されたプロダクトイオンの検出強度が、不飽和結合以外の位置でプリカーサイオンが解離して生成されたプロダクトイオンの検出強度に比べて小さくなることを利用して不飽和結合の位置を推定するものであるが、不飽和脂肪酸の種類や測定条件によっては不飽和結合以外の位置で解離したプロダクトイオンのマスピークの強度も小さくなる場合があり、高い精度で不飽和結合の位置を推定することは難しい。
前記プリカーサイオンに対して、水素ラジカル以外の酸化能を有するラジカル、又は/及び還元能を有するラジカルを照射してプロダクトイオンを生成し、
前記プロダクトイオンを質量電荷比に応じて分離して検出し、
前記検出されたプロダクトイオンの質量電荷比及び強度に基づいて前記炭化水素鎖の構造を推定する
ことを特徴とする。
前記プリカーサイオンが導入される反応室と、
水素ラジカル以外の酸化能を有するラジカル、又は/及び還元能を有するラジカルを生成するラジカル生成部と、
前記ラジカル生成部で生成されたラジカルを前記反応室の内部に照射するラジカル照射部と、
前記ラジカルとの反応により前記プリカーサイオンから生成されたプロダクトイオンを質量電荷比に応じて分離し検出する分離検出部と
を備えることを特徴とする。
前記検出されたプロダクトイオンの質量電荷比及び強度に基づいて、前記炭化水素鎖の構造を推定する構造推定部
を備えたものとすることができる。
ラジカル生成室と、
前記ラジカル生成室を排気する真空排気部と、
前記ラジカル生成室に原料ガスを導入する原料ガス供給源と、
前記ラジカル生成室で真空放電を生じさせる真空放電部と
を備えたものとすることができる。
前記反応室に導入されたプリカーサイオンに熱を与える熱付与部
を備えることが好ましい。プリカーサイオンに熱を付与することにより、該プリカーサイオンの内部エネルギーを大きくしてラジカルとの反応性を高め、プロダクトイオンを高効率で生成することができる。
前記原料ガス供給源、前記反応室、及び該原料ガス供給源から該反応室に至る流路のうちの少なくとも1つに設けられた、前記原料ガスを加熱する加熱部
を備えることが好ましい。この態様では原料ガスを加熱することにより、生成されるラジカルの温度を高くして反応性を高め、プロダクトイオンを高効率で生成することができる。
図3は、同図の上部に示す構造のリン脂質PC(16:0/20:4)をイオントラップ2にトラップし、真空雰囲気で水(水蒸気)を高周波放電させて生成したラジカルを、リン脂質の分子イオンであるプリカーサイオンに照射して得たプロダクトイオンスペクトルである。
上記の例では、不飽和結合の開裂により生じたプロダクトイオンに着目して不飽和結合の位置を特定したが、全てのプリカーサイオンの不飽和結合が開裂するわけではなく、不飽和結合の位置にラジカルが付着しつつも開裂を生じない場合がある。その場合には、不飽和結合している2つの炭素原子の両方と酸素原子が結合し、2つの炭素原子間の結合が飽和結合に変化したプロダクトイオンが生成される。つまり、プリカーサイオンに酸素原子が付着したアダクトイオン(プリカーサアダクトイオン)がプロダクトイオンとして生成される。
図8は、同図の上部に示す構造のリン脂質PC(18:0/18:1)をイオントラップ2にトラップし、真空下で窒素ガスの高周波放電により生成したラジカルを照射して得たプロダクトイオンスペクトルである。このプロダクトイオンスペクトルには、炭化水素鎖に含まれる炭素-炭素結合の位置で解離した一連のフラグメントイオンのマスピークが現れている。即ち、不飽和結合の位置で解離し生成されたフラグメントイオンについては、Cに対応する12Da分だけ離間するマスピーク(650Daのマスピークと662Daのマスピーク)が現れており、飽和結合の位置で解離し生成されたフラグメントイオンについてはCH2に対応する14Da分だけ離間するマスピーク(上記以外のマスピーク)が現れている。つまり、炭化水素鎖を含む試料成分由来のプリカーサイオンに窒素ラジカルを照射してプロダクトイオンスペクトルを取得した場合には、これらの情報から、構造推定部14は炭化水素鎖の構造(不飽和結合の位置の推定及び炭化水素鎖の長さ)をシーケンシャルに推定することが可能となる。
2…イオントラップ
21…リング電極
22…入口側エンドキャップ電極
23…イオン導入孔
24…出口側エンドキャップ電極
25…イオン射出孔
26…ラジカル導入口
27…ラジカル排出口
28…セラミックヒータ
3…飛行時間型質量分離部
4…イオン検出器
5…ラジカル生成・照射部
51…ラジカル生成室
52…原料ガス供給源
53…高周波プラズマ源
531…マイクロ波供給源
532…スリースタブチューナー
54…ノズル
541…接地電極
542…トーチ
543…ニードル電極
544…コネクタ
55…スキマー
56…バルブ
57…真空ポンプ
6…不活性ガス供給部
61…不活性ガス供給部
62…バルブ
63…ガス導入管
64…ガス導入管ヒータ
7…トラップ電圧発生部
8…制御部
9…ヒータ電源部
10…データ処理部
11…記憶部
12…化合物データベース
13…スペクトル生成部
14…構造推定部
15…入力部
16…表示部
Claims (15)
- 炭化水素鎖を有する試料成分由来のプリカーサイオンからプロダクトイオンを生成して質量分析する質量分析方法であって、
ヒドロキシルラジカル及び酸素ラジカルの少なくとも一方、又は/及び窒素ラジカルを生成し、
前記プリカーサイオンに対して、前記生成したヒドロキシルラジカル及び酸素ラジカルの少なくとも一方、又は/及び窒素ラジカルを照射してプロダクトイオンを生成し、
前記プロダクトイオンを質量電荷比に応じて分離して検出し、
前記検出されたプロダクトイオンの質量電荷比及び強度に基づいて前記炭化水素鎖の構造を推定する
ことを特徴とする質量分析方法。 - 炭化水素鎖を有する試料成分由来のプリカーサイオンからプロダクトイオンを生成して質量分析する質量分析装置であって、
前記プリカーサイオンが導入される反応室と、
ヒドロキシルラジカル及び酸素ラジカルの少なくとも一方、又は/及び窒素ラジカルを生成するラジカル生成部と、
前記ラジカル生成部で生成されたラジカルを前記反応室の内部に照射するラジカル照射部と、
前記ラジカルとの反応により前記プリカーサイオンから生成されたプロダクトイオンを質量電荷比に応じて分離し検出する分離検出部と、
を備えることを特徴とする質量分析装置。 - 前記検出されたプロダクトイオンの質量電荷比及び強度に基づいて、前記炭化水素鎖の構造を推定する構造推定部
を備えることを特徴とする請求項2に記載の質量分析装置。 - 前記ラジカル生成部がヒドロキシルラジカル及び酸素ラジカルの少なくとも一方を生成し、
前記構造推定部が、前記炭化水素鎖に含まれる不飽和結合の位置で前記プリカーサイオンが解離することにより生成されたプロダクトイオンを探索することにより、該不飽和結合の位置を推定することを特徴とする請求項3に記載の質量分析装置。 - 前記ラジカル生成部がヒドロキシルラジカル及び酸素ラジカルの少なくとも一方を生成し、
前記構造推定部が、前記プリカーサイオンの強度に対する、該プリカーサイオンに酸素が付着したアダクトイオンであるプロダクトイオンの強度の比に基づいて、前記試料成分が有する炭化水素鎖に含まれる不飽和結合の型を推定する
ことを特徴とする請求項3に記載の質量分析装置。 - さらに、
前記試料成分に含まれる炭化水素鎖の候補である複数の成分に関する前記比の情報を集録した第1化合物データベース
を備え、
前記構造推定部が、前記試料成分の測定により得られた前記比を前記第1化合物データベースに収録された比と比較することにより前記試料成分が有する炭化水素鎖に含まれる不飽和結合の型を推定する
ことを特徴とする請求項5に記載の質量分析装置。 - 前記第1化合物データベースに、前記不飽和結合の型以外が共通であるシス型とトランス型の成分の両方に関する前記比の情報が保存されており、
前記構造推定部が、前記試料成分の測定により得られた前記比を前記第1化合物データベースに収録された比と比較することにより、前記試料成分に含まれる、シス型の不飽和結合を有する成分とトランス型の不飽和結合を有する成分の割合を推定する
ことを特徴とする請求項6に記載の質量分析装置。 - 前記ラジカル生成部が窒素ラジカルを生成し、
前記構造推定部が、前記炭化水素鎖に含まれる炭素-炭素結合の位置で前記プリカーサイオンが解離することにより生成されたプロダクトイオンを探索することにより、前記試料成分における該炭化水素鎖の結合位置を推定することを特徴とする請求項3に記載の質量分析装置。 - 前記構造推定部が、質量差が12Da又は14Daであるプロダクトイオンの組を抽出することにより、前記炭化水素鎖の構造を推定することを特徴とする請求項8に記載の質量分析装置。
- 前記試料成分が、炭化水素鎖に構造又は構造候補が既知である物質が結合してなるものであり、さらに、
前記構造又は構造候補に関する情報が収録された第2化合物データベース
を備え、
前記構造推定部が、前記検出されたプロダクトイオンの質量電荷比と、前記第2化合物データベースに収録された前記構造又は構造候補に関する情報に基づいて前記試料成分の構造を推定する
ことを特徴とする請求項3から9のいずれかに記載の質量分析装置。 - 前記ラジカル生成部が、水蒸気、窒素ガス、及び空気のうちの少なくとも1種類を含む原料ガスからラジカルを生成することを特徴とする請求項2から10のいずれかに記載の質量分析装置。
- 前記ラジカル生成部が、
ラジカル生成室と、
前記ラジカル生成室を排気する真空排気部と、
前記ラジカル生成室に原料ガスを導入する原料ガス供給源と、
前記ラジカル生成室で真空放電を生じさせる真空放電部と
を備えることを特徴とする請求項2から11のいずれかに記載の質量分析装置。 - 前記真空放電部が、高周波プラズマ源、ホローカソードプラズマ源、又は磁場閉じ込め型プラズマ源であることを特徴とする請求項12に記載の質量分析装置。
- さらに、
前記反応室に導入されたプリカーサイオンに熱を与える熱付与部
を備えることを特徴とする請求項2から13のいずれかに記載の質量分析装置。 - さらに、
前記原料ガス供給源、前記反応室、及び該原料ガス供給源から該反応室に至る流路のうちの少なくとも1つに設けられた、前記原料ガスを加熱する加熱部
を備えることを特徴とする請求項2から14のいずれかに記載の質量分析装置。
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