JP6939722B2 - 全固体電池 - Google Patents
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Description
正極層は、少なくとも正極活物質を含有する層である。また、正極層は、必要に応じて、固体電解質、導電材およびバインダーの少なくとも一つを含有していてもよい。
負極層は、少なくとも負極活物質を含有する層である。また、負極層は、必要に応じて、固体電解質、導電材およびバインダーの少なくとも一つを含有していてもよい。
固体電解質層は、正極層および負極層の間に配置される層である。固体電解質層は、固体電解質を少なくとも含有し、必要に応じてバインダーを含有していてもよい。固体電解質、バインダーおよびLiイオン伝導性材料については、上記「1.正極層」に記載した内容と同様であるので、ここでの記載は省略する。中でも、固体電解質層は、固体電解質として硫化物固体電解質を含有することが好ましい。
本開示における全固体電池は、上述した負極層、正極層および固体電解質層を少なくとも有する。さらに通常は、正極層の集電を行う正極集電体、および、負極層の集電を行う負極集電体を有する。正極集電体の材料としては、例えば、SUS、アルミニウム、ニッケル、鉄、チタンおよびカーボンが挙げられる。一方、負極集電体の材料としては、例えば、SUS、銅、ニッケルおよびカーボンが挙げられる。なお、正極集電体および負極集電体の厚さ、形状については、電池の用途に応じて適宜選択することが好ましい。また、本開示における全固体電池は、上述した負極層、正極層および固体電解質層を収納する電池ケースを有していてもよい。
本開示における全固体電池は、全固体リチウム電池であることが好ましい。また、本開示における全固体電池は、一次電池であってもよく、二次電池であってもよいが、中でも二次電池であることが好ましい。繰り返し充放電でき、例えば車載用電池として有用だからである。また、本開示における全固体電池は、単層電池であってもよく、積層電池であってもよい。積層電池は、モノポーラ型積層電池(並列接続型の積層電池)であってもよく、バイポーラ型積層電池(直列接続型の積層電池)であってもよい。全固体電池の形状としては、例えば、コイン型、ラミネート型、円筒型および角型が挙げられる。
(1−z)LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2−zLi2MnO3で表される組成を有する正極活物質を作製した。具体的には、水酸化リチウムと炭酸マンガンと水酸化コバルトと水酸化ニッケルとを所定のモル比となるように秤量したのち混合し、これを酸素気流中において800℃で10時間焼成することにより、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物を合成した。このようにして、z=0、0.05、0.10、0.15、0.20、0.25、0.30、0.35、0.40、0.45、0.50、0.55の正極活物質をそれぞれ作製した。
(正極構造体の作製)
正極活物質(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、z=0)および硫化物固体電解質(LiI−Li2O−Li2S−P2S5)を、正極活物質:硫化物固体電解質=75:25の重量比で秤量した。その後、正極活物質100重量部に対して、PVDF−HFPバインダー(Solvay社製Soref 21510)が1.5重量部、導電材(VGCF、昭和電工社製)が3.0重量部となるように秤量した。これらの材料を混合し、酪酸ブチルを添加し、固形分率が63重量%となるように調整した。その後、超音波ホモジナイザーを用いて1分間混練し、正極スラリーを得た。得られた正極スラリーを、正極集電体(Al箔、昭和電工社製)の表面に、アプリケータ(350μm)を用いて塗工し、5分間自然乾燥し、100℃で5分間加熱乾燥した。その後、25℃、線圧1ton/cmでロールプレスし、正極集電体および正極層を有する正極構造体を得た。
負極活物質(Si)および硫化物固体電解質(LiI−Li2O−Li2S−P2S5)を、負極活物質:硫化物固体電解質=58:42の重量比で秤量した。その後、負極活物質100重量部に対して、濃度5重量%のバインダー溶液(クレハ社製PVDF系バインダーを含む酪酸ブチル溶液)をバインダーが1.5重量部となるように秤量した。さらに、負極活物質100重量部に対して、導電材(VGCF)が3.0重量部となるように秤量した。これらの材料を混合し、酪酸ブチルを添加し、固形分率が63重量%となるように調整した。その後、超音波ホモジナイザーを用いて1分間混練し、負極スラリーを得た。得られた負極スラリーを、負極集電体(Cu箔)の表面に、アプリケータを用いて塗工し、5分間自然乾燥し、100℃で5分間加熱乾燥した。その後、25℃、線圧1ton/cmでロールプレスし、負極集電体および負極層を有する負極構造体を得た。
正極構造体の正極層と、負極構造体の負極層とを、固体電解質層を介して対向するように配置し、5tonでプレスすることにより、電池を得た。
正極活物質の組成を、表1に記載された内容に変更したこと以外は、比較例1と同様にして、電池を得た。
比較例1〜3および実施例1〜9で得られた電池に対して、上限4.55V、下限2.5V、0.1Cの条件で、CCCV充放電を行った。初回放電容量[mAh/g]の結果を表2、表3および図2に示す。
2 …負極層
3 …固体電解質層
4 …正極集電体
5 …負極集電体
10 …全固体電池
Claims (1)
- 正極層と、負極層と、前記正極層および前記負極層の間に形成された固体電解質層とを有する全固体電池であって、
前記正極層は、LixNiaCobMncOy(1.15≦x≦1.55、a+b+c=1、0≦a≦0.85、0≦b≦0.85、0.15≦c≦0.70、yは電荷中性を満たすように定まる値である)で表される組成を有する正極活物質を含有し、
前記負極層は、Si系活物質を含有し、
正極容量に対する負極容量の容量比をAとした場合に、2≦A≦5.5を満たし、
前記正極活物質において、Me(MeはLi以外の金属元素)に対するLiのモル比をLi/Meとした場合に、0.1083A+0.9085≦Li/Meを満たす、全固体電池。
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