JP6917626B2 - 積層透明蛍光体および照明装置 - Google Patents

Description

本発明は、光の波長を変換する波長変換部材に用いられる蛍光体に関する。

白色ＬＥＤやプロジェクタなどの照明部材および表示部材などでは、青色ＬＥＤあるいは紫外ＬＥＤなどの励起光源からの光を、蛍光体を含む波長変換部材に照射して波長を変換することにより、所望の色を得る方法が広く用いられている。現行の波長変換部材としては、結晶蛍光体粉末を樹脂に分散ないし塗布（成膜）したものが広く用いられている。しかし、そのような波長変換部材では、より明るい光を得るため高出力化すると、励起光源の発熱や光による加熱により樹脂が劣化しやすく、透明性、放熱性に乏しいことから、高出力の励起光源には適さない。また、単結晶や透明セラミックスを用いた蛍光部材も存在するが、コストが高く、加工が難しいという問題がある。

これに対し、透明性、高耐候性、放熱性において現行の波長変換部材より優位な透明蛍光体が注目されている（例えば、特許文献１）。透明蛍光体は、所望の形状に加工しやすい点で、単結晶や透明セラミックスを用いた蛍光部材に対しても優位性がある。

特開２０１６−１３８０２０号公報

しかし、蛍光体を薄くすると、光の吸収率が低くなり、外部量子効率（入射光強度と蛍光強度の比）が小さいため、十分な変換効率が得られないという問題がある。

具体的には、蛍光の外部量子効率（η_ＥＸ）は以下の式（１）から計算される。
η_ＥＸ＝Ｉ_ＥＭ／Ｉ_ＥＸ （１）
Ｉ_ＥＭ：蛍光光子数
Ｉ_ＥＸ：照射光子数
内部量子効率（ηＩ_ＮＴ）は、吸収光子数をＩ_ＡＢＳとすると、
ηＩ_ＮＴ＝Ｉ_ＥＭ／Ｉ_ＡＢＳ （２）
となる。ここで、
Ｉ_ＡＢＳ＝Ｉ_ＥＸ・（１−Ｔ） （３）
であるので、式（１）〜（３）より、透過率をＴとすると、
η_ＥＸ＝ηＩ_ＮＴ・Ｉ_ＡＢＳ／Ｉ_ＥＸ＝ηＩ_ＮＴ・Ｉ_ＥＸ・（１−Ｔ）／Ｉ_ＥＸ
＝ηＩ_ＮＴ・（１−Ｔ） （４）
となる。式（４）より、透過率を低減すれば外部量子効率は内部量子効率に漸近することが分かる。Lambert-Beer則より、下記式が成立する。
１−Ｔ＝１−Ｉ_１／Ｉ_ＥＸ−Ｉ_ｒ／Ｉ_ＥＸ−Ｉ_Ｓ／Ｉ_ＥＸ
＝１−ｅｘｐ（ａｃｌ）−Ｉ_ｒ／Ｉ_ＥＸ−Ｉ_Ｓ／Ｉ_ＥＸ
Ｉ_１：透過光強度
Ｉ_ｒ：反射光強度
Ｉ_Ｓ：散乱光強度
ａ：モル吸光係数
ｃ：吸収イオンの濃度
ｌ：光路長
内部量子効率の高い透明蛍光体は幾つか報告されているが、吸光係数が低いことによって透過率が大きくなり、外部量子効率を高くすることができないという問題がある。本明細書では、透明なガラスを想定しているので、Ｉ_Ｓはほとんど無視できるとする。外部量子効率を高めるためのアプローチとしては、
・光路長、吸収イオン濃度、モル吸光係数のいずれかを増大させることによる吸収量の増大
・反射光強度の低減
が挙げられる。

まず、吸収量の増大について、モル吸光係数（ａ）は、賦活イオンとホストで決まるので、変化させることができるパラメータは吸収イオンの濃度（ｃ）である。しかし、吸収イオンの濃度（ｃ）を上げると、濃度消光が起きて内部量子効率が激減するので有効なアプローチではない。

次に、反射光強度の低減について、透明蛍光体に反射防止構造を付与することで、反射によって失われる光を低減する技術は存在する。反射率（Ｒ）は以下の式により計算される。
Ｒ＝（ｎ_１−ｎ_０）^２／（ｎ_１＋ｎ_０）^２ （１）
ｎ_０：周囲媒体の屈折率
ｎ_１：ガラス蛍光体の屈折率
よって、Ｉ_ｒ／Ｉ_ＥＸは屈折率（ｎ）に依存するが、ｎ_０＝１．０（空気）とすると、典型的な酸化物結晶の屈折率はｎ_０＝１．５〜２．０程度であるため、この範囲であればＩ_ｒ／Ｉ_ＥＸは０．２を越えることはない。そのため、反射光強度の低減効果だけでは、外部量子効率は、せいぜい２０％強の増強しか見込めない。

以上のように、既存の結晶蛍光体を薄くしてしまうと充分な蛍光強度を得ることはできないという問題がある。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであって、高価な結晶蛍光体の厚みを大きくすることなく、透明ガラスと組み合わせることで発光効率の高い透明蛍光体を提供することを課題とする。

本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、光の回折現象を利用して、入射光の光路長を増やすことで、透明蛍光体の発光効率を高めることができることを見出した。

本発明はかかる知見に基づいて完成したものであり、下記の態様を有する。
項１．
波長がλ（３５０ｎｍ≦λ≦４７０ｎｍ）の光を照射すると蛍光を発する透明蛍光体と、
前記透明蛍光体の外面の少なくとも一部に接合された光を透過するガラス体と、を備え、
前記ガラス体の前記透明蛍光体と接合している接合面の反対面には、光を回折させる回折構造が形成されている、積層透明蛍光体。
項２．
前記透明蛍光体および前記ガラス体は平板形状であり、
前記ガラス体は、前記平板形状の透明蛍光体の少なくとも一方の平板面に接合している、項１に記載の積層透明蛍光体。
項３．
前記回折構造は、所定の方向に配列された複数の突条である、項１または２に記載の積層透明蛍光体。
項４．
前記光の波長がλであり、
前記突条の間隔ｄは０．７５×λ≦ｄ≦２．００×λである、項３に記載の積層透明蛍光体。
項５．
前記光の波長がλであり、
前記突条の間隔ｄは０．９０×λ≦ｄ≦λである、項４に記載の積層透明蛍光体。
項６．
前記光の波長が４００ｎｍ〜４１０ｎｍであり、
前記突条の間隔は３００ｎｍ〜８００ｎｍである、項３に記載の積層透明蛍光体。
項７．
前記光の波長が４００ｎｍ〜４１０ｎｍであり、
前記突条の間隔は３６５ｎｍ〜４０５ｎｍである、項６に記載の積層透明蛍光体。
項８．
前記光の波長が４５０〜４７０ｎｍであり、
前記突条の間隔は３４０ｎｍ〜９００ｎｍである、項３に記載の積層透明蛍光体。
項９．
前記光の波長が４５０〜４７０ｎｍであり、
前記突条の間隔は４０５ｎｍ〜４５０ｎｍである、項８に記載の積層透明蛍光体。
項１０．
項１〜９のいずれかに記載の積層透明蛍光体と、
前記積層透明蛍光体に前記光を照射する光源と、を備えた、照明装置。

本発明によれば、入射光の光路長を増やすことで、透明蛍光体の発光効率を高めることができる。

（ａ）は、本発明の実施形態に係る積層透明蛍光体の断面図であり、図１（ｂ）は、当該積層透明蛍光体の平面図である。 図１（ａ）に示す透明蛍光体およびガラス体の部分拡大断面図である。 （ａ）は、屈折率ｎ_１＝１．６２の透明蛍光体における、回折光Ｌｄ１（ｓ偏光）の回折角βと反射率との関係を示すグラフであり、（ｂ）は、屈折率ｎ_１＝１．８１のガラス体２に入射した光の波長λが４０５（ｎｍ）である場合の、回折角と突条の間隔との関係を示すグラフである。 （ａ）〜（ｃ）は、積層透明蛍光体の製造工程を示す概略図である。 （ａ）および（ｂ）は、積層透明蛍光体の変形例を示す断面図である。 図５（ａ）に示す透明蛍光体およびガラス体の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態に係る照明装置の概略図である。 照明装置の変形例である。 突条の間隔と蛍光強度との関係を検証するための測定系の概略図である。 突条の間隔と蛍光強度との関係を示すグラフである。 突条の間隔と蛍光強度との関係を検証するための他の測定系の概略図である。 突条の間隔と蛍光強度との関係を示すグラフである。 光源側のみにガラス体が接合された透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、透過光、透過方向への回折光、およびそれらの合計の強度と、突条の間隔との関係を示すグラフである。 透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、透過光、透過方向への回折光、およびそれらの合計の強度と、突条の間隔との関係を示すグラフである。 透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長５５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、透過光、透過方向への回折光、およびそれらの合計の強度と、突条の間隔との関係を示すグラフである。 透明蛍光体の光源と反対面に接合されたガラス体の出射面における光の電場分布シミュレーション結果を示す図である。 透明蛍光体の光源側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、入射光への回折効率と突条の間隔との関係を示すグラフである。 透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、出射光への回折効率と突条の間隔との関係を示すグラフである。 透明蛍光体の光源側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４０５ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、回折効率と突条の間隔との関係を示すグラフである。 透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４０５ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、回折効率と突条の間隔との関係を示すグラフである。

以下、本発明の一実施形態について添付図面を参照して説明する。なお、本発明は、下記の実施形態に限定されるものではない。

（透明蛍光体の構成）
図１（ａ）は、本実施形態に係る積層透明蛍光体１０の断面図であり、図１（ｂ）は、積層透明蛍光体１０の平面図である。積層透明蛍光体１０は、透明蛍光体１とガラス体２とを備えている。透明蛍光体１は、発光中心を含んだガラス蛍光体またはセラミックス蛍光体であり、通常、１．５〜２．０程度の屈折率を有する。発光中心としては、例えばＥｕ，Ｃｅなどの希土類イオンやＣｕなどの遷移金属イオン、Ｓｎなどの重金属イオンを含有した酸化物ガラスやフッ化物ガラスが挙げられる。これにより、透明蛍光体１は、波長がλ（本実施形態では、３５０ｎｍ≦λ≦４７０ｎｍ）の光を照射すると蛍光を発する。

さらに、透明蛍光体１の外面の少なくとも一部に、光を透過するガラス体２が接合している。本実施形態では、透明蛍光体１の上面１ａにガラス体２が接合している。さらに、ガラス体２の透明蛍光体１と接合している接合面２ｂの反対面２ａには、光を回折させる回折構造３が形成されている。

ガラス体２は、発光中心を含んでおらず、屈折率は透明蛍光体１の屈折率と等しいことが好ましいが、異なってもよい。本実施形態では、透明蛍光体１およびガラス体２は、屈折率が等しいものとして説明する。ガラス体２の材質は、融着により安定して透明蛍光体１に接合する材質であることが好ましく、具体的には、ガラス体２の透明蛍光体１に対する熱ひずみが０．０００２以下であることが好ましい。熱ひずみεは以下の式により定義する。
ε＝△α（Ｔ_ｇ−Ｔ_ｒｔ）Ｅ
ここで、△αはガラス体と蛍光体の熱膨張率の差、Ｔ_ｇはガラス体のガラス転移点、Ｅはガラスのヤング率である。

透明蛍光体１およびガラス体２の形状および大きさは特に限定されないが、本実施形態では平面視矩形の平板形状であり、ガラス体２は透明蛍光体１の少なくとも一方の平板面に形成されている。図１（ａ）に示すように、回折構造３は、光が入射するガラス体２の反対面２ａに形成されており、所定の方向（図１において左右方向）に配列された複数の突条３ａである。突条３ａの個数は特に限定されないが、通常は、多数（数万〜数十万個）形成される。突条３ａの断面形状は特に限定されないが、本実施形態では、断面の外形が正弦曲線と近似している。

突条３ａの間隔ｄは、隣り合う突条２ａの中心間の距離（図１ａ参照）である。間隔ｄは、光の回折現象が生じるのであれば、特に限定されないが、光の波長がλである場合、０．７５×λ≦ｄ≦２．００×λであることが好ましく、０．９０×λ≦ｄ≦λであることがさらに好ましい。また、複数の波長の光が混ざっている白色光等の波長は、ピーク波長、あるいは光のエネルギーの３０％以上の成分を含む波長と定義する。例えば、光の波長が４００ｎｍ〜４１０ｎｍである場合、３００ｎｍ≦ｄ≦８００ｎｍであることが好ましく、３６５ｎｍ≦ｄ≦４０５ｎｍであることが特に好ましい。また、光の波長が４５０ｎｍ〜４７０ｎｍである場合、３４０ｎｍ≦ｄ≦９００ｎｍであることが好ましく、４０５ｎｍ≦ｄ≦４５０ｎｍであることが特に好ましい。

突条３ａの高さｈは、光の回折現象に影響を与えない限り特に限定されず、例えば、間隔ｄの数分の１程度である。

（光の挙動）
図２は、図１（ａ）に示す透明蛍光体１およびガラス体２の部分拡大断面図であり、ガラス体２の反対面２ａに光Ｌｉｎ（波長λ）が入射した場合の、光の挙動を示している。光Ｌｉｎ（波長λ）は、ガラス体２に入射する際に、複数の突条３ａによって、回折光Ｌｄ１（波長λ）および透過光Ｌｔ（波長λ）となる。透過光Ｌｔ（波長λ）の一部は、ガラス体２から透明蛍光体１に進行し、透明蛍光体１の下面１ｂにおいて反射する（反射光Ｌｒ１（波長λ））。また、回折光Ｌｄ１（波長λ）については、回折角（回折光Ｌｄ１（波長λ）と透過光Ｌｔ（波長λ）との角度）が透明蛍光体１の臨界角以上である場合、回折光Ｌｄ１（波長λ）は、透明蛍光体１の界面において突条がない場合は全反射、突条がある場合は高い反射率で反射を繰り返すので、光路長が著しく増大する。これにより、外部量子効率が高くなり、透明蛍光体１とガラス体２とを合わせた積層透明蛍光体１０の厚みを実用的な厚み程度とすれば、厚みを大きくすることなく、積層透明蛍光体１０の発光効率を高めることができる。

透明蛍光体１およびガラス体２の臨界角θ_ｃ（ｄｅｇ．）は、透明蛍光体１およびガラス体２の屈折率をｎ_１、空気の屈折率をｎ_０とすると、
ｓｉｎθ_ｃ＝ｎ_０／ｎ_１ （５）
により与えられる。例えば、ｎ_１＝１．６２、ｎ_０＝１．００とすると、θ_ｃ＝３９（ｄｅｇ．）である。

図３（ａ）は、屈折率ｎ_１＝１．６２の透明蛍光体１における、回折光Ｌｄ１（ｓ偏光）の回折角βと反射率との関係を示すグラフである。回折角βが臨界角θ_Ｃである３９（ｄｅｇ．）以上であれば、反射率が１（全反射）になり、光路長が著しく増大するため好ましい。一方で、β＞θ_Ｃであっても、βが大きいほど反射角が小さくなるので、積層透明蛍光体１０の単位面積あたりの反射回数が小さくなり、その結果、光路長が小さくなる。よって、βはθ_Ｃより大きく、かつ、θ_Ｃに近いほど発光量が大きい。

また、突条２ａの間隔をｄ、回折光Ｌｄ１（波長λ）の入射角をθ_i、回折次数をｍとすると、透過方向の回折角θ_ｔは、

により与えられる。ここで、回折角βは透過方向と反射方向の両方に存在するので、これらを区別のため、透過方向の回折角をθ_ｔ、反射方向の回折角をθ_ｒとおいた。また、光がガラス蛍光体１から周囲媒体へ入射するときの反射方向の回折角θ_ｒは、以下の式によって与えられる。

ｎ_０：周囲媒体の屈折率
ｎ_１：ガラス蛍光体の屈折率
θ_i：入射光の面直角度
φ_i：入射光の面内角度
θ_ｔ：透過回折の面直角度
φ_ｔ：透過回折の面内角度
λ：波長
ｄ_ｘ：ｘ方向（光の入射方向の入射面に平行な成分）の突条の間隔
ｄ_ｙ：ｙ方向の突条の間隔
ｍ：回折次数
ｍ’：回折次数

回折角が臨界角を超える場合、回折光はガラス蛍光体内で反射を繰り返すため、見かけの光路長を顕著に増大させることができる。この時の条件は、前記突条が入射面にある場合は、〔数１〕および〔数２〕に示した式から、

として与えられる。すなわち、垂直入射の場合は、

として与えられる。また、前記突条が入射面の反対面にある場合は、

として与えられる。すなわち、垂直入射の場合は、

である。

図３（ｂ）は、屈折率ｎ_１＝１．８１のガラス体２に入射した光Ｌｉｎの波長λが４０５（ｎｍ）である場合の、回折角と突条３ａの間隔ｄとの関係を示すグラフである。同グラフにおける破線は、屈折率ｎ_１＝１．８１の透明蛍光体１の臨界角θ_ｃ（＝３４（ｄｅｇ．））を示している。回折角が臨界角よりも大きければ（破線と曲線（特に１次回折曲線）との交点に対応する間隔よりもｄが小さければ））、回折光Ｌｄ１はガラス蛍光体１を透過せずに内部で全反射を繰り返す。１次回折（ｍ＝１）における、この時の全反射の条件は、透過面が空気（ｎ_０＝１）、入射角θ_i＝０（垂直入射）のとき、〔数３〕〜〔数６〕に示した式から、突条が入射面にある場合は、ｄ≦ｎ_１ ^３λとなり、突条が入射面の反対面にある場合は、ｄ≦λとなる。例えば、波長λ＝４０５（ｎｍ）でガラス蛍光体の屈折率が１．６２のとき、突条が入射面にある場合はｄ≦１０６２（ｎｍ）、入射面の反対面にある場合はｄ≦４０５（ｎｍ）であることが好ましいが、回折角が臨界角に近いほど反射率は高くなるので、ｄがこれよりも多少大きくても、発光効率を高めることができる。なお、入射角θ_i≠０の場合については、後述する。

（積層透明蛍光体の製造方法）
本実施形態に係る積層透明蛍光体１０は、ナノインプリント成型加工によって製造することができる。図４（ａ）〜（ｃ）は、積層透明蛍光体１０の製造工程を示す概略図である。

まず、平板状の透明蛍光体１１およびガラス体１２を作製し、図４（ａ）に示すように、透明蛍光体１１およびガラス体１２を重ね合わせて２つの型２０，３０の間に挟み込み、加熱する。これにより、透明蛍光体１１とガラス体１２とが融着する。また、型２０には、多数の溝２１が形成されているため、図４（ｂ）に示すように、ガラス体１２の一部が溝２１に突出する。溝２１によって、ガラス体１２の一方面には、多数の突条が転写される。その後、型２０および型３０を取り外すことにより、図４（ｃ）に示すように、多数の突条３ａが形成されたガラス体２が透明蛍光体１に接合し、積層透明蛍光体１０を製造することができる。

なお、ガラス体２に突条を形成する方法は、ナノインプリント成型加工に限定されず、例えば、電子線描画装置を用いて構造をレジストに描画した後にガラス体をエッチングする方法も可能である。しかし、量産性の観点では、ナノインプリント成型加工が望ましい。

（積層透明蛍光体の変形例）
図１に示す積層透明蛍光体１０では、ガラス体２が面１ａのみに接合しているが、本発明はこれに限定されない。例えば、図５（ａ）に示す積層透明蛍光体１０’のように、ガラス体２が透明蛍光体１の下面１ｂのみに接合してもよい。あるいは、図５（ｂ）に示す積層透明蛍光体１０”のように、ガラス体２が透明蛍光体１の上面１ａおよび下面１ｂの両面に形成されてもよい。

図６は、図５（ａ）に示す透明蛍光体１およびガラス体２の部分拡大断面図であり、透明蛍光体１の上面１ａに光Ｌｉｎが入射した場合の、光の挙動を示している。光Ｌｉｎの大部分は入射後に透過光Ｌｔとなり、その一部はガラス体２の反対面２ａにおいて反射する（反射光Ｌｒ１）。また、反対面２ａに複数の突条３ａが形成されていることにより、透過光Ｌｔが反射する際に、回折現象によって回折光Ｌｄ１が生じる。この回折光Ｌｄ１の回折角（回折光Ｌｄ１と透過光Ｌｔとの角度）が透明蛍光体１の臨界角以上である場合は反射率が高いので特に効果が大きい。このようにして、回折光Ｌｄ１は、透明蛍光体１およびガラス体２の界面において反射を繰り返すので、光路長が著しく増大する。これにより、外部量子効率が高くなり、透明蛍光体１とガラス体２とを合わせた積層透明蛍光体１０’の厚みを実用的な厚み程度とすれば、厚みを大きくすることなく、積層透明蛍光体１０’の発光効率を高めることができる。

なお、図５（ｂ）に示す積層透明蛍光体１０”では、図２および図６において説明した両方の挙動が生じるため、積層透明蛍光体１０および積層透明蛍光体１０’よりも発光効率を高めることができる。

（入射角の調整）
上述の形態では、入射光を積層透明蛍光体の入射面に対して垂直に入射させていたが、特に、入射光の指向性が強い場合、入射光を積層透明蛍光体の入射面に対して傾斜させてもよい。以下で示すように、入射光を積層透明蛍光体の入射面に対して所定の範囲で傾斜させたほうが、入射光を垂直に入射させた場合よりも蛍光強度が大きくなる場合もある。

図７は、本実施形態に係る照明装置１００の概略図である。照明装置１００は、積層透明蛍光体１０、および、積層透明蛍光体１０に光を照射する光源４を備えている。積層透明蛍光体１０は、図１に示すものと同一であり、透明蛍光体１の光源側にガラス体２が接合されている。光源４は、レーザ光を出射するレーザ光源である。レーザ光の指向方向はガラス体２の入射面（図１に示す反対面２ａ）に対して傾斜しており、レーザ光と入射面とが角度θ_ｉｎをなしている。

照明装置１００では、光源４からの光の波長がλである場合、入射角θ_ｉｎは、
θ_ｉｎ＝ａｒｃｓｉｎ（ｍλ／ｎ_０ｄ−１） （６）
であることが好ましい。入射面１ａのみに突条が形成されている場合、式（６）は、以下のように導出される。

レーザ光がガラス蛍光体１から周囲媒体へ透過するときの回折角は、以下の式によって与えられる。

ｎ_０：周囲媒体の屈折率
ｎ_１：ガラス蛍光体の屈折率
θ_i：入射光の面直角度
φ_i：入射光の面内角度
θ_ｔ：透過回折の面直角度
φ_ｔ：透過回折の面内角度
λ：波長
ｄ_ｘ：ｘ方向（光の入射方向の入射面に平行な成分）の突条の間隔
ｄ_ｙ：ｙ方向の突条の間隔
ｍ：回折次数
ｍ’：回折次数

また、レーザ光がガラス蛍光体１から周囲媒体へ入射するときの反射方向の回折角は、以下の式によって与えられる。

θ_ｒ：反射回折の面直角度
φ_ｒ：反射回折の面内角度

ここでは、突条が１次元であると仮定しているので、θ_ｔ＝０、φ_ｔ＝０とする。また、ｄ_ｙ＝∞とするとθ_ｒ＝θ_ｔとなり、回折しないので、突条の長さ方向の効果については無視する。反射方向の回折角が９０°となる条件のとき、反射方向に最大の回折を示すと仮定すると、ｄ_ｘ＝ｄであるため、回折効率が最大となる条件は上述の式（６）となる。

例えば、屈折率が１．６２のときは臨界角θ_ｃは３９°であるから、回折角βが３９°以上の場合に光を好適に閉じ込めることができる。とくに、回折角が９０°となるときに最大の回折効率を示すとすると、光源４からの光の波長が４００ｎｍ〜４１０ｎｍで突条２ａの間隔ｄが５００ｎｍのとき、θ_ｉｎ＝１０°〜５０°であることが好ましく、θ_ｉｎ＝１３°であることが特に好ましい。

図８は、図７に示す照明装置１００の変形例である照明装置１００’の概略図である。照明装置１００’は、照明装置１００において、積層透明蛍光体１０を積層透明蛍光体１０’に置き換えたものである。積層透明蛍光体１０’は、図５（ａ）に示すものと同一であり、透明蛍光体１の光源の反対側にガラス体２が接合されている。照明装置１００’の他の構成は、照明装置１００と同一である。

照明装置１００’では、光源４からの光の波長がλｎｍである場合、入射角θ_ｉｎは、
θ_ｉｎ＝ａｒｃｓｉｎ（ｍλ／ｎ_０ｄ−１） （６）
であることが好ましい。反対面１ｂのみに突条が形成されている場合、式（６）は、以下のように導出される。

レーザ光がガラス蛍光体１から周囲媒体へ透過するときの回折角は、以下の式によって与えられる。

ｎ_０：周囲媒体の屈折率
ｎ_１：ガラス蛍光体の屈折率
θ_i：入射光の面直角度
φ_i：入射光の面内角度
θ_t透過回折の面直角度
φ_t：透過回折の面内角度
λ：波長
ｄ_ｘ：ｘ方向（光の入射方向の入射面に平行な成分）の突条の間隔
ｄ_ｙ：ｙ方向の突条の間隔
ｍ：回折次数
ｍ’：回折次数

また、レーザ光がガラス蛍光体１から周囲媒体へ入射するときの反射方向の回折角は、以下の式によって与えられる。

θ_ｒ：反射回折の面直角度
φ_ｒ：反射回折の面内角度

ここでは、突条が１次元であると仮定しているので、θ_ｔ＝０、φ_ｔ＝０とする。また、ｄ_ｙ＝∞とするとθ_ｒ＝θ_ｔとなり、回折しないので、突条の長さ方向の効果については無視する。透過方向の回折角が臨界角以上になる条件のとき、見かけの光路長を顕著に増大させるとすると、その条件はθｔ≧θｃである。θｃ＝ａｒｃｓｉｎ（ｎ_０／ｎ_１）と〔数７〕を利用して、これを満たす入射角は以下の式で与えられる。

特に、垂直入射の場合、θ_iを０とおいて、下式のように整理される。

同様に、入射面の反対面に上記突条がある場合、見かけの光路長を顕著に増大させる入射角は下式で与えられる。

特に、垂直入射の場合、θ_iを０とおいて、下式のように整理される。

ここでは、突条が１次元であると仮定しているので、θ_ｔ＝０、φ_ｔ＝０とする。また、ｄ_ｙ＝∞とするとθ_ｒ＝θ_ｔとなり、回折しないので、突条の長さ方向の効果については無視する。透過方向の回折角が９０°となる条件のとき、反射方向に最大の回折を示すと仮定すると、回折効率が最大となる条件が以下の式で与えられる。

θ_ｉは、ガラス蛍光体１の内部からの入射角であり、周囲媒体側からの入射方向に対してスネルの法則により屈折しており、周囲媒体側からの入射角θ_ｉ’（＝θ_ｉｎ）は以下の式により表わされる。

このように、上述の式（６）が導出される。

例えば、屈折率が１．６２のときは臨界角θ_ｃは３９°であるから、回折角βが３９°以上の場合に光を好適に閉じ込めることができる。例えば、光源４からの光の波長が４００ｎｍ〜４１０ｎｍで突条２ａの間隔ｄが５００ｎｍのとき、θ_ｉｎ＝１０°〜４０°であることが好ましく、θ_ｉｎ＝２２°であることが特に好ましい。

なお、光源４がＬＥＤ光源である場合、一般に指向性の強い光ではあるが、例えば配光角度は３０°程度はあるため、入射光の光軸がガラス蛍光体１またはガラス蛍光体１’の入射面１ａに対して垂直であっても、前記θ_ｉｎ＝１０°〜４０°で入射する成分も存在する。そのため、入射光の光軸がガラス蛍光体の入射面に対して傾斜するように光源４を必ずしも配置する必要はない。

（付記事項）
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能であり、例えば、上記実施形態に開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる形態も、本発明の技術的範囲に属する。

また、上記実施形態では、回折構造として、複数の突条を有する構造を説明したが、光を回折させる構造であれば、これに限定されない。例えば、モスアイ状のように周期的に突起構造を配置してもよい。

以下、本発明の実施例について説明するが、本発明は下記の実施例に限定されない。

［比較例１、２、実施例１］
（透明蛍光体の製造）
以下の手順で、比較例１、２及び実施例１として、３種類の図１に示す積層透明蛍光体１０を作製した。具体的には、図４（ａ）に示す透明蛍光体１１として、１０ｍｍ×１０ｍｍ×０．２ｍｍの透明ＹＡＧ：Ｃｅセラミックス（神島化学工業株式会社製）を用意した。透明蛍光体１１の熱膨張係数α＝７８（１０^−７／℃＠＋１００−３００℃）であり、屈折率ｎ＝１．８２９３であった。また、表１に示す市販の３種類のガラスを１０ｍｍ×１０ｍｍ×２ｍｍの平板状に切断、研磨することにより、図４（ａ）に示すガラス体１２を３つ作製した（それぞれ比較例１、２及び実施例１に対応する）。

表１において、εはガラス体１２に対する熱ひずみであり、以下の式（９）で表わされる。
ε＝（α_１１−α_１２）＊（Ａｔ_１２―Ｔ_ｒｔ） （９）
α_１１：透明蛍光体１１の熱膨張係数
α_１２：ガラス体１２の熱膨張係数
Ａｔ_１２：ガラス体１２の屈伏点
Ｔ_ｒｔ：室温

ナノインプリント成型加工では、図４（ａ）に示す型２０として、縦２５ｍｍ×横２５ｍｍ×厚さ２ｍｍのＳｉＣの型を用いた。型２０には、中央部を含む６ｍｍ×６ｍｍの領域に、回折構造を転写するための溝２１が形成されており、溝２１の間隔が３００ｎｍ、５００ｎｍ、および１５００ｎｍの３種類の型２０を用意した。そして、東芝機械株式会社製のナノインプリント装置（型名：ＧＭＰ−３１１）を用いて、透明蛍光体１１およびガラス体１２の積層体を真空下でガラス体１２の屈伏点に加熱しながら、型２０および型３０によって１０ＭＰａの圧力で１２０秒間、押圧することで、透明蛍光体１１およびガラス体１２を融着するとともに、突条３ａをガラス体１２に転写した。これにより、突条３ａの間隔が、３００ｎｍ、５００ｎｍ、および１５００ｎｍの３種類のガラス体２が透明蛍光体１に接合された積層透明蛍光体１０を作製した。

その後、型２０および型３０を取り外したが、ガラス体１２としてＬ−ＬＡＨ８５Ｖを用いたもの（実施例１）以外（比較例１、２）は、ガラス体２が透明蛍光体１から剥離し、積層透明蛍光体１０は得られなかった。すなわち、熱ひずみが０．０００２以下であるガラス体を用いることにより、ガラス体を透明蛍光体に好適に融着できることが分かった。

（突条の間隔と蛍光強度との関係）
続いて、図７に示す照明装置１００を用いて、突条３ａの間隔と蛍光強度との関係を検証した。透明蛍光体としては、上述の３種類の積層透明蛍光体１０、および、従来の平坦な透明蛍光体を用いた。図９に示すように、ガラス体２側に光源４を配置した。光源４としては、波長４５０ｎｍのレーザ光を出射するレーザ光源を用いた。光源４とガラス体２との間に、光源４からのレーザ光のｓ偏光のみを通過させる偏光板５を配置した。また、透明蛍光体１側を直径１５０ｍｍの積分半球７で覆い、積分半球７によって透明蛍光体１からの蛍光を収集した。そして、積分半球７によって収集された蛍光の強度を、検出器６によって検出した。

図１０は、図９に示す測定系における、突条３ａの間隔ｄと、検出器６が検出した蛍光強度との関係を示すグラフである。同グラフから、間隔ｄ＝３００ｎｍおよび５００ｎｍである場合の蛍光強度が高くなっているが、理論上は、ｄ＝４４０ｎｍの場合に蛍光強度が極大となる。なお、間隔が０ｎｍに対応する蛍光強度は、従来の平滑な透明蛍光体から出射された蛍光の強度である。

同様の検証を、図８に示す照明装置１００’を用いて行った。透明蛍光体としては、突条３ａの間隔が、３００ｎｍ、５００ｎｍ、および１５００ｎｍの３種類の積層透明蛍光体１０’、および、従来の平坦な透明蛍光体を用いた。図１１に示すように、ガラス体２側に光源４を配置した。光源４、偏光板５、検出器６および積分半球７の構成は、図９に示すものと同一であった。

図１２は、図１１に示す測定系における、突条３ａの間隔ｄと、検出器６が検出した蛍光強度との関係を示すグラフである。同グラフから、間隔ｄ＝３００ｎｍおよび５００ｎｍである場合の蛍光強度が高くなっているが、理論上は、ｄ＝４４０ｎｍの場合に蛍光強度が極大となる。なお、間隔が０ｎｍに対応する蛍光強度は、従来の平滑な透明蛍光体から出射された蛍光の強度である。

［実施例２］
（シミュレーション条件）
実施例２では、回折構造を形成することによる蛍光強度の増大を説明するため、光の挙動についてシミュレーションによる解析を行った。本実施例では、DiffractMod（RSoft製）のソフトウェアによる厳密結合波解析（Rigorous Coupled Wave Analysis, RCWA）を用いて解析した。具体的には、複数の突条を有する回折構造が形成された屈折率１．８のガラス体を平板状の透明蛍光体に接合して積層透明蛍光体を作製し、積層透明蛍光体に波長４５０ｎｍのｓ偏光を入射させたとき（励起光の照射に相当）、および入射光と同じ波長の光が出射するとき（励起光が蛍光変換されずにガラス平板を透過したものに相当）、並びに、波長５５０ｎｍの蛍光が出射するときの挙動を計算した。突条の間隔ｄは１７５ｎｍ〜２０００ｎｍの範囲で変化させ、突条の高さは１３０ｎｍで固定した。突条の断面形状は幅がｄ／２の正弦波状で設定し、間隔に応じて前記正弦波の周期を変更した。

（垂直入射光に対する回折強度と突条の間隔との関係）
図１３は、透明蛍光体の光源側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、透過光、透過方向への回折光、およびそれらの合計の強度と、突条の間隔ｄとの関係を示すグラフである。同グラフから、間隔ｄが３４０ｎｍ〜９００ｎｍの場合に、回折光の強度が大きくなり、間隔ｄが４０５ｎｍ〜４５０ｎｍの場合に、回折光の強度がさらに大きくなり、特に、間隔ｄ＝４４０ｎｍの場合に、回折光の強度が最大になっている。

図１４は、透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、透過光、透過方向への回折光、および全光量の強度と、突条の間隔ｄとの関係を示すグラフである。同グラフから、４０５ｎｍ〜４５０ｎｍの場合に、回折光の強度がさらに大きくなり、特に、間隔ｄ＝４４０ｎｍの場合に、回折光の強度が最大になっている。

図１５は、透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長５５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、透過光、透過方向への回折光、および全光量の強度と、突条の間隔ｄとの関係を示すグラフである。同グラフから、間隔ｄが４５０ｎｍ〜１２５０ｎｍの場合に、回折光の強度が大きくなり、特に、間隔ｄ＝６００ｎｍの場合に、回折光の強度が最大になっている。

図１３〜図１５から、回折光の強度を大きくするためには、入射光の波長がλであるとすると、突条の間隔ｄが０．７５×λ≦ｄ≦２．００×λであることが好ましく、０．９５×λ≦ｄ≦０．９７×λであることが特に好ましいことが分かる。

（電場分布シミュレーション）
図１６は、透明蛍光体の光源と反対面に接合されたガラス体の出射面における光の電場分布シミュレーション結果を示す図である。ガラス体の出射面には、４８０ｎｍの間隔で突条が形成されており、光の波長は４５０ｎｍである。図１６から、光のエネルギーは突条の表面に集中し、外部にあまり放出されていないことが分かる。つまり、突条が形成されていることで、光の大半が反対面において反射し、空間にあまり抜けていない。

［実施例３］
（シミュレーション条件）
実施例３では、複数の突条を有する回折構造が形成されたガラス体が透明蛍光体の一方面に接合された平板状の積層透明蛍光体に、所定の波長の光を入射させたときの光の挙動をシミュレーションによって解析した。これにより、突条の間隔と回折効率（蛍光強度）との関係が、突条の高さおよび積層透明蛍光体の屈折率によって、どのように変化するのかを検証した。本実施例では、上述の実施例２と同様、DiffractMod（RSoft製）のソフトウェアによる厳密結合波解析（Rigorous Coupled Wave Analysis, RCWA）を用いて解析した。

（透明蛍光体の屈折率と回折効率との関係）
図１７は、透明蛍光体の光源側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、入射光への回折効率と突条の間隔ｄとの関係を示すグラフである。回折構造の突条の高さは１８０ｎｍであり、突条の断面形状は幅がｄ／２の正弦波状であり、積層透明蛍光体の屈折率をｎ＝１．９、１．７および１．５の３段階に変化させてシミュレーションを行った。同グラフから、屈折率ｎ＝１．９のとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４４０ｎｍであり、屈折率ｎ＝１．７のとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４３０ｎｍであり、屈折率ｎ＝１．５のとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４２０ｎｍであった。入射光への回折効率が大きいほど、光が積層透明蛍光体の内部を通過せずに戻るため、実質的な光路長が増加する。通常のガラスの屈折率は１．５〜２．０程度であるため、回折効率を大きくするためには、間隔ｄを４０５ｎｍ〜４５０ｎｍとすればよいことが確認できた。

図１８は、透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４５０ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、出射光への回折効率と突条の間隔ｄとの関係を示すグラフである。回折構造の突条の高さは１８０ｎｍであり、積層透明蛍光体の屈折率をｎ＝１．９、１．７および１．５の３段階に変化させてシミュレーションを行った。同グラフから、屈折率ｎ＝１．９のとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４５０ｎｍであり、屈折率ｎ＝１．７のとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４４０ｎｍであり、屈折率ｎ＝１．５のとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４４０ｎｍであった。出射光への回折効率が大きいほど、光が積層透明蛍光体の内部を通過せずに戻るため、実質的な光路長が増加する。通常のガラスの屈折率は１．５〜２．０程度であるため、回折効率を大きくするためには、間隔ｄを４０５ｎｍ〜４５０ｎｍとすればよいことが確認できた。

図１７および図１８に示す結果から、実用上は、入射光の波長がλである場合、突条の間隔ｄは０．９０×λ≦ｄ≦λとすることが好ましいことが分かった。また、屈折率が高いほど、入射光への回折効率は高くなる一方、出射光への回折効率は低くなることが分かった。

（突条の高さと回折効率との関係）
図１９は、透明蛍光体の光源側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４０５ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、回折効率と突条の間隔ｄとの関係を示すグラフである。ガラス体および透明蛍光体の屈折率は１．６であり、回折構造の突条の高さｈは９０ｎｍ、１８０ｎｍおよび３６０ｎｍの３段階で変化させた。同グラフから、高さｈ＝９０ｎｍのとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４００ｎｍであり、高さｈ＝１８０ｎｍのとき、回折効率が最大となる間隔ｄは３９０ｎｍであり、高さｈ＝３６０ｎｍのとき、回折効率が極大となる間隔ｄは４９０ｎｍであった。通常のガラスの屈折率は１．５〜２．０程度であるため、回折効率を大きくするためには、間隔ｄを３６５ｎｍ〜４０５ｎｍとすればよいことが確認できた。

図２０は、透明蛍光体の光源の反対側のみにガラス体が接合された積層透明蛍光体に、波長４０５ｎｍのｓ偏光を垂直に入射させた場合の、回折効率と突条の間隔ｄとの関係を示すグラフである。ガラス体および透明蛍光体の屈折率は１．６であり、回折構造の突条の高さｈは９０ｎｍ、１８０ｎｍおよび３６０ｎｍの３段階で変化させた。同グラフから、高さｈ＝９０ｎｍのとき、回折効率が最大となる間隔ｄは４００ｎｍであり、高さｈ＝１８０ｎｍのとき、回折効率が最大となる間隔ｄは３９０ｎｍであり、高さｈ＝３６０ｎｍのとき、回折効率が極大となる間隔ｄは３７０ｎｍであった。通常のガラスの屈折率は１．５〜２．０程度であるため、回折効率を大きくするためには、間隔ｄを３６５ｎｍ〜４０５ｎｍとすればよいことが確認できた。

図１９から、突条の高さを大きくするほど、全体的には回折効率が大きくなっているが、実際のナノインプリント成型加工では、突条の高さｈを大きくすることは容易ではなく、間隔ｄよりも大きくすることは困難である。そのため、実用的には高さは９０ｎｍ〜３６０ｎｍ程度に設計される。そのため、図１９および図２０に示す結果から、実用上は、入射光の波長がλである場合、突条の間隔ｄは０．９０×λ≦ｄ≦λとすることが好ましいことが分かった。

１ 透明蛍光体
１’ 透明蛍光体
１” 透明蛍光体
１ａ 上面
１ｂ 下面
２ ガラス体
２ａ 反対面
２ｂ 接合面
３ 回折構造
３ａ 突条
４ 光源
５ 偏光板
６ 検出器
７ 積分半球
１０ 積層透明蛍光体
１０’ 積層透明蛍光体
１０” 積層透明蛍光体
１１ 透明蛍光体
１２ ガラス体
１００ 照明装置
１００’ 照明装置

Claims (8)

1. 波長がλ（３５０ｎｍ≦λ≦４７０ｎｍ）の励起光を照射すると蛍光を発する平板形状の透明蛍光体と、
   前記透明蛍光体の一方の平板面に接合された光を透過する平板形状のガラス体と、を備え、
   前記ガラス体の前記透明蛍光体と接合している接合面の反対面には、前記励起光を回折させる回折構造が形成され、
   前記励起光は前記反対面に入射し、
   前記蛍光は前記透明蛍光体の他方の平板面から出射し、
   前記回折構造は、所定の方向に配列された複数の突条であり、
   前記突条の間隔ｄは０．７５×λ≦ｄ≦２．００×λである、積層透明蛍光体。
2. 前記突条の間隔ｄは０．９０×λ≦ｄ≦λである、請求項１に記載の積層透明蛍光体。
3. 前記励起光の波長が４００ｎｍ〜４１０ｎｍであり、
   前記突条の間隔は３００ｎｍ〜８００ｎｍである、請求項１に記載の積層透明蛍光体。
4. 前記励起光の波長が４００ｎｍ〜４１０ｎｍであり、
   前記突条の間隔は３６５ｎｍ〜４０５ｎｍである、請求項３に記載の積層透明蛍光体。
5. 前記励起光の波長が４５０〜４７０ｎｍであり、
   前記突条の間隔は３４０ｎｍ〜９００ｎｍである、請求項１に記載の積層透明蛍光体。
6. 前記励起光の波長が４５０〜４７０ｎｍであり、
   前記突条の間隔は４０５ｎｍ〜４５０ｎｍである、請求項５に記載の積層透明蛍光体。
7. 請求項１〜６のいずれかに記載の積層透明蛍光体と、
   前記積層透明蛍光体に前記励起光を照射する光源と、を備えた、照明装置。
8. 前記励起光の前記反対面に対する入射角は、１０°〜４０°である、請求項７に記載の照明装置。

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