JP6770688B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
ここに開示されるリチウムイオン二次電池は、正極、負極、および該正負極間に介在するセパレータを有する電極体と、非水電解液と、を備える。前記正極は、正極集電体と、該正極集電体上に形成された正極活物質層とを備えている。前記負極は、負極集電体と、該負極集電体上に形成された負極活物質層とを備えている。前記電極体は、前記正極活物質層と前記セパレータとの間に第1の耐熱層と、前記負極活物質層と前記セパレータとの間に第2の耐熱層とを有している。前記第1の耐熱層および前記第2の耐熱層はそれぞれ、無機フィラーとバインダとを含有している。前記リチウムイオン二次電池は、以下の構成(A)または(B)を備える。
(A)前記正極活物質層の前記非水電解液の透過性が、前記負極活物質層の前記非水電解液の透過性よりも高く、かつ前記第1の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性が、前記第2の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性よりも高い。
(B)前記正極活物質層の前記非水電解液の透過性が、前記負極活物質層の前記非水電解液の透過性よりも低く、かつ前記第1の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性が、前記第2の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性よりも低い。
また、本明細書において「リチウムイオン二次電池」とは、電荷担体としてリチウムイオンを利用し、正負極間におけるリチウムイオンに伴う電荷の移動により充放電が実現される二次電池をいう。
図1に示すリチウムイオン二次電池100は、扁平形状の捲回電極体20と非水電解液(図示せず)とが扁平な角形の電池ケース(即ち外装容器)30に収容されることにより構築される密閉型のリチウムイオン二次電池100である。電池ケース30には外部接続用の正極端子42および負極端子44と、電池ケース30の内圧が所定レベル以上に上昇した場合に該内圧を開放するように設定された薄肉の安全弁36が設けられている。また、電池ケース30には、非水電解液を注入するための注入口(図示せず)が設けられている。正極端子42は、正極集電板42aと電気的に接続されている。負極端子44は、負極集電板44aと電気的に接続されている。電池ケース30の材質としては、例えば、アルミニウム等の軽量で熱伝導性の良い金属材料が用いられる。
第2の耐熱層82は負極活物質層64上に設けられた層であってもよく、セパレータ70の負極60側の主面上に設けられた層であってもよい。
したがって、第1の耐熱層81および第2の耐熱層82は、公知方法に従い形成することができる。
無機フィラーには、従来のリチウムイオン二次電池の二次電池の電極体が供える耐熱層に用いられる絶縁性の無機フィラーを用いてよい。無機フィラーの例としては、アルミナ(Al2O3)、マグネシア(MgO)、シリカ(SiO2)、チタニア(TiO2)等の無機酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等の窒化物、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム等の金属水酸化物、マイカ、タルク、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン等の粘土鉱物、ガラス繊維等が挙げられる。なかでも、アルミナ、ベーマイト、およびマグネシアが好ましく用いられる。これらの無機フィラーは融点が高く、耐熱性に優れる。またモース硬度が比較的高く、機械的強度および耐久性にも優れる。さらに比較的安価なため原料コストを抑えることができる。
第1の耐熱層81および第2の耐熱層82中の無機フィラーの割合は、例えば50質量%以上であり、好ましくは、70質量%〜95質量%である。
バインダとしては、例えば、スチレンブタジエンゴム(SBR);ポリエチレン(PE)等のポリオレフィン;カルボキシセルロース(CMC)等のセルロース樹脂;ポリビニルアルコール(PVA);ポリエチレンオキサイド(PEO)等のポリアルキレンオキサイド;アクリル酸、メタクリル酸、アクリルアミド、メタクリルアミド、2−ヒドロキシエチルアクリレート、2−ヒドロキシエチルメタクリレート、メチルメタクリレート、2−エチルヘキシルアクリレート、ブチルアクリレート等のアクリル系およびメタクリル系モノマーの重合体(特に単独重合体);ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等のフッ素樹脂を用いることもできる。
構成(A):正極活物質層54の非水電解液の透過性が、負極活物質層64の非水電解液の透過性よりも高く、かつ第1の耐熱層81に含まれるバインダの非水電解液の保持性が、第2の耐熱層82に含まれるバインダの非水電解液の保持性よりも高い。
構成(B):正極活物質層54の非水電解液の透過性が、負極活物質層64の非水電解液の透過性よりも低く、かつ第1の耐熱層81に含まれるバインダの非水電解液の保持性が、第2の耐熱層82に含まれるバインダの非水電解液の保持性よりも低い。
ここで、リチウムイオン二次電池100が上記構成(A)を備える場合について説明する。構成(A)の場合、非水電解液の透過性の高い正極活物質層54側に非水電解液の保持性(以下、「保液性」ともいう)の高いバインダを含む第1の耐熱層81が存在し、非水電解液の透過性の低い負極活物質層64側に保液性の低いバインダを含む第2の耐熱層82が存在する。一般に活物質層の非水電解液の透過性が高いと、非水電解液が排出過多になりやすい。しかしながら、正極活物質層54側に保液性の高いバインダを含む第1の耐熱層81が存在することにより、正極活物質層54から排出された非水電解液をある程度保持することができ、これにより正極活物質層54側において非水電解液の排出を抑制することができる。この結果、電極体20の外部に非水電解液が過度に排出されることを抑制することができる。一方で、非水電解液の透過性の低い負極活物質層64側には、保液性の低いバインダを含む第2の耐熱層82が存在するため、負極活物質層64側では非水電解液の排出が相対的に促進されることになる。このため、正極活物質層54と負極活物質層64とで非水電解液の透過性が異なるにもかかわらず、第2の耐熱層82で覆われた負極活物質層64側からの非水電解液の排出性と、第1の耐熱層81で覆われた正極活物質層54側からの非水電解液の排出性とを近づけることができ、同程度とすることも可能である。負極活物質層64側からの非水電解液の排出性と正極活物質層54側からの非水電解液の排出性が近くなればなるほど、電極体内において電解液の組成にムラが生じることを抑制することができる。
リチウムイオン二次電池100が上記構成(B)を備える場合についても同じ原理が当てはまる。すなわち、非水電解液の透過性の高い負極活物質層64側に保液性の高いバインダを含む第2の耐熱層82が存在し、非水電解液の透過性の低い正極活物質層54側に保液性の低いバインダを含む第1の耐熱層81が存在する。負極活物質層64側に保液性の高いバインダを含む第2の耐熱層82が存在することにより、負極活物質層64側からの非水電解液の排出を抑制することができ、非水電解液の透過性の高い負極活物質層64側において、非水電解液が過度に排出されることを抑制することができる。また、非水電解液の透過性の低い正極活物質層54側に保液性の低いバインダを含む第1の耐熱層81が存在することにより、正極活物質層54側では非水電解液の排出が相対的に促進されている。これにより、第2の耐熱層82で覆われた負極活物質層64側からの非水電解液の排出性と、第1の耐熱層81で覆われた正極活物質層54側からの非水電解液の排出性を近づける(さらには同程度にする)ことができ、電極体内における電解液の組成ムラの発生を抑制することができる。
このようにして、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池100は、上記の構成(A)および(B)のいずれかを備えることにより、ハイレートで充放電を繰り返した際の内部抵抗の増加を抑制することができる。
図4は、負極活物質層の非水電解液の透過性が正極活物質層の非水電解液の透過性よりも高く、非水電解液の溶媒にエチレンカーボネート(EC)、ジメチルカーボネート(DMC)およびジエチルカーボネート(DEC)の混合溶媒(SP値20)を用い、セパレータと負極活物質層との間の第2の耐熱層に含まれるバインダにPVDF(SP値18.5)を用いたリチウムイオン二次電池において、セパレータと負極活物質層との間の第1の耐熱層に含まれるバインダの種類を変えた場合についての検討結果である。
第1の耐熱性に含まれるバインダを以下の表に示す。
30 電池ケース
36 安全弁
42 正極端子
42a 正極集電板
44 負極端子
44a 負極集電板
50 正極シート(正極)
52 正極集電体
52a 正極活物質層非形成部分
54 正極活物質層
60 負極シート(負極)
62 負極集電体
62a 負極活物質層非形成部分
64 負極活物質層
70 セパレータシート
81 第1の耐熱層
82 第2の耐熱層
100 リチウムイオン二次電池
Claims (2)
- 正極、負極、および該正負極間に介在するセパレータを有する電極体と、
非水電解液と、
を備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、正極集電体と、該正極集電体上に形成された正極活物質層とを備えており、
前記負極は、負極集電体と、該負極集電体上に形成された負極活物質層とを備えており、
前記電極体は、前記正極活物質層と前記セパレータとの間に第1の耐熱層と、前記負極活物質層と前記セパレータとの間に第2の耐熱層とを有し、
前記第1の耐熱層および前記第2の耐熱層はそれぞれ、無機フィラーとバインダとを含有しており、
前記第1の耐熱層中の前記無機フィラーの割合が、70質量%〜95質量%であり、
前記第2の耐熱層中の前記無機フィラーの割合が、70質量%〜95質量%であり、
以下の構成(A)または(B)を備えることを特徴とするリチウムイオン二次電池。
(A)前記正極活物質層の前記非水電解液の透過性が、前記負極活物質層の前記非水電解液の透過性よりも高く、かつ前記第1の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性が、前記第2の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性よりも高い。
(B)前記正極活物質層の前記非水電解液の透過性が、前記負極活物質層の前記非水電解液の透過性よりも低く、かつ前記第1の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性が、前記第2の耐熱層に含まれるバインダの前記非水電解液の保持性よりも低い。 - 前記第1の耐熱層に含有されるバインダが、アクリル樹脂、スチレンブタジエンゴム、またはポリエチレンであり、
前記第2の耐熱層に含有されるバインダが、ポリフッ化ビニリデンである、
請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
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