JP6745729B2 - 新規金属水素化物の合成及び水素吸蔵特性 - Google Patents
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Description
(i)アルキルもしくはアリール遷移金属化合物(またはそれらの組み合わせ)を、溶剤(例えば、有機溶剤)中で水素の非存在下で加熱して、沈殿物を形成することと、
(ii)任意に、沈殿物を単離することと、
(iii)沈殿物を水素化することと、
(iv)任意に、水素化された沈殿物を単離することと、を含む。
M1は遷移金属であり、
各R基は独立して、アルキル、シリル化アルキル、アルケニル、アリールアルキル、ヘテロアリール、及びアリールから選択される。好ましい実施形態において、Rは、シリル化アルキルまたはアリールである。
M1(M2)zHxRyLn(I)
式中、
M1は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び任意に、それらの混合物から選択される第1の金属であり、
M2は、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属であり(例えば、1つ以上のドーピング金属、例えば、亜鉛、ガリウム、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、及び水銀など)、
Rは、存在する場合、有機基(例えば、β水素置換基を含有しない有機基)であり、
Lは、ルイス塩基(例えば、有機溶剤(エーテル溶剤など、例えば、Et2O、ジオキサン、THF)、水、H2S、アミン、ホスフィン、硫化物、オレフィン(例えば、1−ヘキセン)、及びそれらの組み合わせ)であり、
nは、0〜約1(例えば、0〜約0.8、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.2、0〜約0.1、0〜約0.05、または0〜約0.01)であり、
yは0〜約0.5であり、
zは、0〜約1(例えば、0〜約0.9、0〜約0.8、0〜約0.7、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.3、0〜約0.2、0〜約0.1、または0〜約0.05)であり、
M1がTiまたはVであるとき、xは約4.6〜約13であり、
M1がCrであるとき、xは約4.6〜約12であり、
M1がFeであるとき、xは約4.6〜約10であり、
M1がNiまたはCoであるとき、xは約4.6〜約8であり、
M1がCuであるとき、xは約4.6〜約6である。
M1(M2)zHxRyLn(H2)a(II)
式中、
M1は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及びそれらの混合物から選択される第1の金属であり、
M2は、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属(例えば、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、及び銅以外の金属)であり(例えば、1つ以上のドーピング金属、例えば、ジルコニウム、ガリウム、亜鉛、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、及び水銀)、
Rは、存在する場合、有機基(例えば、β水素置換基を含有しない有機基)であり、
Lは、ルイス塩基(例えば、有機溶剤(エーテル溶剤など、例えば、Et2O、ジオキサン、及びTHF)、水、H2S、アミン、ホスフィン、硫化物、オレフィン(例えば、1−ヘキセン)、及びそれらの組み合わせ)であり、
nは、0〜約1(例えば、0〜約0.8、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.2、0〜約0.1、0〜約0.05、または0〜約0.01)であり、
xは、約0.5〜約4.5(例えば、約1.8〜約4.2または約2〜約4)であり、
aは、1超(2超など、約3〜約5など、例えば、約3、約4、または約5)であり、
yは0〜約0.5であり、
zは、0〜約1(例えば、0〜約0.9、0〜約0.8、0〜約0.7、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.3、0〜約0.2、0〜約0.1、または0〜約0.05)である。
M1(M2)zHxRyLn(III)
式中、
M1は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び任意に、それらの混合物から選択される第1の金属であり、
M2は、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属であり(例えば、1つ以上のドーピング金属、例えば、亜鉛、ガリウム、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、及び水銀など)、
Rは、存在する場合、有機基(例えば、β水素置換基を含有しない有機基)であり、
Lは、ルイス塩基(例えば、有機溶剤(エーテル溶剤など、例えば、Et2O、ジオキサン、THF)、水、H2S、アミン、ホスフィン、硫化物、オレフィン(例えば、1−ヘキセン)、及びそれらの組み合わせ)であり、
nは、0〜約1(例えば、0〜約0.8、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.2、0〜約0.1、0〜約0.05、または0〜約0.01)であり、
yは0〜約0.5であり、
zは、0.2超〜約1(例えば、約0.25〜約1、約0.25〜約0.9、約0.25〜約0.8、約0.25〜約0.7、約0.25〜約0.6、約0.25〜約0.5、約0.25〜約0.4、約0.25〜約0.3)であり、
xは、約0.5〜約4.5(例えば、約2.5〜約4.5、約0.5〜約3.6、または約0.5〜約3.3)である。
M1(M2)zHxRyLn(I)
式中、
各M1は独立して、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び任意に、それらの混合物から選択される第1の金属であり、
各M2は独立して、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属であり(例えば、1つ以上のドーピング金属、例えば、亜鉛、ガリウム、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、及び水銀など)、
各Rは、存在する場合、独立して、有機基(例えば、β水素置換基を含有しない有機基)であり、
各Lは独立して、ルイス塩基(例えば、有機溶剤(エーテル溶剤など、例えば、Et2O、ジオキサン、及びTHF)、水、H2S、アミン、ホスフィン、硫化物、オレフィン(例えば、1−ヘキセン)、及びそれらの組み合わせ)であり、
各nは独立して、0〜約1(例えば、0〜約0.8、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.2、0〜約0.1、0〜約0.05、または0〜約0.01)であり、
各yは独立して、0〜約0.5であり、
各zは独立して、0〜約1(例えば、0〜約0.9、0〜約0.8、0〜約0.7、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.3、0〜約0.2、0〜約0.1、または0〜約0.05)であり、
M1がTiまたはVであるとき、xは約4.6〜約13であり、
M1がCrであるとき、xは約4.6〜約12であり、
M1がFeであるとき、xは約4.6〜約10であり、
M1がNiまたはCoであるとき、xは約4.6〜約8であり、
M1がCuであるとき、xは約4.6〜約6である。
M1(M2)zHxRyLn(H2)a(II)
式中、
各M1は独立して、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及びそれらの混合物から選択される第1の金属であり、
各M2は独立して、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属(例えば、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、及び銅以外の金属)であり(例えば、1つ以上のドーピング金属、例えば、ジルコニウム、ガリウム、亜鉛、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、及び水銀)、
各Rは、存在する場合、独立して、有機基(例えば、β水素置換基を含有しない有機基)であり、
各Lは独立して、ルイス塩基(例えば、有機溶剤(エーテル溶剤など、例えば、Et2O、ジオキサン、及びTHF)、水、H2S、アミン、ホスフィン、硫化物、オレフィン(例えば、1−ヘキセン)、及びそれらの組み合わせ)であり、
各nは独立して、0〜約1(例えば、0〜約0.8、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.2、0〜約0.1、0〜約0.05、または0〜約0.01)であり、
各xは独立して、約0.5〜約4.5(例えば、約1.8〜約4.2、または約2〜約4)であり、
各aは独立して、1超(2超など、約3〜約5など、例えば、約3、約4、または約5)であり、
各yは独立して、0〜約0.5であり、
各zは独立して、zは、0〜約1(例えば、0〜約0.9、0〜約0.8、0〜約0.7、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.3、0〜約0.2、0〜約0.1、または0〜約0.05)である。
M1(M2)zHxRyLn(I)M1(M2)zHxRyLn(H2)a(II)
式中、
各M1は独立して、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及びそれらの混合物から選択される第1の金属であり、
各M2は独立して、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属(例えば、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、及び銅以外の金属)であり(例えば、1つ以上のドーピング金属、例えば、ジルコニウム、ガリウム、亜鉛、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、及び水銀)、
各Rは、存在する場合、独立して、有機基(例えば、β水素置換基を含有しない有機基)であり、
各Lは独立して、ルイス塩基(例えば、有機溶剤(エーテル溶剤など、例えば、Et2O、ジオキサン、及びTHF)、水、H2S、アミン、ホスフィン、硫化物、オレフィン(例えば、1−ヘキセン)、及びそれらの組み合わせ)であり、
各nは独立して、0〜約1(例えば、0〜約0.8、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.2、0〜約0.1、0〜約0.05、または0〜約0.01)であり、
各yは独立して、0〜約0.5であり、
各zは独立して、zは、0〜約1(例えば、0〜約0.9、0〜約0.8、0〜約0.7、0〜約0.6、0〜約0.5、0〜約0.4、0〜約0.3、0〜約0.2、0〜約0.1、または0〜約0.05)であり、
式(I)の金属水素化物において、
M1がTiまたはVであるとき、xは約4.6〜約13であり、
M1がCrであるとき、xは約4.6〜約12であり、
M1がFeであるとき、xは約4.6〜約10であり、
M1がNiまたはCoであるとき、xは約4.6〜約8であり、
M1がCuであるとき、xは約4.6〜約6であり、
式(II)の金属水素化物において、
各xは独立して、約0.5〜約4.5(例えば、約1.8〜約4.2、または約2〜約4)であり、
各aは独立して、1超(2超など、約3〜約5など、例えば、約3、約4、または約5)である。
本明細書に記載される実施形態のいずれかに従う金属水素化物(例えば、式(I)もしくは(II)の1つ以上の金属水素化物、またはそれらの任意の混合物)を提供することと、
水素を金属水素化物に追加することと、
水素を金属水素化物に配位させる(例えば、金属水素化物によって吸収させる)ことと、を含む。
本明細書に記載される実施形態のいずれかに従う金属水素化物(例えば、式(I)もしくは(II)の1つ以上の金属水素化物、またはそれらの任意の混合物)をシステム内に提供することと、
水素を吸蔵システム内の金属水素化物に追加することと、
水素を吸蔵システム内の金属水素化物に配位させる(例えば、金属水素化物によって吸収させる)ことと、を含む。
別途定義されない限り、本明細書に使用される全ての技術用語及び科学用語は、本発明が属する技術分野における専門家によって共通して理解されるものと同じ意味を有する。
金属水素化物
水素吸蔵
実施例
実施例1:クロム(III)水素化物試料
合成
テトラキス(トリメチルシリルメチル)クロムの調製
クロム(III)水素化物の形成
試料の特徴付け
実施例2:バナジウム(IV)水素化物試料
合成
テトラフェニルバナジウム(IV)の調製
バナジウム(IV)水素化物の形成
試料の特徴付け
水素吸着/脱着研究
実施例3:マンガン(II)水素化物試料
合成
ビス(メシチル)マンガン(II)の調製
マンガン(II)水素化物の形成
試料の特徴付け
水素吸着/脱着研究
実施例4:マンガン(II)水素化物試料
シリーズ1
シリーズ2
シリーズ3
実施例5:Mn(II)水素化物試料によるH2吸着のエンタルピーの直接測定
試料の特徴付け
水素吸着研究
熱量測定
実施例6:Cr(II)水素化物試料の合成
CrCl2(THF)1.13の調製
ビス[(トリメチルシリル)メチル]クロム(II)の調製
クロム(II)水素化物試料の調製
ビス[(トリメチルシリル)メチル]クロム(II)(5g、22.1mmol)を、250mLの30〜60°の石油エーテル中で撹拌して、暗褐色の溶液を得た。この溶液をPARR圧力容器に入れ、容器を10バールH2で72時間加圧した。次いで、圧力を、48時間かけて70バールに増加させた。次いで、容器をアルゴンの雰囲気下で100℃で72時間加熱した後、この反応物を100℃及び80バールH2で72時間加熱した。反応物をろ過して、黒色の沈殿物及び黒色のろ液を得た。沈殿物を石油エーテルですすいだ(10mL×3回)。次いで、沈殿物を、真空中、100℃で4時間乾燥させて、黒色の湿度感応性粉末Cr(II)−100(0.3155g)を得た。
試料の特徴付け
水素吸着研究
実施例7:マンガン(II)水素化物試料の代替合成
実施例8:バナジウム(IV)水素化物試料の代替合成
合成
テトラメシチルバナジウム(IV)の調製
熱沈着
バナジウム(IV)水素化物試料の調製
試料の特徴付け
水素吸着/脱着研究
Claims (34)
- 金属水素化物を含むバルク固体を調製するためのプロセスであって、
(i)アルキルもしくはアリール遷移金属化合物、またはそれらの組み合わせを、溶剤中で水素の非存在下で加熱して、沈殿物を形成することと、
(ii)任意に、前記沈殿物を単離することと、
(iii)前記沈殿物を水素化することと、
(iv)任意に、前記水素化された沈殿物を単離することと、
を含み、
前記アルキルまたはアリール遷移金属化合物が、式M1R、M1R2、M1R3、もしくはM1R4、またはそれらの組み合わせを有し、式中、
M1は、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、及び銅、ならびにそれらの組み合わせから選択される遷移金属であり、
各R基は独立して、アルキル、シリル化アルキル、アルケニル、アリールアルキル、ヘテロアリール、及びアリールから選択され、
任意に、各R基が、β水素置換基を含有しない、
プロセス。 - ステップ(i)が、50℃〜250℃、50℃〜200℃、75℃〜150℃、80℃〜120℃、90℃〜110℃、または95℃〜105℃の温度で、任意に12時間〜72時間、24時間〜36時間、または24時間の期間にわたって、実施される、及び/又は、
ステップ(i)が、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタン、石油エーテル、トルエン、及びそれらの組み合わせから選択される溶剤中で実施される、及び/又は、
ステップ(ii)が、実行される場合、ステップ(i)の生成物をろ過した後、得られた固形物を、50℃〜200℃、100℃〜150℃、または100℃の温度で、任意に1〜10時間、2〜6時間、または4時間の期間にわたって、乾燥させることを含む、及び/又は、
ステップ(iii)の前記水素化が、1バール〜200バール、25バール〜150バール、50バール〜125バール、50バール〜100バール、または60バール〜80バールの水素圧で、任意に10℃〜200℃、10℃〜100℃、15℃〜50℃、20℃〜40℃、または20℃〜30℃の温度で実施され、さらに任意に、ステップ(iii)が、12時間〜72時間、24時間〜60時間、または48時間の期間にわたって実施される、及び/又は、
ステップ(iii)が、溶剤の非存在下で、または石油エーテル、ペンタン、シクロヘキサン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、トルエン、及びそれらの組み合わせから選択される溶剤中で実施される、及び/又は、
当該プロセスが、ステップ(iii)(または実行される場合はステップ(iv))の生成物を、任意に1バール〜250バール、1バール〜200バール、50バール〜170バール、100バール〜150バール、または120バール〜150バールの水素圧で、1回以上、5回以上、10回以上、20回以上、30回以上、40回以上、または50回以上の水素吸着/脱着サイクルに供すること(v)をさらに含む、
請求項1に記載のプロセス。 - 式(I)の金属水素化物を含むバルク固体であって、
M1(M2)zHxRyLn(I)
式中、
M1は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及びそれらの混合物から選択される第1の金属であり、
M2は、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属であり、
Rは、存在する場合、有機基であり、
Lはルイス塩基であり、
nは0〜1であり、
yは0〜0.5であり、
zは0〜1であり、
M1がTiまたはVであるとき、xは4.6〜13であり、
M1がCrであるとき、xは4.6〜12であり、
M1がFeであるとき、xは4.6〜10であり、
M1がNiまたはCoであるとき、xは4.6〜8であり、
M1がCuであるとき、xは4.6〜6である、
バルク固体。 - xが、8.6〜13、8.6〜12、8.6〜11、または8.6〜10である、請求項3に記載のバルク固体。
- (a)M1がTiであるとき、xは、7超、7.5〜13、8〜13、9〜13、10〜13、11〜13、12〜13、7.5〜8.5、8.5〜9.5、9.5〜10.5、10.5〜11.5、11.5〜12.5、もしくは12.5〜13である、
(b)M1がVであるとき、xは、7超、7.5〜13、8〜13、9〜13、10〜13、11〜13、12〜13、7.5〜8.5、8.5〜9.5、9.5〜10.5、10.5〜11.5、11.5〜12.5、もしくは12.5〜13である、
(c)M1がCrであるとき、xは、6超、6.5〜12、7〜12、8〜12、9〜12、10〜12、11〜12、6.5〜7.5、7.5〜8.5、8.5〜9.5、9.5〜10.5、10.5〜11.5、もしくは11.5〜12である、
(d)M1がFeであるとき、xは、6超、6.5〜10、7〜10、8〜10、9〜10、6.5〜7.5、7.5〜8.5、8.5〜9.5、もしくは9.5〜10である、
(e)M1がCoであるとき、xは、6超、6.5〜8、7〜8、6.5〜7.5、もしくは7.5〜8である、または
(f)M1がNiであるとき、xは、6超、6.5〜8、7〜8、6.5〜7.5、もしくは7.5〜8である、請求項3に記載のバルク固体。 - 式(II)の金属水素化物を含むバルク固体であって、
M1(M2)zHxRyLn(H2)a(II)
式中、
M1は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び任意に、それらの混合物から選択される第1の金属であり、
M2は、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属であり、
Rは、存在する場合、有機基であり、
Lはルイス塩基であり、
nは0〜1であり、
xは0.5〜4.5であり、
aは2〜5であり、
yは0〜0.5であり、
zは0〜1である、
バルク固体。 - aが、3、4、または5である、請求項6に記載のバルク固体。
- (a)M1がTiであり、xが3であり、かつaが3〜5である、
(b)M1がVであり、xが3であり、かつaが3〜5である、
(c)M1がCrであり、xが2であり、かつaが3〜5である、
(d)M1がFeであり、xが2であり、かつaが3〜5である、
(e)M1がCoであり、xが2であり、かつaが3である、または
(f)M1がNiであり、xが2であり、かつaが3である、請求項6または7に記載のバルク固体。 - yが、0.4未満、0.3未満、0.2未満、0.1未満、または0.05未満である、請求項3〜8のいずれか一項に記載のバルク固体。
- yが、0〜0.4、0〜0.3、0〜0.25、0〜0.2、0〜0.1、または0〜0.05である、請求項3〜9のいずれか一項に記載のバルク固体。
- Rが、存在する場合、独立して、アルキル、シリル化アルキル、アルケニル、アリールアルキル、ヘテロアリール、及びアリールから選択される、請求項3〜10のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 前記バルク固体が、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、及び銅以外の金属イオンを含まないか、または実質的に含まず、任意に、前記金属水素化物が、有機残渣を含まないか、または実質的に含まない、請求項3〜11のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 前記バルク固体が、固体、ゲル、またはペレットであり、任意に、実質的に非晶質である、請求項3〜12のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 前記バルク固体が、0.5〜50nmの細孔径を有する、請求項3〜13のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 前記バルク固体が、水素吸蔵のために使用され、任意に、前記バルク固体が、H2と金属との間の相互作用によって水素を吸蔵し、任意に、H2と前記金属との間の前記相互作用が、Kubas相互作用である、請求項3〜14のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 前記バルク固体の水素化及び/または脱水素化が、熱力学的に中立である、請求項3〜15のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 請求項3〜16のいずれか一項に記載の1つ以上のバルク固体を含む組成物。
- 請求項3〜16のいずれか一項に記載の1つ以上のバルク固体を含む金属水素化物吸蔵材料。
- 前記バルク固体を1回以上の水素吸着/脱着サイクル、任意に10回以上の水素吸着/脱着サイクル、任意に50回以上の水素吸着/脱着サイクルに供することを含む、請求項3〜16のいずれか一項に記載のバルク固体を精製するためのプロセス。
- 前記水素吸着/脱着サイクルが、50バール〜200バールの水素圧で実施される、請求項19に記載のプロセス。
- 水素を吸蔵する方法であって、
(i)請求項3〜16のいずれか一項に記載のバルク固体を提供することと、
(ii)水素を前記バルク固体に追加することと、
(iii)前記水素を前記バルク固体に配位させることと、
を含み、
任意に、前記水素が、吸蔵システム内に吸蔵されるため、前記方法が、
(i)請求項3〜16のいずれか一項に記載のバルク固体を前記吸蔵システム内に提供することと、
(ii)水素を前記吸蔵システム内の前記バルク固体に追加することと、
(iii)前記水素を前記吸蔵システム内の前記バルク固体に配位させることと、
を含む、方法。 - 前記水素を前記バルク固体から放出させることをさらに含み、任意に、前記水素が、前記吸蔵システム内の前記水素の圧力を低減すること、前記吸蔵システムの温度を上昇させること、またはそれらの組み合わせによって、前記バルク固体から放出される、請求項21に記載の方法。
- 水素の前記バルク固体への吸着及び/または水素の前記バルク固体からの脱着が、熱力学的に中立である、請求項21または22に記載の方法。
- 吸蔵システム、及び前記吸蔵システム内に請求項3〜16のいずれか一項に記載のバルク固体を含む、水素吸蔵システム。
- 請求項3〜16のいずれか一項に記載のバルク固体を含む、バッテリまたは燃料電池。
- 吸蔵システム、及び前記吸蔵システム内に請求項3〜16のいずれか一項に記載のバルク固体を含む、水素、メタン、及び圧縮天然ガスから選択されるガスのための吸蔵システム、又は、酸化剤を使用した燃料電池または熱を使用して電気を発生させるための吸蔵システム。
- M1はマンガンであり、R基はシリル化アルキルであり、任意に、R基はトリメチルシリルメチルである、請求項1または2に記載のプロセス。
- 式(III)の金属水素化物を含むバルク固体であって、
M1(M2)zHxRyLn(III)
式中、
M1は、チタン、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び、それらの混合物から選択される第1の金属であり、
M2は、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属であり、
Rは、存在する場合、有機基であり、
Lは、ルイス塩基であり、
nは、0〜1であり、
xは、0.5〜4.5であり、
yは0〜0.5であり、
zは、0.25〜0.9である、
バルク固体。 - M2は、第4、5、6、7、8、9、10、11、もしくは12周期遷移金属、またはランタニドである、請求項3〜16、および28のいずれか一項に記載のバルク固体。
- M2は、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、鉄、ジルコニウム、ガリウム、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、水銀、及びそれらの組み合わせから選択される、請求項3〜16、28、および29のいずれか一項に記載のバルク固体。
- M2は、ニオブ、モリブデン、テクニチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、ジルコニウム、亜鉛、ガリウム、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、水銀、及びそれらの組み合わせから選択される、請求項3〜16、28、および29のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 第1の金属のM1は、1つを超える酸化状態にある、請求項3〜16、28、および29のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 前記バルク固体は実質的に非晶質であり、及び/又は、前記バルク固体は室温で安定しており、及び/又は、前記バルク固体の水素化及び/または脱水素化は熱力学的に中立であり、及び/又は、前記バルク固体は、その中に分子水素を吸蔵してないバルク固体の100%総重量を基準に、少なくとも2%、任意に、少なくとも3%の量で分子水素を吸収することができ、その水素を可逆的に放出させることができる、請求項3〜16、および28〜32のいずれか一項に記載のバルク固体。
- 式(II)の金属水素化物を含むバルク固体であって、
M1(M2)zHxRyLn(H2)a(II)
式中、
M1は、バナジウム、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、銅、及び任意に、それらの混合物から選択される第1の金属であり、
M2は、zの合計含有量を有する1つ以上の追加の金属であり、
Rは、存在する場合、有機基であり、
Lはルイス塩基であり、
nは0〜1であり、
xは0.5〜4.5であり、
aは1超であり、
yは0〜0.5であり、
zは0〜1である、バルク固体。
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