JP6693891B2 - 核燃料構造体及び核燃料構造体を作製する方法 - Google Patents

核燃料構造体及び核燃料構造体を作製する方法 Download PDF

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Description

本発明は、核燃料構造体に関する。
核エネルギーは、温室効果ガス排出のような化石燃料使用に関連した問題の多くを生じずに長期にわたってより大量のエネルギーを供給できるので、米国および世界中の多くの国において重要なエネルギー源であり続ける。核燃料源の使用および保管における固有のリスク、原子炉の安全な運転を確実にする必要性、ならびに核燃料が武器を製造するために不正使用されるリスクがあるため、安全で安心な核燃料技術の開発のイノベーションが引き続き推進されている。
国際公開第2013/180764号パンフレット 米国特許仮出願第61/588733号明細書 米国特許仮出願第61/588765号明細書 米国特許仮出願第61/588788号明細書
一態様において、核燃料構造体内に配置された複数の繊維(fiber)と、複数の繊維のうちの少なくとも1つの繊維内の多層燃料領域(multilayer fuel region)とを含む核燃料構造体の提供によって、従来技術の種々の欠点が解消され、さらなる利点が提供される。多層燃料領域は、核燃料物質を有する内層領域と、核燃料物質を包み込む外層領域とを含む。
別の態様において、核燃料構造体を作製することを容易にする方法も提供され、作製することを容易にするステップは、核燃料構造体内に配置される複数の繊維を提供するステップと、複数の繊維のうちの少なくとも1つの繊維内に多層燃料領域を形成するステップとを含む。形成された多層燃料領域は、核燃料物質を有する内層領域と、核燃料物質を包み込む外層領域とを含む。
さらなる特徴および利点が本発明の技法によって実現される。本発明の他の実施形態および態様は本明細書に詳細に説明されており、請求される発明の一部とみなされる。
本発明の1または複数の態様は、明細書の結論の請求項において特定的に示され例として明確に請求される。本発明の上記および他の目的、特徴、および利点は、添付の図面と併せて以下の詳細な説明から明らかである。
原子炉運転における核燃料構造体の使用を概略的に示す、原子炉の例示的なレイアウト図である。 複数の核燃料棒構造体および制御棒構造体を含む例示的構造体であって、核燃料構造体を包み込み格納するための1つの可能な構造体を示す図である。 複数の核燃料棒構造体および制御棒構造体を含む例示的構造体であって、核燃料構造体を包み込み格納するための1つの可能な構造体を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、核燃料構造体または被覆構造体の一部分の一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、核燃料構造体または被覆構造体の一部分の一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を含む繊維の一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を含む繊維の別の実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を含む繊維の断面図である。 本発明の1または複数の態様による、複数の個別多層燃料領域(discrete multilayer fuel region)を含む複数の繊維またはそれらの複数のスキャフォルディングファイバ(scaffolding fiber)の一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、複数の個別多層燃料領域および/または核毒物領域を有する複数の繊維を含む核燃料構造体の一部分の一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、図5Aの核燃料構造体を使用する核燃料集合体の実施形態の断面図である。 本発明の1または複数の態様による、図5Aの核燃料構造体を使用する核燃料集合体の実施形態の断面図である。 本発明の1または複数の態様による、図5Aの核燃料構造体を使用する核燃料集合体の実施形態の断面図である。 本発明の1または複数の態様による、図5Aの核燃料構造体を使用する核燃料集合体の実施形態の断面図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするためのプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするためのプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするためのプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするためのプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするためのプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするための別のプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするための別のプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするための別のプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするための別のプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、多層燃料領域を有する繊維の作製を容易にするための別のプロセスを示す図である。 本発明の1または複数の態様による、複数の個別燃料領域を有する複数の繊維の作製を容易にするための装置の一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、複数の繊維を形成するためのプロセスの一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、デジタル紡糸口金(digital spinneret)技術によって形成され得る複数のスキャフォルディングファイバの一実施形態を示す図である。 本発明の1または複数の態様による、ナノ多孔質炭素層(nanoporous carbon layer)の一実施形態を示す図である。
本発明の態様ならびにその特定の特徴、利点、および詳細は、添付の図面に示される非限定的例を参照して以下でより完全に説明される。よく知られた物質、作製工具、加工技術などの説明は、本発明を細部で不必要に不明瞭にしないために省略されている。しかしながら、詳細な説明および特定の例は、本発明の態様を示しているが、限定ではなく例示のために与えられるものであることを理解されたい。本発明の概念の趣旨および/または範囲内の様々な置換、修正、追加および/または配列が、本開示から当業者には明らかとなろう。
以下では、理解を容易にするために原寸に比例して描かれていない図面が参照される。図面において、異なる図を通して使用される同じ参照番号は、同じまたは類似の構成要素を示す。
核エネルギー生産は、現在および予測される将来のエネルギー需要を満たすために多くの国で重要であり続ける。ウランおよびウラン系化合物などの核燃料物質は、化石燃料などの他のエネルギー源よりもはるかに高いエネルギー密度を有し、たとえばガソリンまたは石炭燃料と比べて100万倍を超えるエネルギー密度を有することがある。スリーマイル島事故、チェルノブイリ災害、および最近の福島第一メルトダウンなど、いくつかのよく知られている原子炉事故が示すように、原子炉内の核燃料物質の安全な取り扱いおよび保管、ならびに原子炉事故およびメルトダウンの防止は、核エネルギー生産の重要な問題であり続けている。
図1は、原子力発電所の一部であり得る例示的原子炉100の概略図である。図1に示される原子炉100は、原子炉遮蔽体110の内側に包み込まれた原子炉容器105を含み、原子炉遮蔽体110は、事故が発生しても原子炉遮蔽体110内の物質が収容できるように、高温に耐えることができるコンクリートまたは他の物質で作られ得る。原子炉容器105は、核燃料棒130および制御棒140が配設される炉心120を含む。原子炉容器105はまた、冷却材入口155を通して原子炉105内に引き込まれ得る水または重水などの冷却材物質150を保持する。燃料棒130は、ジルコニウム合金金属ケーシングなどの金属合金燃料棒ケーシングまたは被覆に包み込まれた核燃料物質、しばしば二酸化ウラン燃料カプセルを含む。(多くの核燃料棒は、商標名Zircaloy(ジルカロイ)で作られたジルコニウム合金被覆物質を利用する。)核燃料物質は、核燃料において核分裂反応を開始できる中性子に衝突され、この反応が、核燃料物質の核を分裂させ、熱エネルギーおよびさらなる中性子を放出し、次いでそれらの中性子により核分裂反応が続行する。熱エネルギーが冷却剤160を加熱し、冷却剤160は冷却材出口165を介して原子炉容器105から汲み出され、加熱された冷却剤160は、たとえば、蒸気を発生させてタービンを駆動するために使用することができ、そのタービンが電気エネルギーを発生させる(簡略化のために図1には示されていない)。炉心120は、中性子が核燃料物質の核と反応しやすい速度まで中性子を遅くすることができる黒鉛などの1または複数の減速材物質で作られてよい。冷却材物質150は、燃料棒130に衝突する高速中性子を遅くする減速材物質としても働くことができる。制御棒140は、燃料棒130内の核燃料物質の核分裂速度を可変的に制御するために使用されてよい。制御棒140は、ホウ素、銀、カドミウム、および/またはインジウムのような、核分裂反応を受けることなく中性子を吸収できる1または複数の物質で作られてよい。制御棒140が原子炉容器105から部分的または完全に引き出されると、より多くの中性子が燃料棒130内の核燃料物質と首尾よく衝突して反応し、エネルギー出力を増加させることができ、逆に、原子炉容器105内にさらにまたは完全に棒を挿入することによって、より多くの中性子が吸収され、核分裂反応が遅くされ、エネルギー生産を減少させることができる。原子炉によっては、制御棒140を完全に挿入することが、燃料棒130内の核分裂反応を完全に停止させるために用いられることがある。
図2Aおよび図2Bは、原子炉内に配備され得る核燃料集合体200の例を示す。一般に、核燃料棒130および制御棒140は、図1に示されるように、原子炉内に別個に配備されるのではなく、核燃料集合体200などの核燃料集合体に配備されることが多い。核燃料棒210は、核燃料棒210の間に散在した制御棒220と一緒に配列されてよく、核燃料棒210と制御棒220はともに1または複数のスペーサ230によって束ねられてよい。核燃料集合体200全体は、核燃料集合体が炉心120などの減速材物質によって取り囲まれ、冷却材150が燃料棒210および制御棒220の周りを流れることができるように原子炉容器内に配備され得る。制御棒220は、図2Bによって示されるように、制御棒220が核燃料集合体200に対して可変的に引き出されまたはさらに挿入されることができるように、原子炉容器の内部または外部の制御部と結合され得る。
図1を再び参照すると、冷却材150は原子炉100内でいくつかの用途を果たし得ることに留意できる。冷却材160は、核分裂反応から発生された熱によって加熱され、燃料棒130および炉心120から熱を奪い、冷却材160の熱エネルギーは電気エネルギーに変換され得る。また、冷却材150、160は、中性子が核燃料物質と首尾よく反応しやすい速度まで中性子を遅くするための減速材の役割をすることができる。冷却材喪失事故(LOCA:loss of coolant accident)では、原子炉容器105内で冷却材レベルが低下することで、熱エネルギーが原子炉の外へもはや適切に伝達されず、そのため、熱が原子炉内に蓄積し、ケーシングを含む燃料棒130に損傷を与える可能性がある。冷却材の喪失は減速材物質の喪失も意味し得るので、核燃料物質における核分裂反応の減速を生じるが、放射性核燃料物質、および核分裂反応の放射性副産物が原子炉内に熱エネルギーを放射し続けるので、熱が原子炉容器内に急速に蓄積し続ける可能性がある。スリーマイル島災害と福島第一災害はいずれも、冷却材喪失事故として始まり、ジルコニウム合金被覆の溶融および高発熱性酸化をもたらし、膨大な量の水素ガスを生成し、さらなる熱の蓄積およびそれに続く炉心溶融をもたらした。メルトダウンの際に燃料棒の被覆が破られまたは割られると、放射性核燃料およびその放射性核分裂副産物が露出され、メルトダウンによって生成された他のガスと混合することがあり、放射性物質が周辺環境に逃げる可能性がある。
スリーマイル島のような事件により、ジルコニウム合金被覆および他の被覆物質に代わり得る代替的な安全な燃料棒被覆物質の研究に拍車が掛けられた。たとえば、炭化ケイ素(SiC:silicon carbide)は、1つのそのような代替的被覆物質であり得る。炭化ケイ素は比較的脆い物質であるが、炭化ケイ素ファイバ(SiCf:silicon carbide fiber)補強炭化ケイ素マトリックス(SiCm:silicon carbide matrix)セラミック−マトリックス複合体(CMC:Ceramic-Matrix Composite)構造体を使用することによって、その脆性が軽減され得る。図3A〜図3Bは、補強SiCf−SiCm CMC構造体の1つの例示的実施形態を示す。図3Aは、構造体300の一実施形態を示し、構造体300は、モノリシックSiCチューブ(monolithic SiC tube)などのチューブ310を含み、チューブ310の周りに、SiC繊維またはトウ(tows)340の複数の補強リボン320が編組されまたは巻き付けられている。補強リボンは、たとえば、1つのリボン320の部分330の拡大図で示されるように、複数のSiC繊維またはトウ340を含むことができる。繊維またはトウ340は、SiCfなどの炭化ケイ素化合物を含むことができる。図3Aは、リボン320の編組または巻付けプロセスおよびパターンの一例を示し、図を単純化し例示的なパターンをより良く示すために、追加の交互の撚糸は含まれていない。リボンを編組するまたは巻き付ける他のパターンおよびプロセスも可能であり得る。たとえば、リボン320はチューブ310の内側で編組されてもよい(図を明瞭にするために図3Aには示されていない)。
図3Bは、チューブ310を包み込むリボン320の複数の層を有し、リボン320およびチューブ310を覆う外層360が組み込まれた構造体300を示す。310と360の役割は逆にされてもよく、その場合、360は、リボン320の複数の層を包み込む外側チューブであり、内層310で覆われる。説明を明瞭にするために、前者の構成が一般性を失うことなく想定される。外層360はSiCを含むこともでき、その場合、構造体300はSiCf−SiCm CMC構造体とすることができる。外層360は、たとえば、化学気相浸透(CVI:chemical vapor infiltration)プロセスおよび/または化学気相成長(CVD:chemical vapor deposition)プロセスによって提供され得る。拡大図351は、構造体300内を半径方向にのぞき込むときに見られるような複数の繊維340の一部分の図を示し、CVDまたはCVIを容易にするための開放気孔性を提供しながら、構造体300に補強を提供するために、どのように繊維340が理想的な「クロス織り(cross-weave)」型パターンで理想的に配置され得るかを例示している。拡大図352および353は、複数の繊維340の切取り部分の断面図を示し、繊維340が理想的にチューブ310上で層に配置され得る1つの方法を例示している。図3Bによって示される例示的な構造体300は、単に例示目的で、チューブ310上に層状にされたリボン320の8つの層を示しているが、実際には、より多くの層のリボン320が構造補強のためにチューブ310上に提供されてもよく、またはより少ない層のリボン320が必要とされることもある。あるいは、チューブ310とマトリックス360が、チューブ310の内側でのリボン320の巻付けまたは編組を反映して逆にされてもよい。
図3A〜図3Bに示される例示的な構造300のような補強CMC構造は、ジルコニウム合金などの金属に匹敵する靭性を有するが、高温に対しかなり大きい耐性を有することができる。たとえば、β相化学量論的炭化ケイ素(β−SiC)CMCは、照射下で1500℃の温度でそれらの強度を保持する。また、β−SiC物質は、高温で低い酸化速度を示し、二酸化ウラン(UO2)などの核燃料化合物との反応性が比較的低くなり得る。しかしながら、補強CMC構造体も欠点がないわけではない。たとえば、福島発電所が建設されたとき、SiC化合物はジルコニウム合金被覆の可能な代替物として特定されていたが、炭化ケイ素被覆燃料棒は生産し使用するにはまだ高価であった。金属合金被覆内の燃料ペレットを封入するために容易に溶接され得る金属合金とは異なり、SiC物質は容易に融合せず、したがって、炭化ケイ素チューブ内の核燃料ペレットを完全に密閉することは困難である。また、SiC CMC補強被覆は、純粋な炭化ケイ素の固有の脆性を克服するために比較的厚くされるが、現在の燃料棒の金属被覆は、SiC CMC被覆と比べて比較的薄くされ得る。したがって、多くのSiC CMC被覆燃料棒が現在の原子炉における金属合金被覆燃料棒の代用品として使用されるためには、SiC CMC被覆は金属被覆と同様の厚さに保たれなければならないが、そのような厚さでは、被覆が燃料棒に十分な構造補強を提供できない。
三重構造等方性(TRISO:tristructural-isotropic)核燃料は、これらの欠点のいくつかに対処することができる。TRISO核燃料は、SiC球に囲い込まれた複数の球状層に核燃料を封入する。しかしながら、球状設計は、比較的低い割合の核燃料体積分率(nuclear fuel volume fraction)を与えるので、より高い濃縮およびより頻繁な交換を必要とし、それにより使用済み核燃料を安全に保管する負担が増大する。
また、全ての炭化ケイ素CMCが被覆としての使用に適し得るわけではなく、適切なCMCも課題および欠点をもたらす。たとえば、燃料棒構造体を開発するために現在使用されているCMC物質を補強するために使用される少数のSiCfトウのうちの1つは、ハイニカロンタイプS(HNS:Hi-Nicalon Type-S)であり、これは、化学量論に十分に接近し、かつ原子炉で使用の際の大量の中性子衝撃に耐えることができる市販のB−SiCf化合物である。しかしながら、HNS繊維は、一般的に、図3Bに示した拡大図351、353に示されるように連続した繊維の規則正しい配列を形成しない。代わりに、HNS繊維は、ねじれて絡み合う傾向があり、それにより、炭化ケイ素のかたまりを形成し、チューブ310の周囲の編組トウ構造体内に空間または空隙を残しやすい。これらの問題は、化学気相浸透(CVI)および/もしくは化学気相成長(CVD)、ポリマー浸透および熱分解(PIP:polymer infiltration and pyrolysis)、または溶解浸透プロセスによるかにかかわらず、HNS繊維を形成および堆積するのに使用される特定のプロセスに関係なく生じる。HNS繊維が絡み合って集まるこの傾向はまた、チューブ310の周りの編組繊維構造体のいくつかの部分において、得られるCMC300繊維体積分率(fiber volume fraction)を低下させて、これらの部分をより割れの影響を受けやすいままにし得る。溶融浸透プロセスによるHNS補強CMC被覆の形成はまた、HNS繊維の部分に沿ってケイ素のポケットを形成する傾向があり、シリコンはそれが固体になって膨張するにつれて、シリコンポケットはCMCにおいて割れの影響を受けやすいという弱点になる。
したがって一般的に述べれば、本明細書に開示されるのは、核燃料構造体または被覆構造体であって、核燃料構造体内に配列された複数の繊維と、複数の繊維のうちの少なくとも1つの繊維内の多層燃料領域とを含む核燃料構造体または被覆構造体である。多層燃料領域は、核燃料物質を有する内層領域と、核燃料物質を包み込む外層領域とを含む。本明細書で使用される場合、用語「繊維(fiber)」は、任意の細長い構造体であってそれに沿って個別領域が形成され得る細長い構造体を指す。これは、任意のCMC構造体、フィラメントまたはフィラメント構造体、および本明細書に開示されるタイプの他の同様の構造体を含み得るが、これらに限定されない。フィラメント構造体は、たとえば、らせんの周りにカールする構造体、または複数のフィラメントもしくは繊維に分岐する構造体を含み得る。被覆として使用されるとき、複数の繊維は、多層燃料構造体を有する繊維を含まなくてよい。いずれの場合も、複数の繊維は、核反応と相互作用するよう意図された要素、たとえば、可燃性毒物として含まれる物質も含んでよい。
一実施形態では、複数の繊維は、核燃料構造体内に配置されて、核燃料構造体の少なくとも一部分に構造補強を提供する。核燃料構造体は、内側棒またはチューブ構造体を含むことができ、複数の繊維は、内側棒またはチューブ構造体に巻き付けられ、構造補強を提供することを容易にすることができる。複数の繊維のうちの1または複数は、1または複数の繊維内の1または複数の多層燃料領域を含むこともできるので、複数の繊維によって補強されたCMCチューブは、単独の核燃料として役立つだけでなく、追加の核燃料ペレットを含む被覆としても役立つことが可能である。
別の実施形態では、核燃料物質を有する内層領域は、第1の内側領域とすることができ、構造体は、第1の内層領域の下に第2の内層領域も含むことができる。第2の内層領域は、核燃料物質において発生する核分裂反応の気体副産物などの副産物を捕捉するように選択された物質を含むことができる。図11に例示されるように、第2の内層領域1102の物質は、一例では、スキャフォルドフィラメント(scaffold filament)1101上に堆積されたナノ多孔質炭素であり得る。
さらに別の実施形態では、多層燃料領域は、少なくとも1つの繊維に沿って配設された複数の個別多層燃料領域のうちの1つの多層燃料領域である。複数の個別多層燃料領域は各々が、核燃料物質のそれぞれの内層領域と、核燃料物質を包み込むそれぞれの外層領域とを有することができる。複数の個別多層燃料領域は、少なくとも1つ繊維の長さに沿ってコアフィラメントにわたって形成されてよい。
さらに別の実施形態では、繊維は、多層燃料領域に加えてまたは代えて、核分裂を緩和するまたは遅らせるために核燃料物質と相互作用するように選択された追加の物質層を含むことができる。一例では、追加の物質層は、減速材としての炭素を含むことができる。別の例では、追加の物質層は、核分裂を遅らせるために核毒物または可燃性毒物としてホウ素またはガドリニウムを含むことができる。
別の態様では、核燃料構造体を作製することを容易にする方法であって、作製することを容易にするステップは、核燃料構造体内に配置される複数の繊維を提供するステップと、複数の繊維のうちの少なくとも1つの繊維内に多層燃料領域を形成するステップとを含む方法も本明細書に開示される。多層燃料領域は、核燃料物質を有する内層領域と、核燃料物質を包み込む外層領域とを含む。一例では、多層燃料領域の少なくとも1つの層を形成するステップが、化学気相成長(CVD)プロセスによって達成され得る。別の例では、この方法は、核燃料構造体の内側棒またはチューブ構造体を提供するステップと、複数の繊維を内側棒またはチューブ構造体に巻き付くように配置して、複数の繊維が核燃料構造体に構造補強を提供するようにするステップとをさらに含むことができる。
図4Aは、多層燃料領域420を含む繊維410の一実施形態を示す。多層燃料領域420の切取り図415が、多層燃料領域420の複数の層を明瞭に示すために提供されている。多層燃料領域420は、ウランまたはウラン化合物などの核燃料物質を含む内層領域423と、内層領域423の核燃料物質を包み込む外層領域424とを有する。内層領域423の核燃料物質は、二酸化ウラン(UO2)とすることができ、二酸化ウランは、多くの核燃料構造体において核燃料として頻繁に使用され得る。しかしながら、内層領域423は、外層領域424によって完全に密閉されるので、二酸化ウランよりも高い核分裂性物質密度を有するウラン、プルトニウム、または核分裂性物質含有化合物、たとえば、一窒化ウラン(UN:uranium mononitride)、炭化ウラン(UC:uranium carbide)、ウランシリサイド(U2Si3:uranium silicide)などが使用されてもよい。外層領域424は、たとえば、熱分解炭素(PyC)を含むことができ、および/または炭化ケイ素を含むことができる。図4Aに示される例示的な多層燃料領域において、内層領域423は、第1の内層領域423とみなされてよく、多層燃料領域420は、第1の内層領域423の下に配設された第2の内層領域422を含むことができる。第2の内層領域は、ナノ多孔質炭素など、内層領域423の核燃料物質において発生する核分裂反応の気体副産物などの副産物を捕捉するように選択された物質を含むことができる。
外層領域424は、たとえば、熱分解炭素(PyC)を含むことができ、および/または炭化ケイ素を含むことができる。一実施形態では、外層領域424が第1の外層領域424とされてよく、多層燃料領域420は第2の外層領域を含むことができる。第2の外層領域は、繊維410にさらなる機能性を追加する物質を含むことができる。たとえば、第2の外層領域は、内層領域423の核燃料物質の活性を遅らせ得るホウ素またはガドリニウムなどの核毒物物質(nuclear poison material)を含むことができる。別の例では、第2の外層領域は、内層領域423の核燃料物質の核分裂活性の減速材として作用する炭素などの物質を含むことができる。別の例では、第2の外層領域は、SiCマトリックスとの構造的統合のための相間層を含むことができる。
多層燃料領域420は、コア領域421上にわたって形成され得る。コア領域421は、たとえば、繊維410の長さに沿った炭化ケイ素フィラメントであってよく、その部分にわたって、多層燃料領域420の複数の層が形成される。コア領域421は一般に、炭化ケイ素または炭化ハフニウムなどの任意のセラミック物質を含むことができる。最後に、オーバーコート層425が、多層燃料領域420の複数の層およびコア領域421をさらに包み込むことができる。オーバーコート層425は、それ自体で多層オーバーコートであってよい。オーバーコート層425は、炭化ケイ素または炭化ハフニウムなどのセラミック物質を含むことができ、繊維をさらに機能的にする追加のオーバーコート層を含んでもよい。たとえば、追加の層は、CMC相間層として適用される熱分解炭素(PyC)の層とすることができる。別の例では、追加の層は、相間層と核燃料物質423における核分裂反応を抑制するための可燃性核毒物層との両方の役割をするように適用される窒化ホウ素を含むことができる。多層燃料領域420は、図4Aに示すように繊維410に沿って配設された複数の個別多層燃料領域420のうちの1つの多層燃料領域であり得る。各個別多層燃料領域420は、核燃料物質で作られたそれぞれの内層領域423と、核燃料物質を包み込むそれぞれの外層領域424とを有することができる。複数の個別多層燃料領域は、少なくとも1つの繊維410の長さに沿ってコア領域421にわたって配設され得る。オーバーコート層425は、複数の個別多層燃料領域420およびコアフィラメント421を包み込んで、完成された繊維410をもたらすことができる。図4Aに示されるように、オーバーコート層425は、繊維410の長さに沿って実質的に均一な厚さを有することができる。図4Aに示されるように、複数の個別多層燃料領域420は、多層燃料領域なしのコアフィラメント421およびオーバーコート425を含む繊維410の領域よりも大きい厚さを複数の個別多層燃料領域が有するので、繊維410に沿って配設された「ビーズ」のように見える。
図4Bは、多層燃料領域460を含む繊維450の代替的実施形態を示し、繊維450は、多層燃料領域460が繊維450内に埋め込まれて見られるように実質的に均一な厚さを有する。図4Bの代替的実施形態では、第1の内層領域463、第2の内層領域462、外層領域464、およびオーバーコート465は、多層燃料領域460の長さにわたって変化する厚さを有し、多層燃料領域460のいずれの端部でも先細になる層の厚さを有し得る。1つの例示的な実施形態では、多層燃料領域460の層を設ける前に、コア領域461が可変の厚さを有するように設けられ得る。別の例示的実施形態では、コア領域461は、実質的に均一な厚さを有することができ、多層燃料領域460は、コア領域461にわたって形成され、初めは図4Aに示されるようにビーズ状の外観を有し得るが、オーバーコート層465が、多層燃料領域460およびコア領域461上で可変の厚さを備え、結果として、繊維450の長さに沿って繊維450が実質的に均一の厚さを有することができる。
図4Aおよび4Bに示されている繊維410および450の例示的な実施形態は、多層燃料領域420、460を含み、複数の個別多層燃料領域420、460を含む繊維の2つの可能な実施形態にすぎない。図示された例の変形形態および代替的な多層燃料領域の実施形態は、本明細書の開示の範囲内で可能であり企図され得る。たとえば、繊維410/450などの繊維は、コーティングまたはドーピングの一方または両方によって追加された他の機能性を有してもよい。具体的には、繊維は、一時的または永続的に核分裂反応を増進または抑制するよう意図された物質を埋め込んでよい。一例では、繊維は、それら自体が核分裂性である同位体に変換する、核反応を増進するよう意図された物質によってコーティングまたはドーピングされ得る。そのような同位体の例として、トリウム232およびウラン238がある。別の例では、繊維は、核反応を抑制する中性子吸収同位体でコーティングまたはドーピングされ得る。「核毒物」として知られるそのような同位体のうちには、ホウ素およびガドリニウムなどの「可燃性毒物」と呼ばれる一時的阻害剤がある。他の元素として、ハフニウムなどの長期的阻害剤がある。一例では、ドーパントは、製造中に1または複数の繊維に添加され、格子間元素もしくは置換元素として繊維の微細構造体の一部となる、または結晶粒界に集中される。さらに別の例では、機能性コーティングが繊維の全長にわたって局所的にコーティングされ得る。コーティングは、追加の機能要件を満たすようにコーティングが機能できる化合物形態で繊維に適用されてもよい。たとえば、ホウ素は、ホウ素はセラミックマトリックス複合体における潤滑剤界面相としても機能できる窒化ホウ素の形態で添加され得る。ホウ素は、炭化ホウ素として添加されてもよい。同様に、ハフニウムが炭化ハフニウムとしてコーティングされ、高温環境障壁として機能することもできる。一般性を失うことなく、図4Aに示されるような繊維410および/または多層燃料領域420に対する本明細書のいかなる参照も、図4Bに示されるような繊維450および/または多層燃料領域460に適用可能であると考えられてよく、その逆も同様である。
図4Cは、図4Bの繊維450の多層燃料領域460を通る半径方向断面図を示し、多層燃料領域460の異なる層の例示的な厚さを例示している。同様の断面図および例示的な厚さが、図4Aの多層燃料領域420に適用されてもよい。コア領域461は、炭化ケイ素フィラメントなどのセラミック物質フィラメントとすることができ、コア領域461の中心から半径方向に測定されて約5μmから約10μmの範囲の厚さ461aを有する(結果として、コア領域461は約10μmから約20μmの範囲の直径を有する)。核燃料物質を有する第1の内層領域463は、約3μmから約30μmまたはそれより厚い範囲の厚さ463aを有することができる。核燃料物質463とコア領域461との間に配設された第2の内層領域462は、約0.5μmから約1.5μmまたはそれより厚い範囲の厚さ462aを有することができる。第1内層領域463の核燃料物質を包み込む外層領域424は、約1μmから約2μmの範囲の厚さ464aを有することができる。所望に応じて、多層燃料領域460上のオーバーコート層465は、約1μmから約2μmまたはそれより厚い範囲の厚さを有することができる。オーバーコート層465は、多層燃料領域(すなわち、コア領域461およびコア領域461上に適用されたオーバーコート層465の部分を含む繊維450の部分)を有しない繊維450の部分にわたって同様の厚さを有することができ、繊維450のそのような部分にわたってより大きな厚さを有することができる。そのように、多層燃料領域460は、コア領域461の中心からオーバーコート層465の外表面へ半径方向に測定されるように、多層燃料領域460の層に対して選択された厚さに応じて、約10μmから約22μmまたはそれより厚い範囲の全体の厚さ460aを有することができる。
図4Dは、マルチプルファイバ(multiple fibers)410の一部分、たとえば、例として図10に示されるような複数のスキャフォルドファイバ410の一部分の一実施形態を示すことができ、また、以下でさらに論じられ図5Aにさらに示されるように、核燃料構造体の内側棒構造体の周りに巻付けられ得るリボンまたはトウを形成するように配列された複数の個別多層燃料領域420を含むマルチプルファイバ410を示すことができる。明瞭にするために、図4Aに示された繊維410および多層燃料領域420は、図4Dでは、多層燃料領域を含まない繊維410の非燃料領域430で複数の個別多層燃料領域420が分離されて、繊維410に沿って配設された複数の個別多層燃料領域420を明瞭に例示するように示されているが、図4Bに示されるようなマルチプルファイバ450は、同様のリボンまたはトウで同様に配設され得ることを理解されたい。複数の個別多層燃料領域420が繊維410の長さにわたって実質的に均一に配設される例示的な実施形態では、複数の個別多層燃料領域420のいずれも、たとえば約5mmの長さであってよく、いずれの非燃料部分430も、たとえば約5mmの長さであってよい。このように、複数の個別多層燃料領域420は、マルチプルファイバ410のうちの1つの繊維の全長の約半分すなわち50%を覆うことができる。複数の個別多層燃料領域は、より大きいまたはより小さい長さを有するように形成されてよく、また繊維410に沿ってより大きいまたはより小さい非燃料部分430で分離されてよいので、与えられる長さ寸法は単に例示である。たとえば、多層燃料領域420は、約6.5mmの長さに形成されてよく、複数の個別多層燃料領域420を分離する非燃料部分430は、約3.5mmの長さであってよい。この例では、複数の個別多層燃料領域420は、繊維410の長さの約65%以上を覆うことができる。
図5Aは、核燃料構造体500または被覆構造体500内に配置された図4A〜図4Bの例のような複数の繊維410/450を有する核燃料構造体500または被覆構造体500の一実施形態を示す。核燃料構造体500は、図3Bの構造体300と同様に内側棒またはチューブ構造体520および外層50を有し、複数の繊維410/450は、内側棒またはチューブ構造体520に巻き付いて、核燃料構造体500に構造補強を提供することを容易にするように配置され得る。図3Bの構造体300と同様に、チューブ520と外層50のそれぞれの役割は交換可能であり、その場合、複数のフィラメント410/450は外側チューブ50の内側に巻き付けられ、内層520で覆われて、核燃料構造体500に構造補強を提供する。明瞭かつ簡潔にするために、内側棒またはチューブ530および外層50の前者の構成が本明細書で一般性を失うことなく想定される。したがって、複数の繊維のマルチプルファイバ410/450は、複数の繊維410/450の一部分の拡大断面図530および550により明瞭に示されるように、図4A〜図4Dの多層燃料領域420/460と同様に複数の個別多層燃料領域420/460を含む。したがって、核燃料構造体500または被覆構造体500内に配置された複数の繊維410/450は、核燃料ペレットのための被覆、ならびに/または核燃料構造体500の核燃料物質および核燃料構造体500のための構造補強もしくは被覆のいずれも提供し得る。拡大断面図530および550は、燃料領域なしの繊維430のセグメントと多層燃料領域460を含む繊維のセグメントとが交互になっている1つの可能な配置を示し、繊維は、内側棒構造体520に巻き付けられた繊維に長手方向に沿って切り取られたように見えている。しかしながら、繊維410/450は、非燃料領域を有する多層燃料領域460のそのような対称な交互のパターンを生成するように内側棒構造520の周りに巻き付けられる必要はないので、図5Aに示される交互のパターンは、核燃料構造体500のどこにでも生じるものではないことに留意され得る。実際には、繊維410/450の断面図530、550は、非燃料領域430とともに配列された多層燃料領域460のランダムなパターンを有してよい。図5Aに示される例示的な核燃料構造体500は、単に例示のために、内側棒またはチューブ構造420上に重ねられた8層の繊維410/450を示すが、より多くの核燃料を核燃料構造体500内で提供し、より強い構造的補強を核燃料構造体500に提供するために、多層燃料領域を含むより多くの層の繊維410/450が提供されてもよいことは理解され得る。
図4A〜図4Dおよび5Aを再び参照すると、図4A〜図4Bの繊維410または繊維450は、現在使用されている核燃料棒のための可能な核燃料物質の体積よりも大きな体積の核燃料構造体500のための核燃料物質を提供することができる。核燃料構造体500に充填できる核燃料物質の体積は、核燃料である繊維410/450の体積分率、および複合体(CMC)物質によって占められる繊維410/450の体積分率の問題であり得る。これらは、以下の式1および式2からそれぞれ得られる。式において、
− uffおよびffはそれぞれ、繊維の燃料体積分率、および複合体の繊維体積分率であり、
− dcおよびfはそれぞれ、繊維のコア径および外径であり、dおよびDはそれぞれ、核燃料構造体500の内径および外径であり、
− tnおよびtfはそれぞれ、ナノ多孔質炭素層および燃料層の厚さであり、
− δiおよびδoはそれぞれ、核燃料構造体のモノリシックSiCの内層および外層の厚さであり、
− nは、編組における層の数であり、
− cは、燃料セルによってカバーされる繊維長の分率であり、
− pは、層における隣接フィラメント間のピッチ間隔である。
たとえば、図4Cの例に示されるように、30μm繊維に埋め込まれた燃料を考える。燃料セルが繊維の長さの65%をカバーすると想定された場合、核燃料で占められるフィラメントの体積分率は33%である。これは、TRISOの燃料充填密度の2.5倍を上回る。TRISO燃料と同様に、燃料はSiCに完全に封止されるので、核燃料としてUC、UN、U2Si3、またはUを埋め込むことによって、核分裂性物質含有量がUO2に比べてほぼ2倍にされ得る。
図4A〜図4Dおよび図5Aを再び参照して、本明細書に説明された繊維を使用した繊維充填密度の問題が検討され得る。表1は、チューブ内径(「ID」)および外径(「OD」)の様々な設計に関して、繊維体積分率およびTRISOに対する燃料体積分率について代替的設計を比較する。分析はまた、CMCチューブにおいてシーリングする500μmの厚さの内側および外側モノリシックSiC層、ならびにフィラメント間の中心間で40μmの層内ピッチを想定する。ここまでの実施形態はチューブ構成を想定していたが、代替的実施形態は、表1の設計番号3が表すモノリシックSiC棒に対する編組を含むことができる。
表1は、図3A〜図3Bおよび図5Aで導入されたリボン構成によって可能にされる優れた繊維充填密度を示し、繊維体積分率および燃料体積分率に関して代替的実施形態または設計を比較している。実際、セラミックトウ織りまたは編組は、CMCの構造強度および靭性に重要である30%に達する繊維体積分率を得られることがほとんどない。より高い繊維体積分率は、典型的にはマトリックスによる十分な浸透を阻止しCMC中の不要な空隙をもたらす「ラビリンス効果」を悪化させずに達成される。扱われた例で示唆される実装では、フィラメント間で10μmの充分に制御された細孔分布を残し、CMCの体積全体にわたりマトリックス前駆体の一様な拡散を可能にする。
核エネルギー用途でさらに重要なことに、提案された手法は、TRISO球形燃料の3倍までの燃料充填密度を可能にし、チューブを想定すると、内表面と外表面の両方から対流的に熱を抽出できるという利点が加えられ、したがって熱伝達が向上する。最後であるが重要なこととして、下記の表1のチューブ設計1および3のようなチューブ設計を含む実施形態は、軽水炉(LWR)におけるジルカロイ燃料棒の一時的代替品として作られてよい。
図5A〜図5Eを参照すると、核燃料構造体500のような核燃料構造体に使用によって、燃料体積分率が約0.443576のアニュラス最小面積燃料装荷(annulus minimum areal fuel load)qを超える燃料集合体設計を達成することが可能であり得る。そのような燃料集合体設計を達成することは、以下に説明されるように舗装問題がパラメータ化され得る舗装問題として特徴付けられてよい。
たとえば、図5Bで部分的に示されるように、一体の燃料チューブが中心間距離mを有する正方形のパターンになると想定され得る。一体の燃料チューブの内径および外径はそれぞれ、dおよびDであり、チューブ断面における面積燃料装荷は、qである。さらに、ρおよびμが以下のようにそれぞれ指定される。
舗装問題は、単一タイルに減少させることができ、以下の式5によって面積燃料装荷が与えられる。
UVFt=(π/4)qρ2(1−μ2) (式5)
式5は、燃料集合体についての実現可能な解の設計空間を制御する。燃料集合体がそのようなタイルで舗装されると想定すると、タイルの面積燃料装荷はFAのそれと同じである。図5Bは、燃料棒560を含む燃料集合体501の例示的断面を示す。図5Bに示されるような、燃料集合体501の214mm×214mm断面にわたって分散された例示的5×5グリッドでは、中心間距離563m=42.8mmである。また、例示的燃料集合体501では、チューブの壁の厚さが内径のオーダーとなるように、チューブの内径と外径の比μ≒1/3である。説明的な例として、アニュラスID562およびOD561をそれぞれ、12.6mmおよび41.9mm、すなわちρ=0.978およびμ=0.3で選択する。
以下の表は、必要とされるアニュラス面積燃料装荷のq=0.443576を超える2つのサンプル設計構成を示す。設計は、それらの構成繊維および対応するモノリシック層のみが異なる。これらの設計の燃料集合体面積燃料装荷はそれぞれ、30.88%および30.44%である。両者は、30.36%の基準面積燃料装荷よりも大きい。
燃料に機能的に割り振られた燃料集合体断面の割合が増加すると、他の燃料集合体設計と比較して、冷却剤流に割り振られた断面の割合が減少され得る。総対流外周も4.28mに減少され、他の設計と比較して45%の減少である。これは、対流熱伝達の2倍の改善を必要とする可能性があり、その改善は、流量増加、動作温度の増加、またはそれらの組み合わせによって達成され得る。この場合は幸いなことに、より高い動作温度が物質によって許容されるだけでなく、それらは熱効率にとっても望ましい。現在の燃料ペレットベースの設計では、UO2の低い熱伝導率により、伝導熱伝達が制限要因となることにも留意されたい。伝導率がSiCマトリックスおよび繊維によって約2桁増加されると、伝導熱伝達は、繊維に燃料を含有するCMCの場合にもはや制限されない。
図5C〜図5Eは、図5Bに示された燃料集合体の代替的な設計変形例の断面図を示す。図5C〜図5Eに示された代替的設計は、異なる対流外周を有する同様の燃料集合体面積内容を有することができる。
図5Aを再び参照すると、核燃料構造体500の上述された任意の実施形態および代替的実施形態は、いくつかの追加の利点を上述された利点に加えて提供することができる。現在使用されている燃料棒では、被覆またはケーシングの構造的破損により、燃料棒に含まれる大量の核燃料を露出するリスクがあり、放射性核燃料の全てを周辺環境に露出する可能性が潜在的にある。核燃料構造体500の核燃料物質は、チューブ内に配置されるのではなく、複数の個別の分離された多層燃料領域における複数の繊維410/450内に埋め込まれるため、核燃料構造体500の構造体のどんな破損でも、全核燃料物質のうち少量のみが露出する可能性があるので、事故の際に周辺環境に逃げ得る危険な放射性物質の量を最小限に抑えられる。また、内層領域423における核燃料物質が炭素および炭化ケイ素物質内に埋め込まれ、炭素および炭化ケイ素層上にも形成されるので、武器を製造する不正使用のために核燃料構造体500から核燃料物質を回収することは、きわめて難しくきわめて危険であり得る。最後に、繊維が核燃料構造体500の内側棒構造体420の周りに巻き付けられる前に、核燃料が複数の繊維内に埋め込まれ封止されるので、核燃料構造体500を封止するためにキャップを設ける必要がなくてよい。これにより、炭化ケイ素燃料構造体または被覆の端部に炭化ケイ素シーリングキャップを融着しようとする際の問題を除去することができる。
また、純粋な化学量論的β−SiC繊維は、核燃料に近接した状態で長期間(>8年)の耐性を有することができる。今まで、要求される化学量論および純度を達成したSiC繊維のみが、CVDによってタングステンまたは炭素コアフィラメント上に堆積されていた。しかしながら、原子炉環境で必ずしも耐えられない異質なコアフィラメントの存在は言うまでもなく、そのような繊維は、本明細書に開示されるような種類の編組または織りに不適切な大きな直径(90または140μm)のみであった。
先に論じられたように、化学量論および純度に接近するSiCfトウの供給源はNHSである。HNSに関連した決定的に重要な2つの問題として組成および外部からの調達がある。HNS繊維は、プレセラミックポリマーを紡糸することによって作製され、次いで、不純物レベルを低下させるために、大量の金銭およびエネルギーを費やしてそれを処理しなければならない。これらの極度の処理は、およそ10,000ポンドまでNHSのコストを押し上げ、それでも酸素含有量を0.2〜0.7%に低下させるだけであり、これは長寿命の核用途でほとんど受け入れられない。酸素含有量の制限は、制限内で純度を達成するだけの化学プロセスに固有である。したがって、それは、SiCに対する任意のプレセラミックポリマーアプローチで再発しやすい。
外部からの調達も、長い間にわたって米国政府および産業にとってフラストレーションとなっている。本明細書に開示されるように、CVDプロセスは、コアフィラメントの必要なしに広範囲のフィラメント直径(10〜100μm)を得ることができる。核燃料構造体およびその製造プロセスは、単一ステップで化学量論および純度を示し、かつ外部からの調達を必要とすることがない3C−BSiCフィラメントを印刷することを含むことができる。
図5Aを再び参照すると、1つの代替的実施形態において、複数の繊維410/450が複数のセンサファイバ(sensor fiber)も含むことができる。複数のセンサファイバは、複数の個別多層燃料領域を含むマルチプルファイバとともに配置され得る。センサファイバは、たとえば、二ホウ化ジルコニウム(ZrB2)でコーティングされた炭化ケイ素フィラメントを含むことができ、別の例として、二ホウ化ハフニウム(HfB2)でコーティングされた炭化ケイ素フィラメントを含むことができる。一実施形態では、複数の二ホウ化ジルコニウム被覆ファイバ(zirconium diboride coated fiber)が複数の二ホウ化ハフニウム被覆ファイバ(hafnium diboride coated fiber)で編組されてよく、二ホウ化ジルコニウムファイバと二ホウ化ハフニウムファイバとの各重複または接触点が高温熱電対を提供する。得られた編組は、構造体全体に温度をマッピングできる埋め込まれた熱受容体の正方マトリックスを形成する。例示的な実施形態では、二ホウ化ジルコニウムおよび二ホウ化ハフニウムのホウ素は、原子炉と繊維が確実に適合できるように11B同位体を含む。
図6A〜図6Eは、複数の繊維のうちの少なくとも1つの繊維内に多層燃料領域を形成することを含む、核燃料構造体500などの核燃料構造体を形成するためのプロセスの一部の一例を示す。図6A〜図6Eに示されるプロセスは、スポットコーティングによって多層燃料領域を形成すること、または少なくとも1つの繊維の所与の長さにわたって指定の厚さの物質の層を堆積させることとして説明され得る。図6Aは、コアフィラメント610を含む繊維600の一部分を示す。コアフィラメント610は、上述されたようにコア領域とすることができ、炭化ケイ素または炭化ハフニウムなどのセラミック物質を含むことができる。図6Aに示される例では、コアフィラメント610は実質的に均一な厚さを有することができる。
図6Bは、コアフィラメント610の一部分上に堆積された物質層620を有する図6Aのコアフィラメント610を示し、物質層620は、核燃料物質において発生する核分裂反応の気体副生成物を吸収するように選択された物質を含む。物質層620は、図4Aの例に示された第2の内層領域422に対応することができる。例示的な実施形態では、物質層620は、ナノ多孔質炭素を含むことができる。ナノ多孔質炭素の物質層620は、たとえば、コアフィラメント610の一部の塩素エッチングによって提供され得る。あるいは、ナノ多孔質炭素の物質層620は、コアフィラメント610上にスポットコーティングされてもよい。
図6Cは、物質層620の長さの少なくとも一部に堆積された核燃料物質630を有する図6Bの繊維600を示す。核燃料物質は、ウラン、プルトニウムおよび/または関連した化合物、たとえば、二酸化ウラン、一窒化ウラン、炭化ウラン、および/またはウランシリサイドなどの、1または複数の核分裂性物質を含み得る。核燃料物質630は、たとえば、核燃料物質層を形成するための前駆体として、たとえば、六フッ化ウラン(UF6)を使用してLCVDプロセスによって提供され得る。あるいは、六フッ化ウラン(UF6)は、UN、UCまたはU2Si3層630の形成のために、アンモニア、メタン、またはクロロシランなどの適切な前駆体とともにLCVDのための前駆体として使用されてもよい。図6Cにおける核燃料物質630は、図4Aの第1の内層領域423に対応することができる。
図6Dは、図4Cの核燃料物質630および物質層620に堆積された外層領域640を有する図6Cの繊維600を示す。例示的な実施形態では、外層領域640は、核燃料物質630を包み込んで繊維600内に核燃料を封入する。外層領域640は、たとえば、一例ではLCVDプロセスによって堆積された熱分解炭素を含むことができる。核燃料物質を含む外層領域640および内層領域630は、少なくとも、繊維600の多層燃料領域を形成する。
一実施形態では、外層領域640は第1の外層領域640とされてよく、第2の外層領域が含まれてよい。第2の外層領域は、繊維600にさらなる機能性を追加するために追加され得る。たとえば、第2の外層領域は、内層領域630の核燃料物質の活性を遅らせ得るホウ素またはガドリニウムなどの核毒物質を含むことができる。別の例では、第2の外層領域は、核燃料物質630の核分裂活性の減速材として作用する炭素などの物質を含むことができる。別の例では、第2の外層領域は、SiCマトリックスとの構造的統合のための相間層を含むことができる。
図6Eは、コアフィラメント610と多層燃料領域の両方を覆う繊維600上に堆積されたオーバーコート層650を有する、図6Dの繊維600を示す。オーバーコート層650は、たとえば、LCVDプロセスによって提供されてよい。図6Eで示された例示的実施形態では、オーバーコート層650は、繊維600にわたって実質的に均一な厚さを有することができ、結果として、多層燃料領域は図示されるように「ビーズ状」の外観を有する。代替的実施形態では、オーバーコート層は、繊維600にわたって可変の厚さを有するように形成されてよく、その結果、コアフィラメント610上のオーバーコート層650の堆積がより多く、および多層燃料領域上のオーバーコート層650の堆積がより少なくなり得る。そのような代替的実施形態では、得られた繊維600は、図7Eに示されるように均一な外観を有することができる。
図7A〜図7Eは、図6A〜図6Eに示されたプロセスの代替的実施形態を示し、繊維700のコアフィラメント710は、図7Aに示されるように、繊維700の長さにわたって可変の厚さを有する。たとえば、コアフィラメント710は、コアフィラメント710の第1の部分711でより小さい厚さ、コアフィラメント710の第2の部分712でより大きい厚さ712を有することができる。図7B〜図7Eに示されるように、最終的に形成される多層燃料領域が第2の部分712の厚さと実質的に等しい厚さを有するように、第1の部分711上に多層燃料領域の層が形成され得る。
図7Bは、コアフィラメント710の第1の部分711に堆積された物質層720を有する、図7Aのコアフィラメント710を示し、物質層720は、核燃料物質において発生する核分裂反応の副生物を吸収するように選択された物質を含む。物質層720は、図4Bの例に示されるように第2の内層領域462に対応することができる。例示的な実施形態では、物質層720はナノ多孔質炭素を含むことができる。ナノ多孔質炭素の物質層720は、たとえば、コアフィラメント710の一部の塩素エッチングによって提供され得る。あるいは、ナノ多孔質炭素の物質層720は、スポットコーティングによって提供されてもよい。
図7Cは、物質層720上に堆積された核燃料物質730を有する、図7Bの繊維700を示す。核燃料物質は、ウラン、プルトニウムおよび/または関連した化合物、たとえば、二酸化ウラン、一窒化ウラン、炭化ウラン、および/またはウランシリサイドなどの、1または複数の核分裂性物質を含み得る。核燃料物質730は、たとえば、LCVDプロセスによって提供され得る。核燃料物質630は、たとえば、核燃料物質層を形成するための前駆体として、たとえば、六フッ化ウラン(UF6)を使用してLCVDプロセスによって提供され得る。あるいは、六フッ化ウラン(UF6)は、UN、UCまたはU2Si3層730の形成のために、アンモニア、メタン、またはクロロシランなどの適切な前駆体とともにLCVDのための前駆体として使用されてもよい。図7Cにおける核燃料物質730は、図4Bの内層領域463に対応することができる。
図7Dは、図7Cの核燃料物質730および物質層720上に堆積された外層領域740を有する、図7の繊維700を示す。例示的な実施形態では、外層領域740は、核燃料物質730を包み込んで繊維700内に核燃料を封入する。外層領域は、たとえば、一例ではLCVDプロセスによって堆積された熱分解炭素を含むことができる。核燃料物質を含む外層領域740および内層領域730は、少なくとも、繊維700の多層燃料領域を形成する。ここで、繊維700の多層燃料領域は、コアフィラメント710の第2の部分712の厚さと実質的に等しい厚さを有することができる。
一実施形態では、外層領域740は第1の外層領域740とされてよく、第2の外層領域が含まれてよい。第2の外層領域は、繊維700にさらなる機能性を追加するために追加され得る。たとえば、第2の外層領域は、内層領域730の核燃料物質の活性を遅らせ得るホウ素またはガドリニウムなどの核毒物質を含むことができる。別の例では、第2の外層領域は、核燃料物質730の核分裂活性の減速材として作用する炭素などの物質を含むことができる。別の例では、第2の外層領域は、SiCマトリックスとの構造的統合のための相間層を含むことができる。
図7Eは、コアフィラメント710と多層燃料領域の両方を覆う繊維700上に堆積されたオーバーコート層750を有する、図7Dの繊維700を示す。オーバーコート層750は、たとえば、LCVDプロセスによって提供されてよい。得られた繊維700は、オーバーコート層750の提供後に、繊維700の長さにわたって実質的に均一な厚さを有することができる。したがって、繊維700の多層燃料領域が繊維700内に埋め込まれ得る。
図6A〜図6Eおよび図7A〜図7Eに示されたプロセスの実施形態は、1つの繊維に適用できるだけでなく、1つの繊維に対する多層燃料領域の各層が図8に示されるように他のマルチプルファイバ上に形成されるようにリボンまたはトウのような構造に一緒に配列された複数の繊維に適用されてもよい。層形成の各ステップは、別個の堆積ツールで実施されてよく、その一例が図8に示されており、マルチプルファイバが、堆積される次の層のために1つの堆積ツールから次の堆積ツールに運搬され得る。また、1または複数の堆積ツールは、マルチプルファイバにわたって層の堆積を自動的に停止および開始するように制御することができ、したがって、複数の個別多層燃料領域をマルチプルファイバの長さに沿って形成するとともに、複数の個別多層燃料領域を分離する繊維の非燃料領域を自動的に形成することが可能になる。
図8は、少なくとも1つの繊維の多層燃料領域の層、または複数の繊維に対するそれぞれの多層燃料領域の各層を形成するために使用され得る堆積ツール800の一例を示す。堆積ツール800は、たとえば、レーザー化学気相成長(LCVD)ツールであってよい。堆積ツール800は、マルチプルファイバ830をコンベヤ入口815を通して堆積室830に運搬することができる。堆積室は、多層燃料領域の層の形成を容易にし得る1または複数の前駆体ガスを含むことができる。レーザー820は、マルチプルファイバ840が堆積室を通って運搬されるとき、集束レンズまたは窓825を通ってマルチプルファイバ840に入射するように提供され得る。レーザー820がマルチプルファイバ840および前駆体ガスと相互作用すると、多層燃料領域の所望の層が複数の繊維845の部分上に堆積され得る。一例では、レーザーは、マルチプルファイバが堆積ツール800を通過する際に所定の間隔で開始および停止されてよく、それにより、マルチプルファイバ845の部分にわたる多層燃料領域の形成を制御し、処理されていない他の部分(すなわち、マルチプルファイバの非燃料領域)を残す。次いで、処理されたマルチプルファイバ845は、堆積ツール800の外に運搬され得る。次いで、マルチプルファイバ845は、個別多層燃料領域の別の層が形成される別の堆積ツールに運搬されてよく、または完成されてツールから完全に外に運搬され得る。得られたマルチプルファイバは、本明細書で説明されるように、核燃料構造体500などの核燃料構造体内にさらに配置され、内側棒構造体の周りに巻き付けられてよい。明瞭にするために、図8は、マルチプルファイバがLCVD処理を受けて多層燃料領域の層を堆積させるときのマルチプルファイバ840、845の拡大図810および815を含む。
図9は、格子910に配置された複数の繊維を形成するためのプロセス900の一実施形態を示す。拡大図901および902は、LCVDプロセスにおける複数のレーザービーム930による処理を受ける複数のフィラメント920を含むフィラメント格子910を示す。複数のレーザービーム930は、プラズマ940を複数のフィラメント920の先端の周りに誘導し、複数のフィラメント920に物質を加えて複数の繊維を形成する。複数の繊維については、上述されたように図3A〜図8のいずれかに示される複数の繊維であってよい。図9のLCVDプロセスは、一例では、実質的に均一な厚さを有する複数の繊維を形成するように制御され得る。別の例では、図9のLCVDプロセスは、複数の繊維の長さに沿って可変の厚さを有する複数の繊維を形成するように可変的に制御され得る。たとえば、複数のレーザービーム930は、複数の繊維が形成される際に増加または減少し得る強度を有することができ、その結果、フィラメント格子900の複数のフィラメント920に加えられる物質の量が対応して増加または減少される。図9に示されるのは、(たとえばCVD)前駆体から複数の繊維を形成するための1つの例示的な方法および装置であり、これは、複数の個別の繊維を成長させるように適合されたリアクタ、および個別に制御可能な複数のレーザーを含み、複数のレーザーの各レーザーが複数の繊維のそれぞれの繊維を成長させる。リアクタおよびレーザーは、レーザー誘起化学気相成長に従って繊維を成長させてよい。一実施形態では、複数のレーザーは、量子井戸混合(QWI:Quantum Well Intermixing)レーザーを含む。この技法は、PCT出願WO2013US22053 20130118として出願された2013年12月5日付けの特許文献1、名称「HIGH STRENGTH CERAMIC FIBERS AND METHODS OF FABRICATION」、ならびに以下の3つの先に出願された米国特許仮出願、すなわち、2012年1月20日に出願された特許文献2、名称「METHOD AND APPARATUS FOR LARGE SCALE MANUFACTURING OF HIGH STRENGTH CERAMIC FIBERS USFNG A PLURALITY OF CONTROLLABLE LASERS」と、2012年1月20日に出願された特許文献3、名称「NON−BRIDGING IN−SITU BORON NITRIDE COATING OF SILICON CARBIDE FIBERS IN CERAMIC MATRIX COMPOSITE MATERIALS」と、2012年1月20日に出願された特許文献4、名称「NANOCOATING SYSTEMS FOR HIGH PERFORMANCE FIBERS FOR DIRECTING MICRO−CRACKS AND ENDOWING MATRIX COMPOSITES WITH AN IMMUNE RESPONSE TO MICRO−CRACKING AND OXIDATION」とにさらに論じられている。上記のPCTおよび仮出願のそれぞれは、その全体が参照により本明細書に組み込まれている。
図10は、レーザービーム930のレーザー出力の変動からもたらされる格子910における図9の複数のフィラメントの例示的な実施形態を示す。最も高いレベルのレーザー出力で形成されたフィラメントセクション1001が、最大の厚さを有する。フィラメント1002の断面にわたってレーザー出力が滑らかに減少して、セクション1003で終了する。レーザー出力が逆に増加するにつれて、それがセクション1004で最大になるまでフィラメントの厚さも増加する。
あるいは、複数の繊維は、「Digital Spinneret」(「DS」)を使用することで形成されてもよい。この技術は、「ファイバレーザープリンタ(Fiber Laser Printer)」として知られることもある。DS技術は、図9に示された技法と同様のレーザー誘起化学気相成長(「LCVD」)の大規模並列化によって平行モノフィラメントの成長を誘発し、レーザー入射は基板に対して斜めの角度で発生する。図10に、この方法によって作製され得るSiCfリボン910の1つの例示的実施形態が示される。得られたフィラメントは、繊維中心から外方へ変化する粒径分布を有するβ−SiC 3Cであり得る。繊維の端部の粒子は等軸である。レーザー印刷プロセスの異方性は、繊維の中心にそれ自体で現れ、そこでは、粒子が繊維の軸に沿って伸長され、2〜3以上のアスペクト比を示し、約25nm以上の径方向サイズを有する。粒分布により、追加的な靭性を提供することができる。
本明細書で開示された核燃料構造体500の任意の1または複数は、既存の原子炉での使用に適し得るだけでなく、金属合金被覆燃料棒の代わりに直接使用されてもよいが、核熱推進(NTP:nuclear thermal propulsion)用途での使用にも適し得る。核熱推進(NTP)は、1950年代後半から米国連邦政府およびNASAにとって関心のある技術分野である。核燃料構造体500は、宇宙船エンジンにおいて核分裂を利用するためのいくつかの利点を提供することができ、ロケットビークル用途のための原子力エンジン(NERVA:Nuclear Engine for Rocket Vehicle Applications)プログラムによって開発された六角形燃料要素構成ブロックに相当する核燃料構造体設計を提供することができる。核燃料構造体500などの核燃料構造体を使用する繊維内燃料システムを決定するために、以下のNERVA技術パラメータ、すなわち、a)ウラン燃料密度600mg/cc、b)六角形要素の脚長0.753インチ(1.91262cm)、c)六角形要素に見られる19チャネルに相当する19個のノズルが適用され得る。
得られた炭化ケイ素−炭化ケイ素(SiC−SiC)ノズルの幾何形状は、概念上2ミリメートル(mm)内径/4ミリメートル外径のSiCモノリシックチューブマンドレルを使用し、チューブの1インチ(2.54cm)当たり2メートルのファイバリボン(fibber ribbon)を必要とする。この設計での繊維体積分率は30%になる。繊維の長さの50%をカバーするマイクロカプセル化燃料セルでは、繊維燃料含量が13.4%となり、よってNERVA六角形燃料に相当する。そして、リボンを巻き付けられたマンドレル構造は、化学気相浸透またはポリマー含浸および熱分解プロセスのいずれかによってSiCマトリックスで浸透されることになる。このようにして、SiCf−SiCm繊維内燃料複合ノズル構造体が作製されることになる。燃料層組成の興味深い変形例では、その後の中性子放射化と核分裂性ウラン種(233U)への変換のための親物質としてトリウム(232Th)を堆積することになる。
NTPで配備するために核燃料構造体500を使用する複数の利点があり得る。これらは、以下を含むことができる。
1)製造の容易さ:LCVD付加製造手法は、追加の製造後処理の必要なしにその場で完全な繊維内燃料構造体を作製することができる。この方法によって可能な複数レベルの経済的節約がある。本明細書に開示されるようなLCVD堆積システムは、比較的簡単で容易に拡張可能であり、他のCVDおよび付加製造プロセスよりかなり安価な装置で構成され、したがって、生産性の高い製造プラントを構築するための資本支出要件が軽減される。同様に、そのような繊維生産システムを運営し維持するための運転費は、原物質および消耗品の支出を含めて、より安価である。
2)動作温度範囲性能:ベースラインの繊維およびオーバーコート層に堆積された高純度物質、特に構造体における酸素および他の有害な汚染物質の欠如により、NTPエンジンの2600K動作温度要件に耐えることができる。
3)良好なSiC熱伝導率:SiCの比較的高い熱伝導率が、繊維長に沿った燃料層で発生する核分裂プロセスによって生成された熱を除去する能力を高める。SiC熱伝導率値は、一般に室温で100〜150ワット/メートル−Kの範囲であり、1500℃より高い温度で20〜30W/m−Kに低下する。高い熱伝達効率を有するSiCf−SiCm複合ノズルの概念が、NERVA NTPエンジン概念に応用され得る。繊維内燃料巻きSiCノズルが、H2推進剤がチューブ内径を通って移動し加熱される黒鉛(または他の物質)ブロックを介して穿孔された通路に配置される。
4)核分裂気体副産物の捕捉:繊維内燃料設計における堆積燃料層に隣接するナノ多孔質炭素層が、核分裂気体副産物を効果的に捕える蛇行経路媒体として機能し、それにより、推進剤流へのこれらの物質の放出を防止することができる。
5)窒化ウラン(UN:uranium nitride)の利用:SiCf−SiCmノズルの全体的な統合された燃料パッケージが、H2推進剤へのUN燃料層の露出に対する障壁を提供し、この燃料物質の化学攻撃および分解を最小限に抑える。UN燃料の利点は、より高いウラン燃料密度、かなり高い融点(1気圧で3000Kに近付く)、および向上された熱伝導率(約20W/m−K)を含む。
6)安全性の向上:核燃料安全性の問題は、明らかに、政府規制当局および一般住民の満足のために対処される必要があるNTP技術の実装のための主要な関心事である。例示的な3つの安全性の考慮事項は以下の通りである。
a. 燃料封入の完全性が保持される事故/衝突耐性。本明細書に説明された核燃料構造体500は外側コーティング層によって保護され固体マトリックスに埋め込まれた多数の物理的に隔離されたマイクロセル内に燃料成分が封入されるので、保護が強化されることになる。破断が発生した場合、セルは破損され得る部分がわずかであるため、衝突の場合の核分裂性物質の放出が大幅に制限される。
b. UO2またはUC2粒子による黒鉛ブロックの水素ガスエッチングにより核分裂性物質が試験中に推進剤流に放出されたので、NERVAプログラムから大きな問題が生じた。この化学攻撃および物質放出は、ノズルの構造および固体黒鉛マトリックスに埋め込まれたノズルを有することにより軽減される。
c. 核分裂性でない親核物質で作製されたノズルに関して、WMDへの転用のリスクは大幅に減少し、未使用のチューブは高レベル核廃棄物にならない。
本明細書で使用される用語は、単に特定の実施形態を説明するためのものであり、本発明を限定することは意図されていない。本明細書で使用される場合、単数形「a」、「an」および「the」は、文脈により別段に明確に指示されない限り、複数形も含むことが意図されている。さらに、用語「備える(comprise)」(および「comprises」や「comprising」などのcompriseの任意の形態)、「有する」(および「has」や「having」などのhaveの任意の形態)、「含む(include)」(および「includes」や「including」などのincludeの任意の形態)、ならびに「含有する(contain)」(および「contains」や「containing」などのcontainの任意の形態)は、オープンエンドの連結動詞であることは理解されよう。結果として、1または複数のステップまたは要素を「備える」、「有する」、「含む」、または「含有する」方法または装置は、それら1または複数のステップまたは要素を有するが、それら1または複数のステップまたは要素のみを有するようには限定されない。同様に、1または複数の特徴を「備える」、「有する」、「含む」、または「含有する」方法のステップまたは装置の要素は、それら1または複数の特徴を有するが、それら1または複数の特徴のみを有するようには限定されない。さらに、特定の方法で構成された装置または構造は、少なくともその方法で構成されるが、列挙されていない方法で構成されることもある。
添付の特許請求の範囲における全ての手段またはステップおよび機能要素の対応する構造、物質、動作、および均等物は、存在する場合、具体的に請求される他の請求要素と組み合わせて機能を実行するための任意の構造、物質、または動作を含むように意図されている。本発明の説明は、例示および説明のために提示されているが、網羅的であることは意図されず、または開示された形態の発明に限定されない。本発明の範囲および主旨から逸脱することなく、多くの変更および変形が当業者には明らかであろう。本発明の1または複数の態様の原理および実際的適用を最も良く説明し、また、企図される特定の使用に適した種々の改変を有する種々の実施形態に関する本発明の1または複数の態様を当業者が理解することができるように、実施形態は選択され説明されている。

Claims (22)

  1. 核燃料構造体であって、
    構造体内に配置された線状の複数の繊維と、
    前記複数の繊維のうちの少なくとも1の繊維内の多層燃料領域と
    を備え、前記多層燃料領域は、
    核燃料物質を備える内層領域と、
    前記核燃料物質を包み込む外層領域と
    を備え
    前記複数の繊維は、前記核燃料構造体内に配置されて、前記核燃料構造体の少なくとも一部分に構造補強を提供し、
    前記核燃料構造体は、
    内側棒構造体を備え、前記複数の繊維は、前記内側棒構造体に巻き付き、前記構造補強を提供することを容易にするように配置される構成、
    前記核燃料構造体は、外側チューブ構造体を備え、前記複数の繊維は、前記外側チューブ構造体の内側に巻き付き、前記構造補強を提供することを容易にするように配置される構成
    のいずれかの構成であることを特徴とする構造体。
  2. 前記核燃料物質を備える前記内層領域は、第1の内層領域であり、前記構造体は、前記第1の内層領域の下に配設された第2の内層領域をさらに備え、前記第2の内層領域は、前記核燃料物質において発生する核分裂反応の副産物を捕捉するように選択された物質を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  3. 前記第2の内層領域は、ナノ多孔質炭素物質を備えることを特徴とする請求項に記載の構造体。
  4. 前記核燃料物質を包み込む前記外層領域は、熱分解炭素および/または炭化ケイ素を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  5. 前記外層領域は、第1の外層領域であり、前記構造体は、第2の外層領域をさらに備え、前記第2の外層領域は、前記核燃料物質において発生する核分裂反応を抑制または緩和するように選択された物質を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  6. 前記第2の外層領域の前記物質は、核分裂反応を抑制し、前記物質は、ホウ素、ガドリニウム、またはハフニウムのうちの1または複数を備えることを特徴とする請求項に記載の構造体。
  7. 前記多層燃料領域は、前記複数の繊維のうちの前記少なくとも1つの繊維に沿って配設された複数の個別多層燃料領域のうちの1つの多層燃料領域であり、前記複数の個別多層燃料領域は、前記核燃料物質を備えるそれぞれの内層領域と、前記核燃料物質を包み込むそれぞれの外層領域とを備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  8. 前記繊維のうちの前記少なくとも1つの繊維の長さに沿ってコア領域をさらに備え、前記複数の個別多層燃料領域が前記コア領域にわたって配設されることを特徴とする請求項に記載の構造体。
  9. 前記コア領域は、セラミック物質を備えることを特徴とする請求項に記載の構造体。
  10. 前記繊維のうちの前記少なくとも1つに沿ってオーバーコート層をさらに備え、前記オーバーコート層は、前記複数の個別多層燃料領域および前記コア領域をさらに包み込むことを特徴とする請求項に記載の構造体。
  11. 前記オーバーコート層は、複数のオーバーコート層を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  12. 前記複数のオーバーコート層のうちの少なくとも1つの追加的オーバーコート層は、前記核燃料物質において発生する核分裂反応を抑制するように選択された物質を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  13. 前記複数の個別多層燃料領域の前記それぞれの内層領域は、前記複数の繊維のうちの少なくとも1つの繊維の体積の少なくとも33%を備えることを特徴とする請求項に記載の構造体。
  14. 前記少なくとも1つの繊維は、複数の個別多層燃料領域を備えるマルチプルファイバのうちの1つの繊維であり、前記マルチプルファイバは、前記複数の繊維の少なくともサブセット(subset)であり、前記マルチプルファイバは、前記構造体の体積の少なくとも30%を備え、前記マルチプルファイバの核燃料物質を備える前記それぞれの内層領域は、前記構造体の前記体積の少なくとも10%を備えることを特徴とする請求項に記載の構造体。
  15. 前記核燃料物質は、核分裂可能物質または前記核分裂可能物質の化合物を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  16. 前記核燃料物質は、二酸化ウランの核分裂性物質濃度よりも高い核分裂性物質濃度を有する核分裂性物質を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  17. ウラン含有化合物は、ウラン、一窒化ウラン、炭化ウラン、および/またはウランシリサイドのうちの1または複数を備えることを特徴とする請求項1に記載の構造体。
  18. 核燃料構造体を作製することを容易にするステップを備え、作製することを容易にする前記ステップは、
    前記核燃料構造体内に配置される線状の複数の繊維を提供するステップと、
    前記複数の繊維のうちの少なくとも1の繊維内に多層燃料領域を形成するステップと
    を備え、前記多層燃料領域は、
    核燃料物質を備える内層領域と、
    前記核燃料物質を包み込む外層領域と
    を備え
    作製することを容易にする前記ステップは、
    前記核燃料構造体の内側棒構造体またはチューブ構造体を提供するステップと、
    前記複数の繊維を前記内側棒構造体に巻き付くように配置して、前記複数の繊維が前記核燃料構造体に構造補強を提供するようにするステップと、をさらに備えるステップ、
    前記核燃料構造体の外側チューブ構造体を提供するステップと、
    前記複数の繊維を前記外側チューブ構造体の内側に巻き付くように配置して、前記複数の繊維が前記核燃料構造体に構造補強を提供するようにするステップと、をさらに備えるステップ
    のいずれかのステップであることを特徴とする方法。
  19. 前記核燃料物質を備える前記内層領域は、第1の内層領域であり、前記多層燃料領域は、前記第1の内層領域を形成する前に形成される第2の内層領域をさらに備え、前記第2の内層領域は、前記核燃料物質において発生する核分裂反応の副産物を捕捉するように選択された物質を備えることを特徴とする請求項18に記載の方法。
  20. 前記外層領域は、第1の外層領域であり、前記多層燃料領域は、第2の外層領域をさらに備え、前記第2の外層領域は、前記核燃料物質において発生する核分裂反応を抑制または緩和するように選択された物質を備えることを特徴とする請求項18に記載の方法。
  21. 前記多層燃料領域の少なくとも1つの層を形成するステップが、化学気相成長プロセスを備えることを特徴とする請求項18に記載の方法。
  22. 前記複数の繊維のうちの前記少なくとも1つの繊維に沿って複数の個別多層燃料領域を形成するステップをさらに備え、前記多層燃料領域は、前記複数の個別多層燃料領域のうちの1つの多層燃料領域であり、前記複数の個別多層燃料領域は、前記核燃料物質を備えるそれぞれの内層領域と、前記核燃料物質を包み込むそれぞれの外層領域とを備えることを特徴とする請求項18に記載の方法。
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