JP6675854B2 - リチウムイオン電池 - Google Patents

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Description

本発明は、電解液を含む電極組成物と、この電極組成物が収納される外装体とを備えるリチウムイオン電池に関する。
リチウムイオン(二次)電池は、高容量で小型軽量な二次電池として、近年様々な用途に多用されている。一般的なリチウムイオン電池は、正極活物質及び電解液を含む正極と、同様に負極活物質及び電解液を含む負極とがセパレータを挾んで積層された状態で容器に収納されて構成されている(例えば特許文献1参照)。
特開2010−135265号公報
このようなリチウムイオン電池において、容器が亀裂を生じる等の理由により容器と外部との間に連通する場所が生じてしまうと、容器内部の電解液が外部に漏洩してしまう可能性がある。仮に、電解液が外部に漏洩してしまった場合、リチウムイオン電池の特性低下を招くおそれがあった。
本発明は上述した課題に鑑みてなされたものであり、容器と外部との間に連通する場所が生じてしまった際にも特性低下を抑制することの可能なリチウムイオン電池の提供を、その目的の一つとしている。
本発明は、電解液を含む電極組成物と、この電極組成物が収納される外装体とを備えるリチウムイオン電池に適用される。そして、外装体に、電極組成物に接する内層と、リチウムイオン電池の外方に露出される外層と、電解液を吸収して少なくともその一部を保持する電解液吸収体を設け、電解液吸収体を内層と外層との間に介在させて複数の電解液吸収部に区分し、さらに、内層及び外層の間を区画する区画形成体を設け、この区画形成体により内層及び外層の間を複数の区画に区分し、さらに、電解液吸収体をこれら区画により複数の電解液吸収部に区分することにより、上述の課題の少なくとも一つを解決している。
また、電極組成物は活物質の少なくとも一部が、主に導電助剤と高分子とを含んでなる被覆層で被覆されていることが好ましい。さらに、被覆層は更に繊維状物質を含むことが好ましく、さらに、繊維状物質はカーボンファイバーであることが好ましい。
本発明によれば、容器と外部との間に連通する場所が生じてしまった際にも特性低下を抑制することの可能なリチウムイオン電池を提供することができる。
本発明の第1実施形態であるリチウムイオン電池を示す断面図である。 図1のA部分の一例の拡大図である。 本発明の第2実施形態であるリチウムイオン電池を示す部分断面図である。 図3のB−B矢視断面図である。 第1実施形態のリチウムイオン電池を示す斜視図である。
(第1実施形態)
図1、図2及び図5を参照して、本発明の第1実施形態であるリチウムイオン電池について説明する。図1は、本発明の第1実施形態であるリチウムイオン電池を示す断面図、図2は図1のA部分の一例の拡大図、図5は第1実施形態のリチウムイオン電池を示す斜視図である。
本実施形態のリチウムイオン電池Lの外装体である容器20は、図1に詳細を示すように、シート状の部材をそれぞれ所定形状に形成してなる上容器20a及び下容器20bに分割されて構成されている。上容器20a及び下容器20bは略同一の形状に形成されており、上面が開口した上容器本体20c及び下容器本体20dと、これら上容器本体20c及び下容器本体20dの図1において左右の端部から側方に突出する一対の上容器縁部20e及び下容器縁部20fとを備える。そして、これら上容器本体20c及び下容器本体20dにより、中空の断面略矩形状の収容部21が形成されている。
収容部21には、本実施形態のリチウムイオン電池Lを構成する電極組成物が収納されている。より詳細には、収容部21には略平板状のセパレータ4が配置され、この収容部21を正極室2及び負極室3に区分している。収容部21内には、容器20の上下の内面に沿って、平板状の正極集電体7及び負極集電体8が相対向した状態で、正極室2及び負極室3内にそれぞれ配置されている。正極集電体7及び負極集電体8の一部は、上容器縁部20e及び下容器縁部20fの間を通ってそれぞれ容器20の外方に延出され、この延出部が電極端子7a、8aとされる。
正極室2及び負極室3には正極電極組成物5及び負極電極組成物6がそれぞれ充填され、そして、容器20の上容器縁部20e及び下容器縁部20fの間が不図示のシール部材により封止されることで、本実施形態のリチウムイオン電池Lが形成されている。
正極電極組成物5及び負極電極組成物6は、正極活物質又は負極活物質粒子と電解液とを含むスラリー状の正極電極組成物及び負極電極組成物である。なお、正極、負極活物質粒子と電解液とを混合した正極電極組成物5及び負極電極組成物6は、通常スラリー状であるが、正極、負極活物質粒子と電解液との重量比によってはゲル状物質や粉体に近い物質になることもある。
ここで、本明細書において、「充填された」とは、正極活物質粒子及び負極活物質粒子が正極室2及び負極室3にそれぞれ収納されている状態を意味し、好ましくは、この正極活物質粒子及び負極活物質粒子と電解質とが正極室2及び負極室3にそれぞれ収納されている状態を意味する。さらに好ましくは、正極活物質粒子及び負極活物質粒子と電解質とが混合された状態を意味する。
本発明において正極室2及び負極室3に正極電極組成物5及び負極電極組成物6が充填された状態にするには、粉体状の正極活物質粒子及び負極活物質粒子を直接正極室2及び負極室3にそれぞれに入れてもよく、正極活物質又は負極活物質粒子と電解液とを含むスラリー状の正極電極組成物及び負極電極組成を正極室2及び負極室3にそれぞれ入れることで行ってもよい。粉体状の正極活物質及び負極活物質粒子を直接正極室2及び負極室3に入れた場合、その後電解液を入れることで正極室2及び負極室3のそれぞれに正極電極組成物5及び負極電極組成物6が充填される。
正極、負極活物質粒子を正極室2及び負極室3に充填する際には、容器20に振動、衝撃を与えることで、正極、負極活物質粒子を正極室2及び負極室3に均一に充填することが好ましい。
図1に示すように(特に図1のA部分)、本実施形態のリチウムイオン電池Lでは、正極及び負極集電体7、8が容器20の上下の内面の全てに沿って設けられておらず、正極電極組成物5及び負極電極組成物6と容器20とが直接接する部分がある。
図2に(特に図2(a)に)詳細を示すように、リチウムイオン電池Lの外装体である容器20は、正極電極組成物5及び負極電極組成物6に接する内層20gとリチウムイオン電池Lの外方に露出される外層20hとを備え、これら内層20g及び外層20hの間には、正極電極組成物5及び負極電極組成物6に含まれる電解液を吸収して少なくともその一部を保持する電解液吸収体22が介在されている。
電解液吸収体22としては、正極電極組成物5及び負極電極組成物6に含まれる電解液を吸収可能な材料であれば制限無く使用できるが、好ましい材料としては国際公開第2015/005117号に記載のリチウムイオン電池活物質被覆用樹脂として記載された高分子化合物等を用いることができ、なかでもビニル樹脂及びウレタン樹脂が好ましい。
内層20gと外層20hとの間に電解液吸収体22を介在させる方法としては、内層20gまたは外層20hとなる基材上に前記の高分子化合物等と他方の層となる基材とを順に積層し、更に内層20gとなる基材と外層20hとなる基材とを加熱圧着等の公知の方法で一体とする方法等が挙げられる。
正極電極組成物5は正極活物質粒子を含んでなり、正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物(例えばLiCoO2、LiNiO2、LiMnO2及びLiMn24)、遷移金属酸化物(例えばMnO2及びV25)、遷移金属硫化物(例えばMoS2及びTiS2)及び導電性高分子(例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリ−p−フェニレン及びポリカルバゾール)等が挙げられる。
また、負極電極組成物6は負極活物質粒子を含んでなり、負極活物質粒子としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、高分子化合物焼成体(例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等)、コークス類(例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等)、炭素繊維、導電性高分子(例えばポリアセチレン及びポリキノリン等)、スズ、シリコン、及び金属合金(例えばリチウム−スズ合金、リチウム−シリコン合金、リチウム−アルミニウム合金及びリチウム−アルミニウム−マンガン合金等)、リチウムと遷移金属との複合酸化物(例えばLi4Ti512等)等が挙げられる。
正極、負極活物質粒子は、表面の少なくとも一部が被覆用樹脂及び導電助剤を含む被覆剤からなる被覆層で被覆されてなる被覆活物質粒子であることが好ましい。
被覆剤は被覆用樹脂を含んでおり、正極活物質粒子の周囲が被覆剤で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨脹を抑制することができる。被覆用樹脂の例としては、ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、アニリン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリカーボネート等が挙げられる。これらの中ではビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂が好ましい。
導電助剤としては、導電性を有する材料から選択される。
具体的には、金属[アルミニウム、ステンレス(SUS)、銀、金、銅及びチタン等]、カーボン[グラファイト及びカーボンブラック(アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック、単層カーボンナノチューブ及び多層カーボンナノチューブ等)等]、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの導電助剤は1種単独で用いられてもよいし、2種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物が用いられてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、金、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤とは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料(上記した導電助剤の材料のうち金属のもの)をメッキ等でコーティングしたものでもよい。
導電助剤として導電性繊維を用いることも可能である。導電性繊維としては、PAN系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。
被覆活物質粒子は、例えば、活物質粒子を万能混合機に入れて30〜500rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂を含む樹脂溶液を1〜90分かけて滴下混合し、さらに導電助剤を混合し、撹拌したまま50〜200℃に昇温し、0.007〜0.04MPaまで減圧した後に10〜150分保持することにより得ることができる。
活物質粒子を含むスラリー状物質は、電解液を含む電解液スラリーであることが好ましい。
電解液としては、リチウムイオン電池の製造に用いられる、電解質及び非水溶媒を含有する電解液を使用することができる。
電解質としては、通常の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6及びLiClO4等の無機酸のリチウム塩、LiN(CF3SO22、LiN(C25SO22及びLiC(CF3SO23等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはLiPF6である。
非水溶媒としては、通常の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。
非水溶媒は1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
非水溶媒の内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、より好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、さらに好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。特に好ましいのはプロピレンカーボネート(PC)、またはエチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)の混合液である。
スラリー状物質は、活物質粒子並びに導電助剤を電解液又は非水溶媒の重量に基づいて10〜60重量%の濃度で分散してスラリー化することにより調製することが好ましい。
セパレータ4としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等、ポリオレフィン製の微多孔膜フィルム、多孔性のポリエチレンフィルムとポリプロピレンとの多層フィルム、ポリエステル繊維、アラミド繊維、ガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等が挙げられる。
樹脂集電体である正極集電体7、負極集電体8を構成する高分子材料は、導電性高分子であってもよいし、導電性を有さない高分子であってもよい。
高分子材料としては、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリメチルペンテン(PMP)、ポリシクロオレフィン(PCO)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエーテルニトリル(PEN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメチルアクリレート(PMA)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリメチルペンテン(PMP)及びポリシクロオレフィン(PCO)が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)及びポリメチルペンテン(PMP)である。
また、樹脂集電体は、導電性の高分子材料を含む樹脂集電体の導電性を向上させる目的、あるいは、導電性を有さない高分子材料を含む樹脂集電体に導電性を付与する目的から、導電性フィラーを含んでいると好ましい。導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択される。好ましくは、集電体内のイオン透過を抑制する観点から、電荷移動媒体として用いられるイオンに関して伝導性を有さない材料を用いるのが好ましい。具体的には、カーボン材料、アルミニウム、金、銀、銅、鉄、白金、クロム、スズ、インジウム、アンチモン、チタン、ニッケルなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの導電性フィラーは1種単独で用いられてもよいし、2種以上併用してもよい。また、ステンレス(SUS)等のこれらの合金材が用いられてもよい。耐食性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン材料、ニッケル、より好ましくはカーボン材料である。また、これらの導電性フィラーは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに、上記で示される金属をメッキ等でコーティングしたものであってもよい。
樹脂集電体の具体例としては、ポリプロピレンに導電性フィラーとしてアセチレンブラックを5〜20部分散させた後、熱プレス機で圧延したものが挙げられる。また、その厚みも特に制限されず、公知のものと同様、あるいは適宜変更して適用することができる。
シール部材を構成する材料としては、正極、負極集電体7、8との接着性を有し、電解液に対して耐久性のある材料であれば特に限定されないが、高分子材料、特に熱硬化性樹脂が好ましい。具体的には、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリフッ化ビニデン樹脂等が挙げられ、耐久性が高く取り扱いが容易であることからエポキシ系樹脂が好ましい。
容器20を構成する材料は、容器20内に電極組成物を収納しうる材料であれば、任意の材料が好適に適用可能である。但し、電極組成物と容器20とが接触する可能性があることを考慮して、容器20を構成する材料は絶縁性を有する材料であることが好ましい。加えて、容器20は、電極組成物を内部に収納した状態で減圧封止されることが好ましいので、容器20を構成する材料は可撓性及び気密性を有する材料であることが好ましい。
このような材料としては、ラミネートフィルムが好ましい。ラミネートフィルムの一例としては、アルミニウム又はニッケル等の金属層の両面を高分子フィルムで覆ったフィルムが挙げられ、金属層の両面に配置される高分子フィルムのうち、容器の内面となる高分子フィルムがポリエチレン及びポリプロピレン等の熱融着性樹脂からなる高分子フィルムであるラミネートフィルムが挙げられる。
次に、本実施形態のリチウムイオン電池の製造方法について説明する。
まず、所定形状に形成された上容器20a及び下容器20bの上容器本体20c及び下容器本体20dの凹部に正極電極組成物5及び負極電極組成物6をそれぞれ充填する。正極電極組成物5及び負極電極組成物6を上容器本体20c及び下容器本体20dの凹部に充填する手法に限定はなく、一例として、正極電極組成物5及び負極電極組成物6が格納されたタンクからノズルを介して充填する手法や、インクジェット装置により上容器本体20c及び下容器本体20dの凹部に正極電極組成物5及び負極電極組成物6を充填する手法、周知の手法が好適に適用される。
なお、上容器本体20c及び下容器本体20dの凹部に正極電極組成物5及び負極電極組成物6を充填する量は、少なくとも凹部がこれら正極電極組成物5及び負極電極組成物6により充満される程度の量であり、好ましくは、正極電極組成物5及び負極電極組成物6が、上容器縁部20e及び下容器縁部20fから若干盛り上がる程度の量であることが好ましい。
次いで、上容器本体20c及び下容器本体20dのいずれか一方の上面に平板状のセパレータ4を配置することで、正極電極組成物5及び負極電極組成物6のいずれか一方の上面をセパレータ4で覆う。この際、上述のように正極または負極電極組成物5、6を上容器縁部20e及び下容器縁部20fから盛り上がる程度の量だけ上容器本体20c及び下容器本体20dの凹部に充填した場合、セパレータ4の上面をローラで押さえながらこのセパレータ4を配置することで、正極または負極電極組成物5、6を均すことが好ましい。
次いで、上容器本体20c及び下容器本体20dのいずれかを上下逆転させて、上容器20a及び下容器20bを、それぞれの上容器縁部20e及び下容器縁部20fが相対向するように配置する。この状態で、上容器20a及び下容器20bにより形成される収容部21内を脱気し、上容器縁部20e及び下容器縁部20fをシール部材により封止することで、図1及び図5に示すようなリチウムイオン電池Lを得ることができる。
以上のような構成の本実施形態のリチウムイオン電池Lにおいて、図2(b)に示すように、容器20に針等の鋭利な異物30がこの容器20を貫くように刺さり、結果として、図2(c)に示すように、容器20に外部に連通する貫通孔31が形成されて、正極電極組成物5及び負極電極組成物6を構成する電解液32がこの貫通孔31から外部に漏洩してしまった場合を考える。図2(c)に示すように、容器20の内層20g及び外層20hの間に介在される電解液吸収体22もこの貫通孔31により電解液32に接するため、この電解液吸収体22が電解液32を吸収し、図2(d)に示すように膨潤体33としてこの貫通孔31を塞ぐ。結果として、電解液32がこの貫通孔31から漏洩することが極力抑制される。
従って、本実施形態のリチウムイオン電池Lによれば、容器20と外部との間に貫通孔31のような連通する場所が生じてしまった際にも特性低下を抑制することの可能なリチウムイオン電池を実現することができる。
(第2実施形態)
次に、図3及び図4を参照して、本発明の第2実施形態であるリチウムイオン電池について説明する。図3は本発明の第2実施形態であるリチウムイオン電池を示す部分断面図、図4は図3のB−B矢視断面図である。
本実施形態のリチウムイオン電池Lと上述の第1実施形態のリチウムイオン電池との相違点は、図3(a)に示すように、リチウムイオン電池Lを構成する容器20の内層20g及び外層20hとの間に、これら内層20g及び外層20hの間を区画する区画形成体23が設けられ、この区画形成体23により内層20g及び外層20hの間が複数の区画24に区分されている点、さらに、電解液吸収体22がこれら区画24により複数の電解液吸収部に区分されている点である。その他の構成要素は上述の第1実施形態のリチウムイオン電池と同一であるので、同一の構成要素については同一の符号を付し、その説明を簡略化する。
区画形成体23は、例えば図4(a)に示すように、平面視で正六角形の区画24を形成する形状に形成され、あるいは、図4(b)に示すように、平面視で正方形の区画24を形成する形状に形成されている。区画形成体23は、一例として樹脂から形成され、容器20を構成する材料と同一の材料から形成されていてもよく、特に、容器20全体として可撓性を有することが好ましいことから、区画形成体23も可撓性を有する材料であることが好ましい。
ここで、容器20の内層20gとなる基材と容器20の外層20hとなる基材との間に電解液吸収体22の材料である前記の高分子化合物を積層して内層20gと外層20hとを加熱圧着して一体化する際に、前記の高分子化合物等の層を複数の区画に区分するように圧着する方法、および前記の高分子化合物等を積層する基材に連続する複数の凹みを設けてその凹みの内側に前記の高分子化合物等を入れる方法等を用いることで複数の電解液吸収部に区画に区分されている電解液吸収体22を得ることができる。
以上のような構成の本実施形態のリチウムイオン電池Lにおいて、図3(b)に示すように、容器20に針等の鋭利な異物30がこの容器20を貫くように刺さり、結果として、図3(c)に示すように、容器20に外部に連通する貫通孔31が形成されて、正極電極組成物5及び負極電極組成物6を構成する電解液32がこの貫通孔31から外部に漏洩してしまった場合を考える。図3(c)に示すように、容器20の区画24に設けられた電解液吸収体22もこの貫通孔31により電解液32に接するため、この電解液吸収体22が電解液32を吸収し、図3(d)に示すように、区画24全体を含む膨潤体33としてこの貫通孔31を塞ぐ。結果として、電解液32がこの貫通孔31から漏洩することが極力抑制される。
従って、本実施形態のリチウムイオン電池Lによっても、容器20と外部との間に貫通孔31のような連通する場所が生じてしまった際にも特性低下を抑制することの可能なリチウムイオン電池を実現することができる。
(変形例)
なお、本発明のリチウムイオン電池は、その細部が上述の各実施形態に限定されず、種々の変形例が可能である。一例として、本発明のリチウムイオン電池の外形は図5に示すようなリチウムイオン電池のそれに限定されず、種々の外形が採用可能である。また、区画24の形状も図4のそれに限定されず、種々の形状が採用可能である。
L リチウムイオン電池
2 正極
3 負極
4 セパレータ
5 正極電極組成物
6 負極電極組成物
7 正極集電体
8 負極集電体
20 容器
20g 内層
20h 外層
21 収容部
22 電解液吸収体
23 区画形成体
24 区画

Claims (4)

  1. 電解液を含む電極組成物と、この電極組成物が収納される外装体とを備えるリチウムイオン電池において、
    前記外装体は、前記電極組成物に接する内層と、前記リチウムイオン電池の外方に露出される外層と、前記電解液を吸収して少なくともその一部を保持する電解液吸収体を備え、
    前記電解液吸収体は前記内層と前記外層との間に介在されて複数の電解液吸収部に区分され
    前記内層及び前記外層の間を区画する区画形成体が設けられ、この区画形成体により前記内層及び前記外層の間が複数の区画に区分され、さらに、前記電解液吸収体がこれら区画により複数の前記電解液吸収部に区分されていることを特徴とするリチウムイオン電池。
  2. 請求項に記載のリチウムイオン電池において、
    前記電極組成物は、活物質の少なくとも一部が、主に導電助剤と高分子とを含んでなる被覆層で被覆されている被覆活物質と電解液とからなることを特徴とするリチウムイオン電池。
  3. 請求項に記載のリチウムイオン電池において、
    前記被覆層は更に繊維状物質を含むことを特徴とするリチウムイオン電池。
  4. 請求項に記載のリチウムイオン電池において、
    前記繊維状物質はカーボンファイバーであることを特徴とするリチウムイオン電池。
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