JP6672996B2 - 発生源分析装置および発生源分析方法 - Google Patents

Description

本発明は、発生源分析装置および発生源分析方法に関する。

従来、ＰＭ２．５等の粒子状物質の発生源をシミュレーションモデルにより分析する方法が知られている（特許文献１、非特許文献１）。また、発生源から離れた測定地点における粒子成分濃度の測定値に基づいて発生源を分析する方法として、レセプターモデルを用いた分析方法が知られている（非特許文献２）。レセプターモデルを用いた分析方法としては、測定地点での測定値と発生源情報とを用いるＣＭＢ法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｍａｓｓ Ｂａｌａｎｃｅ法：化学質量収支法）と、複数測定値を用いるＰＭＦ法（Ｐｏｓｉｔｉｖｅ Ｍａｔｒｉｘ Ｆａｃｔｏｒｉｚａｔｉｏｎ法：正値行列因子分）とが知られている。

測定技術に関しては、粒子状物質の成分を定量的に測定する装置が知られている（特許文献２）。測定対象となる粒子状物質は、一次粒子成分および二次生成粒子成分を含む。一次粒子成分は、発生源から直接的に粒子として排出される。二次生成粒子成分は、前駆ガスとして排出された物質が大気中で化学反応により粒子化した成分である。粒子状物質中には、５０％程度の二次生成粒子成分が含まれることが報告されている（非特許文献３）。前駆ガスおよび二次生成粒子成分は大気中で滞留することが報告されている（非特許文献４および非特許文献５）。
［先行技術文献］
［特許文献］
［特許文献１］ 特開２００３−２５５０５５号公報
［特許文献２］ 国際公開第２０１１／１１４５８７号
［非特許文献］
［非特許文献１］ 東京都微小粒子状物質検討会 シミュレーションワーキング報告書、第７回微小粒子状物質検討会、平成２３年７月２０日、東京都微小粒子状物質検討会報告書資料集。
［非特許文献２］ 東京都微小粒子状物質検討会 レセプターワーキング報告書、第７回微小粒子状物質検討会、平成２３年７月２０日、東京都微小粒子状物質検討会報告書資料集。
［非特許文献３］ 上野広行、「都内のＰＭ2.5環境の現状と発生源調査の状況について」、シンポジウム 微小粒子状物質（ＰＭ２．５）の現状と今後の課題（要旨集）、平成２２年１０月２２日、主催 東京都環境局・環境省・（社）大気環境学会。
［非特許文献４］ 速水 洋、他二名、「わが国西端から流入する大気汚染」、２００４年１０月３１日、第１２回衛生工学シンポジウム論文集。
［非特許文献５］ 植田 洋匡 「大気汚染長距離輸送時のエアロゾルの挙動」、エアロゾル研究 Ｖｏｌ．３（１９８８年） Ｎｏ．３ Ａｕｔｕｍｎ ｐ．１７８−ｐ．１８６、日本エアロゾル学会。

しかしながら、シミュレーションモデルによる分析方法は、計算値に基づいて分析するものにすぎない。一方、レセプターモデルを用いた分析方法は、粒子成分濃度の測定値に基づいて発生源を分析する。しかしながら、レセプターモデルは、主として、一次粒子成分の分析に用いられる。したがって、発生源からガスの形態で排出される対象成分の発生源を分析することが困難であった。

本発明の第１の態様においては、発生源分析装置を提供する。発生源分析装置は、取得部と、分析部とを備えてよい。取得部は、ガスの濃度測定値と、粒子成分の濃度測定値と、を取得してよい。ガスは、対象成分を含んでよい。粒子成分は、ガスに関連して発生してよい。分析部は、ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から対象成分の発生源までの距離を分析してよい。

取得部は、前駆ガスの濃度測定値と、二次生成粒子成分の濃度測定値とを取得してよい。前駆ガスは、粒子成分を生成する原料となってよい。二次生成粒子成分は、前駆ガスから生成されてよい。

分析部は、前駆ガスの濃度測定値が予め定められた値より高く、かつ、二次生成粒子成分の濃度測定値が第１閾値より低ければ、少なくとも一つの発生源までの距離が基準距離より近いと推定してよい。

分析部は、二次生成粒子成分の濃度測定値が予め定められた値より高く、かつ、前駆ガスの濃度測定値が第２閾値より低ければ、最も近くに位置する発生源までの距離が基準距離より遠いと推定してよい。

取得部は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、風速データを取得してよい。分析部は、基準距離設定部を有してよい。基準距離設定部は、濃度測定値と関連する風速値が大きいほど、基準距離を長く設定してよい。

分析部は、算出部を有してよい。算出部は、前駆ガスの濃度測定値に基づいて、前駆ガスから生成可能な二次生成粒子成分の平衡状態濃度を算出してよい。分析部は、算出された平衡状態濃度と、二次生成粒子成分の濃度測定値とに基づいて、発生源までの距離を推定してよい。

取得部は、複数種類の前駆ガスの種類毎の濃度測定値と、それぞれの前駆ガスから生成される二次生成粒子成分の種類毎の濃度測定値とを取得してよい。分析部は、前駆ガスの種類毎の発生源までの距離を分析してよい。

取得部は、前駆ガスの濃度測定値と、粒子成分の濃度測定値として、それぞれ時系列データを取得してよい。分析部は、ガスの濃度測定値の時系列データと、粒子成分の濃度測定値の時系列データとの相関値に基づいて、発生源までの距離を分析してよい。

分析部は、ガスの濃度測定値の時系列データにおける第１の時間範囲のデータと、粒子成分の濃度測定値の時系列データにおける第２の時間範囲のデータとの相関値に基づいて、発生源までの距離を分析してよい。第２の時間範囲は、第１の時間範囲よりも遅延してよい。

取得部は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、風速データを取得してよい。分析部は、遅延時間設定部を有してよい。遅延時間設定部は、風速データに応じて、第１の時間範囲に対する第２の時間範囲の遅延時間を設定してよい。

粒子成分の濃度測定値と前駆ガスの濃度測定値との少なくとも一方が予め定められた下限値以上であって、粒子成分の濃度測定値の時系列データと、前駆ガスの濃度測定値の時系列データとの相関値が、予め定められた基準より高い場合に、分析部は、少なくとも一つの発生源までの距離が予め定められた基準距離より近いと推定してよい。

分析部は、分離部を有してよい。分離部は、ガスの濃度測定値の時系列データと粒子成分の濃度測定値の時系列データとを、それぞれ第１の周波数帯成分と第２の周波数帯成分とに分離してよい。分析部は、ガスの濃度測定値についての第１の周波数帯成分と、粒子成分の濃度測定値についての第１の周波数帯成分との相関値に基づいて、第１発生源までの距離を分析してよい。分析部は、ガスの濃度測定値についての第２の周波数帯成分と、粒子成分の濃度測定値についての第２の周波数帯成分との相関値に基づいて、第２発生源までの距離を分析してよい。

取得部は、気象データをさらに取得してよい。分析部は、気象データを用いて、発生源までの距離についての分析結果を補正してよい。

取得部は、気象データとして風速データを取得してよい。

取得部は、気象データとして風向データを取得してよい。分析部は、方角分析部を有してよい。方角分析部は、対象成分を含むガスの濃度測定値と、ガスに関連して発生する粒子成分の濃度測定値と、風向データとに基づいて、測定地点から対象成分の発生源への方角を分析してよい。

取得部は、気象データとして降雨テータを含んでよい。
分析部は、測定地点から発生源へ至る経路上の領域に、降雨が観測される場合には、発生源までの距離の分析が困難である旨を出力してよい。

取得部は、複数の測定地点におけるガスの濃度測定値と、複数の測定地点における粒子成分の濃度測定値と、を取得してよい。分析部は、複数の測定地点におけるガスの濃度測定値と、複数の測定地点における粒子成分の濃度測定値とに基づいて、発生源までの距離を分析してよい。

本発明の第２の態様においては、発生源分析方法を提供する。発生源分析方法は、取得段階と、分析段階とを備えてよい。分析段階は、ガスの濃度測定値と、粒子成分の濃度測定値とを取得してよい。ガスは、対象成分を含んでよい。粒子成分は、ガスに関連して発生してよい。分析段階は、ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から対象成分の発生源までの距離を分析してよい。

なお、上記発明の概要は、本発明の必要な特徴の全てを列挙したものではない。また、これらの特徴群のサブコンビネーションもまた、発明となりうる。

第１実施形態の発生源分析装置の概要を説明する図である。 前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２とについて、発生源２からの距離に応じた拡散分布の一例を示す図である。 広域における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２の時間変化の一例を示す図である。 前駆ガスの拡散範囲内における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２の時間変化の一例を示す図である。 前駆ガスの拡散範囲内における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との相関の一例を示す図である。 前駆ガスの拡散範囲内における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との非相関の一例を示す図である。 前駆ガス濃度１２の時間変化と二次生成粒子成分濃度２２の時間変化との間における遅延時間の一例を示す図である。 本発明の実施形態の発生源分析装置１００の構成を示す図である。 発生源分析装置１００による分析処理の第１例を示すフローチャートである 前駆ガス濃度１２と二次生成粒子濃度と間における相関値の時間変化の一例を示す図である。 発生源分析装置１００による分析処理の第２例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第３例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第４例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第５例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第６例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第７例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第８例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第９例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第１０例を示すフローチャートである。 発生源分析装置１００による分析処理の第１１例を示すフローチャートである。 複数の測定地点におけるガスおよび粒子成分の濃度測定値に基づいて発生源２までの距離を分析する場合を模式的に示す図である。

以下、発明の実施の形態を通じて本発明を説明するが、以下の実施形態は特許請求の範囲にかかる発明を限定するものではない。また、実施形態の中で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明の解決手段に必須であるとは限らない。

図１は、本発明の実施形態の発生源分析装置１００の概要を説明する図である。発生源分析装置１００は、対象成分を含むガスの濃度測定値と、ガスに関連して発生する粒子成分の濃度測定値とを取得する。ガスは、粒子成分を生成する原料となる前駆ガス（前駆体ガス）であってよい。粒子成分は、前駆ガスから生成される二次生成粒子成分であってよい。

本例では、発生源分析装置１００は、測定地点におけるガス濃度測定局１０および粒子成分測定装置２０と通信可能に接続される。発生源分析装置１００は、ガス濃度測定局１０から前駆ガスの濃度測定値を取得してよい。発生源分析装置１００は、粒子成分測定装置２０から二次生成粒子成分の濃度測定値を取得してよい。

発生源分析装置１００は、測定地点における、ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から、ガスに含まれる対象成分の発生源２までの距離を分析する。本明細書において、発生源２までの距離を分析することには、発生源２までの距離の推定することが含まれる。距離の推定には、発生源２が予め定められた距離よりも遠い距離範囲にあるか否かの判断が含まれてよい。

距離を分析するためには、ガスと粒子の滞留時間の差が利用される。ガス濃度と、粒子成分濃度とは、同じ地点で測定することが望ましい。但し、ガス濃度の測定地点と粒子成分濃度の測定地点とは、発生源２との間の距離に比べて無視できる距離だけ離れていてよい。

大気中の二次生成粒子は、主として、硫酸アンモニウム（硫酸塩）、硝酸アンモニウム（硝酸塩）、および二次有機エアロゾル（ＳＯＡ: Ｓｅｃｏｎｄｌｙ Ｏｒｇａｎｉｃ Ａｅｒｏｓｏｌ）を含む。硫酸アンモニウムの前駆ガスとしては、二酸化硫黄（ＳＯ_２）が存在する。硝酸アンモニウムの前駆ガスとしては、窒素酸化物（ＮＯ_Ｘ）が存在する。

硫酸アンモニウムおよび硝酸アンモニウムのような二次生成粒子は、発生源２から、ＳＯ_２、ＮＯ_Ｘのようなガスの形態で排出される。これらの前駆ガスが、大気中で化学反応することにより硫酸アンモニウムおよび硝酸アンモニウムのような粒子に変化する。大気中の前駆ガスがすべて粒子化するわけではない。

上述した非特許文献４および５によれば、大気中における前駆ガスの滞留時間は長くても３日程度であり、前駆ガスの移動距離は百ｋｍオーダーである。一方、粒子化した二次生成粒子の大気中での滞留時間は、その前駆ガスの滞留時間の２〜３倍に達し、二次生成粒子の移動距離は千ｋｍオーダーである。

図２は、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２とについて、発生源２からの距離に応じた拡散分布の一例を示す図である。図２においては、前駆ガス濃度１２と、二次生成粒子成分濃度２２との単位をそろえている。例えば、ガス濃度測定局１０が、体積濃度での前駆ガス濃度１２を測定し、粒子成分測定装置２０が質量濃度での二次生成粒子成分濃度２２を測定している場合、発生源分析装置１００は、これらの濃度をモル濃度等の統一した単位に変換する。大気における拡散が十分であれば、発生源２の地点においては、理想的には二次生成粒子はない。発生源２から離れるにつれて次第に化学反応により二次生成粒子が生じる。発生源２から前駆ガスの拡散範囲（拡散限界点）である数百ｋｍ離れた地点においては、前駆ガス濃度１２はゼロ付近の値を示し、理想的には、二次生成粒子のみが存在する。

したがって、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２とを比較することによって、測定地点から発生源２までの距離を推定することができる。図２に示されるとおり、発生源２の局所域では、前駆ガス濃度１２が二次生成粒子成分濃度２２に比べて高い。そして、発生源２からの距離が所定の距離を超えると、二次生成粒子成分濃度２２が前駆ガス濃度１２に比べて高くなる。発生源２から遠い広域では、二次生成粒子成分濃度２２が前駆ガス濃度１２に比べて高い。また、前駆ガスの移動可能距離以上、二次生成粒子の移動可能距離以下の領域では、前駆ガス濃度１２はほぼゼロになるが、二次生成粒子成分濃度２２はゼロにならない。

図２に示される例では、前駆ガスの移動可能距離が基準距離と設定される。発生源分析装置１００は、前駆ガス濃度１２がほぼゼロであるのに対して、二次生成粒子成分濃度２２が所定値以上の場合には、発生源２から測定点までの距離は、基準距離以上（すなわち広域）と判定してよい。また、発生源分析装置１００は、前駆ガス濃度１２および二次生成粒子成分濃度２２がそれぞれ所定値以上の場合には、発生源２から測定点までの距離は、基準距離以下（すなわち局所域）と判定してよい。

また、前駆ガス濃度１２の距離分布曲線と、二次生成粒子成分濃度２２の距離分布曲線との交点に対応する距離を第２基準距離と設定してもよい。また、発生源２からの距離が第１基準距離以内の領域を局所域と設定してよい。発生源２からの距離が第２基準距離以上の領域を広域と設定してもよい。第１基準距離は、上記の第２基準距離より短い距離に設定される。第１基準距離は、例えば、１ｋｍ以上５０ｋｍ以下程度の距離に対応しており、当該第１基準距離に対応する前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との比率は、予め測定等により決定される。

図３は、広域における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２の時間変化の一例を示す図である。図３では、初期時刻で発生源２において前駆ガスの排出のピークが生じた場合を示している。発生源２において前駆ガスが排出されても、広域における前駆ガス濃度１２はゼロ付近の値を示す。一方、二次生成粒子は、前駆ガスの拡散範囲を超えて飛来することができる。したがって、二次生成粒子成分濃度２２は、発生源２からの前駆ガス排出量の増減に応じて増減する。また、広域における二次生成粒子成分濃度２２の増減は、発生源２における前駆ガス排出量の増減に対して、二次生成粒子の拡散速度等に応じて遅延している。

図４は、局所域における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２の時間変化の一例を示す図である。図４は、発生源２から前駆ガスの拡散範囲内にある地点における濃度の時間変化を示している。発生源２の近くでは、前駆ガスが二次生成粒子に変化する前に前駆ガスが拡散されてしまう。したがって、発生源２の近くでは、二次生成粒子成分濃度２２は、前駆ガス濃度１２に比べて低い値を示す。

以上のように、前駆ガスと粒子との滞留時間の差を利用して発生源２までの距離を推定するためには、いくつかの方法がある。上述したように、二次生成粒子成分濃度２２がほぼゼロ（例えば第１閾値以下）であるのに対して、前駆ガス濃度１２が所定値以上の場合には、発生源２までの距離が近いことが推定できる。上述したように、前駆ガス濃度１２がほぼゼロ（例えば第２閾値以下）であるのに対して、二次生成粒子成分濃度２２が所定値以上の場合には、発生源２までの距離は、前駆ガスの移動可能距離より遠いことが推定できる。

また、発生源２からの距離に対する前駆ガス濃度１２の減衰は、二次生成粒子成分濃度２２の減衰よりも急峻である。このため、発生源２からの距離に応じて、前駆ガス濃度１２と、二次生成粒子成分濃度２２との大小関係、比率、差分等は変化する。発生源分析装置１００は、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２の大小比較、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との比率、または差分に基づいて、発生源２までの距離を推定することができる。

また、別の分析方法として、前駆ガスの濃度測定値と、二次生成粒子成分の濃度測定値として、それぞれ時系列データを取得し、前駆ガス濃度１２の測定値の時系列データと、二次生成粒子成分濃度２２の測定値の時系列データとの相関値に基づいて、発生源２までの距離を分析する方法がある。ガスおよび二次生成粒子が共に観測される領域において、発生源２までの距離を分析することができる。

図５は、前駆ガスの拡散範囲内における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との関係の一例を示す図である。図６は、前駆ガスの拡散範囲外における前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との関係の一例を示す図である。発生源２が比較的近距離にある場合には、発生源２における前駆ガスの排出力の変動に応じて、前駆ガス濃度１２および二次生成粒子成分濃度２２が変化する。このため、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２が相関する。

具体的には、図５に示されるように、発生源２が前駆ガスの拡散範囲内にある場合には、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２とが相関する。図５は、前駆ガスがＮＯ_Ｘガスであって、粒子成分が硝酸塩エアロゾルである場合を示している。しかし、前駆ガスがＳＯ_２ガスであって、粒子成分が硫酸塩エアロゾルである場合にも、発生源２が前駆ガスの拡散範囲内にある場合には、同様の相関関係が現れる。

一方、図６に示されるとおり、発生源２までの距離が前駆ガスの拡散範囲よりも遠い場合には、前駆ガス濃度１２が概ね一定値になるので、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２とが相関しない。図６は、前駆ガスがＳＯ_２ガスであって、粒子成分が硫酸塩エアロゾルである場合を示している。しかし、前駆ガスがＮＯ_Ｘガスであって、粒子成分が硫酸塩エアロゾルである場合においても、発生源２が前駆ガスの拡散範囲よりも遠い場合には、相関関係を有しない。

前駆ガスから粒子が生成される過程において、ＮＯｘから硝酸アンモニウムへの平均変換速度は、１４．７％／ｈであり、ＳＯ_２から硫酸アンモニウムへの平均変換速度は、３．７％／ｈである（非特許文献５）。したがって、硝酸アンモニウムのような比較的早く粒子化する物質でも、粒子化するのに１時間以上１０時間以下程度の時間を要する場合がある。硫酸アンモニウムでは、粒子化するのに１時間以上５０時間以下程度の時間を要する場合がある。したがって、前駆ガスの濃度が変化しても、直ちに二次生成粒子の濃度が変化せずに、所定の時間遅延して、二次生成粒子の濃度が変化する場合がある。

図７は、前駆ガス濃度１２の時間変化と二次生成粒子成分濃度２２の時間変化との間における遅延時間の一例を示す図である。図７に示されるように、発生源分析装置１００は、前駆ガスの濃度測定値の時系列データにおける第１時間範囲のデータと、二次生成粒子成分の濃度測定値の時系列データにおける第２時間範囲のデータとの相関値に基づいて、発生源２までの距離を分析してよい。第２時間範囲は、第１時間範囲よりも遅延時間ｄだけ遅延している。

図８は、本実施形態の発生源分析装置１００の構成を示す図である。発生源分析装置１００は、取得部１１０および分析部１２０を備える。また、発生源分析装置１００は、記憶部１３０を備えてよい。記憶部１３０は、地図情報ＤＢ１３２および補正情報ＤＢ１３４などの各種データベース（以下、データベースを「ＤＢ」と表記する）を有してよい。取得部１１０は、ガスの濃度測定値と、ガスに関連して発生する粒子成分の濃度測定値とを取得する。本発明において、「ガスに関連して発生する粒子成分」には、二次生成粒子成分のみならず、発生源２においてガスとともに排出されるブラックカーボンなどの一次粒子成分が含まれてよい。発生源２において、ブラックカーボン等の一次粒子成分の排出量は、ガスの排出量と同様に変動する。

例えば、測定地点付近で、自動車排出ガスによりＮＯ_Ｘガスが増加し、硝酸塩エアロゾルが発生する場合には、自動車排出により、ブラックカーボンなどの一次粒子も増加する傾向を示す場合がある。この場合、ブラックカーボンなどの一次粒子成分の濃度と二次生成粒子の濃度とは相関関係を持つ。

したがって、前駆ガスの濃度測定値と、ブラックカーボンなどの一次粒子の濃度とを比較すると、発生源２から前駆ガスの拡散範囲を超えて離れた測定地点において前駆ガスはゼロとなり、理想的には、一次粒子の濃度が観測される。また、発生源２から前駆ガスの拡散範囲内の測定地点では、前駆ガス濃度１２の測定値の時系列データと、一次粒子濃度の測定値の時系列データとが相関を示す場合がある。この場合は、一次粒子成分を、ガスに関連して発生する粒子成分として分析することができる。但し、以下の説明では、「ガスに関連して発生する粒子成分」が二次生成粒子成分である場合を例にとって説明する。

取得部１１０は、図５および図６に示したとおり、窒素酸化物（ＮＯ_Ｘ）および二酸化硫黄（ＳＯ_２）という複数種類の前駆ガスの種類毎の濃度測定値を取得してよい。また、それぞれの前駆ガスから生成される硫酸アンモニウム（硫酸塩）および硝酸アンモニウム（硝酸塩）という二次生成粒子成分の種類毎の濃度測定値を取得してよい。

本例では、取得部１１０は、ガスの濃度測定値をガス濃度測定局１０から取得する。ガス濃度測定局１０は、自治体等が管理する測定設備であってもよく、個別のガス濃度測定装置であってもよい。窒素酸化物（ＮＯ_Ｘ）の濃度は、化学発光方式またはザルツマン方式で測定されてよく、二酸化硫黄（ＳＯ_２）の濃度は、紫外線蛍光方式または溶液導電率法で測定されてよい。

本例では、取得部１１０は、粒子成分測定装置２０から、粒子成分の濃度測定値を取得する。発生源２の分析のためには、前駆ガスの絶対量と粒子成分の濃度の絶対量との比較が必要になる。したがって、粒子成分測定装置２０は、粒子成分の濃度の絶対量を定量できる測定装置であることが望ましい。また、粒子成分測定装置２０は、粒子測定時の検出効率に関しても変動が許容値より少ないことが望ましい。例えば、粒子成分測定装置２０は、大気中の粒子の粒子線をメッシュ状の捕捉体に向けて射出し、捕捉体によって粒子を捕捉し、捕捉された粒子にエネルギー線を照射して粒子の脱離成分を生じさせ、脱離成分を質量分析することで、正確に定量分析することができる装置である（特許文献２）。但し、ガス濃度の測定方法および粒子成分濃度の測定方法は、限定されない。

発生源分析装置１００と粒子成分測定装置２０とは、別箇の筐体に組み込まれて別箇の装置として構成されてよい。粒子成分測定装置２０と発生源分析装置１００とが一つの筐体に組み込まれてもよい。粒子成分測定装置２０自体に発生源分析装置１００としての機能を持たせてよい。これにより、粒子成分測定装置２０に加えて別の発生源分析装置１００を設置する負担がなくなる。また、粒子成分測定装置２０の利用者に、発生源までの距離についての分析情報を知らせることができる。

発生源分析装置１００、粒子成分測定装置２０、およびガス濃度測定局１０を一つの装置として構成することもできる。この場合、発生源分析装置１００が、粒子成分測定機能と、ガス濃度測定機能とを有するので、別装置からガスおよび粒子の各濃度の測定値を取得することなく、装置内部の測定部から測定値を取得することができる。

取得部１１０は、必要に応じて、気象データをさらに取得してよい。例えば、取得部１１０は、通信可能に接続された気象ＤＢ３０からネットワークを通じて気象データを取得する。気象データには、風速、風向、降雨、温度、および湿度などに関するデータが含まれてよい。気象ＤＢ３０から取得した気象データは、記憶部１３０に記憶してよい。取得部１１０は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、風速データを取得してよい。

分析部１２０は、ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から発生源２までの距離を分析する。分析部１２０は、好ましくは、図２から図７を用いて説明したとおり、前駆ガスの濃度測定値と二次生成粒子成分の濃度測定値に基づいて、発生源２までの距離を分析してよい。

分析部１２０は、複数の前駆ガスの種類毎の発生源までの距離を分析する。例えば、窒素酸化物（ＮＯ_Ｘ）の発生源までの距離と、二酸化硫黄（ＳＯ_２）の発生源までの距離とを個別に分析できる。分析部１２０は、補正部１４０を有してよい。補正部１４０は、気象データに基づいて、発生源２までの距離についての分析結果を補正する。但し、要求される分析結果の精度によっては、補正部１４０を有しなくてもよい。例えば、発生源２までの距離が広域であるか否かについて概略を知ればよい場合には、必ずしも補正部１４０は必要なく、補正部１４０を省略できる。

補正部１４０は、基準距離設定部１４２を有してよい。基準距離設定部１４２は、濃度測定値と関連する風速値が大きいほど、図２に示される基準距離、第１基準距離、および第２基準距離を長く設定する。補正部１４０は、遅延時間設定部１４４を有してよい。遅延時間設定部１４４は、濃度測定値と関連する風速データに応じて、図７に示した第１時間範囲に対する第２時間範囲の遅延時間ｄを設定する。補正部１４０は、上記の基準距離等の補正および遅延時間の補正に限られず、気象データに基づいて分析結果を補正してよい。

分析部１２０は、平衡状態濃度算出部１２２および相関値算出部１２４を有してよい。平衡状態濃度算出部１２２は、前駆ガス濃度１２の測定値に基づいて、前駆ガスから生成可能な二次粒子成分の平衡状態濃度を算出する。但し、分析部１２０が、平衡状態濃度に基づく分析を実行しない場合には、平衡状態濃度算出部１２２は省略することができる。本明細書において、二次粒子成分の平衡状態濃度とは、前駆ガスと二次生成粒子成分との可逆反応が平衡状態であるときに前駆ガスから生成可能な二次生成粒子成分の濃度を意味する。

相関値算出部１２４は、前駆ガス濃度１２の測定値の時系列データと、二次生成粒子成分濃度２２の測定値の時系列データとの相関値を算出する。相関値は、相関係数ｒであってよい。相関係数ｒは下記式（１）により算出する。

相関値算出部１２４は、予め定められた時間範囲（時間窓）のデータに対して相関係数を計算する。相関値算出部１２４は、時間範囲を時間的にずらしていくことで、相関係数の時間変化を計算する。データの重みづけが等しければ、時間範囲の中心時刻を、計算した相関係数の代表時刻としてよい。式（１）の相加平均は、上記の時間範囲内のデータにおいて算出される。

日射および気温の変化により濃度変動が発生するため、時間範囲は、１日程度としてよい。但し、前駆ガスから粒子への平均変換速度は、上述のとおり、粒子成分にも依存する。したがって、平均変換速度を考慮して時間範囲を決定してよい。

分析部１２０は、分離部１５０および方角分析部１６０を有してよい。分離部１５０は、ガスの濃度測定値の時系列データと粒子成分の濃度測定値の時系列データとを、それぞれ第１の周波数帯成分と第２の周波数帯成分とに分離する。分析部１２０は、ガスの濃度測定値についての第１の周波数帯成分と、粒子成分の濃度測定値についての第１の周波数帯成分との相関値に基づいて、第１発生源までの距離を分析してよい。

同様に、分析部１２０は、ガスの濃度測定値についての第２の周波数帯成分と、粒子成分の濃度測定値についての第２の周波数帯成分との相関値に基づいて、第２発生源までの距離を分析してよい。方角分析部１６０は、ガス濃度測定値と、粒子成分濃度測定値と、風向データとに基づいて、測定地点から対象成分の発生源２への方角を分析してよい。但し、時系列データを周波数帯成分に分離して分析しない場合には、分離部１５０は省略することができる。また、発生源２への方角を分析しない場合には、方角分析部１６０は省略することができる。

図９は、発生源分析装置１００による分析処理の第１例を示すフローチャートである。取得部１１０は、前駆ガス濃度１２と、粒子成分濃度とを取得する（ステップＳ１０１）。ステップＳ１０１の処理は、ガス濃度の測定値と、ガスに関連して発生する粒子成分濃度の測定値とを取得する段階に相当する。粒子成分濃度は、二次生成粒子成分濃度２２であってよい。前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２として、１時間以内の時間分解能を持つ時系列データであってよい。但し、ステップＳ１０１における処理としては、必ずしも時系列データでなくてもよく、一点または複数点の濃度測定値であってもよい。

本例では、分析部１２０は、前駆ガス濃度１２と、二次生成粒子成分濃度２２とを比較可能な単位に変換する（ステップＳ１０２）。前駆ガス濃度１２は、通常、体積濃度（ｐｐｂ等）で表され、二次生成粒子成分濃度２２は、通常、質量濃度（μｇ／ｍ^３等）で表される。分析部１２０は、それぞれの単位をモル濃度に変換してよい。

分析部１２０は、前駆ガス濃度１２の測定値と二次生成粒子成分濃度２２の測定値とを比較する（ステップＳ１０３）。二次生成粒子成分濃度２２が前駆ガス濃度１２以上の場合には（ステップＳ１０３：ＹＥＳ）、分析部１２０は、測定地点から発生源２までの距離が、基準距離より遠いと推定する（ステップＳ１０４）。したがって、分析部１２０は、発生源２が比較的広域に位置していると判断できる。

二次生成粒子成分濃度２２が前駆ガス濃度１２未満の場合には（ステップＳ１０３：ＮＯ）、ステップＳ１０５以下の相関値を用いた分析処理に進む。取得部１１０は、前駆ガス濃度１２と、粒子成分の濃度のそれぞれの時系列データを取得する。ステップＳ１０１において、すでに時系列データが取得されている場合は、ステップＳ１０５の処理は省略される。相関値算出部１２４は、ガスの濃度測定値の時系列データと、粒子成分の濃度測定値の時系列データとの相関値を算出する（ステップＳ１０６）。

分析部１２０は、算出した相関値が所定値以上であるかを判断する（ステップＳ１０７）。算出した相関値が所定値未満であれば（ステップＳ１０７：ＮＯ）、相関なしと判断される。したがって、分析部１２０は、測定地点から発生源２までの距離が、基準距離より遠いと推定する（ステップＳ１０４）。一方、算出した相関値が所定値以上であって（ステップＳ１０７：ＹＥＳ）、対象の二次生成粒子濃度の測定値または前駆ガス濃度１２の測定値が検出下限値以上である場合には（ステップＳ１０８：ＹＥＳ）、分析部１２０は、測定地点から発生源２までの距離が、基準距離より近いと推定する（ステップＳ１０９）。

二次生成粒子濃度の測定値および前駆ガス濃度１２の測定値が検出下限未満の場合には（ステップＳ１０８：ＮＯ）、見かけ上、相関値が大きくなる。したがって、発生源２の距離を分析することなく、処理を終了してよい。この場合は二次生成粒子濃度自体が低いため、発生源２を分析する必要がない。なお、相関値を比較する基準となる所定値は、予め設定しておいてよい。一般には相関値が０以上０．２以下だと、ほとんど相関なしとされ、相関値が０．４以上であるとかなりの正の相関があるとされる。したがって、所定値は、０．１以上０．４以下の範囲に設定してよい。以上のステップＳ１０２からステップＳ１０９は、ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から対象成分の発生源２までの距離を分析する段階の一例に相当する。

本例の発生源分析装置１００による分析処理によれば、シミュレーションモデルによる分析手法と異なり、ガスの濃度の測定値と二次生成粒子濃度の測定値とに基づいて分析するため、実態を反映させた分析が可能である。さらに、大気中で化学反応により粒子化する二次生成粒子の発生源２の解析が可能である。本例の分析処理によれば、測定地点において観測された二次粒子成分が、測定地点近辺の発生源に起因するものか、測定地点から比較的遠方の発生源２に起因するものかを区別することができる。したがって、地方自治体が対策すべき局所的な発生源２に起因するものか、国家レベルで対策すべき広域的な発生源２に起因するものかが判断できるので、効果的な発生源対策に寄与することができる。

本例の発生源分析装置１００による分析処理によれば、ガスの濃度測定値の時系列データと、粒子成分の濃度測定値の時系列データとの相関値に基づく分析を併用している。したがって、前駆ガスがまったく観測されず粒子のみが観測される場合以外であっても、適切に分析することができる。

図１０は、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子濃度との間における相関値の時間変化の一例を示す図である。図１０では、実際にある測定地点で観測された時系列データを基にして、第１時間範囲および第２時間範囲を１日（２４時間）として求めた相関値を示している。硫酸アンモニウムのうち陰イオンである硫酸イオンの濃度と、二酸化硫黄（ＳＯ_２）の濃度との間の相関値を計算した。

図１０に示される期間の中で、相関値が比較的小さい値を示す期間Ｔ１および期間Ｔ４と、相関値がＴ１およびＴ４に比べて大きい値を示す期間Ｔ２および期間Ｔ４とを選び、空気隗の動きを気象モデルでシミュレーションした結果と比較した。比較結果を以下の表１から表４に示す。気象モデルとしては、アメリカ海洋大気局（ＮＯＡＡ）のＨＹＳＰＬＩＴ４（ＨＹｂｒｉｄ Ｓｉｎｇｌｅ−Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｔｒａｊｅｃｔｏｒｙ）を利用した。ＨＹＳＰＬＩＴは、ある時刻ある地点における空気隗が、どこから移動してきて（後方流蹟線）、どこへ移動したのか（前方流蹟線）を世界各国の気象データに基づいて計算することができるモデルである。

相関値が比較的小さい値を示す期間Ｔ１および期間Ｔ４の場合には、距離が２００ｋｍ未満の範囲から飛来する空気隗の割合が、それぞれ７％および０％であった。一方、２００ｋｍ以上の遠方から飛来する空気隗の割合が９３％および１００％であった。

一方、相関値が期間Ｔ１および期間Ｔ４と比べて大きい値を示す期間Ｔ２および期間Ｔ３の場合には、距離が２００ｋｍ未満の範囲から飛来する空気隗の割合が、それぞれ６８％および４７％であった。一方、２００ｋｍ以上の遠方から飛来する空気隗の割合が３２％および５３％であった。

以上の結果から、相関値が低い期間は、相関値が高い期間に比べて、遠方から飛来する空気隗が多いことがわかる。この場合、比較的遠方にある発生源２から粒子が飛来しているといえる。それに対して相関係数が大きい期間には比較的近隣から飛来している空気隗が多いことがわかる。この場合、比較的近隣にある発生源２から粒子が飛来しているといえる。したがって、本例の発生源分析装置１００による分析処理によれば、計算負荷の少ない分析方法によって、大規模なシミュレーションによるのと同様の分析結果を導くことができる。

図１１は、発生源分析装置１００による分析処理の第２例を示すフローチャートである。ステップＳ２０１の処理は、図９のステップＳ１０１の処理と同様である。分析部１２０は、前駆ガス濃度１２を基準とした二次生成粒子成分濃度２２の比率を算出し、比率に基づいて発生源２までの距離を推定する。

具体的には、比率を第１値と比較して、比率が第１値以下であり（ステップ２０２：ＹＥＳ）、前駆ガス濃度１２が所定値以上である場合には（ステップＳ２０３：ＹＥＳ）、分析部１２０は、測定地点から発生源２までの距離が第１基準距離より近いと推定する（ステップＳ２０４）。

二次生成粒子成分濃度２２の測定値および前駆ガス濃度１２の測定値が検出下限未満の場合には、ノイズ等に起因して、見かけ上、前駆ガス濃度１２を基準とした二次生成粒子成分濃度２２の比率が低く算出される場合がある。したがって、比率が第１値以下であっても（ステップＳ２０２：ＹＥＳ）、前駆ガス濃度１２が所定値未満の場合には（ステップＳ２０３：ＮＯ）、発生源２の距離を分析することなく、処理を終了してよい。

算出された比率が第１値より大きい場合には（ステップＳ２０２：ＮＯ）、算出された比率を第２値と比較する（ステップＳ２０５）。第２値は、第１値より大きく設定される。比率が第２値以上である場合であって（ステップＳ２０５：ＹＥＳ）、二次生成粒子成分濃度２２が所定値以上である場合には（ステップＳ２０６：ＹＥＳ）、分析部１２０は、測定地点から発生源２までの距離が第２基準距離より近いと推定する（ステップＳ２０４）。第２基準距離は、第１基準距離よりも長く設定される。

第１値および第２値は、予め実験またはシミュレーションによって設定して、記憶部１３０に記憶しておいてよい。本例によれば、第１例における前駆ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値の大小比較または差分を用いる代わりに、前駆ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値の比率を用いることによって、発生源２までの距離を分析することができる。したがって、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２とを比較可能な単位に変換するステップ（図９のステップＳ１０２）は省略してよい。

図１２は、発生源分析装置１００による分析処理の第３例を示すフローチャートである。ステップS３０１の処理は、図９のステップＳ１０１の処理と同様であるので、繰り返しの説明を省略する。本例では、前駆ガス濃度１２および二次生成粒子成分濃度２２のそれぞれを個別に閾値ｃ１、ｃ２、ｃ３、ｃ４と比較することによって、発生源２までの距離を分析する。

分析部１２０は、前駆ガス濃度１２の測定値が予め定められた閾値ｃ１以上であって（ステップＳ３０２：ＹＥＳ）、かつ、二次生成粒子成分濃度２２の測定値が閾値ｃ２以下であれば（ステップＳ３０３：ＹＥＳ）、分析部１２０は、少なくとも一つの発生源２までの距離が第１基準距離より近いと推定する（ステップＳ３０４）。一方、分析部１２０は、二次生成粒子成分濃度２２の測定値が予め定められた閾値ｃ３以上であって（ステップＳ３０５：ＹＥＳ）、かつ、前駆ガス濃度１２の測定値が閾値ｃ４以下であれば（ステップＳ３０６：ＹＥＳ）、最も近くに位置する発生源２までの距離が第２基準距離より遠いと推定する（ステップＳ３０７）。

閾値ｃ２は、ゼロ付近に設定されてよい。閾値ｃ１と閾値ｃ２とは、比較可能な単位に換算したときに、ｃ１＞ｃ２となるように設定される。閾値ｃ４は、ゼロ付近に設定されてよい。閾値ｃ３と閾値ｃ４とは、比較可能な単位に換算したときに、ｃ３＞ｃ４であって、ｃ３が測定下限値以上となるように設定できる。

前駆ガス濃度１２が閾値ｃ１以上であって前駆ガス自体は観測されているにもかかわらず（ステップＳ３０２：ＹＥＳ）、二次生成粒子成分濃度２２が、閾値ｃ２以下であって、ほぼゼロの場合には（ステップＳ３０３：ＹＥＳ）、発生した前駆ガスが二次生成粒子に変化する前に前駆ガスが拡散されていると考えられる。したがって、発生源２までの距離が第１距離より近いことが推定できる。一方、二次生成粒子成分濃度２２が閾値ｃ３以上であって、二次生成粒子自体は観測されているにもかかわらず（ステップＳ３０５：ＹＥＳ）、前駆ガス濃度１２が閾値ｃ４以下であって、ほぼゼロの場合（ステップＳ３０６：ＹＥＳ）、発生源２までの距離が基準距離より遠いと推定できる。

以上の図９、図１１、および図１２に示したとおり、本明細書において、前駆ガスの濃度測定値と粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から対象成分の発生源２までの距離を分析することには、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２の大小比較、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との比率、または差分等に基づいて、発生源２までの距離を推定することが含まれる。

図１３は、発生源分析装置１００による分析処理の第４例を示すフローチャートである。本例の分析処理は、ステップＳ４０２およびステップＳ４０３の処理を除いて、図１２の第３例の処理と同様である。本例のステップＳ４０１、およびステップＳ４０４からステップＳ４０９の処理は、図１２のステップＳ３０１からステップＳ３０７の処理と同様である。したがって、繰り返しの説明を省略する。

取得部１１０は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、気象データを取得する（ステップＳ４０２）。気象データには、風速、風向、降雨、温度、および湿度などに関するデータが含まれてよい。取得部１１０は、濃度測定値と関連する気象データとして、ガスおよび粒子成分の濃度の測定地点および測定時刻における気象データを取得してよい。取得部１１０が気象ＤＢ３０から取得した気象データは、記憶部１３０に記憶してよい。

補正部１４０は、気象データに基づいて、発生源２までの距離についての分析結果を補正する。具体的には、補正部１４０は、気象データに基づいて、基準距離に関する要素を補正してもよい（ステップＳ４０３）。補正部１４０は、気象データに基づいて、前駆ガス濃度１２の実測値および二次生成粒子成分濃度２２の実測値などの濃度に関する要素を補正してもよい（ステップＳ４０３）。

例えば、前駆ガスと二次生成粒子との反応は、化学平衡反応であり、温度によって平衡点が変わる。具体的には、温度が低いと前駆ガスから粒子になりやすく、温度が高いとガス化しやすい。したがって、気温が低くなるほど、前駆ガスの滞留時間が短くなる傾向を示すので、基準距離等も短くなるように補正してよい。また、また、湿度は、二酸化硫黄から、硫酸への化学反応に影響を与える。水分がないと硫化塩が生成しづらくなる方向に変化するので、基準距離等も長くなるように補正してよい。また、温度および湿度は、放出されたときの対象成分を含むガスおよび空気が、到達可能な高さにも影響する。平均的な風速は地表から離れるにつれ通常大きくなるので、到達可能な高さが高いほど、ガスの拡散範囲が長くなる。

補正部１４０は、予め基準となる風速を決めておき、実際の風速データに基づいて、前駆ガス濃度１２の測定値および二次生成粒子成分濃度２２の測定値を補正して、基準となる風速であったと仮定した場合の基準濃度値を算出してよい。そして、分析部１２０は、前駆ガス濃度１２の基準濃度値と、二次生成粒子成分濃度２２の基準濃度値とに基づいて分析することによって、風速の影響を考慮してよい（ステップＳ４０４からステップＳ４０９）。

以上のように、基準距離等の距離情報、遅延時間、および濃度の補正に関して、風速、温度、湿度などの気象データに応じた補正量または補正量の算出式が記憶部１３０の補正情報ＤＢ１３４に予め記憶されてよい。補正量または補正量の算出式は、予めシミュレーションモデルを用いて算出しておいてよい。シミュレーションモデルは、局地気象モデル、オイラー型拡散モデル、光化学反応モデル、二次粒子生成モデル、および沈着モデル等を適宜に組み合わせて構成されてよい。この場合も、一旦、補正量や補正量の算出式を設定すれば、その後は、該当地域ないし全球規模のシミュレーションモデルは不要となり、解析装置の規模が膨大になることを防止することができる。

但し、本例の分析処理は、予め補正量または補正量の算出式を記憶部１３０に記憶するものに限られず、補正部１４０は、分析する毎に、補正量を計算してよい。例えば、補正部１４０は、解析型モデルとして、二次粒子生成過程を含んだプルームモデルを使用して、補正量を計算してもよい。プルームモデルは、風が吹いている状態の拡散が正規分布（ガウス分布）になるものと仮定するとともに、さらに、拡散幅を与えることにより、拡散による濃度の変化を算出するものである。大気中でガスおよび粒子成分は、風に流されつつ、上下左右に拡散する。

本例によれば、気象データに基づいて、距離に関する要素または濃度に関する要素を含む分析結果を補正することができるので、実際の状況を反映した分析結果を得ることができる。

図１４は、発生源分析装置１００による分析処理の第５例を示すフローチャートである。図１４に示される処理は、図１３で示された気象データに基づく補正の一例である。ステップＳ５０１、およびステップＳ５０４からステップＳ５０９は、図１２および図１３の処理と同様である。したがって、繰り返しの説明を省略する。

取得部１１０は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、気象データの一つとして風速データを取得する（ステップＳ５０２）。取得部１１０は、濃度測定値と関連する風速データとして、ガスおよび粒子成分の濃度の測定地点および測定時刻における風速データを取得してよい。取得部１１０は、取得した風速データを、記憶部１３０に記憶してよい。

補正部１４０は、風速データに基づいて、発生源２までの距離についての分析結果を補正する。前駆ガスの拡散範囲は、滞留時間内にどれだけ空気隗（プルーム）が輸送されるかに依存する。風速が大きい場合には、より遠方まで前駆ガスが輸送される。したがって、基準距離設定部１４２は、濃度測定値と関連する風速値が大きいほど、図２に示される基準距離、第１基準距離、および第２基準距離を長く設定してよい。風速に応じて、第１基準距離および第２基準距離などの距離の要素を補正することで、より実情に即した分析結果を得ることができる。

図１５は、発生源分析装置１００による分析処理の第６例を示すフローチャートである。図１５に示される処理は、図１３で示された気象データに基づく補正の一例である。ステップＳ６０１、ステップＳ６０３からステップＳ６０５、およびステップＳ６０７からステップＳ６０９の処理は、図１２から図１４の処理と同様である。したがって、繰り返しの説明を省略する。

取得部１１０は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、気象データの一つとして風向データを取得する（ステップＳ６０２）。取得部１１０は、濃度測定値と関連する風向データとして、ガスおよび粒子成分の濃度の測定地点および測定時刻における風向データを取得してよい。取得部１１０は、測定時点を基準として所定の時間範囲にわたって時間的に遡って風向データを取得してもよい。

方角分析部１６０は、前駆ガス濃度１２の測定値と、二次生成粒子成分濃度２２の測定値と、風向データとに基づいて、測定地点から対象成分の発生源２への方角を分析する。具体的には、分析部１２０は、前駆ガス濃度１２の測定値と、二次生成粒子成分濃度２２の測定値とから、発生源２までの距離を推定する（ステップＳ６０３からステップＳ６０５、ステップＳ６０７からステップＳ６０９）。そして、測定時点を基準として所定の時間範囲にわたって時間的に遡った風向データに基づいて、平均的な風向を算出し、その平均的な風向を発生源２の方角と推定してよい（ステップＳ６０６）。分析部１２０は、地図情報ＤＢ１３２から地図情報を読み込んで、地図情報上に、発生源２の推定位置範囲を表示してもよい。

図１６は、発生源分析装置１００による分析処理の第７例を示すフローチャートである。図１６に示される処理は、図１３で示された気象データに基づく補正の一例である。ステップＳ７０１、およびステップＳ７０５からステップＳ７１０の処理は、図１２から図１５の処理と同様である。したがって、繰り返しの説明を省略する。

取得部１１０は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、気象データの一つとして降雨データを取得する（ステップＳ７０２）。取得部１１０は、濃度測定値と関連する降雨データとして、ガスおよび粒子成分の濃度の測定地点および測定時刻における降雨データを取得してよい。分析部１２０は、測定地点から発生源へ至る経路上の領域に、降雨が観測されるか判断する（ステップＳ７０３）。本明細書において、降雨には、降雪が含まれる。分析部１２０は、測定地点から発生源へ至る経路上の領域として、例えば、風向データに基づいて風上側の所定幅の領域を選択する。例えば、分析部１２０は、地図情報ＤＢ１３２から読み出された地図情報上に、経路上の領域と、気候データ中の雨雲の領域とをマッピングする。

分析部１２０は、測定地点から発生源２へ至る経路上の領域に、降雨が観測される場合（ステップＳ７０３：ＹＥＳ）、発生源２までの距離の分析が困難な旨を出力する（ステップＳ７０４）。例えば、分析部１２０は、上記のマッピングの結果、経路上の領域と雨雲上の領域との重なり具合が所定値以上の場合、経路上の領域に降雨が観測されたと判断する。降雨が観測される場合は、空気中の粒子や前駆ガスは水に溶け込み、大気から除去される。その結果、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２との相関も失われる。本例の処理によれば、降雨が観測される場合に、分析が困難な旨の情報を利用者に与えて、注意を喚起することができる。

以上の図１３から図１６に示された第４例から第７例の分析処理においては、気象データに基づく補正処理を図１２に示される第３例の処理に適用した場合を例にとって説明した。しかし、これらの補正処理を図９および図１１に示される第１例および第２例に適用してもよい。

図１７は、発生源分析装置１００による分析処理の第８例を示すフローチャートである。図１７に示される処理は、ステップＳ８０２およびステップＳ８０３の処理を除いて、図９に示される第１例の処理と同様である。

平衡状態濃度算出部１２２は、前駆ガス濃度１２の測定値に基づいて、前駆ガスから生成可能な二次粒子成分の平衡状態濃度を算出する（ステップＳ８０２）。具体的には、平衡状態濃度算出部１２２は、気象ＤＢ３０から温度データを取得する。平衡状態濃度算出部１２２は、前駆ガスと二次粒子成分との間の化学平衡式を用いて、前駆ガス濃度１２の測定値と温度とに基づいて、前駆ガスから生成可能な二次粒子成分濃度を平衡状態濃度として算出する。平衡状態濃度算出部１２２は、ＣＭＢ（Ｃａｒｂｏｎ Ｂｏｎｄ Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ、Ｖｅｒｓｉｏｎ）などの既存の化学反応モデルを用いてよい。平衡状態濃度算出部１２２は、ステップＳ８０２の処理において、二次粒子成分濃度の測定値と平衡状態濃度の算出値とを比較可能な単位に変換してよい。

分析部１２０は、平衡状態濃度の算出値と二次生成粒子成分濃度２２の測定値とに基づいて、発生源２までの距離を分析する。本例の分析部１２０は、平衡状態濃度の算出値と二次生成粒子成分濃度２２の測定値とを比較する（ステップＳ８０３）。

二次生成粒子成分濃度２２が前駆ガス濃度１２以上の場合には（ステップ８０３：ＹＥＳ）、分析部１２０は、測定地点から発生源２までの距離が、基準距離より遠いと推定する（ステップＳ８０４）。したがって、発生源２が比較的広域に位置していると判断できる。本例によれば、平衡状態濃度を算出する過程で温度の影響を加味した上で分析できるので、実際の状況に即した分析が可能となる。

本例では、平衡状態濃度の算出値と二次生成粒子成分濃度２２の測定値とに基づいて発生源２までの距離を分析する一例として、図９のステップＳ１０３において前駆ガス濃度１２の実測値に代えて平衡状態濃度の算出値を用いる処理を示した。しかし、本例は、この場合に限られない。図１１および図１２に示される処理において、平衡状態濃度の算出値を用いてもよい。具体的には、分析部１２０は、平衡状態濃度の算出値と二次生成粒子成分の濃度測定値の大小比較、差分、比率、およびそれぞれの値の個別的な閾値との比較などによって発生源２までの距離を分析してよい。

図１８は、発生源分析装置１００による分析処理の第９例を示すフローチャートである。図９および図１７では、前駆ガス濃度１２と二次生成粒子成分濃度２２とを比較する処理に加えて、相関値による分析処理が併用される例が示された。しかしながら、前駆ガスの濃度測定値の時系列データにおける第１時間範囲のデータと、二次生成粒子成分の濃度測定値の時系列データにおける第２時間範囲のデータとの相関値に基づいて、発生源２までの距離を分析する処理を単独に用いてもよい。具体的な処理内容は、図９と共通するので、詳しい説明は省略する。

図１９は、発生源分析装置１００による分析処理の第１０例を示すフローチャートである。図１９に示される処理は、ステップＳ１００２およびステップＳ１００３の処理を除いて、図１８の処理と同様である。具体的には、図１９のステップＳ１００１、ステップＳ１００４からステップＳ１００８の処理は、図１８のステップＳ９０１からステップＳ９０６の処理と同様である。したがって、繰り返しの説明を省略する。

取得部１１０は、ガスおよび粒子成分の濃度測定値と関連して、気象データの一つとして風速データを取得する（ステップＳ１００２）。取得部１１０は、濃度測定値と関連する風速データとして、ガスおよび粒子成分の濃度の測定地点および測定時刻における風速データを取得してよい。取得部１１０は、取得した風速データを、記憶部１３０に記憶してよい。

遅延時間設定部１４４は、濃度測定値と関連する風速データに応じて、図７に示した第１時間範囲に対する第２時間範囲の遅延時間ｄを設定する。風速データによって、前駆ガスおよび粒子成分の拡散状態が変化するので、遅延時間ｄも影響を受ける。風速と遅延時間ｄの設定値との関係を示すテーブルまたは遅延時間ｄの設定値を算出する算出式が予め記憶部１３０に記憶されていてよい。

図２０は、発生源分析装置１００による分析処理の第１１例を示すフローチャートである。取得部１１０は、前駆ガス濃度１２と、粒子成分濃度とを取得する（ステップＳ１０１）。分離部１５０は、前駆ガス濃度測定値の時系列データと二次生成粒子成分の濃度測定値の時系列データとを、それぞれ第１周波数帯成分と第２周波数帯成分とに分離する（ステップＳ１１０１）。分離部１５０は、例えば、基準周波数ｆ_０以下の周波数帯成分を第１周波数帯成分とし、基準周波数ｆ_０より高い周波数帯成分を第２周波数成分としてよい。基準周波数ｆ_０を日内変動周波数（周期２４時間）よりも高い範囲で設定してよい。例えば、基準周波数ｆ_０が１×１０^−５以上１×１０^−６以下の範囲で設定される。各濃度計測値の時系列データを３つ以上の周波数帯に分離してもよい。

相関値算出部１２４は、ガス濃度測定値についての第１周波数帯成分と、二次生成粒子成分濃度測定値についての第１周波数帯成分との相関値を算出する（ステップＳ１１０３）。同様に、相関値算出部１２４は、ガス濃度測定値についての第２周波数帯成分と、二次生成粒子成分濃度測定値についての第２周波数帯成分との相関値を算出する（ステップＳ１１０３）。各相関値は、相関係数であってよい。

分析部１２０は、ガス濃度測定値についての第１周波数帯成分と、二次生成粒子成分濃度測定値についての第１周波数帯成分との相関値に基づいて、第１周波数帯成分に関係する第１発生源までの距離を分析する。具体的には、分析部１２０は、第１周波数成分の相関値が所定値以上であるかを判断する（ステップＳ１１０４）。第１周波数帯成分の相関値が所定値以上である場合であって（ステップＳ１１０４：ＹＥＳ）、かつ、対象の二次生成粒子濃度の測定値または前駆ガス濃度１２の測定値が検出下限値以上である場合には（ステップＳ１１０５：ＹＥＳ）、分析部１２０は、測定地点から第１周波数帯成分に関係する第１発生源までの距離が、基準距離より近いと推定する（ステップＳ１１０６）。

一方、算出した相関値が所定値未満であれば（ステップＳ１１０４：ＮＯ）、相関なしと判断される。したがって、分析部１２０は、測定地点から、第１発生源までの距離が、基準距離より遠いと推定する（ステップＳ１１０７）。次いで、分析部１２０は、分析部１２０は、ガス濃度測定値についての第２周波数帯成分と、二次生成粒子成分濃度測定値についての第２周波数帯成分との相関値に基づいて、第２周波数帯成分に関係する第２発生源までの距離を分析する。

具体的には、分析部１２０は、第２周波数成分の相関値が所定値以上であるかを判断する（ステップＳ１１０８）。分析部１２０は、第２周波数成分の相関値が所定値未満であれば（ステップＳ１１０８：ＮＯ）、相関なしと判断する。したがって、分析部１２０は、測定地点から第２発生源までの距離が基準距離より遠いと推定する（ステップＳ１１０９）。

第２周波数成分の相関値が所定値以上であって（ステップＳ１１０８：ＹＥＳ）、対象の二次生成粒子濃度の測定値または前駆ガス濃度１２の測定値が検出下限値以上である場合には（ステップＳ１１１０：ＹＥＳ）、分析部１２０は、測定地点から第２周波数成分に関係する第２発生源までの距離が、基準距離より近いと推定する（ステップＳ１１１１）。

発生源分析装置１００による本例の処理によれば、排出量の時間変動周波数に違いがある複数の発生源に対して、距離の分析ができる。第１発生源は広域に位置し、第２発生源は局所域に位置している場合であっても、分析することができる。

図２１は、複数の測定地点におけるガスおよび粒子成分の濃度測定値に基づいて発生源２までの距離を分析する場合を模式的に示す図である。本例においては、取得部１１０は、複数の測定地点における前駆ガス濃度１２の測定値と、複数の測定地点における二次生成粒子成分濃度２２の測定値と、を取得する。分析部１２０は、複数の測定地点における前駆ガスの濃度測定値と、複数の測定地点における二次生成粒子成分濃度２２の測定値とに基づいて、発生源２までの距離を分析する。

一点の測定地点Ｍ１における濃度測定値のみからは、測定地点Ｍ１での値が、距離分布曲線上のどの点に対応するのかが不明である。本例では、発生源２からの距離が互いに異なる複数地点でのガスおよび粒子成分の濃度測定値を取得することで、前駆ガス濃度１２の距離分布曲線１４および二次生成粒子成分濃度２２の距離分布曲線２４を算出することができる。

ガウス分布に対する近似曲線（フィッティングカーブ）の関数を得るためのガウシアンフィッティングの手法を用いて、距離分布曲線１４および距離分布曲線２４を得てよい。図２１では、３点の測定地点Ｍ１、Ｍ２、およびＭ３における前駆ガス濃度測定値にガウシアンフィッティングを適用することによって、距離分布曲線１４を算出する。同様に、測定地点Ｍ１、Ｍ２、およびＭ３における二次生成粒子成分測定値にガウシアンフィッティングを適用することによって、距離分布曲線２４を算出してよい。

測定地点Ｍ１、Ｍ２、およびＭ３の位置関係が既知であれば、算出された前駆ガス濃度１２の距離分布曲線１４および二次生成粒子成分濃度２２の距離分布曲線２４の勾配を解析することによって、発生源２の位置を分析することができる。例えば、発生源２の位置においては、前駆ガス濃度１２の距離分布曲線１４が極大値をとり、二次生成粒子成分濃度２２の距離分布曲線２４がゼロ付近になることを考慮して、発生源２の位置を特定する。

本例によれば、複数の測定地点における前駆ガスと二次生成粒子成分の滞留時間の違いによって生じる前駆ガス濃度１２の距離分布曲線１４および二次生成粒子成分の距離分布曲線２４を算出して、その勾配を解析することによって、発生源２の位置を絞り込むことができる。

本明細書における各実施形態は、適宜組み合わせることができる。以上、本発明を実施の形態を用いて説明したが、本発明の技術的範囲は上記実施の形態に記載の範囲には限定されない。上記実施の形態に、多様な変更又は改良を加えることが可能であることが当業者に明らかである。その様な変更又は改良を加えた形態も本発明の技術的範囲に含まれ得ることが、特許請求の範囲の記載から明らかである。

特許請求の範囲、明細書、および図面中において示した装置、システム、プログラム、および方法における動作、手順、ステップ、および段階等の各処理の実行順序は、特段「より前に」、「先立って」等と明示しておらず、また、前の処理の出力を後の処理で用いるのでない限り、任意の順序で実現しうることに留意すべきである。特許請求の範囲、明細書、および図面中の動作フローに関して、便宜上「まず、」、「次に、」等を用いて説明したとしても、この順序で実施することが必須であることを意味するものではない。

２・・発生源、１０・・ガス濃度測定局、１２・・前駆ガス濃度、１４・・距離分布曲線、２０・・粒子成分測定装置、２２・・二次生成粒子成分濃度、２４・・距離分布曲線、３０・・気象ＤＢ、１００・・発生源分析装置、１１０・・取得部、１２０・・分析部、１２２・・平衡状態濃度算出部、１２４・・相関値算出部、１３０・・記憶部、１３２・・地図情報ＤＢ、１３４・・補正情報ＤＢ、１４０・・補正部、１４２・・基準距離設定部、１４４・・遅延時間設定部、１５０・・分離部、１６０・・方角分析部

Claims (18)

1. 対象成分を含むガスの濃度測定値と、前記ガスに関連して発生する粒子成分の濃度測定値と、を取得する取得部と、
   前記ガスの濃度測定値と前記粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から前記対象成分の発生源までの距離を分析する分析部と、
   を備える発生源分析装置。
2. 前記取得部は、前記粒子成分を生成する原料となる前駆ガスの濃度測定値と、前記前駆ガスから生成される二次生成粒子成分の濃度測定値とを取得する、
   請求項１に記載の発生源分析装置。
3. 前記分析部は、前記前駆ガスの濃度測定値が予め定められた値より高く、かつ、前記二次生成粒子成分の濃度測定値が第１閾値より低ければ、少なくとも一つの発生源までの前記距離が基準距離より近いと推定する、
   請求項２に記載の発生源分析装置。
4. 前記分析部は、前記二次生成粒子成分の濃度測定値が予め定められた値より高く、かつ、前記前駆ガスの濃度測定値が第２閾値より低ければ、最も近くに位置する発生源までの前記距離が基準距離より遠いと推定する、
   請求項２に記載の発生源分析装置。
5. 前記取得部は、前駆ガスおよび前記粒子成分の濃度測定値と関連して、風速データを取得し、
   前記分析部は、前記濃度測定値と関連する風速値が大きいほど、前記基準距離を長く設定する基準距離設定部を有する、
   請求項３または４に記載の発生源分析装置。
6. 前記分析部は、前記前駆ガスの濃度測定値に基づいて、前記前駆ガスから生成可能な二次生成粒子成分の平衡状態濃度を算出する算出部を有し、
   前記分析部は、算出された前記平衡状態濃度と、前記二次生成粒子成分の濃度測定値とに基づいて、前記発生源までの距離を分析する、
   請求項２に記載の発生源分析装置。
7. 前記取得部は、複数種類の前記前駆ガスの種類毎の前記濃度測定値と、それぞれの前記前駆ガスから生成される前記二次生成粒子成分の種類毎の前記濃度測定値とを取得し、
   前記分析部は、前記前駆ガスの種類毎の発生源までの距離を分析する、
   請求項２から６の何れか１項に記載の発生源分析装置。
8. 前記取得部は、前駆ガスの濃度測定値と、前記粒子成分の濃度測定値として、それぞれ時系列データを取得し、
   前記分析部は、前駆ガスの濃度測定値の時系列データと、前記粒子成分の濃度測定値の時系列データとの相関値に基づいて、前記発生源までの距離を分析する、
   請求項２に記載の発生源分析装置。
9. 前記分析部は、
   前駆ガスの濃度測定値の時系列データにおける第１の時間範囲のデータと、
   前記粒子成分の濃度測定値の時系列データにおける、前記第１の時間範囲よりも遅延した第２の時間範囲のデータと
   の相関値に基づいて、前記発生源までの距離を分析する、
   請求項８に記載の発生源分析装置。
10. 前記取得部は、前駆ガスおよび前記粒子成分の濃度測定値と関連して、風速データを取得し、
    前記分析部は、前記風速データに応じて、前記第１の時間範囲に対する前記第２の時間範囲の遅延時間を設定する遅延時間設定部を有する、
    請求項９に記載の発生源分析装置。
11. 前記粒子成分の濃度測定値と前記前駆ガスの濃度測定値との少なくとも一方が予め定められた下限値以上であって、前記粒子成分の濃度測定値の時系列データと、前記前駆ガスの濃度測定値の時系列データとの相関値が、予め定められた基準より高い場合に、前記分析部は、少なくとも一つの前記発生源までの前記距離が予め定められた基準距離より近いと推定する、
    請求項８から１０の何れか１項に記載の発生源分析装置。
12. 前記分析部は、前駆ガスの濃度測定値の時系列データと前記粒子成分の濃度測定値の時系列データとを、それぞれ第１の周波数帯成分と第２の周波数帯成分とに分離する分離部を有し、
    前記分析部は、
    前駆ガスの濃度測定値についての第１の周波数帯成分と、前記粒子成分の濃度測定値についての第１の周波数帯成分との相関値に基づいて、第１発生源までの距離を分析し、
    前駆ガスの濃度測定値についての第２の周波数帯成分と、前記粒子成分の濃度測定値についての第２の周波数帯成分との相関値に基づいて、第２発生源までの距離を分析する、
    請求項８から１１の何れか１項に記載の発生源分析装置。
13. 前記取得部は、気象データをさらに取得し、
    前記分析部は、前記気象データを用いて、前記発生源までの距離についての分析結果を補正する
    請求項１から４の何れか１項に記載の発生源分析装置。
14. 前記取得部は、前記気象データとして風速データを取得する、
    請求項１３に記載の発生源分析装置。
15. 前記取得部は、前記気象データとして風向データを取得し、
    前記分析部は、対象成分を含むガスの濃度測定値と、前記ガスに関連して発生する粒子成分の濃度測定値と、前記風向データとに基づいて、測定地点から前記対象成分の発生源への方角を分析する方角分析部を有する、
    請求項１３に記載の発生源分析装置。
16. 前記取得部は、前記気象データとして降雨テータを含み、
    前記測定地点から前記発生源へ至る経路上の領域に、降雨が観測される場合には、前記分析部は、前記発生源までの距離の分析が困難である旨を出力する、
    請求項１３に記載の発生源分析装置。
17. 前記取得部は、複数の測定地点における前駆ガスの濃度測定値と、複数の測定地点における前記粒子成分の濃度測定値と、を取得し、
    前記分析部は、複数の測定地点における前駆ガスの濃度測定値と、複数の測定地点における前記粒子成分の濃度測定値とに基づいて、前記発生源までの距離を分析する、
    請求項１から１６の何れか1項に記載の発生源分析装置。
18. 対象成分を含むガスの濃度測定値と、前記ガスに関連して発生する粒子成分の濃度測定値と、を取得する段階と、
    前記ガスの濃度測定値と前記粒子成分の濃度測定値とに基づいて、測定地点から前記対象成分の発生源までの距離を分析する段階と、を備える
    発生源分析方法。

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