JP6486922B2 - トリチウム汚染水を除染するための方法およびシステム - Google Patents

Description

連邦支援の研究の下で行なわれた発明の権利に関する供述
この発明は、米国エネルギー省により認められた契約番号DE-AC09-08SR22470の下で政府支援を伴って行なわれた。政府は、本発明の一定の権利を有する。

背景
トリチウムは低エネルギーβ放射体であり、外部に危険ではないが、吸入、摂取又は吸収すると放射線障害である。トリチウムは、原子力発電においてウラン-235、プルトニウム-239、及びウラン-233の分裂の副産物として並びにリチウム-6の中性子活性化によって生成され得る。重水減速冷却炉内で重水素（ジュウテリウム）の核が中性子を捕獲するとトリチウムが生成され得る。該経路によっては相対的に少ない量のトリチウムが生成されるが、それは容易にヒドロキシルラジカルに結合してトリチウム水を形成する。そのようなものとして、トリチウム水は、原子力発電施設で冷却水中のみならず貯蔵プールに用いた水中でも経時的に増大し得る。例えば、トリチウム水は、原子力発電施設から地表流及び川への放射能の水放出の主源であると理解されており、2011年の日本国の地震は、福島第一原子力発電所から何百万ガロンものトリチウム汚染水の放出をもたらした。原子力発電施設近傍の地下水のトリチウム汚染は、原子力発電産業に対する一般市民の激しい抗議及び否定的な評判を引き起こした。

汚染水からトリチウムを除去するために開発された方法としては、水蒸留法、深冷蒸留法、電解法、及び気液接触交換法がある。残念ながら、該方法には問題がある。例えば、水(H₂O)の蒸気圧はトリチウム水(HTO)の蒸気圧の1.056倍なので、水蒸留は大量のエネルギーを消費する。約30の高還流比のため、莫大なリボイラー熱量(reboiler duty)及び大きい塔径が必要とされる。小さい分離係数も、プロセスに必要な数百の理論段のための極端な塔高を必要とする。深冷蒸留法は有望であったが、熱サイクル吸着プロセス(thermal cycling adsorption process)(TCAP)等のさらに最近開発された技術の成功した生産経験が性能改善を示す。電解法は非常に良いトリチウム分離要素であるが、計画的に実施するのが難しく、非常に大量のエネルギーを消費する。接触交換法は、トリチウム水を除染するための唯一の立証された生産規模プロセスである化学交換電解セル複合法(Combined Electrolysis Catalytic Exchange)(CECE)として知られるプロセスで電解法と併用された。残念ながら、このプロセスは処理水中に高濃度のトリチウムを必要とし、多くの施設において現容量は必要量よりまだ桁違いに少ない。

トリチウム水の効率的処理は、既存トリチウム水の大きい体積及び低い汚染物濃度のため技術的に非常に困難である。例えば、既存貯蔵施設は90%より多く満杯であり、処理するための何十万トンもの汚染水を含有する。このような体積を取り扱える方法又はシステムは現在全くない。
当該技術で必要なものは、汚染水源からトリチウムを除去できる方法及びシステムである。さらに、非常に高い除染係数(入口と出口のトリチウム濃度の比)を有する方法及びシステムが非常に有益であろう。

概要
下記説明で本発明の態様及び利益を部分的に述べる。或いは本発明の態様及び利益は下記説明から明らかであり、又は本発明の実施を通じて分かるであろう。
一実施形態により、トリチウム汚染水からトリチウムを除去及び回収するためのプロセスを開示する。このプロセスは分離相を水流と接触させる工程を含む。水流はトリチウムを含み、分離相は約1.06以上の同位体分離係数を有する。水流と分離相が接触すると、トリチウムは、分離相の表面上に、例えば分離相の水分子及び／又はヒドロキシル基にて優先的に吸着される。
この初期段階後、プロセスは分離相をガス流と接触させる工程を含むことができる。ガス流は、プロチウム及び／又は重水素を水素ガス(H₂)、重水素ガス(D₂)、及び／又は重水素化水素（hydrogen deuteride(HD)）の形で含む。ガス流と分離相が接触すると、トリチウムはガス相の水素と交換可能である。分離相は、この移動を促すための触媒、例えば、白金を含むこともできる。この段階からの生成ガスは、トリチウムが濃縮されたガス流である。
この第2段階後、トリチウムが濃縮されたガス流をさらに処理して、濃縮トリチウムガス流からトリチウムを回収することができる。例えば、トリチウム濃縮ガス流を熱サイクル吸着プロセスにさらすことができ、このプロセスでガス流が高温と低温との間をサイクルされ、低温で優先的にトリチウムを吸着する材料と接触する。この優先的吸着後、温度がより高レベルにサイクルされ、トリチウムガスが材料から放出され、生成物流中に捕集される。
開示プロセスを実行するシステムをも開示する。このシステムは、プロセスの第1及び第2の両段階で逆流方向に利用できる濃縮塔を含むことができる。例えば、濃縮塔は、第1端部に(例えば、上部に)、リチウム水を含む水流用の液体入口と、第2端部に(例えば、下部に)、第1段階中に塔から除去されるクリーンな水流用の液体出口とを含むことができる。塔は、第2端部にプロチウム及び／又は重水素を含むガス流用のガス入口と、第1端部にトリチウムが濃縮されたガス流用のガス出口とを含むこともできる。システムは、濃縮塔と流体連結している熱サイクル吸着塔を含むこともできる。この熱サイクル吸着塔は、吸着温度で優先的にトリチウムを吸着する材料を用いてガス流からトリチウムを分離することができる。一実施形態では、システムは、吸着温度で優先的にプロチウムを吸着する材料を用いてガス流のプロチウムから重水素及びトリチウムを分離できる濃縮塔と流体連結している第2熱サイクル吸着塔を含むこともできる。
図面の簡単な説明
本明細書では、添付図面を参照して、本発明の最良の形態を含め、当業者に向けた本発明の完全かつ可能な開示を説明する。

図1Aは、分離プロセスの第1段階に利用できる濃縮塔の要素を示し、図1Bは、該プロセスの第1段階後のトリチウムについての濃度プロファイルを示す。 分離プロセスに利用可能なシステムを示す。 分離プロセスに利用可能なシステムの別の実施形態を示す。

詳細な説明
当業者には当然のことながら、本開示は単に例示実施形態の説明であり、本発明のより広い態様を制限する意図ではない。各例は、本発明の限定ではなく、本発明の説明のために提供するものである。実際に、本発明の範囲又は精神から逸脱することなく本発明に種々の変更形態及び変形形態を加え得ることが当業者には明らかであろう。例えば、一実施形態の一部として説明又は記載した特徴は、別の実施形態と共に利用してさらなる実施形態をもたらすことができる。従って、本発明は、添付の特許請求の範囲及びそれらの等価物の範囲に入るような変更形態及び変形形態を包含することを意図する。
一般的に、本明細書には水流からのトリチウムの分離に関する方法及びシステムを開示する。さらに詳細には、分離方法は、トリチウム汚染水流のトリチウムが分離相上に吸着される第1段階と、吸着されたトリチウムがガス流中の水素と交換されて高トリチウム濃度のガス流を与える第2段階と、ガス流のトリチウムがガス流からガス状トリチウム生成物として分離される第3段階とを含む多段階法である。

既知のトリチウム分離方法での困難さは、処理すべき汚染水の大きい体積及びその中に含まれる低トリチウム濃度を中心とすることが多かった。本プロセスの第1段階におけるトリチウム汚染水フィードの体積減少を通じて、第2段階で高トリチウム濃度を有するガス流を形成することができ、トリチウム分離段階から非常に高いトリチウム回収率をもたらすことができる。さらに、処理すべき汚染水の体積減少を通じて、本システムは、例えば1日に約1,000トンの汚染水を処理できる大容量システム、或いはそれ以上の大容量システムとなり得る。
有利なことに、本プロセスを行なうためのシステムの濃縮塔は、本プロセスの第1及び第2の両段階に逆流デザインで利用可能である。本プロセスの第1段階で汚染水が濃縮塔の上部に流入し、精製水が濃縮塔の下部から流出することができ、本プロセスの第2段階で水素ガス流が濃縮塔の下部に流入し、トリチウム濃縮ガス流が濃縮塔の上部から流出することができる。単一の濃縮塔をプロセスの2つの段階で利用すると、プロセスの顕著な経費削減をもたらすことができる。
本プロセス及びシステムは、さらなる利益をも提供することができる。例えば本プロセスはフィード流の煮沸又は電気分解を必要としないので、非常にエネルギー効率がよい。高体積及び低体積の両処理量にシステムを調整する能力は、いずれの規模の施設にも適したシステムを具体的にデザインするための経路を提供する。さらに、既存システムに1つ以上の追加の濃縮塔を加えることによって、既存濃縮塔を変える必要なしで、既存システムの処理量を増やすことができる。

図1を参照すると、システム及びプロセスの第1段階の一実施形態を示してある。このシステムは、プロセスの第1及び第2の両段階のために利用できる濃縮塔10を含む。図1Aには、トリチウム水(HTO)を含む汚染流を精製して汚染流からトリチウムを除去できる第1段階中のシステムを示す。このシステムは、汚染水の液体流を濃縮塔10中に供給するための液体入口12を含む。濃縮塔の上部に液体入口12を示したが、塔を通る液体流は二者択一的に逆方向、すなわち、塔の下部から上部への方向であり得ることを理解すべきである。
濃縮塔は、高体積の汚染水、例えば一実施形態では1日に約500トン以上、1日に約800トン以上、又は1日に約1000トン以上を処理するようにデザインし得る。従って、所望容量を収容できるように濃縮塔をデザインすることができる。例えば、濃縮塔は、一実施形態では、約5フィート(1.5メートル)以上、又は約6フィート(1.8メートル)以上の内径を有することができ、約50フィート(15メートル)以上、約60フィート(18メートル)以上、又は約70フィート(21メートル)以上の高さを有することができる。当然に、濃縮塔の寸法はシステムにとって重要ではなく、いずれの特定のシステムにも適応するように変動可能であり、濃縮塔の寸法デザインは十分に当業者の能力の範囲内であろう。
本システム及び方法は、低濃度のトリチウム汚染物を有する高体積の汚染水を効率的に処理することができる。例えば、汚染水は、10億分の1又は1兆分の1のオーダーに関する濃度でトリチウムを含むことができる。例として、システムは約10億分の1(ppb)以下、約1兆分の500(ppt)以下、約100ppt以下の濃度でトリチウム汚染物を含む汚染水流を処理することができる。一実施形態では、汚染水は約20ppt以下の濃度のトリチウムを含むことができる。
一実施形態では、処理すべき水流を前処理することができる。例えば、汚染流が海水等の開放環境源由来の水を含む当該実施形態では、除染プロセスを行なう前に水流を脱イオン化することができる。

濃縮塔内で分離相を実行することができる。分離相は、液体流が塔を通過するときにトリチウム水を優先的に吸着し、ひいてはトリチウム水を分離相上に積載することができる。分離相は特に制限されないが、一実施形態では、約1.06以上、例えば約1.1以上、又は約1.2以上の同位体分離係数を有し得る。ここで利用する用語「同位体分離係数」は、以下のように定義される。
α＝[C’／(1−C’)]／[C”／(1−C”)]、
ここで、C’及び(1−C’)は、濃縮塔10内の有限分離段階11の出口15における濃縮混合物中のそれぞれ、H₂O及びHTOの相対濃度であり、C”及び(1−C”)は、有限分離段階11の入口13における出発混合物中の対応量である。
濃縮塔10は、複数の個々の分離段階11又は等価なもの(例えば、数十、数百又は数千でさえも個々の有限分離段階)を有することができる。分離相は高表面積材料であり得る。例えば、分離相は有機又は無機のいずれであってもよく、固体又はゲルであり得る。例として、分離相は、ミリメートル範囲(例えば約5ミリメートル以下)の平均径を有する多孔性粒子を含むことができ、大きい表面積、例えば、1グラム当たり約100平方メートル(m²/g)以上、約200m²/g以上、又は約300m²/g以上を有し得る。分離相が多孔性材料を含む実施形態では、平均孔径は一般的に約500オングストローム(Å)以下のオーダー、例えば一実施形態では、約300Å以下、又は約200Å以下であり得る。

分離材料として利用できる具体的材料としては、限定するものではないが、ポリマー材料(例えば、ポリスチレン／ジビニルベンゼン、ポリアクリル酸／ジビニルベンゼン)、アルミナ、シリカ、ケイ酸アルミニウム(例えば、粘土、ゼオライト)、シリカゲル等が挙げられる。例として、利用可能なゼオライト(一般的に分子ふるいとも呼ばれる)として低シリカ(アルミニウムリッチ)ゼオライトA及びX(例えば、3A型、4A型、5A型、13X型)があり、水に高度に選択的な表面を有する。
分離相は、分離相の表面でトリチウム及び／又はトリチウム水の吸着を促すことができる1つ以上の官能基及び／又は会合分子を含むことができる。例えば、分離相は、材料の表面にヒドロキシル基を含むことができ、トリチウムの、ヒドロキシル基のプロチウムとの同位体交換を促すことができる。
一実施形態では、分離相は水和していてよく、プロセスの第1段階中にトリチウム水分子と交換できる水分子を含む。該材料は例えば、参照によって開示内容をここで援用するJournal of Nuclear Science and Technology, 45(6), 532, 2008、及びFurlongらに対する米国特許第6,632,367号に記載されている。この実施形態によれば、分離相は金属イオン或いは水和の水分子と会合したことがあり得る他のイオンを含むことができる。例えば、分離相は、1つ以上の水分子と会合できるカチオン部分を含むことができる。カチオン部分としては、限定するものではないが、アンモニウムカチオン又は金属カチオン、例えばアルミニウム、マグネシウム、銅、亜鉛、コバルト又はクロムイオンが挙げられる。

プロセスの第1段階中に、入力流のトリチウムが分離相の表面上に吸着され、クリーンな（きれいな）除染水が下部14にて濃縮塔を出ることができる。例えば、濃縮塔の下部を出る水流は、1ミリリットル当たり約60,000ベクレル(Bq/mL)以下、約30,000Bq/mL以下、約10,000Bq/mL以下、約1000Bq/mL以下、約100Bq/mL以下、又は約60Bq/mL以下の、トリチウム水由来の放射能レベルを有し得る。
濃縮塔の吸着トリチウムは、塔の上部からトリチウムが捕捉されるときに濃度プロファイルを示すであろう。図1Bにトリチウムの典型的濃度プロファイル16を示す。これはプロセスの第1段階後の濃縮塔の上部から下部へのトリチウム濃度の低下を示している。プロセスの第1段階は、塔流出物が放射能のブレイクスルーに達するまで、例えば、トリチウムに起因する放射能が約60Bq/mLに達するまで続けることができる。流出物の放射能のブレイクスルー後に、濃縮塔を通る水流を停止させて、プロセスの第2段階を行なうことができる。

図2は、濃縮塔に第2段階を付加した図1のシステムを示す。第2段階中に、水素ガスを含むガス流を20にてのように濃縮塔の下部に供給することができる。或いは、ガス流を濃縮塔の上部に供給することができ、ガス流は塔の下部から出ることができる。水素ガスは、プロチウム、重水素、又はその混合物をH₂、D₂、及び／又はHDの形で含むことができる。ガス流20の水素は、濃縮塔でトリチウムと交換して、ガス流をガス出口でトリチウムで濃縮することができる。
第2段階の交換を促すため、濃縮塔10への入力ガス流20を、約50℃〜約373℃の温度にガス流を加熱できる加熱器22及び水を液相で維持するための圧力(0〜218気圧)に通すことができる。

濃縮塔10に触媒を含めてプロチウムとトリチウムの交換を促すことができる。触媒は、第1段階で利用する分離相の成分であってよく、或いは所望により、分離相と共に濃縮塔内に組み込まれる分離材料であってよい。例えば第1段階で利用する分離相上に白金触媒を積載すると、白金触媒は、第1段階で分離相上に吸着したトリチウムの、第2段階中に濃縮塔10を通るガス流のプロチウムとの交換を触媒するのに役立ち得る。触媒として使用するための他の材料としては、限定するものではないが、周期表の第VIII族の元素(Fe、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir)が挙げられる。濃縮塔を通るガス流の流速は変動し得る。例えば、一実施形態では、1分当たり約52リットルの流速で、濃縮塔を通るガス流は約100万分の100(ppm)のトリチウムを獲得することができる。さらに、濃縮塔でのプロチウムとトリチウムの交換は、塔を通る汚染水の新たな流れによって、プロセスの第1段階を繰り返すために塔をリチャージすることができる。従って、システムは自己リチャージ交換塔を提供することができ、システムの休止時間を減らすことができ、さらなる経費削減及び他の付加利益をもたらした。

トリチウムで濃縮されたガス流は、24にてのように、濃縮塔10を出ることができ、ガス流からトリチウムを回収するためにさらに処理することができる。例えば、ガス流を凝縮器26に通していずれの水をもガス流から回収させ、プロセスの第1段階の水流入口12に再循環させることができる。
半連続プロセスの処理量を改善するため、一実施形態では、システムは、互いに逆段階で作動し得る2つ(又はそれより多く)の濃縮塔を含むことができる。例えば、第1濃縮塔はプロセスの第1段階で作動することができ、第2濃縮相が同時にプロセスの第2段階で作動することができる。該様式では、濃縮塔の少なくとも1つからトリチウムで濃縮されたガス流を連続的に取り出すことができ、システムからの出力は連続的であり得る。追加の濃縮塔を含めて、処理量及びシステムからの濃縮トリチウムの連続除去速度をさらに増加させることができる。
さらに別の実施形態では、単一の濃縮塔が連続様式で作動することができ、濃縮塔を通る一方向の汚染水流と該水流に逆向きの水素ガスの同時流とは連続的逆流である。

トリチウム濃縮ガス流28は、相対的に高い濃度、例えば約5ppm以上、約10ppm以上、又は約100ppm以上でトリチウムを含むことができる。プロセスの第1段階及び第2段階後に、例えば技術上周知なように熱サイクル吸着プロセス(TCAP)に従ってプロセスの第3段階でトリチウムを回収するために濃縮ガス流28をさらに処理することができる。利用可能なTCAPの一実施形態は、参照によって開示内容をここに援用するHeungらに対する米国特許第8,470,073号に記載されている。図2のシステムは、システムに組み込めるTCAPの一実施形態を示す。この実施形態では、濃縮ガス流28をトリチウム流32と水素流34に分離できる逆塔(inverse column)30を利用することができる。
一実施形態によれば、逆塔30は、より重い水素同位体を優先的に吸着する吸着材を含むことができる。すなわち、塔30の吸着材は、重水素よりトリチウム、またプロチウムより重水素を吸着する。使用中、塔30を加熱及び冷却して、低温と高温の間で温度をサイクルさせることができる。サイクルの特定温度は、使用する特定吸着材に応じて変動し得る。例えば、一実施形態では、塔は約90℃〜約180℃でサイクルされ得る。より低い温度では、逆塔は水素(及び優先的に水素のより重い同位体)を吸着することができ、より高い温度では、吸着された水素が放出され得る。塔によって吸着される重い水素同位体の量は、ガスの流速及び圧力に応じて変動し得る。

逆塔で使用するための吸着材としては、限定するものではないが、分子ふるい、活性炭、アルミナ、シリカ、シリカ-アルミナ、粘土、又は材料の混合物が挙げられる。利用し得る分子ふるいとしては、例えば、3A型、4A型、5A型、X型、Y型、ZSM-5、モルデナイト、L型、Ω、又はより重い水素同位体を優先的に吸着する3〜10Åの孔径を有する他の型のものが挙げられる。水素同位体を優先的に吸着でき、分子ふるいと同様の効果を有するバナジウム及びクロム等の遷移金属並びにそれらの合金を使用することもできる。
使用中、逆塔は二者択一的に加熱及び冷却される。冷却サイクル中は、濃縮ガス流のトリチウムが逆塔によって優先的に吸着され、出力ライン34は主により軽い同位体(プロチウム)を含有し得る。加熱サイクル中は、吸着された材料が放出され、出力ライン32は、主により重い同位体(トリチウム)を含有し得る。
前述したように、第2段階へのガス流入力20は、水素と共に重水素を任意に含むことができる。この実施形態では、3種全ての同位体を互いに分離して3つの生成物ラインを得るのが望ましいことがあり；1つのラインは主にプロチウムを含み、1つのラインは主に重水素を含み、1つのラインは主にトリチウムを含む。図3に示すこの実施形態では、プロセスの第3段階は、複数の分離塔130、131、133を含むことができ、これらを合わせて互いに3種の同位体を分離することができる。

一実施形態によれば、第1及び第2分離塔131、133は、より軽い水素同位体を優先的に吸着し、ひいては上記逆分離塔の反対の同位体効果を有する吸着材を組み込むことができる。例えば、第1及び第2分離塔は、プロチウム＞重水素＞トリチウムの優先順序で水素同位体を吸着するパラジウム吸着材を組み込むことができる。さらに、第1及び第2分離塔131、133の吸着材は、低温で水素同位体を吸着し、この吸着水素同位体を高温で放出することができる。
吸着材、例えば、パラジウムは、珪藻土等の不活性な担体材料上に担持させることができる。この担体材料は、直接的に水素同位体を吸着又は分離しないが、吸着材(例えば、パラジウム)の担体として機能して、ガス流が塔131、133を通って流れるときに反応速度論を向上させ、圧力降下を減らすことができる。
パラジウム吸着材を利用するときには、分離塔を約90℃の低温〜約180℃の高温でサイクルさせることができる。低温では、水素が吸着材上に吸着され、プロチウム吸着が優先的であり、高温では、吸着された材料が吸着材から放出される。

プロセス中には、図3を参照すると、濃縮塔10からの濃縮ガス流24は凝縮器26を通過することができ、同時に液体28が濃縮ガス流から除去され、本システムが処理すべき汚染水流12と共に濃縮塔10に戻される。凝縮器26を出る濃縮ガス流28は、より軽い水素同位体を優先的に吸着する吸着材を含有し得る第1分離塔133に流れることができる。サイクルの冷却部分の間、塔133でプロチウムが優先的に吸着され、塔133からの出口流135は、ガス流28の重水素及びトリチウム並びに塔133内で吸着されなかったいくらかのプロチウムを含むことがある。サイクルの加熱部分の間には、吸着されたプロチウムが吸着材から放出されて、主にプロチウムを含む生成物流136を得ることができる。
第1分離塔133を出る流れ135は、第2分離塔131に入って、第1分離塔133のプロセスを繰り返して、フィード流135からいずれの残留プロチウムをも分離することができる。従って、サイクルの冷却段階中に塔を出る分離塔131からの出口流137は重水素及びトリチウムを含み、サイクルの加熱段階中に塔を出る分離塔131を出る出口流138はプロチウムを含むであろう。
第3分離塔130は、上述したように逆塔であってよく、サイクルの冷却段階中に、より重い同位体トリチウムを優先的に吸着する吸着材を含むことができる。従って、サイクルの冷却段階中に逆塔130を出る出口流134は主に重水素を含む可能性があり、サイクルの加熱段階中に逆塔を出る出口流132は主にトリチウムを含み得る。

ここに記載のシステムは、多段階プロセスで処理する汚染水流に含まれるトリチウムの約95%以上、約97%以上又は約99%以上を分離及び回収することができる。さらに、本システムは、比較的純粋なトリチウムを回収することができる。例えば、約17pptの量でトリチウム汚染物を含む汚染水を1日に約1000トン処理できるシステムを考慮すると、1日に約60〜約65mLの量でトリチウム生成物を得ることができ、これは汚染流に含まれるトリチウムの99%の回収率に相当する。プロセスの第1段階で得られる精製水は、約60Bq/mL未満のトリチウム由来放射能を含む可能性があり、軽水素同位体生成物(すなわち、プロチウム及び任意で重水素)は約1ppm未満のトリチウムを含み得る。
開示プロセス及びシステムに従って分離及び回収されるトリチウムは、技術上周知なようにいずれの使用にも適している可能性がある。例えば、回収されたトリチウムは、ラジウムの代替品として電源内蔵式照明用途で、又は制御された核融合反応用燃料として、又は化学トレーサーとして、例えば海洋循環及び換気における放射能標識又はトレーサーとして利用可能である。
この記載説明は、実施例を用いて、最良の形態を含め、本発明を開示し、いずれの当業者をも、いずれの装置又はシステムをも作製及び使用し、いずれの組み込まれた方法をも実施することを含め、本発明を実施できるようにする。本発明の特許を受けることができる範囲は、特許請求の範囲によって定義され、当業者が思いつく他の例を含んでよい。このような他の例は、それらが特許請求の範囲の逐語的言葉と異ならない構造要素を含む場合、又はそれらが特許請求の範囲の逐語的言葉と実体のない差異を有する等価な構造要素を含む場合には特許請求の範囲内であると意図される。

Claims (11)

1. トリチウム汚染水からトリチウムを除去及び回収してトリチウム汚染水を除染するための方法であって、下記工程：
   固体又はゲル状の分離相をトリチウム汚染水の水流と接触させることにより、前記トリチウム汚染水中に含まれるトリチウムを前記分離相の表面上に優先的に吸着させ且つ前記トリチウム汚染水をトリチウムのより少ない除染水にする工程、ここで、前記分離相は1.06以上の同位体分離係数を有する；
   その後、前記分離相を、プロチウム及び／又は重水素を水素ガス、重水素ガス、重水素化水素、又はその混合物の形で含むガス流と接触させる工程、ここで、前記分離相の表面上に吸着されているトリチウムは、前記ガス流のプロチウム及び／又は重水素と交換されてトリチウム濃縮ガス流を形成する；及び
   前記トリチウムを前記トリチウム濃縮ガス流から分離する工程
   を含む、前記方法。
2. 前記分離相が、ヒドロキシル基、水分子、及び触媒の少なくとも1種を含み、前記触媒が、前記トリチウムの前記分離相から前記ガス流への移動を促すものである、請求項1記載の方法。
3. 前記トリチウムが、熱サイクル吸着プロセスに従って前記トリチウム濃縮ガス流から回収される、請求項1又は2記載の方法。
4. 前記水流が、10億分の1（1ppb）以下の濃度で前記トリチウムを含む、請求項1〜3のいずれか1項記載の方法。
5. 前記水流を脱イオン化することによって、前記水流を前処理する工程をさら含む、請求項1〜4のいずれか1項記載の方法。
6. 前記分離相が5ミリメートル以下の平均径を有する多孔性粒子を含み、及び／又は1グラム当たり100平方メートル以上の表面積を含む、請求項1〜5のいずれか1項記載の方法。
7. 前記除染水が、1ミリリットル当たり60,000ベクレル以下のトリチウム由来放射能レベルを有する、請求項1〜6のいずれか1項記載の方法。
8. 前記分離相が、ポリマー材料、アルミナ、シリカ、ケイ酸アルミニウム、ゼオライト又はシリカゲルを含む、請求項1〜7のいずれか1項記載の方法。
9. トリチウム汚染水からトリチウムを除去及び回収してトリチウム汚染水を除染するためのシステムであって、下記要素：
   分離相を含有する濃縮塔、ここで前記分離相は、前記トリチウム汚染水中に含まれるトリチウムを前記分離相の表面上に優先的に吸着させることができ且つ前記トリチウム汚染水をトリチウムのより少ない除染水にすることができ、該濃縮塔は、該濃縮塔の第1端部に前記トリチウム汚染水の水流を受け取るための液体入口と、該濃縮塔の第2端部にトリチウムのより少ない除染水の水流が出るための液体出口とを含み、さらに、該濃縮塔の前記第2端部にプロチウム及び／又は重水素を水素ガス、重水素ガス、重水素化水素ガス、又はその混合物の形で含むガス流を受け取るためのガス入口と、該濃縮塔の前記第1端部にトリチウム濃縮ガス流が出るためのガス出口とを含む；及び
   前記濃縮塔と流体連結している熱サイクル吸着塔、ここで、前記熱サイクル吸着塔は、逆分離塔であり且つ吸着温度で優先的にトリチウムを吸着し、かつ放出温度で前記吸着トリチウムを放出する分離材料を含む、
   を含む、前記システム。
10. 前記熱サイクル吸着塔と流体連結している1つ以上の追加の熱サイクル吸着塔をさらに含み、前記追加の熱サイクル吸着塔が、吸着温度で重水素及びトリチウムよりプロチウムを優先的に吸着する第2分離材料を含む、請求項9記載のシステム。
11. 前記熱サイクル吸着塔と流体連結している第2濃縮塔をさらに含む、請求項9又は10記載のシステム。

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