JP6308331B2 - 分離膜エレメント - Google Patents

Description

本発明は、液体、気体等の流体に含まれる成分を分離するために使用される分離膜エレメントに関する。

海水およびかん水などに含まれるイオン性物質を除くための技術においては、近年、省エネルギーおよび省資源のためのプロセスとして、分離膜エレメントによる分離法の利用が拡大している。分離膜エレメントによる分離法に使用される分離膜は、その孔径や分離機能の点から、精密ろ過膜、限外ろ過膜、ナノろ過膜、逆浸透膜、正浸透膜に分類される。これらの膜は、例えば海水、かん水および有害物を含んだ水などからの飲料水の製造、工業用超純水の製造、並びに排水処理および有価物の回収などに用いられており、目的とする分離成分及び分離性能によって使い分けられている。

分離膜エレメントとしては様々な形態があるが、分離膜の一方の面に原水を供給し、他方の面から透過流体を得る点では共通している。分離膜エレメントは、束ねられた多数の分離膜を備えることで、１個の分離膜エレメントあたりの膜面積が大きくなるように、つまり１個の分離膜エレメントあたりに得られる透過流体の量が大きくなるように形成されている。分離膜エレメントとしては、用途や目的にあわせて、スパイラル型、中空糸型、プレート・アンド・フレーム型、回転平膜型、平膜集積型などの各種の形状が提案されている。

例えば、逆浸透ろ過には、スパイラル型分離膜エレメントが広く用いられる。スパイラル型分離膜エレメントは、中心管と、中心管の周囲に巻き付けられた積層体とを備える。積層体は、原水（つまり被処理水）を分離膜表面へ供給する供給側流路材、原水に含まれる成分を分離する分離膜、及び分離膜を透過し供給側流体から分離された透過側流体を中心管へと導くための透過側流路材が積層されることで形成される。スパイラル型分離膜エレメントは、原水に圧力を付与することができるので、透過流体を多く取り出すことができる点で好ましく用いられている。

スパイラル型分離膜エレメントでは、一般的に、供給側流体の流路を形成させるために、供給側流路材として、主に高分子製のネットが使用される。また、分離膜として、積層型の分離膜が用いられる。積層型の分離膜は、供給側から透過側に積層された、ポリアミドなどの架橋高分子からなる分離機能層、ポリスルホンなどの高分子からなる多孔性樹脂層（多孔性支持層）、ポリエチレンテレフタレートなどの高分子からなる不織布の基材を備えている。また、透過側流路材としては、分離膜の落込みを防き、かつ透過側の流路を形成させる目的で、供給側流路材よりも間隔の細かいトリコットと呼ばれる編み物部材が使用される。

近年、造水コストの低減への要求の高まりから、分離膜エレメントの高性能化が求められている。例えば、分離膜エレメントの分離性能の向上、および単位時間あたりの透過流体量の増大のために、各流路部材等の分離膜エレメント部材の性能向上が提案されている。

具体的には、特許文献１では、糸を不織布上に配置した流路材を備えた分離膜エレメントが提案されている。特許文献２では、一般的なフィルムをインプリント成形し、ドットなど、フィルム表面方向における液体通過性を改善した分離膜エレメントが提案されている。

米国特許出願公開第２０１２−０２６１３３３号明細書 特開２００６−２４７４５３号公報

しかし、特許文献１では、不織布など表面に孔を有するシートに、溶融した熱可塑性樹脂を含浸固定しているため、製造装置の大型化しプロセスが複雑になることや、特許文献２のように流路材が非多孔性であるために、流路材の内部に空間が生じず、通過する液体の流れが結果的に制限され、得られた分離膜エレメントの造水量が低くなる問題がある。そこで、本発明では、分離膜エレメントの製造工程安定化と、分離膜エレメントの高造水化を両立する、凹凸シート状物を装填した分離膜エレメントを提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明によれば、分離膜と、前記分離膜の透過側に配置された透過側流路材を有する分離膜エレメントにおいて、前記透過側流路材は少なくとも一方の面に凹凸を有する凹凸シート状物であり、前記凹凸シート状物は厚み方向への貫通孔による開孔領域と、それ以外の非開孔領域から構成され、
前記凹凸シート状物に存在する前記貫通孔の総数に対する、前記凹凸シート状物の凹部における前記貫通孔の数の割合が８０％以上である分離膜エレメントが提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、分離膜と、前記分離膜の透過側に配置された透過側流路材を有する分離膜エレメントにおいて、前記透過側流路材は少なくとも一方の面に凹凸を有する凹凸シート状物であり、前記凹凸シート状物は厚み方向への貫通孔による開孔領域と、それ以外の非開孔領域から構成され、前記貫通孔による凸部と凹部の開孔面積の合計に対する、前記貫通孔による凹部の開孔面積（貫通孔の面積の分布）が８５％以上である分離膜エレメントが提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記透過側流路材における凹凸は、前記透過側流路材の一方の面に配置されている分離膜エレメントが提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記凹凸シートの凹部の面積に対する、前記凹凸シート状物の凹部における前記貫通孔の開孔面積が、３％以上２０％以下である請求項１または２に記載の分離膜エレメントが提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記凸部の長手方向に垂直でありかつ長手方向において凸部の中心を通る横断面において、前記凸部の幅と高さとの積に対する、前記凸部の横断面積の比が、０．６以上０．９９以下である分離膜エレメントが提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記凸部の幅と高さとの積に対する、前記凸部の横断面積の比が、０．９以上０．９９以下である分離膜エレメントが提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記貫通孔の平均孔径は、０．１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下である分離膜エレメントが提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記凹凸シートは、無延伸ポリプロピレンを主成分とする分離膜エレメントが提供される。

本発明によって、流路断面形状の均一性が高く、また凹凸シート状物に貫通孔を付与することで、透過水を透過側流路へ導きやすくなり、凹凸シート状物の厚み方向における透過水の流動性を向上できることや、流れ方向における透過水と凹凸シート状物の摩擦が軽減されるため、貫通孔を有しない場合に比べて透過側流路の抵抗を低減し、分離膜エレメントの造水量を高めることができる。

本発明の分離膜エレメントの一例を示す模式図である。 本発明に適用可能な透過側流路材の一例を示す斜視図である。 流路が一方向に並んでいる透過側流路材の一例を示す斜視図である。 凹凸シートの横断面図の一例である。 凹凸シートにおける凸部の横断面図の一例である。 凹凸シートの貫通孔を示す図の一例である。

次に、本発明の分離膜エレメントの実施形態について、詳細に説明する。

＜分離膜エレメントの概要＞
分離膜エレメントの製造方法は限定されないが、図１に示すように、供給側流路材１を分離膜２で挟み込み、透過側流路材３を積層させて一組のユニットとし、集水管４の周囲にスパイラル状に巻囲して分離膜エレメント５を得ることができる。

本発明において、原水を受圧する分離膜の透過側を支持する透過側流路材３は、賦形された凹凸シート状物であり、かつ凸部６は主に分離膜を支持する役割を有し、凹部７は貫通孔を多く有するため、主に厚み方向の水の流動性を付与することができる。

ここで、賦形されたとは、シート状物を変形させてその状態で固定する態様や、シート状物に同種または異種の素材からなる物体をその表面に接合させる態様や、シート状物をエッチングする態様など、賦形されたシート状物（凹凸シート状物）を分離膜で挟んだ場合に、凹凸シート状物と分離膜の間に流路空間が形成されるように処理されることを指す。つまり、シート状物を賦形することで、凹凸シート状物を得ることができる。

＜貫通孔を有する凹凸シート状物＞
凹凸シート状物が流路材として用いられる場合、特にスパイラル型エレメントの透過側流路材のように、凹凸シート状物の表面および裏面のいずれの方向から、分離膜からろ過された水（透過水）が流入してくる場合、凹凸シート状物の厚み方向に貫通孔を有することが好ましい。凹凸シート状物の厚み方向に貫通孔を有することで、透過水を透過側流路へ導きやすくなり、凹凸シート状物の厚み方向における透過水の流動性を向上できることや、流れ方向における透過水と凹凸シート状物の摩擦が軽減されるため、貫通孔を有しない場合に比べて透過側流路の抵抗を低減できる。透過側流路の抵抗が低減されると、運転圧力に対する分離膜エレメントの圧損が減るため、実際に分離膜のろ過圧力となる有効圧力が向上し、分離膜エレメントの造水量を高めることができる。

＜貫通孔＞
貫通孔は、上述したように透過水の透過側流路へ導きやすくなることや、透過側流路の抵抗低減に寄与する。なお、貫通孔とは、凹凸シート状物において厚み方向に孔を有する部分において、表面の孔の中心と裏面の孔の中心とを結んだ中心軸線の周りに、表面の孔の形状または裏面の孔の形状に相似する空間が形成されているものをいう。

＜貫通孔の平面形状＞
貫通孔の平面形状とは、凹凸シート状物の表面または裏面から貫通孔を観察した際の形状である。平面形状は特に限定されないが、貫通孔が分離膜の透過側と接触する場合には、加圧ろ過時において、貫通孔に、分離膜が沈み変形しやすくなる。そのため、平面形状を円形にして分離膜の変形を均一にすることで、変形による分離膜の機械的破壊を抑えることが好ましい。

なお、任意の１つの貫通孔の平面形状は、凹凸シート状物の表面と裏面で異なっていても良い。

（貫通孔の長さおよび幅）
貫通孔の長さＫおよび幅Ｊ、つまり貫通孔の平面形状における長さ（長さ方向つまり分離膜エレメントの巻囲方向に相当する。ＭＤと称するにおける大きさの最大値）および幅（幅方向つまりＣＤにおける大きさの最大値。ＣＤとは、分離膜エレメントの巻囲方向との直行方向に相当する）は、凹凸シート状物の厚み方向における透過水の流動性向上と、加圧ろ過時における分離膜の貫通孔への落込みを抑制する観点から、０．０１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下が好ましく、より好ましくは０．０５ｍｍ以上０．３ｍｍ以下である（図６参照）。
（貫通孔の平均孔径）
貫通孔の平均孔径は、例えばキーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、凹凸シート状物の貫通孔を凹凸面から観察し、貫通孔の面積と円周長を測定して、４×面積／円周長ら貫通孔の孔径を算出することができる。

また、貫通孔の長さおよび幅と同様の理由から、平均孔径は０．０１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下が好ましく、より好ましくは０．０５ｍｍ以上０．２ｍｍ以下である。

（貫通孔のアスペクト比）
貫通孔の平面形状におけるアスペクト比は、貫通孔の長さおよび幅と同様の理由から、０．２以上５以下が好ましい。なお、アスペクト比とは、貫通孔の長さ（ＭＤ）および幅（ＣＤ）の比率であり、長さ／幅で表すことができる。

（貫通孔のパターン）
凹凸シート状物に貫通孔が設けられる位置は、本発明の効果が発現するように調整できる。これは、分離膜エレメントの大きさや運転条件により、処理される水量が異なるためであり、処理される水が多いほど貫通孔は多く必要となる。ただし、貫通孔は凹凸シート状物の全面に均等に設ける必要はない。

貫通孔のパターンの目安としては、凹凸シート状物を装填した分離膜エレメントを運転させる条件において、凹凸シート状物の平面方向における圧力損失を算出または測定
し、例えばハーゲン・ポアズイユ式により算出される貫通孔の圧力損失が５％以下となるように貫通孔の平面形状における径やピッチを決定することができる。

ただし、凹凸シート状物に存在する貫通孔の総数に対する、凹凸シート状物の凹部における貫通孔の数の割合（貫通孔の数の分布）が８０％以上であることが必要である。凹凸シート状物の凹部、すなわち凸部に比べて薄い部分に貫通孔が多く設けられることで、分離膜から透過側流路へ水が通過する際の距離が短くなり、抵抗が低減される傾向にあるためである。

なお、貫通孔による凹部の開孔面積は、貫通孔による凸部と凹部の開孔面積の合計に対して８５％以上となることで、凸部の耐圧性を維持しつつ、厚み方向の水の流動性を付与することができる。

＜貫通孔の平面部＞
貫通孔の平面部とは、凹凸シート状物の表面または裏面に露出している部分である。貫通孔の平面部において、貫通孔の周囲では、平面に広がる方向に隆起部が存在していても良い。

＜凸部の剛直化＞
凹凸シート状物における凸部は、加圧ろ過時に分離膜を支持するため耐圧性が必要となる。この耐圧性を向上させるため、凸部（特に凸部と凹部の境界領域）を部分的に溶融して、凹凸シート状物における凸部でそれぞれ形態を変更していてもよい。

＜貫通孔の付与＞
凹凸シート状物に貫通孔を付与する方法としては、ニードルパンチやレーザ加工などの穿孔処理が挙げられる。レーザ加工としてはＹＡＧや半導体、ＣＯ２、エキシマ、超短パルスなどが挙げられる。

＜溝部における開孔率＞
溝部の面積に対する貫通孔の開孔面積の総和との割合は、凹凸シート状物の強度を高めつつ、比凹凸面から溝部へ透過水が流入する際の流動抵抗の観点から、３％以上２０％以下が好ましく、６％以上１３％以下が更に好ましい。

＜凹凸シート状物の厚み＞
図４における凹凸シート状物の厚みＨ０は、０．１ｍｍ以上１ｍｍであることが好ましい。厚みの測定は、電磁式、超音波式、磁力式、光透過式等さまざまな方式のフィルム膜厚測定器が市販されているが、非接触のものであればいずれの方式でもよい。ランダムに１０ヶ所で測定を行いその平均値で評価する。０．１ｍｍ以上であることで透過側流路材としての強度を備え、応力が負荷されても凹凸の潰れや破れを引き起こすこと無く取り扱うことができる。また、厚みが１ｍｍ以下で集水管への巻囲性を損なうことなく、エレメント内に挿入できる分離膜や流路材数を増加させることができる。

＜凹凸シート状物の凸部の高さ、溝幅および溝長さ＞
図４における凹凸シート状物の凸部の高さＨ１は、０．０５ｍｍ以上０．８ｍｍ以下であることが好ましく、溝幅Ｄは０．０２ｍｍ以上０．８ｍｍ以下であることが好ましい。凸部の高さや溝幅Ｄは、凹凸シート状物の横断面を市販のマイクロスコープなどで観察することで測定することができる。

凸部の高さや溝幅Ｄ、および積層された分離膜とで形成される空間が流路となることができ、凸部の高さや溝幅Ｄが上記範囲であることで、加圧ろ過時の膜落込みを抑制しつつ、流動抵抗を低減し、耐圧性と造水性能に優れた分離膜エレメントを得ることができる。

また、凸部がドット状のように、ＭＤおよびＣＤのいずれの方向にも凸部が離れて配置されるような場合（図２参照）は、溝長さＥは溝幅Ｄと同様に設定することができる。

＜凹凸シート状物の凸部の幅および長さ＞
図４における凹凸シート状物の凸部の幅Ｗは、好ましくは０．１ｍｍ以上であり、より好ましくは０．３ｍｍ以上である。幅Ｗが０．２ｍｍ以上であることで、分離膜エレメントの運転時に凸部３０１や凹凸シート状物３０２に圧力がかかっても、凸部の形状を保持することができ透過側流路が安定的に形成される。幅Ｗは、好ましくは１ｍｍ以下であり、より好ましくは０．７ｍｍ以下である。幅Ｗが１ｍｍ以下であることで、分離膜の透過側の面側の流路を十分確保することができる。

凸部３０１の幅Ｗは、次のように測定される。まず、第１方向（分離膜のＣＤ）に垂直な１つの断面において、１つの凸部３０１の最大幅と最小幅の平均値を算出する。つまり、図５に示すような上部が細く下部が太い凸部３０１においては、流路材下部の幅と上部の幅を測定し、その平均値を算出する。このような平均値を少なくとも３０箇所の断面において算出し、その相加平均を算出することで、１枚の膜当たりの幅Ｗを算出することができる。

なお、凸部がドット状のように、ＭＤおよびＣＤのいずれの方向にも凸部が離れて配置されるような場合（図２参照）は、長さＸは幅Ｗと同様に設定することができる。

＜凹凸シート状物の材料＞
シート状物の形態としては、編み物や織物、多孔性フィルムや不織布、ネットなどを用いることができ、特に不織布の場合では、不織布を構成する繊維同士で形成された流路となる空間が広くなるため、水が流動しやすく、その結果、分離膜エレメントの造水能が向上するため好ましい。

また、凹凸シート状物の材料であるポリマーの材質については、透過側流路材としての形状を保持し、透過水中への成分の溶出が少ないものであるならば特に限定されず、例えば、ナイロン等のポリアミド系、ポリエステル系、ポリアクリロニトリル系、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン系、ポリ塩化ビニル系、ポリ塩化ビニリデン系、ポリフルオロエチレン系等の合成樹脂が挙げられるが、特に高圧化に耐えうる強度や親水性を考慮するとポリオレフィン系やポリエステル系を用いるのが好ましい。

特にフィルムを凹凸成形する場合、低融点かつ結晶性が低く、成形が比較的容易な無延伸ポリプロピレンフィルムを主成分とした材料を用いることで、加圧ろ過時における耐圧性に優れた流路材を得ることができる。

＜凹凸シート状物による流路＞
凹凸シート状物の両面に分離膜が配置された際、凸部と隣接する凸部の空間は、透過水の流路となることができる。流路は、凹凸シート状物自体が波板状、矩形波状、三角波状などに賦形加工されていたり、凹凸シート状物の一面が平坦で他の表面が凹凸状に加工されていたり、凹凸シート状物表面に他の部材が凹凸形状に積層されることによって形成されたものであってもよい。

＜凹凸シート状物の成形方法＞
流路を構成するため、シート状物表面に凹凸形状を形成する方法の一つにインプリント加工がある。インプリント加工とは、ポリマーのガラス転移温度以上に加熱したポリマーに、同じくポリマーのガラス転移温度以上に加熱した凹凸形状を持った金型を圧入する。なお、金型は金属製のものが一般的で、切削加工により凹凸形状が施されている。金型に圧力を加えた状態で冷却し、金型をポリマーから取り外すことによって、ポリマー表面に金型とは逆の凹凸をシート状物表面に転写する加工方法である。

シート状物にインプリント加工を施すことにより、図２に示すようなドット状に柱状の突起を成形した凹凸シート状物を得ることができる。ドットの配列は千鳥型に配置された場合は、原水を受圧する時の応力が分散され、陥没の抑制に有利である。なお、図２には断面（シート平面に対して平行面）が円である円柱状の突起を記載したが、多角形や楕円等、特に断面形状については限定しない。また、異なる断面の凸部が混在していてもよい。また、図３に示すような溝が一方向に並んで連続した溝を有する凹凸形状であってもよい。

巻回方向に垂直な方向での断面形状において、幅に変化があるような台形状の壁状物、楕円柱、楕円錐、四角錐あるいは半球のような形状であってもよい。

本発明に用いる分離膜は、公知の方法により製造することができる。そうして得られた分離膜と、凹凸シート状物は、凹凸シート状物を分離膜の裏側にあてて、分離膜を支持するように配置し、巻囲をして分離膜エレメントを得る。

シート状物、すなわち成形前の凹凸シート状物は、成形後のシート状物の重量と同等のものを用いるとよい。幅や厚みについては、特に限定されないが、幅については凹凸シート状物と同等であることが好ましく、厚みについては、成形後の厚み（すなわち、凹凸シートの厚み方向において、最も遠い距離）の３分の１より厚いものを用いることが好ましい。

分離膜エレメントに装填される分離膜としては、逆浸透膜、限外ろ過膜、精密ろ過膜、気体分離膜など、分離特性を発現するものであれば用いることができる。

また、分離膜エレメントの形態としては特に限定されないが、特に優れた耐圧性や、液体や気体の通過性が要求されるスパイラル型エレメントに対して、本発明の凹凸シート状物は機能を発揮することができる。

＜凹凸シート状物の凸部の横断面形状＞
図５は、凸部の横断面図（シート平面に対して垂直面）である。この横断面は、凸部の長手方向に垂直であって、長手方向において凸部の中心を通る。この横断面において、凸部の幅Ｗと高さＨ１との積に対する凸部の横断面積Ｓの比（横断面積比Ａ）は、０．６以上０．９９以下であることが好ましい。つまり、横断面積比Ａは、
Ａ＝Ｓ／（Ｗ×Ｈ１）
で表され、かつ
０．６≦Ａ≦０．９９
を満たすことが好ましく、
０．８≦Ａ≦０．９９
を満たすことがさらに好ましく、
０．９≦Ａ≦０．９９
を満たすことが特に好ましい。

なお、幅Ｗとは、断面における幅の最大値であり、高さＨ１とは断面における高さの最大値である。よって、図４の例では、横断面形状は台形であり、幅の最大値Ｗは台形の底辺の長さに相当し、高さの最大値Ｈ１は台形の高さに相当する。なお、図４の例のように、横断面形状は厚み方向で広がる形状、つまり底辺Ｗが横断面の幅で最も長くなる。

横断面積比Ａ１が０．９９以下であるということは、凸部の１つの横断面形状において、幅および高さの少なくとも一方が一定でないことを示す。つまり、この式を満たす流路材の横断面では、一辺の長さがＷであってそれに直交する辺の長さがｈ０である長方形の外縁よりも、内側に凹んだ部分が存在する。

辺の長さがＷおよびＨ１である長方形の流路材では、Ａは“１”である。この場合、凸部の角が直角に近いため、加圧運転時に凸部の直角部分が、分離膜を破断させ分離特性が失われる。

これに対して、上述の件を満たす凸部が設けられていると、加圧運転時に分離膜を安定に支持できると共に、凸部に負荷される応力が凸部全体に均一になるため、同じ運転圧力下においても凸部の変形が小さくなる傾向にある。このような理由から、凸部の横断面において、凸部の幅Ｗと高さＨ１との積に対する凸部の横断面積Ｓの比（横断面積比Ａ）は、０．６以上０．９９以下であることが好ましい。

以下に実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によってなんら限定されるものではない。
（凹凸シート状物の厚みおよび凸部の高さ）
凹凸シート状物の厚みと凸部の高さはキーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００で測定した。具体的には、キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、５ｃｍ×５ｃｍの測定結果から平均の高低差を解析した。１０μｍ以上の高低差のある３０箇所を測定し、各高さの値を総和した値を測定総箇所（３０箇所）の数で割って求めた値を凸部の高さとした。
（凹凸シート状物の凸部の幅／長さおよび凹部の溝幅／溝長さ）
キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、分離膜の透過側における流路材の頂点から、隣の流路材の頂点までの水平距離を２００箇所について測定し、その平均値をピッチＰとして算出した。（図４参照）。
（凸部の横断面積比）
キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用いて、凹凸シート状物における任意の凸部について、図５に示すような凸部の横断面積を測定した。続いて、上述の方法で測定した凸部の幅、高さの積に対する横断面積の比率を算出し、任意の凸部３０カ所の平均値を横断面積比とした。
（貫通孔の数の分布）
貫通孔を有する凹凸シート状物について、キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、観察した領域に存在した貫通孔の総数を測定し、凹凸シート状物の凹部における貫通孔数を測定した。そして、凹凸シート状物に存在する貫通孔の総数に対する、凹凸シート状物の凹部における貫通孔の数の割合を計算し、貫通孔の数の分布とした。
（貫通孔の面積の分布）
貫通孔を有する凹凸シート状物について、キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、観察した領域に存在した貫通孔の総面積を測定し、凹凸シート状物の凹部における貫通孔の総面積を測定した。そして、凹凸シート状物の凹部における貫通孔の総面積／貫通孔の総面積を計算し、貫通孔の面積の分布とした。
（貫通孔の平均孔径）
キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、凹凸シート状物の貫通孔を凹凸面から観察し、貫通孔の面積と円周長を測定して、４×面積／円周長から貫通孔の孔径を算出した。この操作を任意の貫通孔について合計１００回繰り返し、Σ（貫通孔の孔径）／１００により貫通孔の平均孔径を算出した。
（溝部における開孔率）
キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、凹凸シート状物の貫通孔を凹凸面から観察し、任意の溝部について、隣接する貫通孔５０個の総面積に対する、測定箇所における溝部の面積（貫通孔を含む）との比を算出した。この操作を他の９９箇所の溝についても実施し、その平均値を溝部における開孔率とした。
（貫通孔のピッチ）
キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、凹凸シート状物の貫通孔を凹凸面から観察し、ＭＤにおいて隣接する任意の貫通孔の中心間距離を２０カ所測定し、Σ（隣接する任意の貫通孔の中心間距離）／２０により貫通孔のピッチを算出した。
（貫通孔のアスペクト比）
キーエンス社製高精度形状測定システムＫＳ−１１００を用い、貫通孔の長さ（ＭＤ）および幅（ＣＤ）を測定し、長さ／幅を算出した。この操作を任意の貫通孔について３０カ所繰り返し、Σ（長さ／幅）／３０により貫通孔のアスペクト比を算出した（図６参照）。
（造水量Ａ）
分離膜エレメントについて、供給水として、濃度３．５ｗｔ％、ｐＨ６．５のＮａＣｌ水溶液を用い、運転圧力４．１ＭＰａ、温度２５℃の条件下で１５分間運転（回収率１５％）した後に１分間のサンプリングを行い、膜の単位面積あたり、かつ１日あたりの透水量かつ１日あたりの透水量（ガロン）を造水量Ａ（ＧＰＤ（ガロン／日））として表した。
（除去率Ａ（ＴＤＳ除去率Ａ））
造水量Ａの測定における１分間の運転で用いた原水およびサンプリングした透過水について、ＴＤＳ濃度を伝導率測定により求め、下記式からＴＤＳ除去率を算出した。

ＴＤＳ除去率（％）＝１００×｛１−（透過水中のＴＤＳ濃度／原水中のＴＤＳ濃度）｝
（造水量Ｂ）
造水量Ａの測定を終えた分離膜エレメントについて、供給水として、濃度３．５ｗｔ％、ｐＨ６．５のＮａＣｌ水溶液を用い、運転圧力１０ＭＰａ、温度２５℃の条件下で３０分間運転した後に、再び造水量Ａの条件にて測定した造水量を造水量Ｂとした。
（除去率Ｂ（ＴＤＳ除去率Ｂ））
造水量Ｂの測定における１分間の運転で用いた原水およびサンプリングした透過水について、ＴＤＳ濃度を伝導率測定により求め、下記式からＴＤＳ除去率を算出した。

ＴＤＳ除去率（％）＝１００×｛１−（透過水中のＴＤＳ濃度／原水中のＴＤＳ濃度）｝
（貫通孔を有する凹凸シート状物の作製）
無延伸ポリプロピレンフィルム（東レ製 トレファン）にインプリント加工およびＣＯ２レーザ加工を施し、貫通孔を有する凹凸シート状物を得た。具体的には切削加工により溝を形成した金属金型で無延伸ポリプロピレンフィルムを挟み込み、１４０℃／２分間／１５ＭＰａで保圧し、４０℃で冷却後に金型から取り出した。

続いて、３Ｄ−Ａｘｉｓ ＣＯ２レーザマーカ ＭＬＺ９５００を用いて、凹凸インプリントシートの非凹凸面から、凹凸における凹部対してレーザ加工し貫通孔を得た。なお、貫通孔は、実施例１〜８については各溝にピッチ２ｍｍで設け、実施例９については各凸部のＣＤにおける中間に設けた。
（実施例１）
ポリエチレンテレフタレート繊維からなる不織布（糸径：１デシテックス、厚み：約０．０９ｍｍ、密度０．８０ｇ／ｃｍ^３）上にポリスルホンの１５．２質量％のＤＭＦ溶液を１８０μｍの厚みで室温（２５℃）にてキャストし、ただちに純水中に浸漬して５分間放置し、８０℃の温水で１分間浸漬することによって繊維補強ポリスルホン支持膜からなる、多孔性支持層（厚さ０．１３ｍｍ）を作製した。

その後、多孔性支持層ロールを巻き出し、ｍ−ＰＤＡの３．８重量％水溶液中に２分間浸漬し、該支持膜を垂直方向にゆっくりと引き上げ、エアーノズルから窒素を吹き付け支持膜表面から余分な水溶液を取り除いた後、トリメシン酸クロリド０．１７５重量％を含むｎ−デカン溶液を表面が完全に濡れるように塗布して１分間静置した。次に、膜から余分な溶液を除去するために膜を１分間垂直に保持して液切りした。その後、９０℃の熱水で２分間洗浄して分離膜ロールを得た。

このように得られた分離膜を、分離膜エレメントでの有効面積が０．５ｍ^２となるように折り畳み断裁加工し、ネット（厚み：０．５ｍｍ、ピッチ：３ｍｍ×３ｍｍ、繊維径：２５０μｍ、投影面積比：０．２５）を供給側流路材として幅２６０ｍｍかつリーフ長１２００ｍｍで１枚のリーフを作製した。

得られたリーフの透過側面に透過側流路材として表１に示す凹凸シート状物を積層し、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）製集水管（幅：３５０ｍｍ、径：１８ｍｍ、孔数１０個×直線状１列）にスパイラル状に巻き付け、外周にさらにフィルムを巻き付けた。テープで固定した後に、エッジカット、端板の取り付けを行うことで、直径が２インチの分離膜エレメントを作製した。

分離膜エレメントを圧力容器に入れて、上述の条件で各性能を評価したところ、結果は表１の通りであった。

（実施例２〜１８）
凹凸シート状物を表１〜表３の通りにした以外は全て実施例１と同様にして、分離膜および分離膜エレメントを作製した。

分離膜エレメントを圧力容器に入れて、上述の条件で各性能を評価したところ、結果は表１〜表３の通りであった。

（比較例１）
透過側流路材を、連続形状を有するトリコット（厚み：２６０μm、溝幅：４００μm、畦幅：３００μm、溝深さ：１０５μm、ポリエチレンテレフタレート製）を用いたこと以外は全て実施例１と同様に分離膜エレメントを作製した。

分離膜エレメントを圧力容器に入れて、上述の条件で各性能を評価したところ、結果は表４の通りであった。すなわち、トリコットでは造水量Ｂの評価時に膜の機能層が破壊され、除去率が低下する傾向にあった。
（比較例２）
実施例１と同等の凹凸形状を有する、不織布上に熱可塑性樹脂を設けたシートを用いたこと以外は全て実施例１と同様に分離膜エレメントを作製した。

分離膜エレメントを圧力容器に入れて、上述の条件で各性能を評価したところ、結果は表４の通りであった。すなわち、不織布は空隙を多く有する構造であるため、加圧ろ過時に圧縮による緻密化が生じ、厚み方向の抵抗が増加したため造水量が著しく低下した。
（比較例３）
貫通孔の配置を表３の通りに変更したこと以外は全て実施例１と同様に分離膜エレメントを作製した。

分離膜エレメントを圧力容器に入れて、上述の条件で各性能を評価したところ、結果は表４の通りであった。すなわち、凸部に貫通孔が多く配置されたため、加圧ろ過したときに凸部が変形し、透過側流路の抵抗が大きくなり造水量が低下した。

表１〜表４に示す結果から明らかなように、本発明の実施例１〜１８の分離膜エレメントは、高い圧力で運転しても、高い除去性能を有する充分な量の透過水を得ることができ、優れた分離性能を安定して備えていると言える。

１ 供給側流路財
２ 分離膜
３ 透過側流路材
４ 集水管
５ 分離膜エレメント
６ 凸部
７ 凹部
８ 貫通孔
Ａ 横断面積比
Ｄ 溝幅
Ｅ 溝長さ
Ｈ０ 凹凸シート状物の厚み
Ｈ１ 凹凸シート状物の凸部の高さ
Ｊ 貫通孔の幅
Ｋ 貫通孔の長さ
Ｓ 凹凸シート状物の凸部の横断面積
Ｗ 凹凸シート状物の凸部の幅
Ｘ 凹凸シート状物の凸部の長さ

Claims (8)

1. 分離膜と、前記分離膜の透過側に配置された透過側流路材を有する分離膜エレメントにおいて、前記透過側流路材は少なくとも一方の面に凹凸を有する凹凸シート状物であり、前記凹凸シート状物は厚み方向への貫通孔による開孔領域と、それ以外の非開孔領域から構成され、
   前記凹凸シート状物に存在する前記貫通孔の総数に対する、前記凹凸シート状物の凹部における前記貫通孔の数の割合（貫通孔の数の分布）が８０％以上である分離膜エレメント。
2. 分離膜と、前記分離膜の透過側に配置された透過側流路材を有する分離膜エレメントにおいて、前記透過側流路材は少なくとも一方の面に凹凸を有する凹凸シート状物であり、前記凹凸シート状物は厚み方向への貫通孔による開孔領域と、それ以外の非開孔領域から構成され、
   前記貫通孔による凸部と凹部の開孔面積の合計に対する、前記貫通孔による凹部の開孔面積（貫通孔の面積の分布）が８５％以上である分離膜エレメント。
3. 前記凹凸シートの凹部の面積に対する、前記凹凸シート状物の凹部における前記貫通孔の開孔面積が、３％以上２０％以下である請求項１または２に記載の分離膜エレメント。
4. 前記透過側流路材における凹凸は、前記透過側流路材の一方の面に配置されている請求項１〜３のいずれかに記載の分離膜エレメント。
5. 前記凸部が一方向に連続するように設けられ、前記凸部の長手方向に垂直な断面において、前記凸部の幅と高さとの積に対する、前記凸部の横断面積の比が、０．６以上０．９９以下である請求項１〜４のいずれかに記載の分離膜エレメント。
6. 前記凸部の幅と高さとの積に対する、前記凸部の横断面積の比が、０．９以上０．９９以下である請求項５に記載の分離膜エレメント。
7. 前記貫通孔の平均孔径は、０．０１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下である請求項１〜６のいずれかに記載の分離膜エレメント。
8. 前記凹凸シートは、無延伸ポリプロピレンを主成分とする請求項１〜７のいずれかに記載の分離膜エレメント。