JP6298654B2

JP6298654B2 - 過渡吸収応答検出装置および過渡吸収応答検出方法

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Publication number: JP6298654B2
Application number: JP2014039995A
Authority: JP
Inventors: 達俊塩田
Original assignee: Saitama University NUC
Current assignee: Saitama University NUC
Priority date: 2014-02-28
Filing date: 2014-02-28
Publication date: 2018-03-20
Anticipated expiration: 2034-02-28
Also published as: WO2015129118A1; JP2017078569A

Description

本発明は、ポンプ光パルスを試料に照射して当該試料を光励起すると同時に、プローブ光を前記試料に照射し、透過光または反射光の光強度の時間的変化を測定することにより、過渡吸収応答を検出する過渡吸収応答検出装置および過渡吸収応答検出方法に関する。
本発明では、過渡吸収応答の検出（複数の周波数成分についての振幅および位相の少なくとも一方の測定）を、フェムト秒の分解能でかつ１回のプローブ光の照射期間内に行うことができる。

試料にポンプ光を照射して当該試料を光励起すると同時に、前記試料にプローブ光を照射し、透過光の光強度の時間的変化を測定することにより、過渡吸収スペクトルを測定することができる。

この種の技術として、以下の技術が知られている。
（ａ）自己相関法：自己相関関数の計測を行うことで、簡便にパルス幅を計測できる。
（ｂ）ＦＲＯＧ法：参照パルスをゲート信号により時間分解計測することで、位相計測ができる（引用文献１参照）。
（ｃ）ＳＰＩＤＥＲ法：周波数をずらした自己位相干渉光を分光計測することで、位相計測ができる（引用文献２参照）。
（ｄ）ポンプ・プローブ法：光路長で時間を走査することで、フェムト秒での時間分解ができる。
（ｅ）パルスシンセサイジング法：２５ＧＨｚ間隔１ＴＨｚ帯域の光周波数コムの振幅・位相制御を行うことで、高速任意波形の生成が容易。

ＤａｎｉｅｌＪ．Ｋａｎｅ，ＲｉｃｋＴｒｅｂｉｎｏ， "Ｓｉｎｇｌｅ−ｓｈｏｔｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｏｆｔｈｅｉｎｔｅｎｓｉｔｙａｎｄｐｈａｓｅｏｆａｎａｒｂｉｔｒａｒｙｕｌｔｒａｓｈｏｒｔｐｕｌｓｅｂｙｕｓｉｎｇｆｒｅｑｕｅｎｃｙ−ｒｅｓｏｌｖｅｄｏｐｔｉｃａｌｇａｔｉｎｇ，" ＯＰＴＩＣＳＬＥＴＴＥＲＳ１８（１０）ｐｐ．８２３−８２５（１９９３）．Ｃ．ＩａｃｏｎｉｓａｎｄＩ．Ａ．Ｗａｌｍｓｌｅｙ， "Ｓｐｅｃｔｒａｌｐｈａｓｅｉｎｔｅｒｆｅｒｏｍｅｔｒｙｆｏｒｄｉｒｅｃｔｅｌｅｃｔｒｉｃ−ｆｉｅｌｄｒｅｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎｏｆｕｌｔｒａｓｈｏｒｔｏｐｔｉｃａｌｐｕｌｓｅｓ，" ＯＰＴＩＣＳＬＥＴＴＥＲＳ２３（１０）ｐｐ．７９２−７９４（１９９８）．

しかし、（ａ），（ｂ），（ｄ）の技術では、一回のポンプ光の照射により一連の過渡吸収応答を測定することができない。（ｃ）の技術では、位相計測ができるもののフェムト秒の時間分解ができない。

図１７にポンプ・プローブ法を実施するための過渡吸収応答検出装置の原理図を示す。
図１７の過渡吸収応答検出装置９では、光源９１から、レーザ光が出射され、レーザ光はプローブ光照射系９２からプローブ光ＰＲとして試料ＳＭＰＬに照射される。
一方、ポンプ光Ｐ（ｋ）は、試料ＳＭＰＬに繰り返し照射され、試料ＳＭＰＬの過渡吸収応答は、振幅位相検出装置９３により検出される。
振幅位相検出装置９３は、過渡吸収応答が収束するまでの間に、電気回路の動作速度が遅いため（動作速度が追いつかないため）、複数回の検出をすることができない。

したがって、振幅位相検出装置９３は光源９１からの同期信号に基づく検出タイミングＴ（１），Ｔ（２），Ｔ（３），・・・でサンプリングを行わざるを得ない。
ここで、図１７では、検出タイミングＴ（ｋ）はポンプ光Ｐ（ｋ）よりもｋ×ｄｔ遅れるように設定されている。これにより、一回のポンプ光の照射について擬似的に複数回の検出をすることができる。
しかし、特に、不可逆的な過渡吸収応答を検出する場合には、上記の擬似的な複数回の検出すら不可能となる。
本発明の目的は、過渡吸収応答の測定（複数の周波数成分についての振幅および位相の少なくとも一方の測定）を、プローブ光の１ショット（一連のパルスを照射している狭い時間幅）の期間内に行うことができる過渡吸収応答検出装置および過渡吸収応答検出方法を提供することにある。

本発明は、以下を要旨とする。
（１）
１つまたは複数のポンプ光パルス（ｏｐｔｉｃａｌｐｕｍｐｐｕｌｓｅ（ｏｒｐｕｌｓｅｓ））を試料に照射して光励起すると同時に、プローブ光を前記試料に照射（ｉｒｒａｄｉａｔｅ）し、透過光または反射光の振幅および位相の少なくとも一方の時間的変化を測定することにより、前記試料の過渡吸収応答を測定する過渡吸収応答検出装置において、
光周波数コムを発生する光周波数コム源と、
前記光周波数コムを入射し、周波数軸上で、光周波数コムの縦モードの各々に位相変調、または位相変調および振幅変調を行うことで、前記光周波数コムを構成するパルス列の繰返し周波数を増大する光周波数コム変調器と、
前記光周波数コム変調器から出射された、パルス列の繰返し周波数が増大した前記光周波数コムをプローブ光として前記試料に照射するプローブ光照射系と、
前記ポンプ光パルスを、前記光周波数コム源が発生する光周波数コムを構成するあるパルスに同期するタイミングで、前記試料に照射し当該試料を光励起するポンプ光照射系と、
前記試料に照射された前記プローブ光の透過光または反射光を、過渡吸収応答光として前記スペクトル検出器に出射する検出光出射系と、
前記光周波数コム源が発生する光周波数コム、または、
前記光周波数コム変調器が出射する光周波数コム、
に同期する光周波数コムを参照光としてスペクトル検出器に出射し、または当該同期する光周波数コムから参照光を生成し、この参照光をスペクトル検出器に出射する参照光出射系と、
前記検出光出射系を介して入射した前記プローブ光の透過光または反射光および、前記参照光出射系から入射した参照光から、前記過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出するスペクトル検出器と、
を備えたことを特徴とする過渡吸収応答検出装置。

（２）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記光周波数コム源が、光コム発生器およびコム間隔粗化器を備えていることを特徴とする過渡吸収応答検出装置。

（３）
（２）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光パルスが、前記光コム発生器または前記コム間隔粗化器の出射光パルスから生成されまたは前記出射光パルスから選ばれ、または、
前記ポンプ光パルスが、前記光コム発生器または前記コム間隔粗化器に同期して動作する光源から生成されることを特徴とする過渡吸収応答検出装置。

（４）
（２）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記参照光出射系が前記光コム発生器、前記コム間隔粗化器または光周波数コム変調器から光周波数コムを入射し、または、前記光コム発生器、前記コム間隔粗化器または光周波数コム変調器に同期して光周波数コムを発生する光源から当該光周波数コムを入射する過渡吸収応答検出装置。

（５）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記プローブ光照射系、前記検出光出射系および前記参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、
前記プローブ光照射系および前記検出光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、
前記プローブ光照射系および前記参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、または、
前記検出光出射系および前記参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、
前記参照光は、前記検出光出射系を介して前記スペクトル検出器に入射される過渡吸収応答光の周波数と同期するように前記各波長変換器が調整されている過渡吸収応答検出装置。

（６）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記前記プローブ光照射系が光強度変調器を備えた過渡吸収応答検出装置。

（７）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光が前記光コム発生部または前記コム間隔粗化器から生成され、またはパルス発生器から生成されることを特徴とする過渡吸収応答検出装置。

（８）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光出射系が波長変換器を備えた過渡吸収応答検出装置。

（９）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光出射系が光強度変調器を備えた過渡吸収応答検出装置。

（１０）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記検出光出射系が光強度変調器を備えた過渡吸収応答検出装置。

（１１）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記参照光出射系は、音響光学変調器を備え、当該音響光学変調器が、前記検出光出射系から取り出された過渡吸収応答光との間でビートを生じさせる周波数（過渡吸収応答光の周波数とわずかに異なる周波数）を有する光周波数コムを参照光として生成し、
前記スペクトル検出器は、前記参照光を入射し前記過渡吸収応答光と前記参照光とのビートを検出することで、前記過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出する過渡吸収応答検出装置。

（１２）
（１）に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記スペクトル検出器の後段に、演算部を含み、
前記演算部は、前記スペクトル検出器により検出されたスペクトルを逆フーリエ変換して光電界ベクトルの時間変動を演算しその演算結果を出力する過渡吸収応答検出装置。

《発明の作用》
本発明では、光周波数コム源は、所定コム周波数間隔の周波数成分を有する所定時間間隔のパルス列として発生する。
光周波数コム源により発生した光周波数コムは、光周波数コム変調器に入射される。
光周波数コム変調器は、周波数軸上で、光周波数コムの縦モードの各々に位相変調、または振幅・位相変調を行うことで、前記光周波数コムを構成するパルス列の繰返し周波数を増大する。
ここで、繰り返し間隔は、フェムト秒のオーダとされ、過渡吸収応答検出の時間分解能が高められる。
光周波数コム変調器により変調された、パルス列の繰返し周波数が増大した光周波数コムは、プローブ光照射系を介してプローブ光として試料に照射される。
ポンプ光照射系においては、光周波数コム源が発生する光周波数コムを構成するあるパルスに同期するタイミングでポンプ光パルスが、試料に照射され、試料が光励起する。
参照光出射系においては、光周波数コム源が発生する光周波数コムを入射し、当該光周波数コムを参照光としてスペクトル検出器に出射し、または当該光周波数コムから参照光を生成し当該参照光をスペクトル検出器に出射する。
スペクトル検出器では、ポンプ光パルスにより励起された試料に照射されたプローブ光の透過光または反射光を、検出光出射系を介して入射する。これとともに、参照光出射系から参照光を入射する。
そして、これらの入射光から、過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出する。
演算器では、スペクトル検出器において検出されたスペクトルを逆フーリエ変換して光電界ベクトルの時間変動を演算する。

以上のようにして、本発明では、１つまたは複数のポンプ光パルスを試料に照射して光励起すると同時に、プローブ光を前記試料に照射（ｉｒｒａｄｉａｔｅ）し、透過光または反射光の振幅および位相の少なくとも一方の時間的変化を測定することにより、前記試料の過渡吸収応答が測定される。

過渡吸収応答の測定（複数の周波数成分についての振幅および位相の少なくとも一方の測定）を、ポンプ光パルスの１回の照射期間内に、フェムト秒の時間分解で行うことができる。
特に、フェムト秒時間分解での波形計測により、光触媒や高分子重合反応の不可逆反応の素過程の追跡も可能となる。
素過程の解析が

図１は、本発明の過渡吸収応答検出装置の基本構成図である。図２は、光周波数コム変調器から出射された光周波数コムの各モードの位相を示す説明図である。図２（Ａ）は周波数コムの縦モードの位相を表すグラフである。図２（Ｂ）は周波数コムの縦モードの振幅を表すグラフである。図３は、光周波数コム光源が光コム発生器とコム間隔粗化器とからなる過渡吸収応答検出装置の説明図である。図４は、参照光が光コム発生器またはコム間隔粗化器から生成される過渡吸収応答検出装置の説明図である。図５は、ポンプ光出射系が光強度変調器を備えた過渡吸収応答検出装置の説明図である。図６は、ポンプ光出射系が光強度変調器と波長変換器を備えた過渡吸収応答検出装置の説明図である。図７は、プローブ光照射系と検出光出射系のそれぞれが波長変換器を備えた過渡吸収応答検出装置の説明図である。図８は、プローブ光照射系と参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられた過渡吸収応答検出装置の説明図である。図９は、検出光出射系と参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられた過渡吸収応答検出装置の説明図である。図１０は、スペクトル検出器がヘテロダイン検出を行う、アレイ導波路を含む過渡吸収応答検出装置の説明図である。図１１は本発明におけるコム間隔粗化器の具体例を示す図である。図１２は、光周波数コム変調器の具体例を示す図である。図１２（Ａ）は２つのＡＷＧを含む非反射型の光周波数コム変調器を示す図である。図１２（Ｂ）は１つのＡＷＧとミラーとを含む反射型の光周波数コム変調器を示す図である。図１３は、ヘテロダイン検出処理を各周波数について同時に行うためのスペクトル検出器の具体例を示す図である。図１４は、ヘテロダイン検出処理を各周波数について順次に行う、２つのＡＷＧを含む非反射型のスペクトル検出器を示す図である。図１５は、ヘテロダイン検出処理を各周波数について順次に行う、１つのＡＷＧとミラーとを含む反射型のスペクトル検出器を示す図である。図１６は、本発明の過渡吸収応答検出方法を示すフローチャートである。図１７は、従来のポンプ−プローブを用いた過渡吸収応答の測定装置の原理説明図である。

図１は本発明の一実施形態を示す説明図である。
図１において、過渡吸収応答検出装置１Ａは、光周波数コム源１１と、光周波数コム変調器１２と、プローブ光照射系１３と、ポンプ光照射系１４と、検出光出射系１５と、参照光出射系１６と、スペクトル検出器１７と、演算部１８と、出力部１９とを備えている。

光周波数コム源１１は、光周波数コムＣＭＢを発生する。
図１では、光周波数コム源１１は、コム間隔が２００ＧＨｚで、５ｐｓ間隔のパルス列から構成される光周波数コムＣＭＢを出射している。
なお、後述するが、コム間隔が２００ＧＨｚで、５ｐｓ間隔のパルス列から構成される光周波数コムは、図３にも記載されているように、光コム発生器１１１が発生するコム間隔が２５ＧＨｚ、４０ｐｓ間隔のパルス列から生成することができる。

光周波数コム変調器１２は、光周波数コム源１１から光周波数コムＣＭＢを入射し、光周波数コムＣＭＢに対して位相変調、または振幅・位相変調を行うとともに、光周波数コムＣＭＢを構成するパルス列の繰返し周波数を増大する。
図１では、光周波数コム変調器１２により、５ｐｓ間隔のパルス列は、繰返し周波数が３１２．５ｆｓのパルス列に変換される。

図２（Ａ）は光周波数コム変調器１２から出射された周波数コムの縦モードの位相を表すグラフである。
図２（Ｂ）は光周波数コム変調器１２から出射された周波数コムの縦モードの振幅（縦軸Ｉは強度（Ｉｎｔｅｎｃｉｔｙ））を表すグラフである。
図２（Ａ）に示すように、変調後の周波数コムの縦モードの位相は非均一であり、図２（Ｂ）に示すように、変調後の周波数コムの縦モードの振幅も非均一である。周波数コムを構成するパルス列は、光周波数コム変調器１２により上記の変調を受けることで、上述したように周波数が３１２．５ｆｓのパルス列に変換される。

プローブ光照射系１３は、光周波数コム変調器１２から出射された、パルス繰返し周波数が増大した光周波数コムをプローブ光として試料ＳＭＰＬに照射される。この光周波数コムのコム間隔は２００ＧＨｚであり、光周波数コムを構成するパルス列の時間間隔は３１２．５ｆｓである。
ポンプ光照射系１４は、ポンプ光パルスを試料ＳＭＰＬにショットし試料ＳＭＰＬを光励起する。
ポンプ光照射系１４は、光周波数コム源１１から、２５ＧＨｚの同期信号を受け取り、光周波数コム源１１が生成する信号に同期するポンプ光パルス（２５ＧＨｚに同期する信号）を生成する。

検出光出射系１５は、試料ＳＭＰＬに照射されたプローブ光の透過光または反射光を、過渡吸収応答光（検出光）として取り出す。
図１では、検出光出射系１５に、過渡吸収応答光の時間軸波形のグラフおよび周波数軸波形のグラフが示されている。
周波数軸波形のグラフで、注視すべきことは、２００ＧＨｚ間隔のパルス間にサイドバンドが表れていることである。また、図１では、振幅や位相が有限の値であるサイドバンドが示されているが、振幅や位相がゼロの値としてサイドバンドに表れることがある（見かけ上、サイドバンドは表れない）、ということにも注意されたい。

参照光出射系１６は、検出光出射系により取り出された過渡吸収応答光の周波数と同期し、当該周波数とわずかに異なる周波数の光周波数コムを参照光として生成しこれを、当該過渡吸収応答光とともにスペクトル検出器１７に入射する。
スペクトル検出器１７は、過渡吸収応答光と参照光とのビートを検出することで、過渡吸収応答光の位相またはさらに振幅を検出する。
本発明では、図１３および図１４において後述するように、過渡吸収応答光（検出光）と参照光とのビートを測定することで、光周波数コムの縦モードのコム要素に含まれている、位相情報および振幅情報の過渡吸収応答による変化を測定することができる。

演算部１８は、スペクトル検出器１７により検出された位相スペクトルおよび振幅スペクトルを逆フーリエ変換して光電界ベクトルの時間変動を演算しその演算結果を出力する。
出慮部１９は、演算結果を受け取り、データ出力、画像出力等の適宜の形態で、演算結果を加工等して出力することができる。

図３は、光周波数コム光源１１が光コム発生器１１１とコム間隔粗化器１１２とからなる過渡吸収応答検出装置１Ｂの説明図である。
光コム発生器１１１は、コム間隔が２５ＧＨｚ、４０ｐｓ間隔のパルス列からなる光周波数コムを発生し、コム間隔粗化器１１２が光周波数コムを、２００ＧＨｚで、５ｐｓ間隔のパルス列から構成される光周波数コムに変換する。

図４は、ポンプ光および参照光が、ポンプ光を光コム発生器１１１の出射部からから取得される過渡吸収応答検出装置１の説明図である。
ポンプ光は、光コム発生器１１１の出射側から取得する他、コム間隔粗化器１１２の出射側から取得することもできる。
また、参照光は、光コム発生器１１１の出射側から取得する他、コム間隔粗化器１１２の出射側、さらに光周波数コム変調器１２の出射側から取得することもできる。
図示はしないが、ポンプ光出力系１４が、ポンプ光発生器を備えることができる。この場合には、ポンプ光発生器は、光コム発生器１１１またはコム間隔粗化器１１２と同期してポンプ光を発生することができる。
図示はしないが、参照光出射系１６が、参照光発生器を備えることができる。この場合には、参照光発生器は、光コム発生器１１１、コム間隔粗化器１１２、光周波数コム変調器１２と同期して参照光を発生することができる。

図５は、ポンプ光出射系１４が光強度変調器１４１を備えた過渡吸収応答検出装置１Ｄの説明図である。
光強度変調器１４１は、ポンプ光のパルス列から、一つのパルスのみを取り出して出射することができる。

図６は、ポンプ光出射系１４が光強度変調器１４１と波長変換器１４２とを備えた過渡吸収応答検出装置１Ｅの説明図である。
波長変換器１４２は、ポンプ光の中心周波数を、ｆ₀からｆ_c1にシフトすることができる（図６参照）。これにより、試料ＳＭＰＬには、励起に適切な周波数のポンプ光が照射される。
なお、図６では説明の便宜上、ポンプ光出射系１４が光強度変調器１４１を備えているが、ポンプ光出射系１４は光強度変調器１４１を備えなくてもよい。

図７は、プローブ光照射系１３が波長変換器１３１を備え、検出光出射系１５が波長変換器１５１を備えた過渡吸収応答検出装置１Ｆの説明図である。
波長変換器１３１は、光周波数コム変調器１２から出射された光周波数コムの中心周波数を、ｆ₀からｆ_c1にシフトすることができる。これにより、試料ＳＭＰＬには、過渡吸収応答に適切な周波数ｆ_c1のプローブ光が照射される。波長変換器１５１は中心周波数をｆ_c1からｆ₀に戻す。
ポンプ光のエネルギーは、プローブ光のエネルギーよりも高く設定される。
したがって、プローブ光照射系１３が波長変換器１３１を備え、プローブ光が短い波長側に変換されるときは、図７に示すようにポンプ光出射系１４には波長変換器１４２が必要となる。
図７では説明の便宜上、ポンプ光出射系１４が光強度変調器１４１を備えているが、ポンプ光出射系１４は光強度変調器１４１を備えなくてもよい。

図８は、プローブ光照射系１３に波長変換器１３１が備えられ、参照光出射系１６に波長変換器１６１が備えられた過渡吸収応答検出装置１Ｇの説明図である。
図８では、波長変換器１３１は、光周波数コム変調器１２から出射された光周波数コムの中心周波数を、ｆ₀からｆ_c1にシフトすることができる。これにより、試料ＳＭＰＬには、過渡吸収応答に適切な周波数ｆ_c1のプローブ光が照射される。
波長変換器１６１は、光周波数コム源１１が発生する光周波数コムの中心周波数をｆ₀からｆ_c1にシフトすることができる。
スペクトル検出器１７は、プローブ光照射系１３と、参照光出射系１６とから同一の中心周波数ｆ_c1の光周波数コムを入射することができる。
なお、図８では説明の便宜上、ポンプ光出射系１４が光強度変調器１４１を備えているが、ポンプ光出射系１４は光強度変調器１４１を備えなくてもよい。

図９は、検出光出射系１５に波長変換器１５１が備えられ、参照光出射系１６に波長変換器１６１が備えられた過渡吸収応答検出装置１Ｈの説明図である。
図９では、波長変換器１５１は、試料ＳＭＰＬから出射された光周波数コムの中心周波数を、ｆ₀からｆ_c1にシフトすることができる（図９参照）。
波長変換器１６１は、光周波数コム源１１が発生する光周波数コムの中心周波数をｆ₀からｆ_c1にシフトすることができる（図８参照）。
これにより、スペクトル検出器１７は、プローブ光照射系１３と、参照光出射系１６とから、処理に最適な周波数（同一の中心周波数ｆ_c1）光周波数コムを入射することができる。
なお、図９では説明の便宜上、ポンプ光出射系１４が光強度変調器１４１を備えているが、ポンプ光出射系１４は光強度変調器１４１を備えなくてもよい。

図１０は、スペクトル検出器７がヘテロダイン検出を行う過渡吸収応答検出装置１Ｉの説明図である。
図１０では、スペクトル検出器７がアレイ導波路（ＡＷＧ：Ａｒｒａｙｅｄ−ＷａｖｅｇｕｉｄｅＧｒａｔｉｎｇ）を含み、参照光出射系１６が音響光学変調器１６２を含んでいる。
音響光学変調器１６２は、検出光出射系１５から出射された過渡吸収応答光との間でビートを生じさせる周波数（過渡吸収応答光の周波数とわずかに異なる周波数）を有する光周波数コムを参照光として生成する。なお、音響光学変調器１６２は、波長変換器１６１により代替できる。すなわち、波長変換器１６１が音響光学変調器１６２の機能を含むことができる。
スペクトル検出器７は、参照光を入射し過渡吸収応答光と参照光とのビートを検出することで、過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出する。
スペクトル検出器１７は、ＡＷＧにより構成することができる（後述する、図１３参照）。
スペクトル検出器１７は、たとえば、本願出願人の開発にかかる「二波長同時ヘテロダイン装置」を使用することができる。
演算部１８は、スペクトル検出器１７により検出された位相スペクトルと振幅スペクトルとを逆フーリエ変換することで、出力部１９から逆フーリエ変換の演算結果（たとえば、画像データ）を取り出すことができる。

図１１はコム間隔粗化器１１２をカラーレスＡＷＧにより構成した例を示す図である。

図１２は光周波数コム変調器１２をＡＷＧにより構成した例を示す図である。
図１２（Ａ）に、２つのＡＷＧを含む非反射型の光周波数コム変調器を示す。また、図１２（Ｂ）に、１つのＡＷＧとミラーとを含む反射型の光周波数コム変調器を示す。図１２（Ｂ）では、光周波数コム変調器１２は、ＡＷＧと強度変調器と、位相変調器とミラーと、強度変調器および位相変調器を制御するマルチチャンネル電流源とにより構成されている。

図１３は、ヘテロダイン検出処理を各周波数について同時に行うためのスペクトル検出器１７の具体例を示す図である。
図１３においては、検出光出射系１４からの検出光と、参照光出射系１６からの参照光とが２×３カプラを介して、位相検出部１７１および振幅検出部１７２に入射される。
位相検出部１７１は、ＰＤ（フォトダイオード）とＬＰＦ（ローパスフィルタ）と自乗回路とＤＣメータとからなる。
振幅検出部１７２は、ＰＤ（フォトダイオード）とパワーメータとからなる。
位相検出部１７１のＡＷＧ１の２つの入射ポートには、２×３カプラの２出射光路からの光が入射される。ＡＷＧ１は、順次、検出光の周波数成分ｆ_k，ｆ_k+1および参照光の周波数成分ｆ_k＋Δ，ｆ_k+1＋Δを第ｋの出力ポートから出力する。
たとえば、ＡＷＧ１は、検出光の周波数成分ｆ₁，ｆ₂および参照光の周波数成分ｆ₁＋Δ，ｆ₂＋Δを第１の出力ポートから出力し、検出光の周波数成分ｆ₂，ｆ₃および参照光の周波数成分ｆ₂＋Δ，ｆ₃＋Δを第２の出力ポートから出力する。
これらの信号はＰＤにより光電変換された後、ＬＰＦを通過した後、自乗回路により二乗され、ＤＣメータによりビート検出される。ビート検出結果は、演算部１８に送出される。
位相検出部１７２のＡＷＧ２の１つの入射ポートには、１出射光路からの光が入射される。周波数成分ごとの検出光の振幅が測定され、ＰＤ（フォトダイオード）とＤＣメータを介して演算部１８に出力される。
なお、この検出技術は公知であり、本願発明の発明者と同一発明者により提案されたＷＯ２０１０／１１６９１８に詳しい記載がある。

図１４および図１５は、ヘテロダイン検出処理を各周波数について順次に行うためのスペクトル検出器の具体例を示す図である。
図１４においては、検出光出射系１４からの検出光と、参照光出射系１６からの参照光とが２×３カプラを介してＡＷＧ１１およびＡＷＧ２１に入射される。
ＡＷＧ１１とＡＷＧ２１との間には遅延ループが設けられており、周波数が増加するにしたがって遅延量が大きくなるように構成されている。
図１４では、ＡＷＧ１１のｋ番目の出力ポート光路には周波数ｆ_k，ｆ_k+1，ｆ_k+Δ，ｆ_k+1Δ（ｋ＝１，２，３，・・・，１２７）の信号が出力される。これらの信号は、シリアル信号としてＡＷＧ１２から出射される。ＡＷＧ１２からの出射光からは、ビートが検出され、位相検出部１７３からは、位相スペクトルが出力される。
図１４では、ＡＷＧ２１のｋ番目の出力ポート光路には、周波数ｆ_k（ｋ＝１，２，３，・・・，１２７）の信号が出力される。これらの信号は、シリアル変換され、ビートが検出され、振幅検出部１７１からは、振幅スペクトルが出力される。

図１５においては、検出光出射系１４からの検出光と、参照光出射系１６からの参照光とが２×２カプラを介してＡＷＧ１１およびＡＷＧ２１に入射される。
位相検出部１７５では、ＡＷＧ１１の出射先には、遅延ループを介してミラーが設けられており、周波数が増加するにしたがって遅延量が大きくなるように構成されている。
ミラーにより反射された光は逆順をたどり、サーキュレータを介して、ＰＤに入射されて電気信号に変換される。そして、変換信号は、ＬＰＦ，自乗回路，ＤＣメータを介して位相検出部１７５から出力される。
振幅検出部１７６では、ＡＷＧ２１の出射先には、遅延ループを介してミラーが設けられており、周波数が増加するにしたがって遅延量が大きくなるように構成されている。
ミラーにより反射された光は逆順をたどり、サーキュレータを介して、ＰＤに入射されて電気信号に変換される。そして、変換信号は、ＬＰＦ，自乗回路，パワーメータを介して振幅検出部１７６から出力される。

図１６は、本発明の過渡吸収応答検出方法を示すフローチャートである。
過渡吸収応答検出方法では、以下のステップを実行することにより、１つまたは複数のポンプ光パルスを試料ＳＭＰＬに照射して光励起すると同時に、プローブ光を試料ＳＭＰＬに照射し、透過光または反射光の振幅および位相の少なくとも一方の時間的変化を測定することにより、試料ＳＭＰＬの過渡吸収応答を測定することができる。

光周波数コム発生ステップＳ１１０：光周波数コム源から光周波数コムを発生する。
光周波数コム変調ステップ１２０：光周波数コム発生ステップ１１０において発生した光周波数コムを、光周波数コム変調器に入射し、周波数軸上で、光周波数コムの縦モードの各々に位相変調、または振幅・位相変調を行うことで、光周波数コムを構成するパルス列の繰返し周波数を増大する。
プローブ光照射ステップ１３０：光周波数コム変調ステップ１２０において変調した、パルス列の繰返し周波数が増大した前記光周波数コムをプローブ光として試料に照射する。
ポンプ光照射ステップ１４０：光周波数コム発生ステップ１１０において光周波数コム源が発生する光周波数コムを構成するあるパルスに同期するタイミングで、ポンプ光パルスを、試料に照射し当該試料を光励起する。
参照光出射ステップ１５０：光周波数コム発生ステップ１１０において発生した光周波数コムを入射し、光周波数コムを参照光としてスペクトル検出器に出射し、または光周波数コムから参照光を生成し参照光をスペクトル検出器に出射する。
スペクトル検出ステップ１６０：プローブ光照射ステップ１３０において試料に照射された前記プローブ光の透過光または反射光を、検出光出射系を介して入射するとともに、参照光出射系から参照光を入射し、これらの入射光から、過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出する。
演算ステップ１７０：スペクトル検出ステップにおいて検出されたスペクトルを逆フーリエ変換して光電界ベクトルの時間変動を演算する。

１，１Ａ〜１Ｉ過渡吸収応答検出装置
１１光周波数コム源
１２光周波数コム変調器
１３プローブ光照射系
１４ポンプ光照射系
１５検出光出射系
１６参照光出射系
１７スペクトル検出器
ＣＭＢ光周波数コム
ＳＭＰＬ試料

Claims

１つまたは複数のポンプ光パルスを試料に照射して光励起すると同時に、プローブ光を前記試料に照射（ｉｒｒａｄｉａｔｅ）し、透過光または反射光の振幅および位相の少なくとも一方の時間的変化を測定することにより、前記試料の過渡吸収応答を測定する過渡吸収応答検出装置において、
光周波数コムを発生する光周波数コム源と、
前記光周波数コムを入射し、周波数軸上で、光周波数コムの縦モードの各々に位相変調、または位相変調および振幅変調を行うことで、前記光周波数コムを構成するパルス列の繰返し周波数を増大する光周波数コム変調器と、
前記光周波数コム変調器から出射された、パルス列の繰返し周波数が増大した前記光周波数コムをプローブ光として前記試料に照射するプローブ光照射系と、
前記ポンプ光パルスを、前記光周波数コム源が発生する光周波数コムを構成するあるパルスに同期するタイミングで、前記試料に照射し当該試料を光励起するポンプ光照射系と、
前記試料に照射された前記プローブ光の透過光または反射光を、過渡吸収応答光として前記スペクトル検出器に出射する検出光出射系と、
前記光周波数コム源が発生する光周波数コム、または、前記光周波数コム変調器が出射する光周波数コムに同期する光周波数コムを参照光としてスペクトル検出器に出射し、または当該同期する光周波数コムから参照光を生成し、この参照光をスペクトル検出器に出射する参照光出射系と、
前記検出光出射系を介して入射した前記プローブ光の透過光または反射光および、前記参照光出射系から入射した参照光から、前記過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出するスペクトル検出器と、
を備えたことを特徴とする過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記光周波数コム源が、光コム発生器およびコム間隔粗化器を備えていることを特徴とする過渡吸収応答検出装置。
請求項２に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光パルスが、前記光コム発生器または前記コム間隔粗化器の出射光パルスから生成されまたは前記出射光パルスから選ばれ、または、
前記ポンプ光パルスが、前記光コム発生器または前記コム間隔粗化器に同期して動作する光源から生成されることを特徴とする過渡吸収応答検出装置。
請求項２に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記参照光出射系が前記光コム発生器、前記コム間隔粗化器または光周波数コム変調器から光周波数コムを入射し、または、前記光コム発生器、前記コム間隔粗化器または光周波数コム変調器に同期して光周波数コムを発生する光源から当該光周波数コムを入射する過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記プローブ光照射系、前記検出光出射系および前記参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、
前記プローブ光照射系および前記検出光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、
前記プローブ光照射系および前記参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、または、
前記検出光出射系および前記参照光出射系のそれぞれに波長変換器が備えられ、
前記参照光は、前記検出光出射系を介して前記スペクトル検出器に入射される過渡吸収応答光の周波数と同期するように前記各波長変換器が調整されている過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記前記プローブ光照射系が光強度変調器を備えた過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光が前記光コム発生部または前記コム間隔粗化器から生成され、またはパルス発生器から生成されることを特徴とする過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光出射系が波長変換器を備えた過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記ポンプ光出射系が光強度変調器を備えた過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記検出光出射系が光強度変調器を備えた過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記参照光出射系は、音響光学変調器を備え、当該音響光学変調器が、前記検出光出射系から取り出された過渡吸収応答光との間でビートを生じさせる周波数（過渡吸収応答光の周波数とわずかに異なる周波数）を有する光周波数コムを参照光として生成し、
前記スペクトル検出器は、前記参照光を入射し前記過渡吸収応答光と前記参照光とのビートを検出することで、前記過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出する過渡吸収応答検出装置。
請求項１に記載の過渡吸収応答検出装置において、
前記スペクトル検出器の後段に、演算部を含み、
前記演算部は、前記スペクトル検出器により検出されたスペクトルを逆フーリエ変換して光電界ベクトルの時間変動を演算しその演算結果を出力する過渡吸収応答検出装置。
１つまたは複数のポンプ光パルスを試料に照射して光励起すると同時に、プローブ光を前記試料に照射（ｉｒｒａｄｉａｔｅ）し、透過光または反射光の振幅および位相の少なくとも一方の時間的変化を測定することにより、前記試料の過渡吸収応答を測定する、以下のステップを含む過渡吸収応答検出方法。
光周波数コム発生ステップ：光周波数コム源から光周波数コムを発生する。
光周波数コム変調ステップ：前記光周波数コム発生ステップにおいて発生した前記光周波数コムを、光周波数コム変調器に入射し、周波数軸上で、光周波数コムの縦モードの各々に位相変調、または振幅・位相変調を行うことで、前記光周波数コムを構成するパルス列の繰返し周波数を増大する。
プローブ光照射ステップ：前記光周波数コム変調ステップにおいて変調した、パルス列の繰返し周波数が増大した前記光周波数コムをプローブ光として前記試料に照射する。
ポンプ光照射ステップ：光周波数コム発生ステップにおいて前記光周波数コム源が発生する光周波数コムを構成するあるパルスに同期するタイミングで、前記ポンプ光パルスを、前記試料に照射し当該試料を光励起する。
参照光出射ステップ：前記光周波数コム発生ステップにおいて発生した光周波数コムを入射し、当該光周波数コムを参照光としてスペクトル検出器に出射し、または当該光周波数コムから参照光を生成し当該参照光をスペクトル検出器に出射する。
スペクトル検出ステップ：前記プローブ光照射ステップにおいて前記試料に照射された前記プローブ光の透過光または反射光を、検出光出射系を介して入射するとともに、前記参照光出射系から参照光を入射し、これらの入射光から、前記過渡吸収応答光の位相スペクトルまたはさらに振幅スペクトルを検出する。
請求項１３に記載の過渡吸収応答検出方法において、さらに以下のステップを含む過渡吸収応答検出方法。
演算ステップ：前記スペクトル検出ステップにおいて検出されたスペクトルを逆フーリエ変換して光電界ベクトルの時間変動を演算する。