JP6283478B2 - 熱伝導性シートの使用方法 - Google Patents

Description

本発明は、剥離シート付熱伝導性シートから剥離シートを取り除いて熱伝導性シートを使用する熱伝導性シートの使用方法に関する。

従来、樹脂中に無機フィラー（無機化合物粒子）を分散させることにより、樹脂単体に比べて熱伝導性を向上させた熱伝導性シートが用いられている。
なかでも、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂と無機フィラーとを含有し前記熱硬化性樹脂を半硬化状態にさせたタイプの熱伝導性シートは、被着体に接着させて熱硬化させることで優れた接着性を発揮させ得るとともに接着後には熱が加わっても接着性が低下し難いことから広く用いられている。
このような熱伝導性シートの製造方法は、例えば下記特許文献１に開示されている。
具体的には、従来の熱伝導性シートは、図１０に示されているように、無機フィラー１０３とポリマー成分１０４とを含むポリマーシート１０２ａ、１０２ａ’を、支持層１０１が形成された面と反対側の面が向い合うように重ね合わせ、熱プレスによって２層のポリマー層１０２ｂ、１０２ｂ’を積層して積層体１０２ｃを形成させる方法により作製されたりしている。

この特許文献１に記載の熱伝導性シートは、ポリマー層を被着体に接着させて用いられることから使用時においては前記支持層の少なくとも一方を剥離させて用いられる。
即ち、このような熱伝導性シートにおいては、一般的な接着シートにおいて接着面を保護すべく用いられている剥離シートとしての機能を前記支持層に発揮させている。
なお、剥離シート付の熱伝導性シートは、この特許文献１に記載の方法以外にも各種の方法で作製されている。

ところで、熱伝導性シートは、優れた熱伝導性を有することが求められており、従来、無機フィラーをいかにして高充填させるかといった検討がなされている。

特開２０１０−９４８８７号公報

前記のような剥離シート付熱伝導性シートは、熱伝導性シートに無機フィラーを高充填させると当該熱伝導性シートが割れやすい状態になることから使用時に剥離シートを取り除くのに慎重な作業を必要とする。

本発明は、このような問題に鑑みてなされたものであり、剥離シートを剥離する際に熱伝導性シートに破損が生じることを抑制することができる熱伝導性シートの使用方法を提供することを課題としている。

本発明者は、熱伝導性シートが破損するという問題は、熱硬化性樹脂と無機フィラーとを有する半硬化状態の熱伝導性シートが曲げられる力に弱いことに起因していることに着目し、本発明を完成させた。

即ち、本発明の熱伝導性シートの使用方法は、熱硬化性樹脂と、前記熱硬化性樹脂よりも熱伝導率の高い無機フィラーとを含有する半硬化状態の熱伝導性シート、及び、該熱伝導性シートに積層された剥離シートを備えた剥離シート付熱伝導性シートから前記剥離シートを取り除いて前記熱伝導性シートを使用する熱伝導性シートの使用方法であって、前記剥離シートが、外周縁の一点と他点とを結ぶ分割線を有し、該分割線により複数のシート片に分割可能に形成されており、前記一点から前記他点までのいずれかの箇所を剥離起点とし、該剥離起点から前記シート片を剥離して前記剥離シート付熱伝導性シートから前記剥離シートを取り除き、且つ、前記一点から前記他点までの中間領域に設けた前記剥離起点から前記分割線の長さ方向に交差する方向に前記シート片を剥離することを特徴としている。

熱硬化性樹脂と無機フィラーとを有する半硬化状態の熱伝導性シートは、曲げられる力に相対的に弱く、厚み方向に押圧される力に相対的に強い。
そして、本発明の剥離シート付熱伝導性シートは、剥離シートが外周縁の一点と他点とを結ぶ分割線を有し、該分割線により複数のシート片に分割可能に形成されているので、例えば平坦な台上に前記剥離シートが上になるようにして剥離シート付熱伝導性シートを置いた状態で前記分割線を介して隣接する２つのシート片の内の一方のシート片を上から押さえつつ他方のシート片を剥離することができる。
したがって、剥離シート付熱伝導性シートから剥離シートを取り除く際に、熱伝導性シートの破損を抑制することができる。

なお、前記剥離起点は、前記一点から前記他点までの中間領域に設ける。
この態様によれば、剥離シートの外周縁の一点と他点とを結ぶように形成された前記分割線の中間領域を前記他方のシート片を剥離する際の剥離起点とし、且つ前記分割線の長さ方向に交差する方向に前記他方のシート片を剥離することができるため熱伝導性シートに曲げが加わることをより一層抑制させることができる。

以上説明したように、本発明は、熱伝導性シートの使用方法において当該熱伝導性シートの破損を抑制することが可能となる。

本発明の実施の形態における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す図であり、（Ａ）は平面図であり、（Ｂ）は側面図である。 本発明の実施の形態における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す図であり、（Ａ）は鉤爪状部材による剥離シートの剥離方法を示した概略断面図であり、（Ｂ）は粘着テープによる剥離シートの剥離方法を示した概略断面図である。 本発明の実施の形態の変形例１における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す平面図である。 本発明の実施の形態の変形例２における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す平面図である。 本発明の実施の形態の変形例３における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す平面図である。 本発明の実施の形態の変形例４における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す平面図である。 本発明の実施の形態の変形例５における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す平面図である。 本発明の実施の形態の変形例６における剥離シート付熱伝導性シートを概略的に示す平面図である。 本発明の実施の形態の変形例３における剥離シート付熱伝導性シートの剥離シートの剥離方法を概略的に示す平面図である。 特許文献１に開示の熱伝導性シートの製造方法を示す概略断面図である。

以下、図面に基づいて本発明の実施の形態を説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照符号を付し、その説明は繰り返さない。

本発明の一実施の形態における剥離シート付熱伝導性シート１０は、図１（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、熱伝導性シート１１と、この熱伝導性シート１１を覆う剥離シート１２とを備えている。
熱伝導性シート１１の外周縁と剥離シート１２の外周縁とは、略同じ形状であり、熱伝導性シート１１の外周縁と剥離シート１２の外周縁とが一致するように積層されている。

熱伝導性シート１１は、熱硬化性樹脂と、この熱硬化性樹脂よりも熱伝導率の高い無機フィラーとを含有し、前記熱硬化性樹脂が半硬化状態で含有されている。

前記熱伝導性シート１１を形成する熱硬化性樹脂は特に限定されないが、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂などが用いられる。

エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂等の各種のエポキシ樹脂を単独または２種以上併用して採用することができる。

フェノール樹脂としては、例えば、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂等が用いられる。
なかでも、トリフェニルメタン型フェノール樹脂は、耐熱性において有利であり、フェノールアラルキル樹脂は、被着体との間に良好なる接着性を示す点において好ましく用いられる。

なお、前記熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を採用する場合には、熱伝導性シート１１に当該エポキシ樹脂の硬化剤や硬化促進剤をさらに加えて熱硬化性を調整してもよい。
硬化剤としては、例えば、ジアミノジフェニルスルホン、ジシアンジアミド、ジアミノジフェニルメタン、トリエチレンテトラミンなどのアミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤などを用いることができる。
また、前記ノボラック型フェノール樹脂などもエポキシ樹脂を硬化させるための硬化剤として熱伝導性シート１１に含有させることができる。
硬化促進剤としては、例えば、イミダゾール類や、トリフェニルフォスフェイト（ＴＰＰ）、三フッ化ホウ素モノエチルアミンなどのアミン系硬化促進剤などが用いられる。

一方で熱硬化性樹脂としてフェノール樹脂を採用する場合には、ヘキサメチレンテトラミン、各種の２官能以上のエポキシ化合物、イソシアネート類、トリオキサン及び環状ホルマール等を前記フェノール樹脂の硬化剤として含有させても良い。

無機フィラーは、熱硬化性樹脂よりも熱伝導率が高ければ特に限定されないが、例えば、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ガリウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、二酸化珪素、酸化マグネシウム、ダイヤモンドなどの粒子が用いられる。

なお、本実施形態の熱伝導性シート１１が半硬化状態であるかどうかは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を行った際に硬化反応に伴う発熱ピークが観測されることで確認可能であり、例えば、十分に熱を加えて熱硬化させた熱伝導性シートのＤＳＣチャートと熱を加える前の熱伝導性シートのＤＳＣチャートとを比較して明確な発熱ピークが観察されるかどうかで判断することができる。

図１（Ａ）に示すように、剥離シート１２は、外周縁１２ａの一点１２ｂと他点１２ｃとを結ぶ分割線１２ｄを有し、該分割線により複数のシート片に分割可能に形成されている。
該分割線１２ｄは、当該分割線によって分割される領域間を完全に切り離した状態となるように形成される必要はなく、例えば、破線状の切込みを設けた所謂ミシン目や、剥離シート１２の厚み方向途中まで切り込まれた所謂ハーフカットなどとすることもできる。
本実施の形態においては、剥離シート１２の外周縁１２ａは、平面視における形状が長方形であり、一点１２ｂ及び他点１２ｃは対向する長辺側の中心点であり、分割線１２ｄは一点１２ｂと他点１２ｃとを結ぶ直線である。

該剥離シート１２は、その材質等が特に限定されるものではないが、例えば、ポリエステル樹脂フィルム、ポリオレフィン樹脂フィルム、ポリイミド樹脂フィルムなどの樹脂フィルム、銅箔、アルミニウム箔、ニッケル箔などの金属箔などとすることができる。
なかでも、本実施形態の剥離シート１２には、外形加工性がよく、安価であるという点において、ポリエチレンテレフタレート樹脂フィルムを用いることが好ましい。
該剥離シート１２は、熱伝導性シート１１と接触する面に粗化処理、離型処理などの処理がされていてもよく、未処理の状態であってもよい。

続いて、本実施の形態の剥離シート付熱伝導性シート１０の製造方法について説明する。

まず、剥離シート付熱伝導性シート１０に用いる剥離シート１２、１３を準備する。
この前記剥離シート１２、１３としては、剥離シート付熱伝導性シート１０を連続的に効率良く製造する上において長尺帯状のものを準備することが好ましい。

次いで、エポキシ樹脂、フェノール樹脂などの熱硬化性樹脂を溶解可能な有機溶媒に溶解させるとともに、この樹脂溶液に窒化ホウ素粒子、金属酸化物粒子などの熱硬化性樹脂よりも熱伝導率の高い無機フィラーを分散させてコーティング液を作製する。
この工程では、例えば、ボールミル、プラネタリーミキサー、ホモジナイザー、三本ロールミル等の攪拌装置を用いることができる。

次に、剥離シート上に、上記コーティング液をコーティングする。
この工程は、長尺帯状の剥離シートを巻き取った剥離シートロールを、グラビヤロールコーター、リバースロールコーター、キスロールコーター、ナイフコーター、コンマコーター、ダイレクトコーター等のコーティング装置に装着して連続的に実施させることができる。

次に、コーティング液がコーティングされた剥離シートを乾燥炉に導入して、有機溶媒を除去し、コーティング液の乾燥被膜を剥離シート上に形成する。
この工程は、例えば、コーティング液がコーティングされた帯状の剥離シートを一般的な加熱乾燥炉中を所定の時間を掛けて通過させることで実施することができる。

次に、この片面に乾燥被膜の形成された剥離シートを２枚用意し、この乾燥被膜の形成された剥離シートを乾燥被膜が対向するように重ね合わせて熱プレスして２層の乾燥被膜を積層一体化させる。
これにより、熱伝導性シートと、熱伝導性シートの表面及び裏面に積層された剥離シートとを有する積層体が得られる。
この工程は、例えば、乾燥被膜の形成された帯状の剥離シートを熱板一面分の長さずつ熱プレスに供給して順次熱プレスさせるような方法により実施することができる。

そして、当該積層体の一面側を構成している剥離シートと他面側を構成している剥離シートとの内の一方、又は、必要に応じて両方に分割線を形成し、該分割線が外周縁の一点と他点とを結ぶ形になるように積層体から切り出した所定形状（本実施形態においては長方形）の切出片を本実施形態の剥離シート付熱伝導性シートとすることができる。

前記分割線の形成方法は特に限定されないが、例えば、ロータリーカッターなどを用いて剥離シートの厚み方向に切れ込みを入れる方法などを採用することができる。
また、積層体からの剥離シート付熱伝導性シートの切り出し方法は、特に限定されないが、例えば、トムソン刃型などによる打ち抜き方法を採用することができる。

なお、積層体の形成後、且つ分割線の形成前に一方、又は、両方の剥離シートを一旦除去し、その後、改めて別の剥離シートを熱伝導性シートに貼り合せ、この後から貼り合せた剥離シートに対して分割線を形成させるようにしてもよい。
例えば、熱伝導性シートを作製する際には、前記コーティング液のハジキを抑制させる上において、塗工面が粗化面となっている金属箔や樹脂フィルムを用いることが好ましいが、その一方で熱伝導性シートとの接着面が粗化面となっている剥離シートは、アンカー効果により表面平滑な樹脂フィルムなどに比べると一般的に熱伝導性シートとの接着が強固で剥離し難いものとなる。

そして、前記のような帯状の積層体であれば、長さ方向に向けて連続的に剥離シートを除去することが比較的容易である。
その一方で、積層体から複数の剥離シート付熱伝導性シートを切り出した後で、個々の剥離シート付熱伝導性シートから剥離シートを除去するのは、積層体から剥離シートを剥離するのに比べると手間の掛かる作業となる。
特に粗化面を熱伝導性シートに密着させている剥離シートを個々の剥離シート付熱伝導性シートから剥離するのには手間が掛かることになる。
このことから、塗工面が粗化面となっている剥離シートを用いて前記積層体を形成させた場合には、この積層体から剥離シートを除去し、別の剥離シートを貼り合せたあとで剥離シート付熱伝導性シートを切り出すことで小サイズな剥離シート付熱伝導性シートであっても前記剥離シートを剥離容易なものとすることができる。

以上の工程を実施することにより、図１に示すように、熱硬化性樹脂と、この熱硬化性樹脂よりも熱伝導率の高い無機フィラーとを含有し、半硬化状態の熱伝導性シート１１と、この熱伝導性シート１１の一方表面を覆う剥離シート１２とを備えた剥離シート付熱伝導性シート１０を製造することができる。

続いて、本実施の形態における剥離シート付熱伝導性シートの使用方法について説明する。

まず、図１に示す本実施の形態の剥離シート付熱伝導性シート１０を準備する。
次に、剥離シート付熱伝導性シート１０から剥離シート１２を剥離する。
具体的には、剥離シートは外周縁の一点と他点とを結ぶ分割線を有しているため、例えば図１（Ａ）に示すように、剥離シートにおける分割線１２ｄにより分割される一方のシート片Ｒ１を厚み方向に押圧し、矢印Ａ１に示すように一方のシート片Ｒ１と他方のシート片Ｒ２との境界である分割線１２ｄの中間領域を剥離起点とし、当該剥離起点から分割線１２ｄの長さ方向と交差する方向に向けて、他方のシート片Ｒ２を剥離する。
次に、他方のシート片Ｒ２が剥離された部分を厚み方向に押圧し、矢印Ａ２に示すように分割線１２ｄから熱伝導性シート１１の長手方向端部へ向けて一方のシート片Ｒ１を剥離する。
これにより、一方の表面に形成された剥離シートが剥離される。
なお、ここでは熱伝導性シートに曲げが加わることを特に抑制させ易く、熱伝導性シートが割れてしまう事をより一層抑制させ得ることから分割線１２ｄの中間領域に剥離起点を設ける態様を例示しているが、要すれば、前記一点１２ｂや前記他点１２ｃを剥離起点とするようにしてもよい。

このシート片Ｒ１の剥離に際しては、例えば、狭ピッチで複数の小孔が天面に穿設されており、該小孔が空気を吸引するように構成された真空吸引テーブルを使って剥離シート付熱伝導性シート１０を当該真空吸引テーブル上に固定し、シート片を剥離する箇所以外の部分に対する上側からの押圧を省略させるようにしてもよい。
また、前記シート片の剥離は、例えば図２（Ａ）に示すように、先端が鉤爪のようになった部材Ｂ（例えば、カンナ刃やカッターナイフ刃）を剥離シートの表面に押し当てつつ一方のシート片Ｒ１の側から他方のシート片Ｒ２に向けて前記分割線１２ｄと交差する方向に移動させ、前記分割線１２ｄにおいてこの鉤爪状部材Ｂをシート片Ｒ２のエッジに引っ掛けさせる方法などにより実施することができる。
また、このような方法に代えて図２（Ｂ）に示すように、他方のシート片Ｒ２の表面で且つ分割線１２ｄに近い箇所に粘着テープＴを貼り付けて該粘着テープを引き上げることにより当該シート片Ｒ２を剥離するようにしてもよい。

なお、剥離シートの剥離は、被着体への接着前に実施する必要はなく被着体への接着後に実施してもよい。
即ち、熱伝導性シートの片面側にのみ剥離シートを有する剥離シート付熱伝導性シートであれば、熱伝導性シートが露出している面を被着体に接着させた後に、前記のようにして剥離シートを除去するようにしてもよい。
このように一旦被着体に接着させた後でも、例えば、熱伝導性シートの外周縁から剥離シートを剥離しようとした場合には、剥離シートと熱伝導性シートとの接着力により熱伝導性シートに曲げ変形が生じ易く、クラック等が発生し易くなる。
その一方で、本実施形態の熱伝導性シートの使用方法においては、熱伝導性シートの長手方向中央部から外向きに剥離シートが剥離されることになるため、熱伝導性シートに曲げ変形が生じ難くクラック等の発生が抑制されうる。

（変形例１〜６）
図３〜図８に示すように、変形例１〜６の剥離シート付熱伝導性シートは、基本的に図１に示す剥離シート付熱伝導性シート１０と同様であるが、剥離シート１２の分割線１２ｄが異なる。

図３に示すように、変形例１の分割線１２ｄは、対向する長辺における中心点から対角線上に位置する頂点側にずれた一点１２ｂと他点１２ｃとを結ぶ直線である。

図４に示すように、変形例２の分割線１２ｄは、対向する短辺側の中心に位置する一点１２ｂと他点１２ｃとを結ぶ直線である。

図５に示すように、変形例３の分割線１２ｄは、対向する長辺側の中心に位置する一点１２ｂと他点１２ｃとを結ぶ曲線である。

図６に示すように、変形例４の分割線１２ｄは、対向する長辺側の中心点から頂点側にそれぞれ位置する２つの一点１２ｂと２つの他点１２ｃとをそれぞれ結ぶ直線である。

図７に示すように、変形例５の分割線１２ｄは、対向する長辺側の中心点から頂点側にそれぞれ位置する２つの一点１２ｂと２つの他点１２ｃとをそれぞれ結ぶ曲線である。

図８に示すように、変形例６の分割線１２ｄは、一方の辺に位置する頂点としての２つの一点１２ｂと、他方の辺に位置する頂点として２つの他点１２ｃとをそれぞれ対角線に沿って直線で結ぶ。

なお、図５に示す変形例３では、分割線１２ｄが曲線となっているためにこの分割線１２ｄのいずれかを剥離起点とし、分割線１２ｄの延在方向に直交する方向を剥離方向とすることで剥離シート１２を容易に剥離させることができる。
この点について図９を参照しつつ説明すると、正弦波状の分割線１２ｄを有する変形例３の剥離シート付熱伝導性シートは、変曲点たる符号Ｘで示した箇所を剥離起点とすると、該剥離起点Ｘにおける分割線１２ｄの延在方向が図中の仮想線Ｙとなる。
ここで、この仮想線Ｙで仕切られる２つの領域の内、分割線１２ｄが存在する図９正面視右側に向けて剥離を開始し、例えば、前記仮想線Ｙに直交する向き（ブロック矢印Ｚ方向）に剥離を開始すると剥離シートを容易に剥離させ得る。
即ち、剥離起点Ｘにおいては、点領域の剥離を実施すればよく、剥離地点が剥離起点Ｘからブロック矢印Ｚ方向に移動した状況においても剥離地点の両側に分割線１２ｄが存在するため、例えば、剥離地点が点Ｘ’まで移動した場合を考えると、剥離が必要なのは分割線１２ｄの間の幅Ａだけとなり、剥離シートを容易に剥離することができる。
このように剥離シートを容易に剥離することができるのは、分割線が曲線である場合のみならず分割線が折れ線となっている場合も同じである。
即ち、１本の分割線、或いは、２本以上の分割線により曲折形状が形成されている変形例５、６においても同じである。

以上説明したように、本実施の形態及びその変形例１〜６における剥離シート付熱伝導性シート１０は、熱硬化性樹脂と、この熱硬化性樹脂よりも熱伝導率の高い無機フィラーとを含有し、半硬化状態の熱伝導性シート１１と、この熱伝導性シート１１を覆う剥離シート１２とを備え、剥離シート１２は、外周縁１２ａの一点１２ｂと他点１２ｃとを結ぶ分割線１２ｄを有している。

本実施の形態及びその変形例１〜６の剥離シート付熱伝導性シート１０から剥離シートを除去して熱伝導性シートを使用する使用方法は、前記において説明した方法と同様に実施することができる。

本実施の形態における剥離シート付熱伝導性シート１０は、剥離シート１２を剥離する際に破損を抑制できるので、回路基板、半導体モジュールなどの熱伝導性とともに絶縁信頼性が求められるような用途において好適に用いられる。
例えば、上面に半導体素子と、該半導体素子が発する熱を拡散させるためのヒートスプレッダとを備え、前記ヒートスプレッダの上面側に前記半導体素子が搭載されている半導体モジュールにおいて前記ヒートスプレッダの下面側を覆うようにして用いられることが好ましい。
即ち、本実施形態の熱伝導性シートは、前記ヒートスプレッダを被着体とすることが好ましい。

以上のように本発明の実施の形態について説明を行なったが、実施の形態及び変形例の特徴を適宜組み合わせることも当初から予定している。
また、今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。
本発明の範囲は上記した実施の形態ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

１０ 剥離シート付熱伝導性シート、１１ 熱伝導性シート、１２ 剥離シート、１２ａ 外周縁、１２ｂ 一点、１２ｃ 他点、１２ｄ 分割線、Ａ１，Ａ２ 矢印、Ｒ１ 一方のシート片、Ｒ２ 他方のシート片。

Claims (1)

1. 熱硬化性樹脂と、前記熱硬化性樹脂よりも熱伝導率の高い無機フィラーとを含有する半硬化状態の熱伝導性シート、及び、該熱伝導性シートに積層された剥離シートを備えた剥離シート付熱伝導性シートから前記剥離シートを取り除いて前記熱伝導性シートを使用する熱伝導性シートの使用方法であって、
   前記剥離シートが、外周縁の一点と他点とを結ぶ分割線を有し、該分割線により複数のシート片に分割可能に形成されており、前記一点から前記他点までのいずれかの箇所を剥離起点とし、該剥離起点から前記シート片を剥離して前記剥離シート付熱伝導性シートから前記剥離シートを取り除き、
   且つ、前記一点から前記他点までの中間領域に設けた前記剥離起点から前記分割線の長さ方向に交差する方向に前記シート片を剥離することを特徴とした熱伝導性シートの使用方法。

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