JP6252982B2 - Glass member and manufacturing method thereof - Google Patents

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本発明は、LED(発光ダイオード)やLD(レーザーダイオード)等の半導体発光素子の上部に設けられる波長変換部材等のカバー部材として好適なガラス部材、及びその製造方法に関する。   The present invention relates to a glass member suitable as a cover member such as a wavelength conversion member provided on an upper part of a semiconductor light emitting element such as an LED (light emitting diode) or an LD (laser diode), and a manufacturing method thereof.

近年、LED等の半導体発光素子デバイスが次世代の光源として注目されている。LEDは、表面を保護するために樹脂で被覆モールドする場合がある。また、無機蛍光体粉末を配合した樹脂をLED上に被覆モールドすることにより、LEDの発光色を変換させることも可能である。しかしながら、LEDから照射される熱や光は、限られた部分に集中的に照射されるため、被覆モールドに用いられる樹脂が容易に着色あるいは変形してしまう。そのため、短期間で発光色の変化が起こり、半導体発光素子デバイスとしての寿命が短いという問題がある。LEDの高出力化に伴ってこの問題は深刻化すると考えられており、耐熱性に優れる半導体発光素子デバイスの開発が望まれていた。   In recent years, semiconductor light emitting device devices such as LEDs have attracted attention as next-generation light sources. The LED may be coated and molded with a resin to protect the surface. Moreover, it is also possible to convert the luminescent color of LED by carrying out the coating molding on LED with resin which mix | blended inorganic fluorescent substance powder. However, since the heat and light emitted from the LED are intensively applied to a limited portion, the resin used for the coating mold is easily colored or deformed. Therefore, there is a problem that the emission color changes in a short period of time and the lifetime as a semiconductor light emitting device is short. This problem is considered to be serious as the output of the LED is increased, and the development of a semiconductor light emitting device having excellent heat resistance has been desired.

これに対し、半導体発光素子のカバー部材として、樹脂マトリクスを用いない無機固体からなる部材(波長変換部材)が提案されている(例えば、特許文献1参照)。当該カバー部材は優れた耐熱性を有し、熱劣化がほとんど生じない。特許文献1に開示されているカバー部材は、ガラス粉末及び無機蛍光体粉末の混合物を金型に充填し、軟化点付近で熱処理(焼結)することで、例えば板状成型体として提供される。   On the other hand, a member (wavelength conversion member) made of an inorganic solid that does not use a resin matrix has been proposed as a cover member of a semiconductor light emitting element (see, for example, Patent Document 1). The cover member has excellent heat resistance and hardly undergoes thermal deterioration. The cover member disclosed in Patent Document 1 is provided, for example, as a plate-shaped molded body by filling a mold with a mixture of glass powder and inorganic phosphor powder and heat-treating (sintering) in the vicinity of the softening point. .

特開2003−258308号公報JP 2003-258308 A

特許文献1に記載のカバー部材を精度良く所望の形状に加工することは困難である。特に、光透過率を向上させるため部材の薄型化を図ろうとすると、機械的強度が低下して破損しやすくなる。   It is difficult to accurately process the cover member described in Patent Document 1 into a desired shape. In particular, when attempting to reduce the thickness of the member in order to improve the light transmittance, the mechanical strength is reduced and the member is easily damaged.

以上に鑑み、本発明は、半導体発光素子デバイスのカバー部材等として好適であり、薄型化しても所望の機械的強度を有するため破損を抑制することが可能なガラス部材を提供することを目的とする。   In view of the above, an object of the present invention is to provide a glass member that is suitable as a cover member for a semiconductor light-emitting element device and has a desired mechanical strength even if it is thinned, so that breakage can be suppressed. To do.

本発明のガラス部材は、透光性ガラス層と、前記透光性ガラス層の片面に形成されたガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、ガラスセラミック層が開口部を有し、かつ、開口部に臨む位置において透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とする。   The glass member of the present invention is a glass member comprising a translucent glass layer and a glass ceramic layer formed on one side of the translucent glass layer, the glass ceramic layer having an opening, and The window part which consists of a translucent glass layer is formed in the position which faces an opening part, It is characterized by the above-mentioned.

本発明のガラス部材は、透光性ガラス層と、透光性ガラス層の両主面に形成された一対のガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、一対のガラスセラミック層がそれぞれ開口部を有し、開口部が互いに重なり合う位置にあり、かつ、開口部に臨む位置において透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とする。   The glass member of the present invention is a glass member provided with a translucent glass layer and a pair of glass ceramic layers formed on both main surfaces of the translucent glass layer, and the pair of glass ceramic layers are respectively opened. And a window formed of a light-transmitting glass layer is formed at a position facing the opening.

本発明のガラス部材において、ガラスセラミック層が、ガラス粉末及び無機結晶粉末を含む混合粉末の焼結体からなることが好ましい。   In the glass member of the present invention, the glass ceramic layer is preferably composed of a sintered body of mixed powder containing glass powder and inorganic crystal powder.

本発明のガラス部材において、透光性ガラス層が、ガラス粉末の焼結体からなることが好ましい。   In the glass member of the present invention, the translucent glass layer is preferably made of a sintered body of glass powder.

本発明のガラス部材において、透光性ガラス層が、無機蛍光体粉末を含有することが好ましい。   In the glass member of the present invention, the translucent glass layer preferably contains an inorganic phosphor powder.

本発明のガラス部材において、窓部が複数形成されていることが好ましい。   In the glass member of the present invention, it is preferable that a plurality of window portions are formed.

本発明のガラス部材は、半導体発光素子の発光面上に設置して用いることが好ましい。   The glass member of the present invention is preferably used by being installed on the light emitting surface of the semiconductor light emitting device.

本発明の半導体発光素子デバイスは、上記ガラス部材、及び、半導体発光素子を備えてなることを特徴とする。   The semiconductor light emitting device of the present invention is characterized by comprising the glass member and the semiconductor light emitting device.

本発明のガラス部材の製造方法は、上記ガラス部材を製造するための方法であって、(a)透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、ガラスセラミック層を形成するためのガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、(b)ガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、開口部を形成する工程、(c)前記透光性ガラス層形成用グリーンシート及び前記加工後のガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る工程、並びに、(d)積層体を焼成する工程、を含むことを特徴とする。   The method for producing a glass member of the present invention is a method for producing the above glass member, and (a) a green sheet for forming a translucent glass layer for forming a translucent glass layer, and a glass ceramic. A step of preparing a green sheet for forming a glass ceramic layer for forming a layer, (b) a step of processing the green sheet for forming a glass ceramic layer to form an opening, and (c) formation of the light-transmitting glass layer A step of laminating the green sheet for forming and the green sheet for forming the glass ceramic layer after processing, and (d) a step of firing the laminate.

本発明のガラス部材の製造方法は、上記ガラス部材を製造するための方法であって、(a)透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、一対のガラスセラミック層を形成するための一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、(b)一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートそれぞれに加工を施し、開口部を形成する工程、(c)開口部が互いに重なり合う位置となるように、加工後の一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る工程、並びに、(d)積層体を焼成する工程、を含むことを特徴とする。   The method for producing a glass member of the present invention is a method for producing the above glass member, and (a) a green sheet for forming a translucent glass layer for forming a translucent glass layer, and a pair of A step of preparing a pair of glass ceramic layer forming green sheets for forming a glass ceramic layer, (b) a step of processing each of the pair of glass ceramic layer forming green sheets to form an opening, (c) Laminating a pair of glass ceramic layer-forming green sheets after processing on both main surfaces of the light-transmitting glass layer-forming green sheets so that the openings overlap each other, and obtaining a laminate, and ( d) a step of firing the laminate.

本発明によれば、透光性ガラス層がガラスセラミック層と積層されてなるため、透光性ガラス層の光透過率を向上させるためにその厚みを小さくした場合であっても、高強度のガラスセラミック層によりガラス部材としての強度が向上するため、透光性ガラス層の破損を抑制することができる。   According to the present invention, since the translucent glass layer is laminated with the glass ceramic layer, even if the thickness is reduced in order to improve the light transmittance of the translucent glass layer, a high strength is obtained. Since the strength of the glass member is improved by the glass ceramic layer, it is possible to suppress breakage of the translucent glass layer.

(a)本発明の第1の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。(b)図1(a)におけるA−A’断面を示す図である。(A) It is a typical perspective view which shows the glass member which concerns on the 1st Embodiment of this invention. (B) It is a figure which shows the A-A 'cross section in Fig.1 (a). 本発明の第1の実施形態に係るガラス部材の製造工程の一部を示す図である。It is a figure which shows a part of manufacturing process of the glass member which concerns on the 1st Embodiment of this invention. (a)本発明の第2の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。(b)図3(a)におけるA−A’断面を示す図である。(A) It is a typical perspective view which shows the glass member which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. (B) It is a figure which shows the A-A 'cross section in Fig.3 (a). 本発明の第2の実施形態に係るガラス部材の製造工程の一部を示す図である。It is a figure which shows a part of manufacturing process of the glass member which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. 本発明の第3の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。It is a typical perspective view which shows the glass member which concerns on the 3rd Embodiment of this invention. 本発明の第4の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。It is a typical perspective view which shows the glass member which concerns on the 4th Embodiment of this invention. 本発明の第5の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。It is a typical perspective view which shows the glass member which concerns on the 5th Embodiment of this invention. 本発明の半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す模式図である。It is a mimetic diagram showing one embodiment of a semiconductor light emitting element device of the present invention.

以下に、本発明のガラス部材の実施形態について説明する。   Below, embodiment of the glass member of this invention is described.

(1−1)第1の実施形態
図1(a)は本発明の第1の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。図1(b)は図1(a)におけるA−A’断面を示す図である。
(1-1) First Embodiment FIG. 1A is a schematic perspective view showing a glass member according to a first embodiment of the present invention. FIG.1 (b) is a figure which shows the AA 'cross section in Fig.1 (a).

本実施形態において、ガラス部材1は透光性ガラス層2とガラスセラミック層3とを備えている。ガラスセラミック層3は、透光性ガラス層2の片面(具体的には主面2a)に形成されている。ガラスセラミック層3は円形の開口部Oを有しており、開口部Oに臨む位置において、透光性ガラス層2からなる窓部Wが形成されている。開口部Oの形状は特に限定されず、円形や矩形等の多角形が挙げられる。ガラス部材1において、透光性ガラス層2はガラスセラミック層3により支持されているため、透光性ガラス層2(窓部W)を薄くしても機械的強度が十分担保される。また、後述するように開口部Oを適宜加工することにより、所望の形状及び大きさの窓部Wを容易に得ることができる。   In the present embodiment, the glass member 1 includes a translucent glass layer 2 and a glass ceramic layer 3. The glass ceramic layer 3 is formed on one side (specifically, the main surface 2a) of the translucent glass layer 2. The glass ceramic layer 3 has a circular opening O, and a window W made of the translucent glass layer 2 is formed at a position facing the opening O. The shape of the opening O is not particularly limited, and may be a polygon such as a circle or a rectangle. In the glass member 1, since the translucent glass layer 2 is supported by the glass ceramic layer 3, even if the translucent glass layer 2 (window part W) is made thin, mechanical strength is fully ensured. Moreover, the window part W of a desired shape and magnitude | size can be easily obtained by processing the opening part O suitably so that it may mention later.

以下に各構成要素ごとに説明する。   Each component will be described below.

(透光性ガラス層2)
透光性ガラス層2は可視域における光透過率が比較的高い層である。これにより、例えばガラス部材1を半導体発光素子のカバー部材として使用した場合、半導体発光素子から発せられる光(あるいは、無機蛍光体粉末により波長変換された光)を効率良く透過させることができる。具体的には、透光性ガラス層2の波長400〜800nmにおける全光線透過率は10%以上であることが好ましく、20%以上であることがより好ましく、30%以上であることがさらに好ましく、40%以上であることが特に好ましく、50%以上であることが最も好ましい。
(Translucent glass layer 2)
The translucent glass layer 2 is a layer having a relatively high light transmittance in the visible range. Thereby, for example, when the glass member 1 is used as a cover member of a semiconductor light emitting element, light emitted from the semiconductor light emitting element (or light wavelength-converted by the inorganic phosphor powder) can be efficiently transmitted. Specifically, the total light transmittance at a wavelength of 400 to 800 nm of the translucent glass layer 2 is preferably 10% or more, more preferably 20% or more, and further preferably 30% or more. 40% or more is particularly preferable, and 50% or more is most preferable.

透光性ガラス層2は、例えばガラス粉末の焼結体からなることが好ましい。透光性ガラス層2は無機蛍光体粉末を含有していてもよい。その場合、半導体発光素子のカバー部材として用いることにより、半導体発光素子から発せられる光(励起光)がガラスセラミック層3の開口部Oによって形成された窓部Wを通過する際に、無機蛍光体粉末により波長変換させることができる。   The translucent glass layer 2 is preferably made of, for example, a sintered body of glass powder. The translucent glass layer 2 may contain an inorganic phosphor powder. In that case, when used as a cover member of the semiconductor light emitting device, when the light (excitation light) emitted from the semiconductor light emitting device passes through the window W formed by the opening O of the glass ceramic layer 3, the inorganic phosphor. Wavelength conversion can be performed by powder.

ガラス粉末は種々の条件を考慮して組成を選択する必要がある。例えば、ガラス粉末の焼結体は可視域の光透過率が高いことが求められる。また、透光性ガラス層2がガラス粉末と無機蛍光体粉末の混合粉末の焼結体からなる場合は、ガラス粉末は無機蛍光体粉末を安定に保持するための媒体としての役割がある。この場合、使用するガラス組成系によって無機蛍光体粉末との反応性に差が出るため、なるべく無機蛍光体粉末との反応性が低いガラスを選択する必要がある。   It is necessary to select the composition of the glass powder in consideration of various conditions. For example, a sintered body of glass powder is required to have a high light transmittance in the visible region. Moreover, when the translucent glass layer 2 consists of the sintered compact of the mixed powder of glass powder and inorganic fluorescent substance powder, glass powder has a role as a medium for hold | maintaining inorganic fluorescent substance powder stably. In this case, since the reactivity with the inorganic phosphor powder varies depending on the glass composition system to be used, it is necessary to select a glass with a reactivity as low as possible with the inorganic phosphor powder.

ガラス粉末の軟化点は特に限定されないが、例えば850℃以下、さらには800℃以下であることが好ましい。特に、透光性ガラス層2がガラス粉末と無機蛍光体粉末の混合粉末の焼成体からなる場合は、ガラス粉末の軟化点が高くなると、焼成温度も高くなるため、無機蛍光体粉末が劣化して、高い発光効率が得られにくくなる。   Although the softening point of glass powder is not specifically limited, For example, it is preferable that it is 850 degrees C or less, Furthermore, it is 800 degrees C or less. In particular, when the translucent glass layer 2 is made of a fired body of a mixed powder of glass powder and inorganic phosphor powder, the firing temperature also increases as the softening point of the glass powder increases, so that the inorganic phosphor powder deteriorates. Therefore, it is difficult to obtain high luminous efficiency.

ガラス粉末としては、例えば、SiO−B系ガラス、SiO−RO系ガラス(Rは、Mg、Ca、Sr及びBaから選択される少なくとも1種)、SiO−B−RO系ガラス、SiO−B−R’O系ガラス(R’は、Li、Na及びKから選択される少なくとも1種)、SiO−B−Al系ガラス、SiO−B−ZnO系ガラス、SnO−P系ガラス、ZnO−B系ガラス等を用いることができる。なお、低温焼成を目的とする場合は、比較的低い軟化点(例えば400℃以下、さらには380℃以下)が得られやすいZnO−B系ガラスまたはSnO−P系ガラスを選択することが好ましい。耐候性を向上させたい場合は、SiO−B系ガラス、SiO−RO系ガラス、SiO−B−RO系ガラス、SiO−B−R’O系ガラス、SiO−B−Al系ガラスまたはSiO−B−ZnO系ガラスを選択すればよい。 Examples of the glass powder include SiO 2 —B 2 O 3 glass, SiO 2 —RO glass (R is at least one selected from Mg, Ca, Sr and Ba), SiO 2 —B 2 O 3. -RO based glass, SiO 2 -B 2 O 3 -R '2 O -based glass (R' is at least one selected Li, from Na and K), SiO 2 -B 2 O 3 -Al 2 O 3 Glass-based glass, SiO 2 —B 2 O 3 —ZnO-based glass, SnO—P 2 O 5 -based glass, ZnO—B 2 O 3 -based glass, or the like can be used. Incidentally, for the purpose of low-temperature firing is relatively low softening point (e.g., 400 ° C. or less, more 380 ° C. or below) is obtained easily ZnO-B 2 O 3 based glass or SnO-P 2 O 5 based glass It is preferable to select. When it is desired to improve the weather resistance, SiO 2 —B 2 O 3 glass, SiO 2 —RO glass, SiO 2 —B 2 O 3 —RO glass, SiO 2 —B 2 O 3 —R ′ 2 O What is necessary is just to select a glass based, SiO 2 —B 2 O 3 —Al 2 O 3 based glass or SiO 2 —B 2 O 3 —ZnO based glass.

SiO−B−RO系ガラスの組成範囲は、質量%で、SiO 30〜70%、B 1〜15%、MgO 0〜10%、CaO 0〜25%、SrO 0〜10%、BaO 8〜40%、RO 10〜45%、Al 0〜20%、及び、ZnO 0〜10%であることが好ましい。また、上記成分以外にも、本発明の主旨を損なわない範囲で種々の成分を含有させることができる。例えば、R’O、P、La等を合量で30%まで含有させてもよい。 The composition range of the SiO 2 —B 2 O 3 —RO-based glass is mass%, SiO 2 30 to 70%, B 2 O 3 1 to 15%, MgO 0 to 10%, CaO 0 to 25%, SrO 0. ~10%, BaO 8~40%, RO 10~45%, Al 2 O 3 0~20%, and is preferably 0% ZnO. In addition to the above components, various components can be contained within a range that does not impair the gist of the present invention. For example, R ′ 2 O, P 2 O 5 , La 2 O 3 and the like may be contained up to 30% in total.

SnO−P系ガラスの組成範囲は、質量%で、SnO 30〜90%、及び、P 10〜60%であることが好ましい。また、上記成分以外にBを0〜30%含有させることができる。その他、本発明の主旨を損なわない範囲で種々の成分を含有させることができる。例えば、SiO、Al、RO、R’O等を合量で30%まで含有させてもよい。 The composition range of the SnO—P 2 O 5 glass is mass%, and is preferably SnO 30 to 90% and P 2 O 5 10 to 60%. Further, the B 2 O 3 in addition to the above-mentioned components may contain 0-30%. In addition, various components can be contained within a range not impairing the gist of the present invention. For example, SiO 2 , Al 2 O 3 , RO, R ′ 2 O, etc. may be contained up to 30% in total.

ガラス粉末の平均粒子径D50は0.1〜300μmが好ましく、0.7〜250μmがより好ましい。平均粒子径D50が小さすぎると、焼成時に発泡して気孔率(残存泡の割合)が大きくなり、光透過率が低下したり、機械的強度が低下するおそれがある。一方、ガラス粉末の平均粒子径D50が大きすぎると、低温焼成が困難となる傾向がある。なお、本発明において、平均粒子径D50はレーザー回折法により測定したものをいう。 The average of the glass powder the particle diameter D 50 is preferably 0.1~300μm, 0.7~250μm is more preferable. When the average particle diameter D 50 is too small, foaming to porosity (ratio of residual bubbles) is increased during sintering, or light transmittance is reduced and the mechanical strength may be lowered. On the other hand, when the average particle diameter D 50 of the glass powder is too large, there is a tendency for low-temperature firing becomes difficult. In the present invention, the average particle diameter D 50 refers to a value measured by a laser diffraction method.

無機蛍光体粉末は一般に市中で入手できるものであれば使用できる。無機蛍光体粉末としては、酸化物(YAG等のガーネット系を含む)、窒化物、酸窒化物、硫化物、希土類酸硫化物、ハロゲン化物、アルミン酸塩化物、ハロリン酸塩化物等からなるものが挙げられる。酸化物蛍光体粉末は、ガラス粉末と混合して高温で加熱しても安定であるという特徴を有する。窒化物、酸窒化物、硫化物、希土類酸硫化物、ハロゲン化物、アルミン酸塩化物、ハロリン酸塩化物の各蛍光体粉末は、焼成時にガラス粉末と反応して、発泡や変色等の異常反応を起こしやすい。その程度は、焼成温度が高いほど顕著になる傾向がある。これらの無機蛍光体粉末を用いる場合、焼成温度とガラス粉末組成を最適化することで、ガラス粉末との反応を抑制することができる。   The inorganic phosphor powder can be used as long as it is generally available in the market. Inorganic phosphor powders comprising oxides (including garnets such as YAG), nitrides, oxynitrides, sulfides, rare earth oxysulfides, halides, aluminate chlorides, halophosphates, etc. Is mentioned. The oxide phosphor powder has a feature that it is stable even when mixed with glass powder and heated at a high temperature. Each phosphor powder of nitride, oxynitride, sulfide, rare earth oxysulfide, halide, aluminate chloride, and halophosphate chloride reacts with glass powder during firing, and abnormal reactions such as foaming and discoloration It is easy to cause. The degree tends to become more prominent as the firing temperature is higher. When using these inorganic phosphor powders, the reaction with the glass powder can be suppressed by optimizing the firing temperature and the glass powder composition.

なお、励起光の波長域や発光させたい色に合わせて、複数の無機蛍光体粉末を混合して用いてもよい。例えば、紫外域の励起光を照射して、白色光を得ようとする場合は、青色、緑色及び赤色の蛍光を発する無機蛍光体粉末を混合して使用すればよい。   A plurality of inorganic phosphor powders may be mixed and used in accordance with the wavelength range of the excitation light and the color to be emitted. For example, in order to obtain white light by irradiating ultraviolet excitation light, inorganic phosphor powders emitting blue, green, and red fluorescence may be mixed and used.

無機蛍光体粉末の平均粒子径D50は1〜75μmであることが好ましく、1〜50μmであることがより好ましい。無機蛍光体粉末の平均粒子径D50が小さすぎると、焼成時にガラス粉末と反応したり、発泡したりして、透光性ガラス層2中の気孔率が大きくなる傾向がある。一方、無機蛍光体粉末の平均粒子径D50が大きすぎると、半導体発光素子から発せられる励起光が透光性ガラス層2の内部まで透過しにくくなり、発光効率が低下しやすくなる。 The average particle diameter D50 of the inorganic phosphor powder is preferably 1 to 75 μm, and more preferably 1 to 50 μm. When the average particle diameter D 50 of the inorganic phosphor powder is too small, or react with the glass powder during firing, or by foaming, there is a tendency that the porosity of the translucent glass layer 2 is increased. On the other hand, when the average particle diameter D 50 of the inorganic phosphor powder is too large, the excitation light emitted from the semiconductor light emitting element is hardly transmitted to the inside of the light-transmitting glass layer 2, luminous efficiency tends to decrease.

無機蛍光体粉末を含有する透光性ガラス層2の発光効率は、無機蛍光体粉末の種類や含有量、及び、透光性ガラス層2の肉厚等によって変化する。透光性ガラス層2の発光効率を高めたい場合、肉厚を薄くして励起光や波長変換された光の透過率を高めたり、無機蛍光体粉末の含有量を多くして、発光量を増大させることで調整すればよい。ただし、無機蛍光体粉末の含有量が多すぎると、焼結しにくくなって、透光性ガラス層2の気孔率が大きくなる傾向がある。一方、無機蛍光体粉末の含有量が少なすぎると、発光強度が低下する傾向がある。したがって、透光性ガラス層2中の無機蛍光体粉末の含有量は0.01〜30質量%、0.05〜20質量%、特に0.08〜15質量%の範囲で調整することが好ましい。   The luminous efficiency of the translucent glass layer 2 containing the inorganic phosphor powder varies depending on the type and content of the inorganic phosphor powder, the thickness of the translucent glass layer 2, and the like. If you want to increase the luminous efficiency of the translucent glass layer 2, reduce the wall thickness to increase the transmittance of excitation light or wavelength-converted light, or increase the content of inorganic phosphor powder to reduce the amount of emitted light. What is necessary is just to adjust by increasing. However, when there is too much content of inorganic fluorescent substance powder, it will become difficult to sinter and there exists a tendency for the porosity of the translucent glass layer 2 to become large. On the other hand, if the content of the inorganic phosphor powder is too small, the emission intensity tends to decrease. Therefore, the content of the inorganic phosphor powder in the translucent glass layer 2 is preferably adjusted in the range of 0.01 to 30% by mass, 0.05 to 20% by mass, particularly 0.08 to 15% by mass. .

透光性ガラス層2の厚みは特に限定されないが、例えば0.05〜1mmであることが好ましく、0.08〜0.5mmであることがより好ましく、0.1〜0.2mmであることがさらに好ましい。透光性ガラス層2の厚みが小さすぎると、機械的強度に劣り、破損しやすくなる。一方、透光性ガラス層2の厚みが大きすぎると、可視域における光透過率が低下しやすくなる。   Although the thickness of the translucent glass layer 2 is not specifically limited, For example, it is preferable that it is 0.05-1 mm, it is more preferable that it is 0.08-0.5 mm, and it is 0.1-0.2 mm. Is more preferable. When the thickness of the translucent glass layer 2 is too small, it will be inferior to mechanical strength and will be damaged easily. On the other hand, when the thickness of the translucent glass layer 2 is too large, the light transmittance in the visible region tends to be lowered.

(ガラスセラミック層3)
ガラスセラミック層3は可視域における光透過率が比較的低い層である。これにより、例えばガラス部材1を半導体発光素子のカバー部材として使用した場合、半導体発光素子から発せられる光(あるいは、無機蛍光体粉末により波長変換された光)を遮蔽することができる。具体的には、ガラスセラミック層3の波長400〜800nmにおける全光線透過率は5%以下であることが好ましく、3%以下であることがより好ましく、1%以下であることがさらに好ましい。
(Glass ceramic layer 3)
The glass ceramic layer 3 is a layer having a relatively low light transmittance in the visible range. Thereby, for example, when the glass member 1 is used as a cover member of a semiconductor light emitting element, light emitted from the semiconductor light emitting element (or light converted in wavelength by the inorganic phosphor powder) can be shielded. Specifically, the total light transmittance at a wavelength of 400 to 800 nm of the glass ceramic layer 3 is preferably 5% or less, more preferably 3% or less, and even more preferably 1% or less.

ガラスセラミック層3はガラスマトリクス中に結晶が分散してなる構造を有しており、それにより高強度を達成している。結晶としては、アルミナ、ディオプサイド、アノーサイト、ムライト、コージェライト、スピネル、ジルコニア、チタニア、クォーツ、酸化ニオブ等が挙げられる。ガラスセラミック層3は、例えばガラス粉末及び無機結晶粉末を含む混合粉末の焼結体からなる。   The glass ceramic layer 3 has a structure in which crystals are dispersed in a glass matrix, thereby achieving high strength. Examples of the crystal include alumina, diopside, anorthite, mullite, cordierite, spinel, zirconia, titania, quartz, niobium oxide and the like. The glass ceramic layer 3 is made of, for example, a sintered body of mixed powder containing glass powder and inorganic crystal powder.

ガラス粉末としては既述のものを使用することができる。透光性ガラス層2とガラスセラミック層3を同時に焼成して形成する場合は、透光性ガラス層2とガラスセラミック層3に使用するガラス粉末は軟化点が近似しているあるいは同じであること、さらには組成が近似しているあるいは同じであることが好ましい。   As the glass powder, those described above can be used. When the translucent glass layer 2 and the glass ceramic layer 3 are formed by firing at the same time, the glass powders used for the translucent glass layer 2 and the glass ceramic layer 3 have similar or the same softening point. Furthermore, it is preferable that the compositions are similar or the same.

無機結晶粉末としては、アルミナ、ジルコニア等が挙げられる。無機結晶粉末の含有量は、ガラスセラミック層3中において、合量で1〜90質量%であることが好ましく、10〜80質量%であることがより好ましく、20〜75質量%であることがさらに好ましく、30〜70質量%であることが特に好ましい。   Examples of the inorganic crystal powder include alumina and zirconia. The content of the inorganic crystal powder in the glass ceramic layer 3 is preferably 1 to 90% by mass in total, more preferably 10 to 80% by mass, and 20 to 75% by mass. More preferably, it is especially preferable that it is 30-70 mass%.

無機結晶粉末の平均粒径D50は0.01〜100μmであることが好ましく、0.1〜50μmであることが好ましい。無機結晶粉末の平均粒子径D50が小さすぎると、焼成時にガラス粉末中に溶け込み機械的強度が低くなりやすい。一方、無機結晶粉末の平均粒子径D50が大すぎると、焼成時においてガラス粉末流動の妨げとなり、ガラスセラミック層3中に気孔が発生しやすくなる。 The average particle diameter D50 of the inorganic crystal powder is preferably from 0.01 to 100 [mu] m, and preferably from 0.1 to 50 [ mu] m. When the average particle diameter D 50 of the inorganic crystalline powder is too small, mechanical strength penetration into the glass powder is likely to be low during firing. On the other hand, if the average particle diameter D 50 of the inorganic crystal powder is too large, the glass powder flow is hindered during firing, and pores are easily generated in the glass ceramic layer 3.

ガラスセラミック層3の厚みは特に限定されないが、0.05〜2mmが好ましく、0.08〜1.5mmがより好ましく、0.1〜1mmがさらに好ましい。ガラスセラミック層3の厚みが小さすぎると、機械的強度に劣り、破損しやすくなる。一方、ガラスセラミック層3の厚みが大きすぎると、後述するグリーンシート法による製造方法の焼成工程において、各層の熱膨張係数差に起因する変形や破損が生じやすくなる。また、製造コストが高くなる傾向がある。   Although the thickness of the glass ceramic layer 3 is not specifically limited, 0.05-2 mm is preferable, 0.08-1.5 mm is more preferable, 0.1-1 mm is further more preferable. When the thickness of the glass ceramic layer 3 is too small, it is inferior in mechanical strength and easily broken. On the other hand, if the thickness of the glass ceramic layer 3 is too large, deformation or breakage due to the difference in thermal expansion coefficient between the layers tends to occur in the firing step of the manufacturing method by the green sheet method described later. In addition, the manufacturing cost tends to be high.

(1−2)第1の実施形態に係るガラス部材の製造方法
第1の実施形態に係るガラス部材の製造方法は、(a)透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、ガラスセラミック層を形成するためのガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、(b)ガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、開口部を形成する工程、(c)前記透光性ガラス層形成用グリーンシート及び前記加工後のガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る工程、並びに、(d)積層体を焼成する工程、を含む。
(1-2) Manufacturing method of glass member according to first embodiment The manufacturing method of the glass member according to the first embodiment is (a) Translucent glass layer formation for forming a translucent glass layer. A step of preparing a green sheet for forming a glass ceramic layer and a glass sheet for forming a glass ceramic layer for forming a glass ceramic layer, (b) a step of processing the green sheet for forming a glass ceramic layer to form an opening, (c ) A step of laminating the green sheet for forming a translucent glass layer and the green sheet for forming a glass ceramic layer after processing to obtain a laminate, and (d) a step of firing the laminate.

以下に各工程ごとに詳細に説明する。   Hereinafter, each process will be described in detail.

(a)グリーンシート準備工程
透光性ガラス層形成用グリーンシートは以下のようにして作製することができる。ガラス粉末に、所定量の樹脂、可塑剤、溶剤等を含む樹脂バインダーを添加してスラリーとする。ガラス粉末に対し、必要に応じて無機蛍光体粉末や無機フィラー粉末を配合する。スラリーを、ドクターブレード法等によって、ポリエチレンテレフタレート(PET)等のフィルムの上に、シート状に成形する。シート状に成形したスラリーを乾燥させることによって、透光性ガラス層形成用グリーンシートが得られる。
(A) Green sheet preparation process The green sheet for translucent glass layer formation can be produced as follows. A resin binder containing a predetermined amount of resin, plasticizer, solvent, etc. is added to the glass powder to form a slurry. If necessary, an inorganic phosphor powder or an inorganic filler powder is added to the glass powder. The slurry is formed into a sheet on a film of polyethylene terephthalate (PET) or the like by a doctor blade method or the like. A green sheet for forming a translucent glass layer is obtained by drying the slurry formed into a sheet.

ガラスセラミック層形成用グリーンシートについては、原料粉末としてガラス粉末及び無機結晶粉末の混合粉末を用いること以外は、透光性ガラス層形成用グリーンシートと同様の方法により、ガラスセラミック層形成用グリーンシートを作製することができる。   Regarding the green sheet for forming the glass ceramic layer, the green sheet for forming the glass ceramic layer is formed in the same manner as the green sheet for forming the translucent glass layer, except that a mixed powder of glass powder and inorganic crystal powder is used as the raw material powder. Can be produced.

(b)グリーンシート加工工程
上記で得られたガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、所望の大きさ及び形状の窓部Wが得られるように開口部を形成する。加工方法としては、例えば金属ピンによるメカニカルパンチングや、炭酸ガスレーザーによるレーザーパンチングが挙げられる。グリーンシートに対して炭酸ガスレーザーによるレーザーパンチングを行うと、瞬時に樹脂バインダーを焼切ることができるため、開口部を寸法精度よく、かつ短時間で形成することができる。
(B) Green sheet processing step The glass ceramic layer forming green sheet obtained above is processed to form an opening so that a window W having a desired size and shape can be obtained. Examples of the processing method include mechanical punching using a metal pin and laser punching using a carbon dioxide laser. When laser punching with a carbon dioxide laser is performed on the green sheet, the resin binder can be burned out instantaneously, so that the opening can be formed with high dimensional accuracy and in a short time.

(c)グリーンシート積層体作製工程
上記で得られた透光性ガラス層形成用グリーンシートと、加工されたガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る。必要に応じて、金型を用いて加熱プレスすることにより、一体化することが好ましい。なお、積層する前に、各グリーンシートを所望の形状及び寸法に切断しても良い。
(C) Green sheet laminated body preparation process The green sheet for translucent glass layer formation obtained above and the processed green sheet for glass ceramic layer formation are laminated | stacked, and a laminated body is obtained. If necessary, it is preferable to integrate by heat pressing using a mold. In addition, you may cut | disconnect each green sheet to a desired shape and dimension before laminating | stacking.

(d)グリーンシート焼成工程
上記で得られた積層体を焼成することによりガラス部材1を得る。具体的には、まず積層体を200〜550℃程度で熱処理することにより脱脂を行い、その後、750〜1000℃程度で熱処理することにより焼結させる。ここで、図2に示すように、積層体4を、アルミナ等からなる拘束基材5間に挟持して固定した状態で焼成してもよい。これにより、焼成時における収縮による積層体4の変形を抑制することができる。得られたガラス部材1に対して、必要に応じて切断や研磨等の後加工を施しても良い。
(D) Green sheet baking process The glass member 1 is obtained by baking the laminated body obtained above. Specifically, first, the laminate is degreased by heat treatment at about 200 to 550 ° C., and then sintered by heat treatment at about 750 to 1000 ° C. Here, as shown in FIG. 2, the laminate 4 may be fired in a state of being sandwiched and fixed between constraining substrates 5 made of alumina or the like. Thereby, the deformation | transformation of the laminated body 4 by the shrinkage | contraction at the time of baking can be suppressed. The obtained glass member 1 may be subjected to post-processing such as cutting and polishing as necessary.

本実施形態に係る製造方法によれば、透光性ガラス層形成用グリーンシート2’の両主面のうち、少なくとも主面2a’は拘束基材5に接触することなく焼成を行うことができる。そのため、得られるガラス部材1において、少なくとも透光性ガラス層2の主面2aについては、ファイアポリッシュ面とすることができ、表面粗さを小さくすることができる。それにより、主面2aにおける光散乱を抑制でき、透光性ガラス層2の光透過率を向上させることができる。透光性ガラス層2が無機蛍光体粉末を含有している場合は、透光性ガラス層2の発光効率を高めることができる。   According to the manufacturing method according to the present embodiment, at least the main surface 2 a ′ of both the main surfaces of the translucent glass layer forming green sheet 2 ′ can be fired without contacting the constraining substrate 5. . Therefore, in the obtained glass member 1, at least the main surface 2 a of the translucent glass layer 2 can be a fire-polished surface, and the surface roughness can be reduced. Thereby, the light scattering in the main surface 2a can be suppressed, and the light transmittance of the translucent glass layer 2 can be improved. When the translucent glass layer 2 contains inorganic fluorescent substance powder, the light emission efficiency of the translucent glass layer 2 can be improved.

(2−1)第2の実施形態
図3(a)は本発明の第2の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。図3(b)は図3(a)におけるA−A’断面を示す図である。
(2-1) Second Embodiment FIG. 3A is a schematic perspective view showing a glass member according to a second embodiment of the present invention. FIG.3 (b) is a figure which shows the AA 'cross section in Fig.3 (a).

本実施形態において、ガラス部材1は透光性ガラス層2と、透光性ガラス層2の両主面に形成された一対のガラスセラミック層3とを備えている。各ガラスセラミック層3はそれぞれ開口部Oを有しており、開口部Oが互いに重なり合う位置にある。これにより、開口部Oに臨む位置において透光性ガラス層2からなる窓部Wが形成される。本実施形態では、透光性ガラス層2の両主面にガラスセラミック層3が形成されているため、高い機械的強度を達成しやすい。   In the present embodiment, the glass member 1 includes a translucent glass layer 2 and a pair of glass ceramic layers 3 formed on both main surfaces of the translucent glass layer 2. Each glass ceramic layer 3 has an opening O, and the openings O are in positions where they overlap each other. Thereby, the window part W which consists of the translucent glass layer 2 in the position which faces the opening part O is formed. In this embodiment, since the glass ceramic layer 3 is formed in both the main surfaces of the translucent glass layer 2, it is easy to achieve high mechanical strength.

なお、各ガラスセラミック層3における開口部Oは、略同一形状かつ略同一寸法であり、略完全に重なり合っていることが好ましい。   In addition, it is preferable that the opening part O in each glass ceramic layer 3 is substantially the same shape and the substantially same dimension, and has overlapped substantially completely.

本実施形態に係るガラス部材において、各構成要素は上記のものを適用することができる。   In the glass member according to the present embodiment, the above-described components can be applied to each component.

(2−2)第2の実施形態に係るガラス部材の製造方法
第2の実施形態に係るガラス部材の製造方法は、(a)透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、一対のガラスセラミック層を形成するための一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、(b)一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートそれぞれに加工を施し、開口部を形成する工程、(c)開口部が互いに重なり合う位置となるように、加工後の一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る工程、並びに、(d)積層体を焼成する工程、を含む。
(2-2) Manufacturing method of glass member according to second embodiment The manufacturing method of the glass member according to the second embodiment is (a) Translucent glass layer formation for forming a translucent glass layer. A step of preparing a green sheet for forming a glass ceramic layer and a pair of green sheets for forming a glass ceramic layer for forming a pair of glass ceramic layers; (C) Laminating a pair of green sheets for forming a glass ceramic layer after processing on both main surfaces of the green sheet for forming a translucent glass layer so that the openings overlap each other. A step of obtaining a body, and (d) a step of firing the laminate.

上記製造方法において、(a)グリーンシート準備工程、(b)グリーンシート加工工程、及び(d)グリーンシート焼成工程については、第1の実施形態に係るガラス部材の製造方法と同様の方法を適用することができる。   In the above manufacturing method, the same method as the manufacturing method of the glass member according to the first embodiment is applied to (a) the green sheet preparation step, (b) the green sheet processing step, and (d) the green sheet firing step. can do.

(c)グリーンシート積層体作製工程は例えば以下のようにして行う。まず、同じ形状及び寸法の2枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備し、これらのガラスセラミック層形成用グリーンシート同じ位置に同じ形状及び同じ寸法の開口部を形成する。この工程は、2枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートを重ねた状態で所定の形状及び寸法に切断し、さらに切断されたガラスセラミック層形成用グリーンシートの所定位置に同じ形状及び同じ寸法の開口部を形成することにより、達成することができる。次に、上記開口部が互いに重なり合う位置となるように、加工後の各ガラスセラミック層形成用グリーンシートを透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る。   (C) The green sheet laminate manufacturing step is performed as follows, for example. First, two glass ceramic layer forming green sheets having the same shape and dimensions are prepared, and openings having the same shape and the same dimensions are formed at the same positions of these glass ceramic layer forming green sheets. In this step, two glass ceramic layer forming green sheets are stacked and cut into a predetermined shape and size, and openings having the same shape and the same size are formed at predetermined positions of the cut glass ceramic layer forming green sheet. This can be achieved by forming the part. Next, the green sheets for forming a glass ceramic layer after processing are laminated on both main surfaces of the green sheet for forming a translucent glass layer so that the openings overlap each other, thereby obtaining a laminate.

図4に、積層体焼成時の模式的断面図を示す。図4に示すように、本実施形態に係る製造方法によれば、透光性ガラス層形成用グリーンシート2’の主面2a’及び主面2b’の両方ともが拘束基材5に接触することなく焼成を行うことができる。そのため、得られるガラス部材において、透光性ガラス層2の主面2a及び主面2bの両方ともファイアポリッシュ面とすることができる。また、透光性ガラス層形成用グリーンシート2’の両主面に、同じ材質及び厚みのガラスセラミック層形成用グリーンシート3’を積層することにより上下対称構造となるため、焼成時における各層の熱膨張係数差に起因する変形を抑制することができる。   FIG. 4 shows a schematic cross-sectional view at the time of firing the laminate. As shown in FIG. 4, according to the manufacturing method which concerns on this embodiment, both main surface 2a 'and main surface 2b' of translucent glass layer forming green sheet 2 'contact the restraint base material 5. FIG. Firing can be performed without any problems. Therefore, in the obtained glass member, both the main surface 2a and the main surface 2b of the translucent glass layer 2 can be made into a fire polished surface. Moreover, since it becomes a vertically symmetrical structure by laminating | stacking glass-ceramic-layer formation green sheet 3 'of the same material and thickness on both main surfaces of green sheet 2' for translucent glass layer formation, each layer at the time of baking Deformation due to the difference in thermal expansion coefficient can be suppressed.

(3)第3の実施形態
図5は本発明の第3の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。第1の実施形態に係るガラス部材では、窓部Wが1ヶ所だけ設けられていたのに対し、本実施形態に係るガラス部材は窓部が略等間隔でマトリクス状に複数設けられている。
(3) Third Embodiment FIG. 5 is a schematic perspective view showing a glass member according to a third embodiment of the present invention. In the glass member according to the first embodiment, only one window portion W is provided, whereas in the glass member according to this embodiment, a plurality of window portions are provided in a matrix at substantially equal intervals.

本実施形態に係るガラス部材はそのまま使用しても良いし、所定の大きさに切断して使用しても良い。例えば、窓部が各々1ヶ所ずつとなるように切断面Cに沿って個片に切断して使用しても良い。   The glass member according to the present embodiment may be used as it is, or may be used after being cut into a predetermined size. For example, you may cut | disconnect and use to a piece along the cut surface C so that a window part may become one each.

(4)第4の実施形態
図6は本発明の第4の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。第2の実施形態に係るガラス部材では、窓部Wが1ヶ所だけ設けられていたのに対し、本実施形態に係るガラス部材は窓部が略等間隔でマトリクス状に複数設けられている。なお、図6において、下側のガラスセラミック層3における開口部Oは、便宜上省略している(図7においても同様)。
(4) Fourth Embodiment FIG. 6 is a schematic perspective view showing a glass member according to a fourth embodiment of the present invention. In the glass member according to the second embodiment, only one window portion W is provided, whereas in the glass member according to the present embodiment, a plurality of window portions are provided in a matrix at substantially equal intervals. In FIG. 6, the opening O in the lower glass ceramic layer 3 is omitted for convenience (the same applies to FIG. 7).

(5)第5の実施形態
図7は本発明の第5の実施形態に係るガラス部材を示す模式的斜視図である。第4の実施形態に係るガラス部材では、窓部W(開口部O)が円形であったのに対し、本実施形態に係るガラス部材は窓部Wが矩形となっている。
(5) Fifth Embodiment FIG. 7 is a schematic perspective view showing a glass member according to a fifth embodiment of the present invention. In the glass member according to the fourth embodiment, the window portion W (opening portion O) is circular, whereas in the glass member according to the present embodiment, the window portion W is rectangular.

(6)半導体発光素子デバイス
図8は本発明の半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す模式図である。図8に示すように、発光デバイス6はガラス部材1及び半導体発光素子7を備えてなる。ガラス部材1は半導体発光素子7の発光面上に設置されている。半導体発光素子7から発せられた光L1はガラス部材1の透光性ガラス層2を透過し光L2として外部に照射される。ここで、透光性ガラス層2が無機蛍光体粉末を含有している場合は、光L1は波長変換されて、波長の異なる光L2として外部に照射される。この際、波長変換後の光と、波長変換されずに透過した光との合成光を、光L2として出射させるようにしてもよい。
(6) Semiconductor Light Emitting Element Device FIG. 8 is a schematic view showing an embodiment of the semiconductor light emitting element device of the present invention. As shown in FIG. 8, the light emitting device 6 includes a glass member 1 and a semiconductor light emitting element 7. The glass member 1 is installed on the light emitting surface of the semiconductor light emitting element 7. The light L1 emitted from the semiconductor light emitting element 7 passes through the translucent glass layer 2 of the glass member 1 and is irradiated to the outside as light L2. Here, when the translucent glass layer 2 contains the inorganic phosphor powder, the light L1 is wavelength-converted and irradiated to the outside as light L2 having a different wavelength. At this time, the combined light of the light after wavelength conversion and the light transmitted without wavelength conversion may be emitted as the light L2.

以下に本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。   The present invention will be described in detail below based on examples, but the present invention is not limited to these examples.

(実施例1)
(1)透光性ガラス層形成用グリーンシートの作製
質量%で、SiO 60%、B 10%、BaO 10%、及びCaO 20%の組成を有するSiO−B−RO系ガラス粉末(軟化点820℃、平均粒子径D50:2.5μm)にアクリルバインダー、可塑剤及び溶剤を適宜混合してスラリーを作製した。得られたスラリーを、ドクターブレード法によりPETフィルム上にシート成形して透光性ガラス層形成用グリーンシート(厚み:0.1mm)を得た。
Example 1
(1) Production of Green Sheet for Translucent Glass Layer Formation SiO 2 —B 2 O 3 − having a composition of SiO 2 60%, B 2 O 3 10%, BaO 10%, and CaO 20% by mass%. A slurry was prepared by appropriately mixing an acrylic binder, a plasticizer and a solvent with RO glass powder (softening point 820 ° C., average particle diameter D 50 : 2.5 μm). The obtained slurry was formed into a sheet on a PET film by a doctor blade method to obtain a green sheet (thickness: 0.1 mm) for forming a translucent glass layer.

(2)ガラスセラミック層形成用グリーンシートの作製
上記ガラス粉末50質量%に対して、アルミナ粉末(平均粒子径D50:2.0μm)50質量%を添加して混合粉末を得た。得られた混合粉末を用いて(1)と同様にしてガラスセラミック層形成用グリーンシート(厚み:0.15mm)を得た。
(2) Preparation of Green Sheet for Glass Ceramic Layer Formation 50% by mass of alumina powder (average particle diameter D 50 : 2.0 μm) was added to 50% by mass of the glass powder to obtain a mixed powder. Using the obtained mixed powder, a green sheet for forming a glass ceramic layer (thickness: 0.15 mm) was obtained in the same manner as (1).

(3)積層体の作製及び焼成
透光性ガラス層形成用グリーンシートを金属金型を用いて70mm角に切断した。また、ガラスセラミック層形成用グリーンシートを2枚重ねた状態で、金属金型を用いて70mm角に切断するとともに、直径2mmの円形の開口部を図6に示すような配置となるように複数形成した。
(3) Preparation and firing of laminate The green sheet for forming a light-transmitting glass layer was cut into 70 mm square using a metal mold. Further, in a state in which two glass ceramic layer forming green sheets are stacked, they are cut into 70 mm squares using a metal mold, and a plurality of circular openings having a diameter of 2 mm are arranged as shown in FIG. Formed.

加工後の2枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートの間に、加工後の透光性ガラス層形成用グリーンシートを挟持し、熱プレス機を用いて90℃で30MPaの圧力で熱圧着して一体化することにより積層体を得た。   The green sheet for forming a light-transmitting glass layer after processing is sandwiched between two green sheets for forming a glass ceramic layer after processing, and thermocompression bonding is performed at 90 ° C. and a pressure of 30 MPa using a hot press machine. The laminated body was obtained by integrating.

得られた積層体を一対のアルミナ基材間に挟持し、400℃で1時間脱脂した後、850℃で30分間焼成することにより、図6に示すようなガラス部材を得た。   The obtained laminate was sandwiched between a pair of alumina substrates, degreased at 400 ° C. for 1 hour, and then baked at 850 ° C. for 30 minutes to obtain a glass member as shown in FIG.

得られたガラス部材は、ガラスセラミック層部分(厚み:各0.1mm)が白色で不透明な外観を呈しており、窓部(厚み:0.07mm)は透光性を有していた。具体的には、ガラスセラミック層の全光線透過率は0.5%、窓部(透光性ガラス層)の全光線透過率は70%であった。なお、全光線透過率はJIS K 7015に準じて測定した。   In the obtained glass member, the glass ceramic layer portion (thickness: 0.1 mm each) had a white and opaque appearance, and the window portion (thickness: 0.07 mm) had translucency. Specifically, the total light transmittance of the glass ceramic layer was 0.5%, and the total light transmittance of the window part (translucent glass layer) was 70%. The total light transmittance was measured according to JIS K 7015.

(実施例2)
(1)透光性ガラス層形成用グリーンシートの作製
実施例1で用いたガラス粉末85質量%に対して、YAG蛍光体粉末15質量%を添加して混合粉末を得た。得られた混合粉末を用いて実施例1と同様にして透光性ガラス層形成用グリーンシート(厚み:0.2mm)を作製した。
(Example 2)
(1) Production of Green Sheet for Translucent Glass Layer Formation 15% by mass of YAG phosphor powder was added to 85% by mass of the glass powder used in Example 1 to obtain a mixed powder. Using the obtained mixed powder, a green sheet for forming a translucent glass layer (thickness: 0.2 mm) was produced in the same manner as in Example 1.

(2)ガラスセラミック層形成用グリーンシートの作製
実施例1と同様にしてガラスセラミック層形成用グリーンシート(厚み:0.2mm)を作製した。
(2) Production of Green Sheet for Glass Ceramic Layer Formation A green sheet for glass ceramic layer formation (thickness: 0.2 mm) was produced in the same manner as in Example 1.

(3)積層体の作製及び焼成
透光性ガラス層形成用グリーンシートを金属金型を用いて70mm角に切断した。また、ガラスセラミック層形成用グリーンシートを2枚重ねた状態で、金属金型を用いて70mm角に切断するとともに、1mm角の矩形の開口部を図7の示すような配置となるように複数形成した。
(3) Preparation and firing of laminate The green sheet for forming a light-transmitting glass layer was cut into 70 mm square using a metal mold. Further, in a state in which two glass ceramic layer forming green sheets are stacked, the sheet is cut into 70 mm square using a metal mold, and a plurality of 1 mm square rectangular openings are arranged as shown in FIG. Formed.

加工後の2枚のガラスセラミック層形成用グリーンシートの間に、加工後の透光性ガラス層形成用グリーンシートを挟持し、熱プレス機を用いて90℃で30MPaの圧力で熱圧着して一体化することにより積層体を得た。   The green sheet for forming a light-transmitting glass layer after processing is sandwiched between two green sheets for forming a glass ceramic layer after processing, and thermocompression bonding is performed at 90 ° C. and a pressure of 30 MPa using a hot press machine. The laminated body was obtained by integrating.

得られた積層体を一対のアルミナ基材間に挟持し、400℃で1時間脱脂した後、850℃で30分間焼成することにより、図7に示すようなガラス部材を得た。   The obtained laminate was sandwiched between a pair of alumina substrates, degreased at 400 ° C. for 1 hour, and then baked at 850 ° C. for 30 minutes to obtain a glass member as shown in FIG.

得られたガラス部材は、ガラスセラミック層部分(厚み:各0.15mm)が白色で不透明な外観を呈しており、窓部(厚み:0.15mm)は黄色を呈していた。具体的には、ガラスセラミック層の全光線透過率は0.1%、窓部(透光性ガラス層)の550nmの全光線透過率は40%であった。本ガラス部材は、窓部が波長変換部材として機能する。
(比較例)
実施例1で得られた透光性ガラス層形成用グリーンシートのみを一対のアルミナ基材間に挟持し、400℃で1時間脱脂した後、850℃で30分間焼成した。得られた焼結体をアルミナ基材から脱離しようとしたところ、機械的強度が不十分なため破損した。
In the obtained glass member, the glass ceramic layer portion (thickness: 0.15 mm each) had a white and opaque appearance, and the window portion (thickness: 0.15 mm) had a yellow color. Specifically, the total light transmittance of the glass ceramic layer was 0.1%, and the total light transmittance at 550 nm of the window portion (translucent glass layer) was 40%. As for this glass member, a window part functions as a wavelength conversion member.
(Comparative example)
Only the green sheet for translucent glass layer formation obtained in Example 1 was sandwiched between a pair of alumina substrates, degreased at 400 ° C. for 1 hour, and then baked at 850 ° C. for 30 minutes. When the obtained sintered body was detached from the alumina base material, it was damaged due to insufficient mechanical strength.

1 ガラス部材
2 透光性ガラス層
2a、2b 主面
2’ 透光性ガラス層形成用グリーンシート
2a’、2b’ 主面
3 ガラスセラミック層
3’ ガラスセラミック層形成用グリーンシート
4 積層体
5 拘束基材
6 半導体発光素子デバイス
7 半導体発光素子
O 開口部
W 窓部
C 切断面
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Glass member 2 Translucent glass layer 2a, 2b Main surface 2 'Green sheet 2a', 2b 'main surface for translucent glass layer formation 3 Glass ceramic layer 3' Green sheet 4 for glass ceramic layer formation Laminate 5 Restraint Substrate 6 Semiconductor light emitting device 7 Semiconductor light emitting device O Opening portion W Window portion C Cut surface

Claims (10)

透光性ガラス層と、前記透光性ガラス層の片面に形成されたガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、
前記ガラスセラミック層が開口部を有し、かつ、前記開口部に臨む位置において前記透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とするガラス部材。
A glass member comprising a translucent glass layer and a glass ceramic layer formed on one side of the translucent glass layer,
The glass member, wherein the glass ceramic layer has an opening, and a window made of the translucent glass layer is formed at a position facing the opening.
透光性ガラス層と、前記透光性ガラス層の両面に形成された一対のガラスセラミック層と、を備えるガラス部材であって、
前記一対のガラスセラミック層がそれぞれ開口部を有し、前記開口部が互いに重なり合う位置にあり、かつ、前記開口部に臨む位置において前記透光性ガラス層からなる窓部が形成されていることを特徴とするガラス部材。
A glass member comprising a translucent glass layer and a pair of glass ceramic layers formed on both sides of the translucent glass layer,
Each of the pair of glass ceramic layers has an opening, the opening is in a position where they overlap each other, and a window made of the translucent glass layer is formed at a position facing the opening. A characteristic glass member.
前記ガラスセラミック層が、ガラス粉末及び無機結晶粉末を含む混合粉末の焼結体からなることを特徴とする請求項1または2に記載のガラス部材。   The glass member according to claim 1 or 2, wherein the glass ceramic layer is made of a sintered body of mixed powder containing glass powder and inorganic crystal powder. 前記透光性ガラス層が、ガラス粉末の焼結体からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載のガラス部材。   The said translucent glass layer consists of a sintered compact of glass powder, The glass member as described in any one of Claims 1-3 characterized by the above-mentioned. 前記透光性ガラス層が、無機蛍光体粉末を含有することを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載のガラス部材。   The said translucent glass layer contains inorganic fluorescent substance powder, The glass member as described in any one of Claims 1-4 characterized by the above-mentioned. 前記前記窓部が複数形成されていることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載のガラス部材。   The said window part is formed in multiple numbers, The glass member as described in any one of Claims 1-5 characterized by the above-mentioned. 半導体発光素子の発光面上に設置して用いることを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載のガラス部材。   It installs and uses on the light emission surface of a semiconductor light-emitting element, The glass member as described in any one of Claims 1-6 characterized by the above-mentioned. 請求項6に記載のガラス部材、及び、半導体発光素子を備えてなることを特徴とする半導体発光素子デバイス。   A semiconductor light-emitting element device comprising the glass member according to claim 6 and a semiconductor light-emitting element. 請求項1、3〜7のいずれか一項に記載のガラス部材を製造するための方法であって、
(a)前記透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、前記ガラスセラミック層を形成するためのガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、
(b)前記ガラスセラミック層形成用グリーンシートに加工を施し、開口部を形成する工程、
(c)前記透光性ガラス層形成用グリーンシート及び前記加工後のガラスセラミック層形成用グリーンシートを積層して積層体を得る工程、並びに、
(d)前記積層体を焼成する工程、
を含むことを特徴とする、ガラス部材の製造方法。
It is a method for manufacturing the glass member as described in any one of Claims 1 and 3-7,
(A) a step of preparing a green sheet for forming a light transmissive glass layer for forming the light transmissive glass layer, and a green sheet for forming a glass ceramic layer for forming the glass ceramic layer;
(B) processing the green sheet for forming the glass ceramic layer to form an opening;
(C) Laminating the green sheet for forming a translucent glass layer and the green sheet for forming a glass ceramic layer after processing to obtain a laminate, and
(D) a step of firing the laminate;
The manufacturing method of the glass member characterized by including.
請求項2〜7のいずれか一項に記載のガラス部材を製造するための方法であって、
(a)前記透光性ガラス層を形成するための透光性ガラス層形成用グリーンシート、及び、前記一対のガラスセラミック層を形成するための一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを準備する工程、
(b)前記一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートそれぞれに加工を施し、開口部を形成する工程、
(c)前記開口部が互いに重なり合う位置となるように、前記加工後の一対のガラスセラミック層形成用グリーンシートを前記透光性ガラス層形成用グリーンシートの両主面に積層し、積層体を得る工程、並びに、
(d)前記積層体を焼成する工程、
を含むことを特徴とする、ガラス部材の製造方法。
It is a method for manufacturing the glass member as described in any one of Claims 2-7,
(A) A step of preparing a green sheet for forming a translucent glass layer for forming the translucent glass layer and a pair of green sheets for forming a glass ceramic layer for forming the pair of glass ceramic layers ,
(B) a step of forming each of the pair of glass ceramic layer forming green sheets to form an opening;
(C) Laminating a pair of glass ceramic layer forming green sheets after the processing on both main surfaces of the translucent glass layer forming green sheets so that the openings overlap each other; Obtaining step, and
(D) a step of firing the laminate;
The manufacturing method of the glass member characterized by including.
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