JP6210218B2 - 高レベル放射性廃液ガラス固化設備 - Google Patents

Description

本発明は、高レベル放射性廃液ガラス固化設備に関するものである。

一般に、原子力施設において発生する被処理液としての高レベル放射性廃液は、高レベル放射性廃液ガラス固化設備のガラス溶融炉により溶融されたガラスと混合され、ガラス固化体として処理された後、放射性廃棄物保管施設に保管される。

前記ガラス溶融炉においては、溶融炉本体の投入口から高レベル放射性廃液及び原料ガラスを投入し、先ず、主電極間に電流を流すことでその間の溶融ガラスのジュール熱によりその表層部付近の高レベル放射性廃液及び原料ガラスを充分に溶かし合わせる。続いて、主電極と底部電極との間に電流を流してジュール熱により底部電極上部のガラスを加熱した後、その流下孔から延びる流下ノズルを、ノズル用高周波誘導加熱コイルへ通電を行うことにより加熱してその内部に詰まっている固化ガラスを溶かして下方へ抜き出す。これにより、溶融炉本体内の溶融ガラスをその下部にセットしたキャニスタ内に流下させ、ガラス固化体として密閉収容するようになっている。

ここで、高レベル放射性廃液に含まれる金属元素のうち、白金族元素のルテニウム（Ｒｕ）は、溶融ガラスに溶解せずに浮遊し、次第にガラス溶融炉の底に沈降して堆積する。そして、堆積したルテニウムは溶融ガラスよりも電気抵抗が小さいことから、電極から供給される電流が堆積したルテニウムに流れてしまい、ガラス溶融炉内の溶融ガラスに流れる電流が小さくなって溶融ガラスの加熱性能を低下させていた。又、堆積したルテニウムは、針状結晶となって溶融ガラスの粘性を高め、流下ノズルからキャニスタへの安定した溶融ガラスの排出を妨げる等、ガラス溶融炉の運転に悪影響を与えていた。よって、高レベル放射性廃液中のルテニウムは、ガラス溶融炉内へ投入される前に除去されていることが好ましい。

このように、前記高レベル放射性廃液をガラス溶融炉へ投入する前に、該高レベル放射性廃液からルテニウムを回収除去してガラス溶融炉の安定運転を図るための方法と関連する一般的技術水準を示すものとしては、例えば、特許文献１がある。

又、高レベル放射性廃液からルテニウムを除去する方法としては、酸化剤としてのオゾン（Ｏ_３）によって高レベル放射性廃液中のルテニウムを揮発性の強い四酸化ルテニウム（ＲｕＯ_４）に酸化させ、導入したオゾンを含む空気と共に四酸化ルテニウムを吸収液で回収する方法が知られている（例えば、非特許文献１参照）。

特開昭６３−２４３２３２号公報

石川島播磨技報 平成元年9月 第29巻 第5号 P.332〜336

しかしながら、特許文献１に開示されているものでは、高レベル放射性廃液中のルテニウムを酸化させて取り出した四酸化ルテニウムを吸着するための吸着塔が必要になると共に、該吸着剤を還元溶融しルテニウムを金属として回収するための還元溶融炉が必要となり、設備が複雑で且つ費用も嵩むという欠点を有していた。

本発明は、上記従来の問題点に鑑みてなしたもので、吸着塔及び還元溶融炉を別途設けることなく、高レベル放射性廃液からルテニウムを確実に回収除去してガラス溶融炉の安定運転を図ることができ且つ酸化剤を無害化して系外に排出し得る高レベル放射性廃液ガラス固化設備を提供しようとするものである。

本発明は、ルテニウムを含む高レベル放射性廃液をガラス固化する高レベル放射性廃液ガラス固化設備において、
ガラスが溶融される溶融部と、
前記高レベル放射性廃液と酸化剤が反応する反応部と、
前記反応部から導出された反応後の高レベル放射性廃液を液体と気体とに分離する分離部と、を備え、
前記分離された液体が前記溶融部に導入され、
前記反応部で生成された排ガスと前記気体とが前記溶融部に導入されることを特徴とする高レベル放射性廃液ガラス固化設備にかかるものである。

前記高レベル放射性廃液ガラス固化設備において、前記溶融部は、ルテニウムを含む高レベル放射性廃液が導入されるガラス溶融炉であり、
前記反応部は、前記ルテニウムを含む高レベル放射性廃液及び酸化剤が供給されて四酸化ルテニウムを生成し且つ該四酸化ルテニウム及び酸化剤を含む排ガスを前記ガラス溶融炉内上部におけるフリーボード部へ導入する反応槽であり、
前記分離部は、前記反応槽でルテニウムが分離除去された高レベル放射性廃液から気体を分離して該高レベル放射性廃液を前記ガラス溶融炉へ導くと共に、前記気体を前記ガラス溶融炉内上部におけるフリーボード部へ導入する気液分離器であることが好ましい。

又、前記高レベル放射性廃液ガラス固化設備においては、前記排ガスと前記気体とを加熱して前記溶融部へ導入する加熱部を備えることが好ましい。

前記加熱部は、四酸化ルテニウム及び酸化剤を含む排ガスと前記気体とを加熱して前記溶融部としてのガラス溶融炉内上部におけるフリーボード部へ導入する排ガス加熱器であることが好ましい。

本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備によれば、吸着塔及び還元溶融炉を別途設けることなく、高レベル放射性廃液からルテニウムを確実に回収除去してガラス溶融炉の安定運転を図ることができ且つ酸化剤を無害化して系外に排出し得るという優れた効果を奏し得る。

本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備の第一実施例を示す全体概要構成図である。 加熱温度と四酸化ルテニウムの分解率との関係を示す図である。 加熱温度とオゾン分解率との関係を示す図である。 本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備の第二実施例を示す全体概要構成図である。

以下、本発明の実施の形態を添付図面を参照して説明する。

図１は本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備の第一実施例であって、１は溶融部としてのガラス溶融炉である。

ガラス溶融炉１は、内部に溶融空間１ａが形成されるよう耐火レンガ等の耐火物２で構築され且つ外周が金属のケーシング３で覆われた溶融炉本体４を備えている。該溶融炉本体４の上部天井壁には、被処理液としての高レベル放射性廃液５及びガラスビーズのような原料ガラス６が投入される投入口７を設けてある。前記溶融炉本体４の内壁の上下方向中間部には、相互間での通電により溶融空間１ａ内の原料ガラス６を加熱し溶融させる主電極８を対向配置すると共に、前記溶融炉本体４内の四角錐状に窄まる形状とした底部の下端に、前記主電極８との間での通電により溶融空間１ａ内底部のガラスを加熱し溶融させる底部電極９を配置してある。該底部電極９に穿設された流下孔１０には、高レベル放射性廃液５が混入された溶融ガラスをキャニスタ１１へ注入するための流下ノズル１２を接続するように設け、該流下ノズル１２の外周部には、ノズル用高周波誘導加熱コイル１３を配置してある。前記ガラス溶融炉１においては、溶融炉本体４の投入口７から高レベル放射性廃液５及び原料ガラス６を投入し、先ず、主電極８間に電流を流すことでその間の溶融ガラスのジュール熱によりその表層部付近の高レベル放射性廃液５及び原料ガラス６を充分に溶かし合わせる。続いて、主電極８と底部電極９との間に電流を流してジュール熱により底部電極９上部のガラスを加熱した後、その流下孔１０から延びる流下ノズル１２を、ノズル用高周波誘導加熱コイル１３へ通電を行うことにより加熱してその内部に詰まっている固化ガラスを溶かして下方へ抜き出す。これにより、溶融炉本体４内の溶融ガラスをその下部にセットしたキャニスタ１１内に流下させ、ガラス固化体として密閉収容するようになっている。

本第一実施例の場合、ルテニウムを含む高レベル放射性廃液５及び酸化剤としてのオゾンが廃液ラインＡ及び酸化剤ラインＢから供給されて四酸化ルテニウムを生成する反応部としての反応槽１４を設け、該反応槽１４で生成された四酸化ルテニウム及びオゾンを含む排ガスを排ガスラインＣから前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入するようにしてある。

又、前記反応槽１４でルテニウムが分離除去されて導出された反応後の高レベル放射性廃液５がルテニウム分離後廃液ラインＤから導入され且つ該高レベル放射性廃液５を液体と気体とに分離する分離部としての気液分離器１５を設け、該気液分離器１５で気体が分離された高レベル放射性廃液５を気体分離後廃液ラインＥから前記ガラス溶融炉１へ導くと共に、前記気液分離器１５で分離された気体を気体ラインＦから前記排ガスラインＣを流れる排ガスと一緒に前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入するようにしてある。

尚、前記ガラス溶融炉１内で生じる廃ガスは、該ガラス溶融炉１上部の廃ガスラインＧから抜き出され、図示していない吸収塔や集塵機を有する排ガス処理系へ送られて処理されるようになっている。

次に、上記第一実施例の作用を説明する。

ルテニウムを含む高レベル放射性廃液５及びオゾンが廃液ラインＡ及び酸化剤ラインＢから反応槽１４に供給されると、該反応槽１４において四酸化ルテニウムが生成され、該反応槽１４で生成された四酸化ルテニウム及びオゾンを含む排ガスは、排ガスラインＣから前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入される。

又、前記反応槽１４でルテニウムが分離除去されて導出された反応後の高レベル放射性廃液５は、ルテニウム分離後廃液ラインＤから気液分離器１５へ送られ、該気液分離器１５において液体と気体とに分離され、該気液分離器１５で気体が分離された高レベル放射性廃液５が気体分離後廃液ラインＥから前記ガラス溶融炉１へ導かれると共に、前記気液分離器１５で分離された気体が気体ラインＦから前記排ガスラインＣを流れる排ガスと一緒に前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入される。尚、前記気液分離器１５で分離された気体は、前記排ガスラインＣを流れる排ガスと合流させずに気体ラインＦから直接、前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入しても良い。

ここで、加熱温度と四酸化ルテニウムの分解率との関係は図２に示され、図２から明らかなように、およそ５００℃で滞留時間が０．３〜０．５秒である場合、四酸化ルテニウムの分解率は約０．８即ち約８０％である。因みに、前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂの温度はおよそ６００℃であり、６００℃の温度であれば、略１００％の四酸化ルテニウムが前記フリーボード部１ｂにおいて粒子状の二酸化ルテニウム（ＲｕＯ_２）に分解される。

又、加熱温度とオゾン分解率との関係は図３に示され、図３から明らかなように、およそ３００℃で滞留時間が０．３〜０．５秒である場合、オゾンの分解率は約１．０即ち約１００％である。このため、およそ６００℃の温度となる前記フリーボード部１ｂにおいては、略１００％のオゾンが酸素（Ｏ_２）に分解される。

即ち、特別な装置を設けることなく、前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂを、四酸化ルテニウム及びオゾンを含む排ガスの加熱用として有効活用し、四酸化ルテニウム及びオゾンをそれぞれ粒子状の二酸化ルテニウム及び無害な酸素に分解でき、粒子状の二酸化ルテニウムは、ガス状の物質（四酸化ルテニウム）よりも排ガスからの除去は容易で、既設の排ガス処理系における吸収塔や集塵機にて確実に除去可能となり、又、酸素は無害であるため、そのまま系外に排出しても全く問題はない。

この結果、本第一実施例においては、特許文献１に開示されているものとは異なり、高レベル放射性廃液中のルテニウムを酸化させて取り出した四酸化ルテニウムを吸着するための吸着塔が不要になると共に、該吸着剤を還元溶融しルテニウムを金属として回収するための還元溶融炉が不要となり、設備が複雑化せず且つ費用も削減可能となる。

こうして、吸着塔及び還元溶融炉を別途設けることなく、高レベル放射性廃液５からルテニウムを確実に回収除去してガラス溶融炉１の安定運転を図ることができ且つ酸化剤としてのオゾンを無害な酸素にして系外に排出し得る。

図４は本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備の第二実施例であって、図中、図１と同一の符号を付した部分は同一物を表わしており、基本的な構成は図１に示す第一実施例と同様であるが、本第二実施例の特徴とするところは、図４に示す如く、四酸化ルテニウム及び酸化剤としてのオゾンを含む排ガスと前記気体とを加熱して前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入する加熱部としての排ガス加熱器１６を備えた点にある。

前記排ガス加熱器１６は、四酸化ルテニウム及びオゾンを含む排ガスを少なくとも５００℃程度に加熱する能力を備えたものとしてある。

次に、上記第二実施例の作用を説明する。

ルテニウムを含む高レベル放射性廃液５及びオゾンが廃液ラインＡ及び酸化剤ラインＢから反応槽１４に供給されると、該反応槽１４において四酸化ルテニウムが生成され、該反応槽１４で生成された四酸化ルテニウム及びオゾンを含む排ガスは、排ガスラインＣを通って排ガス加熱器１６で加熱された後、ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入される。

又、前記反応槽１４でルテニウムが分離除去されて導出された反応後の高レベル放射性廃液５は、ルテニウム分離後廃液ラインＤから気液分離器１５へ送られ、該気液分離器１５において液体と気体とに分離され、該気液分離器１５で気体が分離された高レベル放射性廃液５が気体分離後廃液ラインＥから前記ガラス溶融炉１へ導かれると共に、前記気液分離器１５で分離された気体が気体ラインＦから前記排ガスラインＣを流れる排ガスと一緒に前記排ガス加熱器１６で加熱された後、前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂへ導入される。

本第二実施例では、仮に、何らかの原因で前記ガラス溶融炉１内上部におけるフリーボード部１ｂの温度が５００℃に満たないような場合にも、四酸化ルテニウム及びオゾンを含む排ガスは、排ガス加熱器１６で加熱されることにより、それぞれ粒子状の二酸化ルテニウム及び無害な酸素に確実に分解でき、第一実施例の場合と同様、粒子状の二酸化ルテニウムは、既設の排ガス処理系における吸収塔や集塵機にて確実に除去可能となり、又、酸素は無害であるため、そのまま系外に排出可能となる。

この結果、本第二実施例においても、特許文献１に開示されているものとは異なり、高レベル放射性廃液中のルテニウムを酸化させて取り出した四酸化ルテニウムを吸着するための吸着塔が不要になると共に、該吸着剤を還元溶融しルテニウムを金属として回収するための還元溶融炉が不要となり、設備が複雑化せず且つ費用も削減可能となる。

こうして、本第二実施例においても、第一実施例と同様、吸着塔及び還元溶融炉を別途設けることなく、高レベル放射性廃液からルテニウムを確実に回収除去してガラス溶融炉１の安定運転を図ることができ且つ酸化剤としてのオゾンを無害な酸素にして系外に排出し得る。

尚、本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備は、上述の実施例にのみ限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。

１ ガラス溶融炉（溶融部）
１ｂ フリーボード部
５ 高レベル放射性廃液
１４ 反応槽（反応部）
１５ 気液分離器（分離部）
１６ 排ガス加熱器（加熱部）

Claims (4)

1. ルテニウムを含む高レベル放射性廃液をガラス固化する高レベル放射性廃液ガラス固化設備において、
   ガラスが溶融される溶融部と、
   前記高レベル放射性廃液と酸化剤が反応する反応部と、
   前記反応部から導出された反応後の高レベル放射性廃液を液体と気体とに分離する分離部と、を備え、
   前記分離された液体が前記溶融部に導入され、
   前記反応部で生成された排ガスと前記気体とが前記溶融部に導入されることを特徴とする高レベル放射性廃液ガラス固化設備。
2. 前記溶融部は、ルテニウムを含む高レベル放射性廃液が導入されるガラス溶融炉であり、
   前記反応部は、前記ルテニウムを含む高レベル放射性廃液及び酸化剤が供給されて四酸化ルテニウムを生成し且つ該四酸化ルテニウム及び酸化剤を含む排ガスを前記ガラス溶融炉内上部におけるフリーボード部へ導入する反応槽であり、
   前記分離部は、前記反応槽でルテニウムが分離除去された高レベル放射性廃液から気体を分離して該高レベル放射性廃液を前記ガラス溶融炉へ導くと共に、前記気体を前記ガラス溶融炉内上部におけるフリーボード部へ導入する気液分離器である請求項１記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備。
3. 前記排ガスと前記気体とを加熱して前記溶融部へ導入する加熱部を備えた請求項１又は２記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備。
4. 前記加熱部は、四酸化ルテニウム及び酸化剤を含む排ガスと前記気体とを加熱して前記溶融部としてのガラス溶融炉内上部におけるフリーボード部へ導入する排ガス加熱器である請求項３記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備。

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