JP6207832B2 - 燃料電池スタックの部分活性化方法 - Google Patents
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Description
現在、燃料電池車両の主動力源の燃料電池として高電力密度を有する高分子電解質膜燃料電池(PEMFC:Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell)に関する研究が盛んに進められている。
また、膜電極接合体の外側部分、すなわちアノード及びカソードが位置した外側部分に気体拡散層(GDL:Gas Diffusion Layer)、ガスケットなどが積層され、気体拡散層の外側には反応ガス(燃料の水素と酸化剤の酸素または空気)を供給し、冷却水が通過する流路(Flow Field)が形成された分離板(Bipolar Plate)が設置される。
各単位セルは運転時には低電圧を維持する。燃料電池スタックの電圧を高めるためには、数十〜数百個のセルを直列積層してスタック形態に製作して発電装置として使用する。
一方、燃料電池スタックを組み立てた後、正常状態の性能を発揮するためには、三相の電極反応面積の確保、高分子電解質膜または電極の不純物の除去、高分子電解質膜のイオン伝導性の向上を目的とするスタック活性化工程が行われる。
特に、燃料電池スタックを組み立てた後、初期運転時に電気化学反応の活性度が低下するため、正常な初期性能を最大限確保するためには、必ずスタック活性化(Activation)工程を行わなければならない。
従来のスタック活性化工程に関する先行文献として、特許文献1〜3が挙げられる。
従来、スタックの活性化のために、高電流密度の放電とシャットダウン(Shut−down)状態からなるパルス工程を数回〜数十回繰り返す方法、または図1に示すように、高密度電流の出力と真空工程を実施している。
しかし、このようなパルス放電による活性化工程では、その工程時間が長いだけでなく、使用される水素量も増加する問題がある。
すなわち、シャットダウン状態でパルス放電を行う既存のスタック活性化方法は、燃料電池内部の水の流動に変化をつけて活性化速度を増加させる利点がある反面、活性化に必要とする時間が長くなり、多量の水素を消耗するという問題がある。
図1に示したとおり、1.2または1.4A/cm2の高密度電流を30秒間出力した後、真空またはシャットダウンを2〜3分間実施する過程を数回繰り返す従来のスタック活性化工程においても、高電流の出力を使用しなければならないため、水素の使用量が増加し、工程時間が長くなる問題がある(特許文献4,5参照)。
上述したとおり、工程時間が長くなると、スタックの大量生産時に活性化装備の個数の制限により、スタック製造工程においてスタック活性化工程が生産の遅延につながるボトルネック(Bottle Neck)工程となる虞がある。
前記所定の期間が1日間であることを特徴とする。
前記燃料電池スタックを密封した状態で常温で保管することを特徴とする。
前記燃料電池セルスタックに前記水素を注入後に前記燃料電池スタックの密封及び保管する工程を、前記燃料電池スタックを100%活性化するための活性化工程の前に進行することで、前記燃料電池スタックの前処理工程として実施することを特徴とする。
また、燃料電池スタックを密封した状態で、常温で保管することを特徴とする。
また、前記燃料電池スタックに空気と水素を注入後に前記燃料電池スタックの密封及び保管する工程を、前記燃料電池セルスタックを100%活性化するための活性化工程の前に進行することで、前記燃料電池スタックの前処理工程として実施することを特徴とする。
本発明は、燃料電池スタックの本活性化工程で水素の使用量を低減し、工程時間をより短縮するための方法を提供する。
特に、本発明は、高分子電解質膜燃料電池(PEMFC)を100%活性化するための本活性化工程における工程時間の短縮及び水素消耗量の減少効果を得るために、本活性化工程に先行する部分活性化(Pre−activation)工程(一種のスタック前処理工程)に関する。
本発明者は、電極膜の活性化メカニズムを考慮してさらに簡単で新たな活性化方法を開発し、試験を通してその活性化効果を確認して本発明を完成した。本発明では従来の活性化工程のような高出力の負荷を燃料電池スタックに印加せず、スタックのカソードに液滴を含んだ水素を注入した後、スタックを密封して常温保管するだけで部分活性化効果が得られる。
結果的に、本発明の部分活性化工程を実施した後に本活性化工程を進行する場合、本活性化工程ではスタックの100%活性化のための工程時間の短縮、水素消耗量の低減が可能となるため、今後、スタックの大量生産時には本発明の部分活性化工程が非常に有効であると期待される。
通常、燃料電池スタックを活性化するためには、従来技術では高電流の負荷を複数回印加する運転により所定の出力が得られるようにしたが、本発明では高電流の負荷を印加せず、水素の注入後に常温の密封保管だけでも燃料電池スタックの部分活性化の効果を得ることができる。
先ず、スタック組立工程により組み立てられた燃料電池スタックのアノードとカソードに液滴を含んだ高温の水素を注入して密封するが、この時、スタックの入口・出口マニフォールドを閉鎖し、水素を供給した状態でスタックを完全に密封して1日間保管する。
このようにスタックを密封して常温で1日間保管すると、約50%のスタック活性化が進行され、カソードに供給された水素によりカソードに還元雰囲気が形成されると、カソードのPt触媒の表面に形成されたPtOH、PtOのような酸化物が還元されて(溶出された白金イオンが再析出され、それと共にスタック内部には真空が形成される)高電流の出力がなくても約50%の活性化を達成することができる。
単純真空活性化工程に比して液滴を含んだ水素を供給した場合「(液滴+水素)1日保管+真空活性化」に初期活性化度が高いことを示している(初期電圧の上昇:0.51V→0.56V、1.2A/cm2)。
また、本発明の他の実施例として、組み立てられた燃料電池スタックのアノードとカソードに液滴を含んだ空気と水素をそれぞれ供給した後、密封して常温で5日間保管する。
液滴を含んだ空気は、水素の場合と同様に、水分液滴を含んだ空気を意味し、空気を加湿して液滴を含んだ状態にした後、スタックの入口マニフォールドを介してスタックのアノードに供給する。
このようにスタックを密封して常温で5日間保管すれば、高出力負荷を印加しなくても約83%のスタック活性化を達成することができる。
上記のとおり液滴を含んだ水素をスタックのカソードに供給するか、液滴を含んだ空気と水素をそれぞれスタックのアノードとカソードに供給した後、スタックを密封して常温保管する場合は、Pt、Ca表面の酸化物(PtOH、PtO2)が還元されて[Surface Oxidation State Change、b(Tafel Constant、単位:mV decade−1)の減少]部分活性化が行われ、スタック内部に形成される真空による膜とバインダーの水和(Hydration)により、イオン抵抗(Ionic Resistance、単位:Ωcm2)が部分活性化工程で予め減少する。
試験は、サブスタックを製作した後に、それぞれの場合に応じて液滴を含んだ空気、乾燥水素、液滴を含んだ水素、液滴を含んだ空気と水素をスタックに供給することで行われた。
図4,5は、試験例の電圧分布を示す図面である。図4は、液滴を含んだ空気をスタックのアノードとカソードに供給した場合を、図5は、乾燥水素をアノードとカソードに供給した場合を示した。
その結果を図2と図3の結果と比較すると、液滴を含んだ空気をアノードとカソードに供給した場合は活性化効果がなく、乾燥水素をアノードとカソードに供給した場合は活性化効果が相対的に微々たるものであることが明らかになった。
このようにして、高出力の負荷を印加せず、ガス注入後にスタックを密封保管する部分活性化工程だけで目的を達成することができる。燃料電池スタックの100%活性化のために本活性化工程の工程時間の短縮及び水素消耗量の減少効果を期待することができる。
Claims (8)
- スタック組立工程により組み立てられた燃料電池スタックの、カソード入口マニフォールドに水分液滴を含んだ加湿された水素を注入し、アノード入口マニフォールドからアノードに水分液滴を含んだ加湿された空気を注入し、
前記燃料電池スタックのカソード入口マニフォールドとカソード出口マニフォールドとを密封し、
前記燃料電池スタックを所定の期間保管して前記燃料電池スタックを前処理することを特徴とする燃料電池スタックの部分活性化方法。 - 前記所定の期間が1日間であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池スタックの部分活性化方法。
- 前記燃料電池スタックを密封した状態で常温で保管することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池スタックの部分活性化方法。
- 前記燃料電池スタックに前記水素を注入後に前記燃料電池スタックの密封及び保管する工程を、前記燃料電池スタックを100%活性化するための活性化工程の前に進行することで、前記燃料電池スタックの前処理工程として実施することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池スタックの部分活性化方法。
- スタック組立工程により組み立てられた燃料電池スタックのアノード入口マニフォールドとカソード入口マニフォールドに、水分液滴を含んだ加湿された空気と、水分液滴を含んだ加湿された水素を注入することで、燃料電池スタックのアノードとカソードに水分液滴を含んだ空気と水素を供給した後、燃料電池スタックのカソード入口マニフォールドとカソード出口マニフォールドとを密封して所定の期間保管して前記燃料電池スタックを前処理する工程で構成されることを特徴とする燃料電池スタックの部分活性化方法。
- 前記所定の期間が5日間であることを特徴とする請求項5に記載の燃料電池スタックの部分活性化方法。
- 前記燃料電池スタックを密封した状態で常温で保管することを特徴とする請求項5又は6に記載の燃料電池スタックの部分活性化方法。
- 前記燃料電池スタックに空気と水素を注入後に前記燃料電池スタックの密封及び保管する工程を、前記燃料電池スタックを100%活性化するための活性化工程の前に進行することで、前記燃料電池スタックの前処理工程として実施することを特徴とする請求項5に記載の燃料電池スタックの部分活性化方法。
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