JP6165623B2 - 核燃料物質の計量管理方法 - Google Patents
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Description
突発的な過酷事故により原子力発電施設で発生する燃料デブリは、酸化ウランを封入した被覆管及び炉内構造物などが溶融し再凝固して形成される。
このために、燃料デブリを、原子力発電施設から取り出し中長期的に貯蔵するにあたり、この燃料デブリから酸化ウランを分離回収する必要がある(例えば、特許文献1)。
このように、燃料デブリに含まれる酸化ウランは、硝酸などの酸溶液に対し難溶性を示す上述した物質に混在しているため、分離回収が困難で計量管理に課題があった。
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図1に示すように第1実施形態に係る核燃料物質の計量管理方法は、少なくとも酸化ウラン、この酸化ウランと酸化ジルコニウムとの固溶体、金属鉄及び金属ジルコニウムを包含した燃料デブリ10から主に金属鉄及び金属ジルコニウム(Fe,Zr)を分離する第1分離工程(S11)と、この第1分離工程(S11)で金属鉄及び金属ジルコニウム(Fe,Zr)とともに分離されたウラン(U)を計量する第1計量工程(S21)と、第1分離工程(S11)の終了後に固体として存在する第1残渣11を酸溶液に浸漬して主に酸化ウラン(UO2)を溶解させて分離する第2分離工程(S12)と、この第2分離工程(S12)で分離されたウラン(U)を計量する第2計量工程(S22)と、この第2分離工程(S12)の終了後に固体として存在する第2残渣12に含まれる固溶体((U,Zr)O2)から主に酸化ウラン(UO2)を分離する第3分離工程(S13)と、この第3分離工程(S13)で分離されたウラン(U)を計量する第3計量工程(S23)と、を含んでいる。
第1分離工程(S11)は、酸溶液に対して難溶性を示す金属鉄及び金属ジルコニウム(Fe,Zr)を燃料デブリ10から分離することを目的としている。
このように、Fe,Zrを燃料デブリ10から分離する第1分離工程(S11)の他の実施例として、燃料デブリ10を液体金属に浸漬して金属鉄及び金属ジルコニウム(Fe,Zr)を溶解させる方法がある。そのような液体金属としては、Fe,Zrと相溶する水銀、カドミウム等が挙げられる。
具体的には、ICP質量分析装置(ICP−MS)等といった多元素の定性定量分析・同位体分析が可能な分析装置により、ウラン濃度を測定し、分離されたウランの総量を計量する。
第1分離工程(S11)で燃料デブリ10から分離した酸化ウランは、溶融塩や電極析出金属に均一に分散しているので、少量を採取するだけで、臨界防止のための計量管理を厳密に行うことができる。
第2分離工程(S12)では、第1残渣11を酸溶液に浸漬して主に酸化ウラン(UO2)を溶解させて分離する。この場合の酸溶液は硝酸が好適に採用されるが、酸化ウラン(UO2)を溶解させる機能を有するものであれば適宜用いることができる。
しかし、酸化ジルコニウムとの固溶体((U,Zr)O2)に含まれる酸化ウラン(UO2)は、この酸溶液に対し、難溶性を示す。
特にシュウ酸もしくはN−シクロヘキシル−2−ピロリドンなどを用いた沈殿法によれば、酸化ウラン(UO2)の回収方法を簡素化させ、使用する装置の小型化を図ることができる。
第2分離工程(S12)で第1残渣11から分離した酸化ウランは、酸溶液に均一に分散しているので、少量を採取するだけで、臨界防止のための計量管理を厳密に行うことができる。
なお、溶媒抽出法、沈殿法又はイオン交換法等によって固相分離された酸化ウラン(UO2)についても同様である。
なお溶融塩による固溶体((U,Zr)O2)の溶解は、溶解条件の設定により酸化ウラン(UO2)を選択的に溶解させたり、酸化ジルコニウム(ZrO2)も含めた全量を溶解させたりもできる。
第3分離工程(S13)で、第2残渣12から分離した酸化ウランは、溶融塩に均一に分散しているので、少量を採取するだけで、臨界防止のための計量管理を厳密に行うことができる。
第3分離工程(S13)の終了後には、酸化ジルコニウム(ZrO2)を主成分とする第3残渣13が固体として存在している。
次に図2に基づいて本発明における第2実施形態について説明する。
なお、図2において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
第2実施形態の核燃料物質の計量管理方法では、第3分離工程(S13)において、酸化モリブデン及び酸化タングステンのうち少なくとも一つが溶融助剤14として溶融塩に投入される。
モリブデン酸溶融塩の場合は酸化モリブデン(MoO3)が、塩化物系溶融塩の場合は塩化モリブデン(MoCl6)が、溶融助剤14として好適に用いられる。
これにより、固溶体((U,Zr)O2)に含まれる酸化ウラン(UO2)の溶融塩への溶解を促進させることができる。
次に図3に基づいて本発明における第3実施形態について説明する。
なお、図3において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
第3実施形態の核燃料物質の計量管理方法では、第3分離工程(S13)において、溶融塩は塩化物系の溶融塩であり塩素ガスが吹き込まれている。
これにより、溶融塩に浸漬された固溶体((U,Zr)O2)に含まれる酸化ウラン(UO2)の溶解を促進させることができる。
次に図4に基づいて本発明における第4実施形態について説明する。
なお、図4において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
第4実施形態の核燃料物質の計量管理方法では、第3分離工程(S13)において、溶融塩溶解させた後(S13A)、さらに溶融塩に電極を挿入し溶解している酸化ウラン(UO2)を電極に析出させて回収する(S13B)。
これにより、酸化ウラン(UO2)を固相として回収することができる。
次に図5に基づいて本発明における第5実施形態について説明する。
なお、図5において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
第5実施形態の核燃料物質の計量管理方法では、第3分離工程(S13)において、第2残渣12を電解還元して酸化ウラン(UO2)を金属ウラン(U)に変換し(S13C)、この金属ウラン(U)を溶融塩電解により電極に析出させる(S13D)。
これにより、金属ウラン(U)を固相として回収することができる。
次に図6に基づいて本発明における第6実施形態について説明する。
なお、図6において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
第6実施形態の核燃料物質の計量管理方法では、第3分離工程(S13)において、第2残渣12にフッ素を反応させて生成したフッ化ウラン(UF6)を揮発させて(S13E)、冷却トラップにより回収する(S13F)。
固溶体((U,Zr)O2)にフッ素と反応させることにより、揮発性のフッ化ウラン(UF6)、フッ化ジルコニウム(ZrF4)を揮発させて冷却トラップで回収することができる。
この際に、温度差を利用して、フッ化ウラン(UF6)を選択的に回収することもできる。
Claims (6)
- 少なくとも酸化ウラン、この酸化ウランと酸化ジルコニウムとの固溶体、金属鉄、及び金属ジルコニウムを包含した燃料デブリから主に前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムを分離する第1分離工程と、
前記第1分離工程で前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムとともに分離されたウランを計量する第1計量工程と、
前記第1分離工程の終了後に固体として存在する第1残渣を酸溶液に浸漬して主に前記酸化ウランを溶解させて分離する第2分離工程と、
前記第2分離工程で分離された前記ウランを計量する第2計量工程と、
前記第2分離工程の終了後に固体として存在する第2残渣に含まれる前記固溶体から主に前記酸化ウランを分離する第3分離工程と、
前記第3分離工程で分離された前記ウランを計量する第3計量工程と、を含む核燃料物質の計量管理方法であって、
前記第1分離工程は、前記燃料デブリを陽極で支持し溶融塩に浸漬し電解して陰極に前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムを析出させる工程、及び前記燃料デブリを液体金属に浸漬して前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムを溶解させる工程のうちいずれか一方が採用され、
前記第3分離工程は、前記第2残渣を溶融塩に浸漬し前記固溶体から前記酸化ウランを溶解させて分離することを特徴とする核燃料物質の計量管理方法。 - 前記第3分離工程において、酸化モリブデン及び酸化タングステンのうち少なくとも一つを溶融助剤として前記溶融塩に投入することを特徴とする請求項1に記載の核燃料物質の計量管理方法。
- 前記第3分離工程において、前記溶融塩は塩化物系の溶融塩であり塩素ガスが吹き込まれることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の核燃料物質の計量管理方法。
- 前記第3分離工程において、さらに前記溶融塩に電極を挿入し溶解している前記酸化ウランを電極に析出させて回収することを特徴とする請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の核燃料物質の計量管理方法。
- 少なくとも酸化ウラン、この酸化ウランと酸化ジルコニウムとの固溶体、金属鉄、及び金属ジルコニウムを包含した燃料デブリから主に前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムを分離する第1分離工程と、
前記第1分離工程で前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムとともに分離されたウランを計量する第1計量工程と、
前記第1分離工程の終了後に固体として存在する第1残渣を酸溶液に浸漬して主に前記酸化ウランを溶解させて分離する第2分離工程と、
前記第2分離工程で分離された前記ウランを計量する第2計量工程と、
前記第2分離工程の終了後に固体として存在する第2残渣に含まれる前記固溶体から主に前記酸化ウランを分離する第3分離工程と、
前記第3分離工程で分離された前記ウランを計量する第3計量工程と、を含む核燃料物質の計量管理方法であって、
前記第1分離工程は、前記燃料デブリを陽極で支持し溶融塩に浸漬し電解して陰極に前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムを析出させる工程、及び前記燃料デブリを液体金属に浸漬して前記金属鉄及び前記金属ジルコニウムを溶解させる工程のうちいずれか一方が採用され、
前記第3分離工程は、前記第2残渣を電解還元して前記酸化ウランを金属ウランに変換しこの金属ウランを溶融塩電解により電極に析出させる工程、及び前記第2残渣にフッ素を反応させて生成したフッ化ウランを揮発させて冷却トラップにより回収する工程のうちいずれか一方が採用されることを特徴とする核燃料物質の計量管理方法。 - 前記第2分離工程において、さらに溶媒抽出法、沈殿法及びイオン交換法のうちいずれかを用いて酸化ウランを回収することを特徴とする請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の核燃料物質の計量管理方法。
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