JP6155989B2 - Membrane electrode assembly manufacturing apparatus and manufacturing method - Google Patents
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Description
本発明は、高分子形燃料電池の膜電極接合体の製造装置、及び製造方法に関する。 The present invention relates to a manufacturing apparatus and a manufacturing method for a membrane electrode assembly of a polymer fuel cell.
近年、環境問題やエネルギー問題の有効な解決策として、燃料電池が注目を浴びている。燃料電池とは、水素などの燃料を酸素などの酸化剤を用いて酸化し、これに伴う化学エネルギーを電気エネルギーに変換する装置（電池）の１つである。燃料電池は、電解質の種類によって、アルカリ形、リン酸形、高分子形、溶融炭酸塩形、固体酸化物形などに分類される。高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ ｃｅｌｌ）は、低温作動、高出力密度であり、小型化・軽量化が可能であることから、携帯用電源、家庭用電源、車載用動力源としての応用が期待されている。 In recent years, fuel cells have attracted attention as effective solutions for environmental problems and energy problems. A fuel cell is one device (battery) that oxidizes a fuel such as hydrogen using an oxidant such as oxygen and converts chemical energy associated therewith into electric energy. Fuel cells are classified into alkaline, phosphoric acid, polymer, molten carbonate, solid oxide, etc., depending on the type of electrolyte. Polymer fuel cells (PEFC) are low temperature operation, high power density, and can be reduced in size and weight, so they can be used as portable power sources, household power sources, and on-vehicle power sources. Application is expected.
高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）は、電解質膜である高分子電解質膜を燃料極（アノード）と空気極（カソード）で挟んだ構造となっており、燃料極側に水素を含む燃料ガス、空気極側に酸素を含む酸化剤ガスを供給することで、下記の電気化学反応により発電する。
アノード：Ｈ２ → ２Ｈ＋ ＋ ２ｅ− ・・・（１）
カソード：１／２Ｏ２ ＋ ２Ｈ＋ ＋ ２ｅ− → Ｈ２Ｏ ・・・（２）
A polymer fuel cell (PEFC) has a structure in which a polymer electrolyte membrane, which is an electrolyte membrane, is sandwiched between a fuel electrode (anode) and an air electrode (cathode), and a fuel gas containing hydrogen on the fuel electrode side, air Electric power is generated by the following electrochemical reaction by supplying an oxidant gas containing oxygen to the pole side.
Anode: H 2 → 2H + + 2e − (1)
Cathode: 1 / 2O 2 + 2H + + 2e - → H 2 O ··· (2)
アノード及びカソードは、それぞれ触媒層とガス拡散層の積層構造から成る。アノード側触媒層に供給された燃料ガスは、電極触媒により陽子（プロトン）と電子（エレクトロン）となる（反応１）。陽子は、アノード側触媒層内の高分子電解質、高分子電解質膜を通り、カソードに移動する。電子は、外部回路を通り、カソードに移動する。カソード側触媒層では、陽子と電子と外部から供給された酸化剤ガスが反応して水を生成する（反応２）。このように、電子が外部回路を通ることにより発電する。 The anode and cathode each have a laminated structure of a catalyst layer and a gas diffusion layer. The fuel gas supplied to the anode side catalyst layer becomes protons (protons) and electrons (electrons) by the electrode catalyst (reaction 1). Protons move to the cathode through the polymer electrolyte and polymer electrolyte membrane in the anode catalyst layer. The electrons travel through the external circuit to the cathode. In the cathode side catalyst layer, protons, electrons, and oxidant gas supplied from the outside react to generate water (reaction 2). In this way, power is generated by electrons passing through an external circuit.
従来、膜電極接合体の製造方法としては、触媒を担持した炭素粒子、高分子電解質及び溶媒から成る触媒層用スラリーを作製して、触媒層用スラリーを高分子電解質膜に直接塗工して作製する方法や、電極転写基材またはガス拡散層に塗工した後、高分子電解質膜に熱圧着して作製する方法が知られている。
高分子電解質膜に触媒層を直接塗工形成する方法は、副資材低減や工程数削減の面で利点も多いが、高分子電解質膜は溶剤を吸収して膨潤するため、変形や寸法変動を起こしやすい。高分子電解質膜の種類によっては膨潤率の低いものもあるが、膜種が限られてしまうという難点がある。
転写法は、転写基材に触媒層を形成し、乾燥後に高分子電解質膜へ触媒層を転写する方法である。したがって、高分子電解質膜が溶剤によって膨潤することはない。寸法を厳密に管理する場合に有効な製造方法である。
Conventionally, as a method for producing a membrane electrode assembly, a catalyst layer slurry comprising carbon particles supporting a catalyst, a polymer electrolyte, and a solvent is prepared, and the catalyst layer slurry is directly applied to the polymer electrolyte membrane. There are known methods for producing and methods for producing by thermocompression bonding to a polymer electrolyte membrane after coating on an electrode transfer substrate or gas diffusion layer.
The method of coating and forming the catalyst layer directly on the polymer electrolyte membrane has many advantages in terms of reducing secondary materials and the number of processes, but the polymer electrolyte membrane absorbs the solvent and swells. Easy to wake up. Some types of polymer electrolyte membranes have a low swelling rate, but there is a problem that the membrane types are limited.
The transfer method is a method of forming a catalyst layer on a transfer substrate and transferring the catalyst layer to a polymer electrolyte membrane after drying. Therefore, the polymer electrolyte membrane is not swollen by the solvent. This is an effective manufacturing method when the dimensions are strictly controlled.
転写法の製造プロセスは以下に記述する通りである。
まず、転写基材に触媒層を形成する。塗工方法にはダイ塗工を用いる場合が多い。アノード電極、カソード電極の２種を形成する。塗工後は減圧乾燥や焼成によって触媒層中の溶剤を十分に除去する。
次に、転写基材に形成した触媒層を高分子電解質膜に転写する。転写方法には熱ラミネート法を採用する場合が多い。この際、アノード電極とカソード電極をアライメント（Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）して揃え、ずれ無く貼合する。貼合後は転写基材を剥離するため、転写基材は、触媒層との剥離性が良好な基材を選定する必要がある。
The manufacturing process of the transfer method is as described below.
First, a catalyst layer is formed on the transfer substrate. In many cases, die coating is used as a coating method. Two types of anode electrode and cathode electrode are formed. After coating, the solvent in the catalyst layer is sufficiently removed by drying under reduced pressure or firing.
Next, the catalyst layer formed on the transfer substrate is transferred to the polymer electrolyte membrane. In many cases, a heat laminating method is employed as a transfer method. At this time, the anode electrode and the cathode electrode are aligned and aligned without any deviation. In order to peel off the transfer substrate after pasting, it is necessary to select a substrate having good peelability from the catalyst layer as the transfer substrate.
以上の製造プロセスにおいて、困難とされているのが貼合工程である。高分子電解質膜は熱の影響によっても変形する。したがって、常温でアライメントした後に熱ラミネートすると、変形によるシワの発生やシートカール（ｓｈｅｅｔ ｃｕｒｌ）が発生する。
そこで考案されたのが、アライメントの段階で転写基材と高分子電解質膜の双方を過熱する方法である。双方を熱ラミネート温度と同一温度に加熱し、アライメント実施の後に熱ラミネートすれば、変形することなく、アライメントされた状態で接合することができる。
In the above manufacturing process, the bonding process is considered difficult. The polymer electrolyte membrane is also deformed by the influence of heat. Therefore, when heat lamination is performed after alignment at room temperature, generation of wrinkles due to deformation and sheet curl occur.
Therefore, a method has been devised in which both the transfer substrate and the polymer electrolyte membrane are heated at the alignment stage. If both are heated to the same temperature as the thermal laminating temperature and thermal laminating is performed after the alignment is performed, bonding can be performed in an aligned state without deformation.
しかし、問題となるのが加熱しながらアライメントする方法である。ホットプレート上にて人手による作業でアライメントすることはできるが、当然、アライメント精度が低く、作業効率も悪い。また、高分子電解質膜と転写基材の間にエアが混入してしまうという不具合も発生する。
上記作業を自動化することは難しい。基材を双方加熱しながらアライメントするプロセスは、事例が少ない。また、高分子電解質膜が薄膜で伸びやすく、テンションをかけられないという点も問題である。
本発明の目的は、高分子電解質膜と転写基材の双方を過熱しながらアライメントし、エアの混入無く両者を重ね合わせることを自動で実施する製造装置、及び製造方法を提供することである。
However, the problem is the method of alignment while heating. Although alignment can be performed manually on the hot plate, naturally the alignment accuracy is low and the work efficiency is poor. In addition, there is a problem that air is mixed between the polymer electrolyte membrane and the transfer substrate.
It is difficult to automate the above work. There are few examples of the process of aligning while heating both substrates. Another problem is that the polymer electrolyte membrane is thin and easily stretched and cannot be tensioned.
An object of the present invention is to provide a manufacturing apparatus and a manufacturing method for automatically aligning both a polymer electrolyte membrane and a transfer substrate while heating them and automatically superimposing them without mixing air.
上記の課題を解決するために、本発明の一態様に係る膜電極接合体の製造装置は、少なくとも電解質膜と電極とを備える膜電極接合体の製造を行う。まず、多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の、第１電極が形成された第１電極転写基材を吸着して固定する。次に、多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する。次に、円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した第１電極転写基材と第二のステージに固定した電解質膜とを、電解質膜と第１電極転写基材とが接触するように加温しながら貼り合わせ、第一のステージに第１電極転写基材と電解質膜との積層体を固定する。次に、空いた第二のステージに、シート状の、第２電極が形成された第２電極転写基材を吸着して固定する。次に、第一のステージに固定した第１電極と第二のステージに固定した第２電極の２種の電極をアライメントしながら、円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した積層体と第二のステージに固定した第２電極転写基材とを、電解質膜と第２電極転写基材とが接触するように加温しながら貼り合わせる。そして、第一のステージに、少なくとも第１電極転写基材、電解質膜、及び第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す。 In order to solve the above-described problems, a membrane electrode assembly manufacturing apparatus according to one embodiment of the present invention manufactures a membrane electrode assembly including at least an electrolyte membrane and an electrode. First, a roll-shaped first electrode transfer substrate on which a first electrode is formed is adsorbed and fixed to a heatable columnar first stage made of a porous material. Next, the sheet-like electrolyte membrane is adsorbed and fixed to a second stage that can be heated and made of a porous material. Next, the cylindrical first stage is rolled on the planar second stage, and the first electrode transfer base material fixed to the first stage and the electrolyte membrane fixed to the second stage are used as an electrolyte. The film and the first electrode transfer base material are bonded together while being heated so that the laminate of the first electrode transfer base material and the electrolyte film is fixed to the first stage. Next, the sheet-like second electrode transfer substrate on which the second electrode is formed is adsorbed and fixed to the vacant second stage. Next, while aligning the two types of electrodes, the first electrode fixed to the first stage and the second electrode fixed to the second stage , the cylindrical first stage is replaced with the planar second stage. Roll the above and paste the laminate fixed to the first stage and the second electrode transfer substrate fixed to the second stage while heating so that the electrolyte membrane and the second electrode transfer substrate are in contact with each other. Match. And the operation | movement which winds up and conveys a roll-shaped laminated body after laminating | stacking at least 3 layers of a 1st electrode transfer base material, an electrolyte membrane, and a 2nd electrode transfer base material on a 1st stage is repeated.
上記のように、高分子電解質膜と転写基材を加温しながら貼合することによって、変形によるシワ、寸法変動、シートカールを発生させることなく、正極と負極のずれも生じない膜電極接合体を、「Ｒｏｌｌ ｔｏ Ｒｏｌｌ」（ロール・ツー・ロール方式）で製造することができる。 As mentioned above, membrane electrode bonding that does not cause wrinkles, dimensional fluctuations, sheet curl due to deformation, and does not cause deviation between the positive electrode and negative electrode by bonding the polymer electrolyte membrane and the transfer substrate while heating. The body can be manufactured “Roll to Roll” (roll-to-roll).
以下に、本発明の実施形態について添付図面を参照して説明する。
［膜電極接合体］
図１に、転写法によって膜電極接合体を作製した際の、転写基材剥離前の状態を示す。図１に示すように、膜電極接合体は積層構造である。図１では、膜電極接合体は、高分子電解質膜１と、アノード側転写基材２と、アノード電極触媒層３と、カソード側転写基材４と、カソード電極触媒層５とを備える。高分子電解質膜１のアノード側とアノード側転写基材２との間にアノード電極触媒層３が形成されている。また、高分子電解質膜１のカソード側とカソード側転写基材４との間にカソード電極触媒層５が形成されている。
Embodiments of the present invention will be described below with reference to the accompanying drawings.
[Membrane electrode assembly]
FIG. 1 shows a state before the transfer substrate is peeled off when a membrane electrode assembly is produced by a transfer method. As shown in FIG. 1, the membrane electrode assembly has a laminated structure. In FIG. 1, the membrane electrode assembly includes a polymer electrolyte membrane 1, an anode
図１に示す転写基材剥離前の状態から転写基材を剥離することによって、図２に示すような膜電極接合体を得ることができる。図２では、膜電極接合体は、高分子電解質膜１と、アノード電極触媒層３と、カソード電極触媒層５とを備える。高分子電解質膜１のアノード側にアノード電極触媒層３が接合している。また、高分子電解質膜１のカソード側にカソード電極触媒層５が接合している。図２では、膜電極接合体は、図１に示したアノード側転写基材２とカソード側転写基材４が剥離した状態である。
A membrane electrode assembly as shown in FIG. 2 can be obtained by peeling the transfer substrate from the state before the transfer substrate peeling shown in FIG. In FIG. 2, the membrane electrode assembly includes a polymer electrolyte membrane 1, an anode electrode catalyst layer 3, and a cathode
［貼合装置］
図３に、膜電極接合体の製造装置の一例として、本実施形態に係る貼合装置の概略図を示す。本実施形態に係る貼合装置は、多孔質材から成る加温可能な２種類のステージを備える貼合装置であり、同一温度に加温した状態で転写基材と電解質膜を貼合する機構を備える。ここでは、本実施形態に係る貼合装置は、円柱状多孔質ステージ６と、平面状多孔質ステージ７とを備える。円柱状多孔質ステージ６は、多孔質材から成る円柱状のステージである。平面状多孔質ステージ７は、多孔質材から成る平面状のステージである。これらの多孔質材の孔径は、５０μｍ以下の直径から成る孔径であることが望ましい。また、図３には、円柱状多孔質ステージ６の回転方向８が示されている。
[Bonding device]
In FIG. 3, the schematic of the bonding apparatus which concerns on this embodiment is shown as an example of the manufacturing apparatus of a membrane electrode assembly. The bonding apparatus according to the present embodiment is a bonding apparatus including two kinds of warmable stages made of a porous material, and a mechanism for bonding a transfer substrate and an electrolyte membrane in a state of being heated to the same temperature. Is provided. Here, the bonding apparatus according to the present embodiment includes a cylindrical porous stage 6 and a planar porous stage 7. The cylindrical porous stage 6 is a cylindrical stage made of a porous material. The planar porous stage 7 is a planar stage made of a porous material. These porous materials preferably have a pore diameter of 50 μm or less. Further, FIG. 3 shows the
図３には記載していないが、本実施形態に係る貼合装置は真空吸引機構を備えている。円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７に真空吸引機構を接続することにより、設置したフィルム基材をステージ上に吸着させることができる。このように、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７はいずれも多孔質材を採用した吸着ステージである。
吸着ステージに多孔質材を採用する理由は、基材全面を強固にステージ吸着させるためである。通常の規則的に吸着孔が開口されたステージでは、基材全面を吸着することが難しく、特に高分子電解質膜は吸着のムラにより変形、寸法変動を生じやすい。
Although not described in FIG. 3, the bonding apparatus according to the present embodiment includes a vacuum suction mechanism. By connecting a vacuum suction mechanism to the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7, the installed film base material can be adsorbed on the stage. Thus, both the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 are adsorption stages that employ a porous material.
The reason for adopting a porous material for the adsorption stage is to firmly adsorb the entire surface of the substrate to the stage. In a normal stage where the adsorption holes are regularly opened, it is difficult to adsorb the entire surface of the substrate, and in particular, the polymer electrolyte membrane is likely to be deformed and dimensional fluctuations due to uneven adsorption.
多孔質ステージの材質（多孔質材）は特に限定するものではないが、樹脂製、またはセラミックス製のものを採用する場合が一般的である。樹脂製のものは変形が可能なため、円柱状多孔質ステージ６への展開が容易となる。セラミックス製のものは平坦度が良好であるという特徴があり、円柱状多孔質ステージ６への加工も可能であるが、高価であるという難点がある。また、セラミックスは剛性が高く、貼合の際にクッション性が求められるような場合には向かない。 The material (porous material) of the porous stage is not particularly limited, but it is common to use a resin or ceramic material. Since the resin-made one can be deformed, the development to the cylindrical porous stage 6 becomes easy. Ceramics are characterized by good flatness and can be processed into the cylindrical porous stage 6, but they are expensive. Moreover, ceramics are high in rigidity and are not suitable for cases where cushioning properties are required during bonding.
また、図３には記載していないが、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７は加温可能な機構を備えている。加熱の方法は限定するものではないが、多孔質材に熱源を搭載することは困難であるため、熱源の上に多孔質材を載せる方法が一般的である。円柱状多孔質ステージ６の場合は、円柱状の熱源の外側を多孔質材で覆う機構をとることで、多孔質材を加温することができる。
円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７との温度差は、３度以下が望ましい。その理由は特に高分子電解質膜の変形を回避するためである。３度以上の温度差がある場合、貼合後に変形を生じることを確認している。
Although not shown in FIG. 3, the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 have a mechanism capable of heating. The heating method is not limited, but it is difficult to mount a heat source on the porous material, and therefore, a method of placing the porous material on the heat source is common. In the case of the cylindrical porous stage 6, the porous material can be heated by taking a mechanism that covers the outside of the cylindrical heat source with the porous material.
The temperature difference between the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 is desirably 3 degrees or less. The reason is particularly to avoid deformation of the polymer electrolyte membrane. When there is a temperature difference of 3 degrees or more, it is confirmed that deformation occurs after bonding.
また、図３には記載していないが、円柱状多孔質ステージ６及び平面状多孔質ステージ７のうち少なくとも一方は、ＸＹθ軸ステージとして、Ｘ軸、Ｙ軸、又はθ軸（回転軸）の方向に対し稼動可能であることが望ましい。ここでＸ軸、Ｙ軸、又はθ軸の方向とは、平面状多孔質ステージ７の面内方向を意味する。その理由は転写基材と高分子電解質膜を貼合する際に、貼合位置を合わせるためである。また、アノード側転写基材とカソード側転写基材をアライメント貼合する際に、貼合位置を合わせるためでもある。 Although not shown in FIG. 3, at least one of the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 is an X, Y, or θ axis (rotation axis) as an XYθ axis stage. It is desirable to be able to operate in the direction. Here, the direction of the X axis, the Y axis, or the θ axis means an in-plane direction of the planar porous stage 7. The reason is to match the bonding position when bonding the transfer substrate and the polymer electrolyte membrane. Moreover, it is also for adjusting a bonding position when alignment bonding of the anode side transfer base material and the cathode side transfer base material.
［貼合工程フロー］
以下、図４に示すような貼合工程フローを参照して、通常の貼合方法について説明する。
図４−（ａ）は基材を設置する前の状態である。平面状多孔質ステージ７を貼合温度まで加温する。
図４−（ｂ）は第１電極転写基材を設置する工程である。設置するのはアノード電極、カソード電極どちらでも構わない。ここでは、一例として、カソード電極から設置する場合について説明する。この場合、貼合温度に加温した平面状多孔質ステージ７に、第１電極転写基材として、カソード電極触媒層５を形成したカソード側転写基材４を設置する。設置の際は、十分に基材が加温された後に真空吸着する。このとき、カソード電極触媒層５が形成された面を下側にしてカソード側転写基材４を設置する。
[Bonding process flow]
Hereinafter, a normal bonding method will be described with reference to a bonding process flow as shown in FIG.
FIG. 4- (a) shows a state before the substrate is installed. The planar porous stage 7 is heated to the bonding temperature.
FIG. 4- (b) is a step of installing the first electrode transfer substrate. Either an anode electrode or a cathode electrode may be installed. Here, the case where it installs from a cathode electrode is demonstrated as an example. In this case, the cathode-side transfer substrate 4 on which the cathode
図４−（ｃ）は貼合開始工程である。円柱状多孔質ステージ６を転がすことによって、平面状多孔質ステージ７に設置した第１電極転写基材を円柱状多孔質ステージ６に移すことを目的とする。貼合の際は、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触した箇所から順に、平面状多孔質ステージ７の吸着を解除もしくはエアブローする。これによって、基材に応力をかけることなく、円柱状多孔質ステージ６に移すことができる。 FIG. 4- (c) is a bonding start process. An object is to transfer the first electrode transfer base placed on the planar porous stage 7 to the cylindrical porous stage 6 by rolling the cylindrical porous stage 6. At the time of bonding, the adsorption of the planar porous stage 7 is released or air blown in order from the place where the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 are in contact. As a result, the substrate can be transferred to the cylindrical porous stage 6 without applying stress to the substrate.
（ｃ）の貼合工程においては、最初から第１電極転写基材を円柱状多孔質ステージ６に設置する方法を取っても構わない。しかし枚葉で基材を処理する場合、曲面状の面に基材を設置することは容易でない。特に、ライン化を想定する際、ロボットによる作業で曲面上にフィルム基材を設置することは困難である。
（ｃ）の貼合工程においては、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触の際に、応力を調整できる機構が必要である。特に、後に述べる積層貼合の際には応力調整が必須となる。応力が強すぎると基材が変形し、弱すぎるとエア噛みや貼合不良が起こる。
In the bonding step (c), a method of installing the first electrode transfer substrate on the cylindrical porous stage 6 from the beginning may be taken. However, when processing a base material by a sheet, it is not easy to install a base material on a curved surface. In particular, when a line is assumed, it is difficult to install a film substrate on a curved surface by a robot operation.
In the bonding step (c), a mechanism capable of adjusting the stress is required when the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 are in contact with each other. In particular, stress adjustment is essential in the case of lamination bonding described later. If the stress is too strong, the substrate is deformed, and if it is too weak, air biting and poor bonding occur.
図４−（ｄ）は貼合終了の状態である。第１電極転写基材が円柱状多孔質ステージ６に設置されている状態が確認できる。ここでは、円柱状多孔質ステージ６は、第１電極転写基材として、カソード電極触媒層５を形成したカソード側転写基材４を吸着している状態である。
図４−（ｅ）は高分子電解質膜設置の工程である。高分子電解質膜１は温度により変形しやすいため、設置の際は、十分に基材を加温した後に真空吸着する。ここでは、高分子電解質膜１が平面状多孔質ステージ７に設置されている状態が確認できる。
FIG. 4- (d) shows a state where bonding is completed. It can be confirmed that the first electrode transfer substrate is installed on the cylindrical porous stage 6. Here, the cylindrical porous stage 6 is in a state of adsorbing the cathode transfer substrate 4 on which the cathode
FIG. 4- (e) shows the process of installing the polymer electrolyte membrane. Since the polymer electrolyte membrane 1 is easily deformed depending on the temperature, it is vacuum-adsorbed after sufficiently warming the substrate during installation. Here, it can be confirmed that the polymer electrolyte membrane 1 is installed on the planar porous stage 7.
図４−（ｆ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層貼合開始の工程である。既に第１電極転写基材が設置されている円柱状多孔質ステージ６を転がすことによって、平面状多孔質ステージ７に設置されている高分子電解質膜１を、円柱状多孔質ステージ６に設置されている第１電極転写基材の上に積層させることを目的とする。貼合の際は、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触した箇所から順に、平面状多孔質ステージ７の吸着を解除もしくはエアブローする。これによって、高分子電解質膜１に応力をかけることなく、円柱状多孔質ステージ６に移すことができる。 FIG. 4- (f) is a process of starting lamination and laminating of the first electrode transfer substrate and the polymer electrolyte membrane. By rolling the cylindrical porous stage 6 on which the first electrode transfer base material is already installed, the polymer electrolyte membrane 1 installed on the planar porous stage 7 is installed on the cylindrical porous stage 6. It is intended to be laminated on the first electrode transfer substrate. At the time of bonding, the adsorption of the planar porous stage 7 is released or air blown in order from the place where the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 are in contact. As a result, the polymer electrolyte membrane 1 can be transferred to the cylindrical porous stage 6 without applying stress.
（ｆ）の積層貼合工程において、高分子電解質膜１を第１電極転写基材上に積層する際、基材同士のタックにより積層させることも可能だが、基材のタックが弱い場合には剥離してしまう可能性もある。したがって、高分子電解質膜１を第１電極転写基材よりも大きいサイズにすることによって、円柱状多孔質ステージ６に吸着させる必要がある。
ここでは、第１電極転写基材を相似状に拡大したサイズの高分子電解質膜１を採用している。相似状に拡大することで、高分子電解質膜１が四角形である場合に外周４辺を吸着することができる。タック性の高い基材を扱う場合は、形状を一方向だけ伸ばすことにより外周２辺を吸着する方法も採用可能である。
In the laminating and bonding step (f), when the polymer electrolyte membrane 1 is laminated on the first electrode transfer substrate, it is possible to laminate the substrates by tacking the substrates, but when the tack of the substrate is weak There is also a possibility of peeling. Therefore, it is necessary to adsorb the polymer electrolyte membrane 1 to the cylindrical porous stage 6 by making the polymer electrolyte membrane 1 larger in size than the first electrode transfer substrate.
Here, the polymer electrolyte membrane 1 having a size obtained by enlarging the first electrode transfer base material in a similar manner is employed. By enlarging in a similar manner, it is possible to adsorb the four outer sides when the polymer electrolyte membrane 1 is square. In the case of handling a substrate with high tackiness, a method of adsorbing the two outer sides by extending the shape only in one direction can be employed.
図４−（ｇ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層貼合終了の状態である。これにより、円柱状多孔質ステージ６の上に第１電極転写基材と高分子電解質膜１が積層貼合されている状態となる。ここでは、カソード側転写基材４と、カソード電極触媒層５と、高分子電解質膜１が積層貼合されている状態が確認できる。
図４−（ｈ）は第２電極転写基材の設置工程である。第２電極転写基材は、第１電極転写基材の対極の転写基材である。ここでは、第１電極転写基材がカソード電極側であるため、第２電極転写基材はアノード電極側である。この場合、貼合温度に加温した平面状多孔質ステージ７に、第２電極転写基材として、アノード電極触媒層３を形成したアノード側転写基材２を設置する。設置の際は、十分に基材が加温された後に真空吸着する。このとき、アノード電極触媒層３が形成された面を上側にしてアノード側転写基材２を設置する。
FIG. 4- (g) shows a state where the first electrode transfer substrate and the polymer electrolyte membrane have been laminated. Thereby, it will be in the state by which the 1st electrode transfer base material and the polymer electrolyte membrane 1 are laminated | stacked on the cylindrical porous stage 6. FIG. Here, it can be confirmed that the cathode transfer substrate 4, the cathode
FIG. 4- (h) shows an installation process of the second electrode transfer substrate. The second electrode transfer substrate is a transfer substrate opposite to the first electrode transfer substrate. Here, since the first electrode transfer substrate is on the cathode electrode side, the second electrode transfer substrate is on the anode electrode side. In this case, the anode-
図４−（ｉ）は第１電極転写基材と第２電極転写基材のアライメント工程である。電極形成部分をアライメントカメラ９で読み取り、第１電極転写基材と第２電極転写基材をアライメント貼合する。アライメントカメラ９は、本発明に係る膜電極接合体の製造装置と連携していると好適である。アライメント方法は特に限定するものではないが、読み取った画像を処理し、Ｘ軸、Ｙ軸、又はθ軸を補正することによって貼合位置を確定する。
FIG. 4- (i) shows an alignment process of the first electrode transfer substrate and the second electrode transfer substrate. The electrode forming portion is read by the
図４−（ｊ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体に、更に第２電極転写基材を積層する貼合開始工程である。既に第１電極転写基材と高分子電解質膜１の積層体が設置されている円柱状多孔質ステージ６を転がすことによって、平面状多孔質ステージ７に設置されている第２電極転写基材を更に積層させることを目的とする。貼合の際は、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触した箇所から順に、平面状多孔質ステージ７の吸着を解除もしくはエアブローする。これによって、電極転写基材に応力をかけることなく、円柱状多孔質ステージ６に移すことができる。
（ｊ）の転写工程において、第２電極転写基材のサイズを高分子電解質膜１より大きくする必要がある。ここでは相似状に拡大したサイズの第２電極転写基材を採用している。これにより、外周４辺を吸着することができる。前述の通り、外周２辺の吸着でも構わない。
FIG. 4- (j) shows a bonding start step of further laminating the second electrode transfer substrate on the laminate of the first electrode transfer substrate and the polymer electrolyte membrane. By rolling the cylindrical porous stage 6 on which the laminate of the first electrode transfer substrate and the polymer electrolyte membrane 1 has already been installed, the second electrode transfer substrate installed on the planar porous stage 7 is removed. Furthermore, it aims at making it laminate. At the time of bonding, the adsorption of the planar porous stage 7 is released or air blown in order from the place where the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 are in contact. Thereby, it can transfer to the cylindrical porous stage 6, without applying a stress to an electrode transfer base material.
In the transfer step (j), it is necessary to make the size of the second electrode transfer substrate larger than that of the polymer electrolyte membrane 1. Here, a second electrode transfer substrate having a size enlarged in a similar manner is employed. Thereby, the outer periphery 4 sides can be adsorbed. As described above, suction on the two outer sides may be performed.
図４−（ｋ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体に、更に第２電極転写基材を積層する貼合終了の状態である。円柱状多孔質ステージ６の上に第１電極転写基材と高分子電解質膜、更に第２電極転写基材の３層が積層貼合されている状態が分かる。 FIG. 4- (k) shows a state where bonding is completed, in which a second electrode transfer substrate is further laminated on the laminate of the first electrode transfer substrate and the polymer electrolyte membrane. It can be seen that three layers of the first electrode transfer substrate, the polymer electrolyte membrane, and the second electrode transfer substrate are laminated and bonded onto the cylindrical porous stage 6.
［ロール・ツー・ロール方式］
以下、図５の本発明に係る積層イメージを使って、これまで述べてきた枚葉での貼合工程を、「Ｒｏｌｌ ｔｏ Ｒｏｌｌ」（ロール・ツー・ロール方式）で実施する方法について説明する。
図５は、「Ｒｏｌｌ ｔｏ Ｒｏｌｌ」を想定した貼合装置における貼合方法を示す。構成、動作は図４と全く同じである。大きな違いは、第１電極転写基材がこれまでの枚葉基材からロール形状に変更された点である。
[Roll-to-roll method]
Hereinafter, a method for carrying out the sheet-fitting bonding process described so far by the “Roll to Roll” (roll-to-roll method) will be described using the laminated image according to the present invention of FIG. 5.
FIG. 5 shows the bonding method in the bonding apparatus which assumed "Roll to Roll". The configuration and operation are exactly the same as in FIG. The major difference is that the first electrode transfer substrate has been changed from a conventional single-wafer substrate to a roll shape.
図５−（ａ）は平面状のステージに高分子電解質膜を設置した状態を示す。第１電極転写基材はロール状態で搬送され、第１電極転写基材の電極が円柱状多孔質ステージ６の適正な位置にある状態で、平面状多孔質ステージ７の高さまで円柱状多孔質ステージ６を降下させる。
図５−（ｂ）は、第１電極転写基材と高分子電解質膜が接触した状態で、円柱状多孔質ステージ６を平面状多孔質ステージ７上で転がすイメージを示す。その際に、巻き出しロール１０と巻き取りロール１１が回転し、第１電極転写基材に高分子電解質膜を貼合することができる。
FIG. 5- (a) shows a state where a polymer electrolyte membrane is installed on a planar stage. The first electrode transfer base material is conveyed in a roll state, and the cylindrical porous material up to the level of the planar porous stage 7 in a state where the electrode of the first electrode transfer base material is at an appropriate position of the cylindrical porous stage 6. Move stage 6 down.
FIG. 5B shows an image of rolling the cylindrical porous stage 6 on the planar porous stage 7 in a state where the first electrode transfer substrate and the polymer electrolyte membrane are in contact with each other. In that case, the unwinding roll 10 and the winding roll 11 rotate, and a polymer electrolyte membrane can be bonded to a 1st electrode transfer base material.
図５−（ｃ）は、第１電極転写基材への高分子電解質膜の貼合が完了した状態である。図に示す通り、高分子電解質膜は貼合完了の時点で円柱状多孔質ステージ６に全面が吸着されている必要がある。仮に電解質膜のサイズが大きすぎた場合、端部が円柱状多孔質ステージ６から離れ、第１電極転写基材との粘着性だけで積層保持される状態となる。
図５−（ｄ）は第２電極転写基材を平面状多孔質ステージ７に設置した状態を示す。図には示していないが、円柱状多孔質ステージ６に積層された第１電極転写基材の電極と、平面状多孔質ステージ７に設置した第２電極転写基材の電極とをアライメントした後に平面状多孔質ステージ７の高さまで円柱状多孔質ステージ６を降下させる。
FIG. 5- (c) shows a state where the bonding of the polymer electrolyte membrane to the first electrode transfer substrate has been completed. As shown in the figure, the entire surface of the polymer electrolyte membrane needs to be adsorbed on the cylindrical porous stage 6 at the time when the bonding is completed. If the size of the electrolyte membrane is too large, the end portion is separated from the cylindrical porous stage 6 and is in a state of being laminated and held only by the adhesiveness with the first electrode transfer substrate.
FIG. 5D shows a state in which the second electrode transfer substrate is placed on the planar porous stage 7. Although not shown in the figure, after aligning the electrode of the first electrode transfer substrate laminated on the cylindrical porous stage 6 and the electrode of the second electrode transfer substrate installed on the planar porous stage 7 The cylindrical porous stage 6 is lowered to the height of the planar porous stage 7.
図５−（ｅ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体を第２電極転写基材に接触させ、円柱状多孔質ステージ６を平面状多孔質ステージ７上で転がすイメージを示す。その際に、巻き出しロール１０と巻き取りロール１１が回転し、第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体に第２電極転写基材を貼合することができる。
図５−（ｆ）は第１電極転写基材、高分子電解質膜、第２電極転写基材の３層の積層が完了した状態を示す。図に示す通り、第２電極転写基材は貼合完了の時点で円柱状多孔質ステージ６に全面が吸着されている必要がある。仮に第２電極転写基材のサイズが大きすぎた場合、端部が円柱状多孔質ステージ６から離れ、高分子電解質膜１との粘着性だけで積層保持される状態となる。
FIG. 5- (e) shows an image in which the laminated body of the first electrode transfer substrate and the polymer electrolyte membrane is brought into contact with the second electrode transfer substrate, and the cylindrical porous stage 6 is rolled on the planar porous stage 7. Show. In that case, the unwinding roll 10 and the winding roll 11 rotate, and a 2nd electrode transfer base material can be bonded to the laminated body of a 1st electrode transfer base material and a polymer electrolyte membrane.
FIG. 5- (f) shows a state where the lamination of the three layers of the first electrode transfer substrate, the polymer electrolyte membrane, and the second electrode transfer substrate is completed. As shown in the drawing, the entire surface of the second electrode transfer base material needs to be adsorbed to the cylindrical porous stage 6 at the time when the bonding is completed. If the size of the second electrode transfer substrate is too large, the end portion is separated from the cylindrical porous stage 6 and is in a state of being laminated and held only by the adhesiveness with the polymer electrolyte membrane 1.
［吸着機構］
図６−（ａ）、（ｂ）は円柱状多孔質ステージ６への基材の吸着の機構を示す。
ここで、カソード側転写基材４の幅方向の端部に、一定間隔で開口部が設けられている。開口部は、両端のそれぞれ（対向する２つの端部の各々）において、端部の縁に沿って２列ずつ配列されている。高分子電解質膜１は、２列のうち端部から遠い列（内側の列）の開口部１３を通して、円柱状多孔質ステージ６へ吸着される。これによって、高分子電解質膜１を第１電極転写基材と重ねた状態で保持することができる。更に、第２電極転写基材は、２列のうち端部に近い列（外側の列）の開口部１４を通して、円柱状多孔質ステージ６へ吸着される。これによって、第１電極転写基材、高分子電解質膜、第２電極転写基材の３層を重ねた状態で保持することができる。なお、２列の開口部の配列パターンは、平行でも良いし、千鳥状配置（ジグザグ）でも良い。
[Adsorption mechanism]
FIGS. 6A and 6B show the mechanism of adsorption of the substrate to the cylindrical porous stage 6.
Here, openings are provided at regular intervals at the end of the cathode transfer substrate 4 in the width direction. The openings are arranged in two rows along the edge of each end (each of the two opposing ends) at both ends. The polymer electrolyte membrane 1 is adsorbed to the cylindrical porous stage 6 through the
３層を重ねた後のロール搬送により、積層体は円柱状多孔質ステージ６から離れるため、基材同士の粘着力以外に積層保持する力は無い。したがって、３層を積層する際に圧力を印加して積層体の接合力を上げるか、または、積層後すぐに熱ラミネート処理をすることにより接合してしまう等の対策が必要である。 Since the laminate is separated from the cylindrical porous stage 6 by the roll conveyance after the three layers are stacked, there is no force to hold the laminate other than the adhesive force between the substrates. Therefore, it is necessary to take measures such as applying pressure when laminating the three layers to increase the bonding force of the laminated body or bonding by performing a thermal laminating process immediately after the lamination.
［検証］
以下、実施形態に沿った膜電極接合体の製造装置、及び製造方法について説明する。本検証においては、基本的に図５に示した工程フローに沿って実験を実施した。
第１電極転写基材には、幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍテフロン（登録商標）フィルムを採用した。この第１電極転写基材にはロールの状態で５０ｍｍの触媒層を形成した。第１電極転写基材の開口部は幅方向の端部から５０ｍｍ、１００ｍｍの位置にカッティング装置を使って形成した。また、高分子電解質膜１には市販の厚さ５０μｍのものを使用し、１５０×１５０ｍｍに断裁した。第２電極転写基材は２５０×２５０ｍｍに断裁し、これによって第１電極転写基材の幅方向２辺を吸着する方法を採用した。
第１電極転写基材、及び第２電極転写基材に５０ｍｍの触媒層を形成するため、転写基材にはマスキングテープによって５０ｍｍの開口を設けた後に塗工を実施した。塗工方法は簡易のバーコート方式により行い、乾燥後にマスキングテープを剥離した。
[Verification]
Hereinafter, the manufacturing apparatus and manufacturing method of the membrane electrode assembly according to the embodiment will be described. In this verification, experiments were basically performed along the process flow shown in FIG.
A Teflon (registered trademark) film having a width of 300 mm and a thickness of 100 μm was adopted as the first electrode transfer substrate. A 50 mm catalyst layer was formed on the first electrode transfer substrate in a roll state. The opening of the first electrode transfer substrate was formed using a cutting device at a position of 50 mm and 100 mm from the end in the width direction. The polymer electrolyte membrane 1 was a commercially available 50 μm thick, and was cut to 150 × 150 mm. The second electrode transfer substrate was cut to 250 × 250 mm, and a method of adsorbing two sides in the width direction of the first electrode transfer substrate was adopted.
In order to form a 50 mm catalyst layer on the first electrode transfer substrate and the second electrode transfer substrate, the transfer substrate was coated after a 50 mm opening was formed with a masking tape. The coating method was performed by a simple bar coating method, and the masking tape was peeled off after drying.
貼合装置は図３に示すものにフィルムの巻取り、巻出し機構を付加した試験的な装置を使用した。円柱状多孔質ステージ６は、ステンレス製の円柱状ヒーターにポリプロピレン樹脂から成る多孔質材を巻きつけることによって作製した。孔径は直径２０μｍの多孔質樹脂を採用した。
平面状多孔質ステージ７には、アルミナを材質とした多孔質プレートを採用した。孔径は、ポリプロピレン樹脂と同じ直径２０μｍである。これをホットプレート上に設置することによって加温型の平面状多孔質ステージ７とした。
As the bonding apparatus, a test apparatus in which a film winding and unwinding mechanism was added to the one shown in FIG. 3 was used. The cylindrical porous stage 6 was produced by winding a porous material made of polypropylene resin around a stainless steel cylindrical heater. As the pore diameter, a porous resin having a diameter of 20 μm was adopted.
A porous plate made of alumina was used for the planar porous stage 7. The pore diameter is 20 μm, the same as that of polypropylene resin. This was placed on a hot plate to obtain a heating type planar porous stage 7.
第１電極転写基材は２０Ｎ／３００ｍｍ の張力でテンション応力をかけ、図５に示すような「Ｒｏｌｌ ｔｏ Ｒｏｌｌ」の形態をとった。平面状多孔質ステージ７の接触した状態で、円柱状多孔質ステージ６を転がして貼合する際の速度は１０ｍｍ／ｓｅｃとし、貼合圧力は約１ｋｇｆ／ｃｍ２とした。貼合する際には貼合速度に合わせて中間ローラ１２が移動する方法を採用した。
The first electrode transfer substrate was subjected to a tension stress with a tension of 20 N / 300 mm and took the form of “Roll to Roll” as shown in FIG. With the planar porous stage 7 in contact, the columnar porous stage 6 was rolled and bonded at a speed of 10 mm / sec, and the bonding pressure was about 1 kgf /
円柱状多孔質ステージ６、及び平面状多孔質ステージ７の温度は１００℃とし、両ステージの温度差は±３℃以内に調整した。高分子電解質膜、第２電極転写基材は平面状多孔質ステージ７上へ手動にてセッティングした。
貼合の際の吸着解除に関しては、順次解除の制御ができなかったため、貼合の開始前に平面状多孔質ステージ７の吸着を全面開放する方法を取った。
The temperature of the cylindrical porous stage 6 and the planar porous stage 7 was 100 ° C., and the temperature difference between the two stages was adjusted within ± 3 ° C. The polymer electrolyte membrane and the second electrode transfer substrate were manually set on the planar porous stage 7.
Regarding the release of adsorption at the time of bonding, since the release control could not be performed in sequence, a method of releasing the entire surface of the planar porous stage 7 before starting the bonding was adopted.
アライメントカメラは平面状多孔質ステージ７の上に１箇所設置し、大視野により５０ｍｍの電極パターン全域を画像認識させた。第１電極転写基材の電極パターン部を画像モニター上に記録し、これに第２電極転写基材の端部を合わせることでアライメント動作とした。
ロール状の第１電極転写基材に、高分子電解質膜、第２電極転写基材を貼合した後、ロール搬送により当該装置から搬出した。「Ｒｏｌｌ ｔｏ Ｒｏｌｌ」での製造装置を想定した場合、この後にロールの状態で「熱ラミネート」、「剥離」の後工程に移る。しかし、今回は上記処理が完了した後に貼合部分をロールから切り離し、枚葉で後工程を実施した。
The alignment camera was installed in one place on the planar porous stage 7, and the entire electrode pattern of 50 mm was image-recognized with a large visual field. The electrode pattern portion of the first electrode transfer substrate was recorded on an image monitor, and the end portion of the second electrode transfer substrate was aligned with this to perform an alignment operation.
After the polymer electrolyte membrane and the second electrode transfer base material were bonded to the roll-shaped first electrode transfer base material, they were carried out of the apparatus by roll conveyance. Assuming a production apparatus of “Roll to Roll”, after that, the process moves to a post-process of “thermal lamination” and “peeling” in a roll state. However, this time, after the above treatment was completed, the pasting part was cut off from the roll, and the post-process was carried out with single wafers.
以上に述べた基材、及び装置を使用し、図５に示した通りの工程フローで貼合を実施した結果、基材の変形やエア噛み、シワ発生の無い膜電極接合体を作製することができた。また、第１電極転写基材と第２電極転写基材のアライメントも、ずれ量５０μｍ以下で貼合することができた。以上の結果より、本発明の製造装置、及び製造方法が実用できると結論づけた。 As a result of carrying out the bonding in the process flow as shown in FIG. 5 using the base material and apparatus described above, a membrane electrode assembly free from deformation of the base material, air biting and wrinkle generation is produced. I was able to. Also, the alignment between the first electrode transfer substrate and the second electrode transfer substrate could be bonded with a deviation of 50 μm or less. From the above results, it was concluded that the production apparatus and production method of the present invention can be put into practical use.
［まとめ］
なお、上記の実施形態の一部又は全部は、以下のように記載することも可能である。但し、実際には、以下の記載例に限定されない。
本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、少なくとも電解質膜と電極とを備える膜電極接合体の製造装置であって、
多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の第１電極転写基材を吸着して固定する機構と、
多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する機構と、
円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した第１電極転写基材と第二のステージに固定した電解質膜とを、電解質膜と電極とが接触するように加温しながら貼り合わせ、第一のステージに第１電極転写基材と電解質膜との積層体を固定する機構と、
空いた第二のステージに、シート状の第２電極転写基材を吸着して固定する機構と、
２種の電極をアライメントしながら、円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した積層体と第二のステージに固定した第２電極転写基材とを、電解質膜と電極とが接触するように加温しながら貼り合わせる機構と、
第一のステージに、少なくとも第１電極転写基材、電解質膜、及び第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す機構と、
を備える。
[Summary]
Note that a part or all of the above-described embodiment can be described as follows. However, actually, it is not limited to the following description examples.
The membrane electrode assembly manufacturing apparatus according to the present embodiment is a membrane electrode assembly manufacturing apparatus including at least an electrolyte membrane and an electrode,
A mechanism for adsorbing and fixing a roll-shaped first electrode transfer substrate to a heatable columnar first stage made of a porous material;
A mechanism for adsorbing and fixing a sheet-like electrolyte membrane to a heatable planar second stage made of a porous material;
A cylindrical first stage is rolled on a planar second stage, and a first electrode transfer base fixed to the first stage and an electrolyte film fixed to the second stage are combined with the electrolyte film and the electrode. And a mechanism for fixing the laminate of the first electrode transfer base material and the electrolyte membrane to the first stage;
A mechanism for adsorbing and fixing the sheet-like second electrode transfer substrate to the vacant second stage;
While aligning the two kinds of electrodes, the cylindrical first stage is rolled on the planar second stage, and the laminate fixed to the first stage and the second electrode transfer fixed to the second stage A mechanism for bonding the base material while heating so that the electrolyte membrane and the electrode are in contact with each other;
A mechanism in which at least three layers of a first electrode transfer base material, an electrolyte membrane, and a second electrode transfer base material are stacked on the first stage, and a roll is repeatedly wound and conveyed after stacking;
Is provided.
以上の構成であるから、以下に示す如き効果がある。
本実施形態によれば、高分子電解質膜と転写基材を加温しながら貼合することによって、変形によるシワ、寸法変動、シートカールを発生させることなく、正極と負極のずれも生じない膜電極接合体を、「Ｒｏｌｌ ｔｏ Ｒｏｌｌ」で製造することができる。また、高分子電解質膜と転写基材を貼合する際に、円柱状のステージを平面ステージの上で転がしながら貼合するため、エア噛み無く膜電極接合体を製造することができる。
Since it is the above structure, there exist the following effects.
According to this embodiment, the polymer electrolyte membrane and the transfer substrate are bonded together while heating, so that the film does not cause wrinkles, dimensional fluctuations, and sheet curls due to deformation, and does not cause a deviation between the positive electrode and the negative electrode. The electrode assembly can be manufactured “Roll to Roll”. Further, when the polymer electrolyte membrane and the transfer substrate are bonded, the cylindrical stage is bonded while being rolled on the flat stage, so that the membrane electrode assembly can be manufactured without air bite.
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、円柱状と平面状のステージが接触した箇所から順に、平面状の第二のステージに対する吸着破壊もしくはエアブローを実施し、基材全面を剥離する機構を更に備える。
このように、円柱状の基材と平面状の基材を貼合し、平面状のステージに基材を積層する際に、両ステージが接触した箇所から随時平面状多孔質ステージのみ吸着破壊を行うことによって、基材に剥離時の応力をかけることなく、基材を積層することができる。
In addition, the membrane electrode assembly manufacturing apparatus according to the present embodiment performs adsorption breakage or air blow on the planar second stage in order from the place where the cylindrical and planar stages are in contact with each other, A mechanism for peeling is further provided.
In this way, when laminating a cylindrical substrate and a planar substrate, and laminating the substrate on a planar stage, only the planar porous stage is subjected to adsorption failure at any time from the place where both stages contact. By performing, the base material can be laminated without applying stress at the time of peeling to the base material.
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、ロール状の第１電極転写基材の幅方向の端部に、一定間隔で開口部が設けられており、両端のそれぞれに２列ずつ配列されている。
このように、ロール状の第１電極転写基材の幅方向の端部に一定間隔で設けられている２列の開口部を利用して、円柱状のステージと電解質膜、及び第２電極転写基材を吸着することができる。すなわち、第１電極転写基材、電解質膜、第２電極転写基材の３層を積層した状態で保持することができる。
Moreover, the manufacturing apparatus of the membrane electrode assembly which concerns on this embodiment is provided with the opening part by the fixed space | interval in the edge part of the width direction of a roll-shaped 1st electrode transfer base material, and is 2 rows at each of both ends. They are arranged one by one.
In this way, the columnar stage, the electrolyte membrane, and the second electrode transfer are made using the two rows of openings provided at regular intervals at the end of the roll-shaped first electrode transfer substrate in the width direction. The substrate can be adsorbed. That is, the three layers of the first electrode transfer substrate, the electrolyte membrane, and the second electrode transfer substrate can be held in a laminated state.
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、上記の開口部を、ロール状の第１電極転写基材を搬送する際にスプロケットホール（ｓｐｒｏｃｋｅｔ ｈｏｌｅ）として使用し、スプロケットホールにより第１電極転写基材に形成された電極の位置を制御する。
これにより、第１電極転写基材と第２電極転写基材の電極同士をアライメントすることができる。
In addition, the apparatus for manufacturing a membrane electrode assembly according to the present embodiment uses the opening as a sprocket hole when transporting the roll-shaped first electrode transfer base material. The position of the electrode formed on the one-electrode transfer substrate is controlled.
Thereby, the electrodes of the first electrode transfer substrate and the second electrode transfer substrate can be aligned.
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、第１電極転写基材のロール幅に対し、第２電極転写基材、電解質膜の順にシート幅が小さくなる。
このように、第１電極転写基材、高分子電解質膜、第２電極転写基材のサイズをそれぞれ異にすることで、エア噛みや、変形、寸法変動、シワ発生が無く、両電極が精度良く貼合された膜電極接合体を作製することができる。また、例えば３層を積層させる際に、スプロケットホールを介して円柱状のステージ基材に吸着することができるため、第１電極転写基材、電解質膜、第２電極転写基材の順にアライメントされた状態の積層基材を、ステージ上に保持することができる。
Further, in the apparatus for manufacturing a membrane electrode assembly according to the present embodiment, the sheet width becomes smaller in the order of the second electrode transfer substrate and the electrolyte membrane with respect to the roll width of the first electrode transfer substrate.
Thus, by making the first electrode transfer substrate, the polymer electrolyte membrane, and the second electrode transfer substrate different in size, there is no air biting, deformation, dimensional variation, and wrinkle generation, and both electrodes are accurate. A well-bonded membrane electrode assembly can be produced. For example, when three layers are stacked, the first electrode transfer substrate, the electrolyte membrane, and the second electrode transfer substrate are aligned in this order because they can be adsorbed to the cylindrical stage substrate via the sprocket holes. The laminated substrate in a state of being in a state can be held on the stage.
以上のように、本発明に係る膜電極接合体の製造装置は、高分子電解質膜の両面に対向して電極層が配置する膜電極接合体の製造装置であって、両電極をアライメントしながら転写貼合することを特徴とする膜電極接合体の製造装置である。この製造装置を用いれば、エア噛みやシワの発生なく、尚且つ両電極が位置精度良く貼合された膜電極接合体を簡易に製造することができるという顕著な効果を奏するもので、産業上の利用価値が高い。
以上、本発明の実施形態を詳述してきたが、実際には、上記の実施形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の変更があっても本発明に含まれる。
As described above, the membrane electrode assembly manufacturing apparatus according to the present invention is a membrane electrode assembly manufacturing apparatus in which an electrode layer is disposed opposite to both surfaces of a polymer electrolyte membrane, while aligning both electrodes. It is a manufacturing apparatus of the membrane electrode assembly characterized by carrying out transfer bonding. If this manufacturing apparatus is used, it is possible to easily produce a membrane electrode assembly in which both electrodes are bonded with high positional accuracy without the occurrence of air biting and wrinkling. The utility value of is high.
As mentioned above, although embodiment of this invention was explained in full detail, actually, it is not restricted to said embodiment, Even if there is a change of the range which does not deviate from the summary of this invention, it is included in this invention.
１…高分子電解質膜
２…アノード側転写基材
３…アノード電極触媒層
４…カソード側転写基材
５…カソード電極触媒層
６…円柱状多孔質ステージ（第一のステージ）
７…平面状多孔質ステージ（第二のステージ）
８…円柱状多孔質ステージの回転方向
９…アライメントカメラ
１０…巻出しロール
１１…巻取りロール
１２…中間ローラ
１３…開口部（２列のうち内側の列）
１４…開口部（２列のうち外側の列）
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ...
7 ... Planar porous stage (second stage)
8 ... Rotation direction of cylindrical
14 ... Opening (outer row of two rows)
Claims (6)
多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の、第１電極が形成された第１電極転写基材を吸着して固定する機構と、
多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する機構と、
円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記第１電極転写基材と前記第二のステージに固定した前記電解質膜とを、前記電解質膜と前記第１電極転写基材とが接触するように加温しながら貼り合わせ、前記第一のステージに前記第１電極転写基材と前記電解質膜との積層体を固定する機構と、
空いた前記第二のステージに、シート状の、第２電極が形成された第２電極転写基材を吸着して固定する機構と、
前記第一のステージに固定した前記第１電極と前記第二のステージに固定した前記第２電極の２種の電極をアライメントしながら、円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記積層体と前記第二のステージに固定した前記第２電極転写基材とを、前記電解質膜と前記第２電極転写基材とが接触するように加温しながら貼り合わせる機構と、
前記第一のステージに、少なくとも前記第１電極転写基材、前記電解質膜、及び前記第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す機構と、
を備えることを特徴とする膜電極接合体の製造装置。 An apparatus for manufacturing a membrane electrode assembly comprising at least an electrolyte membrane and an electrode,
A mechanism for adsorbing and fixing a roll-shaped first electrode transfer substrate on which a first electrode is formed on a first columnar stage made of a porous material that can be heated;
A mechanism for adsorbing and fixing a sheet-like electrolyte membrane to a heatable planar second stage made of a porous material;
The cylindrical first stage is rolled on the planar second stage, the first electrode transfer substrate fixed to the first stage, and the electrolyte membrane fixed to the second stage; Are bonded together while heating so that the electrolyte membrane and the first electrode transfer substrate are in contact with each other, and the laminate of the first electrode transfer substrate and the electrolyte membrane is fixed to the first stage. Mechanism,
A mechanism for adsorbing and fixing the sheet-like second electrode transfer substrate on which the second electrode is formed on the vacant second stage;
While aligning the two types of electrodes, the first electrode fixed to the first stage and the second electrode fixed to the second stage , the cylindrical first stage is formed into the planar second It rolled on the stage, and said first of said second electrode transfer substrate the laminate was fixed to the stage and is fixed to the second stage, the electrolyte membrane and the second electrode transfer substrate A mechanism for bonding while heating so as to contact;
The operation of laminating at least three layers of the first electrode transfer substrate, the electrolyte membrane, and the second electrode transfer substrate on the first stage and winding and conveying the roll-shaped laminate after the lamination is repeated. Mechanism,
An apparatus for producing a membrane electrode assembly, comprising:
前記第２電極転写基材のシート幅に対し、前記電解質膜のシート幅は小さく、
前記開口部は前記端部の縁に沿って２列配列されており、前記２列のうち前記端部から遠い列の開口部が前記電解質膜を吸着し、前記２列のうち前記端部に近い列の開口部が前記第２電極転写基材を吸着することを特徴とする請求項３又は４に記載の膜電極接合体の製造装置。 The sheet width of the second electrode transfer substrate is smaller than the roll width of the first electrode transfer substrate,
The sheet width of the electrolyte membrane is smaller than the sheet width of the second electrode transfer substrate,
The openings are arranged in two rows along the edge of the end, and the openings in the rows far from the ends of the two rows adsorb the electrolyte membrane, and the ends of the two rows are at the ends. The apparatus for manufacturing a membrane / electrode assembly according to claim 3 or 4, wherein the openings in the close rows adsorb the second electrode transfer substrate.
多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の、第１電極が形成された第１電極転写基材を吸着して固定する工程と、
多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する工程と、
円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記第１電極転写基材と前記第二のステージに固定した前記電解質膜とを、前記電解質膜と前記第１電極転写基材とが接触するように加温しながら貼り合わせ、前記第一のステージに前記第１電極転写基材と前記電解質膜との積層体を固定する工程と、
空いた前記第二のステージに、シート状の、第２電極が形成された第２電極転写基材を吸着して固定する工程と、
前記第一のステージに固定した前記第１電極と前記第二のステージに固定した前記第２電極の２種の電極をアライメントしながら、円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記積層体と前記第二のステージに固定した前記第２電極転写基材とを、前記電解質膜と前記第２電極転写基材とが接触するように加温しながら貼り合わせる工程と、
前記第一のステージに、少なくとも前記第１電極転写基材、前記電解質膜、及び前記第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す工程と、
を備えることを特徴とする膜電極接合体の製造方法。 A manufacturing method of a membrane electrode assembly comprising at least an electrolyte membrane and an electrode,
A step of adsorbing and fixing a roll-shaped first electrode transfer substrate on which a first electrode is formed, on a first columnar stage made of a porous material that can be heated;
A step of adsorbing and fixing a sheet-like electrolyte membrane to a heatable planar second stage made of a porous material;
The cylindrical first stage is rolled on the planar second stage, the first electrode transfer substrate fixed to the first stage, and the electrolyte membrane fixed to the second stage; Are bonded together while heating so that the electrolyte membrane and the first electrode transfer substrate are in contact with each other, and the laminate of the first electrode transfer substrate and the electrolyte membrane is fixed to the first stage. Process,
Adsorbing and fixing the sheet-like second electrode transfer substrate on which the second electrode is formed to the vacant second stage;
While aligning the two types of electrodes, the first electrode fixed to the first stage and the second electrode fixed to the second stage , the cylindrical first stage is formed into the planar second It rolled on the stage, and said first of said second electrode transfer substrate the laminate was fixed to the stage and is fixed to the second stage, the electrolyte membrane and the second electrode transfer substrate A process of bonding while heating so as to contact;
The operation of laminating at least three layers of the first electrode transfer substrate, the electrolyte membrane, and the second electrode transfer substrate on the first stage and winding and conveying the roll-shaped laminate after the lamination is repeated. Process,
A method for producing a membrane electrode assembly, comprising:
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