JP6108121B2 - 薄型電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
図1は、薄型電池21の概略断面図である。図2は、電池21の上面図である。図1は、図2のII−II線断面図に相当する。電池21は、電極群13と、電極群13を収納する外装体8とを備える。電極群13は、負極11、正極12、および負極11と正極12との間に介在する電解質層7を具備する。負極11は、負極集電体シート1および負極集電体シート1の一方の表面に付着した負極活物質層2を有する。正極12は、正極集電体シート4および正極集電体シート4の一方の表面に付着した正極活物質層5を有する。負極11および正極12は、電解質層7を介して、正極活物質層5と負極活物質層2とが向かい合うように配置されている。負極集電体シート1には負極リード3が接続され、正極集電体シート4には正極リード6が接続されている。負極リード3および正極リード6の一部は、外装体8から外部へ露出しており、その露出部は負極外部端子および正極外部端子として機能する。
ラミネートシート8は、無機材料層(バリア層)8aと、バリア層8aの一方の面に接着された第1の樹脂フィルム8bと、バリア層8aの他方の面に接着された第2の樹脂フィルム8cとを含む積層体である。
薄型電池は、例えば、薄型電池と電子機器とが一体となってシート化されている形態のデバイスを形成するのに適している。このような電子機器として、例えば、生体情報測定装置およびイオントフォレシス経皮投薬装置のような生体貼付型装置が挙げられる。
生体情報測定装置22は、その構成素子を保持するシート状の保持部材22aを具備する。保持部材22aは、柔軟性を有する材料で構成され、その内部から表面までの領域に、温度センサ23、感圧素子24、記憶部25、情報送信部26、ボタンスイッチSW1および制御部27が埋め込まれている。薄型電池21は、保持部材22aの内部に設けられた平坦な空間に収容されている。つまり、電池21と生体情報測定装置22は、一体となってシート化されており、電池−電子機器接合体29を構成している。
(a)正極の作製
正極は、例えば、正極活物質、導電材および結着剤を含む正極合剤を、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)などの分散媒と混合し、正極合剤ペーストを調製し、これを、正極集電体シートに塗布し、乾燥し、圧延することにより得られる。
負極は、例えば、負極集電体シートに、リチウム金属シートまたはリチウム合金シートを圧着させて、負極集電体シートとリチウム金属シートまたはリチウム合金シートとを密着させることにより得られる。
不織布シートの製造方法は、静電紡糸法により、架橋構造を有さない第1高分子と、架橋構造を有する第2高分子第2高分子と、を含む原料液から、第1高分子と、第2高分子と、を含む複合繊維を生成させる工程と、生成した複合繊維を、正極および負極の少なくとも一方の表面に堆積させて、複合繊維を含む不織布シートを形成する工程と、を有する。
次に、不織布シートを介して、正極と負極とを積層して電極群を形成する。不織布シートは、正極および負極の少なくとも一方の表面に均一な厚さで形成されているため、正極活物質層と負極活物質層とが向かい合うように両電極を配置することで、非水電解質を含まない電極群を構成することができる。なお、電極群を構成する前に、負極には、負極リードが、正極に正極リードが取り付けられる。
次に、電極群を、非水電解質とともに、外装体に収容し、外装体を減圧下で密閉することにより、薄型電池が完成する。具体的には、例えば筒状に形成された外装体の一方の開口から電極群を挿入した後、その開口を熱溶着により閉じる。この時、筒状の外装体の一方の開口から正極リードおよび負極リードの一部が外部へ露出するように電極群を配置する。この露出部が正極外部端子および負極外部端子となる。次に、筒状の外装体の他方の開口から非水電解質を注入した後、減圧下で、その開口を熱溶着により閉じる。このようにして、電極群を外装体内に密閉する。非水電解質は、電極群内の空隙、主には不織布シートの空隙に含浸される。これにより、複合繊維が非水電解質で膨潤して、電解質層が形成される。
図6の製造システム100は、電極表面に複合繊維をダイレクトに堆積させて不織布シートを形成する製造ラインを構成している。製造システム100では、長尺の電極Eが製造ラインの上流から下流に搬送される。製造システム100は、長尺の電極Eの表面に連続的に不織布シートを形成する場合に用いられるが、電極の形状に応じて、製造システムの構成は適宜変更される。
以下の手順で、基本的な構造が図1、2に示す電池と同様である薄型電池を作製した。
(1)負極の作製
負極集電体シート1として、厚さ12μmの電解銅箔を準備した。その電解銅箔の一方の面に、負極活物質層2であるリチウム金属シート(厚み20μm)を100N/cmの線圧で圧着し、負極11を得た。これを5mm×5mmのタブ部を一方の短辺の中央に有する50×50mmのサイズに切り抜いた後、タブ部に銅製の負極リード3を超音波溶接した。
正極活物質である350℃で加熱した電解二酸化マンガンと、導電剤であるアセチレンブラックと、結着剤であるポリフッ化ビニリデン(PVDF)を含むN−メチル−2−ピロリドン(NMP)の溶液とを、二酸化マンガン:アセチレンブラック:PVDFの重量比が100:5:5となるように混合した後、NMPを適量加え、正極合剤ペーストを得た。
<原料液の調製>
第1高分子であるフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(フッ化ビニリデン単位の含有量95モル%、重量平均分子量600,000)を5質量%含み、第2高分子であるコアシェル型構造を有する重合体(重量平均分子量1,000,000)を5質量%含む、ジメチルアセトアミドを溶媒とする原料液を調製した。このとき原料液に溶解した第1高分子と第2高分子との合計に占める第1高分子の含有量は50質量%である。
図6、7に示すような静電紡糸機構を有する装置の放出体から、原料液を放出させ、第1高分子と第2高分子を含む複合繊維を生成させ、下方に設置した正極の正極合剤層の表面に堆積させた。ここでは、放出体と正極との距離を300mmとした。また、静電紡糸機構の電界を調整して、平均の繊維径が650nmである複合繊維を生成させた。そして、正極合剤層の表面に厚さ35μmの複合繊維からなる不織布シートが形成されるまで、複合繊維を堆積させた。
リチウム金属シートと正極合剤層とが、不織布シートを介して、互いに向かい合うように、負極と正極とを積層し、その後、1MPaの圧力で、積層方向に90℃でホットプレスして、電極群13を形成した。
アルミニウム製のバリア層を有する筒状のラミネートフィルムからなる外装体(厚さ70μm)に電極群を収納した。その際、外装体の一方の開口から、正極リードと負極リードの一部を露出させた。そして、正極リードと負極リード3を挟んで外装体の開口を熱溶着により閉じた。次に、外装体の他方の開口から非水電解質0.8gを注入した後、660mmHgの減圧環境下で10秒間脱気した。
閉路電圧を3Vに設定した電池を、25℃の環境下で、閉路電圧が1.8Vに達するまで、250μA/cm2の電流密度で放電し、放電容量(X0)を求めた。そのときの放電曲線を図8に曲線A0として示す。
不織布シートの原料として第2高分子を用いなかった。すなわち、不織布シートの原料液として、実施例1で用いたのと同じ第1高分子であるフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体のみを10質量%含む、ジメチルアセトアミドを溶媒とする溶液を用いたこと以外、実施例1と同様に、薄型電池を作製し、同様に評価した。屈曲変形処理を施す前後の電池の放電曲線を、図10に曲線B0およびBxとして示す。また、容量維持率を表1に示す。
第2高分子として、架橋構造を有さないコアシェル構造を有する重合体(重量平均分子量200,000)を用いたこと以外、実施例1と同様に、薄型電池を作製し、同様に評価した。コアシェル型構造を有する重合体としては、実施例1と同様に、コア部分がポリスチレン構造を含み、シェル部分がポリエチレンオキサイド構造を含み、ポリエチレンオキサイド構造の含有量が40質量%である重合体を用いた。屈曲変形処理を施す前後の電池の放電曲線を、図11に曲線C0およびCxとして示す。また、容量維持率を表1に示す。
原料液に溶解させる第1高分子と第2高分子との合計に占める第1高分子の含有量を、10質量%、30質量%、60質量%および70質量%に変更したこと以外、実施例1と同様に、薄型電池を作製し、同様に評価した。容量維持率を表2に示す。
Claims (9)
- 電極群と、前記電極群を収容するフレキシブルな外装体と、を備え、
前記電極群は、シート状の正極と、シート状の負極と、前記正極と前記負極との間に介在する電解質層と、を含み、
前記電解質層は、非水電解質と、前記非水電解質を保持する不織布シートと、を含み、
前記不織布シートは、少なくとも2種の高分子が複合化された複合繊維を含み、
前記少なくとも2種の高分子は、架橋構造を有さない第1高分子と、架橋構造を有する第2高分子と、を含み、
前記複合繊維の断面は、前記第1高分子の相と前記第2高分子の相とを備え、
前記第1高分子は、フッ素樹脂である、薄型電池。 - 前記複合繊維の断面は、海成分と、前記海成分に分散する島成分と、を含む海島型構造を有し、
前記島成分に前記第1高分子が含まれており、
前記海成分に前記第2高分子が含まれている、請求項1に記載の薄型電池。 - 前記複合繊維に含まれる前記第1高分子の含有量が、10〜70質量%である、請求項1または2に記載の薄型電池。
- 前記第1高分子は、フッ化ビニリデン単位を有する重合体である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の薄型電池。
- 前記第2高分子は、アクリル酸エステル単位およびメタクリル酸エステル単位よりなる群から選択される少なくとも1種を有する重合体である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の薄型電池。
- 前記第2高分子は、コア部分とシェル部分とを有するコアシェル型の分子構造を有する重合体である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の薄型電池。
- 前記シェル部分は、少なくともポリアルキレンオキサイド構造を有する、請求項6に記載の薄型電池。
- 前記正極および前記負極の少なくとも一方の電極が、集電体と、前記集電体に付着する合剤層とを備えており、
前記電解質層と前記電極との界面に、前記複合繊維と前記合剤層とを含む複合層を備える、請求項1〜7のいずれか1項に記載の薄型電池。 - (i)シート状の正極を準備する工程と、
(ii)シート状の負極を準備する工程と、
(iii)静電紡糸法により、少なくとも、架橋構造を有さない第1高分子と、架橋構造を有する第2高分子と、を含む原料液から、前記第1高分子と、前記第2高分子と、を含む複合繊維を生成させる工程と、
(iv)前記生成した複合繊維を、前記正極および前記負極の少なくとも一方の表面に堆積させて、前記複合繊維を含む不織布シートを形成する工程と、
(v)前記不織布シートを介して、前記正極と前記負極とを積層して電極群を形成する工程と、
(vi)前記電極群を、非水電解質とともに、フレキシブルな外装体に収容し、前記外装体を減圧下で密閉する工程と、を具備する、薄型電池の製造方法。
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