JP6070822B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
図1は、本発明の電池の一実施形態である積層型電池の概要を模式的に表した断面概略図である。なお、本明細書においては、図1に示す扁平型(積層型)の双極型でないリチウムイオン二次電池を例に挙げて詳細に説明するが、本発明の技術的範囲はかような形態のみに制限されない。
図1は、扁平型(積層型)の双極型ではない非水電解質リチウムイオン二次電池(以下、単に「積層型電池」ともいう)の基本構成を模式的に表した断面概略図である。図1に示すように、本実施形態の積層型電池10は、実際に充放電反応が進行する略矩形の発電要素21が、外装体である電池外装材29の内部に封止された構造を有する。ここで、発電要素21は、正極と、セパレータ17と、負極とを積層した構成を有している。なお、セパレータ17は、非水電解質(例えば、液体電解質)を内蔵している。正極は、正極集電体12の両面に正極活物質層15が配置された構造を有する。負極は、負極集電体11の両面に負極活物質層13が配置された構造を有する。具体的には、1つの正極活物質層15とこれに隣接する負極活物質層13とが、セパレータ17を介して対向するようにして、負極、電解質層および正極がこの順に積層されている。これにより、隣接する正極、電解質層および負極は、1つの単電池層19を構成する。したがって、図1に示す積層型電池10は、単電池層19が複数積層されることで、電気的に並列接続されてなる構成を有するとも言える。
本発明に係る正極は、正極集電体の表面に正極活物質を含む正極活物質層が形成されてなる構成を有する。
本発明において、正極活物質は、スピネル系マンガン正極活物質とリチウムニッケル系複合酸化物とを含む。
正極活物質層に用いられるバインダーとしては、特に限定されないが、例えば、以下の材料が挙げられる。ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエーテルニトリル、ポリアクリロニトリル、ポリイミド、ポリアミド、セルロース、カルボキシメチルセルロース(CMC)およびその塩、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、スチレン・ブタジエンゴム(SBR)、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、エチレン・プロピレンゴム、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物などの熱可塑性高分子、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、ポリクロロトリフルオロエチレン(PCTFE)、エチレン・クロロトリフルオロエチレン共重合体(ECTFE)、ポリフッ化ビニル(PVF)などのフッ素樹脂、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン系フッ素ゴム(VDF−HFP系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−HFP−TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−ペンタフルオロプロピレン系フッ素ゴム(VDF−PFP系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−ペンタフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−PFP−TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−パーフルオロメチルビニルエーテル−テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−PFMVE−TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド−クロロトリフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF−CTFE系フッ素ゴム)などのビニリデンフルオライド系フッ素ゴム、エポキシ樹脂などが挙げられる。これらのバインダーは、単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
本発明に係る負極は、負極集電体の表面に負極活物質を含む負極活物質層が形成されてなる構成を有する。負極集電体は、導電性材料から構成される。負極集電体を構成する導電性材料の種類やその厚さについては、正極集電体について上述したのと同様の形態が採用されうるため、ここでは詳細な説明を省略する。
負極活物質層は活物質を含み、必要に応じて、導電助剤、バインダー、電解質(ポリマーマトリックス、イオン伝導性ポリマー、電解液など)、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩などのその他の添加剤をさらに含む。導電助剤、バインダー、電解質(ポリマーマトリックス、イオン伝導性ポリマー、電解液など)、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩などのその他の添加剤については、上記正極活物質層の欄で述べたものと同様である。
セパレータは、電解質を保持して正極と負極との間のリチウムイオン伝導性を確保する機能、および正極と負極との間の隔壁としての機能を有する。
集電板(25、27)を構成する材料は、特に制限されず、リチウムイオン二次電池用の集電板として従来用いられている公知の高導電性材料が用いられうる。集電板の構成材料としては、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼(SUS)、これらの合金などの金属材料が好ましい。軽量、耐食性、高導電性の観点から、より好ましくはアルミニウム、銅であり、特に好ましくはアルミニウムである。なお、正極集電板27と負極集電板25とでは、同一の材料が用いられてもよいし、異なる材料が用いられてもよい。
また、図示は省略するが、集電体11と集電板(25、27)との間を正極リードや負極リードを介して電気的に接続してもよい。正極および負極リードの構成材料としては、公知のリチウムイオン二次電池において用いられる材料が同様に採用されうる。なお、外装から取り出された部分は、周辺機器や配線などに接触して漏電したりして製品(例えば、自動車部品、特に電子機器など)に影響を与えないように、耐熱絶縁性の熱収縮チューブなどにより被覆することが好ましい。
電池外装体29としては、公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルムなどを用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるという観点から、ラミネートフィルムが望ましい。また、外部から掛かる発電要素への群圧を容易に調整することができ、所望の電解液層厚みへと調整容易であることから、外装体はアルミラミネートがより好ましい。
図2は、二次電池の代表的な実施形態である扁平なリチウムイオン二次電池の外観を表した斜視図である。
組電池は、電池を複数個接続して構成した物である。詳しくは少なくとも2つ以上用いて、直列化あるいは並列化あるいはその両方で構成されるものである。直列、並列化することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。
本発明の非水電解質二次電池は、長期使用しても放電容量が維持され、サイクル特性が良好である。さらに、体積エネルギー密度が高い。電気自動車やハイブリッド電気自動車や燃料電池車やハイブリッド燃料電池自動車などの車両用途においては、電気・携帯電子機器用途と比較して、高容量、大型化が求められるとともに、長寿命化が必要となる。したがって、上記非水電解質二次電池は、車両用の電源として、例えば、車両駆動用電源や補助電源に好適に利用することができる。
(1)正極活物質の作製
硫酸ニッケル、硫酸コバルト、および硫酸マンガンを溶解した水溶液(1.0mol/L)にpH11.0となるように水酸化ナトリウムおよびアンモニアを連続的に供給し、共沈法によりニッケルとコバルトとマンガンのモル比が50:20:30で固溶してなる金属複合水酸化物を作製した。
上記(1)で得られた正極活物質95重量%、導電助剤としてアセチレンブラック(平均粒子径:38nm)2重量%、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)3重量%、およびスラリー粘度調整溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量混合して、正極活物質スラリーを作製し、得られた正極活物質スラリーを、目付量が15mg/cm2(片面)となるように、集電体であるアルミニウム箔(厚さ:20μm)の片面に塗布し乾燥させた。十分乾燥させた後、ロールプレス機を用いて電極合材充填密度が3.0g/cm3となるように電極厚さを調整し、正極活物質層を両面に有する正極を作製した。
負極活物質として表面をアモルファス炭素で被覆した天然黒鉛(平均粒径20μm)用いた炭素負極活物質を調製し、負極活物質94重量%、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)6重量%、およびスラリー粘度調整溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量混合して、負極スラリーを調製した。
1.0M LiPF6をエチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)との混合溶媒(体積比1:1)に溶解した溶液を作成した。これにビニレンカーボネートを電解液重量に対して2重量%に相当する量で添加して電解液とした。なお、「1.0MのLiPF6」とは、当該混合溶媒およびリチウム塩の混合物におけるリチウム塩(LiPF6)濃度が1.0Mであるという意味である。
上記(1)で作製した正極を一辺20cmの正方形、上記(2)で作製した負極を一辺20.5cmの正方形、セパレータ(ポリエチレン/ポリプロピレン微多孔質膜、厚さ25μm)を一辺21cmの正方形となるように裁断し、交互に積層(正極5層、負極6層、セパレータ10層)し、この際、両端が負極であり、正極と負極との間にセパレータを介在させた。各層のタブを接続して並列型のセルをスタックした。得られた発電要素をアルミラミネート外装体に入れて、上記(1)で調合した電解液を注入し、真空封止して評価用フルセルを作製した。得られたフルセルのアルミラミネート外装体まで含めた電池の投影面積は484cm2であった。
実施例1に記載の正極活物質の作製において、リチウムニッケル系複合酸化物(LiNi0.50Mn0.30Co0.20O2)とスピネルマンガン酸リチウム(LiMn2O4)との混合比を表1に記載のように変更して作製した正極活物質を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれの評価用フルセルを作製した。
実施例1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物の作製において、共沈法によりニッケルとコバルトとマンガンとのモル比が1/3:1/3:1/3となるように調製条件を変更し、さらに表1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物(LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)とスピネルマンガン酸リチウム(LiMn2O4)との混合比率に従って作製した正極活物質を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれの評価用フルセルを作製した。
実施例1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物の作製において、共沈法によりニッケルとコバルトとマンガンとのモル比が80:10:10となるように調製条件を変更し、さらに表1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物(LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2)とスピネルマンガン酸リチウム(LiMn2O4)との混合比率に従って作製した正極活物質を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれの評価用フルセルを作製した。
実施例1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物の作製において、共沈法によりニッケルとコバルトとマンガンとのモル比が60:20:20となるように調製条件を変更し、さらに表1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物(LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2)とスピネルマンガン酸リチウム(LiMn2O4)との混合比率に従って作製した正極活物質を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれの評価用フルセルを作製した。
実施例1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物の作製において、硫酸マンガンの代わりに硫酸アルミニウムを用いて、共沈法によりニッケルとコバルトとアルミニウムとのモル比が80:10:10となるように調製条件を変更し、さらに表1に記載のリチウムニッケル系複合酸化物(LiNi0.8Co0.1Al0.1O2)とスピネルマンガン酸リチウム(LiMn2O4)との混合比率に従って作製した正極活物質を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれの評価用フルセルを作製した。
実施例1に記載の正極の作製において、正極の目付量(片面)を表2の記載に従って変更したこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれの評価用のフルセルを作製した。
実施例1に記載の正極の作製において、正極の充填密度を表3の記載に従って変更したこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれの評価用フルセルを作製した。
本発明において、特別な記載がない限り、下記各種の測定などは、全て25℃で行ったものである。
まず、各実施例および比較例で作製したフルセルを充電深度(SOC:state of charge)SOC50%まで充電し、0.2Cアンペア、0.5Cアンペア、および1Cアンペアの電流値で10秒間放電し、それぞれの放電後の電圧を測定した。そして、これらの電流値を横軸に、計測された電圧を縦軸にとった直線のグラフの傾きから内部抵抗DCR50を求め、結果を表1に示す。
まず、各実施例および比較例で作製したフルセルを、1Cアンペアの定電流にて充電を開始し、電圧が4.15Vになった時点で引き続き定電圧4.15Vにて充電を続行し、電流値が0.02Cアンペアとなった時点を充電完了(カットオフ)として、1Cアンペアでの充電容量を測定した。次いで、定電流0.2Cアンペアおよび2Cアンペアにてそれぞれ放電を開始し、電圧が3.0Vになった時点を放電完了(カットオフ)とし、0.2Cアンペアおよび2Cアンペアでのそれぞれの放電容量を測定した。
11 負極集電体、
12 正極集電体、
13 負極活物質層、
15 正極活物質層、
17 セパレータ、
19 単電池層、
21、57 発電要素、
25 負極集電板、
27 正極集電板、
29、52 電池外装材、
58 正極タブ、
59 負極タブ。
Claims (7)
- 正極集電体の表面に正極活物質を含む正極活物質層が形成されてなる正極と、
負極集電体の表面に負極活物質を含む負極活物質層が形成されてなる負極と、
セパレータと、
を含む発電要素を有し、
前記正極活物質が、スピネル系マンガン正極活物質と、リチウムニッケル系複合酸化物とを含み、かつ前記正極活物質100重量%に対する前記リチウムニッケル系複合酸化物の混合比率が30重量%以上であり、
内部抵抗が10mΩ/Ah以下(SOC50%)であり、
前記リチウムニッケル系複合酸化物は、一般式:LiaNibMcCodO2(但し、式中、a、b、c、dは、0.9≦a≦1.2、0.44≦b≦0.51、0.27≦c≦0.31、0.19≦d≦0.26、b+c+d=1を満たす。Mは、Mn、Ti、Zr、Nb、W、P、Al、Mg、V、Ca、SrおよびCrからなる群から選ばれる少なくとも1種である)で表される組成を有し、
定格容量に対する電池面積(電池外装体まで含めた電池の投影面積)の比の値が5cm2/Ah以上であり、かつ、定格容量が3Ah以上であり、ラミネートフィルムからなる電池外装体に前記発電要素が封入されてなる構成を有する、扁平積層型の非水電解質二次電池。 - 前記正極の目付量(片面)が30mg/cm2以下である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極の充填密度が2.5〜3.5g/cm3である、請求項1または2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記セパレータが耐熱絶縁層付セパレータである、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 矩形状の正極活物質層の縦横比として定義される電極のアスペクト比が1〜3である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極と、前記負極と、前記正極と前記負極との間に介在し、液体電解質またはゲル電解質を保持するセパレータと、
を有する発電要素が、アルミニウムを含むラミネートフィルムである外装体の内部に封入されてなる、請求項1〜5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。 - 自動車用大型リチウムイオン電池である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
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