JP6038518B2 - Battery electrode manufacturing method - Google Patents
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Description
本発明は、電池電極の製造方法に関する。本発明の電池電極は、その電極要素としてガス拡散電極を備えるものであって、燃料電池、空気電池または二次電池などに用いられる。 The present invention relates to a method for manufacturing a battery electrode. The battery electrode of the present invention includes a gas diffusion electrode as its electrode element, and is used for a fuel cell, an air cell, a secondary battery, or the like.
電池電極の一種としてガス拡散電極がある。ガス拡散電極は、一般的に、導電性を有する多孔質の材料からなり、カーボンペーパー、カーボンクロス、並びに炭素系材料等の不織布、織物、紙状抄紙体、またはフェルトなどからなるシート状材料等で構成される。その支持として、燃料電池では、触媒層および電解質膜を含めたMEAと呼ばれる膜電極接合体の周囲を覆う樹脂よりなる枠体(樹脂枠体)を設ける方法がある。樹脂枠体とMEAとの接合方法としては、圧入(特許文献1参照)や、MEAの外周部を抑えながら一体成形する方法(特許文献2参照)がある。 One type of battery electrode is a gas diffusion electrode. The gas diffusion electrode is generally made of a porous material having conductivity, such as carbon paper, carbon cloth, and non-woven fabric such as carbon-based material, woven fabric, paper-like paper body, or sheet-like material made of felt, etc. Consists of. As a support for this, in a fuel cell, there is a method of providing a frame (resin frame) made of a resin covering the periphery of a membrane electrode assembly called MEA including a catalyst layer and an electrolyte membrane. As a method for joining the resin frame and the MEA, there are press-fitting (see Patent Document 1) and a method of integrally forming the outer periphery of the MEA (see Patent Document 2).
しかしながら、圧入ではガス拡散層の変形や破損が生じる可能性がある。一体成形では、樹脂の流動性の低さによるガス拡散層の変形や破損が生じる可能性があり、また多孔質のガス拡散層への樹脂含浸状態のばらつきが生じ易く、樹脂枠体との接合ばらつきの問題が生じる。樹脂枠体がポリプロピレン(PP)よりなる場合、PPは通常、接着性に乏しいので、ガス拡散層との一体化は難しい。 However, the press-fitting may cause deformation or breakage of the gas diffusion layer. In the integral molding, the gas diffusion layer may be deformed or damaged due to the low fluidity of the resin, and the dispersion of the resin impregnation state to the porous gas diffusion layer is likely to occur. Variation problems arise. When the resin frame is made of polypropylene (PP), PP is usually poor in adhesion, so that it is difficult to integrate with the gas diffusion layer.
さらに、ガス拡散層に枠体を設ける方法として、特許文献3に記載されている技術があるが、この場合、ガス拡散層に液状ゴムを型成形で含浸して一体化するため、型による押圧でガス拡散層に変形や破損が生じる(多孔質の空孔がつぶれる)可能性がある。 Furthermore, as a method of providing a frame body in the gas diffusion layer, there is a technique described in Patent Document 3, but in this case, the gas diffusion layer is impregnated with liquid rubber by molding, so that pressing by a mold is performed. Therefore, there is a possibility that the gas diffusion layer is deformed or broken (porous pores are crushed).
また、従来から、空気電池の正極として、多孔質の薄いガス拡散電極が用いられており(特許文献4参照)、その取扱い性および組立て性を向上させるべくその支持として枠体を設ける方法がある。 Conventionally, a porous thin gas diffusion electrode has been used as a positive electrode of an air battery (see Patent Document 4), and there is a method in which a frame is provided as a support in order to improve its handleability and assembly. .
熱融着による場合には、多孔質の薄いガス拡散電極に荷重がかかるので、多孔質の薄いガス拡散電極に変形や破損が生じる(多孔質の空孔がつぶれる)可能性がある。 In the case of heat fusion, since a load is applied to the porous thin gas diffusion electrode, there is a possibility that the porous thin gas diffusion electrode is deformed or damaged (porous pores are crushed).
本発明は以上の点に鑑みて、ガス拡散電極およびその周囲に配置した樹脂枠体を安定して接合することができ、もってガス拡散電極に変形や破損が生じるのを抑制することができる電池電極の製造方法を提供することを目的とする。 In view of the above, the present invention can stably join a gas diffusion electrode and a resin frame disposed around the gas diffusion electrode, thereby suppressing deformation and breakage of the gas diffusion electrode. It aims at providing the manufacturing method of an electrode.
上記目的を達成するため、本発明の請求項1による電池電極の製造方法は、ガス拡散電極および前記ガス拡散電極の周囲に配置した樹脂枠体を接合する工程を含む電池電極の製造方法であって、前記ガス拡散電極および樹脂枠体を同一平面上に配置する工程と、前記ガス拡散電極および樹脂枠体の厚み方向一方または双方の面に、ポリオレフィンに官能基を導入して接着性を付与した変性ポリオレフィンよりなる変性ポリオレフィンフィルムを重ねる工程と、前記変性ポリオレフィンフィルムを荷重をかけずに熱融着して前記ガス拡散電極および樹脂枠体を接合する工程とを順次実施することを特徴とする。 In order to achieve the above object, a battery electrode manufacturing method according to claim 1 of the present invention is a battery electrode manufacturing method including a step of joining a gas diffusion electrode and a resin frame disposed around the gas diffusion electrode. Te, placing a pre SL gas diffusion electrode and the resin frame body on the same plane, in the thickness direction either or both surfaces of the gas diffusion electrode and the resin frame, the adhesiveness by introducing a functional group into the polyolefin Characterized in that a step of stacking a modified polyolefin film made of a given modified polyolefin and a step of joining the gas diffusion electrode and the resin frame by thermally fusing the modified polyolefin film without applying a load are performed. To do.
また、本発明の請求項2による電池電極の製造方法は、上記した請求項1記載の製造方法において、前記電池電極は、燃料電池、空気電池または二次電池用であることを特徴とする。 According to a second aspect of the present invention, there is provided a battery electrode manufacturing method according to the first aspect , wherein the battery electrode is for a fuel cell, an air cell or a secondary battery.
ポリオレフィンに官能基を導入して接着性を付与した変性ポリオレフィンを用いて接合を行なう場合には、熱融着が低い圧力で行われる特徴がある。したがってこの変性ポリオレフィンを用いてガス拡散電極および樹脂枠体を接合することにより熱融着が低い圧力で行われるため、ガス拡散電極に大きな圧力荷重が作用せず、よってガス拡散電極に変形や破損が生じるのを抑制することが可能とされる。 When bonding is performed using a modified polyolefin in which a functional group is introduced into polyolefin to impart adhesiveness, there is a feature that thermal fusion is performed at a low pressure. Therefore, by joining the gas diffusion electrode and the resin frame using this modified polyolefin, heat fusion is performed at a low pressure, so that a large pressure load does not act on the gas diffusion electrode, and therefore the gas diffusion electrode is deformed or damaged. Can be suppressed.
また、ポリプロピレン(PP)との接着性についても上記変性ポリオレフィンはPPと相溶し、溶融接着するため、ガス拡散電極およびPPよりなる樹脂枠体を接合することが可能とされる。 Also, with respect to adhesiveness with polypropylene (PP), the modified polyolefin is compatible with PP and melt-bonded, so that a gas diffusion electrode and a resin frame made of PP can be joined.
上記変性ポリオレフィンとしては、これをフィルム状として取り扱うのが好適であり、この場合、接合の工程としては、ガス拡散電極および樹脂枠体に変性ポリオレフィンフィルムを重ねる工程と、変性ポリオレフィンフィルムを熱融着してガス拡散電極および樹脂枠体を接合する工程とを順次実施する。フィルムはこれをガス拡散電極および樹脂枠体の厚み方向一方の面に重ねるが、厚み方向双方の面にそれぞれ重ねることにしても良い。 As the modified polyolefin, it is preferable to handle it as a film. In this case, as a bonding process, a step of overlaying the modified polyolefin film on the gas diffusion electrode and the resin frame, and heat-bonding the modified polyolefin film are performed. Then, the step of joining the gas diffusion electrode and the resin frame is sequentially performed. The film is overlapped on one surface in the thickness direction of the gas diffusion electrode and the resin frame, but may be overlapped on both surfaces in the thickness direction.
本発明によって製造されるガス拡散電極および樹脂枠体の接合体よりなる電池電極は、燃料電池、空気電池または二次電池などの電極として用いられる。 A battery electrode made of a joined body of a gas diffusion electrode and a resin frame manufactured according to the present invention is used as an electrode of a fuel cell, an air cell, a secondary battery or the like.
本発明は、以下の効果を奏する。 The present invention has the following effects.
すなわち、本発明においては以上説明したように、ポリオレフィンに官能基を導入して接着性を付与した変性ポリオレフィンを用いてガス拡散電極および樹脂枠体を接合することにより熱融着が低圧力で行われ、ガス拡散電極に大きな圧力荷重が作用せず、よってガス拡散電極に変形や破損が生じるのを抑制することができる。また、ポリプロピレン(PP)との接着性についても上記変性ポリオレフィンはPPと相溶し、溶融接着するため、ガス拡散電極およびPPよりなる樹脂枠体を接合することができる。 That is, as described above, in the present invention, heat fusion is performed at a low pressure by joining a gas diffusion electrode and a resin frame using a modified polyolefin in which a functional group is introduced into a polyolefin to impart adhesion. In other words, a large pressure load does not act on the gas diffusion electrode, so that deformation and breakage of the gas diffusion electrode can be suppressed. Further, regarding the adhesion to polypropylene (PP), the modified polyolefin is compatible with PP and melt-bonded, so that a gas diffusion electrode and a resin frame made of PP can be joined.
本発明には、以下の実施形態が含まれる。
(1)ガス拡散電極とその外周にPPフィルムもしくはシートから作製した枠体を別々に設け、ポリオレフィンに官能基を導入することで接着性を付与した変性ポリオレフィンにて、ガス拡散電極とPPからなる枠体を熱融着し接合する方法。
(2)変性ポリオレフィンフィルムの熱融着により、ガス拡散電極とPPからなる枠体を接合させる。この方法では熱融着は低圧力で行われるため、変形や破損が生じない。また、PPとの接着性についても変性ポリオレフィンは溶融接着するため、接合可能である。
(3)ガス拡散電極とその外周に樹脂からなる枠体を別々に設け、官能基をポリオレフィンに導入し接着性を付与した変性ポリオレフィンにてガス拡散電極と枠体を接合する方法。
(4)PPフィルム、シートまたは成形体からなる枠体を用いた支持方法。
(5)変性ポリオレフィンを熱融着することにより、ガス拡散電極と枠体を接合する。
The present invention includes the following embodiments.
(1) A modified polyolefin which is provided with a gas diffusion electrode and a frame made from a PP film or sheet on its outer periphery, and has been given adhesion by introducing a functional group into the polyolefin, and comprises a gas diffusion electrode and PP. A method of heat-sealing and joining the frames.
(2) A gas diffusion electrode and a frame made of PP are joined by heat fusion of the modified polyolefin film. In this method, since heat fusion is performed at a low pressure, deformation and breakage do not occur. Moreover, since the modified polyolefin is melt-bonded with respect to the adhesiveness with PP, it can be joined.
(3) A method in which a gas diffusion electrode and a frame made of a resin are separately provided on the outer periphery thereof, and the gas diffusion electrode and the frame are joined with a modified polyolefin in which a functional group is introduced into the polyolefin to impart adhesion.
(4) A support method using a frame made of a PP film, sheet or molded body.
(5) The gas diffusion electrode and the frame are joined by thermally fusing the modified polyolefin.
(6)多孔質の薄いガス拡散電極と枠体(PP;ポリプロピレン)を接合するに際し、両者間に変性ポリオレフィンフィルムを載せ、熱融着する。
(7)多孔質の薄いガス拡散電極と枠体(PP;ポリプロピレン)との間に変性ポリオレフィンフィルムを載せて加熱する(加重はかけない)と、変性ポリオレフィンフィルムは、多孔質の薄いガス拡散電極に含浸し、PPとは相溶するので、ガス拡散電極とPPは接合される。
(8)接合に際して多孔質の薄いガス拡散電極に荷重をかけないので、多孔質の薄いガス拡散電極は、変形や破損しない(多孔質の薄いガス拡散電極の空孔がつぶれない)。
(6) When joining the porous thin gas diffusion electrode and the frame (PP; polypropylene), a modified polyolefin film is placed between them and heat-sealed.
(7) When a modified polyolefin film is placed between a porous thin gas diffusion electrode and a frame (PP; polypropylene) and heated (no load is applied), the modified polyolefin film becomes a porous thin gas diffusion electrode. So that the gas diffusion electrode and PP are joined together.
(8) Since no load is applied to the porous thin gas diffusion electrode at the time of joining, the porous thin gas diffusion electrode does not deform or break (the pores of the porous thin gas diffusion electrode do not collapse).
つぎに本発明の実施例を説明する。 Next, examples of the present invention will be described.
当該実施例に係る電池電極の製造方法は、電池電極の一種であるガス拡散電極およびその周囲に配置した樹脂よりなる枠体(樹脂枠体)を接合するものであって、すなわちガス拡散電極およびその周囲に配置した樹脂枠体の接合体よりなる電池電極を製造するものである。 The battery electrode manufacturing method according to this embodiment is to join a gas diffusion electrode which is a kind of battery electrode and a frame body (resin frame body) made of resin disposed around the gas diffusion electrode. The battery electrode which consists of the joined body of the resin frame body arrange | positioned in the circumference | surroundings is manufactured.
ガス拡散電極は、炭素繊維の不織布などの多孔質材よりなり、所定の厚みを備える平面四角形のシート状とされる。樹脂枠体は、ポリプロピレン(PP)などの樹脂材よりなり、ガス拡散電極の平面上周囲を取り囲む平面四角形の枠状のシート状とされる。ガス拡散電極および樹脂枠体は、同一平面上に配置され、融着剤を用いて接合される。融着剤としては、ポリオレフィンに官能基を導入して接着性を付与した変性ポリオレフィンを用いる。この変性ポリオレフィンとしては、変性ポリオレフィンフィルムを用いる。 The gas diffusion electrode is made of a porous material such as a carbon fiber non-woven fabric, and has a planar rectangular sheet shape having a predetermined thickness. The resin frame is made of a resin material such as polypropylene (PP), and is formed into a planar rectangular frame-like sheet shape surrounding the plane periphery of the gas diffusion electrode. A gas diffusion electrode and a resin frame are arrange | positioned on the same plane, and are joined using a fusing agent. As the fusing agent, a modified polyolefin obtained by introducing a functional group into polyolefin and imparting adhesiveness is used. As this modified polyolefin, a modified polyolefin film is used.
接合の手順としては、先ず図1に示すように、ガス拡散電極11および樹脂枠体21を同一平面上に配置し、これらの厚み方向一方の面に変性ポリオレフィンフィルム31を重ねる。ガス拡散電極11および樹脂枠体21間には隙間41が存在することが多いが、フィルム31の一部をガス拡散電極11に重ねるとともにフィルム31の他の一部を樹脂枠体21に重ねることにより隙間41を実質的に閉塞した状態とする。次いで図2に示すように、変性ポリオレフィンフィルム31を加熱溶融してガス拡散電極11および樹脂枠体21に融着し、変性ポリオレフィンを介してガス拡散電極11および樹脂枠体21を接合する。
As a joining procedure, first, as shown in FIG. 1, the
尚、当該実施例では、ガス拡散電極11および樹脂枠体21の厚み方向一方の面に変性ポリオレフィンフィルム31を重ねたが、図3(A)(B)に示すようにガス拡散電極11および樹脂枠体21の厚み方向一方の面および他方の面にそれぞれ変性ポリオレフィンフィルム31を重ねても良い。図3(A)は接合前の状態、図3(B)は接合後の状態を示し、図3(B)に示すように両面のフィルム31は接合後に一体化されることがある。
In this embodiment, the modified
また、当該実施例では、図示する変性ポリオレフィンフィルム31を平面四角形の枠状としたが、平面L字状のフィルム2枚、または短冊状のフィルム4枚をガス拡散電極11および樹脂枠体21の境界上に配置しても良い。また、フィルムをガス拡散電極11および樹脂枠体21の境界上の全周ではなく周上一部のみに配置するようにしても良い。
Moreover, in the said Example, although the modified
つぎに、より具体的な実施例を説明すると、以下のとおりである。 Next, a more specific embodiment will be described as follows.
ガス拡散電極11として東レ株式会社製TGP−H060を50×50mmに切りだし、一方、樹脂枠体21としてPPシートを60×60mmに切りだし内部を切り取って枠状とし、ガス拡散電極11と合わせて熱プレスに配置した。ガス拡散電極11と樹脂枠体21の隙間の上に変性ポリオレフィンフィルム31として三井化学社製アドマー(厚み50μm)31を載せ、溶融圧着を行った。融着条件は140℃(120−180℃で可能)、加温のため熱板を接触させる状態とするも荷重はかけず(無荷重からガス拡散電極11が壊れなければ良い荷重で融着が可能)、45sec(15−120sec程度)で行った。熱プレス面盤への付着およびガス拡散電極11と樹脂枠体21の厚みを考慮し、これらの上下にフッ素ゴムシートを挟み融着を行った。上記アドマーは、三井化学社製の接着性ポリオレフィンであって、ポリオレフィンに官能基を導入して接着性を付与した、変性ポリエチレン・変性ポリプロピレン等の変性ポリオレフィンである。
TGP-H060 manufactured by Toray Industries, Inc. is cut out to 50 × 50 mm as the
上記したように、ポリオレフィンに官能基を導入して接着性を付与した変性ポリオレフィンを用いてガス拡散電極11および樹脂枠体21の接合を行なう場合には、熱融着が低い圧力で行われる。したがってこの変性ポリオレフィンを用いて多孔質材よりなるガス拡散電極11および樹脂枠体21を接合することにより熱融着が低い圧力で行われるため、多孔質材よりなるガス拡散電極11に大きな圧力荷重が作用せず、よって多孔質材よりなるガス拡散電極11に変形や破損が生じるのを抑制することが可能とされる。
As described above, when the
また、ポリプロピレン(PP)との接着性についても上記変性ポリオレフィンはPPと相溶し、溶融接着するため、多孔質材よりなるガス拡散電極11およびPPよりなる樹脂枠体21を接合することが可能とされる。
In addition, since the modified polyolefin is compatible with PP and melt-bonded with respect to adhesion to polypropylene (PP), it is possible to join the
本発明の製造方法によって製造される多孔質材よりなるガス拡散電極11および樹脂枠体21の接合体よりなる電池電極は、燃料電池、空気電池または二次電池などの電極として用いられる。空気電池は、正極活物質に空気中の酸素を用いるアルカリ一次電池の一種である。
A battery electrode made of a joined body of a
11 ガス拡散電極
21 樹脂枠体
31 変性ポリオレフィンフィルム
41 隙間
11
Claims (2)
前記ガス拡散電極および樹脂枠体を同一平面上に配置する工程と、
前記ガス拡散電極および樹脂枠体の厚み方向一方または双方の面に、ポリオレフィンに官能基を導入して接着性を付与した変性ポリオレフィンよりなる変性ポリオレフィンフィルムを重ねる工程と、
前記変性ポリオレフィンフィルムを荷重をかけずに熱融着して前記ガス拡散電極および樹脂枠体を接合する工程とを順次実施することを特徴とする電池電極の製造方法。 A battery electrode manufacturing method comprising a step of joining a gas diffusion electrode and a resin frame disposed around the gas diffusion electrode ,
Placing a pre SL gas diffusion electrode and the resin frame body on the same plane,
A step of superposing a modified polyolefin film made of a modified polyolefin having a functional group introduced into the polyolefin and imparting adhesion to one or both surfaces of the gas diffusion electrode and the resin frame in the thickness direction;
A method of manufacturing a battery electrode, comprising sequentially performing a step of joining the gas diffusion electrode and the resin frame by thermally fusing the modified polyolefin film without applying a load.
前記電池電極は、燃料電池、空気電池または二次電池用であることを特徴とする電池電極の製造方法。 In the manufacturing method of Claim 1 ,
The method of manufacturing a battery electrode, wherein the battery electrode is for a fuel cell, an air cell, or a secondary battery.
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