JP5998008B2 - 中性子吸収材およびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、核燃料の貯蔵および輸送等に用いるための中性子吸収材およびその製造方法に関する。

原子炉用等の核燃料を貯蔵および輸送する際、周囲に放射線を放出させないために、中性子線等の放射線の遮蔽体を配置する。そのために、中性子吸収の大きいボロン（Ｂ）を含有する中性子吸収材が用いられる。ここで、中性子吸収能を高めるためにはボロン含有量を増加させることが有利である。ボロンはＢ_４Ｃ等の安定な化合物として存在するが、一般にボロン化合物は硬くて脆いため、ボロン含有量が増加すると、中性子吸収材として必要な形状への折り曲げ等の成形加工が困難になり加工時に割れが発生するという問題があった。

その対策として、たとえば特許文献１には、ボロンを化合物として含有するボロン含有オーステナイト系ステンレス鋼板の曲げ加工中に１回以上中断し、９００〜１２００℃で加熱することにより、割れを防止することが提案されている。

また、特許文献２には、使用済み核燃料集合体用格納パイプおよびバスケットを製造する際に、複数の部材同士を摩擦撹拌接合により接合し、曲げ加工を行わずに断面四角形状のパイプおよびバスケットを形成することが提案されている。

しかし、特許文献１の方法では、曲げ加工の所要時間や工数が増加してコストの上昇が避けられないという問題があった。

また、特許文献２の方法では、接合する２つ以上の部材の接合面の形状を予め摩擦撹拌接合に適した形状に加工しなければならない上、接合時に複数種類の冶具を必要とするという問題があった。

特開平０３−２６４１１５号公報 特開２００３−１４９３８２号公報

そこで本発明は、上記従来技術の問題を解消し、成形加工時の割れ発生を防止して、核燃料の貯蔵および輸送に適した中性子吸収材およびその製造方法を提供することを目的とする。

上記の目的を達成するために、本発明によれば、核燃料の貯蔵および輸送等に用いるための中性子吸収材の製造方法において、
アルミニウムのマトリックス中に中性子吸収体の粒子が分散して成るコア板と、該コア板の全表面を密着して覆うアルミニウムのシェルとから成る原板であって、両側縁に該シェルのみから成る側縁シェル領域を備えた原板を用意する工程、
上記原板の幅を２分するように長さ方向に沿って直線的に切断して２つの半切原板とする工程、
２つの上記半切原板の上記側縁同士を突合せ溶接し、一体の溶接板とする工程、および
上記溶接板を、上記突合せ溶接の溶接線を含む上記側縁シェル領域内で該溶接線と平行に厚さ方向に折り曲げる工程、
を含むことを特徴とする中性子吸収材の製造方法が提供される。

また本発明においては、核燃料の貯蔵および輸送等に用いるための中性子吸収材の製造方法において、
アルミニウムのマトリックス中に中性子吸収体の粒子が分散して成るコア板と、該コア板の全表面を密着して覆うアルミニウムのシェルとから成る原板であって、両側縁に該シェルのみから成る側縁シェル領域を備えた原板を用意する工程、
上記原板を少なくとも２つ以上の上記側縁同士を突合せ溶接し、一体の溶接板とする工程、および
上記溶接板を、上記突合せ溶接の溶接線を含む上記側縁シェル領域内で該溶接線と平行に厚さ方向に折り曲げる工程、
を含むことを特徴とする中性子吸収材の製造方法としても良い。

更に、上記目的を達成するために、本発明によれば、上記本発明の製造方法で製造されたことを特徴とする中性子吸収材も提供される。

本発明において、「アルミニウム」は、特に断らない限り「純アルミニウム」および「アルミニウム合金」を意味する。

本発明の中性子吸収材の製造に用いる溶接板は、側縁シェル領域はアルミニウムから成るシェルであり、硬くて脆い中性子吸収体が存在せず、アルミニウムにより良好な塑性変形能が確保されるので、溶接線を含む側縁シェル領域内で曲げ加工を行うことにより成形加工時の割れ発生を防止できる。同時に、側縁シェル領域を除く全体はシェルに覆われたコア内の中性子吸収体の分散粒子によって中性子吸収機能が確保できる。

図１は、（１）本発明に用いる原板のコア／シェル構造、（２）原板を切断して半切原板とする状態、（３）半切原板を溶接する状態をそれぞれ示す。 図２は、本発明に用いる原板のコア板断面組織写真を示す。 図３は、本発明に用いる原板の製造工程を示す。 図４は、本発明の曲げ加工を行う状態を示す。

本発明者は、アルミニウムのマトリックス中に中性子吸収体粒子が分散したコア板と、その全表面に密着して覆うアルミニウムのシェルとから成るコア／シェル構造の原板を用意し、その幅を２分するように長さ方向に沿って切断して２つの半切原板とし、側縁同士を突き合わせて２つの半切原板同士を溶接して溶接板とすることで、溶接線を含む側縁シェル領域内で溶接線の方向に沿って厚さ方向に折り曲げても、割れが発生しないことを新規に見出して本発明を完成させた。

本発明により、成形加工時の割り発生を防止して中性子吸収材を製造する原理を説明する。
本発明の方法に用いる原板の構造を図１（１）に示す。
図１（１）は、本発明の方法の出発材料である原板１００の（Ａ）正面図、（Ｂ）平面図、（Ｃ）側面図である。原板１００は、コア板１０２の全表面を密着して覆うアルミニウムのシェル１０４とから成る。原板１００の両側縁にシェル１０４のみから成る側縁シェル領域Ｅを備えている。

図２は、コア板１０２の断面の組織写真の一例である。写真の倍率は（Ａ）１００倍、（Ｂ）４００倍である。明るい背景として見えるアルミニウムのマトリックス中に灰色の中性子吸収体の粒子（写真の例ではＢ_４Ｃ粒子）が分散している。この分散粒子によって中性子吸収能が確保される。

しかし、中性子吸収体は、典型的には炭化ボロンＢ_４Ｃ等のセラミックスであり、硬質で脆く塑性変形能が低い。そのため、アルミニウムマトリックス中に中性子吸収体の粒子が分散しているコア板も、塑性加工性が低い。すなわち、変形能の低い分散粒子がマトリックスの塑性変形に追随できないため、塑性加工中に分散粒子自体が破砕したり、分散粒子とアルミニウムマトリックスとの界面で剥離したりして、微小な亀裂が発生して加工変形の進行に伴って大きな割れに進展し、コア板全体の破断が発生しやすい。

これに対して、側縁シェル領域Ｅは、アルミニウムのシェル１０４のみから成り、硬くて脆い中性子吸収体を含むコア板が存在しないため、曲げ等による塑性変形能が高い。

コア／シェル構造の原板は、コアとシェルを一体として次のように作成できる。
図３を参照して説明する。コア（図１（１）の１０２）のマトリックス（図２の明るい部分）となるアルミニウムの粉末とマトリックス中に分散する中性子吸収体の粉末（図２の灰色粒子）との混合粉末１０２Ｍを、シェル（図１（１）の１０４）となるアルミニウム板で形成されたケース１０４Ｃ内に充填して（図３（１））、ケース１０４Ｃと同じアルミニウム製の蓋（１０４Ｃ’）で密閉し（図３（２）〜（３））、得られた充填体１００’を圧延して原板１００とする（図３（４））。

ケースは典型的には扁平な板状であり、圧延時に両側縁および前後端を保護するためにケースと同じアルミニウムの保護材でケース外縁を覆う。圧延によって、保護材はその内側のケースと一体化される。圧延によって得られた原板１００の両側縁では、側縁シェル領域Ｅの主要部分を構成する。

原板１００を、図１（２）にＣで示すように幅を２分するように長さ方向に沿って切断する。一般に、原板１００の長さ方向は充填体から原板への圧延方向であり、２分切断は２等分切断であるが、特にこれらを限定する必要はない。切断により２枚の半切原板１００Ｈ１、１００Ｈ２が得られる。

２つの半切原板１００Ｈ１、１００Ｈ２を、図１（３）に示すように、切断線Ｃに対して位置を入れ替えて、それぞれの側縁シェル領域Ｅを突き合わせて溶接する。溶接により２つの半切原板１００Ｈ１、１００Ｈ２が一体化され、溶接板１００Ｗが形成される。２つの側縁シェル領域Ｅが溶接線Ｗで接合されて一体の曲げ対象領域Ｂが形成される。

溶接は摩擦攪拌接合によって行うことが望ましいが、特に限定する必要はない。摩擦撹拌接合の利点の一つは、迅速かつ容易に低コストで溶接を行うことができることである。また、もう一つの大きな利点は、溶接線Ｗのみが局部的に半溶融状態になれば十分接合できるので、完全な溶融状態を伴う通常の溶接に比べて熱影響部が小さいことである。

次に、図４（１）〜（２）に示すように、溶接板を曲げ加工する。すなわち、溶接板１００Ｗを突合せ溶接の溶接線Ｗを含む側縁シェル領域Ｅ（２つ合体した曲げ対象領域Ｂ）内で、溶接線Ｗと平行に厚さ方向に折り曲げる。
曲げ対象領域Ｂは、シェル１０４のアルミニウムのみで構成されており、中性子吸収体（典型的には硬くて脆いＢ_４Ｃ等のセラミックス）を含まないので、アルミニウム固有の性質である高い塑性変形能を有しており、容易に曲げ加工が可能であり、割れを発生することがない。曲げ加工の中心軸は、突合せ溶接の溶接線Ｗと一致してもよいし、一致しなくてもよい。

以上のように溶接および曲げ加工を行う観点を含めて、原板１００の望ましい形態を説明する。
原板１００のコア板１０２に用いる中性子吸収体としては、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｂ等が一般的であり、特にＢは廉価であるため最もよく用いられる。これらの元素は、安定な化合物として用いられる。Ｂの場合はＢ_４Ｃ等の化合物である。コア板１０２中の中性子吸収体粒子の含有量は０．４wt％〜７０wt％（０．４vol％〜７２vol％）程度である。含有量が０．４wt％（０．４vol％）未満であると、十分な中性子吸収性能が得られない。逆に７０wt％（７２vol％）を超えると、塑性変形時の変形抵抗が上昇するため加工性が悪化するほか、マトリックスと中性子吸収体粒子の密着性が低下することで両者の界面に空隙（微細な割れ）が生じ、更に加工性が悪化するうえ、放熱性も低下する。

コア板１０２は更に、放射線遮蔽能を有する元素としてＷやＰｂ等を添加してもよい。ＷはＰｂより毒性が低く、望ましい。

原板１００の板厚は０．５〜２０ｍｍ程度であることが望ましい。０．５ｍｍ未満であると、十分な中性子吸収性能を発揮することができない。逆に２０ｍｍを超えると半切原板１００Ｈ１、１００Ｈ２の溶接が不十分になり易く、溶接板１００Ｗの塑性加工性が低下する。

本発明により、下記の条件および手順で中性子吸収材を作製した。
〔使用素材〕
コア板：マトリックス…アルミニウム粉末
分散粒子………Ｂ_４Ｃ
シェル（ケース）：アルミニウム圧延板（Ａ５０５２）

〔原板の作製〕
＜コア板の作製＞
コア板のマトリックスとなるアルミニウム粉末とマトリックス中に分散させる中性子吸収体Ｂ_４Ｃの粉末との混合粉末を用意した。混合比率（アルミニウム粉末：Ｂ_４Ｃ粉末）は重量比７：３（体積比７：３）とした。

＜シェル（ケース）の作製＞
アルミニウム圧延板（Ａ５０５２）を用いて、下記寸法のケースを作製した。
幅３００ｍｍ×長さ４００ｍｍ×厚さ６０ｍｍ
ケースの両側縁および前後端には同じＡ５０５２アルミニウム押出材の保護材を接合した。

〔圧延〕
混合粉末をケース内に充填し、アルミニウム圧延板（Ａ５０５２）の蓋で密閉して充填体とし、これを室温で圧延して下記寸法の原板を得た。
幅４５０ｍｍ×長さ２５００ｍｍ×厚さ２．５〜３．０ｍｍ
原板の両側縁にはシェル（Ａ５０５２）のみから成る側縁シェル領域が形成されていた。

〔原板の切断〕
試験サンプルとして、原板を幅３００ｍｍ、長さ２９０ｍｍまたは長さ５００ｍｍ、側縁シェル領域幅３０ｍｍに切り揃えた。
このサンプルを幅のほぼ中央で切断して２枚の半切原板を得た。

〔溶接〕
２枚の半切原板を切断線に対して位置を入れ替えて、それぞれの側縁シェル領域を突き合わせて摩擦撹拌接合により溶接して、溶接板を得た。

〔曲げ加工〕
溶接板の溶接線の位置および溶接線から１５ｍｍ逃げた位置で、溶接線に平行に曲げ加工を行った。曲げ角度は９０°、曲げ加工温度は２５℃（常温）であった。
比較のために、シェルと同じＡ５０５２アルミニウム圧延板についても、突合せ溶接後、曲げ加工を行った。
表１に曲げ加工の結果をまとめて示す。表１において、

本発明の中性子吸収材は、いずれのサンプルでも、サンプルサイズ（長さ２９０ｍｍ、５００ｍｍ）、曲げ方向（表、裏）、曲げ加工位置（溶接線、１５ｍｍ逃げ）によらず、比較例のＡ５０５２アルミニウム圧延板と同様に、割れを発生せずに良好な９０°曲げを行うことができた。

本発明によれば、成形加工時の割れ発生を防止して、核燃料の貯蔵および輸送に適した中性子吸収材およびその製造方法が提供される。

１００ 原板
１００Ｈ１、１００Ｈ２ 半切原板
１００Ｗ 溶接板
１０２ コア板
１０２Ｍ 混合粉末
１０４ シェル
１０４Ｃ ケース
１０４Ｃ’ 蓋
Ｅ 側縁シェル領域
Ｂ 曲げ対象領域
Ｗ 溶接線

Claims (9)

1. 核燃料の貯蔵および輸送等に用いるための中性子吸収材の製造方法において、
   アルミニウムのマトリックス中に中性子吸収体の粒子が分散して成るコア板と、該コア板の全表面を密着して覆うアルミニウムのシェルとから成る原板であって、両側縁に該シェルのみから成る側縁シェル領域を備えた原板を用意する工程、
   上記原板の幅を２分するように長さ方向に沿って直線的に切断して２つの半切原板とする工程、
   ２つの上記半切原板の上記側縁同士を突合せ溶接し、一体の溶接板とする工程、および
   上記溶接板を、上記突合せ溶接の溶接線を含む上記側縁シェル領域内で該溶接線と平行に厚さ方向に折り曲げる工程、
   を含むことを特徴とする中性子吸収材の製造方法。
2. 核燃料の貯蔵および輸送等に用いるための中性子吸収材の製造方法において、
   アルミニウムのマトリックス中に中性子吸収体の粒子が分散して成るコア板と、該コア板の全表面を密着して覆うアルミニウムのシェルとから成る原板であって、両側縁に該シェルのみから成る側縁シェル領域を備えた原板を用意する工程、
   上記原板を少なくとも２つ以上の上記側縁同士を突合せ溶接し、一体の溶接板とする工程、および
   上記溶接板を、上記突合せ溶接の溶接線を含む上記側縁シェル領域内で該溶接線と平行に厚さ方向に折り曲げる工程、
   を含むことを特徴とする中性子吸収材の製造方法。
3. 請求項１または２において、上記コア板のマトリックスとなるアルミニウムの粉末と上記中性子吸収体の粉末との混合粉末を、上記シェルの材料で構成されたケース内に充填して密閉し、得られた充填体を圧延することにより上記原板を作製することを特徴とする中性子吸収材の製造方法。
4. 請求項１から３までのいずれか１項において、上記溶接を摩擦撹拌接合によって行うことを特徴とする中性子吸収材の製造方法。
5. 請求項１から４までのいずれか１項において、上記中性子吸収体として炭化ボロンＢ_４Ｃを用いることを特徴とする中性子吸収材の製造方法。
6. 請求項１から５までのいずれか１項において、上記コア板中の中性子吸収体の含有量が０．４〜７２vol％であることを特徴とする中性子吸収材の製造方法。
7. 請求項１から６までのいずれか１項において、上記コア板の板厚が０．５〜２０ｍｍであることを特徴とする中性子吸収材の製造方法。
8. 核燃料の貯蔵および輸送等に用いるための中性子吸収材において、
   アルミニウムのマトリックス中に中性子吸収体の粒子が分散して成るコア板と、該コア板の一方の側縁を除く全表面を密着して覆うアルミニウムのシェルとから成る２枚の半切原板が、該コア板の他方の側縁で、該シェルのみから成り１つの突合せ溶接線を含み該溶接線と平行な厚さ方向への折り曲げ部を共有して一体を成している、
   ことを特徴とする中性子吸収材。
9. 核燃料の貯蔵および輸送等に用いるための中性子吸収材において、
   アルミニウムのマトリックス中に中性子吸収体の粒子が分散して成るコア板と、該コア板の全表面を密着して覆うアルミニウムのシェルとから成る複数の原板が、該コア板の側縁で、該シェルのみから成り１つの突合せ溶接線を含み該溶接線と平行な厚さ方向への折り曲げ部を共有して一体を成している、
   ことを特徴とする中性子吸収材。