JP5971241B2 - 溶融ガラスの製造方法およびガラス物品の製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、溶融ガラスの製造方法およびガラス物品の製造方法に関する。
現在、板ガラス、瓶ガラス、繊維ガラスを始めとして表示装置用ガラスに至るまで、量産規模のガラスの多くはガラス原料をガラス溶融炉（以下、単に溶融炉とも呼ぶ。）にて溶融するシーメンス型の溶融炉（Siemens type furnace）に基づき生産されている。シーメンス型の溶融炉による溶融法では、粉末状ガラス原料の混合物を、溶融炉で先に溶融したガラス融液面上に投入し、それが塊（以下、バッチとも呼ぶ。）となったものをバーナーなどにより加熱してその表面から融解を進行させ、徐々にガラス融液とする。このとき、融液上のバッチは、反応あるいは溶融しやすい物質から順次溶け出るため、ガラス原料層内に難溶融性物質が形成されやすい。また、同様の理由で、融液形成の初期状態においては、局所的に見るとバッチと組成が異なったガラス融液が生じ、融液の不均一化が生じやすい。さらに、シーメンス型の溶融炉は大量のエネルギーを必要とするため、溶融炉の消費エネルギー削減が望まれている。最近では、表示装置用途のガラス板として高品質、高付加価値のガラス物品の需要が増え、エネルギー消費も増大しており、ガラス物品の製造にかかる省エネルギー技術の開発は重要かつ緊急の課題とされている。
このような背景から、省エネルギー型のガラス製造技術の一例として、ガラス原料の混合物からなる微細粒子（すなわち、ガラス原料粒子）を高温の気相雰囲気中で加熱し溶かして溶融ガラス粒子とし、次いで溶融ガラス粒子を集積して液体相（すなわち、ガラス融液）を形成するガラス物品の製造方法が提案されている（例えば、特許文献１、２参照。）。なお、以下では、この溶融ガラスの製造方法を、気中溶融法（in-flight glass melting method）と呼ぶこととする。この気中溶融法によれば、従来のシーメンス型の溶融炉による溶融法と比較して、ガラス溶融工程の消費エネルギーを１／３程度まで低減できると言われており、短時間で溶融が可能になり、溶融炉の小型化、蓄熱室の省略、品質の向上、ＣＯ２の削減、ガラス品種の変更時間の短縮化を図ることができる技術として注目されている。
図５は特許文献１に記載の溶融炉を示す断面模式図である。特許文献１の溶融炉１００は、高温の気相雰囲気Ｋ１００を形成する加熱手段として、複数本のアーク電極１０２と酸素燃焼ノズル１０３を備えている。これら複数のアーク電極１０２が形成する熱プラズマアークおよび／または酸素燃焼ノズル１０３による酸素燃焼炎（フレーム）Ｆ１００によって炉体１０１内に約１６００℃以上の高温の気相雰囲気Ｋ１００を形成する。この高温の気相雰囲気Ｋ１００中に、ガラス原料粒子Ｒ１００を投入することにより、高温の気相雰囲気Ｋ１００内でガラス原料粒子Ｒ１００を液状ガラス粒子Ｕ１００に変化させる。液状ガラス粒子Ｕ１００は落下して炉体１０１の炉底部１０１Ａに溜まり、ガラス融液Ｇ１００となる。
日本特開２００７−２９７２３９号公報 日本特開２００８−２９０９２１号公報
上述のように、気中溶融法では、ガラス原料粒子を高温の気相雰囲気に通過させることにより、高温で加熱溶融して短時間で溶融ガラスを製造できる利点がある。
しかしながら、本発明者らが検討したところ、短時間での急速溶融を目指し、ガラス原料粒子を必要以上の高温で加熱しすぎると、ガラス原料粒子に含まれる清澄剤が過剰な熱により消失してしまう場合があることが判明した。清澄剤が消失した状態の液状ガラス粒子を貯留したガラス融液は、ガラス融液中での清澄剤による脱泡の効果が発現せず、泡が多く混入している場合には、後工程での脱泡処理に時間を要することとなる。また、清澄剤の消失を防ぐために気相雰囲気の温度を下げすぎると、加熱不足により液状ガラス粒子が十分に溶融されず、またガラス融液中での清澄が促進されず、やはり泡を多く混入した状態となる場合がある。
以上のような背景から本発明は、泡の少ない泡品質の高い溶融ガラスを製造できる溶融ガラスの製造方法とガラス物品の製造方法の提供を目的とする。
本発明者らは、泡の少ない高い泡品質の溶融ガラスを製造すべく、ガラス原料粒子を適切な温度履歴で加熱できる方法について鋭意研究し、本発明に至った。
本発明は、上下方向に並ぶ２以上の加熱気相雰囲気を形成し、その最上方の加熱気相雰囲気にガラス原料粒子を供給し、該ガラス原料粒子を前記２以上の加熱気相雰囲気を通過させることにより溶融ガラス粒子とする溶融ガラスの製造方法であって、前記最上方の加熱気相雰囲気の温度を、前記ガラス原料粒子のガラス化開始温度以上、１５００℃以下とする溶融ガラスの製造方法を提供する。
本発明の溶融ガラスの製造方法においては、前記２以上の加熱気相雰囲気のうち最上段に最初の加熱気相雰囲気を形成し、前記２以上の加熱気相雰囲気のうち最下段に最後の加熱気相雰囲気を形成し、前記最初の加熱気相雰囲気に前記ガラス原料粒子を供給し、該ガラス原料粒子を前記最初の加熱気相雰囲気から前記最後の加熱気相雰囲気まで順次通過させて前記溶融ガラス粒子とすることが好ましい。
本発明の溶融ガラスの製造方法において、前記ガラス原料粒子は清澄剤成分を含有することが好ましい。
本発明の溶融ガラスの製造方法においては、前記最後の加熱気相雰囲気の温度は、前記ガラス原料粒子中の清澄剤成分の清澄開始温度以上、２００００℃以下が好ましい。
本発明の溶融ガラスの製造方法においては、前記最初の加熱気相雰囲気を形成する加熱手段の熱源発生部の先端と前記溶融ガラス粒子を貯留して溶融ガラスとした該溶融ガラスの液面との鉛直距離をＨとしたとき、前記最後の加熱気相雰囲気を、前記溶融ガラスの液面から上方０．５Ｈ以内に形成することが好ましい。
本発明は、前記のいずれかに記載の溶融ガラスの製造方法を用いて溶融ガラスを製造する工程と、該溶融ガラスを成形する工程と、成形後のガラスを徐冷する工程と、を含むガラス物品の製造方法を提供する。
本発明の溶融ガラスの製造方法は、２以上の加熱気相雰囲気にガラス原料粒子を通過させて溶融ガラス粒子とする構成である。更に、最上方の加熱気相雰囲気の温度を、前記ガラス原料粒子のガラス化開始温度以上、１５００℃以下とする。そのため、それぞれの加熱気相雰囲気の温度を調整し、上方の加熱気相雰囲気はガラス原料粒子中の清澄剤が消失しない温度とし、下方の加熱気相雰囲気は溶融ガラス粒子が貯留した溶融ガラスに落下した直後に清澄剤の清澄効果がよく発現する温度に設定することができる。これにより、溶融ガラス粒子の脱泡が促進され、泡の少ない泡品質の高い溶融ガラスを製造できる。
また、ガラス原料粒子を２以上の加熱気相雰囲気に順次通過させることができるため、上方の加熱気相雰囲気でガラス原料粒子を溶融した後に、下方の加熱気相雰囲気中で溶融をさらに促進して、溶融不足を解消し、比重のより高い溶融ガラス粒子とすることができる。したがって、本発明の溶融ガラスの製造方法は、溶融ガラス粒子の飛散が少なくなり 、ガラス化率が向上する。これに加えて、本発明の溶融ガラスの製造方法は、下方で舞い上がり飛散して炉体の壁部に付着する溶融ガラス粒子を低減できるので、炉材の損傷が低減される。
また、本発明のガラス物品の製造方法は、上述の溶融ガラスの製造方法を用いることにより、高品質なガラス物品を提供できる。

図１は本発明に係るガラス溶融炉の第１実施形態を模式的に示す断面図である。 図２は本発明に係るガラス溶融炉の第２実施形態を模式的に示す断面図である。 図３は本発明に係るガラス溶融炉の第３実施形態を模式的に示す断面図である。 図４は本発明に係る溶融ガラスの製造方法を用いてガラス物品を製造する方法の一例を示すフロー図である。 図５は特許文献１に記載のガラス溶融炉を示す断面模式図である。
以下、本発明に係るガラス溶融炉、溶融ガラスの製造方法、ガラス物品の製造方法、およびガラス物品の製造装置の一実施形態について説明するが、本発明は以下の実施形態に制限されるものではない。
図示したガラス溶融炉において、最初の加熱気相雰囲気（以下「第１の加熱気相雰囲気」という。）を形成する最初の加熱手段（以下「第１の加熱手段」という。）は、燃焼バーナー、より具体的には酸素燃焼バーナーからなる。第１の加熱気相雰囲気は、酸素燃焼バーナーの酸素燃焼炎中および酸素燃焼炎近傍の高温雰囲気から形成される。
炉体内の加熱気相雰囲気にガラス原料粒子を供給するためのガラス原料粒子投入部は、第１の加熱手段である酸素燃焼バーナーと一体となり、酸素燃焼バーナー出口付近で燃焼ガスを供給する管と酸素を供給する管とガラス原料粒子を供給する管が同軸で構成されている。このガラス原料粒子投入部と酸素燃焼バーナーとの組み合わせをガラス原料粒子加熱ユニットという。
最下段の加熱気相雰囲気を形成する最後の加熱手段（すなわち、溶融ガラス側の最も下側の加熱手段）は、燃焼バーナー（より具体的には酸素燃焼バーナー）、および／または熱プラズマを発生させる複数の電極で構成される多相アークプラズマ発生装置からなる。最後の加熱気相雰囲気は、最後の加熱手段が酸素燃焼バーナーの場合には、酸素燃焼バーナーの酸素燃焼炎中および酸素燃焼炎近傍の高温雰囲気から形成される。また、最後の加熱手段が熱プラズマ発生装置の場合には、最後の加熱気相雰囲気は熱プラズマおよび熱プラズマ近傍の高温雰囲気から形成される。
本発明において、加熱気相雰囲気は、酸素燃焼バーナーであればガスの燃焼領域をいい、熱プラズマであればプラズマが発生している領域をいう。その他の加熱手段によるものであれば、その手段によって周辺の雰囲気に比べて、ガラス原料粒子を溶融する、又は溶融が終了していない溶融ガラス粒子をさらに溶融する、に足る温度となっている領域とする。
図１は本発明に係るガラス溶融炉の第１実施形態を模式的に示す断面図である。図１に示すガラス溶融炉は、本発明に係る溶融ガラスの製造方法およびガラス物品の製造方法に用いられる。
図１に示すガラス溶融炉３０は、中空箱型状の炉体１と、ガラス原料粒子ＧＭを噴出するとともに酸素燃焼炎Ｆ１を噴出して第１の加熱気相雰囲気Ｋ１を形成するために炉体１の上部の炉壁部１Ａを貫通して下向きに配置されたガラス原料粒子加熱ユニット１０と、酸素燃焼炎Ｆ２を噴出して第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の下方に形成するために炉体１の側壁１Ｃを貫通して斜め下向きに配置された酸素燃焼バーナー２０と、炉体１の底部に形成された溶融ガラスＧの貯留部１Ｂとを備える。
ガラス原料粒子加熱ユニット１０は、その燃焼炎の噴射方向先端側（図１では下方側）に第１の加熱気相雰囲気Ｋ１を形成できるようになっている。第２の加熱手段である酸素燃焼バーナー２０は、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の下方に第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を形成できるように、側壁１Ｃの高さ方向中央部を貫通して斜め下向きに設けられている。
図１に示すガラス溶融炉３０において、第２の加熱手段である酸素燃焼バーナー２０が最後の加熱手段であり、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２が最後の加熱気相雰囲気である。なお、ガラス原料粒子加熱ユニット１０については後述する。
本発明において、炉体１の上部とは、炉体１の炉壁部１Ａおよび側壁１Ｃの上部を含む範囲を意味する。
なお、炉体１の形状は、図１に示す箱型状の直方体形状に限定されるものではなく、円筒状に構成されたものであってもよい。また、図１ではガラス原料粒子加熱ユニット１０を鉛直方向下向きに設置しているが、これに限らず、下向きであれば傾斜して設置してもよい。さらに、図１では炉体１の炉壁部１Ａをフラットな形状としたが、これに限らず、アーチ形状、ドーム形状等の形状であってもよい。さらにまた、酸素燃焼バーナー２０を斜め下向きに設置しているが、これに限らず、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の下方に第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を形成できれば、斜め上向きや水平横向きに設置してもよい。
炉体１の底部側は、溶融ガラスＧの貯留部１Ｂとされており、炉体１の側壁１Ｃの底部側に形成された溶融ガラス排出口４を介して炉体１から溶融ガラスＧを外部に排出できるように構成されている。
なお、本実施形態のガラス溶融炉３０を備えたガラス物品の製造装置は、炉体１から溶融ガラスＧを排出する方向の下流側に、一例として、成形手段を備えた成形装置５０などが接続され、溶融ガラスＧを成形装置５０により目的の形状に成形してガラス物品を得ることができるように構成されている。なお、泡品質によっては、成形装置５０の前に減圧脱泡装置を設けてもよい。また、ガラス物品の製造装置は、成形後のガラスを徐冷する徐冷手段を有する。なお、本発明のガラス物品の製造装置は、前述した本発明に係るガラス溶融炉を利用することの他は、公知の成形手段および徐冷手段、またその他の公知な付加手段を適用することができる。
炉体１は耐火レンガなどの耐火材からなり、高温の溶融ガラスＧを貯留できるように構成されている。炉体１の貯留部１Ｂには図示していないが、加熱ヒータが設置され、必要に応じて貯留部１Ｂに貯留されている溶融ガラスＧを目的の温度（たとえば１４００℃程度）に溶融状態で保持できるように構成されている。貯留部１Ｂの側壁部に排気口２および排気管２ａを介し排ガス処理装置３が接続されている。
ガラス原料粒子加熱ユニット１０としては、その先端部１２にガラス原料粒子投入部が一体形成された酸素燃焼バーナー１１が適用されている。
この酸素燃焼バーナー１１としては、無機粉体加熱用バーナーとして公知な、原料、燃料ガス、燃焼ガス供給ノズルが適切に配置された酸素燃焼バーナーを使用することができる。酸素燃焼バーナー１１は直管状に構成され、その先端部１２には、中心部から外周部に向かって燃料供給ノズル、一次燃焼ガス供給ノズル、ガラス原料粒子投入部であるガラス原料粒子供給ノズル、および二次燃焼ガス供給ノズルが同心円状に配置されている。なお、酸素燃焼バーナー１１は、各供給ノズルが同心円状に配置された構造に限らず、各供給ノズルが単純に束ねられた構造でもよい。
酸素燃焼バーナー１１の上部側には供給管９を介してガラス原料粒子ＧＭを収容したホッパからなる原料供給器８が接続されている。供給管９にはガラス原料粒子ＧＭを酸素燃焼バーナー１１のガラス原料粒子供給ノズルへと搬送するためのキャリアガスを供給するキャリアガス供給源（図示略）が接続されている。また、酸素燃焼バーナー１１の燃料ガス供給ノズル、一次燃焼ガス供給ノズルおよび二次燃焼ガス供給ノズルは、それぞれ、ガス供給管７ａ、７ｂ、７ｃを介してガス供給装置６に接続されている。
第２の加熱手段である酸素燃焼バーナー２０は、酸素燃焼バーナーとして公知な、燃料、酸素供給ノズルが適切に配置された酸素燃焼バーナーである。酸素燃焼バーナー２０には、燃料を燃料供給ノズルに供給する燃料供給装置（図示略）、および酸素を含む燃焼ガスを燃焼ガス供給ノズルに供給するガス供給装置（図示略）が接続されている。
図１に示す例では、２基の酸素燃焼バーナー２０、２０が炉体１の対向する側壁１Ｃ、１Ｃの略同等の高さ位置を貫通して斜め下向きに酸素燃焼炎Ｆ２、Ｆ２を噴出するように配置されている。しかしながら、これに限定されず、酸素燃焼バーナー２０は、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の下方に対称性の高い第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を形成できるように、リング状に複数配置されていることが好ましい。この場合、３個以上の酸素燃焼バーナーをリング状に等間隔で配置してもよく、酸素燃焼炎を噴出する複数のノズルがリング状に配置され、これらのノズルから内周側に向かって酸素燃焼炎を噴出できるリングバーナーを適用してもよい。
本発明のガラス溶融炉において、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を形成する最後の加熱手段である第２の加熱手段としては、図１に示す酸素燃焼バーナー２０の他、図２に示すガラス溶融炉３０Ｂのように熱プラズマＰを発生させる、複数の電極２１、２１で構成される多相アークプラズマ発生装置２２が、炉体１の側壁１Ｃ、１Ｃを貫通して斜め下向きに設けられた形態であってもよい。この場合、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２は、アークプラズマ発生領域およびその近傍の高温雰囲気から構成される。また、第２の加熱手段として、酸素燃焼バーナー２０および／または多相アークプラズマ発生装置２２を用いてもよい。なお、本発明の第２の実施形態に係るガラス溶融炉を示した図２において、図１に示すガラス溶融炉３０と同一の構成要素には同一の符号を付してあり、同一要素の説明は省略する。
酸素燃焼バーナー１１の先端部１２から酸素燃焼炎Ｆ１を下向きで噴射させて、この酸素燃焼炎Ｆ１により第１の加熱気相雰囲気Ｋ１を形成し、酸素燃焼バーナー２０から酸素燃焼炎Ｆ２を噴射させて第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の下方に第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を形成する。そして、ガラス原料粒子ＧＭをガラス原料粒子供給ノズルから供給する。これにより、炉体１内に投入されたガラス原料粒子ＧＭは、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１を通過する間に、その一粒一粒が溶融されて第１の溶融ガラス粒子Ｕ１となる。さらに、この第１の溶融ガラス粒子Ｕ１は下方に落下して第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を通過する間に、加熱されて第２の溶融ガラス粒子Ｕ２となり、この第２の溶融ガラス粒子Ｕ２が下方に落下して炉体１の底部に集積し、溶融ガラスＧを形成する。
ここで、第１の溶融ガラス粒子Ｕ１は、ガラス原料粒子ＧＭが第１の加熱気相雰囲気Ｋ１中で加熱され、ガラス化反応と呼ばれるガラスとなる成分の反応と融解などの化学反応により液状のガラス粒子となる途中の粒子や液状のガラス粒子となったものを示す。また、第２の溶融ガラス粒子Ｕ２は、第１の溶融ガラス粒子Ｕ１が第２の加熱気相雰囲気Ｋ２中でさらに加熱され、ガラス原料の熱分解（たとえば、金属炭酸塩から金属酸化物への熱分解など）、ガラス原料粒子ＧＭに含まれる清澄剤の熱分解、ガラス化反応と呼ばれるガラスとなる成分の反応と融解、などの化学反応により液状のガラス粒子となったものを示す。なお、第２の溶融ガラス粒子Ｕ２の中に、溶融が終了していない溶融ガラス粒子が一部あってもよい。ほとんどの溶融ガラス粒子が溶融を終了しているので、それ以外の溶融ガラス粒子も貯留した溶融ガラスＧ中ですぐに溶融するからである。また、第２の溶融ガラス粒子Ｕ２での清澄剤の熱分解は、溶融ガラス粒子として貯留した溶融ガラスＧ上に落下した直後に清澄剤としての効果をより発現できる程度に留める。これは、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２の温度を調節することによって可能である。
本発明において、加熱気相雰囲気の温度とは、加熱気相雰囲気の中央部付近の温度をいい、この領域の中での最大温度である。第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の温度は、ガラス原料粒子ＧＭのガラス化開始温度以上、１５００℃以下とすることが好ましい。第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の温度を前記範囲に設定することにより、ガラス原料粒子ＧＭをガラス化して溶融ガラス粒子Ｕ１としつつ、ガラス原料粒子ＧＭに含まれるＳＯ３などの清澄剤が分解や気化などにより消失してしまうことを抑止できる。なお、前述したように、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１を通過した溶融ガラス粒子Ｕ１は、完全にガラス化していなくてもよく、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２中でガラス化が促進されて溶融ガラス粒子Ｕ２となればよい。
本発明において、「ガラス化開始温度」とは、加熱によりガラス原料粒子ＧＭの収縮が開始する温度を示す。ガラス化開始温度は、ガラス原料粒子ＧＭの組成により異なるが、温度傾斜炉によって見積もることができる。一例として、ガラス化開始温度は、一般的なソーダライム組成であれば１０４０℃程度、無アルカリガラス組成であれば１１５０℃程度である。温度傾斜炉については、たとえば特開２００３−４０６４１号公報に記載がある。
第２の加熱気相雰囲気Ｋ２の温度は、ガラス原料粒子ＧＭおよび溶融ガラス粒子Ｕ１に含まれる清澄剤の分解開始温度である清澄開始温度以上とすることが好ましい。清澄開始温度は、ガラス原料粒子ＧＭおよび溶融ガラス粒子Ｕ１に含まれる清澄剤の種類によって異なり、たとえば、清澄剤がＳＯ３の場合は、ソーダライムガラスで１４５０℃、無アルカリガラスで１２５０℃、Ｃｌの場合は、ソーダライムガラスで１４１０℃、無アルカリガラスで１４５０℃、ＳｎＯ２の場合は、無アルカリガラスで１５００℃である。清澄開始温度は、ＳＯ３、Ｃｌ、Ｆなどにおいては昇温により、ガラス中の清澄ガスの分圧の上昇が顕著に認められる温度（例えばＡｓ２Ｏ５、Ｓｂ２Ｏ５などにおいては高価数の酸化物が分解し、酸素ガスを発生し始める温度）であり、ガラス組成によって異なる値をとる。すなわち、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２の温度は、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の温度よりも有意さを持った高い温度となる。
第２の加熱気相雰囲気Ｋ２の温度の上限は特に制限されないが、前述したように清澄剤の効果が、貯留した溶融ガラスに落下した直後に一層発現する温度とする。第２の加熱気相雰囲気Ｋ２が、図１に示す酸素燃焼バーナー２０の酸素燃焼炎Ｆ２により形成される場合、その温度の上限は２８００℃程度である。また、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２が図２に示す多相プラズマアーク発生装置２２の熱プラズマＰにより形成される場合、その温度の上限は２００００℃程度である。
第１の加熱気相雰囲気Ｋ１および第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を、このような温度範囲とすることにより、炉体１内に投入されたガラス原料粒子ＧＭは、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１中で清澄剤が消失することなく残留した状態で第１の溶融ガラス粒子Ｕ１となる。そして、この第１の溶融ガラス粒子Ｕ１は、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２中で清澄開始温度以上に加熱されて第２の溶融ガラス粒子Ｕ２となる。清澄剤の清澄効果が発現する温度に加熱された第２の溶融ガラス粒子Ｕ２が溶融ガラスＧの液面に着液することにより、第２の溶融ガラス粒子Ｕ２および溶融ガラスＧの脱泡が促進され、泡の少ない泡品質の高い溶融ガラスとなる。
溶融ガラス粒子Ｕ２および溶融ガラスＧの脱泡を促進する観点から、清澄開始温度以上に加熱された第２の溶融ガラス粒子Ｕ２は、その温度が清澄開始温度以下に低下する前に溶融ガラスＧの液面に到達することが好ましい。そのため、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２は、溶融ガラスＧの液面近傍に形成することが好ましい。ここで、溶融ガラスＧの液面近傍とは、溶融ガラスＧの液面から炉体１の上壁の炉壁部１Ａの内面までの距離の半分以下の範囲を示す。
本実施形態のガラス溶融炉３０は、ガラス原料粒子ＧＭを、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１および第２の加熱気相雰囲気Ｋ２をこの順に通過させることができる。そのため、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１で清澄剤の成分を含めたまま第１の溶融ガラス粒子Ｕ１とした後、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２中での加熱により、第１の溶融ガラス粒子Ｕ１の溶融をさらに促進して、より比重の高い溶融ガラス粒子Ｕ２を形成できる。したがって、比重の低い溶融ガラス粒子Ｕ２を生成する確率が低く、比重が低いために溶融ガラスＧの液面上に到達せず、炉体１の壁部１Ｃ、炉壁部１Ａなどに飛散する溶融ガラス粒子を低減できる。これにより、炉体１を構成する炉材の損傷が低減され、ガラス化率も増加する。
図５に示すような従来のガラス溶融炉１００では、酸素燃焼炎Ｆ１００を下向きに噴射する酸素燃焼バーナー１０３からのガス流は、溶融ガラスＧ１００の液面付近で下向きから横向きに変化することがあり、これにより溶融ガラス粒子Ｕ１００が側壁側に飛散して溶融ガラスＧ１００に着液できない場合があった。
これに対し、本実施形態のガラス溶融炉３０は、斜め下向きとした酸素燃焼バーナー２０の酸素燃焼炎Ｆ２により溶融ガラス粒子Ｕ１、Ｕ２に下向きの力を加えることができるので、溶融ガラス粒子Ｕ１、Ｕ２を飛散させることなく溶融ガラスＧに着液させることができる。より効果的に溶融ガラス粒子Ｕ２を溶融ガラスＧに着液させる観点から、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を、溶融ガラスＧの液面と酸素燃焼バーナー１１の熱源発生部の先端との鉛直距離をＨとしたとき、溶融ガラスＧの液面から上方０．５Ｈ以内に形成することが好ましい。より効果的に溶融ガラス粒子Ｕ２を溶融ガラスＧに着液させる観点から、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を、溶融ガラスＧの液面から上方０．３Ｈ以内に形成することがより好ましい。さらに効果的に溶融ガラス粒子Ｕ２を溶融ガラスＧに着液させる観点から、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を、溶融ガラスＧの液面から上方０．１５Ｈ以内に形成することがさらに好ましい。ここで、酸素燃焼バーナー１１の熱源発生部の先端とは、酸素燃焼バーナー７の先端部１２を示す。熱源発生部が酸素燃焼バーナーでない場合でも、Ｈの算定にあたっては、熱源発生部の先端を基準とする。
本実施形態のガラス溶融炉３０および溶融ガラスの製造方法により製造した溶融ガラスＧを所定の速度で溶融ガラス排出口４から排出し、必要に応じ減圧脱泡装置に導入し、減圧状態で強制的にさらに脱泡した後、成形装置５０に移送して目的の形状に成形し、ガラス物品を製造できる。
以上のように製造されたガラス物品は、上述のように泡の少ない泡品質の高い溶融ガラスＧより形成されているため、高い品質のガラス物品を得ることができる。
本発明のガラス溶融炉において、前述した第１の加熱手段、第２の加熱手段に加えて、最後の加熱手段として第３の加熱手段を備えていてもよい。図３は本発明に係るガラス溶融炉の第３実施形態を示す模式図である。図３において図１に示すガラス溶融炉３０と同一の構成要素には同一の符号を付し、同一要素の説明は省略する。
図３に示すガラス溶融炉３０Ｃは、図１に示すガラス溶融炉３０の構成要素に加え、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を形成する酸素燃焼バーナー２０の下方に、炉体１の炉壁１Ｃを貫通して斜め下向きに設置された第３の加熱手段である酸素燃焼バーナー２５を備える構成である。この例のガラス溶融炉３０Ｃは、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１の下方に、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２と、さらに第２の加熱気相雰囲気Ｋ２の下方に酸素燃焼バーナー２５の酸素燃焼炎Ｆ３による第３の加熱気相雰囲気Ｋ３を形成した構成となっている。図３に示すガラス溶融炉３０Ｃにおいて、第３の加熱手段である酸素燃焼バーナー２５が最後の加熱手段であり、第３の加熱気相雰囲気Ｋ３が最後の加熱気相雰囲気である。
この例のガラス溶融炉３０Ｃでは、炉体１内に投入されたガラス原料粒子ＧＭは、第１の加熱気相雰囲気Ｋ１を通過する間に、その一粒一粒が溶融されて第１の溶融ガラス粒子Ｕ１となる。さらに、この第１の溶融ガラス粒子Ｕ１は下方に落下して第２の加熱気相雰囲気Ｋ２を通過する間に、加熱されて第２の溶融ガラス粒子Ｕ２となる。その後、この第２の溶融ガラス粒子Ｕ２が下方に落下して第３の加熱気相雰囲気Ｋ３を通過する間に、さらに加熱されて第３の溶融ガラス粒子Ｕ３となり、炉体１の底部に集積し、溶融ガラスＧを形成する。
ガラス溶融炉３０Ｃにおいて、溶融ガラスＧ側に一番近い第３の加熱気相雰囲気Ｋ３の形成位置は、図１に示すガラス溶融炉３０における第２の加熱気相雰囲気Ｋ２と同様の位置に設定することが好ましい。また、第３の加熱気相雰囲気Ｋ３の温度は、第２の加熱気相雰囲気Ｋ２と同程度とすることができる。この図３の構成の場合、溶融ガラスＧの液面と酸素燃焼バーナー１１の熱源発生部の先端との鉛直距離をＨとしたとき、第３の加熱気相雰囲気Ｋ３を溶融ガラスＧの液面から上方０．３Ｈ以内に形成することが好ましく、より効果的に溶融ガラス粒子Ｕ２を溶融ガラスＧに着液させる観点から、第３の加熱気相雰囲気Ｋ３を、溶融ガラスＧの液面から上方０．１５Ｈ以内に形成することがより好ましい。
第３の加熱手段は、酸素燃焼バーナー２５の他に、図２に示すアークプラズマ発生装置２２を適用してもよく、酸素燃焼バーナー２５および／またはアークプラズマ発生装置２２を適用してもよい。
目的のガラスによっては、ガラス原料粒子ＧＭに清澄剤を多く含有させることができない場合があるが、この例のように、３以上の加熱気相雰囲気を通過させる構成とすることにより、溶融ガラス粒子を従来の気中溶融法よりも低い温度域により長時間滞在させて徐々に加熱することにより、清澄剤が少なくても、清澄剤の効果を温存した溶融ガラス粒子を得ることができる。
なお、本発明のガラス溶融炉は図１〜３に示す例に限定されない。炉体１内の雰囲気に上下方向に並ぶ４以上の加熱気相雰囲気を形成できる構成となるよう、４以上の加熱手段を備えていてもよい。その場合、最下段に形成する加熱気相雰囲気の温度および位置は、図１に示す第１実施形態のガラス溶融炉で形成される第２の加熱気相雰囲気Ｋ２と同様に設定することが好ましい。
本発明によって製造される溶融ガラスＧは、気中溶融法により製造されるガラスである限り、組成的には制限されない。したがって、ソーダライムガラス、混合アルカリ系ガラス、ホウケイ酸ガラス、あるいは、無アルカリガラスのいずれであってもよい。また、製造されるガラス物品の用途は、建築用や車両用に限定されず、フラットパネルディスプレイ用、その他の各種用途が挙げられる。
建築用または車両用の板ガラスに使用されるソーダライムガラスの場合には、酸化物基準の質量百分率表示で、ＳｉＯ２：６５〜７５％、Ａｌ２Ｏ３：０〜３％、ＣａＯ：５〜１５％、ＭｇＯ：０〜１５％、Ｎａ２Ｏ：１０〜２０％、Ｋ２Ｏ：０〜３％、Ｌｉ２Ｏ：０〜５％、Ｆｅ２Ｏ３：０〜３％、ＴｉＯ２：０〜５％、ＣｅＯ２：０〜３％、ＢａＯ：０〜５％、ＳｒＯ：０〜５％、Ｂ２Ｏ３：０〜５％、ＺｎＯ：０〜５％、ＺｒＯ２：０〜５％、ＳｎＯ２：０〜３％、ＳＯ３：０〜０．５％、という組成を有することが好ましい。
液晶ディスプレイ用または有機ＥＬディスプレイ用の基板に使用される無アルカリガラスの場合には、酸化物基準の質量百分率表示で、ＳｉＯ２：３９〜７５％、Ａｌ２Ｏ３：３〜２７％、Ｂ２Ｏ３：０〜２０％、ＭｇＯ：０〜１３％、ＣａＯ：０〜１７％、ＳｒＯ：０〜２０％、ＢａＯ：０〜３０％、という組成を有することが好ましい。
プラズマディスプレイ用の基板に使用される混合アルカリ系ガラスの場合には、酸化物基準の質量百分率表示で、ＳｉＯ２：５０〜７５％、Ａｌ２Ｏ３：０〜１５％、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ＋ＺｎＯ：６〜２４％、Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ：６〜２４％、という組成を有することが好ましい。
その他の用途として、耐熱容器または理化学用器具等に使用されるホウケイ酸ガラスの場合には、酸化物基準の質量百分率表示で、ＳｉＯ２：６０〜８５％、Ａｌ２Ｏ３：０〜５％、Ｂ２Ｏ３：５〜２０％、Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ：２〜１０％、という組成を有することが好ましい。
また、上述のガラス組成に加え、ＳＯ３、Ｃｌ、Ｆ、ＳｎＯ２、Ａｓ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ３、ＣｅＯ２など一種類以上の清澄剤が１％以下で含まれていることが好ましい。
さらに、必要に応じて、副原料として着色剤、溶融助剤、乳白剤等を含むことができる。
本実施形態においては、前記いずれかの組成のガラスの原料、たとえば上述の各成分の粒子状の原料粉末粒子を目的のガラスの組成比に合わせて混合して集合させたガラス原料粒子ＧＭを用意する。
基本的に気中溶融法は、複数（通常３成分以上）の成分から成るガラスを製造するためにガラス原料粒子ＧＭを溶融してガラスを製造する方法である。
また、たとえば、前述のガラス原料粒子ＧＭの一例として、無アルカリガラスの一例を適用する場合、珪砂、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）、水酸化マグネシウム（Ｍｇ（ＯＨ）２）、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）、炭酸ストロンチウム（ＳｒＣＯ３）、炭酸バリウム（ＢａＣＯ３）などの原料粉末粒子を目的のガラスの組成比に合致するように調合し、たとえばスプレードライ造粒法により集合することにより３０〜１０００μｍ程度の造粒体として、ガラス原料粒子ＧＭを得ることができる。
前記ガラス原料粉末粒子からガラス原料粒子ＧＭを調製する方法としては、スプレードライ造粒法などの方法が使用でき、ガラス原料を分散溶解させた水溶液を高温雰囲気中に噴霧させて乾燥固化させる造粒法が好ましい。また、このガラス原料粒子は目的とするガラスの成分組成に対応する混合比の原料のみで構成してもよいが、そのガラス原料粒子に更に同一組成のガラスカレット微粉を混合して、これをガラス原料粒子ＧＭとして用いることもできる。
スプレードライ造粒によりガラス原料粒子ＧＭを得るための一例として、上述の各成分のガラス原料粉末粒子として２〜５００μｍの範囲のガラス原料粉末粒子を蒸留水などの溶媒中に分散してスラリーを構成し、このスラリーをボールミルなどの攪拌装置で所定時間攪拌し、混合し、粉砕したのちにスプレードライ造粒することで上述の各成分のガラス原料粉末粒子がほぼ均一に分散されたガラス原料粒子ＧＭが得られる。
なお、前述のスラリーを攪拌装置で攪拌する際、原料粉末粒子の均一分散とガラス原料粒子の強度を向上させる目的で２−アミノエタノール、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）などのバインダーを混合してから攪拌することが好ましい。
本実施形態において用いるガラス原料粒子ＧＭは、上述のスプレードライ造粒法の他に、転動造粒法、攪拌造粒法などの乾式造粒法により形成することもできる。
ガラス原料粒子ＧＭの平均粒径（重量平均）は３０〜１０００μｍの範囲が好ましい。より好ましくは、平均粒径（重量平均）が５０〜５００μｍの範囲内のガラス原料粒子ＧＭが使用され、さらに７０〜３００μｍの範囲内のガラス原料粒子ＧＭが好ましい。このガラス原料粒子ＧＭの一例を拡大して図１に示すが、１つのガラス原料粒子ＧＭにおいて最終目的とするガラスの組成比にほぼ合致するか、近似した組成比となっていることが好ましい。
ガラス原料粒子ＧＭが溶融した溶融ガラス粒子Ｕ１、Ｕ２、Ｕ３の平均粒径（重量平均）は、通常ガラス原料粒子ＧＭの平均粒径の８０％程度となることが多い。ガラス原料粒子ＧＭの粒径は、短時間で加熱でき、発生ガスの放散が容易である点、および粒子間の組成変動の低減の点から、前述の範囲を選択することが好ましい。
図４は本発明に係る溶融ガラスの製造方法を用いてガラス物品を製造する方法の一例を示すフロー図である。
図４に示す方法に従い、ガラス物品を製造するには、上述のガラス溶融炉３０、３０Ｂ、３０Ｃを用いた本発明に係る溶融ガラスの製造方法によるガラス溶融工程Ｓ１により溶融ガラスＧを得たならば、溶融ガラスＧを成形装置５０に送って目的の形状に成形する成形工程Ｓ２を経た後、徐冷工程Ｓ３にて徐冷することでガラス物品Ｇ５を得ることができる。図４に示すように、さらに必要に応じて、徐冷後のガラスを切断する切断工程Ｓ４や、ガラス物品を研磨する工程や、その他の後工程を有してもよい。本発明のガラス物品の製造方法は、前述した本発明に係る溶融ガラスの製造方法によるガラス溶融工程Ｓ１を利用することの他は、公知の成形工程および徐冷工程、またその他の公知な付加工程を適用することができる。
なお、本発明におけるガラス原料粒子ＧＭは、ガラス原料の一部についてガラス原料粒子中に含まないもの（以下「一部造粒体」と呼ぶ。）を排除するものではない。この場合に、ガラス原料のうちの一部造粒体に含有しないガラス原料（以下「一部ガラス原料」と呼ぶ。）は、一部造粒体とは同一ないしは別の送入口から加熱気相雰囲気に投入する。一部造粒体と一部ガラス原料とは、少なくともガラス融液上の同じ領域に着液し溶融ガラス粒子となればよい。具体的には、両者をガラス融液面の１０平方ミリ内に共存させればよい。このためには、一部ガラス原料に対して一部造粒体の密度、粒子サイズを調整することや一部ガラス原料の投入方法を工夫することによって、一部ガラス原料と一部造粒体の飛翔軌跡が近いものとなるようにすればよい。一部ガラス原料のうちの溶けにくく凝集しやすい成分（珪砂・アルミナ等）は融点を低下させる成分（ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）・アルカリ等）とともに一部造粒体を形成するほうがよい。一部ガラス原料のうち融点を低下させる成分は、溶けにくい珪砂を含む一部造粒体とは別に投入されても、一部造粒体と一体になって溶融ガラス粒子を形成しやすい、例えば、ホウ酸・アルカリ等（の過剰分）については、別に投入することができる。その他、一部ガラス原料としては、着色成分を充当してもよい。この場合は、ガラス融液に着液後の溶融ガラスを攪拌することが好ましい。一部造粒体を利用する利点は、必ずしも全てのガラス原料を造粒体にする必要がないこととなり、準備すべき造粒体の必要量を少なくできるため低コスト化できる点などがある。
なお、本発明におけるガラス原料粒子ＧＭは、その大半を最上方の加熱気相雰囲気に供給するものであるが、その一部を必要に応じて最上段以外の加熱気相雰囲気から供給することを排除するものではない。この場合には、最上段以外の加熱気相雰囲気に供給するガラス原料粒子の量は溶融ガラス粒子となる程度に抑制されるべきである。
本発明の技術は、建築用ガラス、車両用ガラス、光学用ガラス、医療用ガラス、表示装置用ガラス、その他一般のガラス物品の製造に広く適用できる。
なお、２０１１年５月１７日に出願された日本特許出願２０１１−１１０４２８号の明細書、特許請求の範囲、図面および要約書の全内容をここに引用し、本発明の開示として取り入れるものである。
１…炉体、１Ａ…炉壁部、１Ｂ…貯留部、１Ｃ…側壁、２…排気口、２ａ…排気管、３…排ガス処理装置、４…溶融ガラス排出口、６…ガス供給装置、７ａ、７ｂ、７ｃ…ガス供給管、８…原料供給器、９…供給管、１０…ガラス原料粒子加熱ユニット、１１…酸素燃焼バーナー（第１の加熱手段）、１２…先端部（熱源発生部）、２０…酸素燃焼バーナー（第２の加熱手段）、２１…電極、２２…アークプラズマ発生装置（第２の加熱手段）、２５…酸素燃焼バーナー（第３の加熱手段）、３０、３０Ｂ、３０Ｃ…ガラス溶融炉、５０…成形装置、Ｋ１…第１の加熱気相雰囲気、Ｋ２…第２の加熱気相雰囲気、Ｋ３…第３の加熱気相雰囲気、Ｇ…溶融ガラス、ＧＭ…ガラス原料粒子、Ｕ１…第１の溶融ガラス粒子、Ｕ２…第２の溶融ガラス粒子、Ｕ３…第３の溶融ガラス粒子、Ｆ１、Ｆ２、Ｆ３…酸素燃焼炎、Ｐ…熱プラズマ。

Claims (6)

  1. 上下方向に並ぶ２以上の加熱気相雰囲気を形成し、その最上方の加熱気相雰囲気にガラス原料粒子を供給し、該ガラス原料粒子を前記２以上の加熱気相雰囲気を通過させることにより溶融ガラス粒子とする溶融ガラスの製造方法であって、
    前記最上方の加熱気相雰囲気の温度を、前記ガラス原料粒子のガラス化開始温度以上、１５００℃以下とする溶融ガラスの製造方法。
  2. 前記２以上の加熱気相雰囲気のうち最上段に最初の加熱気相雰囲気を形成し、前記２以上の加熱気相雰囲気のうち最下段に最後の加熱気相雰囲気を形成し、前記最初の加熱気相雰囲気に前記ガラス原料粒子を供給し、該ガラス原料粒子を前記最初の加熱気相雰囲気から前記最後の加熱気相雰囲気まで順次通過させて前記溶融ガラス粒子とする請求項１に記載の溶融ガラスの製造方法。
  3. 前記ガラス原料粒子が清澄剤成分を含有する請求項１または２に記載の溶融ガラスの製造方法。
  4. 前記最後の加熱気相雰囲気の温度を、前記ガラス原料粒子中の清澄剤成分の清澄開始温度以上、２００００℃以下とする請求項２または請求項３に記載の溶融ガラスの製造方法。
  5. 前記最初の加熱気相雰囲気を形成する加熱手段の熱源発生部の先端と前記溶融ガラス粒子を貯留して溶融ガラスとした該溶融ガラスの液面との鉛直距離をＨとしたとき、前記最後の加熱気相雰囲気を、前記溶融ガラスの液面から上方０．５Ｈ以内に形成する請求項２〜４のいずれか一項に記載の溶融ガラスの製造方法。
  6. 請求項１〜５のいずれか一項に記載の溶融ガラスの製造方法を用いて溶融ガラスを製造する工程と、該溶融ガラスを成形する工程と、成形後のガラスを徐冷する工程と、を含むガラス物品の製造方法。
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