JP5895517B2 - タイヤトレッド用ゴム組成物および空気入りタイヤ - Google Patents
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Description
すなわち、本発明は、以下の(1)〜(3)を提供する。
上記ジエン系ゴムの20質量%以上が、スチレン−ブタジエン共重合体ゴムであり、
上記白色充填剤の含有量が、上記ジエン系ゴム100質量部に対して5〜150質量部であり、
上記シランカップリング剤の含有量が、上記白色充填剤の質量に対して0.5〜20質量%であり、
上記(メタ)アクリレート系重合体の含有量が、上記白色充填剤の質量に対して1〜30質量%であり、
上記白色充填剤がシリカである、タイヤトレッド用ゴム組成物。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物(以下、単に「本発明のゴム組成物」ともいう。)は、ジエン系ゴム、白色充填剤、シランカップリング剤、および、末端に反応性シリル基を有する(メタ)アクリレート系重合体を含有し、上記ジエン系ゴムの20質量%以上がスチレン−ブタジエン共重合体ゴムであり、上記白色充填剤の含有量が上記ジエン系ゴム100質量部に対して5〜150質量部であり、上記シランカップリング剤の含有量が上記白色充填剤の質量に対して0.5〜20質量%であり、上記(メタ)アクリレート系重合体の含有量が上記白色充填剤の質量に対して1〜30質量%であるタイヤトレッド用のゴム組成物である。
以下に、本発明のゴム組成物が含有する各成分について詳細に説明する。
本発明のゴム組成物に配合されるジエン系ゴムは、その20質量%以上がスチレン−ブタジエン共重合体ゴム(SBR)である。
ここで、上記SBRは、末端がヒドロキシ基、ポリオルガノシロキサン基、カルボニル基、アミノ基等で変性されていてもよい。
また、上記SBRの含有量(割合)は、転がり抵抗により優れたタイヤを作製することができる理由から、上記ジエン系ゴムの50〜90質量%であるのが好ましく、60〜80質量%であるのがより好ましい。
また、上記SBRの重量平均分子量(Mw)は特に限定されないが、粘度上昇を抑制する効果が高くなる理由から、90万〜200万であるのが好ましく、100万〜180万であるのがより好ましい。なお、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)により標準ポリスチレン換算により測定するものとする。
これらのうち、耐摩耗性が良好となり、転がり抵抗により優れたタイヤを作製することができる理由から、BRを用いるのが好ましい。
本発明のゴム組成物に配合される白色充填剤は特に限定されず、タイヤ等の用途でゴム組成物に配合されている従来公知の任意の白色充填剤を用いることができる。
上記白色充填剤としては、具体的には、例えば、シリカ、水酸化アルミニウム等が挙げられ、中でもシリカであるのが好ましい。
これらのうち、耐摩耗性が良好となり、転がり抵抗により優れたタイヤを作製することができる理由から、湿式シリカが好ましい。
本発明のゴム組成物に配合されるシランカップリング剤は特に限定されず、タイヤ等の用途でゴム組成物に配合されている従来公知の任意のシランカップリング剤を用いることができる。
上記シランカップリング剤としては、具体的には、例えば、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)トリスルフィド、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ジスルフィド、ビス(2−トリエトキシシリルエチル)テトラスルフィド、ビス(3−トリメトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2−トリメトキシシリルエチル)テトラスルフィド、3−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、3−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、2−メルカプトエチルトリメトキシシラン、2−メルカプトエチルトリエトキシシラン、3−トリメトキシシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、2−トリエトキシシリルエチル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、ビス(3−ジエトキシメチルシリルプロピル)テトラスルフィド、3−メルカプトプロピルジメトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、ジメトキシメチルシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスルフィド、トリメトキシシリルプロピル−メルカプトベンゾチアゾールテトラスルフィド等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
これらのうち、硫黄原子を含有するシランカップリング剤(硫黄含有シランカップリング剤)であるのが好ましく、メルカプト基を含有するシランカップリング剤であるのがより好ましい。
本発明のゴム組成物に配合される(メタ)アクリレート系重合体は、少なくとも末端に反応性シリル基を有し、主鎖がアクリル酸アルキルエステル単量体単位および/またはメタクリル酸アルキルエステル単量体単位を含む重合体である。
ここで、(メタ)アクリレートとは、アクリレートおよびメタクリレートのうちの一方または両方を意味する。
また、反応性シリル基とは、例えば、ケイ素原子と結合した加水分解性基を有するケイ素含有基やシラノール基のように湿気や架橋剤の存在下、必要に応じて触媒等を使用することにより縮合反応を起こすことができる基をいい、代表的なものを示すと、例えば、下記式(1)で表される基が挙げられる。
また、Yは、水酸基または加水分解性基を示し、Yが2個以上存在するとき、それらは同一であってもよく、異なっていてもよい。
また、aは0、1、2または3を示し、bは0、1または2を示す。
また、t個の下記式(2)で表される基におけるbは異なっていてもよい。tは0〜19の整数を示す。ただし、a+t×b≧1を満足するものとする。なお、「a+t×b≧1」とは、a+t×bが1以上であることを意味する。
架橋性シリル基の中で、下記式(3)で表される架橋性シリル基が、入手容易の点から好ましい。なお、下記式(3)中、R2、Yおよびaは、それぞれ上記式(1)で説明したものと同義である。
また、上記反応性シリル基は、上記(メタ)アクリレート系重合体の末端に1個以上有しており、両末端に2個以上有しているのが好ましく、2〜8個有しているのがより好ましい。
これらは、1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
そのほかに、アクリロニトリル、スチレン、α−メチルスチレン、アルキルビニルエーテル、塩化ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、エチレン等に起因する単量体単位が挙げられる。
アルキル基としては、炭素原子数1〜20のものが挙げられ、その具体例としては、メチル基、エチル基等が挙げられる。
アルキレン基としては、炭素原子数1〜20のものが挙げられ、その具体例としては、メチレン基、ジメチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基等が挙げられる。
なお、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)により標準ポリスチレン換算により測定するものとする。
なお、溶融粘度は、E型粘度計における25℃の条件下で測定するものとする。
このような効果に関して、本発明者は、以下に示すメカニズムによるものと推察する。
まず、上記白色充填剤の一部が、上記シランカップリング剤との相互作用(いわゆるシラニゼーション)を起こすと考えられる。
次いで、上記(メタ)アクリレート系重合体は、末端に反応性シリル基を有しているため、残存する上記白色充填剤(特にシリカ)の粒子表面で、水素結合および/または加水分解縮合反応による結合を形成し、(メタ)アクリレート系重合体と白色充填剤との会合体を形成していると考えられる。
そして、これらの相互作用や会合体により、白色充填剤の分散性が良好となり、得られるタイヤの転がり抵抗も良好となったと考えられる。
また、本発明のゴム組成物は、従来公知の加硫または架橋条件で加硫または架橋することができる。
本発明の空気入りタイヤ(以下、単に「本発明タイヤ」ともいう。)は、上述した本発明のゴム組成物を用いた空気入りタイヤである。
図1に、本発明のタイヤの実施態様の一例を表すタイヤの模式的な部分断面図を示すが、本発明のタイヤは図1に示す態様に限定されるものではない。
また、左右一対のビード部1間においては、繊維コードが埋設されたカーカス層4が装架されており、このカーカス層4の端部はビードコア5およびビードフィラー6の廻りにタイヤ内側から外側に折り返されて巻き上げられている。
また、タイヤトレッド3においては、カーカス層4の外側に、ベルト層7がタイヤ1周に亘って配置されている。
また、ビード部1においては、リムに接する部分にリムクッション8が配置されている。
下記第1表に示す成分を、下記第1表に示す割合(質量部)で配合した。
具体的には、まず、下記第1表に示す成分のうち硫黄および加硫促進剤を除く成分を、1.7リットルの密閉型バンバリーミキサーで5分間混練し、150±5℃に達したときに放出してマスターバッチを得た。
次に、得られたマスターバッチに硫黄および加硫促進剤をオープンロールで混練し、ゴム組成物を得た。
下記第1表に示す成分を、下記第1表に示す割合(質量部)で配合した。
具体的には、まず、下記第1表に示す成分のうち、白色充填剤と(メタ)アクリレート重合体とを予め混合した混合物を調製した。
次に、下記第1表に示す成分のうち、白色充填剤、(メタ)アクリレート重合体、硫黄および加硫促進剤を除く成分と、上記混合物とを1.7リットルの密閉型バンバリーミキサーで5分間混練し、150±5℃に達したときに放出してマスターバッチを得た。
次に、得られたマスターバッチに硫黄および加硫促進剤をオープンロールで混練し、ゴム組成物を得た。
調製したゴム組成物(未加硫)について、JIS K6300−1:2001に準じて、L形ロータを使用し、予熱時間1分、ロータの回転時間4分、試験温度100℃の条件で、ムーニー粘度を測定した。結果を下記第1表に示す。
調製したゴム組成物(未加硫)について、歪せん断応力測定機(RPA2000、α−テクノロジー社製)を用い、160℃で20分間加硫した後、歪0.28%の歪せん断応力G′と歪30.0%の歪せん断応力G′とを測定し、その差G′0.28(MPa)−G′30.0(MPa)をペイン効果として算出した。
算出した結果は、比較例1を100とする指数として表し、下記第1表に示した。この指数が小さいほどペイン効果が小さく白色充填剤の分散性が優れることを意味する。
調製したゴム組成物(未加硫)を金型(15cm×15cm×0.2cm)中で、150℃で30分間加硫して加硫ゴムシートを作製した。
作製した加硫ゴムシートについて、粘弾性試験機(RDA−II型、レオメトリック社製)を用い、温度60℃、周波数20Hz、1%ねじれの条件におけるtanδを測定した。
得られた結果は、比較例1の値を100とする指数で表し、下記第1表に示した。この指数が小さいほどtanδが小さく、転がり抵抗が優れる(小さい)ことを意味する。
・スチレン−ブタジエンゴム:Nipol NS460〔ゴム分100質量部に対する油展量:37.5質量部(96.3質量部中のゴム分は70質量部)、重量平均分子量:780,000、スチレン量:25質量%、ブタジエン量:63質量%、日本ゼオン社製〕
・ブタジエンゴム:Nippol BR 1220(日本ゼオン社製)
・カーボンブラック:シースト6(N2SA:119m2/g、東海カーボン社製)
・シランカップリング剤1:Si69(エボニックデグッサ社製)
・シランカップリング剤2:Si363(エボニックデグッサ社製)
・(メタ)アクリレート系重合体2:両末端シリル基変性ポリアクリレート(SA120S、溶液粘度:600cps、重量平均分子量:16,000)
・(メタ)アクリレート系重合体A:ポリ(スチレン)−ブロック−ポリ(アクリル酸)(重量平均分子量:7470〜9130、アルドリッチ社製)
・ステアリン酸:ビーズステアリン酸(日本油脂社製)
・老化防止剤:N−フェニル−N′−(1,3−ジメチルブチル)−p−フェニレンジアミン(サントフレックス6PPD、フレキシス社製)
・アロマオイル:エキストラクト4号S(昭和シェル石油社製)
・硫黄:金華印油入微粉硫黄(鶴見化学工業社製)
・加硫促進剤1:N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド(ノクセラーCZ−G、大内新興化学工業社製)
・加硫促進剤2:1,3−ジフェニルグアニジン(ソクシノールD−G、住友化学工業社製)
これに対し、白色充填剤に対してシランカップリング剤および末端に反応性シリル基を有する(メタ)アクリレート系重合体を配合して調製した実施例1〜5のゴム組成物は、粘度が低く、白色充填剤の分散性に優れ、タイヤの転がり抵抗も良好となることが分かった。
特に、実施例2と実施例4との対比から、メルカプト基を含有するシランカップリング剤を用いることにより、白色充填剤の分散性がより良好となり、タイヤの転がり抵抗もより向上することが分かった。
また、実施例3と実施例5との対比から、白色充填剤と(メタ)アクリレート系重合体とを予め混合した実施例5の方が、白色充填剤の分散性がより良好となり、タイヤの転がり抵抗もより向上することが分かった。これは、実施例5においては、上述した会合体が容易に形成され、この会合体が白色充填剤の分散性に寄与したものと考えられる。
2 サイドウォール部
3 タイヤトレッド部
4 カーカス層
5 ビードコア
6 ビードフィラー
7 ベルト層
8 リムクッション
Claims (3)
- ジエン系ゴム、白色充填剤、シランカップリング剤、および、末端に反応性シリル基を有する(メタ)アクリレート系重合体を含有し、
前記ジエン系ゴムの20質量%以上が、スチレン−ブタジエン共重合体ゴムであり、
前記白色充填剤の含有量が、前記ジエン系ゴム100質量部に対して5〜150質量部であり、
前記シランカップリング剤の含有量が、前記白色充填剤の質量に対して0.5〜20質量%であり、
前記(メタ)アクリレート系重合体の含有量が、前記白色充填剤の質量に対して1〜30質量%であり、
前記白色充填剤がシリカである、タイヤトレッド用ゴム組成物。 - 前記(メタ)アクリレート系重合体の重量平均分子量が、500〜100,000である請求項1に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物。
- 請求項1または2に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物をタイヤトレッドに用いた空気入りタイヤ。
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