JP5804860B2 - 水素製造装置 - Google Patents
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前記改質ガスを二酸化炭素を含む排ガスと水素とに分離して水素を製造する水素分離部を備え、
前記排ガスを二酸化炭素吸収液に接触させて二酸化炭素を吸収する吸収部と、二酸化炭素吸収液に吸収された二酸化炭素を分離回収する分離回収部とを有するとともに、前記吸収部で二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収液と、前記分離回収部で二酸化炭素を分離回収された二酸化炭素吸収液との間で熱交換を行う熱交換部を有する二酸化炭素回収部とを備えた水素製造装置に関する。
上記目的を達成するための本発明の水素製造装置は、
炭化水素を含む原料を水蒸気改質して水素と二酸化炭素とを含む改質ガスに改質する改質部を備え、
前記改質部で得られた前記改質ガスを二酸化炭素を含む排ガスと水素とに分離して水素を製造する水素分離部を備え、
前記改質ガス中に含まれる二酸化炭素を二酸化炭素吸収液に接触させて二酸化炭素を吸収する吸収部と、二酸化炭素吸収液に吸収された二酸化炭素を分離回収する分離回収部とを有するとともに、前記吸収部で二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収液と、前記分離回収部で二酸化炭素を分離回収された二酸化炭素吸収液との間で熱交換を行う熱交換部を有する二酸化炭素回収部とを備えた水素製造装置であって、
前記改質ガスが前記改質部から排出される第一部位において改質ガスの保有する熱を、
前記熱交換部で熱交換済みの二酸化炭素吸収液に、
前記吸収部から前記分離回収部に移送される移送部位において供給する
第一熱回収手段を備えるとともに、
冷却塔を有するとともに、前記冷却塔から熱媒体を、前記改質ガスが前記第一部位から下流側に移送される第二部位をバイパスして、前記分離回収部から前記吸収部に二酸化炭素吸収液が返送される返送部位に供給して前記冷却塔に循環供給する第一循環路と、前記冷却塔から熱媒体を、前記第二部位に供給し、前記返送部位をバイパスして前記冷却塔に循環供給する第二循環路とを有する第二熱回収手段を備え、
前記第二熱回収手段は、前記第二部位における改質ガスの保有する熱を、前記返送部位における前記熱交換済みの二酸化炭素吸収液に供給可能に、前記第二部位における改質ガス、および、前記返送部位における二酸化炭素吸収液を冷却する点にある。
上記構成によると、前記改質部にて、炭化水素を含む原料を水蒸気改質して水素と二酸化炭素とを含む改質ガスを生成することができるとともに、前記水素分離部にて、生成した改質ガスから水素を得ることができる。さらに、例えば、その水素をオンサイトで燃料電池等の水素消費装置に供給することができる。このとき、改質ガスには水素と共に二酸化炭素が含まれており、水素分離部に供給された場合、水素分離部からの排ガスにも二酸化炭素が含まれている。
また、冷却塔を有するとともに、前記冷却塔から熱媒体を、前記改質ガスが前記第一部位から下流側に移送される第二部位をバイパスして、前記分離回収部から前記吸収部に二酸化炭素吸収液が返送される返送部位に供給して前記冷却塔に循環供給する第一循環路と、前記冷却塔から熱媒体を、前記第二部位に供給し、前記返送部位をバイパスして前記冷却塔に循環供給する第二循環路とを有する第二熱回収手段を備える構成としてあるから、
前記冷却塔は前記第二部位における余剰熱を放熱により温度調整することができ、前記分離回収部から前記吸熱部に返送される二酸化炭素吸収液に対する熱供給が過剰になった場合であっても、第二循環路に熱媒体を前記返送部位をバイパスして循環させて、前記第二部位の改質ガス温度を、前記水素分離部の温度が、水素分離に適した温度になるように設定することができる。また、このとき、第一循環路に熱媒体を前記第二部位をバイパスして循環させて、前記二酸化炭素吸収液の温度を、前記二酸化炭素回収部における吸収部の温度を、二酸化炭素吸収に適した温度に設定することができる温度に設定することができるようになる。
また、前記第二熱回収手段は、
前記第二部位における改質ガスの保有する熱を、前記返送部位における前記熱交換済みの二酸化炭素吸収液に供給可能に、前記第二部位における改質ガス、および、前記返送部位における二酸化炭素吸収液を冷却するから、
前記改質ガスが前記第一部位から下流側に移送される第二部位における改質ガスの保有する熱を、前記熱交換済みの二酸化炭素吸収液に、前記分離回収部から前記吸収部に返送される返送部位において供給することでさらに有効利用し、前記吸熱部で二酸化炭素吸収液が、前記排ガス中の二酸化炭素を吸収するのに適した温度を設定することができるようになる。
上記構成において、前記改質ガス中に含まれる二酸化炭素として、水素分離部を経由した前記排ガスに含まれる二酸化炭素を対象とし、
前記第一部位を、前記改質ガスが前記改質部から水素分離部に移送される部位とすることができる。
このように構成することにより、改質ガスは、水素分離部を経て二酸化炭素濃度の高められた排ガスとして二酸化炭素回収部に供給され、二酸化炭素を回収することができるので、効率良く二酸化炭素を分離回収することができる。
また、上記構成において、前記改質ガス中に含まれる二酸化炭素として、前記改質部から排出され、水素分離部に供給される前の改質ガス中に含まれる二酸化炭素を対象とし、
前記第一部位を、前記改質ガスが前記改質部から吸収部に移送される部位とすることができる。
このように構成することにより、二酸化炭素回収部に供給された改質ガスは、二酸化炭素の除去された、水素純度の高いものとなって、水素分離部に供給されるから、水素分離部における分離負荷が少なく、水素分離部において得られる水素の純度を向上したり、水素分離部を容量の小さなものとしたりできる。
前記改質部が、改質ガス中の一酸化炭素ガスを部分酸化して二酸化炭素に変換する一酸化炭素変成器を備える請求項1〜3のいずれか一項に記載の水素製造装置。
上記構成において、改質部から得られる改質ガスは、改質により得られた水素、未反応の原料ガス、副生成物の一酸化炭素および二酸化炭素を含有しているが、二酸化炭素成分を除去することにより、改質器で燃料として利用する際の熱量を高める、水素分離部における負荷を低減する、などの効果を発揮する。この効果は、一酸化炭素成分を除去することによっても達成することができ、一酸化炭素成分を除去するためには、改質ガス中の一酸化炭素ガスを部分酸化して二酸化炭素に変換する一酸化炭素変成器を設け、変換されたに酸化炭素を二酸化炭素回収部において回収することができる。
また、前記構成1に加えて、前記第一熱回収手段および前記第二熱回収手段は共通冷却塔を備えるとともに、熱媒体を前記冷却塔から前記第一部位と前記熱交換部と前記分離回収部との間の二酸化炭素吸収液の移送部位との間に循環供給する主循環路を備えて前記第一熱回収手段を構成するとともに、前記返送部位に熱媒体を前記第二部位をバイパスして循環供給する第一循環路と、前記冷却塔から前記第二部位に熱媒体を前記返送部位をバイパスして循環供給する第二循環路とを備えて前記第二熱回収手段を構成することもできる。
このように構成すると、前記共通冷却塔は、前記第一熱回収手段に対しては熱媒体の供給用タンクとして機能するとともに、前記第二熱回収手段に対しては、前記第一、第二循環路を供給することにより、前記改質ガスの保有する余剰熱を、前記二酸化炭素回収部において有効に利用することができるようになった。
水素製造装置は、図1に示すように、都市ガス等の原料炭化水素を改質して水素を含有する改質ガスとする改質部1と、改質部1を経た改質ガスから水素を分離する水素分離部2と、水素分離部2で水素が分離された後の排ガスから二酸化炭素を分離回収する二酸化炭素回収部3とを備える。
前記改質部1としては、原料炭化水素に水蒸気を混合し、加熱して改質ガスを得るものであれば公知の反応炉を使用できる。改質部1には、供給される原料炭化水素を脱硫する脱硫器11と、脱硫後の原料炭化水素に水蒸気(純水)を混合し加熱して改質ガスを得る改質器12と、改質器12からの改質ガス中の一酸化炭素を水蒸気と反応させて水素を得るCO変成器13とを備える。ここで、改質器12には改質触媒が充填されており、その改質触媒としては、ニッケル系触媒を主として用いることができる。また、改質器12には、炭化水素ガスと水蒸気との混合ガスを供給する供給路L1および生成した改質ガスを取り出す改質ガス路L2の他に、改質器12に充填される触媒を加熱するための燃料ガスが供給される燃料ガス供給路L3が接続されている。さらに、その燃料ガス供給路L3とは別に、後述の二酸化炭素回収部3からの排ガスを燃料ガスとして供給する排ガス供給路L4と、改質器12で燃焼したガスが燃焼排ガスとして排出されるための排ガス路L5が接続されている。
前記水素分離部2は特に限定されるものではないが、本実施形態においては、PSA型水素分離装置を使用することが好ましい。
水素分離部2としてのPSA型水素分離装置は複数の吸着塔21,21,21を備えており、各吸着塔21,21,21には吸着材22としてゼオライト系吸着材、活性炭、シリカゲルなどを組み合わせたものが充填されている。各吸着塔21,21,21では、吸着、減圧、パージおよび昇圧のプロセスを繰り返し、複数の吸着塔21,21,21で位相を異ならせることによって連続プロセスを行う。PSA型水素分離装置からの生成水素ガスとしては、水素濃度が95〜98体積%の水素ガスが得られる。この水素ガスは、水素分離部2に接続された水素ガス路L6から取り出される。
二酸化炭素回収部3は、水素分離部2で水素が分離された後のオフガスを二酸化炭素用吸収液と接触させて二酸化炭素をその吸収液に吸収させる吸収部31を備えるとともに、二酸化炭素を吸収した吸収液から二酸化炭素を分離する分離回収部32を備える。また、前記吸収部31で二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収液と、前記分離回収部32で二酸化炭素を分離回収された二酸化炭素吸収液との間で熱交換を行う熱交換部33を備える。
前記吸収液供給路L9には、前記改質ガスが前記改質部1から水素分離部2に移送される第一部位P1において改質ガスの保有する熱を、前記吸収部31から前記分離回収部32に移送される二酸化炭素吸収液の移送部位P3で前記熱交換部33で熱交換済みの二酸化炭素吸収液に供給する第一熱回収手段R1を接続して設けてある。すなわち、前記第一熱回収手段R1は、前記第一部位P1と前記移送部位P3との間に熱媒体を循環させる主循環路L20を備えてなり、前記主循環路L20には、熱媒体を貯留するタンク4と熱媒体を循環供給するための循環ポンプ5とを備える。
上述の構成により、CO変成器13から約300℃で排出される改質ガスは、前記第一部位P1で主循環路の熱媒体と熱交換し約60℃に冷却され、前記第二部位P2で、さらに40℃まで冷却される。その後、水素分離部2で水素分離されたオフガスは、前記吸収部31において25℃で二酸化炭素吸収液に吸収される。この二酸化炭素吸収液は、熱交換部33において、33℃に昇温されたのち、前記移送部位P3で40℃に昇温されて前記分離回収部32に至る。分離回収部32では熱媒体は40℃となるが、前記吸収液返送路L11において熱交換器で34℃となり、さらに、返送部位P4で約25℃となって、前記吸収部31の吸収液散布部31cに散布供給される。
これにより、前記改質部1で生成した熱が二酸化炭素の回収に有効に利用されていることがわかる。
(1) 上記実施形態では、第一熱回収手段R1と第二熱回収手段R2とを別途独立に設けたが、前記第一熱回収手段R1および前記第二熱回収手段R2は共通冷却塔40を備えることもできる。この場合、図3に示すように、熱媒体を前記共通冷却塔40から前記第一部位P1と前記熱交換部33と前記分離回収部32との間の二酸化炭素吸収液の移送部位P3との間に循環供給する主循環路L20を備えて前記第一熱回収手段R1を構成するとともに、前記共通冷却塔40から前記第二部位P2に熱媒体を共通循環ポンプ50により前記返送部位をバイパスして循環供給する第一循環路L21と、前記返送部位P4に熱媒体を第二部位をバイパスして循環供給する第二循環路L22とを前記主循環路L20から分岐して設けて前記第二熱回収手段R2を構成する。ここで、前記主循環路L20および第一、第二循環路L21,L22は共通の前記共通冷却塔40および共通循環ポンプ50を備える構成となっている。
具体的には、図4,5に示すように、改質部1から第一部位P1,第二部位P2を経た改質ガスを二酸化炭素回収部3の吸収部31に供給するとともに、吸収部31から排出される二酸化炭素が回収された改質ガスを、水素分離部に供給するように構成する。
具体的には、図4,5の例では、先の実施の形態における吸着塔21を3塔用いたPSA型水素分離装置の水素分離部2で用いた吸着剤22に比べて、吸着剤の量が10%程度少なくても、上述の実施の形態と同レベルの純度の水素ガスを製造することができるようになった。
この状態ではL9が加圧状態となるため、L10に減圧弁17を真空ポンプの替わりに設置することにより、耐圧槽32aと中空糸膜32bの圧力差をつけることが可能となるため、図1、図3で必要であった真空ポンプ16が不要となる。それにより、二酸化炭素回収部の真空ポンプ動力が不要となり、二酸化炭素回収部の全動力エネルギーを25〜40%削減できる。
ガス組成(%): 水素: :二酸化炭素 : その他成分
改質部出口: 65〜80%:15〜25%: 5〜10%
水素分離部入口: 85〜90%: 3〜5% : 7〜10%
11 :脱硫器
12 :改質器
12a :改質触媒
13 :CO変成器
16 :真空ポンプ
17 :減圧弁
2 :水素分離部
21 :吸着塔
22 :吸着材
23 :オフガスタンク
3 :二酸化炭素回収部
31 :吸収部
31a :処理塔
31b :充填剤
31c :吸収液散布部
32 :分離回収部
32a :耐圧槽
32b :中空糸膜
33 :熱交換部
34 :液回収槽
4 :タンク
40 :共通冷却塔
41 :冷却塔
5 :循環ポンプ
50 :共通循環ポンプ
51 :循環ポンプ
L1 :供給路
L2 :改質ガス路
L3 :燃料ガス供給路
L4 :排ガス供給路
L5 :排ガス路
L6 :水素ガス路
L7 :オフガス路
L8 :オフガス供給路
L9 :吸収液供給路
L10 :二酸化炭素回収路
L11 :吸収液返送路
L12 :余剰吸収液回収路
L13 :吸収液回収路
L20 :主循環路
L21 :第一循環路
L22 :第二循環路
P1 :第一部位
P2 :第二部位
P3 :移送部位
P4 :返送部位
R1 :第一熱回収手段
R2 :第二熱回収手段
Claims (5)
- 炭化水素を含む原料を水蒸気改質して水素と二酸化炭素とを含む改質ガスに改質する改質部を備え、
前記改質部で得られた前記改質ガスを二酸化炭素を含む排ガスと水素とに分離して水素を製造する水素分離部を備え、
前記改質ガス中に含まれる二酸化炭素を二酸化炭素吸収液に接触させて二酸化炭素を吸収する吸収部と、二酸化炭素吸収液に吸収された二酸化炭素を分離回収する分離回収部とを有するとともに、前記吸収部で二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収液と、前記分離回収部で二酸化炭素を分離回収された二酸化炭素吸収液との間で熱交換を行う熱交換部を有する二酸化炭素回収部とを備えた水素製造装置であって、
前記改質ガスが前記改質部から排出される第一部位において改質ガスの保有する熱を、前記熱交換部で熱交換済みの二酸化炭素吸収液に、前記吸収部から前記分離回収部に移送される移送部位において供給する第一熱回収手段を備えるとともに、
冷却塔を有するとともに、前記冷却塔から熱媒体を、前記改質ガスが前記第一部位から下流側に移送される第二部位をバイパスして、前記分離回収部から前記吸収部に二酸化炭素吸収液が返送される返送部位に供給して前記冷却塔に循環供給する第一循環路と、前記冷却塔から熱媒体を、前記第二部位に供給し、前記返送部位をバイパスして前記冷却塔に循環供給する第二循環路とを有する第二熱回収手段を備え、
前記第二熱回収手段は、前記第二部位における改質ガスの保有する熱を、前記返送部位における前記熱交換済みの二酸化炭素吸収液に供給可能に、前記第二部位における改質ガス、および、前記返送部位における二酸化炭素吸収液を冷却する水素製造装置。 - 前記改質ガス中に含まれる二酸化炭素として、水素分離部を経由した前記排ガスに含まれる二酸化炭素を対象とし、
前記第一部位を、前記改質ガスが前記改質部から水素分離部に移送される部位とする請求項1に記載の水素製造装置。 - 前記改質ガス中に含まれる二酸化炭素として、前記改質部から排出され、水素分離部に供給される前の改質ガス中に含まれる二酸化炭素を対象とし、
前記第一部位を、前記改質ガスが前記改質部から吸収部に移送される部位とする請求項1または2に記載の水素製造装置。 - 前記改質部が、改質ガス中の一酸化炭素ガスを部分酸化して二酸化炭素に変換する一酸化炭素変成器を備える請求項1〜3のいずれか一項に記載の水素製造装置。
- 前記第一熱回収手段および前記第二熱回収手段は共通冷却塔を備えるとともに、熱媒体を前記共通冷却塔から前記第一部位と前記熱交換部と前記分離回収部との間の二酸化炭素吸収液の移送部位との間に循環供給する主循環路を備えて前記第一熱回収手段を構成するとともに、前記返送部位に熱媒体を前記第二部位をバイパスして循環供給する第一循環路と、前記共通冷却塔から前記第二部位に熱媒体を前記返送部位をバイパスして循環供給する第二循環路とを備えて前記第二熱回収手段を構成する請求項1〜4のいずれか一項に記載の水素製造装置。
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