JP5786933B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」という。）の製造方法に関し、特に有機ＥＬ素子の封止構造に関する。

近年、自発光素子として有機ＥＬ素子が注目されている。
有機ＥＬ素子は、ガラスや樹脂などのロール状または板状の支持基板上に、有機化合物の発光層（以下「有機発光層」という。）をアノードとカソードとの２つの電極で挟持した構成の有機ＥＬ構造体を配置し、電極間に電圧を印加することにより有機発光層に電子及び正孔を注入して、有機発光層内にて再結合させることにより励起子（エキシトン）を生成させ、このエキシトンが失活する際の光の放出（蛍光・燐光）を利用して発光をおこなう素子であり、数Ｖ〜数十Ｖ程度の駆動電圧で発光が可能である。更に自己発光型であるために視野角に富み、視認性が高いといった特徴を有する。

有機ＥＬ素子を製造する場合には、通常、まずは上記有機ＥＬ構造体をロール状または板状の支持基板上に形成し、その後にこれを切断して複数個に断片化し、各断片を個々の素子として取り扱うようになっている。
この場合に、電極や有機発光層は水分や酸素等の不純物による影響を受けやすく、大気中に放置されると、発光寿命が短命化するなど素子自体の品質の劣化を招くため、有機ＥＬ素子の製造では、さまざまな工夫がなされている。

たとえば、特許文献１の技術によれば、有機発光層（表示エレメント１３）を矩形状の所定パターンに形成するとともに、これをバリア層（１２）や封止膜（１５）で被覆し、そのパターン間の隙間に沿って基板（１０）のみを切断するように構成し、有機発光層の外気への接触を防止している（特許文献１の段落００３５〜００３９や図３，図４参照）。
特許文献２の技術によれば、有機発光層（有機ＥＬ層２２）を所定パターンに形成するとともに、その表面をガラス製の封止基板（４０）で封止しかつその側面を接着剤（接着材シート３０）で封止し、そのパターン間の接着剤にレーザーを照射して変質させてからパターン間の隙間に沿って基板を切断するように構成し、有機発光層の外気への接触を防止している（特許文献２の段落００５３，００５８〜００６２や図２〜図４参照）。

特開２００９−０３７７９８号公報 特開２０１０−０６７３５０号公報

しかしながら、特許文献１，２の技術を含めた従来の製造方法では、１枚の支持基板上に複数の有機発光層を所定パターンに形成し、その層間を切断するような構成となっているため、個々の素子に細分化する場合に、有機発光層の形成パターンに応じて（パターンの隙間で）支持基板を切断しなければならず、支持基板上への有機発光層のパターニングにより切断位置が決まってしまい、切断位置に制約がある。切断位置に誤差が生じると、有機発光層や電極が大気に露出して水分や酸素等の不純物による影響を受けるといった問題があり、電極間でショートする可能性もある。
したがって、本発明の主な目的は、切断位置の制約を受けずに、水分や酸素による影響を抑制したり電極間でショートするのを防止したりすることができる有機ＥＬ素子の製造方法を提供することにある。

上記課題を解決するため本発明によれば、
基材上にアノード、カソード及び有機発光層が積層され、前記有機発光層が前記アノードと前記カソードとの間に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記基材、前記アノード、前記カソード及び前記有機発光層の積層体は帯状パターンを有し、
不活性ガス雰囲気環境下で、
前記積層体を、前記帯状パターンの延在する方向と直交する方向に切断し、その後、前記積層体の切断面の前記有機発光層に空隙を形成し、その空隙に封止材を充填することにより前記積層体の切断面を封止することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法が提供される。

本発明によれば、アノード、カソード及び有機発光層が積層された基材を帯状パターンの延在方向と直交する方向にそのまま切断するから、有機発光層のパターンに応じて切断する必要はなく、切断位置に制約を受けることはない。切断後においても基材の切断面を封止材で封止するから、有機発光層や電極が大気に露出して水分や酸素による影響を受けるのを抑制することができ、電極間でショートするのを防止することもできる。

有機ＥＬ素子の概略構成を示す平面図である。 図１のＩ−Ｉ線に沿う断面図である。 図１のＩＩ−ＩＩ線に沿う断面図である。 ロール状素子の切断の様子を概略的に説明するための平面図である。 図４Ａのロール状素子に代わる板状素子の形態を示す平面図である。 スリット切断方式（シャーカット方式）の切断装置の概略構成を示す図面である。 スリット切断方式（スコアーカット方式）の切断装置の概略構成を示す図面である。 スリット切断方式（ギャングカット方式）の切断装置の概略構成を示す図面である。 クロス切断方式の切断装置の概略構成を示す図面である。 レーザー切断方式の切断装置の概略構成を示す図面である。 図３の封止態様の変形例を示す図面である。 図３の封止態様の変形例を示す図面である。 図３の封止態様の変形例を示す図面である。 図３の封止態様の変形例を示す図面である。

以下、図面を参照しながら本発明の好ましい実施形態について説明する。

図１に示すとおり、有機ＥＬ素子１００は所定の長さを有する長尺な矩形状を呈している。
図２に示すとおり、有機ＥＬ素子１００は支持体となる支持基板２を有している。支持基板２は基材の一例である。支持基板２上にはアノード４、有機発光層６およびカソード８がこの順に積層された状態で形成されている。有機発光層６はアノード４とカソード８との間に形成され、これら電極間に電圧が印加されると、有機発光層６が発光するようになっている。カソード８上には封止基板１０が接着され、カソード８を含む電極や有機発光層６が封止（保護）されている。アノード４とカソード８との左右の端部間には絶縁層１２が形成され、電極間でショートするのが防止されている。

図１に示すとおり、有機ＥＬ素子１００の前後の側縁部には封止層１４が形成されている。図３に示すとおり、封止層１４は支持基板２から封止基板１０にかけて形成されており、アノード４、有機発光層６およびカソード８の端面が被覆されている。封止層１４は樹脂により構成されている。

続いて、有機ＥＬ素子１００の製造方法について説明する。

図４Ａに示すとおり、あらかじめ支持基板２上にアノード４やカソード８、有機発光層６などが積層・形成されたロール状素子２０を準備する。ロール状素子２０には有機発光層６などが帯状に形成された帯状パターン２２が複数本にわたり形成されており、帯状パターン２２間にはスリット２４が形成されている。

その後、ロール状素子２０をロール２６から引き出してこれを帯状パターン２２が延在する方向に（後方から前方に向けて）搬送しながら、その搬送方向（Ａ）と直交する方向（Ｂ）にロール状素子２０を所定の長さに切断（クロスカット）する。
この場合、不活性ガス雰囲気環境下で切断を行う。不活性ガスとしては、例えばアルゴンや窒素が挙げられ、好ましくは窒素である。ここでは、例えば、窒素雰囲気環境下としたグローブボックス内で、ロール状素子２０を搬送しながら切断する。

ロール状素子２０の切断の態様として、下記のスリット切断方式やクロス切断方式、レーザー切断方式などを採用することができる。

［スリット切断方式］
（１）シャーカット
図５に示すとおり、シャーカット（シェアカット）方式の切断装置３０では、互いに逆方向に回転可能な上刃３２および下刃３４が具備されており、上刃３２の一部が下刃３４に重なっている。上刃３２および下刃３４はともに、刃先の材質が超微粒子超硬または超々微粒子超硬となっている。通常は上刃３２の材質をＳＫＨとし、下刃３４の材質を超硬刃とする組み合わせが多いが、本実施形態によれば、上刃３２および下刃３４の双方を超硬刃とするから、刃先の面粗度を向上させることができる。
ロール状素子２０を切断する場合には、上刃３２と下刃３４との間の位置にロール状素子２０を配置し、上刃３２と下刃３４とを、擦り合わせた状態で回転させながら、ロール状素子２０の搬送方向Ａとほぼ直交する方向に移動させる。
この場合、上刃３２の回転速度を、下刃３４の回転速度と同期させるか（下刃３４の回転速度と同速度とするか）、または下刃３４の回転速度より１０％程度増速する。これにより、ロール状素子２０の切断を容易にすることができる。
またこの場合、ロール状素子２０を搬送しながら切断の処理を実行するため、図４Ａに示すとおり、ロール状素子２０の搬送方向Ａに対し前側から後側に傾斜した方向（Ｃ）に上刃３２と下刃３４とを移動させる。これにより、ロール状素子２０が搬送中であっても、ロール状素子２０の搬送方向Ａと直交する方向Ｂに切断することができる。

（２）スコアーカット
図６に示すとおり、スコアーカット方式の切断装置４０では、回転可能な丸刃４２と、特殊なゴムで構成されたアンビルロール４４とが、具備されている。丸刃４２も刃先の材質が超微粒子超硬または超々微粒子超硬となっている。丸刃４２は刃先の両側が鋭角をなした鋭角刃である。アンビルロール４４は丸刃４２と対向配置されている。
ロール状素子２０を切断する場合には、丸刃４２とアンビルロール４４との間の位置にロール状素子２０を配置し、丸刃４２を、アンビルロール４４に押し付けた状態で回転させながら、ロール状素子２０の搬送方向Ａに対し前側から後側に傾斜した方向Ｃに移動させる。

（３）ギャングカット
図７に示すとおり、ギャングカット方式の切断装置５０では、互いに逆方向に回転可能な上刃５２および下刃５４が具備されている。上刃５２および下刃５４はともに円筒状を呈した直角刃となっている。
ロール状素子２０を切断する場合には、上刃５２と下刃５４との間の位置にロール状素子２０を配置し、上刃５２と下刃５４とを回転させながら、上刃５２を下刃５４に対し一定の圧力（側圧）で押し付け、上刃５２と下刃５４とをロール状素子２０の搬送方向Ａに対し前側から後側に傾斜した方向Ｃに移動させる。

［クロス切断方式］
図８に示すとおり、クロス切断方式の切断装置６０では、昇降可能な上刃６２と、下降した状態の上刃６２と重なり合う下刃６４とが、具備されている。クロス切断方式とはいわゆるギロチンによる切断方式である。上刃６２は刃先の片側が鋭角をなした鋭角刃であり、下刃６４は刃先が直角をなした直角刃である。下刃６４はホルダ６６に装備され、所定位置に固定されている。
ロール状素子２０を切断する場合には、上刃６２と下刃６４との間の位置にロール状素子２０を配置し、上刃６２を、ロール状素子２０の搬送方向Ａと直交する方向Ｂに沿って下降させる。
この場合、スリット切断方式による切断とは異なり、好ましくはロール状素子２０の搬送を停止させ、ロール状素子２０を静止させた状態で切断する。その結果、ロール状素子２０を搬送方向Ａと直交する方向Ｂに切断することができる。

なお、スリット切断方式とクロス切断方式とを比較すると、スリット切断方式を採用したほうが、ロール状素子２０の切断面の品質が良好であるため、好ましくはスリット切断方式を採用するのがよく、そのなかでもシャーカット方式を採用するのがよい。
クロス切断方式は上刃６２が下刃６４に衝突しないように上刃６２を下降させる構造上、上刃６２と下刃６４とでクリアランス（隙間）を５μｍから５０μｍ確保することが必要であり、このクリアランス（隙間）の分だけ切断時に、ロール状素子２０の変形量が大きくなり切断品質が低下してしまう可能性がある。
これに対して、スリット切断方式は例えば図５に示すとおりに上刃３２と下刃３４は常時接触しており、クロス切断方式よりも切断時のロール状素子２０の変形量は少ないので、良好な切断面が得られ好ましい。

［レーザー切断方式］
図９に示すとおり、レーザー切断方式の切断装置７０は、いわゆる炭酸ガスレーザーを使用して対象物を切断するものであり、３次元的に（左右，前後，上下に）移動可能なレーザーヘッド７２が具備されている。レーザーヘッド７２の中央部にはレーザーを出射する出射口７４が形成されている。出射口７４の周囲にはガスノズル７６が形成され、アシストガスが出射される。アシストガスとしては酸素ガス（Ｏ_２）や窒素ガス（Ｎ_２）、アルゴンガス（Ａｒ）などが使用される。
ロール状素子２０を切断する場合には、レーザーヘッド７２の出射口７４に対向する位置にロール状素子２０を配置し、出射口７４からはレーザーを、ガスノズル７６からはアシストガスをそれぞれ出射・噴出した状態で、レーザーヘッド７２を、ロール状素子２０の搬送方向Ａとほぼ直交する方向に移動させる。

この場合、スリット切断方式のシャーカット方式を用いた切断で説明したように、ロール状素子２０の搬送方向Ａに対し前側から後側に傾斜した方向Ｃにレーザーヘッド７２を移動させるとともに、光学センサなど（図示略）を利用して、レーザーヘッド７２を、ロール状素子２０の表面の微小な凹凸に追従させるように走査し、ロール状素子２０の表面との間で一定の高さ間隔を維持しながら、移動させる。
ロール状素子２０では、支持基板２の上にアノード４やカソード８、有機発光層６が形成され、その上に封止基板１０や絶縁層１２が構成されるため、その表面には湾曲やそり、うねりなどがあることがあり、焦点深度が狭いレーザー加工では、焦点深度がずれてしまうケースがある。この対策として、レーザーヘッド７２を左右，前後，上下の３次元的に動かして（特に上下に昇降動作させて）、ロール状素子２０の表面に湾曲やそり、うねりがあってもレーザーヘッド７２を追従させ、焦点深度を維持する。

レーザー切断方式によれば、有機ＥＬ素子１００を構成する支持基板２の種類に幅広く対応可能である。たとえば、炭酸ガスレーザー以外にも、ＹＡＧレーザーや微細加工レーザー（ファイバーレーザー、パルスレーザーなど）を採用することができる。
ただし、有機ＥＬ素子１００を構成する支持基板２の種類により、レーザーヘッド７２の光源を使い分ける必要がある。
支持基板２がガラスや樹脂フィルムである場合には、炭酸ガスレーザーを使用するのがよい。この場合、支持基板２が樹脂フィルムであったり封止基板１０や絶縁層１２が樹脂フィルムであるときは、アシストガスとして酸素ガスを利用すると、支持基板２などの部材が燃焼して黒煙やすすが発生することがあるため、このときのアシストガスとしては好ましくは窒素ガスを利用する。
支持基板２が樹脂フィルムである場合には、微細加工レーザーを使用するのもよい。
支持基板２がアルミニウム（Ａｌ）である場合は、炭酸ガスレーザーを使用するとレーザー光を反射してしまうため、反射が少ないＹＡＧレーザーを使用するのがよい。
ＹＡＧレーザーやファイバーレーザーによれば、支持基板２がステンレス（ＳＵＳ）、アルミニウム（Ａｌ）である場合の双方に対応可能であり、支持基板２の種類が変更になった場合でも光源を交換することなく、ロール状素子２０を切断することができる。
微細加工レーザーによれば、ロール状素子２０の切断面の周囲への熱の影響を抑制できるなどのメリットがある。

なお、支持基板２と封止基板１０との材料の組み合わせにより、ひとつのレーザー光源ではロール状素子２０を切断するのが困難となるケースが想定される。この対策として、波長が互いに異なる複数種類のレーザーを用いてロール状素子２０を切断する。たとえば、支持基板２がステンレス（ＳＵＳ）で封止基板１０がガラスである場合、複数種類のレーザーを使用することは有効と考えられる。
また、支持基板２が樹脂フィルムである場合、当該樹脂フィルム上にガスバリア膜等を設けて、水分や酸素等の不純物を通しにくくすることが好ましい。

その後、切断後のロール状素子２０を窒素雰囲気環境下で保持したまま窒素雰囲気環境下の別のグローブボックス内に移行させ、そのグローブボックス内で、ロール状素子２０の前側と後側との切断面に対し、封止用の封止材を付着させ、封止層１４を形成する。封止材とは、封止機能を有するものであり、かつ絶縁性を有するものであれば特に限定されないが、例えば樹脂が挙げられ、当該樹脂としては、紫外線硬化樹脂や熱硬化性樹脂を挙げることができる。また、当該樹脂は、水分及び酸素等の不純物の含有量が少ない方が有機発光層６にダメージを与えずにすむため好ましい。

この場合、図１０に示すとおり、アノード４とカソード８との各端面を分離して有機発光層６に空隙１６を形成し、空隙１６に樹脂を充填してもよい。空隙１６に樹脂を充填することで、より絶縁性や接着性が向上する。
有機発光層６の空隙１６に樹脂を充填するには、たとえば、あらかじめ樹脂を恒温槽に入れておきロール状素子２０の素子温度（アノード４、カソード８及び有機発光層６が積層された支持基板２の切断面の常温での温度）と異なる温度に温調し、その樹脂中にロール状素子２０の切断面を浸漬すればよい。恒温槽の温調温度は好ましくは素子温度より高く設定（たとえば＋５℃）する。ロール状素子２０と封止用の樹脂との間で温度差があれば、ロール状素子２０の樹脂浸漬部で膨張または収縮が起こり、アノード４とカソード８との分離性が向上し、有機発光層６に空隙１６を形成しやすい。

その後さらに、図１１Ａ〜図１１Ｃに示すとおり、封止層１４上に樹脂製の封止用シート１８を貼り付けてもよい。当該封止用シート１８を貼り付けることにより、さらに封止性能を高められ、また封止層１４を構成する樹脂の剥がれ防止等にもなる。
この場合、図１１Ａに示すとおり、１枚の封止用シート１８を折り畳むようにして貼り付けてもよいし、図１１Ｂに示すとおり、２枚の封止用シート１８を互いに重ね合わせるようにして貼り付けてもよいし、図１１Ｃに示すとおり、２枚の封止用シート１８を互いに重ね合わせるようにして貼り付けてその端部を折り返してもよい。
封止用シートは、封止機能を有するシート状のものであれば特に限定されないが、例えば、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート、ポリスチレン、ナイロン、ポリ塩化ビニル等のプラスチック、およびこれらの複合物に、アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、窒化ケイ素等のガスバリア層を積層したものを用いることができる。

以上の処理の結果、所定の長さを有する有機ＥＬ素子１００を製造することができる。製造された有機ＥＬ素子１００を、低電圧電源を用いて電流を流すと、電極がショートすること等なく、発光が観察することができる。
なお、ロール状素子２０に代えて、図４Ｂの板状素子８０を使用し、板状素子８０に対しても、ロール状素子２０を切断・封止したのと同様にして切断・封止することができ、同様に発光が観察される。

以上の本実施形態によれば、アノード４、カソード８および有機発光層６が帯状パターンに形成されたロール状素子２０（または板状素子８０）を、帯状パターン２２の延在する方向と直交する方向Ｂにそのまま切断するから、有機発光層６のパターンに応じて切断位置を選択する必要がなくなる。そのため、切断位置の制約を受けることなく、有機ＥＬ素子１００を容易に量産することができ、有機ＥＬ素子１００のサイズ（長さ）も適宜変更することができる。
特に、ロール状素子２０（または板状素子８０）を切断する工程では、ロール状素子２０（または板状素子８０）を、窒素雰囲気環境下のグローブボックス内で搬送しながら切断するから、電極の腐食を防止することができるとともに、有機発光層６が大気中の水分や酸素の影響を受けるのを防止することができ、ひいては発光寿命が短命化するなど有機ＥＬ素子自体の品質が劣化するのを抑制することができる。
また、切断方式として、スリット切断方式やクロス切断方式、レーザー切断方式といった方式を採用するから、有機発光層６にダメージを与えずに切断することができるし、アノード４とカソード８とが接触しないように切断することもできる（電極間でショートするのを防止することもできる。）。

他方、ロール状素子２０（または板状素子８０）の切断面を封止する工程でも、窒素雰囲気環境下で樹脂封止するから、ロール状素子２０（または板状素子８０）の切断後においても、切断工程の場合と同様に、電極の腐食を防止することができるとともに、有機発光層６が大気中の水分や酸素の影響を受けるのを防止することができ、ひいては発光寿命が短命化するなど有機ＥＬ素子自体の品質が劣化するのを抑制することができる。
特に、図１０に示すとおり、有機発光層６に空隙１６を形成し樹脂を充填すれば、樹脂自体の接着性や電極間の絶縁性を高めることができる。図１１Ａ〜図１１Ｃに示すとおり、封止層１４上に封止用シート１８を貼り付ければ、封止層１４が有機ＥＬ素子１００の端面（切断面）から剥離するのを防止することができる。

本発明は、切断位置の制約を受けずに、水分や酸素による影響を抑制したり電極間でショートするのを防止したりするのに特に好適に利用することができる。

２ 支持基板
４ アノード
６ 有機発光層
８ カソード
１０ 封止基板
１２ 絶縁層
１４ 封止層
１６ 空隙
１８ 封止用シート
２０ ロール状素子
２２ 帯状パターン
２４ スリット
２６ ロール
３０ 切断装置（スリット切断方式のシャーカット）
３２ 上刃
３４ 下刃
４０ 切断装置（スリット切断方式のスコアーカット）
４２ 丸刃
４４ アンビルロール
５０ 切断装置（スリット切断方式のギャングカット）
５２ 上刃
５４ 下刃
６０ 切断装置（クロス切断方式）
６２ 上刃
６４ 下刃
６６ ホルダ
７０ 切断装置（レーザー切断方式）
７２ レーザーヘッド
７４ 出射口
７６ ガスノズル
８０ 板状素子
１００ 有機ＥＬ素子

Claims (3)

1. 基材上にアノード、カソード及び有機発光層が積層され、前記有機発光層が前記アノードと前記カソードとの間に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
   前記基材、前記アノード、前記カソード及び前記有機発光層の積層体は帯状パターンを有し、
   不活性ガス雰囲気環境下で、
   前記積層体を、前記帯状パターンの延在する方向と直交する方向に切断し、その後、前記積層体の切断面の前記有機発光層に空隙を形成し、その空隙に封止材を充填することにより前記積層体の切断面を封止することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
2. 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
   前記有機発光層に前記空隙を形成する際、前記積層体を、その温度とは異なる温度の封止材に浸漬し、前記空隙を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
3. 請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
   前記積層体の切断面を封止材を用いて封止した後に、前記積層体の切断面の封止材上に封止用シートを形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

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