JP5705636B2 - Solid oxide fuel cell - Google Patents

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Description

本発明は、少なくとも燃料極層と空気極層と固体電解質層とが積層されたセル本体と、燃料ガス流路と空気流路を隔離する隔離セパレータとが一体化された構造を有する平板型の固体酸化物形燃料電池に関するものである。   The present invention is a flat plate type having a structure in which a cell body in which at least a fuel electrode layer, an air electrode layer, and a solid electrolyte layer are laminated, and a separator that separates the fuel gas flow path and the air flow path are integrated. The present invention relates to a solid oxide fuel cell.

従来から、平板型の固体酸化物形燃料電池(SOFC:Solid Oxide Fuel Cell)が知られている。一般に平板型のSOFCは、固体電解質層の一方の側に燃料ガスと接する燃料極層を配置し、他方の側に酸化剤ガス(空気)と接する空気極層を配置してセル本体を形成し、このセル本体を隔離セパレータに接合することで、燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路とを隔離する構造を有している。隔離セパレータは、例えば枠体状の金属板からなり、その開口部を取り囲んで接合する領域にロウ材等(接合部)を介してセル本体と一体的に接合されている。一般に、セル本体と隔離セパレータは方形の平面形状で形成されるが、隔離セパレータは軽量化等のため極めて薄く形成され、セル本体との接合部で破損しやすいことから、セル本体の各角部を面取りする構造が提案されている(例えば、特許文献1参照)。隔離セパレータによる良好なガスシール性を確保するには、接合部(以下、接合領域とも称する)を介してセル本体と隔離セパレータとを十分に密着した状態に保つことが重要である。   Conventionally, a flat-type solid oxide fuel cell (SOFC) is known. In general, a flat SOFC has a cell body formed by disposing a fuel electrode layer in contact with a fuel gas on one side of a solid electrolyte layer and an air electrode layer in contact with an oxidant gas (air) on the other side. The cell main body is joined to an isolation separator to isolate the fuel gas flow path and the oxidant gas flow path. The isolation separator is made of, for example, a frame-like metal plate, and is integrally joined to the cell main body via a brazing material or the like (joining portion) in a region surrounding the opening and joining. In general, the cell body and the separator are formed in a square planar shape, but the separator is formed extremely thin for weight reduction and is easily damaged at the joint with the cell body. The structure which chamfers is proposed (for example, refer patent document 1). In order to secure a good gas sealing property by the isolation separator, it is important to keep the cell body and the isolation separator sufficiently in close contact with each other via a junction (hereinafter also referred to as a junction region).

特開2006−4678号公報JP 2006-4678 A

上述したように、セル本体と隔離セパレータとの接合領域は、セル本体の外周側と隔離セパレータの内周側(開口部)とに囲まれた方形のリング状となる。一般に、このような形状を有する接合領域においては、四辺の領域に比べて、四隅の角部に応力が集中しやすい傾向がある。接合領域の各角部に応力が集中すると、その部分でセル本体と隔離セパレータの密着性が保たれなくなり、ガスリークを発生させる要因となる。接合領域の四隅の角部への応力集中を緩和する構造としては、隔離セパレータの開口部の形状を、方形の各角部を面取りした形状にすることが有効である。しかし、このような構造を有する隔離セパレータにセル本体を接合した状態で、例えば、セル本体の上層側の方形の空気極層を開口部に露出させる構造とする場合、隔離セパレータの角部の面取り部分と空気極層の角部の間隔が狭くなる。その結果、空気極層が隔離セパレータ又は接合部と接触したり、あるいは接合部のロウ材等のマイグレーションが発生するなどにより電気的ショートが生じる恐れがある。一方、空気極層のサイズを中央寄りに縮小すれば、隔離セパレータの角部の面取り部分と空気極層の角部の間隔を十分に確保できるが、この場合は、単位セルの発電面積が小さくなることが避けられない。このように、隔離セパレータの内周側の四隅を面取りする構造を採用する場合、単位セルの良好な電気的信頼性と十分な発電面積の確保とを両立させることは困難であった。   As described above, the joining area between the cell body and the separator is a square ring surrounded by the outer periphery of the cell body and the inner periphery (opening) of the separator. In general, in a joint region having such a shape, stress tends to concentrate at the corners of the four corners as compared to the four-side region. When stress is concentrated at each corner of the joining region, the adhesion between the cell body and the separator is not maintained at that portion, which causes a gas leak. As a structure for alleviating stress concentration at the corners of the four corners of the joining region, it is effective to make the shape of the opening of the isolation separator a chamfered corner of each square. However, when the cell body is joined to the separator having such a structure, for example, when the rectangular air electrode layer on the upper layer side of the cell body is exposed to the opening, the corners of the separator separator are chamfered. The interval between the portion and the corner of the air electrode layer becomes narrow. As a result, there is a possibility that an electrical short circuit may occur due to the air electrode layer coming into contact with the isolation separator or the joint, or migration of brazing material or the like at the joint. On the other hand, if the size of the air electrode layer is reduced toward the center, a sufficient distance can be secured between the chamfered portion of the corner of the separator and the corner of the air electrode layer, but in this case, the power generation area of the unit cell is small. It cannot be avoided. Thus, when adopting a structure in which the four corners on the inner peripheral side of the separator separator are chamfered, it is difficult to achieve both good electrical reliability of the unit cell and securing a sufficient power generation area.

本発明はこれらの問題を解決するためになされたものであり、単位セルの発電面積の減少を防止しつつ、セル本体と隔離セパレータとの十分な間隔を保って良好な電気的信頼性を確保し得る固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve these problems, and while maintaining a sufficient distance between the cell body and the isolation separator, it ensures good electrical reliability while preventing a reduction in the power generation area of the unit cell. An object of the present invention is to provide a solid oxide fuel cell.

上記課題を解決するために、本発明の固体酸化物形燃料電池は、少なくとも、燃料ガスに接する燃料極層と、酸化剤ガスに接する空気極層と、一方の面側に前記燃料極が配置され他方の面側に前記空気極が配置された固体電解質層とが積層されたセル本体と、前記セル本体の一方の面側に配置されて、厚み方向に貫通する開口部を備えるとともに、前記セル本体と接合する接合部を有する枠体状の隔離セパレータとを備えて構成され、前記隔離セパレータの前記開口部は、方形の四隅において面取りされた第1の平面形状を有し、前記セル本体の所定の層は、方形の四隅において面取りされた第2の平面形状を有し、前記第1の平面形状が所定の間隔を介して前記第2の平面形状を取り囲む位置関係にあり、前記第1の平面形状及び前記第2の平面形状のそれぞれの面取りされた平面形状は、R面取り形状であり、前記第2の平面形状の前記R面取り形状の曲率半径は、前記第1の平面形状の前記R面取り形状の曲率半径よりも大きく、前記所定の層が前記空気極層又は前記燃料極層であり、平面視で前記所定の層である前記空気極層又は前記燃料極層が前記開口部から露出することを特徴としている。
また、上記課題を解決するために、本発明の固体酸化物形燃料電池は、少なくとも、燃料ガスに接する燃料極層と、酸化剤ガスに接する空気極層と、一方の面側に前記燃料極層が配置され他方の面側に前記空気極層が配置された固体電解質層とが積層されたセル本体と、前記セル本体の一方の面側に配置されて、厚み方向に貫通する開口部を備えるとともに、前記セル本体と接合する接合部を有する枠体状の隔離セパレータとを備えた固体酸化物形燃料電池であって、前記隔離セパレータの前記開口部は、方形の四隅において面取りされた第1の平面形状を有し、前記セル本体の所定の層は、方形の四隅において面取りされた第2の平面形状を有し、前記第1の平面形状が所定の間隔を介して前記第2の平面形状を取り囲む位置関係にあり、前記第1の平面形状及び前記第2の平面形状のそれぞれの面取りされた平面形状は、C面取り形状であり、前記第1の平面形状と前記第2の平面形状とに挟まれた領域のうち、それぞれの前記C面取り形状が対向しない部分の幅をW1とし、それぞれの前記C面取り形状が対向する部分の幅をW4としたとき、W1<W4であり、前記所定の層が前記空気極層又は前記燃料極層であり、平面視で前記所定の層である前記空気極層又は前記燃料極層が前記開口部から露出することを特徴としている。
In order to solve the above problems, a solid oxide fuel cell of the present invention includes at least a fuel electrode layer in contact with a fuel gas, an air electrode layer in contact with an oxidant gas, and the fuel electrode layer on one surface side. obtain Bei and placed cell body and the other surface a solid electrolyte the air electrode layer is disposed on the side layers are stacked, is disposed on one surface side of the cell body, an opening through the thickness direction And a separator having a frame-like shape having a joint for joining with the cell body, and the opening of the separator has a first planar shape chamfered at four corners of a square, The predetermined layer of the cell body has a second planar shape chamfered at four corners of a square, and the first planar shape is in a positional relationship surrounding the second planar shape with a predetermined interval. The first planar shape and the Each of the two planar shapes chamfered is an R-chamfered shape, and the radius of curvature of the R-chamfered shape of the second planar shape is the radius of curvature of the R-chamfered shape of the first planar shape. The predetermined layer is the air electrode layer or the fuel electrode layer, and the air electrode layer or the fuel electrode layer, which is the predetermined layer in a plan view, is exposed from the opening. Yes.
In order to solve the above problems, the solid oxide fuel cell of the present invention includes at least a fuel electrode layer in contact with a fuel gas, an air electrode layer in contact with an oxidant gas, and the fuel electrode on one surface side. A cell body in which a layer is disposed and a solid electrolyte layer in which the air electrode layer is disposed on the other surface side, and an opening that is disposed on one surface side of the cell body and penetrates in the thickness direction. And a solid oxide fuel cell having a frame-shaped isolation separator having a joint for joining to the cell body, wherein the openings of the separator are chamfered at four corners of a square. The predetermined layer of the cell body has a second planar shape chamfered at four corners of the square, and the first planar shape is separated from the second plane by a predetermined interval. It is in a positional relationship surrounding the planar shape, The chamfered planar shape of each of the first planar shape and the second planar shape is a C chamfered shape, and is a region sandwiched between the first planar shape and the second planar shape. W1 <W4, where W1 is the width of the portion where the C chamfered shapes do not face each other and W4 is the width of the portion where the C chamfered shapes are opposed, and the predetermined layer is the air electrode layer Alternatively, the air electrode layer or the fuel electrode layer, which is the fuel electrode layer and is the predetermined layer in a plan view, is exposed from the opening.

本発明の固体酸化物形燃料電池によれば、燃料極層と空気極層と固体電解質層とが積層されたセル本体を隔離セパレータに接合し、開口部にセル本体の所定の層の表面を露出させる構造において、開口部の第1の平面形状が所定の間隔を介して所定の層の第2の平面形状を取り囲み、第1及び第2の平面形状がそれぞれ方形の四隅において面取りされている。よって、隔離セパレータと所定の層との距離を、所定の層の外周を面取りしない構造に比べ、第2の平面形状の角部の面取り量に応じて長くすることができる。そのため、隔離セパレータと所定の層が近接配置されたとき、接触や接合部のマイグレーション等に起因する電気的ショートを防止することができる。また、所定の層の外周を面取りしない構造では、隔離セパレータと所定の層との距離を確保するために所定の層のサイズを中央寄りに縮小する際に発電面積が減少するのに対し、本発明の構造によれば十分な発電面積を確保することができる。   According to the solid oxide fuel cell of the present invention, the cell body in which the fuel electrode layer, the air electrode layer, and the solid electrolyte layer are laminated is joined to the isolation separator, and the surface of the predetermined layer of the cell body is formed in the opening. In the structure to be exposed, the first planar shape of the opening surrounds the second planar shape of the predetermined layer with a predetermined interval, and the first and second planar shapes are chamfered at the four corners of the square, respectively. . Therefore, the distance between the separator and the predetermined layer can be increased according to the chamfering amount of the corner portion of the second planar shape, as compared with the structure in which the outer periphery of the predetermined layer is not chamfered. For this reason, when the isolation separator and the predetermined layer are disposed close to each other, an electrical short circuit due to contact, migration of the joint portion, or the like can be prevented. In addition, in the structure in which the outer periphery of the predetermined layer is not chamfered, the power generation area is reduced when the size of the predetermined layer is reduced toward the center in order to secure the distance between the separator and the predetermined layer. According to the structure of the invention, a sufficient power generation area can be ensured.

前記セル本体は多様な構造で形成することができる。例えば、前記開口部に露出する所定の層を前記空気極層としてもよい。また例えば、前記セル本体の支持基体となる層は前記燃料極層としてもよい。すなわち、下層側から順に前記燃料極層、前記固体電解質層、前記空気極層を積層し、この順に平面サイズを縮小していくことで、前記空気極層の表面が前記開口部から露出する構造を実現することができる。なお、前記セル本体は、前記燃料極層、前記空気極層、前記固体電解質層に加えて他の機能層を含んでいてもよく、各層のうち支持基体とする層も特に制約されない。   The cell body can be formed in various structures. For example, a predetermined layer exposed in the opening may be used as the air electrode layer. Further, for example, the layer serving as the support base of the cell body may be the fuel electrode layer. That is, the fuel electrode layer, the solid electrolyte layer, and the air electrode layer are stacked in order from the lower layer side, and the plane size is reduced in this order, whereby the surface of the air electrode layer is exposed from the opening. Can be realized. The cell body may include other functional layers in addition to the fuel electrode layer, the air electrode layer, and the solid electrolyte layer, and the layer serving as a support base among the layers is not particularly limited.

前記第1及び第2の平面形状は、方形の各角部が除去されている限り多様な形状を適用することができるが、例えば、前記第1及び第2の平面形状の各角部を円弧状に面取りしたR面取り形状とすることができる。この場合、外側に位置する「隔離セパレータ」の内周形状:第1の平面形状のR面取りの曲率半径R1に比べ、内側に位置する「所定層」の外周形状:第2の平面形状のR面取りの曲率半径R2が小さくならないように(即ち、R1≦R2+W)設定することが望ましい。この場合の曲率半径をそれぞれ適切に設定することで、前記第1及び第2の平面形状の間の領域を一定幅の帯状の領域とすることができ、部分的に幅が狭くなる箇所(特に、四隅などの電気的ショートしやすい箇所)における電気的信頼性(電気的ショートし難い)の低下を防止することができる。なお、R1=R2+Wに設定されたときに、第1の平面形状と第2の平面形状が四隅も含み一定の帯状幅として設けることができ、四隅において電気的ショートし難い構造に加え、所定層(例えば空気極層)の面積をより広く設けることもできる。また例えば、前記第1及び第2の平面形状の各角部を直線状に面取りしたC面取り形状としてもよい。   As the first and second planar shapes, various shapes can be applied as long as each square corner is removed. For example, each corner of the first and second planar shapes is a circle. An arc chamfered round chamfered shape can be used. In this case, the outer peripheral shape of the “predetermined layer” located on the inner side of the inner circumferential shape of the “separation separator” located on the outer side: the radius R1 of the R chamfering of the first flat shape: the R of the second planar shape. It is desirable to set the radius of curvature R2 of the chamfer so as not to be small (that is, R1 ≦ R2 + W). By appropriately setting the radii of curvature in this case, the region between the first and second planar shapes can be a band-shaped region having a constant width, and a portion where the width is partially narrowed (particularly It is possible to prevent a decrease in electrical reliability (difficult to cause electrical short-circuiting) at locations where electrical short-circuiting such as the four corners is likely to occur. In addition, when R1 = R2 + W is set, the first planar shape and the second planar shape can be provided as a constant belt-like width including the four corners, and in addition to a structure in which electrical short-circuiting is difficult at the four corners, a predetermined layer It is also possible to provide a wider area (for example, an air electrode layer). For example, it is good also as C chamfering shape which chamfered each corner | angular part of said 1st and 2nd planar shape linearly.

前記第1及び第2の平面形状に加えて、前記セル本体の外周側の端部の前記第3の平面形状を、方形の四隅において面取りしてもよい。これにより、前記第2及び第3の平面形状に囲まれた前記接合部において角部の鋭角や直角の部分に集中しやすい応力を緩和することができ、セル本体と隔離セパレータとの十分な密着性を保って単位セルのガスシール性を高めることができる。   In addition to the first and second planar shapes, the third planar shape of the outer peripheral end of the cell body may be chamfered at four corners of a square. As a result, stress that tends to concentrate on acute or right-angled corners at the joints surrounded by the second and third planar shapes can be alleviated, and sufficient adhesion between the cell body and the isolation separator can be achieved. Therefore, the gas sealing performance of the unit cell can be improved.

前記接合領域における前記隔離セパレータと前記セル本体との接合は、特に制約されないが、例えば、ロウ材を用いることができる。例えば、前記隔離セパレータと前記セル本体のそれぞれの前記接合領域に相当する部分領域にロウ材を塗布した状態で、両者を位置合わせして加熱することにより、前記接合領域を介して前記セル本体を前記隔離セパレータに一体化することができる。また、前記隔離セパレータは、例えば、可撓性を有する金属材料により形成することができる。なお、本発明は、単位セルである固体酸化物形燃料電池セルに適用する場合のほか、複数の単位セルを積層して構成された固体酸化物形燃料電池スタックに対しても適用可能である。   The joining between the isolation separator and the cell body in the joining region is not particularly limited, but, for example, a brazing material can be used. For example, in a state where brazing material is applied to partial regions corresponding to the bonding regions of the isolation separator and the cell main body, the cell body is moved through the bonding region by aligning and heating both. It can be integrated with the isolation separator. Moreover, the said isolation | separation separator can be formed with the metal material which has flexibility, for example. The present invention can be applied not only to a solid oxide fuel cell that is a unit cell, but also to a solid oxide fuel cell stack configured by stacking a plurality of unit cells. .

以上述べたように、本発明によれば、単位セルのセル本体と隔離セパレータとを接合する構造において、隔離セパレータの開口部と、開口部に露出するセル本体の所定の層とを、それぞれ方形の四隅において面取りした平面形状としたので、隔離セパレータと所定の層を近距離で配置する場合に問題となる電気的ショートを有効に防止し、電気的信頼性を向上させるとともに、所定の層をサイズの縮小を不要として、単位セルの十分な発電面積を確保することができる。   As described above, according to the present invention, in the structure in which the cell body of the unit cell and the separator are joined, the opening of the separator and the predetermined layer of the cell body exposed in the opening are each square. The chamfered planar shape at the four corners effectively prevents an electrical short-circuit that becomes a problem when the separator and the predetermined layer are arranged at a short distance, improves the electrical reliability, and reduces the predetermined layer. A sufficient power generation area of the unit cell can be ensured without reducing the size.

第1実施形態の固体酸化物形燃料電池の側面図である。1 is a side view of a solid oxide fuel cell according to a first embodiment. 図1の固体酸化物形燃料電池の上面図である。FIG. 2 is a top view of the solid oxide fuel cell of FIG. 1. 1個の単位セルに関し、各構成要素を分解した状態の模式的な断面構造図である。It is a typical section structure figure of the state where each constituent element was disassembled about one unit cell. 単位セル内のインターコネクタの平面構造図である。It is a top view of an interconnector in a unit cell. 単位セル内のガスシール部の平面構造図である。It is a top view of a gas seal part in a unit cell. 単位セル内の燃料極フレームの平面構造図である。It is a top view of a fuel electrode frame in a unit cell. 単位セル内の隔離セパレータの平面構造図である。It is a top view of the isolation separator in a unit cell. 単位セル内のセル本体の平面構造図である。It is a top view of a cell body in a unit cell. 図7の隔離セパレータに図8のセル本体を接合した状態の平面構造図である。FIG. 9 is a plan structural view of a state in which the cell main body of FIG. 8 is joined to the isolation separator of FIG. 第1実施形態の単位セルにおいて図7の隔離セパレータの構造と図8のセル本体の構造を採用する場合の効果を説明する図である。It is a figure explaining the effect at the time of employ | adopting the structure of the isolation separator of FIG. 7, and the structure of the cell main body of FIG. 8 in the unit cell of 1st Embodiment. 第1実施形態の単位セルの製造工程のうち、主に隔離セパレータとセル本体との接合工程について説明する図である。It is a figure explaining the joining process of an isolation separator and a cell main body mainly among the manufacturing processes of the unit cell of 1st Embodiment. 第2実施形態の単位セル内のセル本体の平面構造図である。It is a plane structure figure of the cell main part in the unit cell of a 2nd embodiment. 図7の隔離セパレータに図12のセル本体を接合した状態の平面構造図である。FIG. 13 is a plan structural view of a state in which the cell main body of FIG. 12 is joined to the isolation separator of FIG. 第2実施形態の単位セルにおいて図7の隔離セパレータの構造と図12のセル本体の構造を採用する場合の効果を説明する図である。It is a figure explaining the effect at the time of employ | adopting the structure of the isolation separator of FIG. 7, and the structure of the cell main body of FIG. 12 in the unit cell of 2nd Embodiment. 第3実施形態の単位セルにおいて、第1実施形態又は第2実施形態の隔離セパレータ及びセル本体の面取り形状を変形した第1の例である。In the unit cell of 3rd Embodiment, it is the 1st example which deform | transformed the chamfering shape of the isolation separator and cell main body of 1st Embodiment or 2nd Embodiment. 第3実施形態の単位セルにおいて、第1実施形態又は第2実施形態の隔離セパレータ及びセル本体の面取り形状を変形した第2の例である。In the unit cell of 3rd Embodiment, it is the 2nd example which deform | transformed the chamfering shape of the isolation separator and cell main body of 1st Embodiment or 2nd Embodiment.

以下、本発明の好適な実施形態について、図面を参照しながら説明する。ただし、以下に述べる実施形態は本発明の技術思想を適用した形態の一例であって、本発明が本実施形態の内容により限定されることはない。   Preferred embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. However, the embodiment described below is an example of a form to which the technical idea of the present invention is applied, and the present invention is not limited by the content of the present embodiment.

[第1実施形態]
以下、本発明を適用した固体酸化物形燃料電池の第1実施形態について具体的に説明する。図1は、第1実施形態の固体酸化物形燃料電池1の側面図を示し、図2は、図1の固体酸化物形燃料電池1の上面図を示している。なお、図1は、図2の矢印A方向から見た側面図に対応する。
[First Embodiment]
Hereinafter, a first embodiment of a solid oxide fuel cell to which the present invention is applied will be described in detail. FIG. 1 shows a side view of the solid oxide fuel cell 1 of the first embodiment, and FIG. 2 shows a top view of the solid oxide fuel cell 1 of FIG. 1 corresponds to a side view seen from the direction of arrow A in FIG.

図1及び図2に示すように、第1実施形態の固体酸化物形燃料電池1は、基本的な構成単位である燃料電池セル(以下、単位セルと呼ぶ)3を複数個積層した燃料電池スタック2を備えている。また、燃料電池スタック2は、複数のボルトB1〜B8及び複数のナットNによって一体的に固定されている。各ボルトB1〜B8のうち、図2の方形平面内の四隅に位置する4個のボルトB1、B3、B5、B7は、燃料電池スタック2を固定する連結部材としてのみ用いられる。一方、各ボルトB1〜B8のうち、図2の方形平面内の四辺に位置する4個のボルトB2、B4、B6、B8は、上記連結部材に加えて、積層方向に沿う貫通孔に連通し、それぞれ燃料ガスの流路(燃料ガス流路)又は酸化剤ガスの流路(空気流路)の一部として機能する。具体的には、ボルトB2は燃料ガス流路の入口側の燃料ガス導入管Finに連通し、ボルトB2の対向位置のボルトB6は燃料ガス流路の出口側の燃料ガス排出管Foutに連通する。また、ボルトB4は空気流路の入口側の空気導入管Ainに連通し、ボルトB4の対向位置のボルトB8は空気流路の出口側の空気排出管Aoutに連通する。   As shown in FIGS. 1 and 2, the solid oxide fuel cell 1 of the first embodiment is a fuel cell in which a plurality of fuel cell cells (hereinafter referred to as unit cells) 3 that are basic structural units are stacked. A stack 2 is provided. The fuel cell stack 2 is integrally fixed by a plurality of bolts B1 to B8 and a plurality of nuts N. Of the bolts B1 to B8, the four bolts B1, B3, B5, and B7 located at the four corners in the rectangular plane of FIG. 2 are used only as connecting members for fixing the fuel cell stack 2. On the other hand, among the bolts B1 to B8, the four bolts B2, B4, B6, and B8 located on the four sides in the rectangular plane of FIG. 2 communicate with the through holes along the stacking direction in addition to the connecting members. These function as a part of a fuel gas flow path (fuel gas flow path) or an oxidant gas flow path (air flow path). Specifically, the bolt B2 communicates with the fuel gas introduction pipe Fin on the inlet side of the fuel gas flow path, and the bolt B6 opposite to the bolt B2 communicates with the fuel gas discharge pipe Fout on the outlet side of the fuel gas flow path. . Further, the bolt B4 communicates with the air introduction pipe Ain on the inlet side of the air flow path, and the bolt B8 at a position opposite to the bolt B4 communicates with the air discharge pipe Aout on the outlet side of the air flow path.

次に、図1の固体酸化物形燃料電池1に含まれる単位セル3の基本構造について説明する。図3は、1個の単位セル3に関し、各構成要素を分解した状態の模式的な断面構造を示している。図3に示す単位セル3には、発電機能を担うセル本体10を備えている。セル本体10は、下層側から順に、燃料極層11と、固体電解質層12と、空気極層13とが積層形成されてなる。また、単位セル3は、上下1対のインターコネクタ20、21と、下側のインターコネクタ20と燃料極層11との間に配置された燃料極側集電体22と、上側のインターコネクタ21と空気極層13との間に配置された空気極側集電体23と、燃料極層11の側面を取り囲む燃料極フレーム24と、セル本体10と一体的に接合され、燃料極層11の側の燃料ガス流路Fpと空気極層13の側の空気流路Apとを隔離する隔離セパレータ25と、燃料極フレーム24と下側のインターコネクタ20との間に配置されたガスシール部26と、隔離セパレータ25と上側のインターコネクタ21との間に配置されたガスシール部27と、を備えている。   Next, the basic structure of the unit cell 3 included in the solid oxide fuel cell 1 of FIG. 1 will be described. FIG. 3 shows a schematic cross-sectional structure of each unit cell 3 in a state where each component is disassembled. The unit cell 3 shown in FIG. 3 includes a cell body 10 that performs a power generation function. The cell body 10 is formed by laminating a fuel electrode layer 11, a solid electrolyte layer 12, and an air electrode layer 13 in order from the lower layer side. The unit cell 3 includes a pair of upper and lower interconnectors 20, 21, a fuel electrode side current collector 22 disposed between the lower interconnector 20 and the fuel electrode layer 11, and an upper interconnector 21. The air electrode side current collector 23 disposed between the air electrode layer 13, the fuel electrode frame 24 surrounding the side surface of the fuel electrode layer 11, and the cell body 10 are integrally joined. An isolation separator 25 that separates the fuel gas flow path Fp on the side and the air flow path Ap on the air electrode layer 13 side, and a gas seal portion 26 disposed between the fuel electrode frame 24 and the lower interconnector 20. And a gas seal portion 27 disposed between the isolation separator 25 and the upper interconnector 21.

燃料極層11は、水素源となる燃料ガスに接触し、単位セル3のアノードとして機能する。燃料極層11は、セル本体10を支持する支持基体層となるので、機械的強度を確保できる程度の十分な厚みで形成することが望ましい。例えば、燃料極層11の材料としては、Ni等の金属粒子とセラミック粒子からなるサーメットを用いることができる。固体電解質層12は、イオン導電性を有する各種の固体電解質からなる。例えば、固体電解質層12の材料としては、YSZ、ScSZ、SDC、GDC、ペロブスカイト系酸化物等を用いることができる。空気極層13は、酸素源となる空気ガスに接触し、単位セル3のカソードとして機能する。例えば、空気極層13の材料としては、ペロブスカイト系酸化物、各種貴金属及び貴金属とセラミックとのサーメットを用いることができる。なお、燃料極層11、固体電解質層12、空気極層13は、いずれも方形(例えば、正方形)の平面形状を有する。   The fuel electrode layer 11 is in contact with a fuel gas serving as a hydrogen source and functions as an anode of the unit cell 3. Since the fuel electrode layer 11 serves as a support base layer that supports the cell body 10, it is desirable to form the fuel electrode layer 11 with a sufficient thickness to ensure mechanical strength. For example, as the material of the fuel electrode layer 11, cermet made of metal particles such as Ni and ceramic particles can be used. The solid electrolyte layer 12 is made of various solid electrolytes having ionic conductivity. For example, as the material of the solid electrolyte layer 12, YSZ, ScSZ, SDC, GDC, perovskite oxide, or the like can be used. The air electrode layer 13 is in contact with air gas serving as an oxygen source and functions as a cathode of the unit cell 3. For example, as the material of the air electrode layer 13, perovskite oxides, various noble metals, and cermets of noble metals and ceramics can be used. The fuel electrode layer 11, the solid electrolyte layer 12, and the air electrode layer 13 all have a square (eg, square) planar shape.

以下、単位セル3内の主な構成部材の構造について、図4〜図9を参照して説明する。なお、図4〜図9は、いずれも図2と平面内で方向が一致する。まず、下側のインターコネクタ20は下層に隣接する単位セル3との電気的接続を担い、上側のインターコネクタ21は上層に隣接する単位セル3との電気的接続を担う。図4に示すように、インターコネクタ20、21は、例えばフェライト系ステンレスからなる薄型の金属板であり、その外縁部には上記ボルトB1〜B8が貫通する8つの丸孔が形成されている。また、下側のインターコネクタ20に接合された燃料極側集電体22は、例えば、通気性を有するNiフェルトからなり、上側のインターコネクタ21に接合された空気極側集電体23は、例えば、金属及び導電性セラミックからなる。   Hereinafter, the structure of the main constituent members in the unit cell 3 will be described with reference to FIGS. 4 to 9 are the same as those in FIG. 2 in the plane. First, the lower interconnector 20 is responsible for electrical connection with the unit cell 3 adjacent to the lower layer, and the upper interconnector 21 is responsible for electrical connection with the unit cell 3 adjacent to the upper layer. As shown in FIG. 4, the interconnectors 20 and 21 are thin metal plates made of, for example, ferritic stainless steel, and eight round holes through which the bolts B1 to B8 pass are formed in the outer edge portions. The fuel electrode side current collector 22 joined to the lower interconnector 20 is made of, for example, Ni felt having air permeability, and the air electrode side current collector 23 joined to the upper interconnector 21 is For example, it consists of a metal and a conductive ceramic.

下側のガスシール部26は、例えば、マイカ等の絶縁材料からなり、単位セル3における燃料ガス流路Fpをシールする役割がある。図5に示すように、ガスシール部26の中央には開口部30が形成されるとともに、外縁部には上記ボルトB1〜B8が貫通する8つの丸孔が形成されている。このうち、開口部30には、方形の対向する2辺において、外縁部に延伸される各4本の切り欠きが形成されている。後述するように、開口部30に形成される切り欠きは、燃料ガス流路Fpの一部となる。なお、上側のガスシール部27は、図5のガスシール部26を、平面内で90度回転させた平面構造を有するので、その説明は省略する。この場合、上側のガスシール部27の開口部30に形成される切り欠きは、空気流路Apの一部となる。   The lower gas seal portion 26 is made of, for example, an insulating material such as mica, and serves to seal the fuel gas flow path Fp in the unit cell 3. As shown in FIG. 5, an opening 30 is formed at the center of the gas seal portion 26, and eight round holes through which the bolts B <b> 1 to B <b> 8 pass are formed at the outer edge portion. Of these, the opening 30 is formed with four notches that extend to the outer edge on two opposing sides of the square. As will be described later, the notch formed in the opening 30 becomes a part of the fuel gas flow path Fp. Since the upper gas seal portion 27 has a planar structure obtained by rotating the gas seal portion 26 of FIG. 5 by 90 degrees in a plane, the description thereof is omitted. In this case, the cutout formed in the opening 30 of the upper gas seal portion 27 becomes a part of the air flow path Ap.

燃料極フレーム24は、例えばフェライト系ステンレス等の金属材料からなり、セル本体10及び隔離セパレータ25を単位セル3に固定する役割がある。図6に示すように、燃料極フレーム24の中央には開口部31が形成され、四方の各辺に沿って4つの開口部32が形成され、4つの角部には上記ボルトB1、B3、B5、B7に対応する4つの丸孔が形成されている。中央の開口部31は、ガスシール部26の開口部30(図5)の方形部分に対向しているが切り欠きは形成されていない。各辺の4つの開口部32は、インターコネクタ20及びガスシール部26の各丸孔に重なる部分から辺方向の両側に延びる溝状に形成されている。よって、入口側のボルトB2から燃料極層11の表面を経由して出口側のボルトB6に至る燃料ガス流路Fpは、インターコネクタ20及びガスシール部26の各2辺の丸孔と、燃料極フレーム24の2辺の開口部32と、ガスシール部26の開口部30の切り欠きのそれぞれを含んで構成される。   The fuel electrode frame 24 is made of a metal material such as ferritic stainless steel, for example, and has a role of fixing the cell body 10 and the isolation separator 25 to the unit cell 3. As shown in FIG. 6, an opening 31 is formed in the center of the fuel electrode frame 24, four openings 32 are formed along each side of the four sides, and the bolts B1, B3, Four round holes corresponding to B5 and B7 are formed. The central opening 31 faces the rectangular portion of the opening 30 (FIG. 5) of the gas seal portion 26, but no notch is formed. The four openings 32 on each side are formed in a groove shape extending from the portion overlapping the respective round holes of the interconnector 20 and the gas seal portion 26 to both sides in the side direction. Therefore, the fuel gas flow path Fp from the bolt B2 on the inlet side to the bolt B6 on the outlet side through the surface of the fuel electrode layer 11 has a round hole on each of the two sides of the interconnector 20 and the gas seal portion 26, and fuel. Each of the openings 32 on the two sides of the pole frame 24 and the cutouts of the opening 30 of the gas seal portion 26 are included.

次に第1実施形態の単位セル3の特徴的な構造として、隔離セパレータ25及びセル本体10の構造を説明する。図7は、隔離セパレータ25の平面構造を示している。隔離セパレータ25は、可撓性を有する金属材料として、例えばフェライト系ステンレス等の金属材料を用いて、厚み0.02〜0.3mm程度の枠体状の薄板に形成されている。図7に示すように、隔離セパレータ25の中央には開口部33が形成され、四方の各辺に沿って4つの開口部34が形成され、4つの角部には上記ボルトB1、B3、B5、B7に対応する4つの丸孔が形成されている。このうち、4つの開口部34及び4つの丸孔については、燃料極フレーム24と同位置及び同形状に形成されている。一方、中央の開口部33は、燃料極フレーム24の開口部31と対向する方形のうち四隅の角部を曲率半径R1の円弧状に面取りした形状(R面取り形状)を有する。   Next, the structure of the isolation separator 25 and the cell body 10 will be described as a characteristic structure of the unit cell 3 of the first embodiment. FIG. 7 shows a planar structure of the isolation separator 25. The isolation separator 25 is formed in a frame-like thin plate having a thickness of about 0.02 to 0.3 mm using a metal material such as ferritic stainless steel as a flexible metal material. As shown in FIG. 7, an opening 33 is formed at the center of the separator 25, and four openings 34 are formed along the four sides. The bolts B1, B3, B5 are formed at the four corners. , Four round holes corresponding to B7 are formed. Among these, the four openings 34 and the four round holes are formed in the same position and the same shape as the fuel electrode frame 24. On the other hand, the central opening 33 has a shape (R chamfered shape) in which the corners of the four corners of the square facing the opening 31 of the fuel electrode frame 24 are chamfered into an arc shape having a radius of curvature R1.

また、図8は、セル本体10の平面構造を示している。図8に示すように、セル本体10は、方形の外周形状を有する。一方、セル本体10の上層の空気極層13の外周形状は、セル本体10の外周形状よりも小さいサイズであって、方形の四隅の角部を曲率半径R2の円弧状に面取りした形状(R面取り形状)を有する。空気極層13のサイズを小さくしたのは、図3の断面構造を用いて説明したように、隔離セパレータ25の開口部33に空気極層13が露出可能な構造としたものである。   FIG. 8 shows a planar structure of the cell body 10. As shown in FIG. 8, the cell body 10 has a square outer peripheral shape. On the other hand, the outer peripheral shape of the upper air electrode layer 13 of the cell body 10 is smaller than the outer peripheral shape of the cell body 10, and the corners of the four corners of the square are chamfered into an arc shape with a radius of curvature R2 (R Chamfered shape). The reason why the size of the air electrode layer 13 is reduced is that the air electrode layer 13 can be exposed to the opening 33 of the isolation separator 25 as described with reference to the cross-sectional structure of FIG.

なお、入口側のボルトB4から空気極層13の表面を経由して出口側のボルトB8に至る空気流路Apは、インターコネクタ21及びガスシール部27の各2辺の丸孔と、隔離セパレータ25の2辺の開口部34と、ガスシール部27の開口部30の切り欠き(図5のガスシール部26の開口部30の切り欠きを90度回転させた位置に形成)のそれぞれを含んで構成される。   The air passage Ap extending from the inlet-side bolt B4 to the outlet-side bolt B8 via the surface of the air electrode layer 13 has a round hole on each of the two sides of the interconnector 21 and the gas seal portion 27, and an isolation separator. 25 each of the opening 34 on the two sides and the notch of the opening 30 of the gas seal portion 27 (the notch of the opening 30 of the gas seal portion 26 in FIG. 5 is formed at a position rotated 90 degrees). Consists of.

ここで、図9は、図7の隔離セパレータ25に図8のセル本体10を接合した状態の平面構造を示している。図9に示すように、隔離セパレータ25の内周側の裏面とセル本体10の外周側の表面が接合領域40を介して接合されている。この接合領域40は、セル本体10の外周に一致する外周形状と、隔離セパレータ25の内周(開口部33)に一致する内周形状とに囲まれた所定幅の帯状の領域である。また、空気極層13が開口部33に露出した状態で配置されている。接合領域40の外周形状は図8のセル本体10の外周形状と同様の方形であり、接合領域40の内周形状の各角部は図7と同様の曲率半径R1で円弧状に面取りされている。なお、接合領域40における隔離セパレータ25とセル本体10との接合は、特に制約されないが、例えばロウ材を用いて接合される。   Here, FIG. 9 shows a planar structure in a state where the cell body 10 of FIG. 8 is joined to the isolation separator 25 of FIG. As shown in FIG. 9, the back surface on the inner peripheral side of the isolation separator 25 and the surface on the outer peripheral side of the cell body 10 are joined via a joining region 40. The joining region 40 is a belt-like region having a predetermined width surrounded by an outer peripheral shape that matches the outer periphery of the cell body 10 and an inner peripheral shape that matches the inner periphery (opening 33) of the separator 25. Further, the air electrode layer 13 is disposed in a state where the air electrode layer 13 is exposed to the opening 33. The outer peripheral shape of the joining region 40 is the same square as the outer peripheral shape of the cell body 10 in FIG. 8, and each corner of the inner peripheral shape of the joining region 40 is chamfered in an arc shape with the same curvature radius R1 as in FIG. Yes. In addition, although the joint between the isolation separator 25 and the cell body 10 in the joining region 40 is not particularly limited, for example, the joining is performed using a brazing material.

図10を参照して、第1実施形態の単位セル3において、図7の隔離セパレータ25の構造と図8のセル本体10の構造に基づく効果を説明する。図10(A)は、図9と同様の平面構造のうちの中央付近を模式的に示した図であり、図10(B)は、第1実施形態との対比のため、図10(A)と同形状の隔離セパレータ25と、外周側に面取り部分がない空気極層13aを用いる場合の平面構造を比較例として模式的に示した図である。ここで、図10(A)及び図10(B)においては、隔離セパレータ25の内周側(開口部33)と空気極層13、13aの外周側とに挟まれたギャップ領域Gを示している。なお、図9の接合領域40は図示していない。ギャップ領域Gは、固体電解質層12の上部表面が帯状に露出した領域である。図10(A)及び図10(B)では、それぞれのギャップ領域Gは、面取り部分を除いた外周形状と内周形状がともに共通のサイズであるとする。よって、ギャップ領域Gの四辺における幅W1は、図10(A)と図10(B)とで共通であることがわかる。   With reference to FIG. 10, the effect based on the structure of the isolation | separation separator 25 of FIG. 7 and the structure of the cell main body 10 of FIG. 8 is demonstrated in the unit cell 3 of 1st Embodiment. FIG. 10 (A) is a diagram schematically showing the vicinity of the center of the same planar structure as FIG. 9, and FIG. 10 (B) is a comparison with FIG. 10 (A) for comparison with the first embodiment. FIG. 6 is a diagram schematically showing a planar structure as a comparative example in the case of using an isolating separator 25 having the same shape as in FIG. 5 and an air electrode layer 13a having no chamfered portion on the outer peripheral side. Here, in FIG. 10A and FIG. 10B, a gap region G sandwiched between the inner peripheral side (opening 33) of the separator 25 and the outer peripheral side of the air electrode layers 13 and 13a is shown. Yes. Note that the bonding region 40 of FIG. 9 is not shown. The gap region G is a region where the upper surface of the solid electrolyte layer 12 is exposed in a band shape. 10A and 10B, it is assumed that each gap region G has a common size in both the outer peripheral shape and the inner peripheral shape excluding the chamfered portion. Therefore, it can be seen that the width W1 at the four sides of the gap region G is the same in FIGS. 10A and 10B.

一方、図10(A)のギャップ領域Gの各角部(四隅)は、外側の円弧と内側の円弧に挟まれた幅W2であり、図10(B)のギャップ領域Gの各角部は、外側の円弧と内側の直角形状とに挟まれた幅W3であり、W2>W3の関係を満たすことがわかる。また、図10(B)の空気極層13aの内側には、図10(A)と同様の幅W2となる位置に角部が配置可能なように、外周形状を中央寄りに縮小した空気極層13bを破線にて重ねて示している。   On the other hand, each corner (four corners) of the gap region G in FIG. 10A has a width W2 sandwiched between the outer arc and the inner arc, and each corner of the gap region G in FIG. It can be seen that the width W3 is sandwiched between the outer arc and the inner right-angled shape, and satisfies the relationship W2> W3. In addition, the air electrode whose outer peripheral shape is reduced toward the center so that a corner portion can be arranged at a position having the same width W2 as that in FIG. 10A inside the air electrode layer 13a in FIG. The layer 13b is shown by being overlaid with a broken line.

第1実施形態の図10(A)のギャップ領域Gと、比較例の図10(B)で空気極層13aを配置する場合のギャップ領域Gとを比べると、図10(B)では角部付近で内周側が面取りされない分だけ幅W3が小さくなるので、例えば、空気極層13と隔離セパレータ25又は接合領域40との接触や、接合領域40のロウ材のマイグレーション等に起因する電気的ショートが生じ、これにより電気的信頼性の低下を招く。また、第1実施形態の図10(A)のギャップ領域Gと、比較例の図10(B)のような小サイズの空気極層13bを配置する場合のギャップ領域Gとを比べると、角部付近の幅W2は同じになるが、図10(B)の空気極層13bのサイズが小さくなって発電面積が減少するので、単位セル3の発電性能が低下することになる。このように、第1実施形態の構造を採用することにより、電気的信頼性の向上と発電面積の確保とを両立することができる。   When the gap region G in FIG. 10A of the first embodiment is compared with the gap region G in the case of arranging the air electrode layer 13a in FIG. 10B of the comparative example, in FIG. Since the width W3 is reduced by the amount that the inner peripheral side is not chamfered in the vicinity, for example, an electrical short caused by contact between the air electrode layer 13 and the separator 25 or the joining region 40, migration of the brazing material in the joining region 40, or the like. This causes a decrease in electrical reliability. Further, when the gap region G of FIG. 10A of the first embodiment is compared with the gap region G in the case where the small-sized air electrode layer 13b as shown in FIG. Although the width W2 near the portion is the same, the size of the air electrode layer 13b in FIG. 10B is reduced and the power generation area is reduced, so that the power generation performance of the unit cell 3 is reduced. Thus, by adopting the structure of the first embodiment, it is possible to achieve both improvement in electrical reliability and securing of a power generation area.

第1実施形態の構造において、図10(A)の各辺の幅W1と角部の幅W2との関係については特に制約されないが、例えば、W1=W2の関係に設定することにより、接合領域40を一定幅の帯状の領域に形成してもよい。この場合、ギャップ領域Gでは、外周側(隔離セパレータ25の開口部33)のR面取り形状の曲率半径R1と内周側(空気極層13の外周)のR面取り形状の曲率半径R2とを、R1≦R2+Wの関係に設定することが望ましい。それぞれの曲率半径R1、R2を大きくし過ぎると、空気極層13の面積制約になるので好ましくなく、逆にそれぞれの曲率半径を小さくし過ぎると、接合領域40(図9)における応力集中を緩和する効果が不十分になる。具体的な寸法例としては、例えば、隔離セパレータ25の開口部33の1辺が110mmで、空気極層13の1辺が107mmのとき、W1=W2=1.5mm、R1=5mm、R2=3.5mm程度に設定することができる。この場合、R1=R2+Wになり、電気的ショートの防止と空気極面積の確保が両立できるので、採用することが好ましい。なお、この条件では、図10(B)の空気極層13bの1辺が105mmになり、図10(A)の空気極層13の面積は、図10(B)の空気極層13bの面積に比べて約4%大きくでき、その分だけ発電面積が拡大する。   In the structure of the first embodiment, the relationship between the width W1 of each side and the width W2 of the corner in FIG. 10A is not particularly limited. For example, by setting the relationship W1 = W2, 40 may be formed in a band-like region having a constant width. In this case, in the gap region G, an R-chamfered curvature radius R1 on the outer peripheral side (opening 33 of the separator 25) and an R-chamfered curvature radius R2 on the inner peripheral side (the outer periphery of the air electrode layer 13) It is desirable to set the relationship of R1 ≦ R2 + W. If the respective radii of curvature R1 and R2 are too large, it is not preferable because the area of the air electrode layer 13 is limited. Conversely, if the respective radii of curvature are too small, the stress concentration in the joining region 40 (FIG. 9) is alleviated. Effect is insufficient. For example, when one side of the opening 33 of the separator 25 is 110 mm and one side of the air electrode layer 13 is 107 mm, W1 = W2 = 1.5 mm, R1 = 5 mm, R2 = It can be set to about 3.5 mm. In this case, R1 = R2 + W, and it is preferable to employ this because it is possible to prevent both electrical shorts and ensure the air electrode area. Under this condition, one side of the air electrode layer 13b in FIG. 10 (B) is 105 mm, and the area of the air electrode layer 13 in FIG. 10 (A) is the area of the air electrode layer 13b in FIG. 10 (B). Compared to, it can be increased by about 4%, and the power generation area will be expanded accordingly.

次に、第1実施形態の単位セル3の製造工程のうち、特徴的な構造に関連する工程について説明する。まず、周知の手法で、金属の板材に対する打ち抜き加工により、図7に示す平面構造を有する隔離セパレータ25を作製する。このとき、隔離セパレータ25の中央に、例えば打ち抜き加工を施すことで、方形の各角部が曲率半径R1で面取りされた開口部33が形成される。   Next, steps related to a characteristic structure among the manufacturing steps of the unit cell 3 of the first embodiment will be described. First, an isolation separator 25 having a planar structure shown in FIG. 7 is manufactured by punching a metal plate by a known method. At this time, an opening 33 in which each corner of the square is chamfered with a curvature radius R1 is formed in the center of the isolation separator 25 by, for example, punching.

一方、周知の手法で、支持基体層となる燃料極グリーンシートを形成するとともに、固体電解質グリーンシートを形成し、燃料極グリーンシートの上層に固体電解質グリーンシートとの積層体を形成する。次いで、得られた積層体を所定の方形形状に加工した後に焼成し、燃料極層11と固体電解質層12からなる焼結体を得る。続いて、得られた焼結体の上層の所定位置に空気極層13を積層形成することで、図8の平面構造を有するセル本体10を作製する。このとき、空気極層13は、方形の各角部が曲率半径R2で面取りされた積層パターンにより形成される。   On the other hand, a fuel electrode green sheet to be a support base layer is formed by a well-known method, a solid electrolyte green sheet is formed, and a laminate of the solid electrolyte green sheet is formed on the upper layer of the fuel electrode green sheet. Next, the obtained laminate is processed into a predetermined rectangular shape and then fired to obtain a sintered body composed of the fuel electrode layer 11 and the solid electrolyte layer 12. Subsequently, the cell body 10 having the planar structure of FIG. 8 is produced by forming the air electrode layer 13 in a predetermined position on the upper layer of the obtained sintered body. At this time, the air electrode layer 13 is formed by a laminated pattern in which each square corner is chamfered with a curvature radius R2.

次に、図11(A)に示すように、隔離セパレータ25の下面において接合領域40に相当する内周領域にロウ材を塗布するとともに、セル本体10の固体電解質層12の上面において接合領域40に相当する外周領域にロウ材を塗布する。ロウ材としては、例えば、Agを主成分とするAg系ロウ材が用いられる。この状態で、図11(B)に示すように、隔離セパレータ25とセル本体10を、互いの接合領域40が重なるように位置合わせし、ロウ材を加熱することによってセル本体10が隔離セパレータ25に一体化される。以上のようにして得られた隔離セパレータ25及びセル本体10を組み込むことにより、単位セル3を得ることができる。   Next, as shown in FIG. 11A, a brazing material is applied to the inner peripheral region corresponding to the bonding region 40 on the lower surface of the isolation separator 25, and the bonding region 40 is formed on the upper surface of the solid electrolyte layer 12 of the cell body 10. A brazing material is applied to the outer peripheral area corresponding to the above. As the brazing material, for example, an Ag-based brazing material containing Ag as a main component is used. In this state, as shown in FIG. 11B, the separator separator 25 and the cell main body 10 are aligned so that the joint regions 40 overlap each other, and the brazing material is heated so that the cell main body 10 is separated from the separator separator 25. Integrated into The unit cell 3 can be obtained by incorporating the isolation separator 25 and the cell body 10 obtained as described above.

[第2実施形態]
以下、本発明を適用した固体酸化物形燃料電池の第2実施形態について具体的に説明する。第2実施形態は、第1実施形態と多くの点で共通するので、以下では主に第1実施形態と異なる点について説明する。第1実施形態で示した図1〜図7、図11は、第2実施形態においても共通であるので、説明を省略する。
[Second Embodiment]
Hereinafter, a second embodiment of the solid oxide fuel cell to which the present invention is applied will be described in detail. Since the second embodiment is common to the first embodiment in many respects, differences from the first embodiment will be mainly described below. Since FIGS. 1 to 7 and FIG. 11 shown in the first embodiment are common to the second embodiment, description thereof is omitted.

図12は、第2実施形態のセル本体10の平面構造を示す図であり、第1実施形態の図8に対応する。図12に示すセル本体10は、図8とは異なり、方形の外周形状のうちの4つの角部を曲率半径R3の円弧状に面取りした形状(R面取り形状)を有する。なお、図12のセル本体10のうち、面取り部分を除いた外周及び内周の基本形状は図8と共通のサイズであるとする。また、図13は、第2実施形態の隔離セパレータ25(図7)に図12のセル本体10を接合した状態の平面構造を示している。図13に示すように、第2実施形態の隔離セパレータ25は第1実施形態と同じ形状であるが、接合領域40の形状については第1実施形態(図9)とは異なっている。すなわち、第2実施形態の接合領域40は、内周形状に加えて、図12のセル本体10の構造を反映して外周形状の各角部が上述の曲率半径R3でR面取りされている。   FIG. 12 is a diagram illustrating a planar structure of the cell body 10 of the second embodiment, and corresponds to FIG. 8 of the first embodiment. Unlike FIG. 8, the cell body 10 shown in FIG. 12 has a shape (R chamfered shape) in which four corners of a square outer peripheral shape are chamfered into an arc shape having a radius of curvature R3. In addition, the basic shape of the outer periphery and the inner periphery excluding the chamfered portion of the cell body 10 in FIG. 12 is assumed to be the same size as FIG. FIG. 13 shows a planar structure in a state where the cell body 10 of FIG. 12 is joined to the isolation separator 25 (FIG. 7) of the second embodiment. As shown in FIG. 13, the isolation separator 25 of the second embodiment has the same shape as that of the first embodiment, but the shape of the joining region 40 is different from that of the first embodiment (FIG. 9). That is, in the joining region 40 of the second embodiment, in addition to the inner peripheral shape, each corner of the outer peripheral shape is chamfered with the above-described curvature radius R3 reflecting the structure of the cell body 10 of FIG.

図14は、第2実施形態において、図7の隔離セパレータ25及び図12のセル本体10を含む平面構造のうちの中央付近を模式的に示した図であり、第1実施形態の図10に対応する。図14のギャップ領域Gにおける幅W1、W2については、図10と同様である。一方、図14の接合領域40において、四辺における幅W11と、角部における幅W12を併せて示している。幅W11と幅W12との関係については特に制約されないが、例えば、W11=W12の関係に設定することにより、接合領域40を一定幅の帯状の領域に形成してもよい。この場合、接合領域40では、外周側の四隅にR面取り形状の曲率半径R3と内周側のR面取り形状の曲率半径R1とを、R3<R1の関係に設定することが望ましい。   FIG. 14 is a diagram schematically showing the vicinity of the center of the planar structure including the isolation separator 25 of FIG. 7 and the cell body 10 of FIG. 12 in the second embodiment. Correspond. The widths W1 and W2 in the gap region G in FIG. 14 are the same as those in FIG. On the other hand, in the joint region 40 of FIG. 14, the width W11 at the four sides and the width W12 at the corners are shown together. The relationship between the width W11 and the width W12 is not particularly limited. For example, the bonding region 40 may be formed in a band-shaped region having a constant width by setting the relationship W11 = W12. In this case, in the joining region 40, it is desirable to set the R-chamfered curvature radius R3 and the R-chamfered curvature radius R1 of the inner peripheral side at the four corners on the outer peripheral side in a relationship of R3 <R1.

第2実施形態においては、接合領域40を図14に示す形状にすることで、接合領域40における全ての直角部分が存在しなくなるため、その分だけ応力が集中しにくい効果を一層高めることができる。これにより、接合領域40における接合信頼性を向上させて隔離セパレータ25のガスシール性のさらなる向上が可能となる。第2実施形態において、ギャップ領域Gの形状に由来する電気的信頼性及び発電面積に関する効果については、第1実施形態と同様であることは当然である。   In the second embodiment, by forming the joining region 40 in the shape shown in FIG. 14, all the right-angled portions in the joining region 40 do not exist, so that the effect that stress is less likely to concentrate can be further enhanced. . Thereby, the joining reliability in the joining area | region 40 is improved, and the further improvement of the gas-seal property of the isolation | separation separator 25 is attained. In the second embodiment, it is natural that the effects related to the electrical reliability and the power generation area derived from the shape of the gap region G are the same as those in the first embodiment.

[第3実施形態]
以下、本発明を適用した固体酸化物形燃料電池の第3実施形態について具体的に説明する。第3実施形態は、隔離セパレータ25及びセル本体10の面取り形状を変形したものである。図15(A)は、第1実施形態の図10(A)のギャップ領域Gの各角部のR面取り形状を、直線状に面取りした形状(C面取り形状)で置き換えた例を示している。図15(A)のギャップ領域Gは、図10(A)とは異なり、ギャップ領域Gの各角部の外周側(開口部33)と内周側(空気極層13)が、両側の各2辺と45度で交差する直線で面取りされている。ギャップ領域Gの四辺における幅W1と、各角部の外周と内周の間の幅W4は、特に制約されないが、W1=W4又はW1<W4に設定可能である。
[Third Embodiment]
The third embodiment of the solid oxide fuel cell to which the present invention is applied will be specifically described below. In the third embodiment, the chamfered shapes of the isolation separator 25 and the cell body 10 are modified. FIG. 15A shows an example in which the R chamfered shape at each corner of the gap region G in FIG. 10A of the first embodiment is replaced with a linearly chamfered shape (C chamfered shape). . The gap region G in FIG. 15A differs from FIG. 10A in that the outer peripheral side (opening 33) and the inner peripheral side (air electrode layer 13) of each corner of the gap region G It is chamfered with a straight line that intersects the two sides at 45 degrees. The width W1 on the four sides of the gap region G and the width W4 between the outer periphery and the inner periphery of each corner are not particularly limited, but can be set to W1 = W4 or W1 <W4.

また、図15(B)は、図15(A)のギャップ領域GにおけるC面取り部分の両端をさらに直線状に面取りした形状(3本の直線からなる面取り形状)を有する例を示している。なお、ギャップ領域Gの四辺における幅W1と、各角部の外周と内周の間の幅W5は、特に制約されないが、W1=W5又はW1<W5に設定可能である。   FIG. 15B shows an example in which both ends of the C chamfered portion in the gap region G of FIG. 15A are further chamfered in a straight line (a chamfered shape consisting of three straight lines). The width W1 on the four sides of the gap region G and the width W5 between the outer periphery and the inner periphery of each corner are not particularly limited, but can be set to W1 = W5 or W1 <W5.

一方、図16(A)は、第2実施形態の図14のギャップ領域G及び接合領域40の各角部のR面取り形状を、直線状に面取りした形状(C面取り形状)で置き換えた例を示している。図16(A)のギャップ領域Gの形状は図15(A)と同様である。また、図16(A)の接合領域40は、図14とは異なり、各角部の内周側と外周側が、両側の各2辺と45度で交差する直線で面取りされている。接合領域40の四辺における幅W11と、各角部の外周と内周の間の幅W13は、特に制約されないが、W11=W13又はW11<W13に設定可能である。   On the other hand, FIG. 16A shows an example in which the R chamfered shape at each corner of the gap region G and the junction region 40 in FIG. 14 of the second embodiment is replaced with a linearly chamfered shape (C chamfered shape). Show. The shape of the gap region G in FIG. 16A is the same as that in FIG. Further, unlike FIG. 14, the joining region 40 in FIG. 16A is chamfered at the inner peripheral side and outer peripheral side of each corner by a straight line that intersects each two sides at 45 degrees. The width W11 on the four sides of the joint region 40 and the width W13 between the outer periphery and inner periphery of each corner are not particularly limited, but can be set to W11 = W13 or W11 <W13.

また、図16(B)は、図16(A)のギャップ領域G及び接合領域40におけるC面取り部分の両端をさらに直線状に面取りした形状(3本の直線からなる面取り形状)を有する例を示している。図16(B)のギャップ領域Gの形状は図15(B)と同様である。また、図16(B)の接合領域40は、各角部のうち各辺及び各直線部分が互いになす角度が図16(A)に比べても一層大きな鈍角になるので、応力の集中を避ける効果が高くなる。なお、接合領域40の四辺における幅W11と、各角部の外周と内周の間の幅W14は、特に制約されないが、W11=W14又はW11<W14に設定可能である。   16B shows an example in which both ends of the chamfered portion in the gap region G and the joint region 40 in FIG. 16A are further chamfered in a straight line (a chamfered shape consisting of three straight lines). Show. The shape of the gap region G in FIG. 16B is the same as that in FIG. Further, in the joining region 40 in FIG. 16B, the angle formed by each side and each straight line portion among the corner portions becomes a larger obtuse angle than that in FIG. Increases effectiveness. The width W11 on the four sides of the joining region 40 and the width W14 between the outer periphery and the inner periphery of each corner are not particularly limited, but can be set to W11 = W14 or W11 <W14.

第3実施形態においては、図15及び図16に示す構造に限られず、直線や曲線を含む多様な面取り形状を採用することができる。この場合の面取り部分は、ギャップ領域Gにおける各角部の幅(及び接合領域40における各角部の幅)を適切に設定し得る範囲内で自在な形状にすることができる。第3実施形態において、ギャップ領域Gの形状に由来する電気的信頼性及び発電面積に関する効果については、第1及び第2実施形態と同様であることは当然である。   In 3rd Embodiment, it is not restricted to the structure shown in FIG.15 and FIG.16, The various chamfering shape containing a straight line and a curve can be employ | adopted. In this case, the chamfered portion can be shaped freely within a range in which the width of each corner in the gap region G (and the width of each corner in the bonding region 40) can be set appropriately. In the third embodiment, it is natural that the effects relating to the electrical reliability and the power generation area derived from the shape of the gap region G are the same as those in the first and second embodiments.

以上、第1及び第2実施形態に基づき本発明の内容を具体的に説明したが、本発明は上述の各実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で多様な変更を施すことができる。例えば、セル本体10を構成する各層は、燃料極層11、固体電解質層12、空気極層13に限らず、多様な役割を有する機能層が含まれていてもよい。この場合、セル本体10のうち支持基体とする層も、燃料極層11には限られず他の層であってもよい。また、セル本体10のうち接合領域40を介して隔離セパレータ25と接合される層も、固体電解質層12には限られず他の層であってもよい。その他の点についても上記各実施形態により本発明の内容が限定されるものではなく、本発明の作用効果を得られる限り、適宜に変更可能である。例えば、単位セル3内の各構成部材の構造、形状、材料、形成方法等については、本発明の作用効果を得られる限り、適宜に変更することができる。   As mentioned above, although the content of this invention was concretely demonstrated based on 1st and 2nd embodiment, this invention is not limited to each above-mentioned embodiment, A various change is possible in the range which does not deviate from the summary. Can be applied. For example, each layer constituting the cell body 10 is not limited to the fuel electrode layer 11, the solid electrolyte layer 12, and the air electrode layer 13, and may include functional layers having various roles. In this case, the layer serving as the support base in the cell body 10 is not limited to the fuel electrode layer 11 and may be another layer. In addition, the layer bonded to the isolation separator 25 via the bonding region 40 in the cell body 10 is not limited to the solid electrolyte layer 12 and may be another layer. Regarding the other points, the contents of the present invention are not limited by the above embodiments, and can be appropriately changed as long as the effects of the present invention can be obtained. For example, the structure, shape, material, formation method and the like of each constituent member in the unit cell 3 can be appropriately changed as long as the effects of the present invention can be obtained.

1…固体酸化物形燃料電池
2…燃料電池スタック
3…単位セル(燃料電池セル)
10…セル本体
11…燃料極層
12…固体電解質層
13…空気極層
20、21…インターコネクタ
22…燃料極側集電体
23…空気極側集電体
24…燃料極フレーム
25…隔離セパレータ
26、27…ガスシール部
B1〜B8…ボルト
N…ナット
Ain…空気導入管
Aout…空気排出管
Ap…空気流路
Fin…燃料ガス導入管
Fout…燃料ガス排出管
Fp…燃料ガス流路
G…ギャップ領域
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Solid oxide fuel cell 2 ... Fuel cell stack 3 ... Unit cell (fuel cell)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Cell main body 11 ... Fuel electrode layer 12 ... Solid electrolyte layer 13 ... Air electrode layer 20, 21 ... Interconnector 22 ... Fuel electrode side collector 23 ... Air electrode side collector 24 ... Fuel electrode frame 25 ... Isolation separator 26, 27 ... Gas seal portions B1-B8 ... Bolt N ... Nut Ain ... Air introduction pipe Aout ... Air discharge pipe Ap ... Air flow path Fin ... Fuel gas introduction pipe Fout ... Fuel gas discharge pipe Fp ... Fuel gas flow path G ... Gap area

Claims (7)

少なくとも、燃料ガスに接する燃料極層と、酸化剤ガスに接する空気極層と、一方の面側に前記燃料極が配置され他方の面側に前記空気極が配置された固体電解質層とが積層されたセル本体と、
前記セル本体の一方の面側に配置されて、厚み方向に貫通する開口部を備えるとともに、前記セル本体と接合する接合部を有する枠体状の隔離セパレータと、
を備えた固体酸化物形燃料電池であって、
前記隔離セパレータの前記開口部は、方形の四隅において面取りされた第1の平面形状を有し、
前記セル本体の所定の層は、方形の四隅において面取りされた第2の平面形状を有し、
前記第1の平面形状が所定の間隔を介して前記第2の平面形状を取り囲む位置関係にあり、
前記第1の平面形状及び前記第2の平面形状のそれぞれの面取りされた平面形状は、R面取り形状であり、
前記第2の平面形状の前記R面取り形状の曲率半径は、前記第1の平面形状の前記R面取り形状の曲率半径よりも大きく、
前記所定の層が前記空気極層又は前記燃料極層であり、
平面視で前記所定の層である前記空気極層又は前記燃料極層が前記開口部から露出することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
At least a fuel electrode layer in contact with the fuel gas, an air electrode layer in contact with the oxidant gas, and a solid electrolyte layer in which the fuel electrode layer is disposed on one side and the air electrode layer is disposed on the other side. A cell body laminated with;
Is disposed on one surface side of the cell body, with obtain Bei an opening through the thickness direction, a frame-like isolation separator having a bonding portion to be bonded to the cell body,
A solid oxide fuel cell comprising:
The opening of the isolation separator has a first planar shape chamfered at four corners of a square;
The predetermined layer of the cell body has a second planar shape chamfered at four corners of a square,
Ri positional relationship near said first planar shape surrounding said second planar shape with a predetermined interval,
The chamfered planar shapes of the first planar shape and the second planar shape are R chamfered shapes,
The radius of curvature of the R chamfered shape of the second planar shape is larger than the radius of curvature of the R chamfered shape of the first planar shape,
The predetermined layer is the air electrode layer or the fuel electrode layer;
The solid oxide fuel cell, wherein the air electrode layer or the fuel electrode layer, which is the predetermined layer in a plan view, is exposed from the opening .
少なくとも、燃料ガスに接する燃料極層と、酸化剤ガスに接する空気極層と、一方の面側に前記燃料極層が配置され他方の面側に前記空気極層が配置された固体電解質層とが積層されたセル本体と、
前記セル本体の一方の面側に配置されて、厚み方向に貫通する開口部を備えるとともに、前記セル本体と接合する接合部を有する枠体状の隔離セパレータと、
を備えた固体酸化物形燃料電池であって、
前記隔離セパレータの前記開口部は、方形の四隅において面取りされた第1の平面形状を有し、
前記セル本体の所定の層は、方形の四隅において面取りされた第2の平面形状を有し、
前記第1の平面形状が所定の間隔を介して前記第2の平面形状を取り囲む位置関係にあり、
前記第1の平面形状及び前記第2の平面形状のそれぞれの面取りされた平面形状は、C面取り形状であり、
前記第1の平面形状と前記第2の平面形状とに挟まれた領域のうち、それぞれの前記C面取り形状が対向しない部分の幅をW1とし、それぞれの前記C面取り形状が対向する部分の幅をW4としたとき、W1<W4であり、
前記所定の層が前記空気極層又は前記燃料極層であり、
平面視で前記所定の層である前記空気極層又は前記燃料極層が前記開口部から露出することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
At least a fuel electrode layer in contact with the fuel gas, an air electrode layer in contact with the oxidant gas, and a solid electrolyte layer in which the fuel electrode layer is disposed on one side and the air electrode layer is disposed on the other side. A cell body laminated with;
A frame-shaped isolation separator that is disposed on one surface side of the cell body and includes an opening that penetrates in the thickness direction and has a joint that joins the cell body;
A solid oxide fuel cell comprising:
The opening of the isolation separator has a first planar shape chamfered at four corners of a square;
The predetermined layer of the cell body has a second planar shape chamfered at four corners of a square,
The first planar shape is in a positional relationship surrounding the second planar shape via a predetermined interval;
The chamfered planar shapes of the first planar shape and the second planar shape are C chamfered shapes,
Of the region sandwiched between the first planar shape and the second planar shape, the width of the portion where the respective C chamfered shapes do not face each other is W1, and the width of the portion where the respective C chamfered shapes face each other Is W4, W1 <W4,
The predetermined layer is the air electrode layer or the fuel electrode layer;
The solid oxide fuel cell, wherein the air electrode layer or the fuel electrode layer, which is the predetermined layer in a plan view, is exposed from the opening .
前記所定の層は前記空気極層であることを特徴とする請求項1又は2に記載の固体酸化物形燃料電池。 Solid oxide fuel cell according to claim 1 or 2, wherein the predetermined layer, wherein said an air electrode layer. 前記セル本体の支持基体となる層は、前記燃料極層であることを特徴とする請求項に記載の固体酸化物形燃料電池。 4. The solid oxide fuel cell according to claim 3 , wherein the layer serving as a support base of the cell body is the fuel electrode layer. 前記セル本体の外周側の端部は、方形の四隅において面取りされた第3の平面形状を有することを特徴とする請求項1乃至のいずれか1項に記載の固体酸化物形燃料電池。 The end on the outer side of the cell body, the solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 4, characterized in that it has a third planar shape which is chamfered at the rectangular corners. 前記接合部は、ロウ材によりなり、前記セル本体と前記隔離セパレータとがロウ付けにより接合されていることを特徴とする請求項1乃至のいずれか1項に記載の固体酸化物形燃料電池。 The joint is made by the brazing material, the solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 5 and the cell body and the isolating separator is characterized in that it is joined by brazing . 前記隔離セパレータは、可撓性を有する金属材料により形成されることを特徴とする請求項1乃至のいずれか1項に記載の固体酸化物形燃料電池。 The isolation separator, solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 6, characterized in that it is formed by a metal material having flexibility.
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