JP5656802B2 - 二次電池用アルミニウム缶体及びその製造方法 - Google Patents

二次電池用アルミニウム缶体及びその製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てたアルミニウム缶体及びその製造方法に関し、特に、リチウムイオン二次電池の如き二次電池を収容するための二次電池用アルミニウム缶体及びその製造方法に関する。
エネルギー密度の高いリチウムイオン二次電池は、従来の二次電池と比較して小型で軽量ながら高容量であるといった特長を有し、ノートパソコンなどの電子機器分野、携帯電話機などの携帯通信機器分野、電気自動車などの移動機分野などで広く用いられている。かかる分野では、二次電池の軽量化が特に重要とされ、鉄鋼材料に比べて比強度のより高いアルミニウム合金が電池本体を収容する缶体などで使用されるようになった。
例えば、特許文献１では、アルミニウム板体又はアルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てたリチウムイオン二次電池用アルミニウム缶体及びその製造方法が開示されている。詳細には、主としてＭｎが添加されたアルミニウム合金であるＪＩＳ−Ａ３０００系からなるアルミニウム合金板体を用意し、本体用合金板体の側縁端部に沿って蓋体用合金板体の端面を突き合わせ、この本体用合金板体の端面にできる突き合わせ線に沿ってＹＡＧスラブレーザでレーザ溶接して缶体を組み立ている。かかる高密度熱源レーザによって突き合わせ線を挟んで与えられる溶融接合部は、比較的深部にまで達し、本体用合金板体と蓋体用合金板体の接合面積を広く取ることが出来て、接合強度を高め得て、すなわち継手強度を高め得る。
また、特許文献２では、高密度熱源レーザを使用することでスパッタによる金属の飛散が生じビード厚さを減少させて、外面から窪んだ形状の溶接部となることについて述べている。これに対して、本体用合金板体及び蓋体用合金板体の突き合わせ線に沿って双方の板体から外方へ向けて凸部を形成し、該凸部でレーザ溶接することを開示している。スパッタによる金属の飛散分を新たに形成した凸部で補うとともに、溶接ビードを厚くできるので本体用合金板体と蓋体用合金板体の接合面積を広く取ることができて、接合強度をより高め得るのである。
更に、特許文献３では、低強度ではあるが高導電率のＪＩＳ−Ａ１０００系（純アルミニウム材）が自動車用のリチウムイオン二次電池の缶体に適していることを述べた上で、かかるアルミニウム板材を高エネルギー密度のパルスレーザで溶接すると、アルミニウム板材中の不純物等の成分及び表面状態が溶融接合部の幅及び深さに大きな影響を与え、突発的にアルミニウム板材を貫通してしまうような異常深さの溶け込みを生じさせたり、ポロシティを生じるなど、溶融接合部の急激な変化をもたらしやすいといった問題点を提起している。これに対し、アルミニウム材の成分組成を調製して、液相における粘度を一定以下に調整することを開示している。Ａ１０００系アルミニウム材、特に、Ａ１０３５〜Ａ１０８０のアルミニウム材について、質量％で、Ｓｉ：０．３５％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．１％以下、Ｂ：６ｐｐｍ以下の成分組成を開示している。
特開平１１−１０４８６６号公報 特開２００９−１４６６４５号公報 特開２００９−２８７１１６号公報
リチウムイオン二次電池等の電池の軽量化に対しては、高強度のアルミニウム合金、例えば、ＪＩＳ−Ａ３０００系のうち、特に、Ａ３００３やＡ３００５を蓋体及び外装体に使用して、これらをレーザ溶接してアルミニウム缶体に組み立てることが望まれる。ここで、上記したように、溶接の接合強度を高めるには、溶融接合部をより深く形成して接合面積を広く取ることが好ましい。一方で、高強度のアルミニウム合金の採用とともに蓋体及び／又は外装体の板厚は薄くなり、溶融接合部の幅を大きく取ることができない。つまり、溶融接合部の深さ方向だけを大きくすることが望まれ、高エネルギー密度のキーホール型溶接などが採用され得る。しかしながら、特許文献１乃至３にも開示されているように、高エネルギー密度のレーザ溶接において、ルート割れやポロシティを生じさせることなく、健全な溶融接合部を安定的に与えることは難しい。
本発明は以上のような状況に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、高強度のアルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体について、ルート割れやポロシティを生じさせることなく、健全な溶融接合部を安定的に与え得る二次電池用アルミニウム缶体の製造方法、及び、かかる健全な接合部を与えられてより高い継手強度を有することで、全体としてより高い機械強度を有する二次電池用アルミニウム缶体を提供することにある。
本発明による二次電池用アルミニウム缶体の製造方法は、アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体の製造方法であって、前記蓋体を構成する蓋体板と前記外装体を構成する筐体板の双方に、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体を用意し、前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせる配置ステップと、前記蓋体板と前記筐体板の突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接する溶接ステップと、を含み、前記溶接ステップは、前記突き合わせ線を挟んで与えられる溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を１．５以上とするようにレーザ溶接条件を制御するステップを含むことを特徴とする。
かかる発明によれば、レーザ溶接による二次電池用アルミニウム缶体の組み立てにおいて、連続レーザのエネルギー密度の制御で溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を所定以上としつつ、アルミニウム合金板体の成分組成の調製により溶融接合部の深さＤをより大とでき、しかも割れやポロシティを生じさせずに健全な溶融接合部を安定的に与え得るのである。つまり、健全な接合部を与えられてより高い機械強度を有する二次電池用アルミニウム缶体を提供できるのである。また、Ａ３００３材相当の機械強度を有する二次電池用アルミニウム缶体や、Ａ３００５材相当の高い機械強度を有する二次電池用アルミニウム缶体も提供できる。
本発明による二次電池用アルミニウム缶体の製造方法は、アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体の製造方法であって、前記蓋体を構成する蓋体板に、質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体を用意し、前記外装体を構成する筐体板に、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体を用意し、前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせる配置ステップと、前記蓋体板と前記筐体板の突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接する溶接ステップと、を含み、前記溶接ステップは、前記突き合わせ線を挟んで与えられる溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を１．５以上とするようにレーザ溶接条件を制御するステップを含むことを特徴とする。
かかる発明によれば、要求に応じて、外装体よりも母材の機械強度を低減した蓋体を採用した場合にあっても、レーザ溶接による二次電池用アルミニウム缶体の組み立てにおいて、連続レーザのエネルギー密度の制御で溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を所定以上としつつ、溶融接合部の深さＤをより大とでき、しかも割れやポロシティを生じさせずに健全な溶融接合部を安定的に与え得るのである。
上記した発明において、前記一方の前記側縁端部に沿って切り込み部を有することを特徴としてもよい。かかる発明によれば、板体の位置合わせ及び仮固定を容易且つ精度良く行い得るので、安定的に健全な溶融接合部を与え得る。
更に、本発明による二次電池用アルミニウム缶体は、アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体であって、前記蓋体を構成する蓋体板と前記外装体を構成する筐体板の双方が、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体で構成され、前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせた突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接され、前記突き合わせ線を挟んで与えられた溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比が１．５以上で、前記溶融接合部の深さＤが０．３５ｍｍ以上であることを特徴とする。
かかる発明によれば、レーザ溶接により組み立てられた二次電池用アルミニウム缶体において、連続レーザのエネルギー密度の制御で溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を所定以上としつつ、アルミニウム合金板体の成分組成の調製により溶融接合部の深さＤをより大とされ、しかも割れやポロシティを生じさせずに健全な溶融接合部を安定的に与えられるのである。つまり、健全な接合部を有しより高い機械強度を有する二次電池用アルミニウム缶体を提供できるのである。また、Ａ３００３材相当の機械強度を有する缶体や、Ａ３００５材相当の高い機械強度を有する缶体を得られるのである。
本発明による二次電池用アルミニウム缶体は、アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体であって、前記蓋体を構成する蓋体板が、質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体で構成され、前記外装体を構成する筐体板が、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体で構成され、前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせた突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接され、前記突き合わせ線を挟んで与えられた溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比が１．５以上で、前記溶融接合部の深さＤが０．３５ｍｍ以上であることを特徴とする。
かかる発明によれば、外装体よりも機械強度を低減した蓋体を採用する場合にあっても、溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を所定以上としつつ溶融接合部の深さＤが大であり、二次電池用アルミニウム缶体は割れやポロシティの少ない健全な溶融接合部を有し得て高い機械強度を有するのである。
上記した発明において、前記一方の前記側縁端部に沿って切り込み部を与えた上で溶接されたことを特徴としてもよい。かかる発明によれば、板体の位置合わせ及び仮固定を容易且つ精度良く行い得るので、安定的に健全な溶融接合部を与え得る。
溶接試験における溶接継手の斜視図及び断面図である。 溶接試験における溶接継手の合金成分の代表値である。 溶接試験における溶接継手の合金成分及び試験結果を示す図である。 溶接試験における溶接継手の合金成分及び試験結果を示す図である。 溶接試験におけるポロシティ良否判定のための写真である。 溶接試験における割れ良否判定のための写真である。 引張試験における試験体の斜視図である。 他の溶接継手の断面図である。 更に他の溶接継手の断面図である。
二次電池用アルミニウム缶体をレーザ溶接で組み立てるにあたり、溶融接合部での更なる高い機械強度を得るには、溶融接合部を深く形成することが必要である。しかしながら、溶融接合部を深く形成できるとされる高密度レーザによるキーホール型溶接では、ルート割れやポロシティといった欠陥や溶融接合部の乱れが発生しやすい。本発明者は、二次電池用アルミニウム缶体のように溶融接合部の外観も含めて安定して健全な溶接を要求される用途において、かかる溶接の適用は困難であると結論付けた。そこで、エネルギー密度を下げてキーホールを生じない熱伝導型レーザ溶接で健全な溶融接合部を得ながら、なおかつ溶融接合部を深くできるよう、被溶接対象である二次電池用アルミニウム缶体の製造に使用される高強度アルミニウム合金板体の成分組成を変更することを鋭意検討した。その結果、高強度アルミニウム合金に含有される成分のうち、特に、Ｓｉ及びＢの含有量を調整することで、二次電池用アルミニウム缶体として必要とされる機械的強度を与えるような溶融接合部の深さを得られ、しかも安定して健全な溶融接合部を得られることを見出した。Ｍｇの添加されているアルミニウム合金においても、Ｍｇの添加量も併せて調整することで、Ｍｇの添加されていないアルミニウム合金と同等の溶融接合部を得られることを見出した。
以上に関して、深さを有しつつしかも健全な溶融接合部を安定的に得ることを目的として、本発明者は溶接試験を行っている。かかる溶接試験について、図１乃至図７を用いてその詳細を説明する。
図１に示すように、溶接試験では、二次電池用缶体の外装体に相当する筐体板２と蓋体に相当する蓋体板３との２つのアルミニウム合金平板の突き合わせ部を連続レーザ溶接して、溶接長を２００ｍｍとするＬ字型の溶接継手１を作製して各種試験を行っている。なお、筐体板２は、板厚０．５ｍｍ、幅５０ｍｍ、長さ２００ｍｍの後述する成分組成のアルミニウム合金板であり、蓋体板３は、板厚１．０ｍｍ、幅５０ｍｍ、長さ２００ｍｍのやはり後述する成分組成のアルミニウム合金板である。
図１（ｂ）を参照すると、溶接継手１の作製において、筐体板２の端面２ａ近傍、すなわち筐体板２の側縁端部に蓋体板３の端面３ａを突き合わせて配置、仮固定した。ここで突き合わせ面である端面３ａの外側縁線とこれに沿って位置する端面２ａの縁線とを突き合わせ線５とする。
次に、マルチモードのＣＷ（連続発振）ファイバーレーザを用い、突き合わせ線５に沿って端面２ａの直上からレーザ光６を照射し、溶接速度を５ｍ／分、前進角を１０°とし、シールドガスとして窒素を２０リットル／分で溶接部に供給しながらレーザ溶接した。溶融接合部４は、突き合わせ線５を挟んで筐体板２及び蓋体板３の両者に跨って形成され、筐体板２及び蓋体板３が接合され、溶接継手１が得られる。
なお、レーザは、加工点と焦点との距離を０とし、集光ビーム径を０．８ｍｍ、その出力は２５００〜３２００Ｗで調整した。ここで、図１（ｃ）を参照すると、かかる熱伝導型となるレーザ出力密度の溶接では、溶融接合部４の深さＤに対する幅Ｗの比が１．５以上となるが、後述する実施例において、いずれもかかる出力範囲程度で溶融接合部４の深さＤを０．３５ｍｍ以上とすることが出来ることを確認できたため、溶融接合部４の深さＤが０．４ｍｍ（±０．０１ｍｍ）となるようにレーザ出力を調整した。
また、後述する比較例では、溶融接合部４にキーホールを形成するようなキーホール型溶接をしているが、ここではレーザは、加工点と焦点との距離を０とし、集光ビーム径を０．２ｍｍに絞り、その出力は６００〜８００Ｗで調整して、上記と同様に溶接を行っている。
溶接継手１の作製に用いたアルミニウム合金板の成分組成はＪＩＳ−Ｈ４０００に規定される合金番号３００３、３００５及び１０５０の成分組成を変更したもので、それぞれ以下において３００３系、３００５系、１０５０系と呼ぶ。これらの成分組成のアルミニウム合金板体を筐体板２及び蓋体板３の双方に使用した。図２には、３００３系、３００５系及び１０５０系のそれぞれの代表成分を示した。また、図３には、実施例１〜１５及び比較例１〜２１の溶接継手１に使用したアルミニウム合金の成分組成のうち、Ｓｉ、Ｍｇ、Ｂだけについて示した。すなわち、これ以外の成分組成については、図２の３００３系及び３００５系の代表成分と同じである。さらに、蓋体板３に１０５０系を使用し、筐体板２に３００３系又は３００５系を使用した場合についての実施例１６〜２１及び比較例２２〜３０についても、同様に図４に示した。ここで、各成分の含有量はいずれも質量比であり、以下、単に％又はｐｐｍで表記する。
図３及び図４に試験結果を示した。なお、レーザ溶接条件の欄において、「Ｋ」はキーホール型溶接となるレーザ出力及び溶接速度の条件、「Ｈ」は熱伝導型溶接となるレーザ出力及び溶接速度の条件で溶接を行ったことを示している。
「外観」は、得られた各溶接継手１の溶接長２００ｍｍの全体を外観目視観察して判定を行った。溶融接合部４の乱れがなく安定した外観を得られた場合を良好と判定し、図３及び図４において「○」で示した。局所的に溶融接合部４の幅が変化したりアンダーカットが発生したりして外観の乱れた部分を１カ所だけ有する場合を可と判定し、図３及び図４において「△」で示した。それ以上の数の外観の乱れがある場合を不可と判定し、図３及び図４において「×」で示した。
「ポロシティ」及び「割れ」は、溶接継手１の溶接長２００ｍｍから２０ｍｍの長さの試料を任意の２カ所から切り出して研磨し、光学顕微鏡観察をして判定を行った。なお、観察は、溶接継手１の長手方向に沿った溶接線方向の断面で溶融接合部４の中心部を観察した。「ポロシティ」の判定では、図５（ａ）に示すように、直径５０μｍ以上のポロシティが観察されないものを良好と判定し、図３及び図４において「○」で示した。図５（ｂ）に示すように、直径１００μｍまでのポロシティが溶接長１０ｍｍに対し５個以下のものを可と判定し、図３及び図４において「△」で示した。図５（ｃ）に示すように、それ以上の大きさのポロシティが観察されたものを不可と判定し、図３及び図４において「×」で示した。また、「割れ」の判定では、図６（ａ）に示すように、割れの観察されなかったものを良好と判定し、図３及び図４において「○」で示した。図６（ｂ）に示すように、割れの観察されたものを不可と判定し、図３及び図４において「×」で示した。
「継手強度」は、３００５系に対応する実施例５〜１２、比較例５〜１６について、引張試験により判定を行った。詳細には、図７に示すように、各溶接継手１の溶接長２００ｍｍから任意の位置で２０ｍｍの長さに切り出した試験体１ｂでその筐体板２ｂをジグ２０に固定して引張試験を行っている。図示しない引張試験機の一方のチャックに取付けられたＬ型ジグ２１の上面に筐体板２ｂの主面を当接させて、筐体板２ｂを押さえ板２２で上から押さえてボルト２３及びナット２４で固定する。さらに、試験体１ｂの蓋体板３ｂの中心を図示しない引張試験機の引張りの中心軸Ｍに重ねるように、蓋体板３ｂを図示しないチャックに取付ける。これにより、試験体１ｂを、その突き合わせ面を境にして上下に分断するように引っ張る。引張り強度を試験体１ｂの蓋体板３ｂの断面積で割った値が３００３系の標準的な継手強度である１１０Ｎ／ｍｍ２よりも１０％高い１２１Ｎ／ｍｍ２以上の場合に良好と判定し、１２１Ｎ／ｍｍ２未満であった場合を不可と判定することとし、それぞれを図３及び図４において「○」「×」で示した。
「評価」は、上記した「外観」、「ポロシティ」、「割れ」及び「継手強度」の各判定結果により、各溶接継手１の溶接試験結果を判定した。つまり、図３及び図４において、上記した判定結果が全て良好のものを「良好」、判定結果に可が含まれて不可のないものを「可」、判定結果に不可が含まれているものを「不可」で示した。
図３の試験結果について述べる。まず、レーザ溶接条件を「Ｋ」とした３００３系の比較例１〜４、３００５系の比較例１０〜１６、１０５０系の比較例１８〜２１については、いずれも「外観」において「不可」となり、溶接試験の「評価」がいずれも「不可」となっている。また、「ポロシティ」においても「良好」との結果は得られていない。つまり、キーホール型溶接によっては溶融接合部４を健全に得ることは困難である。
次に、３００３系の実施例１及び２では、溶接試験の「評価」は「良好」であり、実施例３及び４では、溶接試験結果の「評価」は「可」であった。この熱伝導型溶接による実施例は、必要な深さＤとともに健全な溶融接合部４を得られた。なお、実施例３及び４については、溶融接合部４の一部にわずかに乱れが観察され、「外観」において「可」であった。考察するに、Ｂの含有量において、実施例１及び２の５．７ｐｐｍ及び９．７ｐｐｍに比べ、実施例３及び４では１１．０ｐｐｍ及び１７．３ｐｐｍと高く、１０ｐｐｍを超えている。詳細は後述するが、これが溶融接合部４の乱れの原因であると考える。よって、３００３系においてＢの含有量の上限は２０ｐｐｍではあるが、より好ましい含有量の上限は１０ｐｐｍである。
また、３００５系の実施例５及び６では、溶接試験結果の「評価」は「良好」であり、実施例７及び８では、溶接試験結果の「評価」は「可」であった。この熱伝導型溶接による実施例では、必要な深さＤとともに健全な溶融接合部４を得られた。なお、実施例７及び８については、溶融接合部４の一部にわずかに乱れが観察され、「外観」において「可」であった。考察するに、Ｂの含有量において、実施例５及び６の９．８ｐｐｍ及び１６．３ｐｐｍに比べ、実施例７及び８では２０．９ｐｐｍ及び２６．７ｐｐｍと高く、２０ｐｐｍを超えている。詳細は後述するが、これが溶融接合部４の乱れの原因であると考える。よって、３００５系においてＢの含有量の上限は３０ｐｐｍであるが、より好ましい含有量の上限は２０ｐｐｍである。
さらに、１０５０系の実施例１３及び１４では、溶接試験結果の「評価」は「良好」であり、実施例１５では、溶接試験結果の「評価」は「可」であった。この熱伝導型溶接による実施例では、必要な深さＤとともに健全な溶融接合部４を得られた。なお、実施例１５については、溶融接合部４の一部にわずかに乱れが観察され、「外観」において「可」であった。考察するに、Ｂの含有量において、実施例１３及び１４の２．７ｐｐｍ及び５．３ｐｐｍに比べ、実施例１５では９．２ｐｐｍと高く、６ｐｐｍを超えている。詳細は後述するが、これが溶融接合部４の乱れの原因であると考える。また、比較例１７ではＢの含有量が１３．４ｐｐｍと高く、１０ｐｐｍを超えている。その結果、溶融接合部４に乱れが観察され「外観」において「不可」、すなわち溶接試験結果の「評価」は「不可」であった。よって、１０５０系においてＢの含有量の上限は１０ｐｐｍであり、より好ましい含有量の上限は６ｐｐｍである。
次に、３００５系の実施例９、比較例５及び６では、Ｓｉの含有量を順に０．２５％、０．３２％及び０．４５％としている。その結果、Ｓｉの含有量を０．２５％とした実施例９では、溶接試験結果の「評価」は「良好」であったが、Ｓｉの含有量を０．３０％よりも多くした比較例５及び６において「割れ」が「不可」となり、「ポロシティ」においても「良好」との結果を得られておらず、溶接試験結果の「評価」は「不可」であった。詳細は後述するが、Ｓｉの含有量の高いことが割れの原因であると考えられ、３００５系においてＳｉの含有量の上限は０．３０％である。
次に、３００５系の比較例７、実施例１０〜１２、比較例８及び９では、Ｍｇの含有量を順に０．１１％、０．２１％、０．３９％、０．５２％、０．６４％及び０．７８％としている。その結果、Ｍｇの含有量を０．２％未満とした比較例７では、「継手強度」が「不可」となり、Ｍｇ含有量を０．６％より多くした比較例８及び９では、「割れ」が「不可」となったが、実施例１０〜１２においては溶接試験結果の「評価」で「良好」であった。詳細は後述するが、Ｍｇの含有量を少なくしたことが強度低下の原因であり、Ｍｇの含有量を多くしたことが割れの原因であると考えられる。よって、３００５系においてＭｇの含有量は０．２〜０．６％の範囲内である。
以上において、レーザ溶接による二次電池用アルミニウム缶体の組み立てでは、連続レーザのエネルギー密度や溶接速度などを調整して、溶融接合部４の深さＤに対する幅Ｗの比を１．５以上とする溶接、すなわち熱伝導型溶接としながら、一般的な二次電池用アルミニウム缶体の板体厚さに対して必要な機械強度を与える溶融接合部４の深さ０．３５ｍｍ以上の深さ０．４ｍｍ（±０．０１ｍｍ）を得られるのである。その上で、３００３系に対応する成分組成ではＳｉ及びＢの含有量を調整することで、３００５系に対応する成分組成ではＳｉ、Ｂ及びＭｇの含有量を調整することで、１０５０系に対応する成分組成ではＢの含有量を調整することで、それぞれ健全な溶融接合部４を得ることができる。つまり、健全な接合部を有し、より高い機械的強度を有する二次電池用アルミニウム缶体を得ることができる。
なお、溶融接合部の健全性について、一般的なアルミニウム合金溶接部材の中でより厳しい要求のあるリチウムイオン二次電池用アルミニウム缶体を得る場合は、上記した溶接試験の「評価」を「可」とするだけではなく、「良好」とする必要に基づいて成分組成の範囲が定められる。すなわち、Ｂの含有量の上限は、３００３系に対応する成分組成において１０ｐｐｍ、３００５系に対応する成分組成において２０ｐｐｍ、１０５０系に対応する成分組成において６ｐｐｍである。
続いて図４の試験結果について述べる。まず、レーザ溶接条件を「Ｋ」とし、筐体板２を３００３系とした比較例２４及び２５、筐体板２を３００５系とした比較例２９及び３０については、いずれも「ポロシティ」において「不可」となり、溶接試験の「評価」がいずれも「不可」となっている。つまり、キーホール型溶接によっては溶融接合部４を健全に得ることは困難である。
さらに、筐体板２を３００３系とした実施例１６〜１８、比較例２２では、蓋体板３に使用した１０５０系の成分組成において、Ｂの含有量を順に２．７ｐｐｍ、５．３ｐｐｍ、９．２ｐｐｍ、１３．４ｐｐｍとしており、上記した実施例１３〜１５、比較例１７と蓋体板３について同様である。溶接試験結果も、実施例１６及び１７では実施例１３及び１４と同様に「評価」が「良好」であり、実施例１８では実施例１５と同様に「外観」が「可」であるため「評価」も「可」であり、比較例２２では比較例１７と同様に「外観」が「不可」であるため「評価」も「不可」であった。これらの結果の違いは蓋体板３についてのＢの含有量の違いによるものであると考えられる。すなわち、上記した実施例１３〜１５、比較例１７と同様の考察を与えられる。
また、筐体板２を３００５系とした実施例１９〜２１、比較例２６についても、上記した実施例１６〜１８及び比較例２２と同様の溶接試験結果である。これらの結果についても、上記した実施例１３〜１５、比較例１７と同様の考察を与えられる。
さらに、筐体板２を３００３系とした比較例２３においては、筐体板２のＢの含有量が２７．２ｐｐｍと高く、溶融接合部４に乱れが観察され、「外観」において「不可」、すなわち溶接試験結果の「評価」は「不可」であった。３００３系の成分組成においてＢの含有量の上限が２０ｐｐｍであることを上記したが、その裏付けとなる結果であった。
次に、比較例２７においては、筐体板２に使用した３００５系の成分組成において、Ｓｉを０．４５％と高くしている。上記した比較例６と同様に、Ｓｉの含有量を０．３０％よりも多くした結果「割れ」が「不可」となり、溶接試験結果の「評価」は「不可」であった。上記した比較例６と同様に、Ｓｉの含有量の高いことが割れの原因であると考えられる。
また、比較例２８においては、筐体板２に使用した３００５系の成分組成において、Ｍｇを０．７８％と高くしている。上記した比較例９と同様に、Ｍｇの含有量を０．６％より多くした結果「割れ」が「不可」となり、溶接試験結果の「評価」は「不可」であった。比較例９と同様に、Ｍｇの含有量を多くしたことが割れの原因であると考えられる。
次に、上記した実施例と同等の溶融接合部を得るにあたり、二次電池用アルミニウム缶体の組み立てに用いられる３００３系及び３００５系のアルミニウム合金板体としての必須添加元素の成分範囲を定めた理由について説明する。
Ｓｉは、母相内に固溶してアルミニウム合金板体として必要とされる機械的強度を向上させ、組み立て後の二次電池用アルミニウム缶体として必要とされる耐圧強度を向上させる。また、Ａｌ−Ｆｅ−Ｍｎ−Ｓｉ系金属間化合物を形成し、アルミニウム合金板体の成形加工時の成形性を向上させる。一方で過剰に添加すると、割れの起点となりやすい粗大な金属間化合物を増加させアルミニウム合金板体の成形性を低下させて、溶接割れを生じさせやすくなる。そこで、上記した溶接試験の結果も踏まえ、Ｓｉの添加量は、０．０５〜０．３０％の範囲内である。
Ｆｅは、Ａｌ−Ｆｅ−Ｍｎ系金属間化合物やＡｌ−Ｆｅ−Ｍｎ−Ｓｉ系金属間化合物を形成し、かかる金属間化合物を微細に析出させて、アルミニウム合金板体の成形加工時の潤滑効果を向上させて成形性を向上させる。一方で過剰に添加すると、割れの起点となりやすい粗大な金属間化合物を増加させ、アルミニウム合金板体の成形性を低下させる。そこで、Ｆｅの添加量は、０．０５〜０．７％の範囲内である。
Ｃｕは、母相内に固溶してアルミニウム合金板体として必要とされる機械的強度を向上させる。一方で過剰に添加すると、溶接割れが生じやすくなる。そこで、Ｃｕの添加量は、３００３系に対応するアルミニウム合金において０．０５〜０．２５％の範囲内、３００５系に対応するアルミニウム合金において０．０５〜０．３％の範囲内である。
Ｍｎは、母相内に固溶してアルミニウム合金板体として必要とされる機械的強度をその添加量の増加に伴って向上させ得て、組み立て後の二次電池用アルミニウム缶体として必要とされる耐圧強度を向上させる。Ａｌ−Ｆｅ−Ｍｎ系金属間化合物やＡｌ−Ｆｅ−Ｍｎ−Ｓｉ系金属間化合物を形成し、かかる金属間化合物を微細に析出させることでアルミニウム合金板体の成形加工時に潤滑効果を向上させて成形性を向上させる。一方で過剰に添加すると、割れの起点となりやすい粗大な金属間化合物を増加させ、アルミニウム合金板体の成形性を低下させる。そこで、Ｍｎの添加量は、０．８〜１．５％の範囲内である。
Ｂは、アルミニウム合金のスラブ造塊時において、鋳造組織を微細化し均質化することで圧延用スラブの鋳造割れを防止し得る。一方で過剰に添加すると、溶接時の溶融ビード中にポロシティを発生させやすく、さらに溶融ビード中の溶融金属の対流によりポロシティを凝集させることで溶融接合部の乱れを生じさせやすくする。なお、後述するＭｇの添加によりポロシティの発生に対するＢの影響を小さくし得るため、Ｍｇの含有量に伴いその添加量を調整され得る。そこで、上記した溶接試験の結果も踏まえ、Ｂの添加量は、３００３系に対応するアルミニウム合金おいて２〜２０ｐｐｍの範囲内、より好ましくは２〜１０ｐｐｍの範囲内、３００５系において２〜３０ｐｐｍの範囲内、より好ましくは２〜２０ｐｐｍの範囲内である。
Ｍｇは、３００５系において必須添加元素であるが、３００３系においては任意添加元素である。Ｍｇは、母相内に固溶してアルミニウム合金板体として必要とされる機械的強度をその添加量の増加に伴って向上させ得て、組み立て後の二次電池用アルミニウム缶体として必要とされる耐圧強度を向上させる。また、Ｍｇ２ＳｉやＳ’相（Ａｌ２ＣｕＭｇ）を微細に析出させ、転移の移動を抑制させることで応力緩和を抑制し、アルミニウム合金板体として必要とされる耐応力緩和性を向上させる。一方で過剰に含有すると、加工硬化を促進させ、アルミニウム合金板体として必要とされる成形性を損なう。また、溶接時に割れやポロシティを発生させやすくなる。かかる観点から、そして上記した溶接試験の結果も踏まえ、Ｍｇの含有量は、３００３系に対応するアルミニウム合金において０．０５％以下の範囲内、３００５系に対応するアルミニウム合金において０．２〜０．６％の範囲内である。
さらに、二次電池用アルミニウム缶体の組み立てに用いられる３００３系及び３００５系のアルミニウム合金板体としての任意添加元素の成分範囲を定めた理由について説明する。
Ｔｉは、アルミニウム合金のスラブ造塊時において、鋳造組織を微細化し均質化することで圧延用スラブの鋳造割れを防止し得る。一方で過剰に含有すると、溶接時に溶融金属の対流を不安定にさせ、溶融接合部にポロシティを残留させやすくさせてしまう。かかる観点から、Ｔｉの含有量は０．１％以下の範囲内である。
その他の不純物元素として、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｖ、Ｎｉ等が挙げられるが、いずれも０．０５％以下の含有量とし、Ｔｉ及びＢを加えた合計を０．１５％以下の含有量とすることで上記した物理的特性に大きな影響を与えない。
なお、外装体及び蓋体の両者に同一の成分組成のアルミニウム合金板体を使用すれば、機械的強度や溶接性において有利であり、組立て後のリサイクル性において有利である。
さらに、外装体に比べて要求される機械的強度が低い蓋体には、純アルミニウムを使用することもできる。特に、高い導電性を要求される蓋体においては純アルミニウムであることが好ましい。純アルミニウムの成分組成は、例えば、ＪＩＳ Ｈ４０００に規定される合金番号１０５０、１０６０、１０７０、１０８０、１０８５などの化学成分の範囲から適宜選択できる。この場合においても、上記した１０５０系のアルミニウム合金板体を用いた実施例と同様に、必須添加元素としてＢを２〜１０ｐｐｍの範囲内、より好ましくは２〜６ｐｐｍの範囲内とし、任意添加元素としてＴｉを０．０４％以下として溶融接合部の乱れを低減させ得る。さらに、他の任意添加元素として、Ｓｉは０．３０％以下、Ｆｅは０．６％以下、Ｃｕは０．１％以下、Ｍｎは０．０５％以下、Ｍｇは０．０５％以下、Ｚｎは０．１％以下の範囲内とすることが好ましい。
また、上記した溶接試験においては、筐体板２の側縁端部に蓋体板３の端面３ａを突き合わせて溶接したが、筐体板２と蓋体板３との突き合わせの関係を他の関係としても同様である。例えば、図８（ａ）に示すように、蓋体板３の端面３ａ近傍、すなわち蓋体板３の側縁端部に筐体板２の端面２ａを突き合わせ、筐体板２に蓋体板３を乗せるように配置してもよい。この場合、突き合わせ面である端面２ａの外側縁線とこれに沿って位置する端面３ａの縁線とを突き合わせ線５とするように配置され、図８（ｂ）に示すように突き合わせ線５の位置に溶融接合部４を形成するよう溶接される。
さらに、例えば、図９（ａ）に示すように、蓋体板３の側縁端部に筐体板２の板厚とほぼ同寸の深さの切り込み部３ｂを与え、これに筐体板２をはめ込むようにして蓋体板３の側縁端部に端面２ａを突き合わせても同様である。すなわち、この場合も突き合わせ面である端面２ａの外側縁線とこれに沿って位置する端面３ａの縁線とを突き合わせ線５とするように配置され、図９（ｂ）に示すように突き合わせ線５の位置に溶融接合部４を形成するよう溶接される。
以上、本発明による実施例及びこれに基づく変形例を説明したが、本発明は必ずしもこれに限定されるものではなく、当業者であれば、本発明の主旨又は添付した特許請求の範囲を逸脱することなく、様々な代替実施例及び改変例を見出すことができるであろう。
１ 溶接継手
２ 筐体板
３ 蓋体板
４ 溶融接合部

Claims (6)

  1. アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体の製造方法であって、
    前記蓋体を構成する蓋体板と前記外装体を構成する筐体板の双方に、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、
    質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体を用意し、前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせる配置ステップと、
    前記蓋体板と前記筐体板の突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接する溶接ステップと、を含み、
    前記溶接ステップは、前記突き合わせ線を挟んで与えられる溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を１．５以上とするようにレーザ溶接条件を制御するステップを含むことを特徴とする二次電池用アルミニウム缶体の製造方法。
  2. アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体の製造方法であって、
    前記蓋体を構成する蓋体板に、
    質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体を用意し、
    前記外装体を構成する筐体板に、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体を用意し、前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせる配置ステップと、
    前記蓋体板と前記筐体板の突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接する溶接ステップと、を含み、
    前記溶接ステップは、前記突き合わせ線を挟んで与えられる溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比を１．５以上とするようにレーザ溶接条件を制御するステップを含むことを特徴とする二次電池用アルミニウム缶体の製造方法。
  3. 前記一方の前記側縁端部に沿って切り込み部を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の二次電池用アルミニウム缶体の製造方法。
  4. アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体であって、
    前記蓋体を構成する蓋体板と前記外装体を構成する筐体板の双方が、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、
    質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体で構成され、
    前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせた突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接され、前記突き合わせ線を挟んで与えられた溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比が１．５以上で、前記溶融接合部の深さＤが０．３５ｍｍ以上であることを特徴とする二次電池用アルミニウム缶体。
  5. アルミニウム合金板体からなる蓋体及び外装体をレーザ溶接して組み立てた二次電池用アルミニウム缶体であって、
    前記蓋体を構成する蓋体板が、
    質量比で、Ｂ：２〜１０ｐｐｍ、Ｓｉ：０．３０％以下、Ｆｅ：０．６％以下、Ｃｕ：０．１％以下、Ｍｎ：０．０５％以下、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｚｎ：０．１％以下、Ｔｉ：０．０４％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体で構成され、
    前記外装体を構成する筐体板が、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．２０％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｂ：２〜２０ｐｐｍ、Ｍｇ：０．０５％以下、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成、又は、
    質量比で、Ｓｉ：０．０５〜０．３０％、Ｆｅ：０．０５〜０．７％、Ｃｕ：０．０５〜０．３％、Ｍｎ：０．８〜１．５％、Ｍｇ：０．２〜０．６％、Ｂ：２〜３０ｐｐｍ、Ｔｉ：０．１％以下、残部Ａｌ及び不可避的不純物からなる成分組成のアルミニウム合金からなる合金板体で構成され、
    前記蓋体板と前記筐体板のうちの一方の側縁端部に沿って他方の端面を突き合わせた突き合わせ線に沿って連続レーザ溶接され、前記突き合わせ線を挟んで与えられた溶融接合部の深さＤに対する幅Ｗの比が１．５以上で、前記溶融接合部の深さＤが０．３５ｍｍ以上であることを特徴とする二次電池用アルミニウム缶体。
  6. 前記一方の前記側縁端部に沿って切り込み部を与えた上で溶接されたことを特徴とする請求項４又は５に記載の二次電池用アルミニウム缶体。
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