JP5610412B2 - 水溶性の放射性セシウムの不溶化方法、この方法に用いる不溶化剤並びにこの方法によって得られるセメント硬化体及びコンクリート - Google Patents
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Description
(1)
水溶性の放射性Csを含む高いpHを示す物質に添加され、前記放射性Csの溶脱を抑制し、不溶化するための放射性Csの不溶化剤であって、
少なくともフェロシアン化ニッケルを含むことを特徴とする水溶性の放射性Csの不溶化剤の構成とした。
(2)
前記フェロシアン化ニッケルを、フェロシアン化アルカリ、フェロシアン化アルカリ土類あるいは他の水溶性フェロシアン化化合物、及び水溶性ニッケル塩から合成することを特徴とする(1)に記載の水溶性の放射性Csの不溶化剤の構成とした。
(3)
前記高いpHを示す物質が、放射性Csを含む焼却灰であることを特徴とする(1)又は(2)に記載の水溶性の放射性Csの不溶化剤の構成とした。
(4)
塩化カルシウムおよび/または水酸化塩化カルシウムが、前記焼却灰に対して、0.1mass%〜40mass%の範囲で含まれることを特徴とする(1)〜(3)の何れかに記載の水溶性の放射性Csの不溶化剤の構成とした。
(5)
放射性Csを含む焼却灰に水を添加して水洗し、得られた水洗液に、(1)〜(4)の何れかに記載の水溶性の放射性Csの不溶化剤を添加し、安定Csとあわせて放射性Csを選択的に除去することを特徴とする水溶性の放射性Csの不溶化方法の構成とした。
(6)
放射性Csを含む焼却灰に、(1)〜(4)の何れかに記載の水溶性の放射性Csの不溶化剤を添加し、放射性Csを安定Csとあわせて選択的に除去することを特徴とする水溶性の放射性Csの不溶化方法の構成とした。
(7)
前記フェロシアン化ニッケルを、前記焼却灰に対して、1ppm〜5000ppmの範囲で添加することを特徴とする(5)又は(6)に記載の水溶性の放射性Csの不溶化方法の構成とした。
(8)
前記フェロシアン化ニッケルが、前記水溶性の安定性及び放射性を合わせたCs1モル当たり、0.1モル〜1000モル、好ましくは1モル〜100モル、より好ましくは1モル〜10モルの範囲で含まれることを特徴とする(5)又は(6)に記載の水溶性の放射性Csの不溶化方法の構成とした。
(9)
(6)〜(8)のいずれかに記載の水溶性の放射性Csの不溶化方法で得られた不溶化放射性Csを含む焼却灰又は水洗液から分離した不溶化放射性Csを含有する分離物を、ポルトランドセメントなどのセメント系材料を用いて固型化することを特徴とする水溶性の放射性Csの不溶化処理方法の構成とした。
(10)
前記セメント系材料が、
高炉スラグ、フライアッシュ、シリカフュ−ム等の珪質材料から選ばれる1種を含有する混合セメント、
又は高炉スラグ、フライアッシュ、シリカフュ−ム等の珪質材料から選ばれた複数種を含む複合セメントであることを特徴とする(9)に記載の水溶性の放射性Csの不溶化処理方法の構成とした。
(11)
前記セメント系材料又は(1)〜(4)いずれかに記載の水溶性の放射性Csの不溶化剤に、セメントの水和によっても消費しきれない過剰量の塩化カルシウムおよび/または水酸化塩化カルシウムを含有させることを特徴とする(9)又は(10)に記載の水溶性の放射性Csの不溶化処理方法の構成とした。
(12)
(9)〜(11)の何れかに記載の水溶性の放射性Csの不溶化処理方法によって得られたことを特徴とする放射性Csを含むセメント硬化体、もしくはコンクリートの構成とした。
(1)材料
・飛灰抽出模擬溶液
CaCl2=0もしくは1M(それぞれpH12.7もしくは12.0に対応)、NaCl=0.5M、KCl=0.5M、過剰量のCa(OH)2、CsCl=0.015〜45mM(RI*)の137Csを微量含有)。
*)RI:ラジオアイソトープ。
なおCs塩は水溶性塩であればアニオンの影響はないと考えられる。
・フェロシアン化ニッケル懸濁液
K4Fe(CN)6=5mM、NiCl2=5もしくは7.5mMを混合。
飛灰抽出模擬溶液2mLとフェロシアン化ニッケル懸濁液2mLを混合し、1昼夜静置することで生成物を沈降させ、0.22μmのメンブランフィルターでろ過した上澄み液中の137Csのγ線を指標にCs固定化率を測定した。その結果を図1に示す。なお、沈殿物を静置沈降させず、単に0.22μmのメンブランフィルターでろ過した場合には、ろ過液に137Csがもれだす。すなわち、フェロシアン化ニッケルによるCs除去には静置もしくは遠心分離などにより、沈殿を沈降させることが要点である。
実際にはK2−x1/2Nix[NiFe(CN)6]・nH2O(x、n=0〜2)。基本構造は[NiFe(CN)6]であり、2−の電荷を持つため、陽イオンを吸着する。Kは、他の陽イオン、Na、Caなどにより置換する。Csは最大2原子が取り込まれる。実験によれば、1個のCsに対し、1.3個程度の[NiFe(CN)6]があれば、高濃度のCaCl2、NaCl、KCl溶液からでもCsを高効率に除去できる。
全国28都府県170施設を調査した非特許文献1によると、都市ごみ焼却飛灰の化学組成には大きなばらつきがあり、ここで問題となる元素については、Cl=8〜31質量%(以下、単に%と記載)、Na2O=1〜10%(最大20%)、K2O=1〜10%である。Csについてはまとまった情報はないが、いくつかの測定事例では、0.1〜10ppm程度である。
次に、フェロシアン化ニッケルの安定性を調べるため、飛灰抽出模擬溶液をCaCl2=0、NaCl=0.5M、KCl=0.5M、CsNO3=0.38mM(RIの137Csを微量含有)とし、NaOHによりpH調整した。
セメントによるCl固定は、セメント中の反応性のアルミナ成分に対応する。普通ポルトランドセメントには5.5%程度のAl2O3が含有されるが、セメント中の石膏と反応し、通称モノサルフェ−トと呼ばれる化合物3CaOAl2O3.CaSO4.12H2Oを生成する。このSO4イオンは他のアニオンと交換性であり、Clイオン濃度が高い場合は、フリ−デル氏塩と呼ばれる鉱物3CaOAl2O3.CaCl2.12H2Oを生成する。すなわち、セメントの反応性のアルミナ含有量に対応し、モル比で2Cl/Al2O3のCl、質量比にすれば反応性のアルミナの0.70倍のClが固定化される。普通ポルトランドセメントでは、その3.8%相当のClが固定化される。高炉スラグを40%置換混合した高炉セメントでは、高炉スラグのアルミナ含有量が15%程度であるので、最大でその6.5%相当のClが固定化される。すなわち、上記のCl濃度以下の場合には、Clが消費されつくし、pH上昇が発生する可能性がある。
Claims (6)
- 少なくとも、
放射性セシウムを水に溶出させる工程、
フェロシアン化ニッケルを含む水溶性の放射性セシウムの不溶化剤を前記放射性セシウムが溶出した溶液に共存させ、前記放射性セシウムを前記フェロシアン化ニッケルに吸着させる工程、
少なくとも水溶性の放射性セシウムを含む高いpH=11.0以上を示す物質中の塩化カルシウムおよび水酸化塩化カルシウムの総和を、0.1mass%〜40mass%の範囲において、セメントの水和によっても消費しきれない過剰量の塩化カルシウムを含有させる制御をする工程、
を含み、
それら工程の後に、
セメント系材料を添加し、固型化させることを特徴とする
水溶性の放射性セシウムの不溶化方法。 - 前記水溶性の放射性セシウムを含む高いpH=11.0以上を示す物質が、放射性セシウムを含む焼却灰であることを特徴とする請求項1に記載の水溶性の放射性セシウムの不溶化方法。
- 前記フェロシアン化ニッケルを、前記焼却灰に対して、1ppm〜5000ppmの範囲で添加することを特徴とする請求項2に記載の水溶性の放射性セシウムの不溶化方法。
- 前記フェロシアン化ニッケルを、前記水溶性の安定性セシウムおよび放射性セシウムの総量1モル当たり、1モル〜1000モルの範囲で添加することを特徴とする請求項2に記載の水溶性の放射性セシウムの不溶化方法。
- 請求項1〜請求項4の何れか1項に記載の水溶性の放射性セシウムの不溶化方法に用いられ、少なくともフェロシアン化ニッケルを含むことを特徴とする水溶性の放射性セシウムの不溶化剤。
- 請求項1〜請求項4の何れか1項に記載の水溶性の放射性セシウムの不溶化方法によって得られたことを特徴とする放射性セシウムを含むセメント硬化体、もしくはコンクリート。
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