JP5586648B2 - 永久磁石とそれを用いたモータおよび発電機 - Google Patents

Description

本発明の実施形態は、永久磁石とそれを用いたモータおよび発電機に関する。

高性能な永久磁石としては、Ｓｍ−Ｃｏ系磁石やＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石等の希土類磁石が知られている。ハイブリッド自動車（ＨＥＶ）や電気自動車（ＥＶ）のモータに永久磁石を使用する場合、永久磁石には耐熱性が求められる。ＨＥＶやＥＶ用モータには、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石のネオジウム（Ｎｄ）の一部をジスプロシウム（Ｄｙ）で置換して耐熱性を高めた永久磁石が用いられている。Ｄｙは希少元素の一つであるため、Ｄｙを用いることなく、耐熱性を高めた永久磁石が求められている。さらに、モータや発電機の効率を高めるために、永久磁石の保磁力や磁束密度の向上が求められている。

Ｓｍ−Ｃｏ系磁石はキュリー温度が高いため、Ｄｙを使用しない系で優れた耐熱性を示すことが知られている。Ｓｍ−Ｃｏ系磁石は、高温下で良好なモータ特性等を実現することが可能な永久磁石として注目されている。Ｓｍ−Ｃｏ系磁石のうち、特にＳｍ₂Ｃｏ₁₇型磁石は保磁力や磁束密度が高いことから、モータや発電機に用いる永久磁石として期待されている。しかしながら、従来のＳｍ₂Ｃｏ₁₇型磁石をモータや発電機に適用した場合、高温下での動作時に磁石の表面部に減磁が生じやすいことが明らかになりつつある。このため、表面部の高温減磁を抑制したＳｍ₂Ｃｏ₁₇型磁石が求められている。

特開２０１１−２１６７１６号公報

本発明が解決しようとする課題は、Ｓｍ−Ｃｏ系磁石の高い保磁力や磁束密度を維持しつつ、高温減磁を抑制することを可能にした永久磁石とそれを用いたモータおよび発電機を提供することにある。

実施形態の永久磁石は、磁石本体と、磁石本体の表面に設けられた表面部とを具備する。磁石本体は、
組成式１：Ｒ（Ｆｅ_p1Ｍ_q1Ｃｕ_r1Ｃｏ_1-p1-q1-r1）_z1
（式中、Ｒは希土類元素から選ばれ、５０原子％以上がＳｍである少なくとも１種の元素、ＭはＴｉ、ＺｒおよびＨｆから選ばれる少なくとも１種の元素を示し、ｐ１、ｑ１、ｒ１およびｚ１はそれぞれ原子比で、０．２５≦ｐ１≦０．４５、０．０１≦ｑ１≦０．０５、０．０１≦ｒ１≦０．１、６≦ｚ１≦９を満足する数である）
で表される組成を有する。表面部は、
組成式２：Ｒ（Ｆｅ_p2Ｍ_q2Ｃｕ_r2Ｃｏ_1-p2-q2-r2）_z2
（式中、Ｒは希土類元素から選ばれ、５０原子％以上がＳｍである少なくとも１種の元素、ＭはＴｉ、ＺｒおよびＨｆから選ばれる少なくとも１種の元素を示し、ｐ２、ｑ２、ｒ２およびｚ２はそれぞれ原子比で、０．２５≦ｐ２≦０．４５、０．０１≦ｑ２≦０．０５、０．０１≦ｒ２≦０．１、０．８≦ｚ２／ｚ１≦０．９９５を満足する数である）
で表される組成を有する。

実施形態による永久磁石を示す断面図である。 実施形態の永久磁石モータを示す図である。 実施形態の可変磁束モータを示す図である。 実施形態の発電機を示す図である。

以下、実施形態の永久磁石について説明する。図１は実施形態の永久磁石の構成を示す断面図である。図１に示す永久磁石１は、磁石本体２と、磁石本体２の表面に設けられた表面部３とを具備している。磁石本体２は下記の組成式１で表される組成を有する。表面部３は下記の組成式２で表される組成を有する。
組成式１：Ｒ（Ｆｅ_p1Ｍ_q1Ｃｕ_r1Ｃｏ_1-p1-q1-r1）_z1
（式中、Ｒは希土類元素から選ばれる少なくとも１種の元素、ＭはＴｉ、ＺｒおよびＨｆから選ばれる少なくとも１種の元素を示し、ｐ１、ｑ１、ｒ１およびｚ１はそれぞれ原子比で、０．２５≦ｐ１≦０．４５、０．０１≦ｑ１≦０．０５、０．０１≦ｒ１≦０．１、６≦ｚ１≦９を満足する数である）
組成式２：Ｒ（Ｆｅ_p2Ｍ_q2Ｃｕ_r2Ｃｏ_1-p2-q2-r2）_z2
（式中、Ｒは希土類元素から選ばれる少なくとも１種の元素、ＭはＴｉ、ＺｒおよびＨｆから選ばれる少なくとも１種の元素を示し、ｐ２、ｑ２、ｒ２およびｚ２はそれぞれ原子比で、０．２５≦ｐ２≦０．４５、０．０１≦ｑ２≦０．０５、０．０１≦ｒ２≦０．１、０．８≦ｚ２／ｚ１≦０．９９５を満足する数である）

組成式（１）および組成式（２）において、元素Ｒとしてはイットリウム（Ｙ）を含む希土類元素から選ばれる少なくとも１種の元素が使用される。元素Ｒは磁石材料に大きな磁気異方性をもたらし、高い保磁力を付与するものである。元素Ｒとしては、サマリウム（Ｓｍ）、セリウム（Ｃｅ）、ネオジム（Ｎｄ）およびプラセオジム（Ｐｒ）から選ばれる少なくとも１種を用いることが好ましく、特にＳｍを使用することが望ましい。元素Ｒの５０原子％以上をＳｍとすることで、永久磁石の性能、とりわけ保磁力を再現性よく高めることができる。さらに、元素Ｒの７０原子％以上がＳｍであることが望ましい。

鉄（Ｆｅ）は主として永久磁石の磁化を担うものである。Ｆｅを多量に配合することによって、永久磁石の飽和磁化を高めることができる。ただし、Ｆｅの含有量が過剰になりすぎると、α−Ｆｅ相の析出等により保磁力が低下する。組成式（１）および組成式（２）におけるＦｅの含有量ｐ１、ｐ２は、それぞれ０．２５〜０．４５の範囲である。Ｆｅの含有量ｐ１、ｐ２を０．２５以上とすることで、永久磁石の飽和磁化を高めることができる。Ｆｅの含有量ｐ１、ｐ２は０．２８〜０．４０の範囲であることが好ましく、さらに好ましくは０．３０〜０．３６の範囲である。

元素Ｍとしては、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）およびハフニウム（Ｈｆ）から選ばれる少なくとも１種の元素が用いられる。元素Ｍを配合することで、高いＦｅ濃度の組成で大きな保磁力を発現させることができる。組成式（１）および組成式（２）における元素Ｍの含有量ｑ１、ｑ２は、それぞれ０．０１〜０．０５の範囲である。ｑ１およびｑ２が０．０５を超えると磁化の低下が著しく、またｑ１およびｑ２が０．０１未満であるとＦｅ濃度を高める効果が小さい。元素Ｍの含有量ｑ１、ｑ２は０．０１〜０．０３の範囲であることが好ましく、さらに好ましくは０．０１５〜０．２５の範囲である。

元素ＭはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆのいずれであってもよいが、少なくともＺｒを含むことが好ましい。特に、元素Ｍの５０原子％以上をＺｒとすることによって、永久磁石の保磁力を高める効果を向上させることができる。一方、元素Ｍの中でＨｆはとりわけ高価であるため、Ｈｆを使用する場合においても、その使用量は少なくすることが好ましい。Ｈｆの含有量は元素Ｍの２０原子％未満とすることが好ましい。

銅（Ｃｕ）はＳｍ−Ｃｏ系永久磁石に高い保磁力を発現させるために必須の元素である。組成式（１）および組成式（２）におけるＣｕの含有量ｒ１、ｒ２は、それぞれ０．０１〜０．１の範囲である。ｒ１およびｒ２が０．１を超えると磁化の低下が著しく、またｒ１およびｒ２が０．０１未満であると高い保磁力を得ることが困難となる。Ｃｕの含有量ｒ１、ｒ２は０．０３〜０．０７の範囲であることが好ましく、さらに好ましくは０．０４〜０．０６の範囲である。

コバルト（Ｃｏ）は永久磁石の磁化を担うと共に、高い保磁力を発現させるために必要な元素である。さらに、Ｃｏを多く含有するとキュリー温度が高くなり、永久磁石の熱安定性を向上させることができる。Ｃｏの含有量が少なすぎると、これらの効果を十分に得ることができない。ただし、Ｃｏの含有量が過剰になると、相対的にＦｅの含有割合が減るため、磁化の低下を招くおそれがある。従って、Ｃｏの含有量は元素Ｒ、元素ＭおよびＣｕの含有量を考慮した上で、組成式（１）および組成式（２）におけるＦｅの含有量ｐ１、ｐ２が上記範囲を満足するように設定される。

Ｃｏの一部はニッケル（Ｎｉ）、バナジウム（Ｖ）、クロム（Ｃｒ）、マンガン（Ｍｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、ケイ素（Ｓｉ）、ガリウム（Ｇａ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）、およびタングステン（Ｗ）から選ばれる少なくとも１種の元素Ａで置換してもよい。元素ＡによるＣｏの置換は、組成式（１）および組成式（２）の一方に適用してもよいし、両方に適用してもよい。置換元素Ａは磁石特性、例えば保磁力の向上に寄与する。ただし、元素ＡによるＣｏの過剰な置換は磁化の低下を招くおそれがあるため、元素Ａによる置換量はＣｏの２０原子％以下の範囲とすることが好ましい。なお、実施形態の磁石材料は酸化物等の不可避的不純物を含有することを許容する。

組成式（１）において、元素Ｒとそれ以外の元素（Ｆｅ、Ｍ、Ｃｕ、Ｃｏ）との原子比は１：６〜１：９の範囲である。すなわち、組成式（１）におけるｚ１の値（原子比）は６〜９の範囲とする。ｚ１の値が６未満であると、言い換えると元素Ｒの含有割合が多すぎると磁化の低下が著しくなり、十分な磁束密度が得られない。ｚ１の値が９を超えると、言い換えると元素Ｒの含有割合が少なすぎると多量のα−Ｆｅ相が析出し、十分な保磁力が得られない。ｚ１の値は７．５〜８．５の範囲とすることがより好ましく、さらに好ましくは７．７〜８．３の範囲である。組成式（２）における元素Ｒとそれ以外の元素（Ｆｅ、Ｍ、Ｃｕ、Ｃｏ）との原子比については、後に詳述する。

実施形態の永久磁石１は、例えば直方体形状に加工した後、モータや発電機に埋め込まれた状態で使用される。このような場合、モータや発電機が高温に晒されると、反磁界が集中する永久磁石の表面部分より磁化の反転が生じやすい。このような高温減磁が生じると、モータや発電機の性能は著しく低下する。特に、Ｓｍ−Ｃｏ系磁石は揮発性の高いＳｍを含んでいるため、後述する永久磁石の製造工程等で磁石表面からＳｍが蒸発し、表面部のＳｍ濃度が磁石内部のそれより小さくなるおそれがある。Ｓｍ−Ｃｏ系磁石は表面部のＳｍ濃度が低下することで、高温減磁にとって不利な状態となる。

本発明者等は、従来のＳｍ−Ｃｏ系磁石の高温減磁が上述した表面部におけるＳｍ等の元素Ｒの濃度の低下に起因することを見出した。そこで、実施形態の永久磁石１においては、組成式１で表される組成を有する磁石本体（磁石内部）２の表面に、組成式２で表される組成を有する表面部３を設けている。表面部３の組成は、元素Ｒに対するそれ以外の元素（Ｆｅ、Ｍ、Ｃｕ、Ｃｏ）の原子比を示すｚ２の値に特徴を有する。組成式２におけるｚ２の値は０．８≦ｚ２／ｚ１≦０．９９５を満足するように設定される。このようなｚ２を満足する組成を有する表面部３を磁石本体２の表面に設けることによって、Ｓｍ−Ｃｏ系永久磁石１の表面部分における高温減磁を抑制することができる。

組成式１のｚ１の値に対する組成式２のｚ２の値の比（ｚ２／ｚ１）が１未満であるということは、組成式２は組成式１に比べて元素Ｒ以外の元素（Ｆｅ、Ｍ、Ｃｕ、Ｃｏ）の原子比が小さいことを意味する。すなわち、表面部３は磁石本体（磁石内部）２に比べて元素Ｒの含有割合が多い組成、言い換えると元素Ｒの濃度が高い組成を有する。このように、表面部３の元素Ｒの濃度を磁石本体（磁石内部）２のそれより高くすることで、高温下での動作時における表面部３の磁化反転、さらにそれに基づく磁束の低下を抑制することができる。すなわち、永久磁石１の高温減磁を抑制することが可能となる。従って、モータや発電機に組み込んで高温下で動作させた場合においても、良好な特性を維持することが可能な永久磁石１を提供することができる。

表面部３の元素Ｒの濃度を磁石本体２より高くすることによる効果を得る上で、組成式２におけるｚ２の値は、ｚ２／ｚ１比が０．９９５以下となるように設定される。ｚ２／ｚ１比を０．９９５以下とすることによって、永久磁石１の高温減磁を効果的に抑制することができる。高温減磁の抑制効果をより有効に得るために、ｚ２／ｚ１比は０．９５以下であることが好ましい。ただし、ｚ２／ｚ１比を低くしすぎると、表面部３の元素Ｒの濃度が高くなりすぎるため、表面部３の磁化の低下が著しくなる。その結果として、永久磁石１全体としての磁束密度が小さくなって磁石特性が低下する。このため、ｚ２／ｚ１比は０．８以上とする。ｚ２／ｚ１比は０．８５以上であることが好ましい。

ここで、永久磁石の製造工程等で磁石表面からＳｍ等の元素Ｒが蒸発することによる影響を除くだけであれば、使用時に永久磁石の表面部分を研削して元素Ｒの濃度が低い部分を除去すればよい。しかしながら、永久磁石の過度の研削は歩留りを低下させ、永久磁石の製造コストを上昇させることになる。さらに、永久磁石の表面部分を研削しただけでは、表面部分の元素Ｒの濃度を内部のそれより高くすることはできない。このような点に対して、予め元素Ｒの濃度が内部２より高い表面部３を設けておくことによって、永久磁石１の高温減磁を再現性よく抑制することが可能となる。さらに、永久磁石の表面部分の研削量を減らして製造コストを低減することができる。

元素Ｒの濃度が磁石本体２より高い表面部３は、さらに元素Ｍの濃度が磁石本体２のそれより低いことが好ましい。すなわち、組成式２におけるｑ２の値は０．５≦ｑ２／ｑ１≦０．９５を満足するように設定することが好ましい。表面部３の元素Ｍの濃度を磁石本体２より低くすることで、永久磁石１の高温減磁の抑制効果をさらに高めることができる。元素Ｍの濃度が磁石本体２より低い組成領域は、表面部３全体に設けてもよいし、また表面部３の一部に設けてもよい。表面部３の少なくとも一部は、組成式２におけるｑ２の値が０．５≦ｑ２／ｑ１≦０．９５を満足する組成を有することが好ましい。

表面部３の元素Ｍの濃度を磁石本体２より低くすることによる高温減磁の抑制効果を得る上で、組成式２におけるｑ２の値はｑ２／ｑ１比が０．９５以下となるように設定することが好ましい。ｑ２／ｑ１比を０．９５以下とすることによって、永久磁石１の高温減磁の抑制効果を高めることができる。高温減磁の抑制効果をより高めるために、ｑ２／ｑ１比は０．９以下であることがより好ましい。ただし、ｑ２／ｑ１比を低くしすぎると、表面部３にα−Ｆｅ相が析出して保磁力が低下するおそれがある。このため、ｑ２／ｑ１比は０．５以上であることが好ましく、さらに好ましくは０．７以上である。

この実施形態の永久磁石１において、磁石本体（磁石内部）２と表面部３とは以下のように定義される。まず、永久磁石１の最大の面積を有する面における最長の辺の中央部において、辺に垂直（曲線の場合は中央部の接線と垂直）に切断した断面の内部と表面部の組成を測定する。測定箇所は、上記断面において各辺の１／２の位置を始点として、辺に対し垂直に内側に向けて端部まで引いた基準線１と、各角部の中央を始点として角部の内角の角度の１／２の位置で内側に向けて端部まで引いた基準線２とを設け、これら基準線１、２の始点から基準線の長さの１％の位置を表面部３、４０％の位置を内部２と定義する。角部が面取り等で曲率を有する場合には、隣り合う辺を延長した交点を辺の端部（角部中央）とする。測定箇所は交点からではなく、基準線と接した部分からの位置とする。

測定箇所を以上のように設定することによって、例えば断面が四角形の場合は、基準線が基準線１および基準線２でそれぞれ４本の合計８本となり、測定箇所は表面部３および内部２でそれぞれ８箇所となる。この実施形態においては、表面部３および内部２でそれぞれ８箇所全てが上記した組成範囲内であることが好ましいが、少なくとも表面部３および内部２でそれぞれ４箇所以上が上記した組成範囲内となればよい。この場合、１本の基準線での表面部３および内部２の関係を規定するものではない。組成分析は、例えばＳＥＭ−ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）により実施する。

この実施形態の永久磁石は、高温相であるＴｂＣｕ₇型結晶相（ＴｂＣｕ₇型構造を有する結晶相／１−７相）を前駆体とし、これに時効処理等を施して形成した相分離組織、すなわちＴｈ₂Ｚｎ₁₇型結晶相（Ｔｈ₂Ｚｎ₁₇型構造を有する結晶相／２−１７相）からなるセル相と、セル相の周囲を取り囲むような形で形成され、ＣａＣｕ₅型結晶相（ＣａＣｕ₅型構造を有する結晶相／１−５相）からなるセル壁相とを有する金属組織を備えることが好ましい。なお、永久磁石の金属組織は、２−１７相からなるセル相および１−５相からなるセル壁相以外の結晶相や非晶質相を含んでいてもよい。

２−１７相（セル相）の粒界に析出した１−５相（セル壁相）の磁壁エネルギーは、２−１７相の磁壁エネルギーに比べて大きく、この磁壁エネルギーの差が磁壁移動の障壁となる。Ｓｍ₂Ｃｏ₁₇型磁石においては、磁壁エネルギーの大きい１−５相等がピンニングサイトとして働くことによって、磁壁ピニング型の保磁力が発現するものと考えられる。ここで、磁壁エネルギーの差は主にＣｕの濃度差により生じているものと考えられる。セル壁相のＣｕ濃度がセル相内のＣｕ濃度より高ければ、保磁力が発現するものと考えられる。このため、セル壁相はセル相のＣｕ濃度の１．２倍以上のＣｕ濃度を有していることが好ましい。これによって、セル壁相を磁壁のピンニングサイトとして十分に機能させることができ、十分な保磁力を得ることが可能となる。

セル相を取り囲むようにして存在するセル壁相の代表例としては、上述した１−５相が挙げられるが、必ずしもこれに限定されるものではない。セル壁相がセル相のＣｕ濃度の１．２倍以上のＣｕ濃度を有している場合に、セル壁相を磁壁のピンニングサイトとして十分に機能させることができ、これによって高保磁力を得ることが可能となる。従って、セル壁相は上記したようなＣｕリッチな相であればよい。１−５相以外のセル壁相としては、高温相（相分離前の組織）である１−７相や、１−７相の相分離の初期段階に生じる１−５相の前駆体相等が挙げられる。

また、実施形態の永久磁石の形態は、必ずしも限定されるものではないが、焼結磁石であることが好ましい。実施形態の永久磁石は、組成式（１）で表される組成を有する焼結体からなる磁石本体（磁石内部）２と、その表面に設けられた表面部３とを有することが好ましい。表面部３は焼結体からなる磁石本体２と同時に形成してもよいし、焼結体からなる磁石本体２を形成した後に、後述する熱処理等により形成してもよい。表面部３の形成方法は特に限定されるものではなく、磁石本体（磁石内部）２との間で元素Ｒの濃度、さらには元素Ｍの濃度に差を有していればよい。

この実施形態の永久磁石は、例えば以下のようにして作製される。まず、所定量の元素を含む合金粉末を作製する。合金粉末は、例えばアーク溶解法や高周波溶解法による溶湯を鋳造して得られた合金インゴットを粉砕して調製する。合金粉末は、ストリップキャスト法でフレーク状の合金薄帯を作製した後に粉砕して調製してもよい。合金粉末または粉砕前の合金に対して、必要に応じて熱処理を施して均質化してもよい。フレークやインゴットの粉砕はジェットミルやボールミル等を用いて実施される。粉砕は合金粉末の酸化を防止するために、不活性ガス雰囲気中や有機溶媒中で行うことが好ましい。

次に、電磁石等の中に設置した金型内に合金粉末を充填し、磁場を印加しながら加圧成形することによって、結晶軸を配向させた圧粉体を作製する。この圧粉体を適切な条件下で焼結することによって、緻密な焼結体を得ることができる。焼結温度は１１００〜１３００℃の範囲とすることが好ましく、焼結時間は０．５〜１５時間の範囲とすることが好ましい。圧粉体の焼結は酸化を防止するために、真空中やアルゴンガス等の不活性ガス雰囲気中で行うことが好ましい。

次いで、得られた焼結体に対して、溶体化処理および時効処理を施して結晶組織を制御する。溶体化処理は、相分離組織の前駆体である１−７相を得るための処理であり、１１１０〜１２００℃の範囲の温度で０．５〜８時間保持することにより実施することが好ましい。時効処理は結晶組織を制御し、磁石の保磁力を高める処理である。時効処理は、７００〜９００℃の温度で０．５〜８０時間保持した後、０．２〜２℃／分の冷却速度で４００〜６５０℃の温度まで徐冷し、引き続いて室温まで冷却することにより実施することが好ましい。溶体化処理や時効処理は酸化防止のために、真空中やアルゴンガス等の不活性ガス雰囲気中で行うことが好ましい。

上記した製造方法で得られる永久磁石（焼結磁石）は、従来のＳｍ−Ｃｏ系磁石と同様に単一の組成を有するものである。次に、磁石本体（内部）２と表面部３との間に元素Ｒや元素Ｍの濃度差を付与する方法について述べる。元素Ｒの濃度差を付与する方法としては、上述した焼結体の表面に元素Ｒを蒸着した後、熱処理により元素Ｒを拡散させる方法が有効である。元素ＲとしてＳｍを使用した場合、Ｓｍは高温下で蒸気圧が高いため、Ｓｍ濃度が高い粉末を焼結体の周辺に配置することによって、焼結体の表面にＳｍを蒸着させることができる。また、元素Ｒを含むフッ化物や酸化物等の化合物粉末を焼結体の表面に塗布した後、熱処理して元素Ｒを拡散させてもよい。

元素Ｒの蒸着後や元素Ｒを含む化合物粉末の塗布後に実施する熱処理は、元素Ｒが焼結体の表面から十分に拡散し、元素Ｒの濃度が高い化合物が生成されるような条件下で実施することが好ましい。熱処理は、例えば５００〜１０００℃の温度で０．１〜１０時間の条件下で実施することが好ましい。これによって、ｚ２／ｚ１比が０．８〜０．９９５の範囲の組成を有する表面部３を、焼結体からなる磁石本体２の表面に設けることができる。熱処理温度や熱処理時間が不十分であると、元素Ｒの拡散や化合物化を十分に進行させることができず、表面部３のｚ２／ｚ１比を所定の範囲に制御することができない。

元素Ｍの濃度差を付与する方法としては、例えば圧粉体を作製する工程において、金型内に元素Ｍの濃度が異なる複数の合金粉末を順に投入して加圧成形する方法が挙げられる。例えば、元素Ｍの含有量を所定の範囲とした合金粉末１と、合金粉末１より元素Ｍの含有量を低くした合金粉末２とを用意する。まず、金型内に合金粉末２を投入し、次いで合金粉末１を投入し、最後に合金粉末２を再度投入する。この状態で加圧成形することによって、上下両面に元素Ｍの濃度が低い部分を設けた圧粉体が得られる。このような圧粉体を加圧形成することによって、所定の元素Ｍの濃度を有する磁石本体２の表面に元素Ｍの濃度が低い表面部３を設けた焼結体を得ることができる。

元素Ｒの濃度差と元素Ｍの濃度差とを有する焼結体は、上述した方法を組合せて適用することで得ることができる。また、元素Ｒの蒸着後や元素Ｒを含む化合物粉末の塗布後に実施する熱処理条件を調整することによって、元素Ｒの濃度差と同時に元素Ｍの濃度差を付与することもできる。ここに記載した方法は一例であり、いずれの方法によっても内部と表面部との間に元素Ｒの濃度差が生じた焼結体、さらには元素Ｍの濃度差が生じた焼結体が得られればよい。そして、そのような焼結体に上述した溶体化処理と時効処理とを施すことによって、高い保磁力や磁束密度を維持しつつ、組成が異なる磁石本体（内部）２と表面部３とを有する永久磁石１が得られる。溶体化処理は、元素Ｒや元素Ｍの濃度差を付与する処理を実施する以前に、予め実施しておいてもよい。

この実施形態の永久磁石は、各種モータや発電機に使用することができる。また、可変磁束モータや可変磁束発電機の固定磁石や可変磁石として使用することも可能である。この実施形態の永久磁石を用いることによって、各種のモータや発電機が構成される。この実施形態の永久磁石を可変磁束モータに適用する場合、可変磁束モータの構成やドライブシステムには、特開２００８−２９１４８号公報や特開２００８−４３１７２号公報に開示されている技術を適用することができる。

次に、実施形態のモータと発電機について、図面を参照して説明する。図２は実施形態による永久磁石モータを示している。図２に示す永久磁石モータ１１において、ステータ（固定子）１２内にはロータ（回転子）１３が配置されている。ロータ１３の鉄心１４中には、実施形態の永久磁石１５が配置されている。実施形態の永久磁石の特性等に基づいて、永久磁石モータ１１の高効率化、小型化、低コスト化等を図ることができる。

図３は実施形態による可変磁束モータを示している。図３に示す可変磁束モータ２１において、ステータ（固定子）２２内にはロータ（回転子）２３が配置されている。ロータ２３の鉄心２４中には、実施形態の永久磁石が固定磁石２５および可変磁石２６として配置されている。可変磁石２６は磁束密度（磁束量）を変化させることが可能とされている。可変磁石２６はその磁化方向がＱ軸方向と直交するため、Ｑ軸電流の影響を受けず、Ｄ軸電流により磁化することができる。ロータ２３には磁化巻線（図示せず）が設けられている。この磁化巻線に磁化回路から電流を流すことによって、その磁界が直接に可変磁石２６に作用する構造となっている。

実施形態の永久磁石によれば、前述した製造方法の各種条件を変更することによって、例えば保磁力が５００ｋＡ／ｍを超える固定磁石２５と保磁力が５００ｋＡ／ｍ以下の可変磁石２６とを得ることができる。なお、図３に示す可変磁束モータ２１においては、固定磁石２５および可変磁石２６のいずれにも実施形態の永久磁石を用いることが可能であるが、いずれか一方の磁石に実施形態の永久磁石を用いてもよい。可変磁束モータ２１は、大きなトルクを小さい装置サイズで出力可能であるため、モータの高出力・小型化が求められるハイブリッド車や電気自動車等のモータに好適である。

図４は実施形態による発電機を示している。図４に示す発電機３１は、実施形態の永久磁石を用いたステータ（固定子）３２を備えている。ステータ（固定子）３２の内側に配置されたロータ（回転子）３３は、発電機３１の一端に設けられたタービン３４とシャフト３５を介して接続されている。タービン３４は、例えば外部から供給される流体により回転する。なお、流体により回転するタービン３４に代えて、自動車の回生エネルギー等の動的な回転を伝達することによって、シャフト３５を回転させることも可能である。ステータ３２とロータ３３には、各種公知の構成を採用することができる。

シャフト３５はロータ３３に対してタービン３４とは反対側に配置された整流子（図示せず）と接触しており、ロータ３３の回転により発生した起電力が発電機３１の出力として相分離母線および主変圧器（図示せず）を介して、系統電圧に昇圧されて送電される。発電機３１は、通常の発電機および可変磁束発電機のいずれであってもよい。なお、ロータ３３にはタービン３４からの静電気や発電に伴う軸電流による帯電が発生する。このため、発電機３１はロータ３３の帯電を放電させるためのブラシ３６を備えている。

次に、実施例およびその評価結果について述べる。

（実施例１〜８）
各原料を所定の比率で秤量して混合した後、Ａｒガス雰囲気中でアーク溶解して合金インゴットを作製した。合金インゴットを粗粉砕した後、ジェットミルで微粉砕して合金粉末を調製した。次いで、合金粉末を磁界中でプレス成形して圧粉体とした後、Ａｒガス雰囲気中にて１２００℃で２時間保持して焼結し、引き続いて１１３０℃で３時間保持し溶体化処理して焼結体を作製した。

次に、得られた焼結体表面にＳｍを蒸着した後、Ａｒガス雰囲気中にて７００℃で１時間保持して熱処理することによって、Ｓｍを表面から拡散させて内部と表面部との間にＳｍ濃度差を付与した。焼結体表面へのＳｍの蒸着は、粒径が２５０μｍ以下のＳｍ金属粉末を加熱して蒸発させ、このＳｍ蒸気を焼結体表面に吸着させる物理的蒸着法により実施した。このようにして内部と表面部との間にＳｍ濃度差を付与した焼結体を、Ａｒガス雰囲気中にて７９０℃で４時間保持した後に４００℃まで徐冷し、さらに室温まで冷却した。このようにして得た焼結磁石を後述する特性評価に供した。

（比較例１）
焼結体表面へのＳｍの蒸着とその後の熱処理を行わない以外は、実施例１同様にして焼結磁石を作製した。得られた焼結磁石を後述する特性評価に供した。

（比較例２）
焼結体表面にＳｍを蒸着した後、Ａｒガス雰囲気中にて４００℃で１時間保持して熱処理する以外は、実施例１同様にして焼結磁石を作製した。得られた焼結磁石を後述する特性評価に供した。

上述した実施例１〜８および比較例１〜２の焼結磁石の内部および表面部の組成を前述した方法により測定した。組成分析は内部４箇所および表面部４箇所に対して実施し、それらの平均値を内部組成および表面部組成として表１に示す。次に、焼結磁石の室温における磁気特性をＢＨトレーサで評価し、保磁力と残留磁化を測定した。さらに、焼結磁石をＩＰＭモータに埋め込んで、１５０℃での減磁状況を調べた。これらの結果を表２に示す。１５０℃での減磁状態の評価結果は、５％を超える減磁領域が確認されたものを×、５％を超える減磁領域が確認されなかったものを○、１％を超える減磁領域が確認されなかったものを◎として示した。

表２から明らかなように、実施例１〜８の焼結磁石はいずれも磁石特性に優れ、かつ高温減磁の発生も抑制されていることが分かる。これに対して、比較例１の焼結磁石は角部に５％程度までの減磁領域の発生が認められた。比較例２の焼結磁石は、高温減磁の発生が抑制されているものの、Ｓｍの蒸着後の熱処理条件が不十分であるため、表面部のＳｍ濃度が高くなりすぎて、残留磁化の低下が認められた。

（実施例９〜１３）
各原料を所定の比率で秤量して混合した後、Ａｒガス雰囲気中でアーク溶解して合金インゴットを作製した。合金インゴットを粗粉砕した後、ジェットミルで微粉砕して合金粉末１を調製した。さらに、Ｚｒ濃度が低い合金粉末２を同様にして調製した。金型内に合金粉末２を投入し、次いで合金粉末１を投入し、最後に合金粉末２を再度投入した後、磁界中でプレス成形して圧粉体とした。この圧粉体をＡｒガス雰囲気中にて１２００℃で２時間保持して焼結し、引き続いて１１３０℃で３時間保持して焼結体を作製した。

次に、得られた焼結体表面にＳｍを蒸着した後、Ａｒガス雰囲気中にて９００℃で１時間保持して熱処理することによって、Ｓｍを表面から拡散させて内部と表面部との間にＳｍ濃度差を付与した。焼結体表面へのＳｍの蒸着は、粒径が２５０μｍ以下のＳｍ金属粉末を加熱して蒸発させ、このＳｍ蒸気を焼結体表面に吸着させる物理的蒸着法により実施した。このようにして内部と表面部との間にＳｍ濃度差とＺｒ濃度差とを付与した焼結体を、Ａｒガス雰囲気中にて７９０℃で４時間保持した後に４００℃まで徐冷し、さらに室温まで冷却した。このようにして得た焼結磁石を特性評価に供した。

上述した実施例９〜１３の焼結磁石の内部および表面部の組成を前述した方法により測定した。組成分析は内部４箇所および表面部４箇所に対して実施し、それらの平均値を内部組成および表面部組成として表３に示す。次に、焼結磁石の室温における磁気特性をＢＨトレーサで評価し、保磁力と残留磁化を測定した。さらに、焼結磁石をＩＰＭモータに埋め込んで、１５０℃での減磁状況を調べた。これらの結果を表４に示す。１５０℃での減磁状態の評価結果は、表１と同様な評価基準に基づくものである。

なお、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施し得るものであり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると共に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

１…永久磁石、２…磁石本体（内部）、３…表面部、１１…永久磁石モータ、１２…ステータ、１３…ロータ、１４…鉄心、１５…永久磁石、２１…可変磁束モータ、２２…ステータ、２３…ロータ、２４…鉄心、２５…固定磁石、２６…可変磁石、３１…可変磁束発電機、３２…ステータ、３３…ロータ、３４…タービン、３５…シャフト。

Claims (8)

1. 組成式１：Ｒ（Ｆｅ_p1Ｍ_q1Ｃｕ_r1Ｃｏ_1-p1-q1-r1）_z1
   （式中、Ｒは希土類元素から選ばれ、５０原子％以上がＳｍである少なくとも１種の元素、ＭはＴｉ、ＺｒおよびＨｆから選ばれる少なくとも１種の元素を示し、ｐ１、ｑ１、ｒ１およびｚ１はそれぞれ原子比で、０．２５≦ｐ１≦０．４５、０．０１≦ｑ１≦０．０５、０．０１≦ｒ１≦０．１、６≦ｚ１≦９を満足する数である）
   で表される組成を有する磁石本体と、
   前記磁石本体の表面に設けられ、
   組成式２：Ｒ（Ｆｅ_p2Ｍ_q2Ｃｕ_r2Ｃｏ_1-p2-q2-r2）_z2
   （式中、Ｒは希土類元素から選ばれ、５０原子％以上がＳｍである少なくとも１種の元素、ＭはＴｉ、ＺｒおよびＨｆから選ばれる少なくとも１種の元素を示し、ｐ２、ｑ２、ｒ２およびｚ２はそれぞれ原子比で、０．２５≦ｐ２≦０．４５、０．０１≦ｑ２≦０．０５、０．０１≦ｒ２≦０．１、０．８≦ｚ２／ｚ１≦０．９９５を満足する数である）
   で表される組成を有する表面部と
   を具備することを特徴とする永久磁石。
2. 請求項１記載の永久磁石において、
   前記表面部の少なくとも一部は、前記組成式２におけるｑ２が０．５≦ｑ２／ｑ１≦０．９５を満足する組成を有することを特徴とする永久磁石。
3. 請求項１または請求項２記載の永久磁石において、
   前記磁石本体は、Ｔｈ₂Ｚｎ₁₇型結晶相からなるセル相と、前記セル相を取り囲むように存在するセル壁相とを有する金属組織を備える焼結体を具備することを特徴とする永久磁石。
4. 請求項１ないし請求項３のいずれか１項記載の永久磁石において、
   前記表面部のＳｍ濃度は、前記磁石本体のＳｍ濃度よりも高いことを特徴とする永久磁石。
5. 請求項１ないし請求項４のいずれか１項記載の永久磁石において、
   前記組成式１および前記組成式２における元素Ｍの５０原子％以上がそれぞれジルコニウムであることを特徴とする永久磁石。
6. 請求項１ないし請求項５のいずれか１項記載の永久磁石において、
   前記組成式１および前記組成式２の少なくとも一方のＣｏの２０原子％以下が、Ｎｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｎｂ、ＴａおよびＷから選ばれる少なくとも１種の元素Ａで置換されていることを特徴とする永久磁石。
7. 請求項１ないし請求項６のいずれか１項記載の永久磁石を具備することを特徴とするモータ。
8. 請求項１ないし請求項６のいずれか１項記載の永久磁石を具備することを特徴とする発電機。

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