JP5399385B2 - 鱗片状ガラス及び被覆鱗片状ガラス - Google Patents
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Description
57≦SiO2≦65、
0.1≦B2O3<2、
8≦Al2O3≦15、
45≦(SiO2−B2O3−Al2O3)≦56、
1≦MgO≦5、
15≦CaO≦30、
0.1≦(Li2O+Na2O+K2O)≦4
の組成であるガラス素地から形成される。
一例では、前記ガラス素地のガラス転移温度が600〜800℃である。
一例では、前記ガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔTが0〜100℃である。
本発明の第1の側面に係る発明の鱗片状ガラスを形成するガラス素地が、57≦SiO2≦65及び8≦Al2O3≦15を満たすように設定されている。すなわち、二酸化ケイ素及び酸化アルミニウムの含有量が十分に確保され、二酸化ケイ素と酸化アルミニウムによるガラスの骨格を形成する機能を十分に発現することができ、ガラス転移温度が高く、溶融性が良く、耐酸性や耐水性を高めることができる。さらに、三酸化二ホウ素の含有量が0.1≦B2O3<2に設定されると共に、二酸化ケイ素の含有量と三酸化二ホウ素及び酸化アルミニウムの合計含有量との差が45≦(SiO2−B2O3−Al2O3)≦56に設定されている。このため、鱗片状ガラスの特に耐酸性を高めることができる。また、酸化マグネシウム及び酸化カルシウムの含有量が1≦MgO≦5及び15≦CaO≦30に設定されている。このため、ガラス形成時における失透温度及び粘度を良好にすることができる。その上、酸化リチウム、酸化ナトリウム及び酸化カリウムの合計含有量が0.1≦(Li2O+Na2O+K2O)≦4を満足するように設定されている。このようにアルカリ金属酸化物の含有量が十分であり、ガラス形成時における失透温度及び粘度を良好にすることができる。従って、鱗片状ガラスの耐熱性及び化学的耐久性を向上させることができる。
ガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔTが0〜100℃に設定されている場合、ガラス形成時における失透を抑制することができると共に、より均質な鱗片状ガラスを得ることができる。
本明細書において、組成を示す数値は質量%を表す。本実施形態の鱗片状ガラスを形成するガラス素地の組成は質量%で表して次のように設定される。
0.1≦B2O3<2、
8≦Al2O3≦15、
45≦(SiO2−B2O3−Al2O3)≦56、
1≦MgO≦5、
15≦CaO≦30、
0.1≦(Li2O+Na2O+K2O)≦4。
鱗片状ガラス10を形成するガラス素地の組成について説明する。
(SiO2)
二酸化ケイ素(SiO2)は、鱗片状ガラス10の骨格となる主成分である。本明細書において、主成分とは、含有量が最も多い成分であることを意味する。また、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分であり、さらに耐酸性を向上させる成分でもある。このSiO2の含有量が57質量%未満の場合には、失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス10を形成することが難しくなると共に、鱗片状ガラス10の耐酸性も悪化する。その一方、65質量%を超える場合には、ガラスの融点が高くなり過ぎて、原料を均一に溶融することが困難になる。
三酸化二ホウ素(B2O3)は、ガラスの骨格を形成する成分であり、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分でもあると共に、耐水性を向上させる成分でもある。この三酸化二ホウ素の含有量は、0.1≦B2O3<2である。B2O3の含有量が2質量%以上では、揮発しやすいB2O3がガラスの溶融時に飛散するおそれがあり、ガラスを溶融する際に溶融窯や蓄熱窯の炉壁を浸食して窯の寿命を著しく低下させる。その一方、B2O3の含有量が0.1質量%より少ない場合には、B2O3の機能発現が不足し、ガラスの骨格形成が不十分であると共に、耐水性も悪化する。
酸化アルミニウム(Al2O3)は、鱗片状ガラス10の骨格となる成分であり、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分でもある。また、Al2O3は、耐水性を向上させる成分である一方で、耐酸性を悪化させる成分でもある。Al2O3が8質量%未満の場合には、失透温度及び粘性の調整を十分に行うことができず、或いは耐水性を十分に改善することができない。一方、Al2O3の含有量が15質量%を超える場合、ガラスの融点が高くなり過ぎて、原料を均一に溶融することが困難になり、耐酸性も悪化する。
ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整し、耐水性を向上させる成分であるB2O3及びAl2O3の和(B2O3+Al2O3)が、鱗片状ガラスの成形性にとり重要である。(B2O3+Al2O3)が9質量%未満であると、失透温度が上昇しすぎて、鱗片状ガラスを形成することが難しくなる。他方、(B2O3+Al2O3)が17質量%以上では、ガラスの融点が高くなりすぎて、原料を均一に溶融することが困難になる。
鱗片状ガラス10の耐酸性を向上させる成分であるSiO2と、耐酸性を悪化させる成分であるB2O3及びAl2O3との含有量の差(SiO2−B2O3−Al2O3)が、鱗片状ガラス10の耐酸性にとって重要な因子である。(SiO2−B2O3−Al2O3)が45質量%未満の場合、鱗片状ガラス10の耐酸性が不十分となる。その一方、(SiO2−B2O3−Al2O3)が56質量%を超える場合、失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス10を形成することが困難になる。
酸化マグネシウム(MgO)と酸化カルシウム(CaO)は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。MgOの含有量が1質量%未満の場合には、失透温度及び粘度を調整するのに十分な効果を得ることができない。一方、5質量%を超える場合には、失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス10を形成することが難しくなる。従って、MgOの下限は、1質量%以上であり、2質量%以上であることが好ましい。MgOの上限は、5質量%以下であり、4質量%以下であることが好ましい。よって、MgOの含有量の範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選ばれる。例えば、MgOの含有量は、1〜4質量%が好ましく、2〜4質量%がより好ましい。
酸化ストロンチウム(SrO)は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。このSrOは必須成分ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用してもよい。しかし、SrOの含有量が10質量%を超えると、耐酸性が悪化する。従って、SrOの上限は、10質量%以下が好ましく、5質量%以下がより好ましく、2質量%以下がさらに好ましい。SrOは実質的に含有しないことが最も好ましい。
酸化バリウム(BaO)は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。このBaOは必須成分ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用してもよい。また、BaOは、耐酸性を悪化させる成分でもある。しかし、BaOの含有量が10質量%を超えると、耐酸性が悪化する。従って、BaOの上限は10質量%以下が好ましく、5質量%以下がより好ましく、2質量%以下がさらに好ましい。BaOは実質的に含有しないことが最も好ましい。
酸化亜鉛(ZnO)は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。このZnOは必須成分ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用してもよい。しかし、ZnOは揮発し易いため、溶融時に飛散する可能性がある。ZnOの含有量が10質量%を超えると、揮発のため、ガラス中の含有量を管理し難くなる。従って、ZnOの上限は、10質量%以下が好ましく、5質量%以下がより好ましく、2質量%以下がさらに好ましい。ZnOは実質的に含有しないことが最も好ましい。
アルカリ金属酸化物〔酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、酸化カリウム(K2O)〕は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。このアルカリ金属酸化物の合計含有量(Li2O+Na2O+K2O)は、0.1≦(Li2O+Na2O+K2O)≦4である。アルカリ金属酸化物の合計含有量(Li2O+Na2O+K2O)が4質量%より多い場合には、ガラス転移温度が低くなり、ガラスの耐熱性が悪くなる。その一方、アルカリ金属酸化物の合計含有量(Li2O+Na2O+K2O)が0.1質量%より少ない場合には、失透温度及び粘性の調整を十分に行うことができない。
二酸化チタン(TiO2)は、ガラスの溶融性及び鱗片状ガラス10の化学的耐久性及び紫外線吸収特性を向上させる成分である。従って、TiO2は、必須成分ではないが、ガラスの溶融性及び鱗片状ガラス10の化学的耐久性及び光学特性を調整するための成分として含むことが好ましい。しかし、TiO2の含有量が5質量%を超えると、ガラスの失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス10を形成することが難しくなる。
酸化ジルコニウム(ZrO2)は、ガラス形成時の失透温度、粘度及び化学的耐久性を調整する成分である。係るZrO2は必須成分ではないが、ガラス形成時の失透温度、粘度及び化学的耐久性を調整するための成分として使用してもよい。しかし、ZrO2の含有量が5質量%を超えると、ガラスの失透成長を速めるため、しばしば鱗片状ガラス10を安定して作製することを難しくなる。従って、ZrO2の上限は、5質量%以下が好ましく、2質量%以下がより好ましく、1質量%以下がさらに好ましい。ZrO2は実質的に含有しないことがさらに好ましい。
通常、ガラス中の鉄(Fe)は、Fe2+又はFe3+の状態で存在する。Fe3+は鱗片状ガラス10の紫外線吸収特性を高める成分であり、Fe2+は熱線吸収特性を高める成分である。従って、鉄(Fe)は、必須成分ではないが、鱗片状ガラス10の光学特性を調整するための成分として含まれていてもよい。また、鉄(Fe)は、意図的に含ませなくとも、工業用原料により不可避的に混入する場合がある。他方、鉄(Fe)の含有量が多くなると、鱗片状ガラス10の着色が顕著になる。この着色は鱗片状ガラス10の色調や光沢が重要視される用途においては、好ましくないことがある。従って、鉄(Fe)の上限は、Fe2O3換算にて5質量%以下が好ましく、2質量%以下がより好ましく、0.5質量%以下がさらに好ましく、0.1質量%以下が特に好ましく、実質的に含有しないことが最も好ましい。
三酸化硫黄(SO3)は、必須成分ではないが、清澄剤として含まれていてもよい。硫酸塩の原料を使用すると、0.5質量%以下の含有量で含まれることがある。
フッ素(F)は、ガラスを溶融する際に溶融窯や蓄熱窯の炉壁を浸食して窯の寿命を著しく低下させるおそれがあるため、実質的に含有させないことが好ましい。
本実施形態の鱗片状ガラス10は、例えば図4に示した製造装置を用いて製造することができる。この図4に示すように、耐火窯槽20内で溶融された前記ガラス組成を有するガラス素地21は、ブローノズル22に送り込まれたガス23によって、風船状に膨らみ、中空状ガラス膜24となる。得られた中空状ガラス膜24を一対の押圧ロール25,25によって粉砕することにより、鱗片状ガラス10が得られる。
本実施形態の鱗片状ガラス10の各物性について、以下詳細に説明する。
(温度特性)
溶融ガラスの粘度が100Pa・s(1000P)のときの温度は、作業温度と呼ばれ、鱗片状ガラス10の成形に最も適した温度とされている。例えば、図4の製造装置によると、中空状ガラス膜24の平均厚さすなわち鱗片状ガラス10の平均厚さは、0.1〜15μmである。このような薄肉の中空状ガラス膜24を形成する場合、ガラスの温度低下が著しい。この温度低下のため、中空状ガラス膜24の可塑性が急激に低下し、引き延ばし難くなる。可塑性の低下により、中空状ガラス膜24が均一に成長し難くなり、ガラス膜厚にばらつきが発生することがある。そこで、作業温度は、1100℃以上が好ましく、1150℃以上がより好ましく、1200℃以上がさらに好ましい。
鱗片状ガラス10は、該鱗片状ガラス10を形成するガラス素地のガラス転移温度(ガラス転移点)が高いほど耐熱性が高く、高温加熱を伴う加工に対して変形し難くなる。ガラス転移温度が600℃以上であれば、鱗片状ガラス10の表面に金属又は金属酸化物を主成分とする被膜を形成する工程において、鱗片状ガラス10の形状が変化するおそれが小さい。また、鱗片状ガラス10又は被覆鱗片状ガラスを塗料に配合し、焼き付け塗装等の用途に好適に用いることができる。本実施形態で規定したガラス組成であれば、600℃以上のガラス転移温度を有するガラスを容易に得ることができる。鱗片状ガラス10のガラス転移温度は、600℃以上であることが好ましく、650℃以上であることがより好ましく、700℃以上であることがさらに好ましい。このガラス転移温度の上限は、800℃程度であることが好ましい。従って、ガラス転移温度は、600〜800℃であることが好ましく、650〜800℃であることがより好ましい。
鱗片状ガラス10は、該鱗片状ガラス10を形成するガラス素地のヤング率が高いほど弾力性が良く、樹脂成形体を得る樹脂組成物用の充填材として有効に機能する。ここで、ヤング率(GPa)は、通常の超音波法により、ガラス中を伝播する弾性波の縦波速度と横波速度とを測定し、別にアルキメデス法により測定したガラスの密度とから求めることができる。このヤング率の下限は好ましくは85GPa以上であり、より好ましくは88GPa以上であり、さらに好ましくは89GPa以上である。ヤング率の上限は好ましくは100GPa以下であり、さらに好ましくは95GPa以下である。従って、ヤング率は85〜100GPaが好ましく、88〜95GPaがより好ましい。
本実施形態の鱗片状ガラス10は、耐酸性、耐水性、耐アルカリ性等の化学的耐久性に優れるものである。そのため、本実施形態の鱗片状ガラス10は、樹脂成形体、塗料、化粧料、インキ等の用途に好適に使用することができる。
図2に模式的に示すように、前述した鱗片状ガラス10を基材として、その表面(外周面)に金属又は金属酸化物を主成分とする被膜11を形成することにより、被覆鱗片状ガラス12を製造することができる。この被膜11は、実質的に、金属及び金属酸化物の少なくとも1種から形成されることが好ましい。被膜11の形態は、単層、混合層又は複層のいずれであってもよい。
コアとなる鱗片状ガラス10の表面全体に被膜11を形成してもよく、鱗片状ガラス10の表面の一部に被膜11を形成してもよい。
鱗片状ガラス10や被覆鱗片状ガラス12は、公知の手段により、顔料として又は補強用充填材として、樹脂組成物、塗料、インキ組成物及び化粧料等に配合される。その結果、これらの色調や光沢を高めることができると共に、樹脂組成物、塗料及びインキ組成物においては、寸法精度及び強度等を改善することができる。図3は、この鱗片状ガラス10を塗料に配合して、基材13の表面に塗布した例を説明するための模式的な断面図である。この図3に示すように、鱗片状ガラス10又は被覆鱗片状ガラス12は、塗膜14の樹脂マトリックス15中に分散されている。
インキ組成物としては、各種ボールペン、フェルトペン等の筆記具用インキ及びグラビアインキ、オフセットインキ等の印刷インキがあるが、いずれのインキ組成物にも適用することができる。インキ組成物を構成するビヒクルは、顔料を分散させ、紙にインキを固着させる働きをする。ビヒクルは、樹脂類、油分と溶剤等から構成される。
(1)メチルハイドロジェンポリシロキサン、高粘度シリコーンオイル及びシリコーン樹脂等のシリコーン化合物による処理方法。
(2)アニオン界面活性剤、カチオン界面活性剤等の界面活性剤による処理方法。
(3)ナイロン、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレン、各種フッ素樹脂〔ポリテトラフルオロエチレン樹脂(PTFE)、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合樹脂(PFA)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合樹脂(FEP)、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合樹脂(ETFE)、ポリビニリデンフルオライド(PVDF)、ポリクロロトリフルオロエチレン(PCTFE)等〕、ポリアミノ酸等の高分子化合物による処理方法。
(4)パーフルオロ基含有化合物、レシチン、コラーゲン、金属石鹸、親油性ワックス、多価アルコール部分エステル又は完全エステル等による処理方法。
(5)これらを複合した処理方法。
また、この化粧料には、通常化粧料に用いられる他の材料を必要に応じて適宜配合することができる。例えば、無機粉末、有機粉末、顔料や色素、炭化水素、エステル類、油性成分、有機溶媒、樹脂、可塑剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、防腐剤、界面活性剤、保湿剤、香料、水、アルコール、増粘剤等が挙げられる。
無機顔料としては、各種色別に以下のものが挙げられる。無機白色顔料:酸化チタン、酸化亜鉛等、無機赤色系顔料:酸化鉄(ベンガラ)、チタン酸鉄等、無機褐色系顔料:γ酸化鉄等、無機黄色系顔料:黄酸化鉄、黄土等、無機黒色系顔料:黒酸化鉄、カーボンブラック等、無機紫色系顔料:マンゴバイオレット、コバルトバイオレット等、無機緑色系顔料:チタン酸コバルト等、無機青色系顔料:群青、紺青等。
以上の実施形態によって発揮される効果を以下にまとめて記載する。
・ 鱗片状ガラス10を形成するガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔTが0〜100℃であることにより、ガラス形成時における失透を抑制することができると共に、より均質な鱗片状ガラス10を調製することができる。
・ 鱗片状ガラス10を形成するガラス素地のヤング率が85〜100GPaであることにより、鱗片状ガラス10が良好な弾力性を発揮することができ、樹脂成形体の充填材として好適に使用することができる。
(実施例1〜27及び比較例1〜8)
表1〜表4に示した組成となるように、珪砂等の通常のガラス原料を調合して、実施例及び比較例毎にガラス素地のバッチを作製した。各バッチについて、電気炉を用いて1400〜1600℃まで加熱して溶融させ、組成が均一になるまで約4時間そのまま維持した。その後、溶融したガラス素地を鉄板上に流し出して、電気炉中で常温まで徐冷し、ガラスサンプルを得た。
比較例3に示す従来のEガラスは、その質量減少率ΔWが7.40質量%と大きく、耐酸性に劣る。
比較例6に示すガラスのΔTは−16℃であり、実施例1〜27に示すガラスのΔTより小さく、失透を生じさせた。さらに、このガラスの質量減少率ΔWは、2.85質量%であり、実施例1〜27の質量減少率ΔWより大きく、耐酸性に劣る。
このようにして作製した実施例1〜27の組成をもつ鱗片状ガラス10を粉砕して所定の粒子径とした後、液相法により鱗片状ガラス10表面を二酸化チタンで被覆した。この液相法は、金属塩から二酸化チタンを鱗片状ガラス10の表面に析出させる方法である。すなわち、イオン交換水に金属塩として塩化第一スズ・二水和物を溶かし、それに希塩酸を加えてpH2.0〜2.5に調整した。この溶液に、鱗片状ガラス10を撹拌しながら加え、10分後に濾過した。続いて、イオン交換水にヘキサクロロ白金酸・六水和物を溶かし、そこへ前記濾過した鱗片状ガラス10を撹拌しつつ投入し10分後に濾過した。次いで、イオン交換水に塩酸溶液(35質量%)を加え、pH0.7の塩酸酸性溶液を得た。この酸性溶液に鱗片状ガラス10を撹拌しつつ投入し、溶液温度を75℃まで昇温した。
実施例1〜27の組成を有する鱗片状ガラス10を粉砕して所定の粒子径とした後、通常の無電解めっき法により鱗片状ガラス10表面を銀で被覆した。この通常の無電解めっき法について説明する。まず、鱗片状ガラス10について塩化第一スズとヘキサクロロ白金酸・六水和物による前処理を前記実施例28〜54と同様に行った。続いて、イオン交換水10Lに硝酸銀200gとアンモニア水を適当量加え、銀液を製造した。この銀液に、前処理を施した鱗片状ガラス1kgを撹拌しつつ投入し、さらに14質量%の酒石酸ナトリウムカリウム溶液を還元液として添加し、銀を鱗片状ガラス10表面に被覆した。その後、この鱗片状ガラス10を濾過し、400℃で2時間乾燥させ、表面に銀の被膜11を有する鱗片状ガラス10を得た。
(実施例82〜108及び比較例9)
実施例1〜27の組成を有する鱗片状ガラス10を粉砕して所定の粒子径とした後、ポリエステル樹脂と混合し、鱗片状ガラス10を含有するポリエステル樹脂組成物を得た。このポリエステル樹脂組成物は、鱗片状ガラス10の分散性が良く、外観が良好であった。
実施例28〜54の被覆鱗片状ガラス12を、エポキシアクリレートと混合し、被覆鱗片状ガラス12を含有するビニルエステル系塗料を得た。このビニルエステル系塗料は、被覆鱗片状ガラス12の分散性が良く、外観も良好であった。
実施例28〜54の被覆鱗片状ガラス12を、フェーシャル化粧料であるファンデーションと混合し、被覆鱗片状ガラス12を含有する化粧料を得た。この化粧料は、被覆鱗片状ガラス12の分散性が良く、化粧料として良好であった。
実施例28〜54の被覆鱗片状ガラス12を、着色剤、樹脂及び有機溶剤を所定量配合したインキ組成物と混合し、被覆鱗片状ガラス12を含有するインキ組成物を得た。このインキ組成物は、被覆鱗片状ガラス12の分散性が良く、インキ組成物として良好であった。
・ 前記ガラス素地の組成として、SiO2+B2O3+Al2O3の範囲を規定し、ガラスの骨格を形成する成分の範囲を明らかにすることもできる。
・ 前記鱗片状ガラス10の厚さ方向の断面形状としては、2つの主面が互いに平行な形状であってもよく、2つの主面が傾斜した形状(テーパ状)等の他の形状であってよい。
〇 鱗片状ガラスを形成するガラス素地の耐酸性を示す質量減少率ΔWが0.1〜1.2質量%である。このように構成した場合、鱗片状ガラスの耐酸性を向上させることができる。
〇 被覆鱗片状ガラスの被膜の主成分としての前記金属酸化物は、酸化チタン、酸化鉄、酸化コバルト、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化スズ及び酸化ケイ素からなる群より選ばれた少なくとも1種である。
Claims (5)
- 組成が質量%で表して、
57≦SiO2≦65、
0.1≦B2O3<2、
8≦Al2O3≦15、
45≦(SiO2−B2O3−Al2O3)≦56、
1≦MgO≦5、
15≦CaO≦30、
0.1≦(Li2O+Na2O+K2O)≦4
の組成であるガラス素地から形成され、前記ガラス素地のガラス転移温度が600〜800℃であることを特徴とする鱗片状ガラス。 - 組成が質量%で表して、
57≦SiO 2 ≦65、
0.1≦B 2 O 3 <2、
8≦Al 2 O 3 ≦15、
45≦(SiO 2 −B 2 O 3 −Al 2 O 3 )≦56、
1≦MgO≦5、
15≦CaO≦30、
0.1≦(Li 2 O+Na 2 O+K 2 O)≦4
の組成であるガラス素地から形成され、前記ガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔTが0〜100℃であることを特徴とする鱗片状ガラス。 - 前記ガラス素地がさらにTiO2を0.1〜5質量%含有することを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の鱗片状ガラス。
- 請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の鱗片状ガラスと、前記鱗片状ガラスの表面
を被覆する、金属又は金属酸化物を主成分とする被膜とを備えることを特徴とする被覆鱗
片状ガラス。 - 請求項1又は請求項2に記載の鱗片状ガラスを形成するためのガラス素地であって、
質量%で表して、
57≦SiO2≦65、
0.1≦B2O3<2、
8≦Al2O3≦15、
45≦(SiO2−B2O3−Al2O3)≦56、
1≦MgO≦5、
15≦CaO≦30、
0.1≦(Li2O+Na2O+K2O)≦4
の組成であり、ヤング率が85〜100GPaであるガラス素地。
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