JP5277459B2 - 光学フィルムの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、凸部先端に平坦面を有する凹凸パターンが付与された光学フィルムの製造方法に関するものである。

光学フィルムとして、表面に付与された凹凸パターンにおける凸部先端に平坦面を有するものが知られている。そのような凸部平坦フィルムは、凸部頂部での光散乱が少なく、視認性に優れるため、プリズムシート、レンズシート、回折格子、無反射構造体として有用である。

凸部平坦フィルムは、鋳型が有する凹凸を１００％の転写率で転写させることによって製造されることが一般的である。例えば、特許文献１では、フィルムに鋳型で凹凸パターンを熱転写させるに際し、鋳型におけるフィルムの凸部先端に対応する部分に予め平坦面を形成しておく。

しかしながら、上記した技術では、フィルムから鋳型を離型するときに、樹脂がフィルムから引き剥がされて、鋳型に移行し、鋳型に樹脂の剥離残りが生じた。特に鋳型の平坦面において樹脂の剥離残りは顕著に生じた。その結果、フィルムにおける凸部先端の平坦面においてフィルム欠陥が発生したり、異物が付着したりして、平滑度が低下した。そのため、フィルムの樹脂組成を鋳型と離型しやすい樹脂処方にするなど、改良がなされてきているが、十分な改良には至っていない。

さらに、上記技術では、一つの鋳型から一種類の凹凸形状しか形成できないため、フィルムに付与される凹凸形状の自由度が低かった。
特開平９−２６５０３号公報

本発明は、凸部先端に、平滑度に優れた平坦面を有する凹凸パターンが付与された光学フィルムを製造する方法を提供することを目的とする。

本発明はまた、鋳型への剥離残りを抑制しながらも、凸部先端に、平滑度に優れた平坦面を有し、かつ凹凸高さが均一な凹凸パターンが付与された光学フィルムを製造する方法を提供することを目的とする。

本発明は、鋳型の凹凸パターンをポリマーフィルムに転写させる光学フィルムの製造方法であって、
以下の式；
転写率＝（ｈ／Ｈ）×１００
（式中、ｈはポリマーフィルムに形成された凹凸パターンの凹凸高さである；Ｈは鋳型の凹凸パターンの凹凸高さである）で表される転写率を２０〜８５％として、ポリマーフィルムに、凸部の先端に平坦面を有する凹凸パターンを形成することを特徴とする光学フィルムの製造方法に関する。

本発明によれば、凸部先端に、平滑度に優れた平坦面を有する凹凸パターンが付与された光学フィルムを製造できる。しかも、鋳型への剥離残りを抑制できる。
また、本発明では、転写率を調整することによって、ポリマーフィルムにおける凸部先端に平坦面を形成するので、転写時の加工条件、例えば、ポリマーフィルムの粘度、鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度等を適宜調整するだけで、平坦面の面積割合や平滑度、ならびに凹凸高さおよびその均一性等の凹凸形状を制御できる。そのため、形成される凹凸形状の自由度が比較的高い。
さらに、転写時の加工条件、例えば、ポリマーフィルムの粘度、鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度等をそれぞれ所定の範囲内に調整することによって、平坦面の平滑度および凹凸高さの均一性をより一層向上させることができ、しかも鋳型への剥離残りをより一層有効に抑制できる。

本発明に係る光学フィルムの製造方法は、鋳型の凹凸パターンをポリマーフィルムの全面又は一部に転写させる転写工程を有するものである。以下、図面を用いて、転写工程について詳しく説明する。図１（Ａ）は、本発明における光学フィルムの製造方法の一例において転写工程直前のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、図１（Ｂ）は図１（Ａ）の後において転写工程時のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、図１（Ｃ）は図１（Ｂ）の後において転写工程直後のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図である。図２（Ａ）は、本発明における光学フィルムの製造方法の別の一例において転写工程直前のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、図２（Ｂ）は図２（Ａ）の後において転写工程時のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、図２（Ｃ）は図２（Ｂ）の後において転写工程直後のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図である。図３、図４、図５および図６はそれぞれ、本発明の光学フィルムの製造方法を実施する転写装置の一実施形態を示す概略構成図である。本明細書中、凸部に平坦面を有する凹凸パターンが形成されたポリマーフィルムを単に「凸部平坦フィルム」と呼ぶことがある。また、ポリマーフィルムにおいて凹凸パターンが形成される面を第１表面（図中、１ａ）と呼び、その裏側の表面を第２表面（図中、１ｂ）と呼ぶものとする。

本発明において転写工程は、鋳型の凹凸パターンをポリマーフィルムに転写させるに際し、比較的低い転写率を達成するように転写を行う。すなわち、図１（Ａ）に示すように、鋳型２の凹凸パターンをポリマーフィルム１の第１表面１ａに転写させる際、図１（Ｂ）に示すように、第１表面１ａの一部が平坦面５として残る程度の転写率で転写を行う。詳しくは、以下の式；
転写率＝（ｈ／Ｈ）×１００
で表される転写率が２０〜８５％となるように転写を行う。これによって、図１（Ｃ）に示すように、ポリマーフィルム１に、凸部４の先端に平坦面５を有する凹凸パターンが有効に形成される。

上記式中、ｈは、ポリマーフィルム１に形成された凹凸パターンの凹凸高さｈである（図１（Ｃ）参照）。
Ｈは、鋳型２の凹凸パターンの凹凸高さＨである（図１（Ａ）参照）。

転写率が大きすぎると、転写時にポリマーフィルムが弾性変形し、非転写部が曲面形状となるため、凸部先端に平坦面が有効に形成されない。転写率が小さすぎると、形成される凹凸パターンの凹凸高さが小さすぎるために、凸部平坦フィルムとしての使用に耐えない。

本発明において、ポリマーフィルムに形成される凹凸パターンの凹凸高さ均一性の観点からは、転写率は３０〜８５％、特に４０〜８０％が好ましい。

本発明において転写は、軟化状態のポリマーフィルムに対して鋳型を押し当てることによって達成されても、または非軟化状態のポリマーフィルムに対して、加熱された鋳型を押し当てることによって達成されてもよい。離型性の観点から、転写は、軟化状態のポリマーフィルムに対して鋳型を押し当てることによって達成されることが好ましい。以下、軟化状態のポリマーフィルムに対して鋳型を押し当てることによって転写を行う場合について説明するが、前記転写率が達成される限り、非軟化状態のポリマーフィルムに対して、加熱された鋳型を押し当てることによって転写を行ってもよいことは明らかである。

転写率は、転写時の加工条件、例えば、ポリマーフィルムの粘度、鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度を調整することによって制御できる。
例えば、ポリマーフィルム粘度を低減すると、転写率は増大し、当該粘度を増大させると、転写率は低減される。
また例えば、鋳型のポリマーフィルムに対する加重を低減すると、転写率は低減され、当該加重を増大させると、転写率は増大する。
また例えば、ポリマーフィルムの搬送速度を低減すると、転写率は増大し、当該搬送速度を増大させると、転写率は低減される。

本発明の転写工程において以下に示す（１）〜（３）の全ての加工条件が採用される。 （１）ポリマーフィルムの粘度が１〜１２００Ｐａ・ｓｅｃである。当該粘度が小さすぎると、ポリマーフィルムが軟らかすぎるため、転写率が大きすぎて、平坦面が得られない。当該粘度が大きすぎると、転写率が小さすぎて、形成される凹凸パターンの凹凸高さが小さすぎるために、凸部平坦フィルムとしての使用に耐えない。
ポリマーフィルムの粘度は、平坦面の平滑度および凹凸高さの均一性をより一層向上させ、かつ鋳型への剥離残りをより一層有効に抑制する観点から、１〜１０００Ｐａ・ｓｅｃ、特に５〜５００Ｐａ・ｓｅｃとすることが好ましい。
ポリマーフィルムの上記粘度は、ポリマーフィルムの少なくとも第１表面近傍で達成されればよい。
本明細書中、粘度は、ＪＩＳ−Ｋ７１１７に規定された手法で動的粘弾性測定装置（ＴＡインスツルメント社製）を用いて測定された値を用いている。

（２）鋳型のポリマーフィルムに対する加重が１〜３５０Ｎ／ｍｍである。当該加重が小さすぎると、転写率が小さすぎて、形成される凹凸パターンの凹凸高さが小さすぎるために、凸部平坦フィルムとしての使用に耐えない。当該加重が大きすぎると、転写率が大きすぎて、平坦面が得られない。
ポリマーフィルムに対する加重は、平坦面の平滑度および凹凸高さの均一性をより一層向上させ、かつ鋳型への剥離残りをより一層有効に抑制する観点から、１〜３５０Ｎ／ｍｍ、特に１〜３００Ｎ／ｍｍとすることが好ましい。
ポリマーフィルムに対して上記範囲内の加重を付与し続ける時間は、本発明の目的が達成される限り特に制限されず、１０^−４〜１０^−１秒間が適当である。

（３）ポリマーフィルムの搬送速度が２５〜１７０ｍ／ｍｉｎである。当該搬送速度が小さすぎると、加工時間が長すぎるため、転写率が大きすぎて、平坦面が得られない。当該搬送速度が大きすぎると、加工時間が短すぎるため、転写形状が安定しなかったり、転写率が小さすぎたりする。そのため、凸部平坦フィルムとしての使用に耐えない。
ポリマーフィルムの搬送速度は、平坦面の平滑度および凹凸高さの均一性をより一層向上させ、かつ鋳型への剥離残りをより一層有効に抑制する観点から、３０〜１５０ｍ／ｍｉｎ、特に３０〜１００ｍ／ｍｉｎとすることが好ましい。

図１（Ａ）〜（Ｃ）においてポリマーフィルム１は基材１１のみからなる単層構造を有し、基材１１に対して鋳型２を押し当てることにより転写を行い、所定の凹凸パターンを基材１１に形成しているが、これに制限されるものではない。例えば、図２（Ａ）〜（Ｃ）に示すように、ポリマーフィルム１を、基材１１上に樹脂層１２を形成してなる積層構造とし、当該樹脂層１２に対して鋳型２を押し当てることにより転写を行い、所定の凹凸パターンを樹脂層１２に形成してもよい。図２（Ａ）〜（Ｃ）は、ポリマーフィルム１を、基材１１上に樹脂層１２を形成してなる積層構造とすること、当該樹脂層１２に対して鋳型２を押し当てることにより転写を行うこと、および転写を行いながら、樹脂層１２の硬化のための活性線照射を基材１１側から光源７により行うこと以外、それぞれ図１（Ａ）〜（Ｃ）と同様であるため、図２（Ａ）〜（Ｃ）の説明を省略する。

本発明において転写方法は、前記転写率が達成される限り特に制限されず、光学フィルムの分野で公知の凹凸転写方法が採用できる。例えば、いわゆる再軟化プレス転写法、製膜転写法、および活性線硬化転写法等が挙げられ、本発明においては通常、これらの転写方法のうちいずれか１つの方法が採用される。

以下、本発明の実施形態１〜３として、それぞれ再軟化プレス転写法、製膜転写法、および活性線硬化転写法を採用する場合について詳しく説明する。

（実施形態１）
実施形態１では、再軟化プレス転写法に基づいて、ポリマーフィルムを一旦、製膜した後、再軟化させたポリマーフィルムに鋳型を押し当てるに際し、前記したポリマーフィルムの粘度、鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度等の転写加工条件を採用する。

ポリマーフィルムの再軟化方法としては、前記したポリマーフィルム粘度を達成する程度に軟化できればよく、例えば、加熱によって軟化を行う加熱軟化法を採用してもよいし、または溶媒による膨潤によって軟化を行う膨潤軟化法を採用してもよい。

加熱軟化法を採用する場合、例えば、図３に示す転写装置が使用できる。
図３において、ポリマーフィルム１は所定の搬送速度で搬送されながら、加熱室１０内での加熱によって所定のポリマーフィルム粘度が達成された後、鋳型ロール２とバックロール３との間を通過することにより、所定加重での転写が行われる。その結果、前記範囲内の転写率が達成される。

膨潤軟化法を採用する場合、例えば、図４に示す転写装置が使用できる。
図４において、ポリマーフィルム１は所定の搬送速度で搬送されながら、膨潤槽２０内での膨潤用溶媒２１の適用によって所定のポリマーフィルム粘度が達成された後、鋳型ロール２とバックロール３との間を通過することにより、所定加重での転写が行われる。その結果、前記範囲内の転写率が達成される。

膨潤用溶媒２１は、所定のポリマーフィルム粘度が達成される限り特に制限されず、ポリマーフィルム１を膨潤させ得る溶媒が使用される。膨潤とはフィルム内に溶媒が浸透し、結果として含浸される現象である。フィルムを膨潤させ得る溶媒として、例えば、フィルムを溶解させ得る、いわゆる良溶媒と、フィルムを溶解させ得ない、いわゆる貧溶媒との混合溶媒が使用できる。良溶媒と貧溶媒とは混合溶媒中、相溶するものが使用される。相溶とは、それらの溶媒を混合しても、白濁せず、透明かつ均一に混合することをいう。

混合溶媒の良溶媒および貧溶媒はフィルムを構成する樹脂種に依存して選択される。
例えばセルロースエステル系樹脂の場合、セルロースエステルのアシル基置換度によっては、良溶剤、貧溶剤が変わり、例えばアセトンを溶剤として用いる時には、セルロースエステルの酢酸エステル（アセチル基置換度２．４）、セルロースアセテートプロピオネートでは良溶剤になり、セルロースの酢酸エステル（アセチル基置換度２．８）では貧溶媒となる。

このように使用する樹脂により、良溶剤及び貧溶剤は異なってくるので、セルロースエステル系樹脂の場合の一例について説明する。良溶媒としては、例えばメチレンクロライド、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸アミル、アセトン、テトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、１，４−ジオキサン、シクロヘキサノン、蟻酸エチル、２，２，２−トリフルオロエタノール、２，２，３，３−ヘキサフルオロ−１−プロパノール、１，３−ジフルオロ−２−プロパノール、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−メチル−２−プロパノール、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−プロパノール、２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−１−プロパノール、ニトロエタン等を挙げることが出来、メチレンクロライド等の有機ハロゲン化合物、ジオキソラン誘導体、酢酸メチル、酢酸エチル、アセトン等が好ましい有機溶媒（即ち、良溶媒）として挙げられる。貧溶媒としては、例えばメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、ｉｓｏ−プロパノール、ｎ−ブタノール、ｓｅｃ−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール等の炭素原子数１〜８のアルコール、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸プロピル、モノクロルベンゼン、ベンゼン、シクロヘクサン、テトラヒドロフラン、メチルセルソルブ、エチレングリコールモノメチルエーテル等を挙げることが出来、これらの貧溶媒は単独もしくは２種以上を適宜組み合わせて用いることが出来る。

膨潤用溶媒２１の適用方法は、図４では浸漬法が採用されているが、これに制限されず、例えば、フィルムに溶媒を噴霧または塗布する方法等であってもよい。

本実施形態においてポリマーフィルム１は、いかなる製膜方法によって製造されたものであってよく、例えば、いわゆる溶液流延法や溶融流延法等によって製造されたものが使用可能である。

ポリマーフィルム１を形成するポリマーは特に制限されず、例えば、光学フィルムの分野で従来より使用されている樹脂が使用可能である。具体的には、セルロースエステル系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂等が挙げられる。より好ましくはセルロースエステル系樹脂からなるフィルムが使用される。

セルロースエステル系樹脂を用いる場合、セルロースエステル系樹脂の原料のセルロースとしては、特に限定はないが、綿花リンター、木材パルプ（針葉樹由来、広葉樹由来）、ケナフ等を挙げることが出来る。又それらから得られたセルロースエステル系樹脂はそれぞれ任意の割合で混合使用することが出来る。これらのセルロースエステル系樹脂は、アシル化剤が酸無水物（無水酢酸、無水プロピオン酸、無水酪酸）である場合には、酢酸のような有機酸やメチレンクロライド等の有機溶媒を用い、硫酸のようなプロトン性触媒を用いてセルロース原料と反応させて得ることが出来る。

アシル化剤が酸クロライド（ＣＨ_３ＣＯＣｌ、Ｃ_２Ｈ_５ＣＯＣｌ、Ｃ_３Ｈ_７ＣＯＣｌ）の場合には、触媒としてアミンのような塩基性化合物を用いて反応が行われる。具体的には、特開平１０−４５８０４号に記載の方法等を参考にして合成することが出来る。又、本発明に用いられるセルロースエステル系樹脂は各置換度に合わせて上記アシル化剤を混合して反応させたものであり、アシル化剤がセルロース分子の水酸基に反応する。セルロース分子はグルコースユニットが多数連結したものからなっており、グルコースユニットに３個の水酸基がある。この３個の水酸基にアシル基が誘導された数を置換度（モル％）と言う。例えば、セルローストリアセテートはグルコースユニットの３個の水酸基全てにアセチル基が結合している（実際には２．６〜３．０）。

セルロースエステル系樹脂は、セルロースアセテートプロピオネート樹脂、セルロースアセテートブチレート樹脂、又はセルロースアセテートプロピオネートブチレート樹脂のように、アセチル基の他にプロピオネート基又はブチレート基が結合したセルロースの混合脂肪酸エステルであってもよい。尚、プロピオネート基を置換基として含むセルロースアセテートプロピオネート樹脂は耐水性に優れ、液晶画像表示装置用のフィルムとして有用である。

セルロースエステル系樹脂の数平均分子量は、４００００〜２０００００が、成形した場合の機械的強度が強く、且つ、溶液流延法の場合は適度なドープ粘度となり好ましく、更に好ましくは、５００００〜１５００００である。又、重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）が１．４〜４．５の範囲であることが好ましい。

本明細書中、平均分子量及び分子量分布は、高速液体クロマトグラフィーを用いて公知の方法で測定することが出来る。これを用いて数平均分子量、重量平均分子量を算出し、その比（Ｍｗ／Ｍｎ）を計算することが出来る。

測定条件は以下の通りである。
溶媒： メチレンクロライド
カラム： Ｓｈｏｄｅｘ Ｋ８０６，Ｋ８０５，Ｋ８０３Ｇ（昭和電工（株）製を３本接続して使用した）
カラム温度：２５℃
試料濃度： ０．１質量％
検出器： ＲＩ Ｍｏｄｅｌ ５０４（ＧＬサイエンス社製）
ポンプ： Ｌ６０００（日立製作所（株）製）
流量： １．０ｍｌ／ｍｉｎ
校正曲線： 標準ポリスチレンＳＴＫ ｓｔａｎｄａｒｄ ポリスチレン（東ソー（株）製）Ｍｗ＝１００００００〜５００迄の１３サンプルによる校正曲線を使用した。１３サンプルは、ほぼ等間隔に用いることが好ましい。

ポリマーフィルム１のＴｇは本発明の目的が達成される限り特に制限されず、例えば５０〜２００℃、特に７０〜１８０℃であってよい。
本明細書中、ＴｇはＴＭＡ８３１０（ＲＩＧＡＫＵ社製）によって測定された値を用いている。

ポリマーフィルム１には紫外線吸収剤、可塑剤、マット剤、酸化防止剤、導電性物質、帯電防止剤、難燃剤、滑剤などの添加剤が含有されていてもよい。

ポリマーフィルム１は延伸処理されていてよく、例えば、直交する２軸において、それぞれの軸方向で１．１〜３倍に延伸させたものを使用してもよい。

ポリマーフィルム１は上記樹脂からなる単層構造を有していてもよいし、または上記樹脂からなる樹脂層を基材層上に有してなる積層構造を有していてもよい。
本実施形態では、そのようなポリマーフィルム１の構造によって、図１（Ｃ）に示すような単層構造を有する凸部平坦フィルム６、または図２（Ｃ）に示すような積層構造を有する凸部平坦フィルム８が製造できる。

ポリマーフィルム１の厚みは本発明の目的が達成される限り特に制限されず、例えば単層構造を有する場合、通常は２０〜２００μｍ、特に２０〜１５０μｍである。また例えば積層構造を有する場合、樹脂層１２の厚みは０．１μｍ以上、特に０．１〜５０μｍであり、基材１１の厚みは、ポリマーフィルム１が単層構造を有する場合のポリマーフィルム１の上記厚みと同様であってよい。

本実施形態において鋳型２は通常、ロール形状を有するものが使用される。
鋳型ロール２は表面に凹凸パターンを有する。鋳型ロール２が有する凹凸パターンの凹凸は全体として規則的に形成されていても、または不規則的に形成されていてもよい。鋳型ロール２の材質はプレス加重に耐えられる剛性を有するものであればよく、金属、ガラス、セラミックス、合成樹脂、合成樹脂と金属および／またはガラスとのコンポジットなど、限定されず使用できる。鋳型ロールはガラスや金属の表面に凹凸を形成する種々の方法で製造できる。鋳型ロール表面に凹凸を形成する方法としては、放電加工、ショット加工、エッチング加工、レーザー加工等が利用できる。鋳型に用いられる金属は所望の凹凸を付与できる限り特に制限されず、例えば、高炭素鋼、クロム−モリブデン鋼、ステンレス鋼、アルミニウム、銅などが挙げられる。鋳型表面を硬化する目的で、焼き入れ処理を施したり、ハードクロムなどのメッキ処理の他、カナック処理などの窒化表面処理等を行ってもよい。

鋳型ロール２が有する凹凸形状は、本発明において最終的に得られる凸部平坦フィルムの用途などにより任意に選択してよい。鋳型ロール２が有する凹凸は、樹脂に対する離型性の観点から、凸部先端に頂部を有する断面形状を有することが好ましい。そのような凸部の断面形状として、例えば、略三角形状、球形状などが挙げられる。鋳型ロール２が有する凸部の断面形状としての略三角形状は、フィルムの幅手方向に対する垂直断面または搬送方向に対する垂直断面において有していればよい。鋳型ロール２が有する凸部は通常、フィルムの幅手方向に対する垂直断面においてフィルムの幅手方向で連続して略三角形状を有する。

鋳型ロール２が有する凹凸の寸法は特に制限されず、例えば、凹凸高さ（図１（Ａ）中、Ｈ）は１００ｎｍ〜１００μｍ、および凹凸ピッチ（図１（Ａ）中、ｐ）は１００ｎｍ〜１００μｍであってよい。特に鋳型ロール２の凸部が略三角形状の断面を有する場合、頂角（図１（Ａ）中、α）は７０〜１３０°、特に８０〜１２０°が好ましい。

鋳型ロール２の外径は特に限定はなく、ロールとして製作できる５０ｍｍ以上３０００ｍｍ以下の外径を適用することができるが、フィルムに凹凸を精度良く付与する点、ならびに重量の肥大化を避ける点により、実質的には５０ｍｍ以上２０００ｍｍ以下の外径である。

鋳型ロール２は、周囲温度と同程度の温度で使用されても、またはロール内部に設けられてヒータ等によって加熱下で使用されてもよい。

鋳型ロール２に対向して設置されるバックロール３の材質もプレス加重に耐えられる剛性を有するものであればよく、金属、セラミックス、合成樹脂、合成樹脂と金属および／またはガラスのコンポジットなど、限定されず使用できる。

バックロール３の外径に特に限定はない。ロールとして製作できる５０ｍｍ以上３０００ｍｍ以下の外径が適用できるが、フィルムに凹凸を精度良く付与する点、ならびに重量の肥大化を避ける点において、実質的には５０ｍｍ以上２０００ｍｍ以下の外径である。バックロール３の代わりに、ここでも鋳型ロール２を用いることによって、フィルムの両面に凸部に平坦面を有する凹凸パターンを精度よく形成できる。

バックロール３は、周囲温度と同程度の温度で使用されても、またはロール内部に設けられてヒータ等によって加熱下で使用されてもよい。

（実施形態２）
実施形態２では、製膜転写法に基づいて、ポリマーフィルムの製膜過程で軟化したポリマーフィルムに鋳型を押し当てるに際し、前記したポリマーフィルムの粘度、鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度等の転写加工条件を採用する。

ポリマーフィルムの製膜方法としては、例えば、いわゆる溶液流延法や溶融流延法等が採用され、そのような製膜方法の途中で前記したポリマーフィルム粘度を達成した後、前記した鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度で転写を行う。

具体的には、例えば、溶液流延法において、フィルム用樹脂溶液を支持体上に流延する流延工程、支持体上で樹脂溶液を乾燥する第１乾燥工程、乾燥によって得られた樹脂膜（ウェブ）を支持体から剥離する剥離工程、剥離された樹脂膜を乾燥してフィルムを得る第２乾燥工程、およびフィルムを巻き取る巻き取り工程を実施するに際し、通常は、第２乾燥工程によって前記したポリマーフィルム粘度を達成した後、前記した鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度で転写を行う。延伸工程を行う場合は、流延工程、第１乾燥工程、剥離工程、第２乾燥工程、転写工程、延伸工程および巻き取り工程を順次、実施すればよい。

また例えば、溶融流延法において、フィルム用樹脂溶融物を冷却ロール上に流延する流延工程、冷却された樹脂膜を冷却ロールから剥離する剥離工程、剥離された樹脂膜をさらに冷却してフィルムを得る冷却工程、およびフィルムを巻き取る巻き取り工程を実施するに際し、通常は、冷却工程によって前記したポリマーフィルム粘度を達成した後、前記した鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度で転写を行う。延伸工程を行う場合は、流延工程、剥離工程、冷却工程、転写工程、延伸工程および巻き取り工程を順次、実施すればよい。

本実施形態の転写工程では、例えば、図５に示す転写装置が使用できる。
図５において、所定の粘度を有するポリマーフィルム１は所定の搬送速度で搬送されながら、鋳型ロール２とバックロール３との間を通過することにより、所定加重での転写が行われる。その結果、前記範囲内の転写率が達成される。

本実施形態では、ポリマーフィルム１は単層構造を有すること以外、実施形態１においてと同様であり、結果として、図１（Ｃ）に示すような単層構造を有する凸部平坦フィルム６が製造できる。

本実施形態において鋳型ロール２およびバックロール３は、実施形態１においてと同様である。

（実施形態３）
実施形態３では、ポリマーフィルム基材に活性線硬化樹脂層を形成し、該樹脂層に鋳型を押し当て、硬化させる活性線硬化転写法において、鋳型を樹脂層に押し当てるに際し、前記したポリマーフィルムの粘度、鋳型のポリマーフィルムに対する加重およびポリマーフィルムの搬送速度等の転写加工条件を採用する。

本実施形態で使用されるポリマーフィルム基材は、実施形態１で使用されるポリマーフィルム１と同様のものであってよい。

樹脂層を構成する活性線硬化樹脂としては、紫外線、Ｘ線等の活性線の照射によって重合・硬化可能なモノマーやオリゴマーが使用可能である。例えば、アクロイル基、ビニル基などの不飽和基を含有する反応性基含有化合物（モノマー）と、光によりラジカルを発生する光ラジカル重合開始剤の組み合せが好ましい。中でも（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクロイル基含有化合物が好ましい。

基材に形成される活性線硬化樹脂層の厚みは、本発明の目的が達成される限り特に制限されず、通常は０．３〜５０μｍ、特に０．５〜３０μｍである。

本実施形態の転写工程では、例えば、図６に示す転写装置が使用できる。
図６において、ポリマーフィルム１は基材に活性線硬化樹脂層が形成されてなる積層構造を有し、少なくとも第１表面１ａが活性線硬化樹脂層の表面となるように使用される。そのようなポリマーフィルム１は、樹脂層の粘度が前記したポリマーフィルムの粘度になるように乾燥された後、所定の搬送速度で搬送されながら、鋳型ロール２と押圧ロール９ａとの間を通過することにより、所定加重での転写が行われる。その結果、前記範囲内の転写率が達成される。樹脂層の粘度は、活性線の予備照射によって達成されても、加熱によって達成されてもよい。その後、ポリマーフィルム１は、樹脂層と鋳型ロール２との接触を維持したまま、送りロール９ｂまで鋳型ロール２の回転によって搬送される。搬送中において、ポリマーフィルム１の樹脂層は、光源７によりポリマーフィルム１の基材側から活性線が照射され、硬化が行われる。

本実施形態では、結果として、図２（Ｃ）に示すような積層構造を有する凸部平坦フィルム８が製造できる。

本実施形態において鋳型ロール２は、実施形態１においてと同様である。
押圧ロール９ａは、外径が異なること以外、実施形態１のバックロール３と同様である。押圧ロール９ａの外径は通常、５０〜５００ｍｍである。
送りローラ９ｂは特に制限されず、押圧ロール９ａと同様のものが使用可能である。

本発明の方法によって得られた凸部平坦フィルムは、所定の転写率で、鋳型の凹凸パターンが転写されており、結果として凸部に平坦面を有している。
凸部平坦フィルムが有する凹凸パターンについて凸部先端の平坦面５の総面積は凹凸パターン形成面全体に対して１５〜７５％である。凹凸形成面全体とは、凹凸形成面の総面積を意味し、フィルムの幅手方向両端に、巻き取り時のズレ防止等を目的としてエンボス加工やナーリング加工がなされている場合は、当該加工領域を除いた凹凸形成面の総面積を意味するものとする。

そのような平坦面５の総面積は、転写率によって制御できる。
例えば、転写率を増大させると、平坦面総面積は低減される。転写率を低減すると、平坦面総面積は増大する。

凸部平坦フィルムが有する凹凸パターンの形状は、凹凸高さ（図１（Ｃ）および図２（Ｃ）中、ｈ）以外は、鋳型が有する凹凸パターンと同様である。例えば、凸部平坦フィルムの凹凸ピッチ（図１（Ｃ）および図２（Ｃ）中、ｐ）は、鋳型の凹凸ピッチ（図１（Ａ）および図２（Ａ）中、ｐ）と同様であり、好ましくは０．１〜５０μｍである。

凸部平坦フィルムが有する凹凸パターンの凹凸高さ（図１（Ｃ）および図２（Ｃ）中、ｈ）は、通常、０．１〜５０μｍであり、好ましくは０．２〜３０μｍである。

（用途）
以上の方法で製造された凸部平坦フィルムは光学フィルム、例えば、プリズムシート、レンズシート、回折格子、無反射構造体等としての使用に特に適している。

例えば、凸部平坦フィルムをプリズムシートとして使用する場合、液晶ディスプレイ用バックライト用輝度向上フィルムとして好ましく用いられる。

また例えば、凸部平坦フィルムを無反射構造体として使用する場合、ディスプレイ最表面の反射防止フィルムとして好ましく用いられる。

＜実施例１Ａ〜１４Ａ／比較例１＞
［セルロースエステルフィルムの製造］
密閉容器にメチレンクロライド４４０重量部およびエタノール３５重量部を投入し、攪拌しながら、セルロースエステル（アセチル基置換度２．９、Ｍｎ＝１６万、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０）１００重量部、トリメチロールプロパントリベンゾエート５重量部、エチルフタリルエチルグリコレート５重量部、チヌビン１０９（チバスペシャルティケミカルズ（株）社製）１重量部、チヌビン１７１（チバスペシャルティケミカルズ（株）社製）１重量部、およびアエロジルＲ９７２Ｖ（日本アエロジル（株）社製）０．３重量部を順に投入し、加熱、攪拌しながら完全に溶解し、混合した。微粒子は溶剤の一部で分散して添加した。溶液を流延する温度まで下げて一晩静置し、脱泡操作を施した後、溶液を安積濾紙（株）製の安積濾紙Ｎｏ．２４４を使用して濾過し、セルロースエステル溶液を得た。

次に、３３℃に温度調整したセルロースエステル溶液を、ダイに送液して、ダイスリットからステンレスベルト上に均一に流延した。ステンレスベルトの流延部は裏面から３７℃の温水で加熱した。流延後、金属支持体上のドープ膜（ステンレスベルトに流延以降はウェブということにする）に４４℃の温風を当てて乾燥させ、剥離の際の残留溶媒量が１２０質量％で剥離した。次いで、剥離されたウェブを、１２５℃に設定された乾燥ゾーンで２０分間搬送させて、乾燥を行い、表面が平滑なセルロースエステルフィルムを製造した。製造されたセルロースエステルフィルムについて、膜厚は１００μｍ、フィルム幅は２０００ｍｍ、Ｔｇは１６０℃であった。

［転写工程］
図３に示す装置を用いて、上記セルロースエステルフィルム１を所定の搬送速度で搬送しながら、以下に示す転写工程（再軟化プレス転写法）を実施した。詳しくは、平滑フィルム１を加熱室１０中、所定の粘度に加熱し（図１（Ａ））、所定の加重にて鋳型ロール２（アルミニウム製、直径φ＝１００ｍｍ、ロール長ｌ＝２０００ｍｍ）と、表面が鏡面加工されたバックロール３（アルミニウム製、直径φ＝１００ｍｍ、ロール長ｌ＝２０００ｍｍ、表面粗さＲａ＝１５ｎｍ）との間を通過させて、鋳型ロール２の凹凸パターンを所定の転写率でフィルム１の第１表面１ａの全面に転写させた（図１（Ｂ））。その後、フィルムを鋳型から離型し（図１（Ｃ））、凸部平坦フィルムを巻き取った。鋳型ロール２が表面に有する凹凸パターンは、図１（Ａ）に示すように、頂角α９０°、高さＨ１０μｍ、ピッチｐ２０μｍの一次元プリズム形状を有し、得られた凸部平坦フィルムが有する凸部はフィルムの幅手方向に対する垂直断面において略台形形状を有し、フィルムの幅手方向で連続して形成されていた。

＜比較例２＞
鋳型ロールを以下に示す凹凸形状を有するものに変更したこと以外、実施例１Ａと同様の方法によりフィルムを製造した。
鋳型ロールが有する凹凸形状は、フィルムの凸部がフィルムの幅方向に対する垂直断面において台形形状を有し、かつフィルムの幅方向で連続した形状を有するような形状であった。フィルムが有する台形形状の凸部は、詳しくはフィルムの幅方向に対する垂直断面において高さ５μｍ、上底１０μｍ、下底２０μｍの寸法を有しており、ピッチは２０μｍであった。

＜実施例１Ｂ〜４Ｂ／比較例３＞
実施例１Ａにおいてセルロースエステルフィルムを製造するに際し、ウェブをステンレスベルトから剥離した後、剥離されたウェブを、１２５℃に設定された乾燥ゾーンで搬送させて乾燥を行い、フィルム１を得た。乾燥は、フィルム１が所定の粘度を達成するまで行い、図４に示す装置を用いて、当該フィルム１を所定の搬送速度で搬送しながら、以下に示す転写工程（製膜転写法）を実施した。詳しくは、図１（Ａ）に示すように、所定の粘度を有する平滑フィルム１を、所定の加重にて鋳型ロール２（アルミニウム製、直径φ＝１００ｍｍ、ロール長ｌ＝２０００ｍｍ）と、表面が鏡面加工されたバックロール３（アルミニウム製、直径φ＝１００ｍｍ、ロール長ｌ＝２０００ｍｍ、表面粗さＲａ＝１５ｎｍ）との間を通過させて、鋳型ロール２の凹凸パターンを所定の転写率でフィルム１の第１表面１ａの全面に転写させた（図１（Ｂ）。その後、フィルム１を鋳型ロール２から離型し（図１（Ｃ））、凸部平坦フィルムを巻き取った。鋳型ロール２が表面に有する凹凸パターンは、実施例１Ａにおける鋳型ロール２の一次元プリズム形状と同様であった。

＜実施例１Ｃ〜４Ｃ／比較例４＞
実施例１Ａで得られたセルロースエステルフィルムを基材１１として用い、当該基材１１上に紫外線硬化樹脂を２０μｍ厚で塗布して樹脂層１２を形成し、これをフィルム１として用いた。フィルム１を所定の搬送速度で搬送しながら、図６に示す装置を用いて、以下に示す転写工程（活性線硬化転写法）を実施した。詳しくは、まず、樹脂層１２が所定粘度になるまでフィルム１の乾燥を行った（図示せず）。次いで、樹脂層１２が所定の粘度を有するフィルム１を、所定の加重にて鋳型ロール２（アルミニウム製、直径φ＝１００ｍｍ）と、表面が鏡面加工された押圧ロール９ａ（アルミニウム製、直径φ＝１００ｍｍ、表面粗さＲａ＝１５ｎｍ）との間を通過させて、鋳型ロール２の凹凸パターンを所定の転写率でフィルム１の樹脂層１２に転写させた（図２（Ｂ））。その後、フィルム１を、図２（Ｂ）に示すように、樹脂層１２と鋳型ロール２との接触を維持したまま、送りロール９ｂまで鋳型ロール２の回転によって搬送した。搬送中において、フィルム１の樹脂層１２に対して、光源７によりフィルム１の基材側から活性線を照射し、硬化させた。その後、フィルム１を送りローラ９ｂにより鋳型ロール２から離型し（図２（Ｃ））、凸部平坦フィルムを巻き取った。鋳型ロール２が表面に有する凹凸パターンは、実施例１Ａにおける鋳型ロール２の一次元プリズム形状と同様であった。

［評価手法］
最終的に製造された凸部平坦フィルムにおける凹凸形成面のＡＦＭ画像を観測し、以下の項目について評価した。

（平坦面割合）
凸部の先端に形成された平坦面の総面積の、凹凸形成面全体に対する割合をＡＦＭ画像より求めた。当該値は任意の１０ヶ所におけるＡＦＭ画像についての平均値である。

（平坦度）
凸部の先端の平坦面の有無を評価した。

（平滑度）
任意の１０点における平坦面の表面粗さＲａをＡＦＭにより計測し、それらの平均値に基づいて評価した。
◎：Ｒａの平均値が５ｎｍ以下であった；
○：Ｒａの平均値が１０ｎｍ以下であった；
△：Ｒａの平均値が２０ｎｍ以下であった；
×：Ｒａの平均値が２０ｎｍより大きかった。

（凹凸高さ均一性）
形成された凹凸パターンの凹凸高さｈを幅手方向について１００ｍｍ間隔で観測し、平均値からの差を平均値に対する割合で示した。
◎：当該割合が±３％の範囲内であった；
○：当該割合が±５％の範囲内であった；
△：当該割合が±１０％の範囲内であった；
×：当該割合が±１０％の範囲を超えていた。

（剥離残り）
凸部平坦フィルムを連続生産しながら、レーザー検出器で鋳型の凹凸パターンの反射強度を測定し、鋳型への剥離残りの検出を行った。
◎：４８時間の連続生産で、剥離残りが検出されなかった；
○：３６時間の連続生産で、剥離残りが検出されなかった；
△：１２時間の連続生産で、剥離残りが検出されなかった；
×：１２時間の連続生産で、剥離残りが検出された。

（転写率）
図１および図２に示すような、フィルム１に付与された凹凸の凹凸高さｈおよび鋳型の凹凸高さＨを、ＡＦＭ画像より求めた。これらの値は任意の１０ヶ所におけるＡＦＭ画像についての平均値である。次いで、式；
（ｈ／Ｈ）×１００
に基づいて、転写率を算出した。

（Ａ）は、本発明における光学フィルムの製造方法の一例において転写工程直前のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、（Ｂ）は（Ａ）の後において転写工程時のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、（Ｃ）は（Ｂ）の後において転写工程直後のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図である。 （Ａ）は、本発明における光学フィルムの製造方法の別の一例において転写工程直前のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、（Ｂ）は（Ａ）の後において転写工程時のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図であり、（Ｃ）は（Ｂ）の後において転写工程直後のポリマーフィルム１と鋳型２を示す概略断面図である。 本発明の光学フィルムの製造方法を実施する転写装置の一実施形態を示す概略構成図である。 本発明の光学フィルムの製造方法を実施する転写装置の一実施形態を示す概略構成図である。 本発明の光学フィルムの製造方法を実施する転写装置の一実施形態を示す概略構成図である。 本発明の光学フィルムの製造方法を実施する転写装置の一実施形態を示す概略構成図である。

符号の説明

１：ポリマーフィルム、１ａ：第１表面、１ｂ：第２表面、２：鋳型ロール、３：バックロール、４：凸部、５：平坦面、６：凸部平坦フィルム、７：光源、８：凸部平坦フィルム、９ａ：押圧ロール、９ｂ：送りロール、１０：加熱室、１１：基材、１２：樹脂層、２０：膨潤槽、２１：膨潤用溶媒。

Claims (4)

1. 鋳型の凹凸パターンをポリマーフィルムに転写させる光学フィルムの製造方法であって、
   以下の式；
   転写率＝（ｈ／Ｈ）×１００
   （式中、ｈはポリマーフィルムに形成された凹凸パターンの凹凸高さである；Ｈは鋳型の凹凸パターンの凹凸高さである）で表される転写率を２０〜８５％として、ポリマーフィルムに、凸部の先端に平坦面を有する凹凸パターンを形成し、
   ポリマーフィルムに形成された凹凸パターンについて凸部先端の平坦面の総面積が凹凸パターン形成面全体に対して１５〜７５％であることを特徴とする光学フィルムの製造方法。
2. 鋳型の凹凸パターンをポリマーフィルムに転写させる光学フィルムの製造方法であって、
   以下の式；
   転写率＝（ｈ／Ｈ）×１００
   （式中、ｈはポリマーフィルムに形成された凹凸パターンの凹凸高さである；Ｈは鋳型の凹凸パターンの凹凸高さである）で表される転写率を２０〜８５％として、ポリマーフィルムに、凸部の先端に平坦面を有する凹凸パターンを形成し、
   転写時において以下に示す全ての加工条件を採用することを特徴とする光学フィルムの製造方法；
   （１）ポリマーフィルムの粘度が１〜１２００Ｐａ・ｓｅｃである；
   （２）鋳型のポリマーフィルムに対する加重が１〜３５０Ｎ／ｍｍである；
   （３）ポリマーフィルムの搬送速度が２５〜１７０ｍ／ｍｉｎである。
3. 転写方法として、以下に示すいずれか１つの転写方法を採用する請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法；
   ポリマーフィルムを製膜した後、再軟化させたポリマーフィルムに鋳型を押し当てる再軟化プレス転写法；
   ポリマーフィルムの製膜過程で軟化したポリマーフィルムに鋳型を押し当てる製膜転写法；および
   ポリマーフィルム基材に活性線硬化樹脂層を形成し、該樹脂層に鋳型を押し当て、硬化させる活性線硬化転写法。
4. ポリマーフィルムに形成された凹凸パターンのピッチが０．１〜５０μｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。

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