JP5151356B2 - 延伸フィルムの製造方法、延伸フィルム、偏光板、及び液晶表示装置 - Google Patents

Description

本発明は、延伸フィルムの製造方法、延伸フィルム、偏光板、及び液晶表示装置に関するものである。

液晶表示装置には、性能向上のために様々な位相差フィルムが使用されている。この位相差フィルムは、その機能を十分に発揮するように、偏光子の偏光透過軸と、特定の種々の角度に遅相軸が傾くように積層され、液晶表示装置に据え付けられる。その遅相軸の傾き角度は、偏光子の透過軸に対し、平行でも垂直でも無い角度となっていることが多い。従来の位相差フィルムは、縦、又は横延伸で製造されているため、原理的に遅相軸がフィルムの長尺方向に対し０°または９０°にしかならないため、上記の様な積層は長尺のロールから特定の角度で切り出したフィルム片同士を１枚づつ貼り合せるバッチ式で行われていた。これに対し、所望の角度で斜め方向に延伸し、遅相軸がフィルムの長尺方向に対し、０°でも９０°でも無い方向に自在に制御可能な長尺の位相差フィルムの製造方法が種々提案されている。この斜め延伸フィルムを使用することにより、従来のバッチ式の貼り合せではなくロール・トウ・ロールの貼合が可能になることから生産性は飛躍的に向上する。

しかし、斜め方向への延伸は、一般に特許文献１や特許文献２に見られるような左右非対称な延伸では、フィルムの幅方向の各位置における熱履歴や応力が異なるため、面内の厚みや光学特性が不均一になりやすい。特に４０°以上の大きな配向角を得る場合においては、この幅方向の不均一性の問題はより顕著であり、これを解決することによって幅方向の取り効率を改善し、生産性を向上させることは大きな課題であった。
特開２００２−８６５５４号公報 特開２００３−２３２９２８号公報

このような問題を解決するための手段として、特許文献３や特許文献４において、延伸後のフィルムの配向方向とオーブンの延伸、熱固定、冷却ゾーンの境界の成す角度を可能な限り一致させようという試みがなされているが、上記の問題を解決するに至っていない。
特開２００３−３１１８２３号公報 特開２００７−１７５９７４号公報

本発明の目的は、前記の事情に鑑み、幅方向の光学特性のバラツキが少なく、取り効率に優れた斜め延伸フィルムを提供することにある。

本発明者は、前記目的を達成するために検討した結果、テンターを用いた斜め延伸フィルムの製造方法において、延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界におけるフィルムの配向方向と、延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界線とのなす角度θ１、及び冷却ゾーンとオーブン出口の境界におけるフィルムの配向方向と、冷却ゾーンとオーブン出口との境界線とのなす角度θ２としたとき、θ１およびθ２が特定範囲となるようにし、かつ、θ１とθ２の差の絶対値が特定範囲内となるようにして延伸を行うと、幅方向の光学特性のバラツキが少なくなることを見いだした。従来の方法におけるθ１やθ２を測定してみると、θ１及び／又はθ２が前記特定範囲から外れていたり、θ１とθ２との差の絶対値が前記特定範囲から外れていることがわかった。本発明者は、さらに検討を進め、これらの知見に基づいて本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、以下のとおりのものである。
（１）熱可塑性樹脂からなるフィルムを延伸後のフィルムの巻取り方向と異なる方向から繰出し、該フィルムの両端部を把持具によって把持して搬送しながら、予熱ゾーン、延伸ゾーン、及び冷却ゾーンを有するオーブンを通過させて、該巻取り方向に対して配向角θが４５±５°の範囲内となる延伸フィルムを製造する方法であって、
延伸後のフィルムの配向方向と、前記延伸ゾーンと前記冷却ゾーンの境界線とのなす角度をθ１、
延伸後のフィルムの配向方向と、前記冷却ゾーンと前記オーブンの出口の境界線とのなす角度をθ２として、下記〔１〕〜〔３〕式が満たされるように延伸を行うことを特徴とする延伸フィルムの製造方法。
１５°≦θ１≦３０°・・・〔１〕
１５°≦θ２≦３０°・・・〔２〕
｜θ１−θ２｜≦５°・・・〔３〕
（２）巻取り方向に対し、配向角が４５±５°の範囲に傾斜しており、少なくとが１３００ｍｍの幅において、幅方向の、面内リタデーションＲｅのバラツキが５ｎｍ以内、配向角θのバラツキが１．０°以内、及びＮｚ係数のバラツキが０．１０以内である、前記（１）記載の製造方法によって得られた延伸フィルム。
（３）偏光子の少なくとも片面に、前記（２）に記載の延伸フィルムを積層してなる偏光板。
（４）前記（３）記載の偏光板を備える液晶表示装置。

本発明に係る製造方法によれば、光学特性の均一性に優れた斜め延伸フィルムを容易に得ることができる。本発明に係る製造方法により得られた延伸フィルムは、液晶表示装置などの位相差板として、好適である。従来の如く長尺のフィルムの幅方向（ＴＤ方向）または長手方向（ＭＤ方向）に平行に配向軸を有するフィルムでは、貼合が１枚毎のバッチ式になり生産性が悪く、また廃棄部分も多かったが、斜め延伸フィルムを用いると偏光板などの液晶表示装置に用いられる他の長尺の光学素子と、ある特定の角度で配向軸を傾けて重ねる際に、他の長尺の光学素子と、ロール・トウ・ロールによる効率の良い重ね合わせが可能となる。

本発明の製造方法は、熱可塑性樹脂からなる長尺のフィルム（未延伸フィルム又は縦若しくは横に一軸若しくは二軸延伸した既延伸フィルム）を延伸後のフィルムの巻取り方向と異なる方向から繰出し、該フィルムの両端部を斜め延伸用のテンター（斜め延伸装置）の把持具によって把持して搬送しながら、予熱ゾーン、延伸ゾーン、及び冷却ゾーンを有するオーブンを通過させて、該巻取り方向に対して配向角θが４５±５°の範囲内となる延伸フィルムを製造する方法である。

ここで、延伸後のフィルムの配向方向と、前記延伸ゾーンと前記冷却ゾーンの境界線とのなす角度をθ１、延伸後のフィルムの配向方向と、前記冷却ゾーンと前記オーブンの出口の境界線とのなす角度をθ２として、
１５°≦θ１≦３０°・・・〔１〕
１５°≦θ２≦３０°・・・〔２〕
｜θ１−θ２｜≦５°・・・〔３〕
が満たされるようにして延伸が行われる。延伸の終了後、テンターの把持具から開放されたフィルムは、その両端部（両側部）がトリミングされ、巻芯（巻取りロール）に巻き取られる。

なお、ここで、長尺とは、フィルムの幅に対し、少なくとも５倍程度以上の長さを有するものをいい、好ましくは１０倍もしくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻回されて保管または運搬される程度の長さを有するものをいう。

本発明に使用する熱可塑性樹脂フィルムを構成する熱可塑性樹脂としては、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリイミド、脂環式ポリオレフィン樹脂などが挙げられる。これらのうち脂環式ポリオレフィン樹脂が好ましい。
脂環式ポリオレフィン樹脂は、主鎖及び／または側鎖に脂環構造を有する非晶性の樹脂である。脂環式ポリオレフィン樹脂中の脂環構造としては、飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられるが、機械強度、耐熱性などの観点から、シクロアルカン構造が好ましい。脂環構造を構成する炭素原子数には、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個であるときに、機械強度、耐熱性、及びフィルムの成形性の特性が高度にバランスされ、好適である。
脂環式ポリオレフィン樹脂を構成する脂環構造を有する繰り返し単位の割合は、好ましくは５５重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。脂環式ポリオレフィン樹脂中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合がこの範囲にあると透明性および耐熱性の観点から好ましい。

脂環式ポリオレフィン樹脂としては、ノルボルネン系樹脂、単環の環状オレフィン系樹脂、環状共役ジエン系樹脂、ビニル脂環式炭化水素系樹脂、及び、これらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン系樹脂は、透明性と成形性が良好なため、好適に用いることができる。

ノルボルネン系樹脂としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との開環共重合体、又はそれらの水素化物；ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との付加共重合体、又はそれらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環（共）重合体水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適に用いることができる。

ノルボルネン構造を有する単量体としては、ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、トリシクロ［４．３．０．１^２，５］デカ−３，７−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）、７，８−ベンゾトリシクロ［４．３．０．１^２，５］デカ−３−エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ［４．４．０．１^２，５．１^７，１０］ドデカ−３−エン（慣用名：テトラシクロドデセン）、およびこれらの化合物の誘導体（例えば、環に置換基を有するもの）などを挙げることができる。ここで、置換基としては、例えばアルキル基、アルキレン基、極性基などを挙げることができる。また、これらの置換基は、同一または相異なって複数個が環に結合していてもよい。ノルボルネン構造を有する単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。

極性基の種類としては、ヘテロ原子、またはヘテロ原子を有する原子団などが挙げられる。ヘテロ原子としては、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ケイ素原子、ハロゲン原子などが挙げられる。極性基の具体例としては、カルボキシル基、カルボニルオキシカルボニル基、エポキシ基、ヒドロキシル基、オキシ基、エステル基、シラノール基、シリル基、アミノ基、ニトリル基、スルホン基などが挙げられる。飽和吸水率の小さいフィルムを得るためには。極性基の量が少ない方が好ましく、極性基を持たない方がより好ましい。

ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合可能な他の単量体としては、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどのモノ環状オレフィン類およびその誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエンなどの環状共役ジエンおよびその誘導体；などが挙げられる。
ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との開環共重合体は、単量体を公知の開環重合触媒の存在下に（共）重合することにより得ることができる。

ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合可能な他の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテンなどの炭素数２〜２０のα−オレフィンおよびこれらの誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセンなどのシクロオレフィンおよびこれらの誘導体；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエンなどの非共役ジエンなどが挙げられる。これらの単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、α−オレフィンが好ましく、エチレンがより好ましい。
ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との付加共重合体は、単量体を公知の付加重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。

ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体とこれと開環共重合可能なその他の単量体との開環共重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体の水素化物、およびノルボルネン構造を有する単量体とこれと付加共重合可能なその他の単量体との付加共重合体の水素化物は、これら開環（共）重合体又は付加（共）重合体の溶液に、ニッケル、パラジウムなどの遷移金属を含む公知の水素化触媒を添加し、水素を接触させて、炭素−炭素不飽和結合を好ましくは９０％以上水素化することによって得ることができる。

ノルボルネン系樹脂の中でも、繰り返し単位として、Ｘ：ビシクロ［３．３．０］オクタン−２，４−ジイル−エチレン構造と、Ｙ：トリシクロ［４．３．０．１^２，５］デカン−７，９−ジイル−エチレン構造とを有し、これらの繰り返し単位の含有量が、ノルボルネン系樹脂の繰り返し単位全体に対して９０重量％以上であり、かつ、Ｘの含有割合とＹの含有割合との比が、Ｘ：Ｙの重量比で１００：０〜４０：６０であるものが好ましい。このような樹脂を用いることにより、長期的に寸法変化がなく、光学特性の安定性に優れる光学フィルムを得ることができる。

本発明に好適に用いる脂環式ポリオレフィン樹脂の分子量は使用目的に応じて適宜選定されるが、溶媒としてシクロヘキサン（樹脂が溶解しない場合はトルエン）を用いるゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレン（溶媒がトルエンのときは、ポリスチレン換算）の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常１５，０００〜５０，０００、好ましくは１８，０００〜４５，０００、より好ましくは２０，０００〜４０，０００である。重量平均分子量がこのような範囲にあるときに、フィルムの機械的強度および成形性とが高度にバランスされ好適である。

本発明に好適に用いる脂環式ポリオレフィン樹脂の分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））は特に制限されないが、通常１．０〜１０．０、好ましくは１．１〜４．０、より好ましくは１．２〜３．５の範囲である。

本発明に用いる熱可塑性樹脂のガラス転移温度は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００〜２５０℃の範囲である。ガラス転移温度がこのような範囲にある熱可塑性樹脂からなるフィルムは、高温下で変形や応力が生じることがなく耐久性に優れる。

本発明に用いる熱可塑性樹脂は、光弾性係数の絶対値が１０×１０^−１２Ｐａ^−１以下であることが好ましく、７×１０^−１２Ｐａ^−１以下であることがより好ましく、４×１０^−１２Ｐａ^−１以下であることが特に好ましい。光弾性係数Ｃは、複屈折Δｎを応力σで除算したものである。すなわち、Ｃ＝Δｎ／σで表される値である。熱可塑性樹脂の光弾性係数が１０×１０^−１２Ｐａ^−１を超えると、延伸フィルムの面内方向リタデーションのバラツキが大きくなるおそれがある。

長尺の熱可塑性樹脂フィルムとして、実質的に未配向の未延伸フィルム、または未延伸フィルムを流れ方向若しくは幅方向に延伸して配向させた延伸フィルムを用いることができる。

前記未延伸フィルムは、公知の方法、例えば、キャスト成形法、押出成形法、インフレーション成形法などによって得ることができる。これらのうち押出成形法が残留揮発性成分量が少なく、寸法安定性にも優れるので好ましい。この未延伸フィルムは、単層若しくは２層以上の積層フィルムであってもよい。積層フィルムは共押出成形法、フィルムラミネイション法、塗布法などの公知の方法で得ることができる。これらのうち共押出成形法が好ましい。

斜め延伸前の長尺のフィルムに配向を付与するためには公知の延伸方法、例えばロール方式、フロート方式の縦延伸法、テンターを用いた横延伸法を用いることができるが、膜厚、光学特性の均一性を保つためにはフロート方式の縦延伸法が好適である。

本発明の延伸フィルムの製造は、斜め延伸用のテンターを用いて行う。この斜め延伸用のテンターは、フィルムロール（繰出しロール）から繰り出されるフィルムを、オーブンによる加熱環境下で、その進行方向（フィルム幅方向の中点の移動方向）に対して斜め方向に拡幅する装置である。この斜め延伸用のテンターは、オーブンと、フィルムを搬送するための把持具が走行する左右で一対のレールと、該レール上を走行する多数の把持具とを備えている。フィルムロールから繰り出され、テンターの入口部に順次供給されるフィルムの両端を、把持具で把持し、オーブン内にフィルムを導き、テンターの出口部でフィルムを開放する。把持具から開放されたフィルムは巻芯に巻き取られる。一対のレールは、それぞれ無端状の連続軌道を有し、テンターの出口部でフィルムの把持を開放した把持具は、外側を走行して順次入口部に戻されるようになっている。

なお、テンターのレール形状は、製造すべき延伸フィルムに与える配向角、延伸倍率等に応じて、左右で非対称な形状となっており、手動で又は自動で微調整できるようになっている。本発明においては、長尺の熱可塑性樹脂フィルムを延伸し、配向角θが延伸後の巻取り方向に対して、４５±５°の範囲内、すなわち４０°〜５０°の範囲内で、任意の角度に設定できるようになっている。本発明において、テンターの把持具は、前後の把持具と一定間隔を保って、一定速度で走行するようになっている。

図１は、本発明の製造方法に用いるテンターのレールの軌道（レールパターン）を示している。熱可塑性樹脂フィルムの繰出し方向Ｄ１は、延伸後のフィルムの巻取り方向（ＭＤ方向）Ｄ２と異なっており、これにより、比較的大きな配向角をもつ斜め延伸フィルムにおいても広幅で均一な光学特性を得ることが可能となっている。繰出し角度θｉは、延伸前のフィルムの繰出し方向Ｄ１と延伸後のフィルムの巻取り方向Ｄ２とのなす角度である。本発明においては、上述のように４０°〜５０°の配向角を持つフィルムを製造するため、繰出し角度θｉは、３０°＜θi＜６０°、好ましくは４０°＜θi＜５０°で設定される。繰出し角度θｉを前記範囲とすることにより、得られるフィルムの幅方向の光学特性のバラツキが良好となる（小さくなる）。

フィルムロール（繰出しロール）から繰出された熱可塑性樹脂フィルムは、テンター入口（符号ａの位置）において、その両端（両側）を左右の把持具によって順次把持されて、把持具の走行に伴い走行される。テンター入口（符号ａの位置）で、フィルム進行方向（繰り出し方向Ｄ１）に対して略垂直な方向に相対している左右の把持具ＣＬ，ＣＲは、左右非対称なレール上を走行し、予熱ゾーン、延伸ゾーン、熱固定ゾーンを有するオーブンを通過する。ここで、略垂直とは、前述の向かい合う把持具ＣＬ，ＣＲ同士を結んだ直線とフィルム繰出し方向Ｄ１とがなす角度が、９０±１°以内にあることを示す。

予熱ゾーンとは、オーブン入口部において、両端を把持した把持具の間隔が一定の間隔を保ったまま走行する区間をさす。延伸ゾーンとは、両端を把持した把持具の間隔が開きだし、再び一定となるまでの区間をさす。また、冷却ゾーンとは、延伸ゾーンより後の把持具の間隔が再び一定となる期間において、ゾーン内の温度がフィルムを構成する熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ以下に設定される区間をさす。

各ゾーンの温度は、熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇに対し、予熱ゾーンの温度はＴｇ＋５℃〜Ｔｇ＋２０℃、延伸ゾーンの温度はＴｇ℃〜Ｔｇ＋２０℃、冷却ゾーンの温度はＴｇ−３０℃〜Ｔｇ℃に設定することが好ましい。

斜め延伸工程における延伸倍率Ｒ（Ｗ／Ｗ０）は、好ましくは１．３〜３．０、より好ましくは１．５〜２．８である。延伸倍率がこの範囲にあると幅方向厚みムラが小さくなるので好ましい。テンター延伸機の延伸ゾーンにおいて、幅方向で延伸温度に差を付けると幅方向厚みムラをさらに良好なレベルにすることが可能になる。なお、Ｗ０は斜め延伸前のフィルムの幅、Ｗは斜め延伸後のフィルムの幅をあらわす。

本発明では、延伸後のフィルムの配向方向Ｏｆと延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界線Ｂ１とのなす角度θ１を、１５°＜θ１＜３０°、好ましくは２０°＜θ１＜２７°とする必要がある。この範囲内にθ１を設定することによって幅方向の光学特性を均一にすることが可能となる。
フィルムの配向方向は、延伸ゾーンを通過後は変化しないので、延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界におけるフィルム配向方向を測定してそれを延伸後のフィルムの配向方向としてもよいし、最終的に得られた延伸フィルムの配向方向を偏光顕微鏡により測定しそれを延伸後のフィルムの配向方向としてもよい。

本発明では、延伸後のフィルムの配向方向Ｏｆと冷却ゾーンとオーブンの出口の境界線Ｂ２とのなす角度θ２を、１５°＜θ２＜３０°、好ましくは２０°＜θ２＜２７°とする必要がある。この範囲内にθ２を設定することによって幅方向の光学特性を均一にすることが可能となる。

本発明では、前記θ１とθ２とが、さらに、｜θ１−θ２｜≦５°、好ましくは｜θ１−θ２｜≦３°の関係を満たすようにする必要がある。前記θ１及びθ２が上記関係を満たさないと、幅方向の光学特性バラツキが悪化する（大きくなる）。

本発明において、前記延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界線Ｂ１、及び冷却ゾーンとオーブンの出口の境界線Ｂ２は、図１のように直線状であることが好ましいが、２つ以上の直線または曲線により、構成されていてもよい。前記境界線が２つ以上の直線または曲線により構成されている場合においても、境界線を構成する直線又は曲線と、延伸後のフィルムの配向方向とのなす角度の平均値が、前記〔１〕〜〔３〕式を満たすことが必要である。なお、前記平均値とは、境界線の中で異なる角度をもつ部分を、それぞれについてその長さの重みをつけて算出した値である。具体的には、境界線の中で異なる角度をもつ境界線をｘ１、ｘ２・・・・、ｘｎ、各境界線の長さをＬｘ１、Ｌｘ２、・・・、Ｌｘｎ、各境界線と延伸後のフィルムの配向方向とのなす角度をθ_Ｌｘ１、θ_Ｌｘ２、・・・、θ_Ｌｘｎ、各境界線の和をＬ（＝Ｌｘ１＋Ｌｘ２＋・・・＋Ｌｘｎ）とするとき、平均値＝θ_Ｌｘ１×Ｌｘ１／Ｌ＋θ_Ｌｘ２×Ｌｘ２／Ｌ＋・・・・＋θ_Ｌｘｎ×Ｌｘｎ／Ｌで表される値である。

また、本発明において、前記延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界線Ｂ１、及び冷却ゾーンとオーブンの出口の境界線Ｂ２は、複数の境界で区切られてもよいが、その場合においても、すべての境界が、前記〔１〕〜〔３〕式を満たす必要がある。

前記θ１及びθ２は、レールパターンを調整したり、特開２００７−１７５９７４号公報の様にオーブンの隔壁を特殊な構造としたりすることにより、所望の値とすることが可能である。

本発明において、テンター出口における引取り張力Ｔ（Ｎ/ｍ）は、１００Ｎ／ｍ＜Ｔ＜４００Ｎ／ｍ、好ましくは１５０Ｎ／ｍ＜Ｔ＜３５０Ｎ／ｍの間で適宜調整することができる。上記範囲外の引取り張力では、フィルムのたるみや皺が発生しやすく、リタデーション、配向軸のＴＤ方向のプロファイルも悪化するため好ましくないからである。

斜め延伸後のフィルムは、把持具による把持が開放され、テンター出口から排出され、フィルムの両端（両側）がトリミングされた後に、順次巻芯（巻取りロール）に巻き取られて、延伸フィルムの巻回体にすることができる。

本発明の製造方法により得られた延伸フィルム（以下、「本発明の延伸フィルム」ということがある。）は、巻取り方向に対し、配向角が４５±５°の範囲に傾斜しており、少なくとが１３００ｍｍの幅において、幅方向の、面内リタデーションＲｅのバラツキが５ｎｍ以内、配向角θのバラツキが１．０°以内、Ｎｚ係数のバラツキが０．１０以内である。

本発明の延伸フィルムの面内リタデーションＲｅのバラツキは、幅方向の少なくとも１３００ｍｍにおいて、５ｎｍ以内、好ましくは４ｎｍ以内、より好ましくは３ｎｍ以内である。面内リタデーションＲｅのバラツキを、上記範囲にすることにより、液晶表示装置用の位相差フィルムとして用いた場合に表示品質を良好なものにすることが可能になる。

本発明の延伸フィルムの配向角θのバラツキは、幅方向の少なくとも１３００ｍｍにおいて、１．０°以内、好ましくは０．８０°以内である。配向角θのバラツキが１．０°を超える延伸フィルムを偏光板と貼り合せて円偏光板を得、これを液晶表示装置に据え付けると、光漏れが生じ、コントラストを低下させることがある。

本発明の延伸フィルムのＮｚ係数は、１．０〜２．５の範囲にある。Ｎｚ係数は、延伸フィルムが用いられる液晶表示装置の設計によって前記範囲内での最適値が選択される。
また、本発明の延伸フィルムのＮｚ係数のバラツキは、幅方向の少なくとも１３００ｍｍにおいて、０．１０以下、好ましくは０．８０以下である。Ｎｚ係数のバラツキが０．１０を超えるとディスプレイに組み込まれた際、色ムラなどの表示品位低下の原因となる。
なお、前記Ｎｚ係数は、フィルムの面内の遅相軸方向の屈折率をｎ_ｘ、フィルム面内で前記遅相軸に直交する方向の屈折率をｎ_ｙ、フィルムの厚み方向の屈折率をｎ_ｚとしたとき、（ｎ_ｘ−ｎ_ｚ）／（ｎ_ｘ−ｎ_ｙ）で表されるものである。

本発明の延伸フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｅ）は、１００〜３００ｎｍ程度であるが、用いられる表示装置の設計によってこの範囲内で最適値が選択される。なお、前記Ｒｅは、面内遅相軸方向の屈折率ｎ_ｘと面内で前記遅相軸に直交する方向の屈折率ｎ_ｙとの差にフィルムの平均厚みｄを乗算した値（Ｒｅ＝（ｎ_ｘ−ｎ_ｙ）×ｄ）である。

本発明の延伸フィルムの平均厚みは、機械的強度などの観点から、好ましくは２０〜８０μｍ、さらに好ましくは３０〜６０μｍ、特に好ましくは３０〜４０μｍである。
また、幅方向の厚みムラは、巻取りの可否に影響を与えるため、３μｍ以下であることが好ましく、２μｍ以下であることがより好ましい。

本発明の延伸フィルムの残留揮発性成分の含有量は、好ましくは０．１重量％以下、より好ましくは０．０５重量％以下、さらに好ましくは０．０２重量％以下である。残留揮発性成分の含有量が多いと経時的に光学特性が変化するおそれがある。揮発性成分の含有量を上記範囲にすることにより、寸法安定性が向上し、面内方向リタデーションＲｅや厚さ方向リタデーションＲｔｈ（＝（（ｎ_ｘ＋ｎ_ｙ）／２−ｎ_ｚ）×ｄ；ｎ_ｘは面内遅相軸方向の屈折率；ｎ_ｙは面内で前記遅相軸に直交する方向の屈折率；ｎ_ｚは厚さ方向の屈折率；ｄはフィルムの平均厚さ）の経時変化を小さくすることができ、さらに本発明の円偏光板や液晶表示装置の劣化を抑制でき、表示画像を長期間良好な状態に保つことができる。
なお、揮発性成分は、フィルム中に微量含まれる分子量２００以下の物質であり、例えば、残留単量体や溶媒などが挙げられる。揮発性成分の含有量は、フィルム中に含まれる分子量２００以下の物質の合計として、フィルムをクロロホルムに溶解させてガスクロマトグラフィーにより分析することにより定量することができる。

本発明の延伸フィルムの飽和吸水率は、好ましくは０．０３重量％以下、さらに好ましくは０．０２重量％以下、特に好ましくは０．０１重量％以下である。飽和吸水率が上記範囲であると、ＲｅやＲｔｈの経時変化を小さくすることができ、さらには本発明の円偏光板や液晶表示装置の劣化を抑制でき、表示画像を長期間良好な状態に保つことができる。
飽和吸水率は、フィルムの試験片を２３℃の水中に２４時間、浸漬し、増加した質量の、浸漬前フィルム試験片の質量に対する百分率で表される値である。

本発明の延伸フィルムは、上記の製造方法によって容易に得ることが可能であり、それ単独あるいは他の部材と組み合わせて、位相差板や視野角補償フィルムとして、液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置、プラズマ表示装置、ＦＥＤ（電界放出）表示装置、ＳＥＤ（表面電界）表示装置などに広く応用が可能である。

本発明の偏光板は、本発明の延伸フィルムと偏光子とを積層してなる。
偏光子には、ポリピニルアルコールや部分ホルマール化ポリビニルアルコール等の従来に準じた適宜なビニルアルコール系ポリマーよりなるフィルムに、ヨウ素や二色性染料等よりなる二色性物質による染色処理、延伸処理、架橋処理等の適宜な処理を適宜な順序や方式で施したもので、自然光を入射させると直線偏光を透過する適宜なものを用いることができる。特に、光透過率や偏光度に優れるものが好ましい。偏光子の厚さは、５〜８０μｍが一般的であるがこれに限定されない。

積層形態としては、本発明の延伸フィルムを偏光子の両面に積層させても、片面に積層させてもよく、また積層数に特に限定はなく、２枚以上積層させてもよい。また、積層手法としては、必須手法ではないが、接着剤を用いて積層させることができる。従来、偏光子は、その片面又は両面に保護フィルムが積層されていたが、本発明の延伸フィルムを積層することによって、本発明の延伸フィルムが偏光子の保護フィルムの役目も兼ねることになる。このように延伸フィルムを直接偏光子に積層すると、従来使用していた保護フィルム１枚を省くことができ、液晶表示装置の薄型化に寄与する。

本発明の偏光板では、延伸フィルムと偏光子との間に本発明の特性を損なわない範囲で他の部材を介在させることもできる。介在させる他の部材として、例えば、偏光子を保護するための保護フィルムが挙げられる。保護フィルムとしては、適宜な透明フィルムを用いることができる。中でも、透明性や機械的強度、熱安定性や水分遮蔽性等に優れる樹脂からなるフィルムが好ましい。保護フィルムを形成する樹脂としては、トリアセチルセルロースの如きアセテート樹脂；脂環式ポリオレフィン樹脂；鎖状ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート重合体、ポリエチレンテレフタレートの如きポリエステル樹脂；ポリ塩化ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリスルフォン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂等があげられる。

本発明の液晶表示装置は、前記偏光板を備えてなる。
液晶表示装置に備わっている液晶セルの表示モードは特に制限されず、例えば、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モード、バーチカルアラインメント（ＶＡ）モード、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）モード、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）モード、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）モード、ツイステッドネマチック（ＴＮ）モード、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）モード、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）モードなどを挙げることができる。

本発明の液晶表示装置には他の部材を備えていてもよい。例えばプリズムアレイシート、レンズアレイシート、光拡散板、バックライトや輝度向上フィルム等の適宜な部品を適宜な位置に１層又は２層以上配置することができる。バックライトとしては、冷陰極管、水銀平面ランプ、発光ダイオード、ＥＬなどが挙げられる。

本発明を、実施例及び比較例を示しながら、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。
本実施例における評価は、以下の方法によって行う。
（１）配向角
偏光顕微鏡（オリンパス社製、偏光顕微鏡ＢＸ５１）を用いてフィルムの幅方向に対し５ｃｍの間隔で配向角を測定し、その平均値を配向角θとした。また、幅方向の全測定値の最大値−最小値の値をバラツキとして評価した。
（２）厚み
スナップゲージ（ミツトヨ社製、ＩＤ−Ｃ１１２ＢＳ）を用いて、フィルムの幅方向に対し５ｃｍ間隔で厚みを測定し、その平均値Ｔ（μｍ）を厚みとした。
（３）面内方向リタデーションＲｅ
位相差測定装置（王子計測社製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて、フィルムの幅方向に対し５ｃｍの間隔でＲｅを測定し、その平均値を面内方向リタデーションＲｅとした。また、幅方向の全測定値の最大値−最小値の値をバラツキとして評価した。
（４）Ｎｚ係数
位相差測定装置（王子計測社製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて、フィルムの幅方向に対し５ｃｍ間隔でＮｚ係数を測定し、その平均値をＮｚ係数とした。また、幅方向の全測定値の最大値−最小値の値をバラツキとして評価した。

（実施例１）
ノルボルネン系樹脂（ＺＥＯＮＯＲ１４２０：ガラス転移点＝１３７℃、日本ゼオン社製）のペレットを１００℃で５時間乾燥した。該ペレットを押出機に供給し、押出機内で溶融させ、ポリマーパイプ及びポリマーフィルターを経て、Ｔダイからキャスティングドラム上にシート状に押出し、冷却し、厚み１００μｍ、幅９００ｍｍの未延伸フィルムを得た。

この未延伸フィルムを、繰出角度θｉ＝４８°、θ１＝２０°、θ２＝２０°となるようにレールパターンが設定されたテンターに供給し、延伸温度１４２℃、延伸倍率２．０倍、引取張力３００Ｎ／ｍで、配向角θが４５°となるように斜め延伸を行い、次いでフィルム両端をトリミングして、１３４０ｍｍ幅の長尺延伸フィルムを得た。得られた長尺延伸フィルムは上記幅方向に対し均一なものであった。得られた延伸フィルムの光学特性（配向角（θ）、配向角のバラツキ、面内リタデーション（Ｒｅ）、面内リタデーションのバラツキ、Ｎｚ係数、及びＮｚ係数のバラツキ）を表１に示した。

次に、透過軸が幅方向にある長尺の偏光板（サンリッツ社製、ＨＬＣ２−５６１８Ｓ、厚さ１８０μｍ）と、前記長尺延伸フィルムの巻回体を、ロール・トゥ・ロール方式で貼り合わせて、幅１３４０ｍｍの偏光板の巻回体を得た。この巻回体から切り出した偏光板を、市販のＶＡ（バーティカルアライメント）モードの半透過型液晶表示装置の上下偏光板と置き換え、前記偏光板の延伸フィルムを貼り合わせた側が液晶セル側に配置されるように、かつ上下に配置された延伸フィルムの遅相軸が互いに直交するように組み込んだ。得られた液晶表示装置の表示特性を目視により正面から確認したところ、全幅に渡り色ムラが観察されず、良好な表示であった。

（実施例２）
特にθ１＝１７°、θ２＝１７°となるようにレールパターンを設定する等、表１に示す延伸条件に変えた他は、実施例１と同様にして延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムの光学特性は、表１に示すとおり、良好であった。また、この延伸フィルムを用いて、実施例１と同様にして偏光板及び半透過液晶表示装置を得た。得られた液晶表示装置の表示特性は、実施例１と同様、良好な表示であった。

（実施例３〜４）
θ１及びθ２を、特開２００７−１７５９７号公報の図６に示すように、両側のレールケーシングに固定された位置変更可能な仕切り板を用いて調整する等、表１に示す延伸条件に変えた他は、実施例１と同様にして延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムの光学特性は、表１に示すとおり、良好であった。また、この延伸フィルムを用いて、実施例１と同様にして偏光板及び半透過液晶表示装置を得た。得られた液晶表示装置の表示特性は、実施例１と同様、良好な表示であった。

（比較例１〜４）
θ１及びθ２が表１に示す値となるようにレールパターンを設定する等、表１に示す延伸条件に変えた他は、実施例１と同様にして延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムの光学特性は、表１に示すとおり、幅方向の光学特性のバラツキが大きくなってしまった。また、この延伸フィルムを用いて、実施例１と同様にして偏光板及び半透過液晶表示装置を得た。得られた液晶表示装置は、色むらが観察された。

本発明の製造方法に用いる斜め延伸用のテンターのレール配置の一例を示す図である。

符号の説明

Ｄ１・・・繰出し方向
Ｄ２・・・巻取り方向
θｉ・・・繰出し角度（繰出し方向と巻取り方向のなす角度）
ＣＲ，ＣＬ・・・把持具
Ｂ１・・・延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界線
Ｂ２・・・冷却ゾーンとオーブンの出口の境界線
θ１・・・延伸後のフィルムの配向方向と、延伸ゾーンと冷却ゾーンの境界線とのなす角度
θ２・・・延伸後のフィルムの配向方向と、冷却ゾーンとオーブンの出口の境界線とのなす角度
Ｏｆ・・・延伸後のフィルムの配向方向
Ｗ０・・・斜め延伸前のフィルムの幅
Ｗ・・・斜め延伸後のフィルムの幅

Claims (4)

1. 熱可塑性樹脂からなるフィルムを延伸後のフィルムの巻取り方向と異なる方向から繰出し、該フィルムの両端部を把持具によって把持して搬送しながら、予熱ゾーン、延伸ゾーン、及び冷却ゾーンを有するオーブンを通過させて、該巻取り方向に対して配向角θが４５±５°の範囲内となる延伸フィルムを製造する方法であって、
   延伸後のフィルムの配向方向と、前記延伸ゾーンと前記冷却ゾーンの境界線とのなす角度をθ１、
   延伸後のフィルムの配向方向と、前記冷却ゾーンの前記オーブンの出口における境界線とのなす角度をθ２として、
   下記〔１〕〜〔３〕式が満たされるように延伸を行うことを特徴とする延伸フィルムの製造方法。
   １５°≦θ１≦３０°・・・〔１〕
   １５°≦θ２≦３０°・・・〔２〕
   ｜θ１−θ２｜≦５°・・・〔３〕
2. 巻取り方向に対し、配向角θが４５±５°の範囲であり、少なくとも１３００ｍｍの幅において、幅方向の、面内リタデーションＲｅのバラツキが５ｎｍ以内、配向角θのバラツキが１．０°以内、及びＮｚ係数のバラツキが０．１０以内であり、且つＮｚ係数が１．０〜２．５（ただし、１．３〜２．０を除く）である、請求項１記載の製造方法によって得られた延伸フィルム。
3. 偏光子の少なくとも片面に、請求項２に記載の延伸フィルムを積層してなる偏光板。
4. 請求項３記載の偏光板を備える液晶表示装置。

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