JP5139078B2 - 水素処理装置のための改良水素管理 - Google Patents
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Description
a)前記炭化水素原料を、水素処理域において、水素および触媒有効量の水素処理触媒と水素処理条件で接触させ、それにより液体相および蒸気相が得られ、その際前記水素の一部は、水素含有メークアップガスから得られる工程、
b)前記液体相生成物および前記蒸気相を分離し、その際蒸気相は、水素および軽質炭化水素を含む工程、
c)軽質炭化水素の少なくとも一部を、急速サイクル圧力スイング吸着装置において、水素含有メークアップガス、蒸気相生成物、またはその両者から除去し、その際前記装置は、複数の吸着剤床を含み、かつ全サイクル時間約30秒未満、および各吸着剤床内の圧力損失約5インチ水超/(床長さ1フィート)を有する工程、および
d)上記の工程c)の蒸気相の少なくとも一部を水素処理域へリサイクルし、その際前記蒸気相は、より高い水素濃度を有する工程
を含む。
τg=Dg/Rg 2(cm2/秒) (1)
[式中、Dgは、ガス相中の拡散係数であり、Rgは、ガス媒体の特性寸法である]ここで、ガス相中のガス拡散Dgは、技術的に周知であり、ガス媒体の特性寸法Rgは、構造化吸着剤物質の二つの層の間の通路幅として定義される。
τS=DS/RS 2(cm2/秒) (2)
[式中、Dsは、固体相中の拡散係数であり、Rsは、固体媒体の特性寸法である。]ここで、固体相中のガス拡散係数Dsは、技術的に周知であり、固体媒体の特性寸法Rsは、吸着剤層の幅として定義される。
tTOT=tF+tCO+tCN+tP+tRP (3)
である。
(a)メークアップガスとして利用可能な水素含有ストリームの、またはそれらがメークアップガスとして適切である前に、より高い純度へグレードアップされなければならないストリームの純度を増大すること。
(b)水素含有リサイクルガスストリームの純度を増大すること。その結果、反応器における全水素処理ガスの純度を増大して、より高い水素化苛酷度または更なる生成物処理が可能になる。
(c)硫化水素の実質的な濃度が(ガス洗浄前に)存在するか、またはガス洗浄後に存在するいずれの場合においても(典型的にはH2S<100vppm)、水素処理排出ガスからの水素回収に用いること。
(i)購入、製造、または製油所内の他のH2源に対する要求を低減すること。
(ii)増大された水素回収の結果として、一定の(既存の)メークアップガス要求で水素処理原料速度を増大すること。
(iii)水素処理における水素純度を向上して、ヘテロ原子の除去効率を増大すること。
(iv)H2の一部を、製油所燃料ガスから除去すること。これは、水素の低BTU値により燃料ガスにとって有害であり、いくつかの加熱炉バーナーに対して、燃焼の能力限界および困難性をもたらすことができる。
(v)当業者に明らかであろう他の利点。
この実施例においては、製油所ストリームは、480psigであり、テールガスは65psigであり、それにより圧力スイングは6.18である。原料組成および圧力は、典型的には、製油所処理装置のものであり、水素処理または水素化の適用に見出されるものなどである。この実施例においては、典型的な炭化水素は、その炭素数によって記載される。即ち、C1=メタン、C2=エタン等である。RCPSAは、水素を、流速の範囲に亘って純度>99%および回収率>81%で製造することができる。表1aおよび表1bは、この実施例について、RCPSAのコンピューターシミュレーション、並びに異なる成分の入力および出力%の結果を示す。表1aおよび表1bはまた、回収率が、480psigの6 MMSCFDストリームおよび65psigのテールガスに対して89.7%から91.7%へ増大するにつれて、いかに水素純度が減少するかを示す。
H2精製におけるRCPSA(67立法フィート)の入力および出力の組成(モル%)。原料は480psig、122゜Fであり、テールガスは65psigである。原料速度は約6 MMSCFDである。
この実施例においては、条件は、実施例1におけると同じである。表2aは、並流および向流工程の両方を用いて、水素純度>99%を達成する条件を示す。表2bは、向流脱圧工程が除かれてもよいこと、および水素純度99%が依然として保持されることができることを示す。実際に、これは、排出サイクル時間tPを、向流脱圧工程から除去される時間tCNだけ増大することによって、水素回収率が、88%レベルへ増大されることができることを示す。
H2純度、およびRCPSA(67立方フィート)からの回収率に対する工程時間の効果。表1と同じ条件。原料は480psig、122゜Fであり、テールガスは65psigである。原料速度は約6 MMSCFDである。
この実施例は、10 MMSCFD製油所ストリーム(やはり、典型的な成分を含む)を示す。これは、表3の原料列に示される(例えば、原料組成は、H274%を含む)。ストリームは、480psigであり、テールガスは、65psigであり、それにより絶対圧スイングは6.18である。やはり、本発明のRCPSAは、水素純度>99%およびこれらの原料組成からの回収率>85%をもたらすことができる。表3aおよび表3bは、この実施例の結果を示す。
H2精製におけるRCPSA(53立方フィート)の入力および出力の組成(モル%)。原料は480psig、101゜Fであり、テールガスは65psigである。原料速度は約10 MMSCFDである。
この実施例においては、表4は、更に、本明細書に記載される本発明に従って運転されるRCPSAの性能を示す。この実施例においては、原料は、典型的な製油所ストリームであり、圧力300psigである。本発明のRCPSAは、全テールガスが、40psigで排出される場合には、99%の純水素生成物を、回収率83.6%で製造することができる。この場合には、テールガスは、フラッシュドラムまたは他の分離装置、もしくは他の下流の製油所装置へ、更なる圧縮の必要性なしに送られることができる。本発明の他の重要な態様は、RCPSAはまた、COを<2vppmへ除去することである。これは、生成物水素富化ストリームを用いる製油所装置にとって極めて望ましい。より低いレベルのCOは、下流の装置における触媒が、長時間に亘って活性劣化なしに機能することを保証する。従来のPSAは、このCO規格を満足することができず、同時にまた、全テールガスをより高圧で排出するという条件を満たすことができない。典型的な燃料ヘッダー圧力、またはこれらのRCPSAの排気を処理する他の装置の高圧などである。全テールガスは、40psig以上で入手可能であることから、更なる圧縮は、RCPSAを製油所装置と統合するのに必要でない。
表5aおよび表5bは、本明細書に記載される本発明に従って運転されるRCPSAの性能を比較する。精製されるストリームは、より低いH2(51モル%)を原料中に有し、典型的な製油所/石油化学ストリームである。両ケース(表5aおよび表5bに対応する)においては、向流脱圧工程は、並流工程の後で適用される。本発明に従って、表5aは、高いH2回収率(81%)が、全テールガスが65psig以上で放出される場合においてさえ可能であることを示す。対照的に、あるテールガスが5psig程度で入手可能であるRCPSAは、H2を向流脱圧で失う。例えば、H2回収率は、56%へ低下する。加えて、表5aのストリームのより高い圧力は、テールガスの圧縮が全く必要とされないことを示す。
回収率に対するテールガス圧の効果。H2濃度(51.3モル%)を有する原料へ適用されるRCPSAの例。H2精製におけるRCPSA(31立方フィート)の入力および出力の組成(モル%)。原料は273psig、122゜Fであり、原料速度は約5.1 MMSCFDである。
この実施例においては、表6aおよび表6bは、本明細書に記載される本発明に従って運転されるRCPSAの性能を比較する。これらの場合には、原料圧は800psigであり、テールガスは65psigまたは100psigのいずれかで排気される。組成は、硫化水素などの典型的な不純物を示している。これは、これらの製油所における適用の際に存在することができる。分かることができるように、高い回収率(>80%)が、高純度>99%の両ケースで観察される。これらの両ケースにおいては、並流脱圧のみが用いられ、この工程における流出物は、サイクル中の他の床へ送られる。テールガスは、単に、向流排出工程において生じる。表6cは、テールガスのいくらかがまた、並流脱圧に続く向流脱圧工程で排気されるRCPSAの場合を示す。並流脱圧の流出物は、十分な純度および圧力のものであって、それを、本発明の一部であるRCPSA槽の形態の他の床の一つへ戻すことができる。テールガス、即ち排気ガスは、向流脱圧および向流排出工程において生じる。
高圧原料へ適用されるRCPSAの例。H2精製におけるRCPSA(18立方フィート)の入力および出力の組成(モル%)。原料は800psig、122゜Fであり、原料速度は約10.1 MMSCFDである。
表7a、表7b、および表7cは、本明細書に記載される本発明に従って運転されるRCPSAの性能を比較する。精製されるストリームは、より高いH2(85モル%)を原料中に有し、典型的な製油所/石油化学ストリームである。これらの実施例においては、生成物の純度の増大は、10%未満(即ち、P/F<1.1)である。この制約下に、本発明の方法は、水素を、テールガスの圧縮の必要性なしに、回収率>90%で製造することができる。
H2濃度(85モル%)で原料へ適用されるRCPSAの例。RCPSA(6.1立方フィート)の入力および出力の組成(モル%)。原料は480psig、135゜Fであり、原料速度は約6 MMSCFDである。
Claims (26)
- 水素処理装置において、炭化水素原料を品質向上する方法であって、
a)前記炭化水素原料を、水素処理域において、水素および触媒有効量の水素処理触媒と水素処理条件で接触させて、液体相および蒸気相を得る工程であって、前記水素の一部は、水素含有メークアップガスから得られる工程;
b)液体相生成物および蒸気相生成物を分離する工程であって、前記蒸気相生成物は、水素および軽質炭化水素を含む工程;
c)急速サイクル圧力スイング吸着装置において、前記軽質炭化水素の少なくとも一部を、水素含有メークアップガス、蒸気相生成物またはその両者から除去する工程であって、
前記急速サイクル圧力スイング吸着装置は、複数の吸着剤床を含み、かつ合計サイクル時間(t TOT )30秒未満および各吸着剤床内の圧力損失5インチ水超/(床長さ1フィート)(=圧力損失0.41cm水超/(床長さ1cm))を有する工程;および
d)前記工程c)の、より高い水素濃度を有する蒸気相の少なくとも一部を、前記水素処理域へリサイクルする工程;
を含み、
前記合計サイクル時間(t TOT )は、次式で示すとおり、個々のサイクル時間の和に等しく、
t TOT =t F +t CO +t CN +t P +t RP
(式中、t F =水素含有メークアップガスを、水素以外のガス状化合物を吸着する急速サイクル圧力スイング吸着装置中に導入し、水素を急速サイクル圧力スイング吸着装置の外に送るための時間
t CO =並行流減圧時間
t CN =向行流減圧時間
t P =パージ時間
t RP =再加圧時間 である。)
前記急速サイクル圧力スイング吸着装置におけるガス相の物質移動速度(τ g )と固体相の物質移動速度(τ s )との比が10より大きく、
前記工程c)において、軽質炭化水素が60psig(413kPag)以上の圧力で除去され、
原料純度に対する水素生成純度の比(P%/F%)が1.1超えである場合、水素回収率(R%)は80%より大きく、一方、原料純度に対する水素生成純度の比(P%/F%)が1.1未満である場合、水素回収率(R%)は90%より大きい、
ことを特徴とする方法。 - 前記炭化水素原料は、ナフサ沸点範囲の原料、灯油およびジェット燃料沸点範囲の原料、留出油沸点範囲の原料、残油並びに原油からなる群から選択されることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記炭化水素原料は、直留ナフサ、キャット分解ナフサ、コーカーナフサ、水素化分解装置ナフサおよび残油水素化装置ナフサからなる群から選択されるナフサ沸点範囲の原料であることを特徴とする請求項2に記載の方法。
- 前記炭化水素原料は、流動接触分解装置(FCC)から製造されるサイクル油、常圧および減圧軽油、常圧および減圧残油、熱分解ガソリン、フィッシャー−トロプシュ液体、ラフィネート、ワックス、潤滑油並びに原油からなる群から選択される留出油またはより高沸点範囲の原料であることを特徴とする請求項2に記載の方法。
- 前記水素処理は、炭化水素原料からヘテロ原子を除去するための水素化処理であり、
硫化水素もまた、前記蒸気相の成分であり、
前記硫化水素の少なくとも一部は、前記軽質炭化水素を前記急速サイクル圧力スイング吸着によって除去させる前に、酸性ガス洗浄域において除去される
ことを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 前記急速サイクル圧力スイング吸着の合計サイクル時間は、15秒未満であることを特徴とする請求項5に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、10秒未満であり、前記各吸着剤床の圧力損失は、10インチ水超/(床長さ1フィート)(=0.82cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項6に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、5秒未満であることを特徴とする請求項7に記載の方法。
- 前記圧力損失は、20インチ水超/(床長さ1フィート)(=1.64cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項8に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、10秒未満であり、前記圧力損失は、10インチ水超/(床長さ1フィート)(=0.82cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、5秒未満であり、前記圧力損失は、20インチ水超/(床長さ1フィート)(=1.64cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 前記水素処理は、炭化水素原料がより低沸点の生成物へ転化される水素化分解であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記急速サイクル圧力スイング吸着の合計サイクル時間は、15秒未満であることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、10秒未満であり、前記各吸着剤床の圧力損失は、10インチ水超/(床長さ1フィート)(=0.82cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、5秒未満であることを特徴とする請求項14に記載の方法。
- 前記圧力損失は、20インチ水超/(床長さ1フィート)(=1.64cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項15に記載の方法。
- 前記水素処理は、炭化水素原料の分子が異性化される水素異性化であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記急速圧力スイング吸着の合計サイクル時間は、15秒未満であることを特徴とする請求項17に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、10秒未満であり、前記各吸着剤床の圧力損失は、10インチ水超/(床長さ1フィート)(=0.82cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項18に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、5秒未満であることを特徴とする請求項19に記載の方法。
- 前記圧力損失は、20インチ水超/(床長さ1フィート)(=1.64cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項20に記載の方法。
- 前記水素処理は、不飽和分および芳香族が水素添加される水素添加であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記急速圧力スイング吸着の合計サイクル時間は、15秒未満であることを特徴とする請求項22に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、10秒未満であり、前記各吸着剤床の圧力損失は、10インチ水超/(床長さ1フィート)(=0.82cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項23に記載の方法。
- 前記合計サイクル時間は、5秒未満であることを特徴とする請求項24に記載の方法。
- 前記圧力損失は、20インチ水超/(床長さ1フィート)(=1.64cm水超/(床長さ1cm))であることを特徴とする請求項24に記載の方法。
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