JP5135551B2

JP5135551B2 - 試料ホルダー

Info

Publication number: JP5135551B2
Application number: JP2008325774A
Authority: JP
Inventors: 元一重里; 俊介谷口
Original assignee: Nippon Steel Corp
Current assignee: Nippon Steel Corp
Priority date: 2008-12-22
Filing date: 2008-12-22
Publication date: 2013-02-06
Anticipated expiration: 2028-12-22
Also published as: JP2010146957A

Description

本発明は、集束イオンビーム加工装置と透過型電子顕微鏡に用いる共用試料ホルダーに関する。

透過型電子顕微鏡（以下、ＴＥＭと略す。）観察に用いる薄膜試料の作製方法として、集束イオンビーム加工装置（以下、ＦＩＢと略す。）を利用した方法が広く用いられている。特に、特許文献１〜３に記載されているように、大きな試料から数μｍ〜数十μｍ程度の微細な部分を摘出し、専用の試料台に接着後、摘出した試料片を薄膜化する方法（以下、マイクロサンプリング法と称す。）は、観察したい部分を狙って薄膜試料にすることが可能であり、現在広く用いられている。

ＦＩＢにより加工した試料は、加工終了後、ＴＥＭで観察するために、ＴＥＭ内に挿入される。ＦＩＢとＴＥＭで別の試料ホルダーを使うと、ＦＩＢ用の試料ホルダーからＴＥＭ用の試料ホルダーに試料を移し替える必要があり、試料が非常に小さく壊れ易いために、この移し替え作業中に試料を破損する恐れがある。したがって、ＦＩＢで試料を加工する際に用いる試料ホルダーと、ＴＥＭでの観察に用いる試料ホルダーは、同一である方が望ましく、そのような共用ホルダーが広く用いられている。

ＦＩＢで作製した試料には、集束イオンビームの入射方向と平行な筋状の表面凹凸が付くことが多い（例えば特許文献１、２を参照）。このような筋状の表面凹凸は、ＴＥＭによる組織観察時に邪魔になるため、できる限り低減することが望ましい。筋状の表面凹凸を低減するために最も有効な方法は、ある方向から試料を加工した後、最初の加工方向と直交する方向から加工することである（図１を参照）。さらには、最初の加工方向とそれに直交する方向だけでなく、多方向から加工することで、試料の表面凹凸はさらに低減する。また、１方向からのみ加工した場合、集束イオンビーム源に近い試料部分と、遠い試料部分で、試料厚みが異なる。このような試料厚みの違いを低減するためには、ある方向から試料を加工した後、最初の加工方向とのなす角が１８０°の方向から加工すると良い（図１を参照）。したがって、ＦＩＢにおける試料加工では、できるだけ広い角度範囲で加工できることが望ましい。

しかしながら、現在、広く用いられているＦＩＢ用の試料ホルダーでは、加工方向を変えるためには、試料を一度試料ホルダーから取り外し、角度を変えて、再度取り付けなければならず、作業効率が悪い上、試料を破損することが多い。

試料を取り外すことなく、多方向からの加工を可能にした方法の一例として、特許文献２のＦＩＢ用試料ホルダーや、特許文献３に提案された試料リテイナーがある。しかしながら、特許文献２に提案されている試料ホルダーは、ＦＩＢ専用の試料ホルダーであり、ＴＥＭ用試料ホルダーではない。実際の試料作製及び観察の過程では、ＦＩＢ加工後、ＴＥＭ観察し、再度ＦＩＢ加工し、ＴＥＭ観察すると言う過程を何度も繰り返すことが多く、その度にＦＩＢ試料ホルダーから試料を取り外し、ＴＥＭ用試料ホルダーに試料を移す作業を必要とする前記ＦＩＢ用試料ホルダーは、作業効率の点で好ましくない上、試料を移す際に、ハンドリングミスにより試料を破損する確率が高い。

特許文献３の試料リテイナーは、ＦＩＢ用の試料ホルダー又はＴＥＭ用の試料ホルダーの先端に取り付けて使用するため、ＦＩＢ加工後ＴＥＭ観察する際、及び、ＴＥＭ観察後、再度ＦＩＢ加工する際、試料リテイナーを取り外して、付け替える作業を必要とするため、やはり作業効率の点で好ましくない。さらには、加工方向は０〜９０°の範囲でしか変化させることができないため、厚さが均一な試料を作製することは難しい。

特開平１１−２５８１２９号公報特開２００７−２２０３４４号公報特開２００３−１４９１０３号公報

そこで、本発明は、ＦＩＢによりＴＥＭ観察に用いる試料を作製するに当たり、試料を取り外すことなく、０〜１８０°の角度範囲の多方向からの加工を可能にする、ＦＩＢとＴＥＭの共用試料ホルダーを提供することを目的とする。

本発明の主旨とするところは、以下の通りである。
（１）集束イオンビーム（ＦＩＢ）加工装置と透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の試料ホルダーとして共用できる試料ホルダーであって、試料ホルダー本体と、回転操作のための突起を有する円弧状回転台と、試料を搭載する試料台であって前記円弧状回転台の突起に嵌合するための穴を有する試料台と、前記試料ホルダー本体に装着された前記試料台を当該試料台の上から押さえる試料台押さえ手段と、前記試料台が前記円弧状回転台に連動して回転可能なように前記試料台押さえ手段を試料ホルダー本体に固定する固定手段と、を少なくとも有すると共に、試料ホルダー本体に、ＦＩＢが入射する側の一部に形成されたＦＩＢ加工用の切り欠き部と、ＴＥＭ観察用の電子線通過穴と、該通過穴に沿った円弧状の溝と、が本体成されており、前記円弧状回転台は前記円弧状の溝に嵌合可能であり、前記試料台押さえ手段によって、前記試料ホルダーに前記試料台を固定することを特徴とする、試料ホルダー。
（２）前記突起の直径が０．１〜１．０ｍｍであり、突起の高さが０．３〜３ｍｍである（１）に記載の試料ホルダー。

本発明の試料ホルダーを用いることで、ＴＥＭ観察に用いる試料をＦＩＢにより作製するに当たり、表面の筋状凹凸が少なく、厚さが均一な試料を効率良く作製することができる。また、試料の取り外し作業や移し替え作業が不要であることから、作業効率が高く、しかも、試料の周囲に試料ホルダー本体が配置されているため、試料の破損を防止することができる。

以下、本発明の実施の形態について、添付図面に基づいて説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。

図２は、本実施形態の試料ホルダーの先端部の一例を示す平面図である。材質は、通常のＦＩＢ用試料ホルダーと同様に、真鍮等で良い。図２に示すように、本実施形態において、試料ホルダーは、試料ホルダー本体１と、円弧状回転台２と、試料台１６と、本実施形態の試料台押さえ手段の一例としての押さえ板２０とを含む。通常のＦＩＢ用試料ホルダーと同様に、集束イオンビームが試料に入射できるように、試料ホルダ本体１の入射する側の一部が切り欠いてある。切り欠き部分の角度５は、６０〜１２０°程度が良い。小さ過ぎる（６０°未満）と、加工できる試料の領域が小さくなり過ぎる。逆に、大き過ぎる（１２０°超）と、試料ホルダーの強度が弱くなる。また、試料押さえ固定用ネジ穴９は、後述する押さえ板２０をネジによって試料ホルダー本体に固定するための穴である。

また、該切り欠き部の奥に、ＴＥＭ観察時に電子線が通過できるように、電子線通過穴１０が設けられている。そして、試料ホルダーの該電子線通過穴１０周囲の少なくとも一部に円弧状の溝４が刻まれてあり、その溝に円弧状回転台２が嵌め込んである。円弧状回転台２は、溝４に沿って動かすことができる。円弧状回転台２には突起３が付いており、突起３に略扇型状の試料台１６を嵌め込んで固定する（図４を参照）。

溝４の外周部の円弧の大きさは、試料台１６の大きさによって決まる。試料台１６の大きさは、半径が１ｍｍ未満だと取り扱いが難しい。逆に、半径が３ｍｍ超だと、通常の汎用ＴＥＭの試料室に試料ホルダーを挿入することが難しい。したがって、試料台１６の大きさは、半径１〜３ｍｍが望ましい。ここでいう、半径とは、円弧を円周の一部として含む円の半径をいい、例えば略扇形状の試料台１６における半径Ｒは、図４に示す通りである。このような試料台１６を嵌め込むのであるから、前記円弧の大きさも外側の弧の半径１〜３ｍｍであることが望ましい。

円弧状の溝４の深さは、試料ホルダー本体１の厚さにもよるが、０．１〜２ｍｍ程度が望ましい。０．１ｍｍ未満だと円弧状回転台２を嵌め込んで固定することが難しく、２ｍｍ超だと試料ホルダー本体１の厚みが厚くなり過ぎ、ＴＥＭ観察に支障をきたす可能性が高くなる。また、円弧状の溝４は、試料ホルダー本体１を貫通すると円弧状回転台２を乗せることが難しくなるので、試料ホルダー本体１を貫通しない深さとすることが好ましい。

円弧状の溝４の幅８は、０．１〜２．０ｍｍ程度が望ましい。０．１ｍｍ未満だと取り扱いが難しく、円弧状回転台２を嵌め込んで固定することが難しくなる可能性が高い。２．０ｍｍ超だと、ＴＥＭ観察時の電子線通過穴１０が小さくなり、観察範囲が小さくなるため好ましくない。

円弧状の溝４の内側の試料ホルダー部分６の幅は、０．１〜２．０ｍｍ程度が望ましい。０．１ｍｍ未満だと、試料ホルダーの強度が弱くなるため、好ましくない。２．０ｍｍ超だと、ＴＥＭ観察時の電子線通過穴１０が小さくなり、観察範囲が小さくなるため、好ましくない。

図３に、円弧状回転台２の形状を示す。円弧状回転台２の頂角１１の大きさは、９０〜１８０°程度が望ましい。９０°未満だと、円弧状回転台２の面積が小さくなり、試料台の装着及び固定が難しい。１８０°超だと、円弧状回転台２がイオンビームの経路に重なるため、試料の加工方向を１８０°変化させることができない。

円弧状回転台２の厚み１５は、厚過ぎると固定し難いため、溝４の深さと同じかそれ以下であることが望ましく、０．１〜２ｍｍであれば良い。

円弧状回転台２に付いている突起３の高さ１４は、０．３〜３ｍｍが望ましい。０．３ｍｍ未満だと取り扱いが難しく、３ｍｍ超になるとＴＥＭやＦＩＢの試料室に挿入することが難しくなる可能性が高い。

突起３の直径は、０．１〜１．０ｍｍが望ましい。０．１ｍｍ未満だと取り扱いが難しくなる可能性が高い。１．０ｍｍ超だと円弧状回転台２の幅よりも大きくなり過ぎるおそれがあり、円弧状回転台２を溝４に嵌め込むことができなくなる可能性がある。但し、突起の形状は、円柱状に限られず、例えば三角柱や四角柱のような多角柱、断面が楕円状、その他の形状のものなど、取り扱いが容易な形状であればよい。この場合、突起の断面の形状の大きさは、直径０．１〜１．０ｍｍの円の内部の形状に収まる。

図４に、本実施形態の試料ホルダーに試料台１６を装着した状態を示す。試料ホルダーに装着された試料台１６上であって、切り欠き部から照射したＦＩＢと、ＴＥＭ観察時の電子線とが照射可能な位置に、試料１８は装着される。図５には、試料台１６の上から押さえ板２０を装着し、試料押さえ固定用ネジ穴１９にネジ２１を嵌合して固定した状態を示す。試料台１６は、通常ＦＩＢで加工する際に用いる略半円状もしくは略扇型の金属板で良い。必要に応じて略半円状もしくは略扇型の一部に三角形状の部分が付いているものでも良い。試料台１６の厚さは０．０１〜０．２ｍｍが望ましい。厚さが０．０１ｍｍ未満だと、ピンセット等での取り扱いが難しい上、試料ホルダーの強度が弱くなり、曲がる恐れがある。試料台の厚さが０．２ｍｍ超だと、本発明の試料ホルダーにしっかりと固定することが難しくなる。

本実施形態の試料ホルダーに装着するために、試料台１６は、突起３を嵌め込む穴１７を有することが必要である。穴１７の直径は、例えば０．１５〜１．１ｍｍ程度が好ましい。試料台１６を本発明の試料ホルダーに装着するには、試料台の穴１７を円弧状回転台２の突起３に嵌め込むようにして、試料台を置き、その上から押さえ板２０を被せ、ネジ２１で固定する。押さえ板２０を試料に被せる際に、回転台の突起３が邪魔にならないように、押さえ板２０には、試料ホルダー本体の円弧状の溝４と同じ曲率の円弧状の穴２２があいている。

試料台１６を回転させるには、ねじ２１を一旦緩め、突起３をピンセット等で掴んで円弧状回転台２と一緒に回転させる。この方法では、試料押さえ板２０は外す必要がなく、試料台１６は円弧状回転台２に装着されたままで、試料台１６を回転させることができるため、ハンドリングミスによる試料の破損を殆ど無くすことができる。

（実施例１）
表１に示す化学組成を有する鋼を作製し、幅３ｍｍ、長さ５ｍｍ、厚さ１ｍｍに切り出して、ＦＩＢ加工装置に挿入し、タングステン製の針を使って、マイクロサンプリング法により試料の一部を抽出した。抽出した試料は、タングステン製の針の先端に接着してある。抽出した試料の大きさは、幅５μｍ、長さ１０μｍ、高さ１５μｍである。

真鍮を加工して、図６に示す先端部を有する試料ホルダー本体、図７に示す円弧状回転台、及び、図８に示す押さえ板を作製した。さらに、Ｍｏ製の半円状試料台に穴を打ち抜き、図９に示す試料台を作製した。前記円弧状回転台を前記試料ホルダー本体の溝に嵌め込み、回転台の突起に前記試料台の穴を嵌め込むようにして、試料台を回転台の上に被せ、その上から押さえ板を被せて、ネジで固定した。このようにして、試料台を固定した試料ホルダーを、ＦＩＢ加工装置内に挿入し、先に抽出しておいた試料を、試料台の上に載せ、タングステンの化学蒸着により固定した。抽出した試料を試料台の上に載せた状態を図１０に示す。試料台に固定した試料を、図１０に示した方向からのＧａイオンビームで加工し、ビーム入射側の試料厚さを約０．１μｍにした。この時、ビーム入射側と反対側の試料の厚さは約０．３μｍであった（図１１を参照）。次に、試料押さえのネジを緩め、円弧状回転台を１８０°回転させて、Ｇａイオンビームが試料の反対側から入射する状態にして、再度押さえ板をネジで固定し、反対側の試料厚みも０．１μｍになるように加工した（図１２を参照）。次いで、試料押さえのネジを再度緩め、円弧状回転台を９０°回転させて、Ｇａイオンビームが、最初の加工方向と直行する方向から入射するようにし、Ｇａイオンビームで試料をさらに０．０１μｍ程度薄くした。

この方法で作製した試料をＴＥＭで観察し、試料厚さ及び試料表面の筋状凹凸の有無を調べた。ＴＥＭ観察は、ＦＩＢ加工した試料を搭載した試料ホルダーをそのままＴＥＭに装着して、実施した。観察に用いた加速電圧は２００ｋＶである。試料厚さは、電子線エネルギー損失分光法（以下、ＥＥＬＳ）の弾性散乱強度Ｉｅと非弾性散乱強度Ｉｎから、次式により求めた。
ｔ＝λ・ｌｎ｛（Ｉｅ＋Ｉｎ）／Ｉｅ｝
但し、ｔは試料厚さ、λは材料中の電子線の有効平均自由工程である。λは、Ｒ．Ｆ．Ｅｇｅｒｔｏｎ，ＥｌｅｃｔｒｏｎＥｎｅｒｇｙＬｏｓｓＳｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙｉｎｔｈｅＥｌｅｃｔｒｏｎＭｉｃｒｏｓｃｏｐｅＳｅｃｏｎｄＥｄｉｔｉｏｎ、ＰｌｅｎｕｍＰｕｂｌｉｓｈｉｎｇＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（１９９６年）に記載の値（０．０７４μｍ）を用いて計算した。試料厚さの測定は、図１３のａ、ｂ、ｃ、ｄに示すように、試料の４箇所で行った。結果を表２に示す。

比較例として、市販のＦＩＢ用試料ホルダーを用いて、１方向からの加工により作製した試料をＴＥＭ観察した結果を表２に示す。用いた試料ホルダーの概略図を図１４に示す。図１５に示した半円状の試料台を試料搭載部２３に乗せ、その上から試料押さえ板２６を被せ、バネ２５で押さえ板を固定し、試料にＦＩＢ加工を施した。試料搭載部２３は、段差２４を有する。

次に、図６〜８に示した本発明の試料ホルダーを用いて、円弧状回転台ごと試料を回転させた場合の、ハンドリングミスによる試料破損確率を調べた。調査は９０°の回転を５０回、１８０°の回転を５０回行って、確率を計算した。結果を表３に示す。本発明の試料ホルダーを使うと、ハンドリングミスによる試料破損は皆無である。一方、図１４に示した市販のＦＩＢ用試料ホルダーを用いた場合、試料の加工方向を変えるためには、一旦試料台を試料ホルダーから外し、試料台の方向を変更して再度装着することになる。図１４に示した試料ホルダーでは、バネ２５及び試料押さえ板２６を外し、試料台を試料ホルダーから外し、試料台の方向を任意の方向に変更して再度試料ホルダーに装着する。このようにして、試料台の方向を、９０°及び１８０°変更した場合の試料破損確率を調査した。その結果を表３に比較例として示す。本発明の試料ホルダーを使うと、ハンドリングミスによる試料破損は皆無であったのに対し、市販のＦＩＢ用試料ホルダーで試料台を回転させた場合、約３９％の確率で試料が破損した。

（実施例２）
試料ホルダー本体先端部、及び円弧状回転台の形状を様々に変えて、実施例１と同様の試料作製を行った。ＴＥＭで試料厚さ及び試料表面の筋状凹凸の有無及び試料台回転時のハンドリングミスによる試料破損確率を調べた。試料破損確立の調査は、前記実施例１と全く同じ方法で行った。結果を表４に示す。試料厚さの均一性は、最も厚い試料部分と、最も薄い試料部分の試料厚さの差が０．１μｍ以下であるかどうかで判断した。本発明の条件範囲内において、試料厚さはほぼ均一であり、筋状表面凹凸による試料破損は皆無であった。また、本発明を適用した試料ホルダーを使用した場合には、ハンドリングミスによる試料破損確率は非常に低く、特に突起の高さが０．３〜３．０ｍｍであり、突起の直径が０．１〜１．０ｍｍの範囲にある場合には、試料破損は皆無であった。

以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる例に限定されない。本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、これらについても、当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。

ＦＩＢによる試料加工時の加工方向（イオンビーム入射方向）を示す図である。本発明の試料ホルダーの形状を示す一例の図である。本発明の試料ホルダーの円弧状回転台の一例の図である。本発明の試料ホルダー（試料を装着した状態）を示す図である。本発明の試料ホルダー（試料及び押さえ板を装着した状態）を示す図である。実施例１で用いた本発明の試料ホルダーの形状を示す図である。実施例１で用いた本発明の試料ホルダーの円弧状回転台の形状を示す図である。実施例１で用いた本発明の試料ホルダーの押さえ板の形状を示す図である。実施例１記載の比較例に用いた試料台の形状を示す図である。実施例１記載のＧａイオンビームによる試料加工方法を示す図である。実施例１記載のＧａイオンビームによる試料加工方法を示す図である。実施例１記載のＧａイオンビームによる試料加工方法を示す図である。実施例１及び２に記載の試料厚さ測定箇所を示す図である。実施例１記載の比較例の試料ホルダー及び押さえ板を示す図である。実施例１記載の比較例の試料台を示す図である。

符号の説明

０試料
１試料ホルダー本体
２円弧状回転台
３円弧状回転台の突起
４円弧状溝
５試料ホルダーの切り欠き部の頂角
６円弧状溝の内側の試料ホルダー部分
７円弧の半径
８円弧状溝の幅
９試料押さえ固定用ネジ穴
１０ＴＥＭ観察用電子線通過穴
１１円弧状回転台の頂角
１２円弧状回転台の半径
１３円弧状回転台の幅
１４円弧状回転台の突起の高さ
１５円弧状回転台の厚さ
１６試料台
１７試料台の穴
１８試料
１９試料押さえ固定用ネジ穴
２０押さえ板
２１試料押さえ固定用ネジ
２２押さえ板の穴
２３試料搭載部
２４段差
２５押さえ板固定用バネ
２６押さえ板

Claims

集束イオンビーム（ＦＩＢ）加工装置と透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の試料ホルダーとして共用できる試料ホルダーであって、
試料ホルダー本体と、回転操作のための突起を有する円弧状回転台と、試料を搭載する試料台であって前記円弧状回転台の突起に嵌合するための穴を有する試料台と、前記試料ホルダー本体に装着された前記試料台を当該試料台の上から押さえる試料台押さえ手段と、前記試料台が前記円弧状回転台に連動して回転可能なように前記試料台押さえ手段を試料ホルダー本体に固定する固定手段と、を少なくとも有すると共に、
試料ホルダー本体に、ＦＩＢが入射する側の一部に形成されたＦＩＢ加工用の切り欠き部と、ＴＥＭ観察用の電子線通過穴と、該通過穴に沿った円弧状の溝と、が形成されており、
前記円弧状回転台は前記円弧状の溝に嵌合可能であり、
前記試料台押さえ手段によって、前記試料ホルダー本体に前記試料台を固定することを特徴とする、試料ホルダー。
前記突起の直径が０．１〜１．０ｍｍであり、突起の高さが０．３〜３ｍｍである、請求項１に記載の試料ホルダー。