JP4920426B2 - 有機発光ダイオード - Google Patents
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Description
本発明は有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）の改良された構造、特に、いわゆるトップエミッションＯＬＥＤに関するものである。
有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）はボトムエミッションデバイスとトップエミッショントップエミッションデバイスの２つの基本的な種類に分類される。ボトムエミッションデバイスは、典型的にはガラスである基板上に形成され、その上にＩＴＯ（インジウム錫酸化物）が積層され、続いて、ＯＬＥＤ、次いで、実質的に不透明なカソードが積層される。電気的刺激を受けると、このようなＯＬＥＤは、ＯＬＥＤ材料からの光を半透明のＩＴＯ層及びガラス基板を通して放出する。
このような構造はいくつかの重大な欠点を表すが、これまで実質的に全ての実用装置はこのタイプのものであった。第１に、基板内での吸収及び反射損失はデバイスの効率を悪くする。しかしながら、多分、より重要なのは、アクティブマトリックス装置のように薄膜駆動回路がＯＬＥＤと連続している場合は、この回路は通常感光性なので、ディスプレイの画素に有効な発光領域を減少させる。したがって、光がアノードよりカソードを通じて放出されるようにアノードが不透明でカソードが実質的に透明となるいわゆるトップエミッション構造とするのが望ましい。アクティブマトリクス装置の場合、これは全ての画素領域を実質的に発光材料で占めることを可能にし、また、より大きな領域を薄膜駆動トランジスターに割り当て、結果として、装置効率及びＯＬＥＤ寿命を増加する（同じ発光量に対して低い電流密度が適用できる）ことを可能にする。しかしながら、トップエミッションＯＬＥＤの装置構造が提案されているものの、下記に述べるように実用的な困難性を有している。
図１は、トップエミッションＯＬＥＤ装置の例の断面図を示し、この例において、アクティブマトリクスディスプレイの一部を含み、したがって連続した駆動回路も含む。装置の構造は例の目的のためにある程度簡略化されている。
ＯＬＥＤ１００は、複数のポリシリコン及び／又は金属及び絶縁層１０４を支持するガラス基板１０２を備え、これら層１０４の上に駆動回路が形成される。これら層も最上層はその上にアノード１０６が積層される絶縁性及びパッシブ酸化層（ＳｉＯ2）を含む。例えば、層１０４の駆動回路が画素領域のごく一部を占める場合は、このアノード層はＩＴＯ（インジウム錫酸化物）から形成され、また、両面から発光する実質的に透明な装置を提供することが望まれている。しかしながら、トップエミッションデバイスの１つの利点はアノードが透明である必要はなく、プラチナ層のような従来の金属層を含むことができる。
１又は２以上のＯＬＥＤ材料１０８は、例えば、スピンコート及び不要な部分の有機材料の除去（例えば、レーザー除去により）により又は選択的積層、例えば、インクジェット積層プロセス（例えば、ＥＰ０８８０３０３参照）によりアノード１０６上に積層される。有機ＬＥＤは、変化する駆動電位及び効率で大きな範囲の波長を放射するためにポリマー、デンドリマー、及びいわゆる低分子を含む材料の範囲を使用して形成される。ポリマーベースのＯＬＥＤ材料の例は、ＷＯ９０／１３１４８、ＷＯ９５／０６４００及びＷＯ９９／４８１６０に記載されており、デンドリマーベース材料の例はＷＯ０２／０６６５５２に記載されており、また、低分子ＯＬＥＤ材料の例はＵＳ４，５３９，５０７に記載されている。ポリマーベースのＯＬＥＤ層１０８は、正孔輸送層１０８ａ及び発光ポリマー（ＬＥＰ）電子発光層１０８ｂを含む。電子発光層は、例えば、ＰＰＶ（ポリ（フェニレンビニレン））及び正孔輸送層を含む。正孔輸送層は電子発光層のアノード層の正孔エネルギーレベルの適合を助け、例えば、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ（ポリスチレンスルホン酸添加ポリエチレンジオキシチオフェン）を含む。
多数層カソード１１０はＯＬＥＤ材料１０８上を覆い、トップエミッションデバイスにおいては、設計される発光波長においては少なくとも部分的に透明である。ポリマーＬＥＤにおいては、カソードは好ましくは仕事関数３．５ｅＶ以下を有し、低仕事関数、例えば、カルシウム、マグネシウム又はバリウムのような金属を有する第１層、効率的な電子注入を提供するＬＥＰ層１０８ｂに隣接する第２層、例えば、フッ化バリウム又は他の金属のフッ化物若しくは酸化物を含む。カソード１１０の表面層（すなわち、ＬＥＰ１０８ｂから一番遠い）は、金又は銀のような高導電性金属薄膜を含む。金属層のシート抵抗が低く保たれること、より好ましくは１００オーム／□以下、より好ましくは３０オーム／□以下であることが好ましいが、５０ｎｍ以下の厚さ、より好ましくは２０ｎｍ以下の厚さを有する金属層は、十分に光学的に透明であることがわかった。ある設計においては、アノード、ＯＬＥＤ材料及びカソード層は、例えば、ポジ型又はネガ型フォトレジスト材料から形成されるバンク１１２のようなバンク（又は壁）によって分離される。バンク１１２は基板の平面に約１５度の角度を有する（図１においては、見易さのために急勾配で示されている）。
大まかに言って、適切なカソード電極構造が満足すべき５つの主要な基準がある。すなわち、透明性、有機電子発光材料への電荷の注入を可能にする低い一連の抵抗、マトリックスのアドレス化を容易にする十分な側面の導電性、物理的及び化学的損傷から有機層を保護するための封止、及び下層の有機層を十分損傷しない積層プロセスである。これら基準の全てを満足する単一材料は見つかっていないので、今日まで刊行されたトップエミッション構造は複数層である（例えば、ＵＳ５，７３９，５４５、ＵＳ５，７１４，８３８、ＷＯ９９／３１７４１、ＷＯ９８／０７２０２、ＵＳ６，３１６，７８６、ＪＰ０８１８５９８４、ＵＳ５，４５７，５６５及びＵＳ５，４２９，８８４）。例えば、ＵＳ５，７３９，５４５は、電子発光層を挟むアノード及びカソード、カソード層は例えばカルシウム又はＭｇＡｌの薄い金属層を含み、例えば、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）又はＺｎＳxＳｅ1-xの広いバンドギャップ半導体層の保護層が続き、さらに、アルミニウム、ＩＴＯ又はＡｌＺｎＯのような非反応材料又は他の導電材料の追加層を含む構造を開示する。カルシウム及びセレン化亜鉛はＩＴＯが要求するスパッタリングより損傷が少ない気相中で積層され得るので、このような構造は優位である。
米国特許５，７３９，５４５号明細書
トップエミッション及びボトムエミッションＯＬＥＤ構造は、異なる問題を有する。アノードが透明でありカソードが金属の不透明層を含むボトムエミッション構造においては、透明アノードを通して装置に環境光が透過することからくる問題が生じる。このような構造では、環境光はカソードに反射し、電子発光と比べて装置に後退し、ディスプレイのコントラストを悪くする。この問題を解決するために、Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ， ｖｏｌ８２，（１６），２７１５、ＵＳ５，０４９，７８０及びＷＯ０１／０８２４０に記載されるように、反射防止構造をカソードに組み込むことによってカソードからの環境光を減少させることが提案されている。底面発光ＯＬＥＤのコントラストを改良する他の方法は、回転偏光（例えば、ＵＳ６、２１１，６１３参照）の使用、及びカソードにおける光吸収材料の使用（例えば、本発明の出願人のＷＯ００／３５０２８参照）を含む。
しかしながら、トップエミッションデバイスにおいては、カソード電極構造は上記基準を満足することが望ましく、これから生じる１つの問題は、装置に入り込む環境光が逃れるのを防止することより装置から電子発光された光の最大量の引き抜きにある。したがって、トップエミッションデバイスの効率を改良するためには、電子発光層１０８内で生じた光子がカソード構造を通じて伝達し観察者に向かって装置から出る効率を改良することが望ましい。
本発明の第一の側面によれば、電気伝導性のアノードと電気伝導性のカソードの間の発光層を有する基盤を含む有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）が提供され、ここで、ダイオードは前記カソードを通じて発光するように設計され、カソードはダイオードの発光波長を透過し、カソードはダイオードの波長の透過を増進するように光学的干渉構造を組み込んでいる。
光学的干渉構造は、好ましくは、異なる屈折率の第１及び第３層の間に挟まれて配置され、干渉層の前面と後面からの反射が発光波長のカソードの通過を増進するように干渉する厚さを有する光学的干渉又はスペーサー層を含む。これは、干渉層の光学的厚さが発光波長における１／４波長の奇数となるように選ぶことにより達成され、これは発光層のピーク又は中心発光波長（例えば、肉眼でそれを見るとき）を含む。
一般的に、電子発光ＯＬＥＤ材料は、非常に鋭いピークの波帯より幅広い波長で発光する。したがって、光学的干渉層は、好ましくは前記発光波長の１／３と前記発光波長の１／４の間の厚さの間、より好ましくは前記発光波長の実質的に１／４の厚さを有する。しかしながら、光学的干渉層の正確な厚さは、隣接する第１及び第３層の厚さ、ある程度、屈折率の相違に依存するので、正確に１／４波長とはならない。したがって、好ましくは、光学的干渉層の厚さは、これら他の層の影響を考慮しながらカソードの透過を実質的に最大化する厚さを選択することによって決められる。そして層の光学的厚さは、実施態様において、λ／３とλ／５の間、又はときにはこの範囲外で変化する。しかしながら、大まかに言って、３λ／４又は５λ／４のような増加した厚さよりλ／４の厚さを選ぶことによって、より広いバンド応答を提供すること、すなわち、発光波長の広い範囲にわたって透過を実質的に最大化することに役立つ。
発光層は、これに限定されずに、ポリマーＬＥＤ系材料、低分子系材料及びデンドリマー系材料を含む公知の有機電子発光材料を含むことができる。第１層（発光層に最も近い又は実質的に隣接する）は、好ましくは電子注入層を含み、使用される有機電子発光層のタイプに応じて従来の材料を組み込むことができる。したがって、電子注入層は、例えば、カルシウム又はバリウムのような低仕事関数の金属、より一般的には、初期遷移金属、ランタニド又はアルカリ土類又は金属化合物（例えば、カーバイド、ニトライド、ボライド、フロライド）、又は合金（例えば、アルミニウム又はマグネシウムを含む）又は共役ポリマー又はドープされた半導体を含むことができ、また、上記のように、例えば、異なる仕事関数の２層のような多層電子注入層を組み込むことができる。
しかしながら、一般的に、この電子注入層は相対的に薄く、例えば、３０ｎｍ以下である。カソード層の全体的な導電性を改良するために、第３層は、好ましくは、例えば、金、銀又はアルミニウムの金属層のようン電気導電層を含む。第３層の厚さは、好ましくは装置が設計された発光波長における導電性と透過性の妥協点として選ばれる。好ましくは、この第３層は１００ｎｍ以下の厚さ、より好ましくは２０ｎｍ以下の厚さを有する。好ましくは、第１及び第３層の片方又は両方は、１０，０００オームｃｍ以下、より好ましくは１０００オームｃｍ以下の抵抗を有する材料を含む。
光学的干渉層は、酸化シリコン（ＳｉＯ及び／又はＳｉＯ2）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、その他のような絶縁材料、又はＩＴＯ、ＩＺＯ（インジウム添加酸化亜鉛）、亜鉛セレナイド、又は窒化ガリウム（ＧａＮ）のような半導体材料を含むことができる。後者の２つの材料はスパッタリングでなく気相中で積層でき、したがって、下層の有機層を損傷しにくいという利点を有する。絶縁材料でなく半導体材料を使用する利点はカソードの全体の導電性が増加する点である。
前述したトップエミッションデバイスは、不透明なアノードを採用することができ、しかし、ある設計においては、例えば、光吸収層が電子発光層とアクティブマトリックスディスプレイの駆動トランジスターの間に提供される場合、アノードは透明であり得る。選択的に光吸収層を設け、透明アノードを使用することにより構造からの環境光の反射を減少することができる。
本発明は、さらに、上記のＯＬＥＤを含むディスプレイ装置を提供する。
関連する側面において、本発明は、１又は２以上のＯＬＥＤを含み、それぞれはアノードとカソードの間に挟まれるＯＬＥＤ材料層を含み、前記ＯＬＥＤ材料は、アノード及びカソード電極層に間を電流が通過するとき発光し、第１の前記電極層は電子発光波長のピークにおいて少なくとも部分的に透過性であり第２の前記電極層より装置の表示表面に近接しており、これによって第１の電極層を通して電子発光するように設計されており、ここで、第１の電極は、前記ＯＬＥＤ材料を接続するための結合層と第３の実質的に電気伝導層の間に挟まれるスペース層を含み、ここで、前記スペーサー層は、前記ピークの電子発光波長における第１電極層の透過が実質的に最大化されるように前記ピークの電子発光波長の１／４波長の約奇数倍の厚さを有する。
前述したように、スペーサー層は、結合層とも実質的に導電層である第３層とも異なる屈折率を有すべきである。好ましい構成においては、第１の電極層はカソード電極層であり、これによってこの装置はトップエミッションデバイスとして構成される。
図２を参照すると、これは本発明の実施態様のカソード構造２００を示す。この構造は、例えばカルシウム又はバリウムで、屈折率ｎ1を有する第１の層２０２を含み、例えば、ＩＴＯ又は亜鉛セレナイドで屈折率ｎ2を有するスペーサー層が続き、さらに、屈折率ｎ3を有する、例えば金からなる第３層２０６が続く。第１及び第３層２０２、２０６は、好ましくは関連の波長の光（通常、この構造が組み込まれるＯＬＥＤのピーク発光波長）に対して実質的に透過であるほど十分に薄く、スペーサー層２０４は約１／４波長の光学厚さを有する。干渉層の光学厚さは、機械的厚さに関連の波長（緑色域の波長においてｎ ITO ≒１．８５）における層の屈折率を掛けることによって決められる。
例えば、ＯＬＥＤにおける電子発光層からカソード構造２００を通して伝播する光２０８は、層２０２及び２０６との層２０４の２つの内部境界においてそれぞれ反射し、反射ビーム２１０、２１２をもたらす。この構造の全体の光学的分析によれば、層２０４の光学的厚さｈ（＝ｎ 2 ｔ、ここで、ｔは層の物理的厚さ）が１／４波長に等しい場合、ビーム２１０と２１２は互いに弱め合うように干渉し、反射光を最小化し、透過光を最大化する。実用装置の最適化においては、他の内部干渉から及び金属層との干渉からの反射を考慮し、単純なモデルによって予測される理論的１／４波長の厚さから層２０４の光学厚さを変えることができる。
図３は、このようなカソード構造を組み込んだトップエミッションＯＬＥＤの例を示す、図３の構造において、図１及び２における構成要素に対応する同様の構成要素は同様の引用数字で示され、ＯＬＥＤは電池３０２によってバイアスされた前方にある。
次に、図４を参照すると、光学的干渉層を組み込んだカソードを有しない実質的に完全に透明なＯＬＥＤの概略図を示す。構造４００における層（これは測定されない）は、ガラス層４０２、一酸化シリコン４０４、金４０６、カルシウム４０８、フッ化バリウム４１０、黄色発光電子発光ポリマー層４１２、ＰＥＤＯＴ層４１４、ＩＴＯアノード層、二酸化シリコン層及び追加のガラス層４２０を含む。金４０６、カルシウム４０８及びフッ化バリウム４１０は一緒にカソードを構成する。
図４ｂは、同様のＯＬＥＤ構造４５０を示し、ここで同様の構成要素は同様の引用番号によって示される。しかしながら、ＯＬＥＤ４５０は、カソード内にアルミニウム添加一酸化シリコン（ＳｉＯ：Ａｌ）の追加層を含む。この層の厚さは、層４１２からカソード４１０、４０８、４５２、４０６を通じて電子発光が透過し、そこから一酸化シリコン及びガラス層を通じて互いに弱め合うように干渉することによってカソードからの内部反射を防止するために、下記に示されるように選択される。一酸化シリコン層４０４はカソードに対する封止層として使用され、カソードの透過（及び反射の減少）を促進するのに重要な働きはしない。
図５は、図４ａで示されたデバイスにおける、いくつかの光路を示す光学的模式図である。図４ｂで示されたデバイスにおいても、図５と同様の光路で示される。このように、図５は、装置の電子発光層４１２から表面又は前面へ向かう透過ビーム５０１ａ、及び、装置の電子発光層４１２から背面又は底面へ向かう透過ビーム５０１ｂを示す。光線５０４、５０６は装置の前面から環境光の反射を示し、光線５０８、５１０は装置の背面からの環境光の反射を示す。環境光もある程度、光線５００及び５０２に沿って装置を透過する。実際には、光学システムを構成する際は、全ての内部界面の影響を考慮して、電子発光層４１２から前面又は表面に向けての全ての層を通過する透過パスを考慮することが好ましい。このような計算は、Ｅｕｇｅｎｅ Ｈｅｃｈｔ（Ａｄｄｉｓｏｎ Ｗｅｌｅｙ）によってＯＰＴＩＣＳに開示されるような多くの標準の光学手法のいずれか一つによって遂行され得る。
下記の表１は、１つの例示的な計算において透明カソード構造を構成するために使用される厚さデータを示す。この例において、フッ化バリウム層４１０は省略され、層４５２はＳｉＯ：ＡｌよりむしろＩＴＯを含む。材料の屈折率データは多くの標準の引用刊行物、例えば、ＣＲＣ Ｐｒｅｓｓ ＬＬＣ，ＵＳＡによって刊行されるＣＲＣ Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｐｈｙｓｉｃｓのなかに見出されるし、あるいは標準の技術を用いて実験的に決められる。
図４ｂのカソード構造を構成するために、下記の表２に示される追加のデータが採用された。
光学的設計ソフトウェアは、トップエミッション構造を見るときカソード構造を含む材料層の厚さが透過の最大値及び反射の最低値になるように最適化することを可能にする。適当なアルゴリズムは、Ｗｈｉｔｔａｋｅｒ ａｌ．，Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ Ｂ， １９９９，６０（４）,２６１０に記載されている。
図６は、上記の光学設計ソフトウェアによって予測される構造４ａ及び４ｂを通した波長に対する透過性及び反射性のグラフを示す。曲線６００及び６０１は、構造４ａを通じた反射性と透過性を示し、曲線６０２及び６０３は構造４ｂを通じた反射性と透過性を示す。
図４ｂの構造は、カソードが光学的干渉層を組み込むときそのような干渉層を有しない同様のカソードに比較して構造を通した透過性の増加を引き起こし、反射性の十分な減少を提供することがわかる。
本発明の多くの有効な変更がなされることは当業者にとって疑いなく、発明は記載される実施態様に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲の精神及び範囲内における当業者に自明な改良を含むことは当然である。
１００ 有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）
１０２ ガラス基板
１０４ 絶縁層
１０６ アノード層
１０８ 金属
１１０ カソード複数層
１１２ バンク
２００ カソード構造
２０２ 第１層
２０４ スペーサー層
２０６ 第３層
２０８ 光
２１０ ビーム
２１２ ビーム
３００ ＯＬＥＤ構造
３０２ 電池
４００ ＯＬＥＤ構造
４０２ ガラス層
４０４ 一酸化シリコン
４０６ 金
４０８ カルシウム
４１０ フッ化バリウム
４１２ ポリマー層
４１４ ＰＥＤＯＴ層
４１６ ＩＴＯアノード層
４１８ 二酸化シリコン
４２０ ガラス層
４５０ ＯＬＥＤ構造
４５２ アルミニウム添加一酸化シリコン（ＳｉＯ：Ａｌ）
５００ 光線
５０１ａ 透過ビーム
５０１ｂ 透過ビーム
５０２ 光線
５０４ 光線
５０６ 光線
５０８ 光線
５１０ 光線
６００ 反射率曲線（構造４ａ）
６０１ 透過率曲線（構造４ａ）
６０２ 反射率曲線（構造４ｂ）
６０３ 透過率曲線（構造４ｂ）
１０２ ガラス基板
１０４ 絶縁層
１０６ アノード層
１０８ 金属
１１０ カソード複数層
１１２ バンク
２００ カソード構造
２０２ 第１層
２０４ スペーサー層
２０６ 第３層
２０８ 光
２１０ ビーム
２１２ ビーム
３００ ＯＬＥＤ構造
３０２ 電池
４００ ＯＬＥＤ構造
４０２ ガラス層
４０４ 一酸化シリコン
４０６ 金
４０８ カルシウム
４１０ フッ化バリウム
４１２ ポリマー層
４１４ ＰＥＤＯＴ層
４１６ ＩＴＯアノード層
４１８ 二酸化シリコン
４２０ ガラス層
４５０ ＯＬＥＤ構造
４５２ アルミニウム添加一酸化シリコン（ＳｉＯ：Ａｌ）
５００ 光線
５０１ａ 透過ビーム
５０１ｂ 透過ビーム
５０２ 光線
５０４ 光線
５０６ 光線
５０８ 光線
５１０ 光線
６００ 反射率曲線（構造４ａ）
６０１ 透過率曲線（構造４ａ）
６０２ 反射率曲線（構造４ｂ）
６０３ 透過率曲線（構造４ｂ）
Claims (14)
- 電気導電性アノードと電気導電性カソードの間の発光層を有する基板、前記カソードを通じて発光するように構成されたダイオード、前記ダイオードの発光波長の光を透過する前記カソードを含む有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）であって前記カソードは前記発光波長の光が前記カソードを透過するのを増加するように構成される光学的干渉構造を含み、前記カソードは異なる屈折率を有する第１層と第３層の間に配置される光学干渉層を含み、前記光学干渉層は前記発光波長の１／３と１／５の間の光学厚さを有し、前記第１層は電子を前記発光層に注入する電子注入層を含み、前記第３層は電気導電層を含む有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記電子注入層が３０ｎｍ以下の厚さを有する請求項１記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記電気導電層のシート抵抗が１００オーム／□以下である請求項１記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記電気導電層が５０ｎｍ以下の厚さを有する請求項１記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記光学干渉層は実質的に前記発光波長の１／４の光学厚さを有する請求項１に記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記発光波長は前記発光層の発光波長のピーク又は中心に実質的に等しい請求項１ないし５のいずれかに記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記電気導電層は金属層を含む請求項１に記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記金属層は金、銀またはアルミニウムを含む請求項７記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記光学干渉層は広いバンドギャップの半導体、好ましくは亜鉛セレナイド又はガリウムナイトライドを含む請求項１記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記光学干渉層は透明導電体、好ましくはインジウム錫酸化物又はインジウム亜鉛酸化物を含む請求項１記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記光学干渉層は絶縁性材料を含む請求項１記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記電子注入層は金属層を含む請求項１記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 前記電子注入層はカルシウムまたはバリウムを含む請求項１２記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）。
- 請求項１ないし１３のいずれかに記載の有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）を含むディスプレイ装置。
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