JP4902278B2 - 予混合圧縮自己着火式エンジン用燃料 - Google Patents
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- C10L1/08—Liquid carbonaceous fuels essentially based on blends of hydrocarbons for compression ignition
Description
ガソリンと軽油は、その原料の大部分を原油に依存しているが、原油の需要は、自動車保有台数の増加等を背景に、増加を続けており、原油が有限な資源であることも考えると、自動車用燃料の供給ソースを多様化すること、すなわち、原油以外の資源からも自動車燃料を製造することや、原油から製造できる自動車用燃料の得率を向上させることが求められている。
着目した燃料が提案されている(例えば、特許文献1参照。)。
また本発明者らも、予混合圧縮自己着火燃焼を効率よく行わせることができ、良好な性能を示す燃料をすでに数多く開発し特許出願を行っている(例えば、特許文献2〜13参照。)。
しかしながら、予混合圧縮自己着火燃焼における熱効率や燃費の面でさらに優れた燃料の開発が望まれている。
(a)含有量が5容量%以下の炭化水素の合計含有量が30容量%以上
(b)リサーチ法オクタン価が60以上90未満
(c)下記式(1)で示されるHCCI Indexが20.98以上52.85以下
HCCI Index=MON−0.424×A−0.377×B−0.202×C−0.205×D (1)
(式(1)中、MONはモーター法オクタン価、Aはノルマルパラフィン含有量(容量%)、Bはイソパラフィン含有量(容量%)、Cはオレフィン含有量(容量%)、Dは芳香族含有量(容量%)を表す。)
(d)ナフテンの含有量が0容量%以上20容量%以下
NDI=4×E1+3×E2+2×E3−1×E4−4×E5 (2)
(式(2)中、E1は沸点70℃未満の留分(容量%)、E2は沸点70℃以上100℃未満の留分(容量%)、E3は沸点100℃以上130℃未満の留分(容量%)、E4は沸点130℃以上160℃未満の留分(容量%)、E5は沸点160℃以上の留分(容量%)を表す。)
本発明の予混合圧縮自己着火式エンジン用燃料(以下、本発明の燃料ともいう。)は、FT合成基材を含有している必要がある。
ここで、FT合成基材とは、水素及び一酸化炭素を主成分とする混合ガス(合成ガスと称する場合もある。)に対してフィッシャートロプシュ(FT)反応を適用させて得られるナフサ、灯油、軽油相当の液体留分、およびこれらを水素化精製、水素化分解することによって得られる炭化水素混合物、およびFT反応により液体留分およびFTワックスを生成し、これを水素化精製、水素化分解することにより得られる炭化水素混合物からなる基材のことを示す。
炭素を含有する物質としては、天然ガス、石油液化ガス、メタンガス等の常温で気体となっている炭化水素からなるガス成分や、石油アスファルト、バイオマス、石炭、建材やゴミ等の廃棄物、汚泥、及び通常の方法では処理しがたい重質な原油、非在来型石油資源等を高温に晒すことで得られる混合ガスが一般的であるが、水素及び一酸化炭素を主成分とする混合ガスが得られる限りにおいては、本発明はその原料を限定するものではない。
多孔質担体としては無機酸化物が好ましく用いられる。具体的には、アルミナ、チタニア、ジルコニア、ボリア、シリカ、ゼオライトなどが挙げられる。
ゼオライトは結晶性アルミノシリケートであり、フォージャサイト、ペンタシル、モルデナイトなどが挙げられ、好ましくはフォージャサイト、ベータ、モルデナイト、特に好ましくはY型、ベータ型が用いられる。なかでも、Y型は超安定化したものが好ましい。
活性金属Aタイプは周期律表第8族金属から選ばれる少なくとも1種類の金属である。好ましくはRu、Rh、Ir、PdおよびPtから選ばれる少なくとも1種類であり、さらに好ましくはPdまたは/およびPtである。活性金属としてはこれらの金属を組み合わせたものでよく、例えば、Pt−Pd、Pt−Rh、Pt−Ru、Ir−Pd、Ir−Rh、Ir−Ru、Pt−Pd−Rh、Pt−Rh−Ru、Ir−Pd−Rh、Ir−Rh−Ruなどがある。これらの金属からなる貴金属系触媒を使う際には、水素気流下において予備還元処理を施した後に用いることができる。一般的には水素を含むガスを流通させ、200℃以上の熱を所定の手順に従って与えることにより触媒上の活性金属が還元され、水素化活性を発現することになる。
また活性金属Bタイプとして、周期律表第6A族および第8族金属から選ばれる少なくとも一種類の金属を含有し、望ましくは第6A族および第8族から選択される二種類以上の金属を含有しているものも使用することができる。例えば、Co−Mo、Ni−Mo、Ni−Co−Mo、Ni−Wなどが挙げられ、これらの金属からなる金属硫化物触媒を使う際には予備硫化工程を含む必要がある。
活性金属Bタイプからなる触媒を用いて水素化精製を行う場合の反応温度は、170℃以上320℃以下であることが好ましく、175℃以上300℃以下であることがより好ましく、180℃以上280℃以下であることが更に好ましい。水素化精製における反応温度が320℃を超えると、ナフサ留分へ分解する副反応が増えて中間留分の収率が極度に減少するため好ましくない。また、反応温度が170℃を下回ると、アルコール分が除去しきれずに残存するため好ましくない。
活性金属Bタイプからなる触媒を用いて水素化精製を行う場合の水素圧力は、2MPa以上10MPa以下であることが好ましく、2.5MPa以上8MPa以下であることがより好ましく、3MPa以上7MPa以下であることが更に好ましい。水素圧力は高いほど水素化反応が促進されるが、一般には経済的に最適点が存在する。
活性金属Bタイプからなる触媒を用いて水素化精製を行う場合の液空間速度(LHSV)は、0.1h−1以上2h−1以下であることが好ましく、0.2h−1以上1.5h−1以下であることがより好ましく、0.3h−1以上1.2h−1以下であることが更に好ましい。LHSVは低いほど反応に有利であるが、低すぎる場合には極めて大きな反応塔容積が必要となり過大な設備投資となるので経済的に好ましくない。
活性金属Bタイプからなる触媒を用いて水素化精製を行う場合の水素/油比は、100NL/L以上800NL/L以下であることが好ましく、120NL/L以上600NL/L以下であることがより好ましく、150NL/L以上500NL/L以下であることが更に好ましい。水素/油比は高いほど水素化反応が促進されるが、一般には経済的に最適点が存在する。
固体酸性質を有する担体にはアモルファス系と結晶系のゼオライトがある。具体的にはアモルファス系のシリカ−アルミナ、シリカ−マグネシア、シリカ−ジルコニア、シリカ−チタニアとゼオライトのフォージャサイト型、ベータ型、MFI型、モルデナイト型などがある。好ましくはフォージャサイト型、ベータ型、MFI型、モルデナイト型のゼオライト、より好ましくはY型、ベータ型である。Y型は超安定化したものが好ましい。
活性金属としては以下に示す2つの種類(活性金属Aタイプおよび活性金属Bタイプ)が好ましく用いられる。
活性金属Aタイプとしては主に周期律表第6A族および第8族金属から選ばれる少なくとも1種類の金属である。好ましくはNi、Co、Mo、Pt、PdおよびWから選ばれる少なくとも1種類の金属である。これらの金属からなる貴金属系触媒を使う際には、水素気流下において予備還元処理を施した後に用いることができる。一般的には水素を含むガスを流通し、200℃以上の熱を所定の手順に従って与えることにより触媒上の活性金属が還元され、水素化活性を発現することになる。
また活性金属Bタイプとしてはこれらの金属を組み合わせたものでよく、例えば、Pt−Pd、Co−Mo、Ni−Mo、Ni−W、Ni−Co−Moなどが挙げられる。また、これらの金属からなる触媒を使う際には、予備硫化したのち使用するのが好ましい。
上記活性金属Bタイプからなる触媒を用いて水素化分解を行う場合の液空間速度(LHSV)は、0.1h−1以上2h−1以下であることが好ましく、0.2h−1以上1.7h―1以下であることがより好ましく、0.3h−1以上1.5h−1以下であることが更に好ましい。LHSVは低いほど反応に有利であるが、低すぎる場合には極めて大きな反応塔容積が必要となり過大な設備投資となるので経済的に好ましくない。
活性金属Bタイプからなる触媒を用いて水素化分解を行う場合の水素/油比は、150NL/L以上2000NL/L以下であることが好ましく、300NL/L以上1700NL/L以下であることがより好ましく、400NL/L以上1500NL/L以下であることが更に好ましい。水素/油比は高いほど水素化反応が促進されるが、一般には経済的に最適点が存在する。
水素化処理装置の反応形式は、固定床方式をとりうる。水素は原料油に対して、向流または並流のいずれの形式をとることもでき、また、複数の反応塔を有し向流、並流を組み合わせた形式のものでもよい。一般的な形式としてはダウンフローであり、気液双並流形式がある。反応塔の中段には反応熱の除去、あるいは水素分圧を上げる目的で水素ガスをクエンチとして注入してもよい。
留分範囲の例としては、例えば25℃〜70℃の軽質留分、70℃〜160℃の中間留分、160℃〜210℃の重質留分等が挙げられる。この他、25℃〜210℃の留分から一部の留分範囲を除いた残りを使用すること等もできる。
(A)燃料噴射圧力:20MPa以下
(B)燃料噴射位置:吸気ポート及び/又は燃焼室内部
(C)燃料噴射終了時期:圧縮上死点前60クランク角度以前
なお、予混合圧縮自己着火方式は、HCCI(Homogeneous Charge Compression Ignition)、PCCI(Premixed Charge Compression Ignition)、PCI(Premixed Compression Ignition)、CAI(Controlled Auto-Ignition)、AR(Active Radical (Combustion) )と呼ばれることもある。
なお、異性体についてはそれぞれ別個の炭化水素としてカウントする。
なお、ここでリサーチ法オクタン価(RON)は、JIS K2280「石油製品−燃料油−オクタン価試験方法及びセタン価試験方法並びにセタン指数算出方法」により測定されるリサーチ法オクタン価の値である。
HCCI Index=MON−0.424×A−0.377×B−0.202×C−0.205×D (1)
(式(1)中、MONはモーター法オクタン価による計測値、Aはノルマルパラフィン含有量(容量%)、Bはイソパラフィン含有量(容量%)、Cはオレフィン含有量(容量%)、Dは芳香族含有量(容量%)を表す。)
なお、ここでいうイソパラフィン分、ノルマルパラフィン分、オレフィン分および芳香族分のそれぞれの含有量は、JIS K2536「石油製品−成分試験方法」に準拠してガスクロマトグラフを利用して測定される値である。
本発明の燃料の50容量%留出温度(T50)は50℃以上130℃以下であることが好ましく、より好ましくは50℃以上120℃以下である。T50が50℃未満の場合は燃料が蒸発しすぎることに起因する運転性不良や出力低下を招き、また130℃を超えると燃料の蒸発が悪いことに起因する運転性不良と出力低下を招くため好ましくない。
本発明の燃料の終点は210℃以下であることが好ましい。終点が210℃を超えると蒸発特性が悪化し、すすや未燃の炭化水素が過度に排出されるため好ましくない。
なお、ここでいう初留点、T50および終点は、JIS K2254「石油製品−蒸留試験方法−常圧法蒸留試験方法」によって測定される値である。
NDI=4×E1+3×E2+2×E3−1×E4−4×E5 (2)
(式(2)中、E1は沸点70℃未満の留分(容量%)、E2は沸点70℃以上100℃未満の留分(容量%)、E3は沸点100℃以上130℃未満の留分(容量%)、E4は沸点130℃以上160℃未満の留分(容量%)、E5は沸点160℃以上の留分(容量%)を表す。)
なお、ここでいう密度とは、JIS K2249「原油及び石油製品の密度試験方法並びに密度・質量・容量換算表」により測定される値である。
なお、ここでいう硫黄分とは、JIS K2541「原油及び石油製品一硫黄分試験方法」により測定される値である。
含酸素化合物としては、例えば、メタノール、エタノール、ノルマルプロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ノルマルブチルアルコール、イソブチルアルコール、ジメチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、メチルターシャリーブチルエーテル(MTBE)、エチルターシャリーブチルエーテル(ETBE)、ターシャリーアミルメチルエーテル(TAME)、ターシャリーアミルエチルエーテル、脂肪酸メチルエステル、脂肪酸エチルエステル等が挙げられる。
表1に示す組成に従って本発明の燃料(実施例1〜4)及び比較用の燃料(比較例1〜6)を調製した。得られた各燃料の炭化水素化合物の含有割合、オクタン価(リサーチ法オクタン価、モーター法オクタン価)、蒸留性状の初留点と終点、硫黄分の測定結果とHCCI Index値、NDI値の計算結果を表1に併記した。
実施例1の燃料組成物は、水素及び一酸化炭素を主成分とする混合ガスに対してFT反応を適用させて得られたナフサ留分を水素化精製することによって得られた、留出温度範囲が35℃〜165℃のFT合成基材Aを50容量%含有している。
実施例2の燃料組成物は、水素及び一酸化炭素を主成分とする混合ガスに対してFT反応を適用させて得られたFTワックスを水素化分解することにより得られた、留出温度範囲が35℃〜165℃のFT合成基材Cを20容量%含有している。
実施例3の燃料組成物は、水素及び一酸化炭素を主成分とする混合ガスに対してFT反応を適用させて得られた150℃〜360℃の中間留分を水素化精製する際の副反応生成物のナフサとして得られる留出温度範囲が35℃〜165℃のFT合成基材Bを20容量%含有している。
実施例1の燃料組成物は、FT合成基材Aを20容量%含有している。
エンジン種類:直列6気筒予混合圧縮自己着火式エンジン
排気量:2000cc
圧縮比:14
燃料噴射圧力:8MPa
実施例及び比較例の燃料について、エンジン回転数:1500rpm、トルク:65Nmで、2400サイクル分(400サイクル分×6回)の燃焼圧力データ(分解能0.25CAdeg)を小野測器社製燃焼解析装置(型番DS2100)を用いて採取し、以下の値を求めた。
(1)平均有効圧力の変動値(平均有効圧力変動幅/平均有効圧力)
(2)最大圧力上昇率
(3)実施例4に対する燃費改善率
(4)回転数上限
Claims (5)
- FT合成基材の留出温度範囲が25℃から210℃の留分の全部もしくはその一部を20〜100容量%含有し、以下の(a)、(b)、(c)および(d)を満足することを特徴とする予混合圧縮自己着火式エンジン用燃料。
(a)含有量が5容量%以下の炭化水素の合計含有量が30容量%以上
(b)リサーチ法オクタン価が60以上90未満
(c)下記式(1)で示されるHCCI Indexが20.98以上52.85以下
HCCI Index=MON−0.424×A−0.377×B−0.202×C−0.205×D (1)
(式(1)中、MONはモーター法オクタン価、Aはノルマルパラフィン含有量(容量%)、Bはイソパラフィン含有量(容量%)、Cはオレフィン含有量(容量%)、Dは芳香族含有量(容量%)を表す。)
(d)ナフテンの含有量が0容量%以上20容量%以下 - 初留点が45℃以下であり、終点が210℃以下であることを特徴とする請求項1に記載の予混合圧縮自己着火式エンジン用燃料。
- 式(2)で示されるNDIが100以上であることを特徴とする請求項1または2に記載の予混合圧縮自己着火式エンジン用燃料。
NDI=4×E1+3×E2+2×E3−1×E4−4×E5 (2)
(式(2)中、E1は沸点70℃未満の留分(容量%)、E2は沸点70℃以上100℃未満の留分(容量%)、E3は沸点100℃以上130℃未満の留分(容量%)、E4は沸点130℃以上160℃未満の留分(容量%)、E5は沸点160℃以上の留分(容量%)を表す。) - 15℃における密度が0.60g/cm3以上0.78g/cm3以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の予混合圧縮自己着火式エンジン用燃料。
- 硫黄分が50質量ppm以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の予混合圧縮自己着火式エンジン用燃料。
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