JP4892743B2 - 微細流路を用いた微小液滴の製造装置 - Google Patents

微細流路を用いた微小液滴の製造装置 Download PDF

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Description

本発明は、微細流路を用いた、単分散性に優れる微小液滴(エマルションおよび固体微粒子)の製造装置に関するものである。
エマルションの製造のため従来からホモミクサ等の装置による機械的分散法が用いられているが、作製されるエマルションの液滴サイズの均一性やサイズの精密制御等の性能は不十分である。また多孔質ガラス膜やシリコン基板に微細加工された微細溝や貫通孔を用いた膜乳化技術では、均一サイズのエマルションを作製できるが、液滴径の柔軟な制御は困難である。
そこで、上記の不具合を無くすため、本願発明者らは、微細溝の交差形状を利用したエマルションの生成手法を開発している(下記特許文献1参照)。この技術により、均一サイズのエマルションを生成することができ、またエマルションの液滴径や生成速度を流路内の流れの速さを操作することで柔軟に制御できるようになった。そして、この技術は、多相エマルションの生成(下記特許文献2参照)、球状固体微粒子の調製(特許文献3,4参照)、着色固体微粒子の調製(特許文献5参照)などに応用されている。
WO02/068104号公報 特開2004−237177号公報 特開2004−059802号公報 特開2004−067953号公報 特開2004−197083号公報
しかしながら、上記の従来技術における1つの微細流路交差構造では、液滴生成が行われる流量に上限があるため、処理できる量が少ないという問題がある。
液滴生成用の微細流路の分岐構造を多数並べた例として、Y字構造の微細流路を同心円状に多数並べたチップの開発事例がある。チップの構造は、(a)分散相液体分配用微細流路の層、(b)連続相液体分配用微細流路の層、(c)液滴生成用Y字微細流路の層、の3層を貼り合せたものとなっている。すなわち、この従来の装置では、1つの装置のために微細流路基板を3枚貼り合せなければならず、構造が複雑になっている。また、この従来の装置では運転中に微細流路内部を観察することはできず、流路内部の状態把握を光学的に行うことができない。微細流路は本質的に目詰まりを生じやすいものであり、運転時に流路内部の状態把握を容易に行えることは生産装置として重要な要素である。
本発明は、上記状況に鑑みて、微小液滴を低コストで、効率的に、しかも大量生産することができる微細流路を用いた微小液滴の製造装置を提供することを目的とする。
本発明は、上記目的を達成するために、
〔1〕微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に接続され、この微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される複数の微小液滴の生成部と、該複数の微小液滴の生成部に連続相液体を供給するマイクロチャンネルと、前記複数の微小液滴の生成部に分散相液体を供給するマイクロチャンネルと、前記複数の微小液滴の生成部の隣り合う微小液滴の生成部の間であって前記複数の微小液滴の生成部より外側で、かつ前記微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される第1の液体の送出口と、この第1の液体の送出口の外側であって、前記微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される第2の液体の送出口とを有する階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーを備え、前記階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーの第1の液体の送出口と第2の液体の送出口に接続される流量可変ポンプを具備することを特徴とする。
〔2〕上記〔1〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体が分散相液体、前記第2の液体が連続相液体であることを特徴とする。
〔3〕上記〔2〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記複数の微小液滴の生成部は、前記連続相液体に対して両側から分散相液体が交互に合流することを特徴とする。
〔4〕上記〔3〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記分散相液体が第1の分散相液体と第2の分散相液体からなり、前記第1の分散相液体と第2分散相液体は種類の異なる材料からなることを特徴とする。
〔5〕上記〔2〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、この第1層の下部に配置される分散相液体が供給される第2層と、この第2層の下部に配置される連続相液体が供給される第3層とを具備することを特徴とする。
〔6〕上記〔4〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、この第1層の下部に配置される第1の分散相液体が供給される第2層と、この第2層の下部に配置される第2の分散相液体が供給される第3層と、この第3層の下部に配置される連続相液体が供給される第4層とを具備することを特徴とする。
〔7〕上記〔1〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体が連続相液体、前記第2の液体が分散相液体であることを特徴とする。
〔8〕上記〔7〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記複数の微小液滴の生成部は、前記分散相液体に対して両側から連続相液体が合流することを特徴とする。
〔9〕上記〔7〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、この第1層の下部に配置される連続相液体が供給される第2層と、この第2層の下部に配置される分散相液体が供給される第3層とを具備することを特徴とする。
〔10〕上記〔8〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記連続相液体が第1の連続相液体と第2の連続相液体からなり、前記第1の連続相液体と第2の連続相液体は種類の異なる材料からなることを特徴とする。
〔11〕上記〔10〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、この第1層の下部に配置される第1の連続相液体が供給される第2層と、この第2層の下部に配置される第2の連続相液体が供給される第3層と、この第3層の下部に配置される分散相液体が供給される第4層とを具備することを特徴とする。
〔12〕上記〔1〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体が連続相液体、前記第2の液体が分散相液体であり、この分散相液体が種類の異なる材料からなる第1の分散相液体と第2の分散相液体であることを特徴とする。
〔13〕上記〔12〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の分散相液体と第2の分散相液体は、隣り合う前記第2の液体の送出口から順次異ならせて送出されることを特徴とする。
〔14〕上記〔13〕記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、この第1層の下部に配置される連続相液体が供給される第2層と、この第2層の下部に配置される第2の分散相が供給される第3層と、この第3層の下部に配置される第1の分散相が供給される第4層を具備することを特徴とする。
〔15〕上記〔1〕〜〔5〕、〔7〕〜〔9〕又は〔14〕の何れか一項記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体の送出口と第2の液体の送出口に接続される流量可変ポンプは各々1台であり、この流量可変ポンプから均等に前記第1の液体の送出口と前記第2の液体の送出口とに送液されることを特徴とする。
〔16〕上記〔1〕から〔14〕の何れか一項記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体の基板を透明板となし、この透明板を通して微細流路内部の状態を直接観察可能にすることを特徴とする。
本発明の第1実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第1実施例を示す微小液滴の製造装置の十字流路における微小液滴生成の模式図である。 本発明の第1実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第1実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの分解斜視図である。 本発明の実施例を示す微細流路を用いた微小液滴の生成システムブロック図である。 本発明の実施例を示す微細流路を用いた微小液滴の生成システム構成模式図である。 本発明の第1実施例の具体例1の微小液滴が生成される様子を示す図である。 本発明にかかる微小液滴の製造装置の微小液滴の排出口への微小液滴の排出され、溜まった状態を示す図である。 本発明の第1実施例を示す微小液滴の均一性を示す図(その1)である。 本発明の第1実施例を示す微小液滴の均一性を示す図(その2)である。 本発明の第1実施例の具体例3を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第1実施例の具体例3を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第1実施例の具体例3の微小液滴が生成される様子を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例3の微小液滴の均一性を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例4を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第1実施例の具体例4を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第1実施例の具体例4の微小液滴が生成される様子を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例4の微小液滴の均一性を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例5を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第1実施例の具体例5を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第1実施例の具体例5の微小液滴が生成される様子を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例5の微小液滴の均一性を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例6を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第1実施例の具体例6を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第1実施例の具体例6の微小液滴が生成される様子を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例6の微小液滴の均一性を示す図である。 本発明の第1実施例の具体例7を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第1実施例の具体例7を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第2実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第2実施例を示す微小液滴の製造装置の交差流路における微小液滴生成の模式図である。 本発明の第2実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第2実施例の微小液滴が生成される様子を示す図である。 本発明の第2実施例の具体例8を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第2実施例の具体例8を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第3実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図である。 本発明の第3実施例を示す微小液滴の製造装置の交差流路における微小液滴生成の模式図である。 本発明の第3実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図である。 本発明の第3実施例の微小液滴が生成される様子を示す図である。 本発明の第3実施例を示す微小液滴の均一性を示す図である。
本発明の微細流路を用いた微小液滴の製造装置は、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に接続され、この微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される複数の微小液滴の生成部と、該複数の微小液滴の生成部に連続相液体を供給するマイクロチャンネルと、前記複数の微小液滴の生成部に分散相液体を供給するマイクロチャンネルと、前記複数の微小液滴の生成部の隣り合う微小液滴の生成部の間であって前記複数の微小液滴の生成部より外側で、かつ前記微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される第1の液体の送出口と、この第1の液体の送出口の外側であって、前記微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される第2の液体の送出口とを有する階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーを備え、前記階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーの第1の液体の送出口と第2の液体の送出口に接続される流量可変ポンプを具備する。
以下に、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
図1は本発明の第1実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図2はその微小液滴の製造装置の十字流路における微小液滴生成の模式図、図3は微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図、図4はその微細流路構造体保持用ホルダーの分解斜視図である。
これらの図において、1は微細流路構造体(微細流路チップ)、2,2a,2bは連続相〔たとえばW(水)相〕液体の供給流路、3〜6は連続相液体の送出口、7〜10は連続相液体の送出口3〜6から送出される連続相液体の分岐部、11〜18は連続相液体の分岐部7〜10で分岐される連続相液体が流れる連続相マイクロチャンネル、20,20a,20bは分散相〔たとえばO(油)相〕液体の供給流路、21〜28は分散相液体の送出口、31〜38は分散相液体の送出口21〜28から送出される分散相液体の分岐部、41〜56は分散相液体の分岐部31〜38で分岐される分散相液体が流れる分散相マイクロチャンネル、61〜68は連続相液体中に分散相液体が送出され微小液滴が生成される、十字流路からなる微小液滴生成部、71〜78は微小液滴生成部61〜68において生成された微小液滴を送出する微小液滴送出マイクロチャンネル、81は微小液滴送出マイクロチャンネル71〜78が合流する微小液滴の排出口、82は微小液滴の排出流路、100は微細流路構造体保持用ホルダー、101は窓付カバー、111は排出層、121は第1の送液層(ここでは、分散相)、131は第2の送液層(ここでは、連続相)である。ここでは、8箇所の十字流路からなる微小液滴生成部61〜68が形成されている。
図3から明らかなように、この階層構造の微細流路構造体保持用ホルダー100は、均等に流量を配分して供給するように構成されている。つまり、連続相液体及び分散相液体は、それぞれの供給口から各送液層の中央部まで送液された後、同じ流路条件となるように、複数の送出口へと送液されて、微小液滴生成部において微小液滴が生成され、その微小液滴は微細流路構造体中央の微小液滴の排出口へと送られ、微小液滴の排出流路から排出されるように構成されている。
図2は図1の微小液滴生成部61の拡大模式図であり、連続相液体が流れる連続相マイクロチャンネル12と分散相液体が流れる分散相マイクロチャンネル42と43が十字状に交差して、順次微小液滴を生成する様子を示す模式図である。
ここでは、分散相マイクロチャンネル42を流れる分散相液体からなる微小液滴と分散相マイクロチャンネル43を流れる分散相液体からなる微小液滴は、カルマン渦のように自発的に交互に生成させることができる。
図1〜図4から明らかなように、微小液滴の排出口81を中心として、最も外側に連続相液体の送出口3〜6を、その内側に分散相液体の送出口21〜28を微小液滴の排出口81を中心として同心円上の位置にそれぞれ配置し、さらに、同心円状に分散相液体の分岐部31〜38で分岐される分散相液体が流れる分散相マイクロチャンネル41〜56と、微小液滴が生成される、十字流路からなる微小液滴生成部61〜68を最も内側に形成して、微細流路構造体1を構成するようにしている。
すなわち、周縁部から連続相液体と分散相液体とを十字に交差させて、8箇所で微小液滴を生成し、その生成された微小液滴は、中心の微小液滴の排出口81に導かれ、排出されることになる。
このように構成したので、大量の微小液滴を生成することができるとともに、その生成された微小液滴を微小液滴の排出口81に導いて、順次排出することができ、大量に効率的に微小液滴を生成することができる。
次に、本発明の実施例を示す微細流路を用いた微小液滴の製造装置の、微細流路構造体保持用ホルダーの階層構造について、図3及び図4を参照しながら詳細に説明する。
ここでは、窓付カバー101、微小液滴の排出口81と接続される排出層111の下部には、単一の流路を有する、分散相液体の流路に接続される第1の送液層121と、連続相液体の流路に接続される単一の流路を有する第2の送液層131を設けるようにしている。
図5は本発明の実施例を示す微細流路を用いた微小液滴の生成システムブロック図、図6はその構成模式図である。
図5において、141は第1の流量可変ポンプ、142は第1の流量可変ポンプ141に接続される第1の流量分配器、143は第2の流量可変ポンプ、144は第2の流量可変ポンプ143に接続される第2の流量分配器、145はコントローラ、146は第1の液滴生成装置モジュール、147は第2の液滴生成装置モジュール、148は第3の液滴生成装置モジュール、149は第4の液滴生成装置モジュール、150はそれぞれの液滴生成装置モジュール146〜149における液滴径や生成速度を測定するための測定装置である。
図6において、微小液滴の製造装置(マイクロチャンネル装置)161には、第1の流量可変ポンプとしての第1のシリンジポンプ162から第1の流体(例えば、分散相液体)を流路20を介して送出し、第2の流量可変ポンプとしての第2のシリンジポンプ163から第2の流体(例えば、連続相液体)を流路2を介して送出し、上記したように、微小液滴が生成されると、微小液滴の排出口81を介して流路82から排出される。
液滴の発生状態は、光学式顕微鏡171に付属する高速度ビデオカメラ172で撮像し、それを画像処理装置(PC)174でモニターすることができる。なお、173は高速度ビデオカメラ本体である。
図7は本発明にかかる微小液滴の製造装置の微小液滴の排出口への微小液滴の排出状態を示す図、図8は微小液滴が溜まった状態を示す図である。
このように、図1に示したように8箇所で生成された微小液滴は、微小液滴の排出口へ連続的に排出され、大量に効率的に微小液滴を生成することができる。
図9は本発明の第1実施例を示す微小液滴の均一性を示す図(その1)、図10は本発明の第1実施例を示す微小液滴の均一性を示す図(その2)である。
図9において、ビンサイズは2μm、分散相の流量Qdは20ml/h、連続相の流量Qcは30ml/h、液滴の平均Davgは95.0μm、変動係数(バラツキの度合)CVは2.2%、液滴の個数Nは200個である。
図10において、ビンサイズは2μm、分散相の流量Qdは20ml/h、連続相の流量Qcは20ml/h、液滴の平均Davgは106μm、変動係数(バラツキの度合)CVは2.3%、液滴の個数Nは90個である。
以下、本発明の具体例について説明する。
(具体例1)
図1に示すようなガラス製マイクロチャンネル(最小部:幅100μm、深さ100μm)を設けたプレートを作製した。これをステンレス(SUS304)製の階層構造のホルダーに図3のようにセットし、図6のような構成の装置を用意した。分散相として重合開始剤として光重合開始剤(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製DAROCUR1173)を添加した1,6ヘキサンジオールジアクリレート(新中村化学工業製AHDN)を、連続相としてポリビニルアルコール(日本合成化学製GL−03)2%水溶液を用いた。第2のシリンジポンプ163を用いて連続相を30ml/hr、第1のシリンジポンプ162を用いて分散相を20ml/hrでマイクロチャンネル装置に送液したところ、全ての分岐構造において液滴が生成される様子を図7のように観察することができた。得られた分散液(エマルション)に対して紫外線照射を行い、モノマー液滴を重合することにより樹脂粒子を得た(図8)。得られた樹脂粒子の平均粒径は95μm、変動係数は2.2%であった(図9)。
(具体例2)
第2のシリンジポンプ163を用いて送液する連続相の流量を20ml/hrとする以外は具体例1と同様に行った。得られた樹脂粒子の平均粒径は106μm、変動係数は2.3%であった(図10)。
(具体例3)
図11は本発明の第1実施例の具体例3を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図12はその微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図、図13はその微小液滴が生成される様子を示す図、図14はその微小液滴の均一性を示す図である。ここでは、図11から明らかなように、16箇所の十字流路からなる微小液滴生成部が形成されている。
図11に示すように、図1とその基本的構成を同じくする微細流路構造体1Aを、図12に示すように、図3とその基本的構成を同じくする微細流路構造体保持用ホルダーに配置して液滴を生成する。図12の微細流路構造体保持用ホルダーの構造は、基本的に図3と同様であり、2Aは連続相液体の供給流路、4A,6Aは連続相液体の送出口、20Aは分散相液体の供給流路、23A,27Aは分散相液体の送出口、81Aは微小液滴送出マイクロチャンネルが合流する微小液滴の排出口、82Aは微小液滴の排出流路、100Aは微細流路構造体保持用ホルダー、101Aは窓付カバー、111Aは排出層、121Aは第1の送液層(ここでは、分散相)、131Aは第2の送液層(ここでは、連続相)である。
ここでは、図11に示すようなガラス製のマイクロチャンネル(最小部:幅100μm、深さ100μm)を設けたプレートを作製した。これをステンレス(SUS304)製の階層構造のホルダーに図12のようにセットし、図6に示すような構成の装置を用意した。分散相として重合開始剤として光重合開始剤(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製DAROCUR1173)を添加した1,6ヘキサンジオールジアクリレート(新中村化学工業製AHDN)を、連続相としてポリビニルアルコール(日本合成化学製GL−03)2%水溶液を用いた。第2のシリンジポンプ163を用いて連続相を60ml/hr、第1のシリンジポンプ162を用いて分散相を40ml/hrでマイクロチャンネル装置に送液したところ、全ての分岐構造において液滴が生成される様子を、図13に示すように観察することができた。図14に示されるように、得られた液滴の平均粒径は94.5μm、変動係数は2.0%であった。
(具体例4)
図15は本発明の第1実施例の具体例4を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図16はその微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図、図17はその微小液滴が生成される様子を示す図、図18はその微小液滴の均一性を示す図である。ここでは、図15から明らかなように、32箇所の十字流路からなる微小液滴生成部が形成されている。
図15に示すように、図1とその基本的構成を同じくする微細流路構造体1Bを、図16に示すように、図3とその基本的構成を同じくする微細流路構造体保持用ホルダーに配置して液滴を生成する。図16の微細流路構造体保持用ホルダーの構造は、基本的に図3と同様であり、2Bは連続相液体の供給流路、4B,6Bは連続相液体の送出口、20Bは分散相液体の供給流路、23B,27Bは分散相液体の送出口、81Bは微小液滴送出マイクロチャンネルが合流する微小液滴の排出口、82Bは微小液滴の排出流路、100Bは微細流路構造体保持用ホルダー、101Bは窓付カバー、111Bは排出層、121Bは第1の送液層(ここでは、分散相)、131Bは第2の送液層(ここでは、連続相)である。
ここでは、図15に示すようなガラス製のマイクロチャンネル(最小部:幅100μm、深さ100μm)を設けたプレートを作製した。これをステンレス(SUS304)製の階層構造のホルダーに図16のようにセットし、図6に示すような構成の装置を用意した。分散相として重合開始剤として光重合開始剤(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製DAROCUR1173)を添加した1,6ヘキサンジオールジアクリレート(新中村化学工業製AHDN)を、連続相としてポリビニルアルコール(日本合成化学製GL−03)2%水溶液を用いた。第2のシリンジポンプ163を用いて連続相を120ml/hr、第1のシリンジポンプ162を用いて分散相を80ml/hrでマイクロチャンネル装置に送液したところ、全ての分岐構造において液滴が生成される様子を、図17に示すように観察することができた。図18に示されるように、得られた液滴の平均粒径は93.9μm、変動係数は2.2%であった。
(具体例5)
図19は本発明の第1実施例の具体例5を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図20はその微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図、図21はその微小液滴が生成される様子を示す図、図22はその微小液滴の均一性を示す図である。ここでは、図19から明らかなように、64箇所の十字流路からなる微小液滴生成部が形成されている。
図19に示すように、図1とその基本的構成を同じくする微細流路構造体1Cを、図20に示すように、図3とその基本的構成を同じくする微細流路構造体保持用ホルダーに配置して液滴を生成する。図20の微細流路構造体保持用ホルダーの構造は、基本的に図3と同様であり、2Cは連続相液体の供給流路、4C,6Cは連続相液体の送出口、20Cは分散相液体の供給流路、23C,27Cは分散相液体の送出口、81Cは微小液滴送出マイクロチャンネルが合流する微小液滴の排出口、82Cは微小液滴の排出流路、100Cは微細流路構造体保持用ホルダー、101Cは窓付カバー、111Cは排出層、121Cは第1の送液層(ここでは、分散相)、131Cは第2の送液層(ここでは、連続相)である。
ここでは、図19に示すようなガラス製のマイクロチャンネル(最小部:幅100μm、深さ100μm)を設けたプレートを作製した。これをステンレス(SUS304)製の階層構造のホルダーに図20のようにセットし、図6に示すような構成の装置を用意した。分散相として重合開始剤として光重合開始剤(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製DAROCUR1173)を添加した1,6ヘキサンジオールジアクリレート(新中村化学工業製AHDN)を、連続相としてポリビニルアルコール(日本合成化学製GL−03)2%水溶液を用いた。第2のシリンジポンプ163を用いて連続相を240ml/hr、第1のシリンジポンプ162を用いて分散相を160ml/hrでマイクロチャンネル装置に送液したところ、全ての分岐構造において液滴が生成される様子を、図21に示すように観察することができた。図22に示されるように、得られた液滴の平均粒径は95.3μm、変動係数は1.6%であった。
(具体例6)
図23は本発明の第1実施例の具体例6を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図24はその微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図、図25はその微小液滴が生成される様子を示す図、図26はその微小液滴の均一性を示す図である。ここでは、図19から明らかなように、128箇所の十字流路からなる微小液滴生成部が形成されている。
図23に示すように、図1とその基本的構成を同じくする微細流路構造体1Dを、図24に示すように、図3とその基本的構成を同じくする微細流路構造体保持用ホルダーに配置して液滴を生成する。図24の微細流路構造体保持用ホルダーの構造は、基本的に図3と同様であり、2Dは連続相液体の供給流路、4D,6Dは連続相液体の送出口、20Dは分散相液体の供給流路、23D,27Dは分散相液体の送出口、81Dは微小液滴送出マイクロチャンネルが合流する微小液滴の排出口、82Dは微小液滴の排出流路、100Dは微細流路構造体保持用ホルダー、101Dは窓付カバー、111Dは排出層、121Dは第1の送液層(ここでは、分散相)、131Dは第2の送液層(ここでは、連続相)である。
ここでは、図23に示すようなガラス製のマイクロチャンネル(最小部:幅100μm、深さ100μm)を設けたプレートを作製した。これをステンレス(SUS304)製の階層構造のホルダーに図24のようにセットし、図6に示すような構成の装置を用意した。分散相として重合開始剤として光重合開始剤(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製DAROCUR1173)を添加した1,6ヘキサンジオールジアクリレート(新中村化学工業製AHDN)を、連続相としてポリビニルアルコール(日本合成化学製GL−03)2%水溶液を用いた。第2のシリンジポンプ163を用いて連続相を480ml/hr、第1のシリンジポンプ162を用いて分散相を320ml/hrでマイクロチャンネル装置に送液したところ、全ての分岐構造において液滴が生成される様子を、図25に示すように観察することができた。図26に示されるように、得られた液滴の平均粒径は96.4μm、変動係数は1.3%であった。
上記したように、生成された微小液滴の分散相が重合性成分から成る場合、熱処理や光照射等による重合処理を行うことで固体微粒子を製造することができる。
また、本発明によれば、このようにして製造される微小液滴は、平均粒子径1〜500μmの範囲にあり、変動係数は10%以下である。
また、本発明によれば、微細流路構造体内部を装置外部から光学的に観察および測定することができる。これにより、例えば、微細流路内部に目詰まり等の異常が生じた場合、装置の交換など迅速に対処することができる。また、液滴生成現象の測定結果を送液装置の制御にフィードバックすることができる。
また、第1の液体(分散相)の送出口と第2の液体(連続相)の送出口に接続される流量可変ポンプは各々1台となし、該流量可変ポンプから均等に第1の液体の送出口と第2の液体の送出口とに送液されるように構成してもよい。したがって、本発明によれば、送液装置(可変容量型ポンプ)の個数を低減することにより、製造装置のコストダウンを図ることができる。
また、マイクロチャンネルの基板として透明板(ガラス)を用いれば、より容易に実施することができ、透明板を通して微細流路内部の状態を直接観察することができ、微小液滴の製造の制御を的確に実施することができる。
なお、分散相および連続相の流量により、液滴径の制御が可能であり、単一の装置で様々な径の微小液滴を生成させることができる。
後の実施例に示すように、本発明で開発した微細流路構造体保持用ホルダーは、上述した十字構造を並列化した微細流路構造体のみに限らず、他のさまざまな形状の微細流路構造体に用いることができる。また、複数種類の分散相から構成される微小液滴の生成用微細流路構造体に階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーを適応させることができる。
上記実施例では、液滴生成部において、順次、同じ種類の液滴を生成するようにしたが、分散相液体の種類を異ならせて、順次種類が異なった液滴を生成するようにしてもよい。以下に具体例7として、複数種類の分散相液体を送出し、種類の異なる微小液滴を生成する例を示す。
(具体例7)
図27は本発明の第1実施例の具体例7を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図28はその微小液滴の製造装置の微細流路構造体用ホルダーの断面模式図である。ここでは、図27から明らかなように、8箇所の十字流路からなる微小液滴生成部が形成されている。図27において、Aは連続相液体、Bは第1の分散相液体、Cは第2の分散相液体である。
図27に示すように、図1とその基本的構成を同じくする微細流路構造体1Eが示されており、隣り合う分散相液体の送出口より互いに異なる第1の分散相液体と第2の分散相液体を送出する。また、図28に示すように、第1の分散相と第2の分散相とを送液可能な微細流路構造体保持用ホルダー(構造としては、後述する図37と同じである)を備えている。
図28の微細流路構造体保持用ホルダーの構造は、2Eは連続相液体の供給流路、4E,6Eは連続相液体の送出口、20Eは第1の分散相液体の供給流路、20Fは第2の分散相液体の供給流路、23E,27Eは第1の分散相液体の送出口、23F,27Fは第2の分散相液体の送出口、81Eは微小液滴送出マイクロチャンネルが合流する微小液滴の排出口、82Eは微小液滴の排出流路、100Eは微細流路構造体保持用ホルダー、101Eは窓付カバー、111Eは排出層、121Eは第1の送液層(ここでは、第1の分散相)、121Fは第2の送液層(ここでは、第2の分散相)、131Eは第3の送液層(ここでは、連続相)である。
このように構成したので、第1の分散相液体と第2分散相液体は種類の異なる材料として、これらの異なった材料の分散相液体を連続相液体に合流させ微小液滴を生成することができる。
なお、上記具体例1〜6においては、第1の液体の送出口と第2の液体の送出口に接続される流量可変ポンプを各々1台としたが、具体例7においては、第1の分散相液体の送出口、第2の分散相液体の送出口、連続相液体の送出口の各々に流量可変ポンプを接続してもよい。
図29は本発明の第2実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図30はその微小液滴の製造装置の交差流路における微小液滴生成の模式図、図31はその微小液滴の製造装置の微細流路構造体用ホルダーの断面模式図、図32はその微小液滴が生成される様子を示す図である。
これらの図において、201は微細流路構造体(微細流路チップ)、202,202a,202bは分散相の供給流路、203〜206は分散相液体の送出口、207〜210は分散相液体の送出口203〜206から送出される分散相液体の分岐部、211〜218は分散相液体の分岐部207〜210で分岐される分散相液体が流れる分散相マイクロチャンネル、220,220a,220bは連続相の供給流路、221〜228は連続相液体の送出口、231〜238は連続相液体の送出口221〜228から送出される連続相液体の分岐部、241〜256は連続相液体の分岐部231〜238で分岐される連続相液体が流れる連続相マイクロチャンネル、261〜268は分散相液体中に連続相液体が送出され微小液滴が生成される、交差流路からなる微小液滴生成部、271〜278は微小液滴生成部261〜268において生成された微小液滴を送出する微小液滴送出マイクロチャンネル、281は微小液滴送出マイクロチャンネル271〜278が合流する微小液滴の排出口、282は微小液滴の排出流路、283は窓付カバー、284は排出層、285は第1の送液層(ここでは、連続相)、286は第2の送液層(ここでは、分散相)である。ここでは、図29から明らかなように、8箇所の十字流路からなる微小液滴生成部261〜268が形成されている。
図30は図29の微小液滴生成部261の拡大模式図であり、分散相液体が流れる分散相マイクロチャンネル212と連続相液体が流れる連続相マイクロチャンネル242と243が四叉路状に交差して、順次微小液滴を生成する様子を示す模式図である。
図29〜図32から明らかなように、微小液滴の排出口281を中心として、最も外側に分散相液体の送出口203〜206を、その内側に連続相液体の送出口221〜228を微小液滴の排出口281を中心として同心円上の位置にそれぞれ配置し、さらにその内側の略同心円状に連続相液体の分岐部231〜238で分岐される連続相液体が流れる連続相マイクロチャンネル241〜256が分散相液体が流れる分散相マイクロチャンネル211〜218と四叉路となるように交差させ、微小液滴が生成される微小液滴生成部261〜268を形成して、微細流路構造体201を構成するようにしている。
すなわち、周縁部から分散相液体と連続相液体とを四叉路となるように交差させて微小液滴生成部とし、その微小液滴生成部を複数箇所(ここでは8箇所)として図30に示すように多量の微小液滴を生成し、その生成された微小液滴は、中心の微小液滴の排出口281に導かれ、排出されることになる。
このように構成したので、大量の微小液滴を生成することができるとともに、その生成された微小液滴を微小液滴の排出口281に導いて、順次排出することができ、効率的に微小液滴を生成することができる。
次に、本発明の実施例を示す微細流路を用いた微小液滴の製造装置の、微細流路構造体保持用ホルダーの階層構造について、図31を参照しながら詳細に説明する。
ここでは、微細流路構造体保持用ホルダー200は、窓付カバー283、微小液滴の排出口281と接続される排出層284の下部には、単一の流路を有する、連続相液体の流路に接続される第1の送液層285と、分散相液体の流路に接続される単一の流路を有する第2の送液層286を設けるようにしている。
図29に示すようなガラス製のマイクロチャンネル(最小部:幅100μm、深さ100μm)を設けたプレートを作製した。これをステンレス(SUS304)製の階層構造のホルダーに図31のようにセットした装置を用意した。分散相として重合開始剤として光重合開始剤(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製DAROCUR1173)を添加した1,6ヘキサンジオールジアクリレート(新中村化学工業製AHDN)を、連続相としてポリビニルアルコール(日本合成化学製GL−03)2%水溶液を用いた。シリンジポンプ(図示なし)を用いて連続相を128.0ml/hr、分散相を10.0ml/hrでマイクロチャンネル装置に送液したところ、全ての分岐路にて液滴が生成される様子を観察することができた(図32)。得られた分散液(エマルション)に対して紫外線照射を行い、モノマー液滴を重合することにより樹脂粒子を得た。得られた樹脂粒子の平均粒径は111μm、変動係数は2.9%であった。
上記した第2実施例においても、第1実施例と同様に、階層構造の微細流路構造体保持用ホルダーは、均等に流量を配分して供給するように構成されている。 上記したように、生成された微小液滴の分散相が重合性成分から成る場合、熱処理や光照射等による重合処理を行うことで固体微粒子を製造することができる。
また、本発明によれば、このようにして製造される微小液滴は、平均粒子径1〜500μmの範囲にあり、変動係数は10%以下である。
また、本発明によれば、微細流路構造体内部を装置外部から光学的に観察および測定することができる。これにより、例えば、微細流路内部に目詰まり等の異常が生じた場合、装置の交換など迅速に対処することができる。また、液滴生成現象の測定結果を送液装置の制御にフィードバックすることができる。
また、第1の液体(連続相)の送出口と第2の液体(分散相)の送出口に接続される流量可変ポンプは各々1台となし、該流量可変ポンプから均等に第1の液体の送出口と第2の液体の送出口とに送液されるように構成してもよい。したがって、本発明によれば、送液装置(可変容量型ポンプ)の個数を低減することにより、製造装置のコストダウンを図ることができる。
また、マイクロチャンネルの基板として透明板(ガラス)を用いれば、より容易に実施することができ、透明板を通して微細流路内部の状態を直接観察することができ、微小液滴の製造の制御を的確に実施することができる。
また、分散相および連続相の流量により、液滴径の制御が可能であり、単一の装置で様々な径の微小液滴を生成させることができる。
なお、上記実施例では、液滴生成部において同じ種類の連続相を送出するようにしたが、異なる種類の連続相を分散相に合流させるようにしてもよい。以下に具体例8として複数種類の連続相を分散相に合流させ、微小液滴を生成する例を示す。
(具体例8)
図33は本発明の第2実施例の具体例8を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図34はその微小液滴の製造装置の微細流路構造体用ホルダーの断面模式図である。ここでは、図33から明らかなように、8箇所の十字流路からなる微小液滴生成部が形成されている。
図33に示すように、図29とその基本的構成を同じくする微細流路構造体201Aが示されており、隣り合う連続相液体の送出口より互いに異なる第1の連続相液体と第2の連続相液体を送出する。また、図34に示すように、第1の連続相と第2の連続相とを送液可能な微細流路構造体保持用ホルダー(構造としては、後述する図37と同じである)を備えている。図33において、Dは分散相液体、Eは第1の連続相液体、Fは第2の連続相液体である。
図34の微細流路構造体保持用ホルダーの構造は、220Aは第1の連続相液体の供給流路、220Bは第2の連続相液体の供給流路、223A,227Aは第1の連続相液体の送出口、223B,227Bは第2の連続相液体の送出口、202Aは分散相液体の供給流路、204A,206Aは分散相液体の送出口、281Aは微小液滴送出マイクロチャンネルが合流する微小液滴の排出口、282Aは微小液滴の排出流路、201Aは微細流路構造体保持用ホルダー、283Aは窓付カバー、284Aは排出層、285Aは第1の送液層(ここでは、第1の連続相)、285Bは第2の送液層(ここでは、第2の連続相)、286Aは第3の送液層(ここでは、分散相)である。
このように構成したので、第1の連続相液体と第2連続相液体は種類の異なる材料として、これらの異なった材料の連続相液体を分散相液体と合流させ微小液滴を生成することができる。
なお、上記第2実施例では第1の液体の送出口と第2の液体の送出口に接続される流量可変ポンプを各々1台としたが、具体例8においては、第1の連続相液体の送出口、第2の連続相液体の送出口、分散相液体の送出口の各々に流量可変ポンプを接続してもよい。
図35は本発明の第3実施例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体(チップ)の上面図、図36はその微小液滴の製造装置の交差流路における微小液滴生成の模式図、図37は微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面模式図、図38はその微小液滴が生成される様子を示す図、図39は本発明の第3実施例を示す微小液滴の均一性を示す図である。
これらの図において、301は微細流路構造体(微細流路チップ)、302,302a,302bは第1の分散相の供給流路、303,303a,303bは第2の分散相の供給流路、304〜319は分散相液体の送出口、321〜336は分散相液体の送出口304〜319から送出される分散相液体の分岐部、341〜372は分散相液体の分岐部321〜336で分岐される分散相液体が流れる分散相マイクロチャンネル、400,400a,400bは連続相の供給流路、401〜416は連続相液体の送出口、421〜436は連続相液体の送出口401〜416から送出される連続相液体の分岐部、441〜472は連続相液体の分岐部421〜436で分岐される連続相液体が流れる連続相マイクロチャンネル、481〜496は分散相液体中に連続相液体が送出され微小液滴が生成される、交差流路からなる微小液滴生成部、501〜516は微小液滴生成部481〜496において生成された微小液滴を送出する微小液滴送出マイクロチャンネル、521は微小液滴送出マイクロチャンネル501〜516が合流する微小液滴の排出口、522は微小液滴の排出流路、523は窓付カバー、524は排出層、525は第1の送液層(ここでは、連続相)、526は第2の送液層(ここでは、第2の分散相)、527は第3の送液層(ここでは、第1の分散相)である。ここでは、図35から明らかなように、16箇所の十字流路からなる微小液滴生成部481〜496が形成されている。
図36に示すように、分散相マイクロチャンネル342を流れる第1の分散相と分散相マイクロチャンネル343を流れる第2の分散相が合流して、連続相と交差する微小液滴生成部481において、2色の微小液滴601が形成される。なお、形成された2色の微小液滴601は微小液滴を送出する微小液滴送出マイクロチャンネル502を介して微小液滴の排出口521−微小液滴の排出流路522へと排出される。
(具体例9)
図35に示すようなガラス製のマイクロチャンネル(最小部:幅100μm、深さ100μm)を設けたプレートを作製した。これをステンレス(SUS304)製の階層構造のホルダーに図37に示すようにセットして用いた。第1の分散相としてアクリルモノマーに黒顔科(カーボンブラック)を添加して黒色に着色したもの、第2の分散相として白顔科(酸化チタン)を添加して白色に着色したものを用意した。重合開始剤として熱重合開始剤を両分散相にともに2wt%になるよう添加した。連続相としてポリビニルアルコール(日本合成化学GL−03)2%水溶液を用いた。シリンジポンプ(図示なし)を用いて連続相を128.0ml/hr、2つの分散相液体をそれぞれ8.0ml/hrでマイクロチャンネル装置に送液したところ、全ての分岐路にて両分散相からなる半球ごとに二色に着色された液滴が生成される様子を観察することができた(図38)。得られた分散液(エマルション)に対して熱処理を行い、モノマー液滴を重合することにより、樹脂粒子を得た。得られた樹脂粒子の平均粒径は138μm、変動係数は3.4%であった(図39)。なお、図39において、ビンサイズは4μm、分散相の流量Qdは8.0ml/h×2、連続相の流量Qcは128ml/h、液滴の平均Dは137.5μm、変動係数(バラツキの度合)CVは3.4%、液滴の個数Nは99個である。
(具体例10)
連続相の流量を192.0ml/hr、分散相の流量を12.0ml/hrとする以外は具体例9と同様に行った。得られた樹脂粒子の平均粒径は121μm、変動係数は4.8%であった。
上記した第3実施例においても、第1又は第2実施例と同様に、階層構造の微細流路構造体保持用ホルダーは、均等に流量を配分して供給するように構成されている。
なお、分散相および連続相の流量により液滴径の制御が可能であり、単一の装置で様々な液滴径のものが作製できる。
また、連続相液体の送出口、第1の分散相液体の送出口、第2の分散相液体の送出口に接続される流量可変ポンプは各々1台となし、該流量可変ポンプから均等に連続相液体の送出口、第1の分散相液体の送出口、第2の分散相液体の送出口とに送液されるように構成してもよい。したがって、本発明によれば、送液装置(可変容量型ポンプ)の個数を低減することにより、製造装置のコストダウンを図ることができる。
また、第1の分散相液体と第2分散相液体は種類の異なる材料からなるようにしてもよい。
上記したように、生成された微小液滴の分散相が重合性成分から成る場合、熱処理や光照射等による重合処理を行うことで固体微粒子を製造することができる。
また、本発明によれば、このようにして製造される微小液滴は、平均粒子径1〜500μmの範囲にあり、変動係数は10%以下である。
また、本発明によれば、微細流路構造体内部を装置外部から光学的に観察および測定することができる。これにより、例えば、微細流路内部に目詰まり等の異常が生じた場合、装置の交換など迅速に対処することができる。また、液滴生成現象の測定結果を送液装置の制御にフィードバックすることができる。
また、マイクロチャンネルの基板として透明板(ガラス)を用いれば、より容易に実施することができ、透明板を通して微細流路内部の状態を直接観察することができ、微小液滴の製造の制御を的確に実施することができる。
なお、本発明は上記実施例に限定されるものではなく、本発明の趣旨に基づき種々の変形が可能であり、これらを本発明の範囲から排除するものではない。
本発明によれば、以下のような効果を奏することができる。
(1)単分散性に優れる微小液滴(エマルションおよび固体微粒子)を、簡便にしかも、歩溜まりよく大量に製造でき、生産量を増大させることができる。
(2)階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーを設けることにより、複数の分散相あるいは連続相の供給流路に対し、均等に流量を分配することができる。
(3)単分散性に優れる微小液滴(エマルションおよび固体微粒子)を、個数の少ない可変容量型ポンプにより低コストで製造することができる。
本発明の微細流路を用いた微小液滴の製造装置は、低コストで、大量生産向きの微小液滴の製造装置として好適である。

Claims (16)

  1. (a)中央部に形成される微小液滴の排出口と、該微小液滴の排出口に接続され、該微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される複数の微小液滴の生成部と、該複数の微小液滴の生成部に連続相液体を供給するマイクロチャンネルと、前記複数の微小液滴の生成部に分散相液体を供給するマイクロチャンネルと、前記複数の微小液滴の生成部の隣り合う微小液滴の生成部の間であって前記複数の微小液滴の生成部より外側で、かつ前記微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される第1の液体の送出口と、該第1の液体の送出口の外側であって、前記微小液滴の排出口を中心とした円周上に配置される第2の液体の送出口とを有する微細流路構造体と、
    (b)前記微小液滴の排出口、第1の液体の送出口及び第2の液体の送出口に接続され、均等に流量を配分して供給する階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーを備え、
    (c)前記階層構造からなる微細流路構造体保持用ホルダーの第1の液体の送出口と第2の液体の送出口に接続される流量可変ポンプを具備することを特徴とする微細流路を用いた微小液滴の製造装置。
  2. 請求項1記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体が分散相液体、前記第2の液体が連続相液体であることを特徴とする微小液滴の製造装置。
  3. 請求項2記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記複数の微小液滴の生成部は、前記連続相液体に対して両側から分散相液体が交互に合流することを特徴とする微小液滴の製造装置。
  4. 請求項3記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記分散相液体が第1の分散相液体と第2の分散相液体からなり、前記第1の分散相液体と第2分散相液体は種類の異なる材料からなることを特徴とする微小液滴の製造装置。
  5. 請求項2記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、該第1層の下部に配置される分散相液体が供給される第2層と、該第2層の下部に配置される連続相液体が供給される第3層とを具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
  6. 請求項4記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、該第1層の下部に配置される第1の分散相液体が供給される第2層と、該第2層の下部に配置される第2の分散相液体が供給される第3層と、該第3層の下部に配置される連続相液体が供給される第4層とを具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
  7. 請求項1記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体が連続相液体、前記第2の液体が分散相液体であることを特徴とする微小液滴の製造装置。
  8. 請求項7記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記複数の微小液滴の生成部は、前記分散相液体に対して両側から連続相液体が合流することを特徴とする微小液滴の製造装置。
  9. 請求項7記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、該第1層の下部に配置される連続相液体が供給される第2層と、該第2層の下部に配置される分散相液体が供給される第3層とを具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
  10. 請求項8記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記連続相液体が第1の連続相液体と第2の連続相液体からなり、前記第1の連続相液体と第2の連続相液体は種類の異なる材料からなることを特徴とする微小液滴の製造装置。
  11. 請求項10記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、該第1層の下部に配置される第1の連続相液体が供給される第2層と、該第2層の下部に配置される第2の連続相液体が供給される第3層と、該第3層の下部に配置される分散相液体が供給される第4層とを具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
  12. 請求項1記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体が連続相液体、前記第2の液体が分散相液体であり、該分散相液体が種類の異なる材料からなる第1の分散相液体と第2の分散相液体であることを特徴とする微小液滴の製造装置。
  13. 請求項12記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の分散相液体と第2の分散相液体は、隣り合う前記第2の液体の送出口から順次異ならせて送出されることを特徴とする微小液滴の製造装置。
  14. 請求項13記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路構造体の下部に配置される微小液滴の排出を行う第1層と、該第1層の下部に配置される連続相液体が供給される第2層と、該第2層の下部に配置される第2の分散相が供給される第3層と、該第3層の下部に配置される第1の分散相が供給される第4層を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
  15. 請求項1〜5、7〜9、又は14の何れか一項記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記第1の液体の送出口と第2の液体の送出口に接続される流量可変ポンプは各々1台であり、該流量可変ポンプから均等に前記第1の液体の送出口と前記第2の液体の送出口とに送液されることを特徴とする微小液滴の製造装置。
  16. 請求項1から14の何れか一項記載の微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、前記微細流路構造体の基板を透明板となし、該透明板を通して微細流路内部の状態を直接観察可能にすることを特徴とする微小液滴の製造装置。
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