WO2022107898A1

WO2022107898A1 - マイクロ二相液滴生成デバイス

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Publication number: WO2022107898A1
Application number: PCT/JP2021/042781
Authority: WO
Inventors: 貴志西迫
Original assignee: 国立大学法人東京工業大学
Priority date: 2020-11-20
Filing date: 2021-11-22
Publication date: 2022-05-27
Also published as: EP4249109A1; JPWO2022107898A1; US20240017224A1; CN116457079A

Abstract

本発明は、複数の二相液滴生成用流路に対応する個別の貫通孔を必要としないマイクロ二相液滴生成デバイスを提供する。本発明のマイクロ二相液滴生成デバイスは、複数のマイクロ流路の列と液体輸送口及びスリットとを備え、第１分散相が流れる複数のマイクロ流路と第２分散相が流れるスリットとの第１の接続箇所において二分散相並行連続流を形成するように構成してなる。さらに、二分散相並行連続流が流れる複数のマイクロ流路と、スリットの下流側の好ましくは第２のスリットであるもう１つの液体輸送口との第２の接続箇所に、連続相を送液して、第２の接続箇所において二分散相並行連続流をせん断して，二相液滴、特にコアシェル型又はヤヌス型の二相液滴を生成し，生成物を排出口から回収することができる。

Description

マイクロ二相液滴生成デバイス

　本発明は、マイクロ二相液滴を生成するデバイスに関する。

　本発明者らは、サイズの均一性（単分散性）に優れた微小液滴（エマルション）の生成手法として、微細流路の交差形状を利用したエマルションの生成手法を開発している。この技術により、均一サイズのエマルションを生成することができ、またエマルションの液滴径や生成速度を流路内の流れの速さを操作することで柔軟に制御できるようになった。本発明者らは、また、液滴生成用の微細流路の交差形状を多数並べた微細流路基板と各微細流路への液体の分配を制御するための階層構造を備えた微細流路基板保持用ホルダーから成る装置（特許文献１）、さらに、複数のマイクロ流路の列と、その列に対して垂直な方向に配置したスリットとを三次元的に組み合わせた液滴の生成装置を開発している（特許文献２）。

　一方、微小液滴の生成技術は、微小液滴が複数の分散相により構成されるエマルションの生成にも応用されている。具体的には、例えば、Ｙ字型の微細流路を用いて二分散相並行連続流を形成してから、Ｙ字型微細流路と同じ平面内で、二分散相並行連続流に対して垂直な方向からの連続流で二分散相並行連続流をせん断することで、コアシェル型又はヤヌス型の二相液滴が生成されることが知られている（非特許文献１)。

　しかしながら、このような二相液滴の製造装置では、１つの微細流路交差構造では液滴を生成できる流量に上限があり、処理できる量が少ないという問題がある。一方で，処理量の向上を目的とし，二分散相並行連続流の形成および二相液滴の生成用の微細流路構造を複数，微細流路基板上に並べた場合，微細流路基板内部の各流路に基板外部から２つの分散相および連続相を供給するための複数の導入口（液体供給口）として，基板内部の各流路と基板外部を接続する個別の貫通孔を基板に複数設ける必要がある。また基板のこれら複数の液体供給口に対応した液体供給経路を有する、微細流路基板保持用ホルダーを組み合わせて用いる必要がある。したがって、Ｙ字型微細流路を利用する、従来の二次元的に配置された微細流路では、二相液滴を大量に生成するには複雑な構造を持つ装置が必要であり、簡単な装置で大量に生成することは困難である。

WO2007/026564 WO2019/168130

Microfluidics and Nanofluidics (2010)9;427-437

　本発明は、上記の課題を解決し、従来の二相液滴生成デバイスでは、二分散相並行連続流形成用のＹ字型流路が二次元平面に配置されていたのと異なり、スリットとマイクロ流路アレイを三次元的に組み合わせた単純な構成により、従来よりも容易に実装管理ができ且つ二分散相並行連続流形成部が高密度に配置されたマイクロ二相液滴生成デバイスを提供することを目的とする。

　本発明は、スリットとマイクロ流路アレイを三次元的に組み合わせた単純な構成によりマイクロ二相液滴を生成することができることを確認し、従来よりも容易に実装管理ができ且つ二分散相並行連続流形成部が高密度に配置されたマイクロ二相液滴生成のためのデバイスを提供するものである。

　本発明の好適な態様は下記である。
（態様１）
　複数のマイクロ流路（１６）の列と、
　該マイクロ流路（１６）の長手方向に次の順序で配置された、第１液体輸送口（１１），第１スリット（１２）、第２液体輸送口（１３）及び第３液体輸送口液体輸送口（１４）と、
を備えるマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）であって，
　ここで、「スリット」とは、該複数のマイクロ流路（１６）の列が存在する基準面において幅と該幅の寸法より大きい寸法の軸線を有する線状の端面を有し、該複数のマイクロ流路（１６）の列は、該基準面の上に存在し、該複数のマイクロ流路（１６）の列は、該基準面を終端とする該スリット（１２）と該基準面で接続されており、該スリット（１２）は、該基準面を終端として該基準面から該基準面の下に横断方向に延在するものと定義され、
　該第１スリット（１２）は、第２分散相供給口（１２－１）の一部を構成するものであり、第２液体輸送口（１３）は、連続相供給口又は排出口の一部を構成するものであり、かつ該第１スリット（１２）及び該第２液体輸送口（１３）は、該複数のマイクロ流路（１６）との接続箇所を終端とするものであり、
　該複数のマイクロ流路（１６）は，該第１スリット（１２）及び該第２液体輸送口（１３）の終端の存在する面において，該第１液体輸送口（１１）の終端と該第１スリット（１２）の終端とを接続し、該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端を接続し、第２液体輸送口（１３）の終端と第３液体輸送口（１４）の終端を接続するように配置され，ここで、該第２液体輸送口（１３）は連続相供給口の終端であるか又は排出口の終端であり、該第２液体輸送口（１３）が連続相供給口の終端であるときは、該第３液体輸送口（１４）は排出口であり、該第２液体輸送口（１３）が排出口の終端であるときは、該第３液体輸送口（１４）は連続相供給口であり、
　第１分散相（１）が該第１液体輸送口（１１）から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され，第２分散相（２）が該第１スリット（１２）から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され、ここで、第１分散相（１）と第２分散相（２）とは、互いに完全には混じり合わない液体であり、
　該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）において，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）は、該第１分散相（１）と該第２分散相（２）の二相を並行に含む連続流である二相並行連続流（４）を形成し、
　連続相（３）が該第２液体輸送口（１３）又は該第３液体輸送口（１４）の一方から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され、
　該第２液体輸送口（１３）と該複数のマイクロ流路（１６）との接続箇所において，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）による二相液滴（５）が生成され，
　該二相液滴（５）を含む生成物（６）は該第２液体輸送口（１３）又は該第３液体輸送口（１４）の他方から回収される，
　ように構成してなるマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様２）
　該第２液体輸送口（１３）が第２スリットであり、該第２スリット（１３）も前記のスリットの定義を満たし、該第２液体輸送口（１３）と該複数のマイクロ流路（１６）との該接続箇所において，該連続相（３）の流れを駆動力として該二相並行連続流（４）をせん断して，該二相液滴（５）を生成する、態様１に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様３）
　該二相液滴（５）がコアシェル型二相液滴である、態様１又は２に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様４）
　該二相液滴（５）がヤヌス型二相液滴である、態様１又は２に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様５）
　該第１液体輸送口（１１）の終端、第２液体輸送口（１３）の終端及び／又は第３液体輸送口（１４）の終端がスリット状である，態様１～４のいずれか一項に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様６）
　該第１スリット（１２）を含むスリット（１１，１２，１３，１４）が，平板状のスリットである，態様１～５のいずれか一項に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様７）
　該第１スリット（１２）を含むスリット（１１，１２，１３，１４）が，環状のスリットである，態様１５のいずれか一項に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様８）
　該スリット（１２）を備えた部品（３０，４１、４３）と，表面に複数の微細溝（１６、１６－２，１６－４）の列が加工された平板部品（２０、２２、２４）とを，互いに位置あわせして，該複数のスリット（１２，１３）の終端の面と、該平板部品（２０、２２、２４）の該微細溝（１６、１６－２，１６－４）が加工された側の面とを貼り合せることで構成される，態様６または７に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様９）
　該スリット（１２）を備えた部品（３３、４２、４４）の表面に該複数の微細溝（１６）の列が加工されており，別の平板部品（２１、２３、２５）によって該微細溝（１６－１，１６－３、１６－５）を密封することで該複数のマイクロ流路の列が形成される，態様６または７に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様１０）
　該マイクロ流路（１６）の内壁を親水性表面で構成し，該第１分散相（１）が有機相であり，該第２分散相（２）が有機相であり、該連続相が水相であり、コアシェル型又はヤヌス型マイクロ液滴を生成する，態様１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様１１）
　該第２液体輸送口（１３）の内壁を親水性表面で構成し、該第１分散相（１）が有機相であり，該第２分散相（２）が有機相であり、該連続相が水相であり、コアシェル型又はヤヌス型マイクロ液滴を生成する，態様１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様１２）
　該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）の内壁が疎水性表面で構成され，該第２液体輸送口（１３）の終端と該第３液体輸送口（１４）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）の内壁が親水性表面で構成され，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）のいずれか一方が水相，他方が有機相であり，該連続相（３）が水相であり、該連続相（３）が該第２液体輸送口（１３）から該マイクロ流路（１６）に供給され，水相をコア、有機相をシェルとするコアシェル型マイクロ液滴を生成する，態様１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様１３）
　該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）の内壁が疎水性表面で構成され，該第２液体輸送口（１３）の内壁が親水性表面で構成され，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）のいずれか一方が水相，他方が有機相であり，該連続相（３）が水相であり、該連続相（３）が該第３液体輸送口（１４）から該マイクロ流路（１６）に供給され，水相をコア、有機相をシェルとするコアシェル型マイクロ液滴を生成する，態様１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。（態様１４）
　該第１分散相を相１、該連続相を相２、該第２分散相を相３とし、該相１と該相２の間の界面張力をγ_１２、該相１と該相３の間の界面張力をγ_１３、該相２と該相３の間の界面張力をγ_２３のように表示すると、γ_１２＞γ_２３であり、かつＳ_ｉ＝γ_ｊｋ－（γ_ｉｊ＋γ_ｋｉ）〔式中、ｉ≠ｊ≠ｋは１，２，３〕で定義されるspreading parameter Ｓ_ｉが、Ｓ_１＜０、Ｓ_２＜０、Ｓ_３＞０であり、コアシェル型マイクロ液滴が生成される，態様１～３，５～１３のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
（態様１５）
　該第１分散相を相１、該連続相を相２、該第２分散相を相３とし、該相１と該相２の間の界面張力をγ_１２、該相１と該相３の間の界面張力をγ_１３、該相２と該相３の間の界面張力をγ_２３のように表示すると、γ_１２＞γ_２３であり、Ｓ_ｉ＝γ_ｊｋ－（γ_ｉｊ＋γ_ｋｉ）〔式中、ｉ≠ｊ≠ｋは１，２，３〕で定義されるspreading parameter Ｓ_ｉが、Ｓ_１＜０、Ｓ_２＜０、Ｓ_３＜０であり、ヤヌス型マイクロ液滴が生成される，態様１，２，４～１１のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。

　本発明は、各二分散相並行連続流形成用流路に対応する個別の貫通孔を必要としないマイクロ二相液滴生成デバイスを提供する。さらに、本発明は、従来のデバイスにおいて二分散相並行連続流形成用のＹ字型流路が二次元平面に配置されていたのと異なり、スリットとマイクロ流路アレイを三次元的に組み合わせた単純な構成により、従来よりも容易に実装管理ができ且つ二分散相並行連続流形成部が高密度に配置されたマイクロ二相液滴生成デバイスを提供する。

実施態様１のマイクロ二相液滴生成デバイスを示す模式斜視図である。実施態様１のマイクロ二相液滴生成デバイスにおける、（ａ）は微細溝アレイ基板と液体分配部品の分解斜視図、（ｂ）は微細溝アレイ基板と液体分配部品の平面図および断面図である。（ａ）は、実施態様１のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図であり、（ｂ）は、実施態様２のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図である。本発明において液体分配装置に接合される微細溝を有する部品の溝形状の例を示す図である。実施態様３のマイクロ二相液滴生成デバイスにおける、（ａ）は微細溝密封用蓋と微細溝が加工された液体分配部品の分解斜視図、（ｂ）は微細溝密封用蓋と液体分配部品の平面図および断面図である。（ａ）は、実施態様３のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図であり、（ｂ）は、実施態様４のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図である。本発明において、液体分配装置上のスリットと微細溝の形状の一例を示す図である。実施態様５のマイクロ二相液滴生成デバイスにおける、（ａ）は４つの部材を組み立てた後の円環状液体分配装置の一部断面斜視図、（ｂ）は微細溝を有する部品と液体分配装置を接合した際の上面図である。（ａ）は、実施態様５のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図であり、（ｂ）は、実施態様６のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図である。実施態様７のマイクロ二相液滴生成デバイスにおける、（ａ）は４つの部材を組み立てた後の円環状液体分配装置の断面図、（ｂ）は微細溝が加工された液体分配装置に蓋を接合した際の上面図である。（ａ）は、実施態様７のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図であり、（ｂ）は、実施態様８のマイクロ二相液滴生成デバイスの模式断面において、マイクロ流路とスリットによって二相並行連続流が形成され、二相液滴が生成される様子を示す図である。実施態様９のマイクロ二相液滴生成デバイスにおいて、５つの部材を組み立てた後の円環状液体分配装置の断面を含む斜視図を示す（微細溝を有する部品と液体分配装置を接合）。実施態様１０のマイクロ二相液滴生成デバイスにおいて、５つの部材を組み立てた後の円環状液体分配装置の断面を含む斜視図を示す（微細溝が加工された液体分配装置に蓋を接合）。実施例１における、コアシェル型二相液滴生成の様子を示す（二分散相流量（Ｑｍ）＝（Ｑｓ）＝６ｍＬ/ｈ，連続相流量（Ｑｃ）＝３０ｍＬ/ｈ）。実施例１で生成されたコアシェル型二相液滴を装置外部で撮影した写真及びサイズ分布を示す。実施例２における、ヤヌス型二相液滴生成の様子を示す（二分散相流量（Ｑｍ）＝（Ｑｓ）＝６ｍＬ/ｈ，連続相流量（Ｑｃ）＝３０ｍＬ/ｈ）。実施例２で生成されたヤヌス型二相液滴を装置外部で撮影した写真を示す。実施例３で生成されたヤヌス型二相液滴を装置外部で撮影した写真を（ａ）に，サイズ分布を（ｂ）に示す（二分散相流量（Ｑｍ）＝８ｍＬ/ｈ，（Ｑｓ）＝４ｍＬ/ｈ，連続相流量（Ｑｃ）＝３０ｍＬ/ｈ）。

　本発明は、
　複数のマイクロ流路（１６）の列と、
　該マイクロ流路（１６）の長手方向に次の順序で配置された、第１液体輸送口（１１），第１スリット（１２）、第２液体輸送口（１３）及び第３液体輸送口（１４）と、
を備えるマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）であって，
　ここで、「スリット」とは、該複数のマイクロ流路（１６）の列が存在する基準面において幅と該幅の寸法より大きい寸法の軸線を有する線状の端面を有し、該複数のマイクロ流路（１６）の列は、該基準面の上に存在し、該複数のマイクロ流路（１６）の列は、該基準面を終端とする該スリット（１２）と該基準面で接続されており、該スリット（１２）は、該基準面を終端として該基準面から該基準面の下に横断方向に延在するものと定義され、
　該第１スリット（１２）は、第２分散相供給口（１２－１）の一部を構成するものであり、該第２液体輸送口（１３）は、連続相供給口又は排出口の一部を構成するものであり、かつ該第１スリット（１２）及び該第２液体輸送口（１３）は、該複数のマイクロ流路（１６）との接続箇所を終端とするものであり、
　該複数のマイクロ流路（１６）は，該第１スリット（１２）及び該第２液体輸送口（１３）の終端の存在する面において，該第１液体輸送口（１１）の終端と該第１スリット（１２）の終端とを接続し、該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端を接続し、該第２液体輸送口（１３）の終端と第３液体輸送口（１４）の終端を接続するように配置され，ここで、該第２液体輸送口（１３）は連続相供給口の終端であるか又は排出口の終端であり、該第２液体輸送口（１３）が連続相供給口の終端であるときは、該第３液体輸送口（１４）は排出口であり、該第２液体輸送口（１３）が排出口の終端であるときは、該第３液体輸送口（１４）は連続相供給口であり、
　第１分散相（１）が該第１液体輸送口（１１）から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され，第２分散相（２）が該第１スリット（１２）から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され、ここで、該第１分散相（１）と該第２分散相（２）とは、互いに完全には混じり合わない液体であり、
　該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）において，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）は、該第１分散相（１）と該第２分散相（２）の二相を並行に含む連続流である二相並行連続流（４）を形成し、
　連続相（３）が該第２液体輸送口（１３）又は該第３液体輸送口（１４）の一方から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され、
　該第２液体輸送口（１３）と該複数のマイクロ流路（１６）との接続箇所において，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）による二相液滴（５）が生成され，
　該二相液滴（５）を含む生成物（６）は該第２液体輸送口（１３）又は該第３液体輸送口（１４）の他方から回収される，
　ように構成してなるマイクロ二相液滴生成デバイスを提供する。

　本発明のマイクロ二相液滴生成デバイスは、複数のマイクロ流路の列と、少なくとも１つのスリットとを備える。また、本発明では、上記１つのスリットとともに、３つの液体輸送口を備え、これらの３つの液体輸送口の終端は１つ、２つ又は３つともスリットであることができる。

　（マイクロ流路）
　本発明において、マイクロ流路の大きさは、目的に応じて決定しうるが、幅および高さが通常０．１～１０００μｍ程度、好ましくは１～５００μｍ程度、より好ましくは１０～１００μｍ程度から選ばれる。マイクロ流路の断面形状は，特に制限されないが，好ましくは，矩形，台形，三角形，半円，円，楕円，半楕円の中から加工対象の材料および加工手段に合わせて選択される。

　本発明において、マイクロ流路の長さは、目的に応じて決定しうるが、通常０．１～１００ｍｍ程度、好ましくは１～５０ｍｍ程度、より好ましくは２～２０ｍｍ程度から選ばれる。

　本発明において、複数のマイクロ流路の列の並び方は、限定的ではないが、例えば、並行（流路間の間隔が一定ではなくてもよく互いに交わらないで並行している）、平行（流路間の間隔が一定）、放射状などであってよい。

　本発明において、複数のマイクロ流路の列におけるマイクロ流路の間隔は、目的に応じて決定しうるが、最も狭い箇所において、通常０．１～１０００μｍ程度、好ましくは　１～５００μｍ程度、より好ましくは１０～２００μｍ程度から選ばれる。

　本発明において、複数のマイクロ流路の数は、目的に応じて決定しうるが、通常２～１００，０００程度、好ましくは１０～５０，０００程度、より好ましくは１００～１０，０００程度から選ばれる。

　（スリット、液体輸送口）
　本発明において、スリットは、基準面（特に基準平面；仮想面であるが、実際の面であってもよい）において幅と該幅の寸法より大きい寸法の軸線（スリット長さ）を有する線状のスリット端面を有し、基準面はその上に複数のマイクロ流路の列が存在する面であり、スリットは、その基準面を終端として基準面から基準面の下向きに横断方向に延在する。スリット端面の形状は、特に限定されず、例えば、直線状、円環状であってよい。スリットの横断方向の寸法は、スリットの深さ（高さ）ともいえる。スリットの横断方向の寸法は、同じ方向におけるマイクロ流路の寸法と比べて有意に大きい寸法であり、例えば、マイクロ流路の上記寸法の３倍以上、６倍以上、１０倍以上であってよい。

　複数のマイクロ流路の列は、上記基準面の上に存在し、複数のマイクロ流路の列は、基準面を終端とするスリットと基準面で接続されている。すなわち、複数のマイクロ流路は、基準面においてスリットとの接続箇所を有する。

　本発明のマイクロ二相液滴生成デバイスは、第１分散相供給口，第２分散相供給口，連続相供給口，排出口を有する。第１分散相供給口は、複数のマイクロ流路に対して第１分散相を供給する輸送経路である。第２分散相供給口は、複数のマイクロ流路に対して第２分散相を供給する輸送経路であり、複数のマイクロ流路との接続箇所を有する。連続相供給口は、複数のマイクロ流路に対して連続相を供給する輸送経路であり、複数のマイクロ流路との接続箇所を有する。排出口は、複数のマイクロ流路から生成した液滴生成物を排出する輸送経路であり、複数のマイクロ流路との接続箇所を有する。

　第１分散相供給口，第２分散相供給口及び連続相供給口は、それぞれ、タンクなどの第１分散相，第２分散相及び連続相を供給するための第１分散相供給源，第２分散相供給源及び連続相供給源に接続される。排出口は、生成した二相液滴生成物を回収し、収容するための手段に接続される。

　本発明において、スリットは，少なくとも１つのスリット（第１スリット）を含み、第１スリットは第２分散相供給用スリットである。しかし、本発明において、スリットは，第１スリット以外に、第１液体輸送口（第１分散相供給用液体輸送口）、第２液体輸送口（連続相供給用又は排出用液体輸送口）及び／又は第３液体輸送口（排出用又は連続相供給用液体輸送口）の終端としてスリットを含んでよい。特に１つの好ましい態様において、少なくとも、第２分散相供給用の第１スリットと、連続相供給用又は排出用の第２スリットとを含む。ここに、第１分散相供給用スリット（第１液体輸送口），第２分散相供給用スリット（第１スリット）、連続相供給用又は排出用スリット（第２液体輸送口、第２スリット）、及び排出用又は連続相供給用スリット（第３液体輸送口）を有する場合、これらのスリットは、それぞれ、第１分散相供給口（第１液体輸送口），第２分散相供給口，連続相供給口又は排出口，及び排出口又は連続相供給口（第３液体輸送口）の一部を構成するものであり、かつ複数のマイクロ流路との接続箇所を終端とするものである。

　本発明のマイクロ二相液滴生成デバイスでは、複数のマイクロ流路の列によって形成される面（特に平面）において、複数のマイクロ流路の長手方向に、第１液体輸送口（第１分散相供給口）、第１スリット（第２分散相供給用スリット）、第２液体輸送口（連続相供給口又は排出口、好ましくは第２スリット）、及び第３液体輸送口（排出口又は連続相供給口）のそれぞれの終端が、この順序で配置されている。第２液体輸送口（第２スリット）が連続相供給口の一部を構成するものである場合、第２液体輸送口（第２スリット）の終端の次は排出口の終端であり、第２液体輸送口（第２スリット）が排出口の一部を構成するものである場合、第２液体輸送口（第２スリット）の終端の次は連続相供給口の終端である。ここで、上記のように、第１分散相供給口、及び／又は第２液体輸送口及び／又は第３液体輸送口としての排出口及び／又は連続相供給口は、上記したように、その終端がスリットであってもよい。

　複数のマイクロ流路は，スリットの終端が存在する，スリットを横断する面（基準面；特にスリットに垂直な面）において，スリットの終端とその隣の液体輸送口又はスリット（液体供給口または排出口）とを接続するように配置されている。

　（二相並行連続流の形成）
　本発明では、上記の構成を有するマイクロ二相液滴生成デバイスにおいて、第１分散相が第１液体輸送口（第１分散相供給口）から複数のマイクロ流路に供給され，第２分散相が第１スリット（第２分散相供給用スリット）から複数のマイクロ流路に供給され、第１スリット（第２分散相供給用スリット）とマイクロ流路との接続箇所で第１分散相と第２分散相が出会い、第１スリットの終端と第２液体輸送口（好ましくは第２スリット）の終端とを結ぶマイクロ流路において，第１分散相と第２分散相の二相を並行に含む連続流である二相並行連続流を形成する。第１スリットの終端と第２液体輸送口（好ましくは第２スリット）の終端とを結ぶマイクロ流路において，第１分散相と第２分散相が二相並行連続流を形成することは、基本的に第１分散相と第２分散相が互いに完全には混じり合わないこと，および第１分散相と第２分散相が合流した際にいずれか一方が他方中に液滴として形成されないことによって可能になるが、第１分散相及び第２分散相の流速、第１分散相及び第２分散相のマイクロ流路壁に対する濡れ性などを調整することが好ましい。

　二相並行流とは、流れの横断面において二相が分離していること、例えば、上下あるいは左右のように分離したり（二相の配置の向きは自由であり、二相の大きさは異なってよく、二相の境界線は直線でなく、曲線でもよい。）、あるいは内側と外側に、同心円のように分離してもよい（同心円のようにといっても、外側の相はマイクロ流路の断面形状に従ってよく、内側相は完全な円形でなくてもよい。）。二相が分離するとき、１相を中央にその両側に他の１相が並行する並行流も可能である。ここで、二相が分離しているとは、第１分散相と第２分散相とが全く混じり合わない場合に限定されるものではなく、第１分散相と第２分散相の一部が混じり合ったり、少なくとも一方が他方に溶解、拡散していてもよいが、巨視的に流れを観察して二相の流れが認められることをいう。

　また、二相並行連続流とは、第１スリット（第２分散相供給用スリット）の終端と第２液体輸送口の終端とを結ぶマイクロ流路において，二相並行流が連続流を形成していることをいう。二相並行流は、第１分散相が流れるマイクロ流路と第１スリット（第２分散相供給用スリット）との接続箇所付近において形成され、マイクロ流路内を流れるが、二相並行連続流とは、特にマイクロ流路と第２液体輸送口との接続箇所に至るまで二相並行流であることを意味する。そして、本発明において、二相並行連続流は、分散相二相並行連続流（二分散相並行連続流）である。

　（二相液滴の生成）
　本発明において、連続相が、第２液体輸送口又は第３液体輸送口のいずれかである連続相供給口から複数のマイクロ流路に供給される。ここで、第２液体輸送口は、連続相供給口の終端であるか又は排出口の終端であり、第２液体輸送口が連続相供給口の終端であるときは、第３液体輸送口は排出口であり、第２液体輸送口が排出口の終端であるときは、第３液体輸送口は連続相供給口である。

　このとき、マイクロ流路と第２液体輸送口との接続箇所（仮に接続箇所Ｘという）において、マイクロ流路の一方の側には第１スリットがあり、他方の側には第３液体輸送口がある。そして、接続箇所Ｘでは、第１スリットの側のマイクロ流路（仮にマイクロ流路Ａという）から上記の二分散相並行連続流が供給されるとともに、第２液体輸送口から又は第３液体輸送口側のマイクロ流路（仮にマイクロ流路Ｂという）から連続相が供給されるので、二分散相並行連続流と連続相とが出会う。そして、接続箇所Ｘにおいて、特に第３液体輸送口が第２スリットである場合に連続相の流れを駆動力として分散相二相並行連続流がせん断されて，第２液体輸送口又はマイクロ流路Ｂに、第１分散相と第２分散相によるコアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴が生成される。生成される二相液滴がコアシェル型であるかヤヌス型であるか、あるいはその他であるか，またコアシェル型の場合に第１分散相と第２分散相のいずれがコアおよびシェルとなるかは、基本的に、第１分散相、第２分散相及び連続相の間の界面張力の関係で決まる。

　コアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴を含む生成物は排出口から排出され、回収される。第２液体輸送口が連続相供給口の終端であるときは、排出口はマイクロ流路Ｂと接続されており、マイクロ流路Ｂが連続相供給口の終端と接続されているときは、第２液体輸送口が排出口の終端である。

　第２液体輸送口は、上記のように、連続相供給口又は排出口の一部を構成するものであるが、同時に、両脇のマイクロ流路Ａ及びＢとの接続箇所Ｘにおいて、分散相二相並行連続流と連続相とから分散相のコアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴を生成する機能を兼ねる要素である。

　本発明のマイクロ二相液滴生成デバイスでは、第１スリット以外の液体輸送口（第１分散相供給口、連続相供給口、排出口）が、マイクロ流路と接続する終端がスリットであってもよい。したがって、本発明のマイクロ二相液滴生成デバイスでは、スリットは少なくとも１つであるが、スリットの個数は２つ又はそれ以上であってもよい。例えば、第１液体輸送口である第１分散相供給口の終端と、第２液体輸送口である連続相供給口又は排出口の終端、第３液体輸送口である連続相供給口又は排出口の終端は、任意にスリットであることができる。しかし、第１液体輸送口と第２液体輸送口及び第３液体輸送口の終端は、スリットでなくてもよく、任意に円筒形孔などであってもよい。第１液体輸送口と第２液体輸送口と第３液体輸送口の終端のそれぞれは、複数のマイクロ流路のそれぞれに液体を供給し又は液体を排出できればよく、その終端の数は限定されないが、それぞれ１個であることが構造的に簡単であり、好ましい。

　第１分散相と第２分散相は、互いに完全には混じり合わずに、二相並行連続流を形成できる組合せであればよく、部分的には互いに混合、溶解又は拡散し合ってもよい。
　また、第１分散相と第２分散相は、二相並行連続流を形成後に連続相と出会い、二相液滴を生成するものであり、後に二相液滴を生成できる連続相との組合せが選択される。

　（分散相／連続相）
　本発明において、好適には、分散相と連続相を形成する液体は，有機化合物または水である。有機化合物としては、特に制限されないが、好適にはフッ素系オイル，シリコーンオイル、デカン、オクタン等のアルカン類、流動パラフィン、クロロホルム等のハロゲン化炭化水素類、トルエン等の芳香族炭化水素類、オレイン酸等の脂肪酸類等が挙げられる。また，固体またはゲル状の微粒子を得るために，熱や光重合反応，イオン交換反応による架橋等による硬化処理が可能な水相あるいは有機相を分散相として使用することも可能であり，使用できる材料はたとえば、公知の重合性モノマー、オリゴマーまたはポリマーが挙げられ、好適にはアクリレート系モノマー、スチレン系モノマー、等が挙げられる。

　分散相は、有機相及び水相のいずれでもよく、二相の分散相の組み合わせは、有機相／水相、水相／有機相、有機相／有機相とすることができる。
　また、連続相は有機相及び水相のいずれでもよい。

　二相分散相および連続相の組み合わせとしては、好ましくは、連続相が有機相のときは、二相分散相を水相／有機相、有機相／有機相、有機相／水相とすることができ、連続相が水相のときは、二相分散相を水相／有機相、有機相／有機相とすることができる。好ましい二相分散相および連続相の組合せは、（有機相／有機相）／水相、（水相／有機相）／水相である。具体例としては、例えば、（アクリレート系モノマー／シリコーンオイル）／水，（水／アルカン類）／水，といった組合せがある。

　連続相中において、コアシェル型又はヤヌス型などのマイクロ二相液滴を生成するには、連続相と二相の分散相との相互の間の界面張力が、所定の関係にあることが好ましい。

　理論に限定されるわけではないが、第１分散相を相１、連続相を相２、第２分散相を相３とし、相１と相２の間の界面張力をγ_１２、相１と相３の間の界面張力をγ_１３、相２と相３の間の界面張力をγ_２３のように表示し、γ_１２＞γ_２３のとき、Ｓ_ｉ＝γ_ｊｋ－（γ_ｉｊ＋γ_ｋｉ）〔式中、ｉ≠ｊ≠ｋは１，２，３〕で定義されるspreading parameter Ｓの間に、（ｉ）Ｓ_１＜０、Ｓ_２＜０、Ｓ_３＞０のときコアシェル型（完全な内包）、（ｉｉ）Ｓ_１＜０、Ｓ_２＜０、Ｓ_３＜０のときヤヌス型（部分的内包）、（ｉｉｉ）Ｓ_１＜０、Ｓ_２＞０、Ｓ_３＜０のとき非内包（相１と相３は別の液滴を生成）の液滴が生成すると考えられる。ただし、用いる分散相と連続相のそれ自体の界面張力（測定値）は、装置やプロセス条件に依存して、そのまま液滴生成過程において維持されるとは限らず、その界面張力（測定値）が上記の関係式どおりに液滴のタイプを成立させるわけではない。また、連続相とマイクロ流路やスリットの流路壁面との界面張力も影響する。

　したがって、例えば、連続相が水相である場合には連続相が流れる流路の壁面、特に二相液滴が生成して流れる流路の壁面を親水処理し、連続相が有機相である場合には連続相が流れる流路の壁面、特に二相液滴が生成して流れる流路の壁面を疎水処理することが好ましい場合がある。流路壁面が有機樹脂製であれば、一般的に疎水性であり、金属やガラス製である場合には、一般的に親水性である。親水処理としては、例えば、親水性ポリマーによる被覆処理やプラズマ照射処理を用いることができる。疎水処理としては、疎水性ポリマーによる被覆処理を用いることができる。

　１つの好ましい態様において、水相をコア、有機相をシェルとするコアシェル型マイクロ液滴を生成するために、第１スリット（１２）の終端と第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）の内壁を疎水性表面で構成し，第２液体輸送口（１３）の終端と第３液体輸送口（１４）の終端とを結ぶマイクロ流路（１６）の内壁を親水性表面で構成し，第１分散相（１）を水相，第２分散相（２）を有機相，連続相（３）を水相とし、連続相（３）を第２液体輸送口（１３）からマイクロ流路（１６）に供給してよい。

　同様に、１つの好ましい態様において、第１スリット（１２）の終端と第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶマイクロ流路（１６）の内壁を疎水性表面で構成し，第２液体輸送口（１３）の内壁を親水性表面で構成し，第１分散相（１）が水相，第２分散相（２）が有機相，連続相（３）が水相であり、連続相（３）を第３液体輸送口（１４）からマイクロ流路（１６）に供給して，水相をコア、有機相をシェルとするコアシェル型マイクロ液滴を生成してもよい。

　また別の１つの好ましい態様において、互いに相分離する２つの有機相で構成されるヤヌス型またはコアシェル型などのマイクロ液滴を生成するために，マイクロ流路（１６）の内壁を親水性表面で構成し，第１分散相（１）を有機相，第２分散相（２）を有機相，連続相（３）を水相として，連続相（３）を第２液体輸送口（１３）からマイクロ流路（１６）に供給してよい。

　同様に，１つの好ましい態様において、第２液体輸送口（１３）の内壁を親水性表面で構成し，第１分散相（１）を有機相，第２分散相（２）を有機相，連続相（３）を水相として，連続相（３）を第３液体輸送口（１４）からマイクロ流路（１６）に供給して，互いに相分離する２つの有機相で構成されるヤヌス型またはコアシェル型などのマイクロ液滴を生成してもよい。

　また、分散相１，分散相２及び連続相の間の界面張力を調整するために，各液体に界面活性剤を添加することができる。

　単一のマイクロ流路あたりの第１分散相、第２分散相および連続相の流量は、その種類等にもよるが、通常０．００１ｍＬ～１００ｍＬ/時間程度、好ましくは０．０１ｍＬ～１０ｍＬ/時間程度、より好ましくは０．１ｍＬ～５ｍＬ/時間程度から選ばれる。第１分散相と第２分散相の流量は、生成する二相液滴（コアシェル型、ヤヌス型など）における二相分散相の割合を支配するが、例えば、１：１０００から１０００：１の間程度、１：１００から１００：１の間程度、さらには１０：１００から１００：１０の間程度などから選択されてよい。

　第１分散相と第２分散相の合計流量（二相並行連続流の流量）と、連続相の流量との比は、例えば、１：１００から１００：１の間程度、２：１００から１００：２の間程度、さらには５：１００から１００：５の間程度などから選択されてよいが、連続相の流れによって二相並行連続流をせん断し，サイズの均一性に優れた二相液滴を生成する目的からは、二相並行連続流および連続相流が各々層流を形成するよう，そのレイノルズ数が十分に小さく（＜１０^３）なるよう流量が設定されることが好ましい。また，使用する液体の物性に大きく左右されるが，分散相流量が連続相流量に対して高すぎる場合や，逆に連続相流量が分散相流量に対して高すぎる場合，両者の合流箇所近傍で二相液滴がせん断されず，さらに下流まで二相並行連続流が続いたり，不規則に液滴が生成されたりといった現象が生じうるため，第２液体輸送口部近傍にて二相液滴が生成されるよう，適宜流量調整を行うことが好ましい．

　（実施態様の例）
　以下、本発明の好ましい実施態様の例を、図面を参照して説明するが、本発明はこれらの実施態様に限定されるものではなく、また各実施態様においてもその形状や寸法は限定ではなく、適宜変更できることに留意されるべきである。

　（実施態様１）
　本発明の１つの実施態様のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）の例を、図１、図２（ａ）（ｂ）に示す。図１において、マイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は、上から、微細溝アレイ基板（マイクロ流路アレイともいう。）（２０）、液体分配用部品（３０）の第１部材（３１）及び第２部材（３２）を有する。微細溝アレイ基板（２０）は、例えば、幅２０ｍｍ、長さ２５ｍｍ、高さ４ｍｍの寸法を有する。第１部材（３１）及び第２部材（３２）は、それぞれ、例えば、幅３０ｍｍ、長さ３３ｍｍ、高さ８ｍｍの寸法を有する。これらの部品及び部材は、互いに位置合わせして、ボルトなどの締結構造によって、相互間を液密に結合される。

　図２（ａ）は、マイクロ二相液滴生成デバイス（１００）の分解展開斜視図であり、上から順に微細溝アレイ基板（２０）、液体分配用部品（３０）の第１部材（３１）及び第２部材（３２）である。図２（ｂ）は、マイクロ二相液滴生成デバイス（１００）の微細溝アレイ基板（２０）、液体分配用部品（３０）の第１部材（３１）及び第２部材（３２）の平面図と、平面図の右側及び下側に断面図を示す。断面図は、図の上から順に、平面図の線分Ａ－Ａ，Ｂ－Ｂ，Ｃ－Ｃ，Ｄ－Ｄで切断した断面図である。添付図において締結構造は省略する。

　図２（ａ）を参照すると、微細溝アレイ基板（２０）は、液体分配用部品（３０）と対面する下面に微細流路（１６）の列を有する。微細流路（１６）の列は、平行に配列された１６本の直線状微細溝（１６）、具体的には、矩形断面（幅１００μｍ、高さ１００μｍ）形状を有する長さ１３ｍｍの直線状微細溝（１６）を有し、隣り合う溝同士の隙間は１００μｍである。微細溝アレイ基板（２０）と液体分配用部品（３０）の第１部材（３１）とを液密に結合すると、微細溝アレイ基板（２０）に形成されている微細溝（１６－１）の頂面は、第１部材（３１）の上面によって封鎖されて、マイクロ流路（１６）を形成する。

　液体分配用部品（３０）の第１部材（３１）は、図２（ａ）（ｂ）の左から順に第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）の４つのスリットを有する。本発明の定義では、第２分散相供給用スリット（１２）が第１スリット、連続相供給用スリット（１３）は第２液体輸送口の好ましい例としての第２スリットである。各スリットは、第１部材（３１）の主表面において、長手幅（長さ）５ｍｍ、短手幅（幅）５００μｍのスリット終端部（開口）を有し、スリットの間の間隔は３ｍｍである。各スリットは第１部材（３１）を厚さ方向に貫通する平板状（以下、単に板状ともいう。）の空間（３次元スリット）を形成している。本発明において、第１スリット（１２）は必須であるが、第１分散相供給用スリット（１１）、連続相供給用スリット（１３）及び生成物排出用スリット（１４）はスリットである必要はなく、第１分散相供給口、連続相供給口及び生成物排出口（いずれも液体輸送口）であればよく、例えば、第１部材（３１）の主表面を終端として開口し、複数のマイクロ流路（１６）に接続される大きな穴などであってよい。

　微細溝アレイ基板（２０）の微細流路（１６）の列の長手方向と、第１部材（３１）のスリット（１１，１２，１３，１４）の長手方向とは、互いに垂直に交差するように配置されている。

　液体分配用部品（３０）の下部の第２部材（３２）は、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）を有し、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）と流体接続されている。第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）は、上面に各スリットの端面と一致する位置に４つの円筒形縦方向穴を有し、第２部材（３２）の４つの側面まで延在する円筒形横方向穴に空間として連続している。第２部材（３２）の４つの側面に開口する円筒形横方向穴は、外部液体供給用又は液体排出用部材と液密に接続するために雌ねじ構造を有してよい。

　ここで、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）は、機能的には、それぞれ、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）の延長部あるいは終端であり、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）の一部を構成するものである。本発明においては、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）を含めて、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）である。以下の実施態様では、図面又は文脈によって、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）を除いて、狭義の意味で、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）と表示し、又は称することがある。

　実施態様１では、複数のマイクロ流路（１６）に対して、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１）から第１分散相（１）が供給され、第２分散相供給用スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて、次に説明するように、第１スリット（１２）及び第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６）において二相並行連続流（４）が形成され、連続相供給用スリット（１３）から連続相（３）が供給されて、マイクロ流路（１６）の第２スリット（１３）との接合箇所付近においてコアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴（５）が生成し、その二相液滴（５）が生成物排出用スリット（１４）及び生成物排出口（１４－１）を通って排出される。

　図３（ａ）は、図２のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）を、１本のマイクロ流路（１６）の長手方向に沿って切断した縦断面の一部模式図であり、二相液滴が生成される様子を模式的に示している。図３（ａ）において、微細溝アレイ基板（２０）の液体分配用部品（３０）との接合面（基準面）の上に、マイクロ流路（１６）が形成されており、スリット（１２、１３）は、接合面（基準面）から垂直に下方向に延在している。

　マイクロ流路（１６）に対して、図３（ａ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６）と第１スリット（１２）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、第１スリット（１２）と第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。二相並行連続流（４）とは、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がお互いに完全には混じり合わず、分離した連続流をそれぞれ形成していることをいう。二相並行連続流（４）は、マイクロ流路（１６）の横断面において、第１分散相（１）と第２分散相の二相がお互いに完全には混じり合わずに分離した二相構造を有する。

　複数のマイクロ流路（１６）に対して、連続相供給用スリット（１３）から連続相（３）が供給されると、複数のマイクロ流路（１６）の連続相供給用スリット（１３）との接続箇所付近において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型などの構造を有する二相液滴（５）を生成する。図３（ａ）では、説明のために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などの一つの二相液滴（５）が生成する。二相液滴（５）がコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などのどれになるか，またコアシェル型液滴（５－２）が生成する場合に第１分散相（１）と第２分散相（２）のいずれがコアおよびシェルになるかは、主に第１分散相（１）、第２分散相（２）、及び連続相（３）の相互の界面張力の関係などによって決まる。また、図３（ａ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第１分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第１分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　二相液滴（５）を含む生成物は、生成物排出用スリット（１４）及び生成物排出口（１４－１）を通って排出される。

　（実施態様２）
　本発明の実施態様２のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は，実施態様１のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）と類似するが、実施態様１における連続相供給用スリットと生成物排出用スリットとは相互に入れ替えられ、連続相供給口と生成物排出口とは相互に入れ替えられる点で異なる。その結果、図２（a）（ｂ）において、スリット（１３）が生成物排出用スリットであり、スリット（１４）が連続相供給用スリットであり、液体輸送口（１３－１）が生成物排出口であり、液体輸送口（１４－１）が連続相供給口である。

　実施態様２では、マイクロ流路（１６）に対して、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１）から第１分散相（１）が供給され、第２分散相供給用スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて、次に説明するように、第１スリット（１２）及び第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６）において二相並行連続流（４）が形成され、連続相供給用スリット（１４）から連続相（３）が供給されて、マイクロ流路（１６）の第２スリット（１３）との接合箇所付近においてコアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴（５－１，５－２）が生成し、その二相液滴（５－１，５－２）が生成物排出用スリット（１３）及び生成物排出口（１３－１）を通って排出される。

　図３（ｂ）は、実施態様２のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）を、１本のマイクロ流路（１６）の長手方向に沿って切断した縦断面の一部模式図であり、二相液滴が生成される様子を模式的に示している。図３（ｂ）において、微細溝アレイ基板（２０）の、液体分配用部品（３０）の第１部材（３１）との接合面（基準面）の上に、マイクロ流路（１６）が形成されており、スリット（１２、１３）は、接合面（基準面）から垂直に下方向に延在している。

　複数のマイクロ流路（１６）に対して、図３（ｂ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６）と第１スリット（１２）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、マイクロ流路（１６）の第１スリット（１２）及び第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。

　複数のマイクロ流路（１６）に対して、連続相供給用スリット（１４）から連続相（３）が供給されると、生成物排出用スリット（１３）のマイクロ流路（１６）との接続箇所付近において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型などの構造を有する二相液滴（５）を生成することができる。図３（ｂ）では、説明のために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などの一つの二相液滴（５）が生成する。また、図３（ｂ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第２分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第２分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　二相液滴（５）を含む生成物は、生成物排出用スリット（１３）及び生成物排出口（１３－１）を通って排出される。

　本発明の実施態様１～２において，液体分配用部品（３０）に接合される微細溝（１６）を有する部品（２０）の溝形状の例を図４に示す。図４（a）は，４つのスリット（破線）を直線状マイクロ流路（実線）の列で垂直に橋渡ししている場合であり，図４（ｂ）は４つのスリット（破線）を直線状マイクロ流路（実線）の列で斜めに交わるように橋渡ししている場合であり，図４（ｃ）は４つのスリットを橋渡しするマイクロ流路（実線）の幅が連続的に変化している場合である。なお，微細溝の幅は不連続的に変化してもよい。図４（ｄ）～（ｆ）は，挟まれたスリット（破線）と両脇のスリット（破線）を接続するマイクロ流路（実線）が分割されている場合であり，図４（ｄ）は位置とサイズが合っている場合，図４（e）は位置がずれている場合，図４（ｆ）は数の対応が１：１でない場合，を示す。また図４（ｇ）は橋渡しするマイクロ流路（実線）の列が一部互いに接合されている場合を示す。図４（ａ）～図４（ｇ）の特徴は任意に組み合わせてもよい。

　本発明の実施態様１～２において、微細溝アレイ基板（２０）は、例えばＳｉ基板上にネガ型フォトレジストであるＳＵ－８（日本化薬株式会社）を用いて作製した鋳型からシリコーン樹脂（ＰＤＭＳ：ポリジメチルシロキサン）にパターンを転写して作製することができる。液体分配用部品（２０）は、例えばステンレス鋼素材（ＳＵＳ３０４）を機械加工して作製することができる。また、液体分配用部品（２０）のスリット状の貫通孔は、例えばワイヤ放電加工により作製することができる。

　本発明の実施態様１～２において、例えば、シリコーンオイル（ＳＯ）等の第１分散相、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ）等の第２分散相、及びポリビニルアルコール（ＰＶＡ）水溶液等の連続相を送液することにより、コアシェル型二相液滴が生成される。また、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ）等の第１分散相、１wt％の界面活性剤を添加したシリコーンオイル等の第２分散相（ＳＯ＋界面活性剤）等の第２分散相、及びポリビニルアルコール（ＰＶＡ）水溶液等の連続相を送液することにより、ヤヌス型二相液滴が生成される。分散相と連続相の送液には、たとえばガラスシリンジおよびシリンジポンプを用いることができる。液滴生成の観察および生成液滴のサイズ測定には、例えば正立型光学顕微鏡および高速度ビデオカメラを組み合わせて使用するのが好適である。

　（実施態様３）
　実施態様３のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は、図５（ａ）（ｂ）に示す如く、上から、微細溝密封用の蓋（２１）と、液体分配用部品（３３）の第１部材（３４）及び第２部材（３５）とを有する。密封用の蓋（２１）は、例えば、幅２０ｍｍ、長さ２０ｍｍ、高さ４ｍｍの寸法を有する。第１部材（３４）及び第２部材（３５）は、それぞれ、例えば、幅３０ｍｍ、長さ３３ｍｍ、高さ８ｍｍの寸法を有する。これらの部品及び部材は、互いに位置合わせして、ボルトなどの締結構造によって、相互間を液密に結合される。図において締結構造は省略する。

　図５（ａ）は、マイクロ二相液滴生成デバイス（１００）の分解展開斜視図であり、上から順に密封用の蓋（２１）、液体分配用部品（３３）の第１部材（３４）及び第２部材（３５）である。図５（ｂ）は、マイクロ二相液滴生成デバイス（１００）の密封用の蓋（２１）、液体分配用部品（３３）の第１部材（３４）及び第２部材（３５）の平面図と、平面図の右側及び下側に断面図を示す。断面図は、図の上から順に、平面図の線分Ａ－Ａ，Ｂ－Ｂ，Ｃ－Ｃ，Ｄ－Ｄで切断した断面図である。

　図５（ａ）（ｂ）を参照すると、密封用の蓋（２１）は、液体分配用部品（３３）と対面する下面は微細流路を有していない平坦な面である。

　液体分配用部品（３３）の第１部材（３４）は、図５（ａ）（ｂ）の左から順に第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）の４つのスリットを有する。本発明の定義では、第２分散相供給用スリット（１２）が第１スリット、連続相供給用スリット（１３）は連続相供給用液体輸送口の好ましい例としての第２スリットである。各スリットは、第１部材（３４）の主表面において、長手幅（長さ）５ｍｍ、短手幅（幅）５００μｍのスリット終端部（開口）を有し、スリットの間の間隔は３ｍｍである。各スリットは第１部材（３４）を厚さ方向に貫通する板状の空間（３次元スリット）を形成している。

　液体分配用部品（３３）の第１部材（３４）は、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）の各スリットの間に、第１分散相供給用スリット（１１）から生成物排出用スリット（１４）まで延在し、それぞれ矩形断面（幅１００μｍ、深さ１００μｍ）形状を有する直線状微細溝（１６－１）を合計１６本有し、各スリットの間の１６本の直線状微細溝（１６－１）のそれぞれどうしは、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）を超えて１直線上に形成されている。微細流路（１６－１）の列の長手方向と、第１部材（３４）のスリット（１１，１２，１３，１４）の長手方向とは互いに垂直に交差している。

　液体分配用部品（３３）の微細溝（１６－１）が形成されている第１部材（３４）の頂面に、密封用の蓋（２１）を液密に結合すると、微細溝（１６－１）は封鎖されて、マイクロ流路（１６－１）を形成する。

　本発明において、第１スリットは必須であるが、第１分散相供給用スリット（１１）、連続相供給用スリット（１３）及び生成物排出用スリット（１４）はスリットである必要はなく、第１分散相供給口、連続相供給口及び生成物排出口（液体輸送口）であればよく、例えば、第１部材（３４）の主表面に形成されている複数のマイクロ流路（１６－１）に接続される大きな穴などであってよい。

　液体分配用部品（３３）の下部の第２部材（３５）は、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）を有し、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）と流体接続されている。第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）は、上面に各スリットの端面と一致する位置に４つの円筒形縦方向穴を有し、第２部材（３５）の４つの側面まで延在する円筒形横方向穴に空間として連続している。第２部材（３５）の４つの側面に開口する円筒形横方向穴は、外部液体供給用又は液体排出用部材と液密に接続するために雌ねじ構造を有してよい。

　ここで、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）は、機能的には、それぞれ、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）の延長部あるいは終端であり、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）の一部を構成するものである。本発明の定義においては、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）を含めて、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）である。以下の実施態様では、図面又は文脈によって、第１分散相供給用スリット（１１）、第２分散相供給用スリット（１２）、連続相供給用スリット（１３）、及び生成物排出用スリット（１４）を除いて、狭義の意味で、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）、及び生成物排出口（１４－１）と表示し、又は称することがある。

　実施態様３では、マイクロ流路（１６－１）に対して、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１）から第１分散相（１）が供給され、第２分散相供給用スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて、次に説明するように、第１スリット（１２）及び第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６－１）において二相並行連続流（４）が形成され、連続相供給用スリット（１３）から連続相（３）が供給されて、マイクロ流路（１６－１）の第２スリット（１３）との接合箇所付近においてコアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴（５－１，５－２）が生成し、その二相液滴（５－１，５－２）が生成物排出用スリット（１４）及び生成物排出口（１４－１）を通って排出される。

　図６（ａ）は、マイクロ二相液滴生成デバイス（１００）を、１本のマイクロ流路（１６－１）の長手方向に沿って切断した縦断面の一部模式図であり、二相液滴（５）が生成される様子を模式的に示している。図６（ａ）において、密封用の蓋（２１）と液体分配用部品（３３）の接合面の下方向に、微細溝に基づくマイクロ流路（１６－１）が形成されており、マイクロ流路（１６－１）、すなわち、微細溝（１６－１）の底面（下面）をつなぐ平面を基準面として、スリット（１２、１３）は基準面から垂直に下方向に延在している。

　複数のマイクロ流路（１６－１）に対して、図６（ａ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６－１）と第１スリット（１２）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、マイクロ流路（１６－１）の第１スリット（１２）及び第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６－１）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。

　複数のマイクロ流路（１６－１）に対して、連続相供給用スリット（１３）から連続相（３）が供給されると、マイクロ流路（１６－１）の連続相供給用スリット（１３）との接続箇所付近において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型構造などを有する二相液滴（５）を生成することができる。図６（ａ）では、説明のために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などの一つの二相液滴が生成する。また、図６（ａ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第１分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第１分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　（実施態様４）
　実施態様４のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は，実施態様３のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）と類似するが、実施態様１における連続相供給用スリットと生成物排出用スリットとは相互に入れ替えられ、連続相供給口（１３－１）と生成物排出用スリットと生成物排出口とは相互に入れ替えられる点で異なる。その結果、図５（ａ）（ｂ）において、スリット（１３）が生成物排出用スリットであり、スリット（１４）が連続相供給用スリットであり、液体輸送口（１３－１）が生成物排出口であり、液体輸送口（１４－１）が連続相供給口である。

　実施態様４では、マイクロ流路（１６－１）に対して、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１）から第１分散相（１）が供給され、第２分散相供給用スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて、次に説明するように、第１スリット（１２）及び第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６－１）において二相並行連続流（４）が形成され、連続相供給口（１４－１）及び連続相供給用スリット（１４）から連続相（３）が供給されて、マイクロ流路（１６－１）の第２スリット（１３）との接合箇所付近においてコアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴（５－１，５－２）が生成し、その二相液滴（５－１，５－２）が生成物排出用スリット（１３）及び生成物排出口（１３－１）を通って排出される。

　図６（ｂ）は、実施態様４のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）を、１本のマイクロ流路（１６－１）の長手方向に沿って切断した縦断面の一部模式図であり、二相液滴が生成される様子を模式的に示している。図６（ｂ）において、密封用の蓋（２１）と液体分配用部品（３３）の第１部材（３４）との接合面の下方向に、微細溝に基づくマイクロ流路（１６－１）が形成されており、マイクロ流路（１６－１）、すなわち、微細溝の底面（下面）をつなぐ仮想平面を基準面として、スリット（１２、１３）は基準面から垂直に下方向に延在している。

　マイクロ流路（１６－１）に対して、図６（ｂ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６－１）と第１スリット（１２）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、マイクロ流路（１６－１）の第１スリット（１２）及び第２スリット（１３）の間のマイクロ流路（１６－１）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。

　マイクロ流路（１６－１）に対して、連続相供給用スリット（１４）から連続相（３）がマイクロ流路（１６－１）に供給されると、連続相供給用スリット（１４）のマイクロ流路（１６－１）との接続箇所付近において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型などの構造を有する二相液滴（５－１，５－２）を生成することができる。図６（ｂ）では、説明のために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などの一つの二相液滴が生成する。また、図６（ｂ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第１分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第１分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　本発明の実施態様３～４において，液体分配用部品（３３）に加工される微細溝の形状の例を図７に示す。図７（a）は，3本のスリットを垂直に交わる直線状微細溝で橋渡しする場合，図７（ｂ）は斜めに交わる直線状微細溝で橋渡しする場合，図７（ｃ）は橋渡しする微細溝の幅が連続的に変化している場合である。なお，微細溝の幅は不連続的に変化してもよい。図７（ｄ）は橋渡しする微細溝の位置にずれがある場合，図７（e）は橋渡しする微細溝の数の対応が１：１でない場合である。

　本発明の実施態様３～４において、密封用の蓋（２１）は、例えばシリコーン樹脂（ＰＤＭＳ：ポリジメチルシロキサン）やアクリル樹脂，ガラス等の透明部材を用いて作製することが望ましい。液体分配装置は、例えばステンレス鋼素材（ＳＵＳ３０４）を機械加工して作製する。また、液体分配装置のスリット状の貫通孔は、例えばワイヤ放電加工により作製することができる。また，スリット同士を橋渡しする微細溝は機械切削加工，レーザ加工，エッチング等にて作製することができる。

　本発明の実施態様３～４において、例えば、シリコーンオイル（ＳＯ）等の第１分散相、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ）等の第２分散相、及びポリビニルアルコール（ＰＶＡ）水溶液等の連続相を送液することにより、コアシェル型二相液滴が生成される。また、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ）等の第１分散相、１wt％の界面活性剤を添加したシリコーンオイル等の第２分散相（ＳＯ＋界面活性剤）等の第２分散相、及びポリビニルアルコール（ＰＶＡ）水溶液等の連続相を送液することにより、ヤヌス型二相液滴が生成される。分散相と連続相の送液には、たとえばガラスシリンジおよびシリンジポンプを用いることができる。液滴生成の観察および生成液滴のサイズ測定には、例えば正立型光学顕微鏡および高速度ビデオカメラを組み合わせて使用するのが好適である。

　（実施態様５）
　実施態様５のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は、微細溝（１６－２）が形成されている微細溝アレイ基板（２２）と、３つのスリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）及び円筒形穴（１４Ｈ）を有する液体分配用部品（４１）とによって構成されている（図８（ａ）（ｂ））。微細溝アレイ基板（２２）に形成されている微細溝（１６－２）は、中心軸線から半径方向に放射状に形成されている。液体分配用部品（４１）に形成されている３つのスリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）は同心の円環状であり、その中心軸線に円筒形穴（１４Ｈ）を有している。

　液体分配用部品（４１）は，４つの部材より構成される（図８（ａ）（ｂ））。液体分配用部品（４１）は，微細溝（１６－２）を有する部品（２２）の下部に配置される，第１分散相供給口（１１－１）を備えた最上部の第１部材（４１－１）と；第２分散相供給口（１２－１）を備え，且つ第１部材（４１－１）と組み合わせることで第１分散相（１）を供給するための円環状スリット（１１Ｒ）を形成する上から２段目の第２部材（４１－２）と；連続相供給口（１３－１）を備え，且つ第２部材（４１－２）と組み合わせることで第２分散相（２）を供給するための円環状スリット（１２Ｒ）を形成する上から３段目の第２部材（４１－２）と；第３部材（４１－３）と組み合わせることで連続相（３）を供給するための円環状スリット（１３Ｒ）を形成し且つ中央の生成物排出用円筒形孔（１４Ｈ）と排出口（１４－１）を備える上から４段目の第４部材（４１－４）；を具備する（図８（ａ）（ｂ））。

　液体分配用部品（４１）の第１～第４部材を組合せた時の断面斜視図を図８（ａ）に示す。供給された第１分散相（１）、第２分散相（２）、連続相（３）は下層から円環状スリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）を流れて、液体分配用部品（４１）の上部へと供給される。すなわち、第１分散相（１）は、第１部材（４１－１）において第１分散相供給口（１１－１）から第１分散相供給用の円環状スリット（１１Ｒ）に供給され、第２分散相（２）は、第２部材（４１－２）において第２分散相供給口（１２－１）から第２分散相供給用の円環状スリット（１２Ｒ）に供給され、連続相（３）は、第３部材（４１－３）において連続相供給口（１３－１）から連続相供給用の円環状スリット（１３Ｒ）に供給され、第１分散相（１）、第２分散相（２）および連続相（３）は各スリット内をそれぞれ上方に送液される。

　ここでは、円環状スリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）及び円筒形孔（１４Ｈ）の形状を強調するために、円環状スリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）及び円筒形孔（１４Ｈ）を除く部分を第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）及び排出口（１４－１）と表示しているが、本開示において、円環状スリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）及び円筒形孔（１４Ｈ）は、機能的には、第１分散相供給口（１１－１）、第２分散相供給口（１２－１）、連続相供給口（１３－１）及び排出口（１４－１）の一部であることは、前述のとおりである（以下の態様において円環状スリット及び円筒形孔に関して第１分散相供給口、第２分散相供給口、連続相供給口及び排出口との関係は同様であるが、繰り返して記載しない。）。

　液体分配用部品（４１）上の３つのスリット（すなわち第１分散相供給用スリット（１１Ｒ）、第２分散相供給用スリット（１２Ｒ）および連続相供給用スリット（１３Ｒ）），及び排出口（１４－１）の一部である円筒形孔（１４Ｈ）と、微細溝（１６－２）を有する部品（２２）とを接合したものを図８（ａ）に示す。図８（ａ）では、外側の円環状スリット（１１Ｒ）に第１分散相が供給され、中間の円環状スリット（１２Ｒ）に第２分散相が供給され、内側のスリット（１３Ｒ）に連続相（３）が供給される。

　第１分散相（１）および第２分散相（２）は微細溝（１６－２）から形成されたマイクロ流路（１６－２）に供給され、第１分散相供給用スリット（１１Ｒ）と第２分散相供給用スリット（１２Ｒ）とを結ぶマイクロ流路（１６－２）において第１分散相（１）および第２分散相（２）の二相並行連続流（４）を形成する。連続相（３）はマイクロ流路（１６－２）に供給され、二相並行連続流（４）が流れるマイクロ流路（１６－２）と連続相供給用スリット（１３Ｒ）との接続箇所付近において生成した二相液滴（５）がマイクロ流路（１６－２）を経て中央の排出用円筒形孔（１４Ｈ）から排出される。

　図９（ａ）は、装置内で二相液滴が生成される様子を表したものである。複数のマイクロ流路（１６－２）に対して、図９（ａ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２Ｒ）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６－２）と第１スリット（１２Ｒ）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、マイクロ流路（１６－２）の第１スリット（１２Ｒ）及び第２スリット（１３Ｒ）の間のマイクロ流路（１６－２）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。

　複数のマイクロ流路（１６－２）に対して、連続相供給用スリット（１３Ｒ）から連続相（３）が供給されると、マイクロ流路（１６－２）の連続相供給用スリット（１３Ｒ）との接続箇所付近において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型構造などを有する二相液滴（５－１，５－２）を生成することができる。図９（ａ）では、説明のために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などの一つの二相液滴が生成する。また、図９（ａ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第１分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第１分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　二相液滴（５）を含む生成物は、円筒形孔（１４Ｈ）及び生成物排出口（１４－１）を通って排出される。

　（実施態様６）
　実施態様６のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は，実施態様５のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）と類似するが、実施態様５における連続相供給用スリットと生成物排出用の円筒形孔とは相互に入れ替えられ、連続相供給口と生成物排出口とは相互に入れ替えられる点で異なる。その結果、図８（ａ）（ｂ）において、スリット（１３Ｒ）が生成物排出用スリットであり、円筒形孔（１４Ｈ）が連続相供給用の円筒形孔（開口）であり、液体輸送口（１３－１）が生成物排出口であり、液体輸送口（１４－１）が連続相供給口である。

　実施態様６では、マイクロ流路（１６－２）に対して、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１Ｒ）から第１分散相（１）が供給され、第２分散相供給用スリット（１２Ｒ）から第２分散相（２）が供給されて、次に説明するように、第１スリット（１２Ｒ）及び第２スリット（１３Ｒ）の間のマイクロ流路（１６－２）において二相並行連続流（４）が形成され、連続相供給口（１４－１）及び連続相供給用の円筒形孔（１４Ｈ）から連続相（３）が供給されて、マイクロ流路（１６－２）の第２スリット（１３）との接合箇所付近においてコアシェル型又はヤヌス型二相液滴（５）が生成し、その二相液滴（５）が生成物排出用スリット（１３Ｒ）及び生成物排出口（１３－１）を通って排出される。

　図９（ｂ）は、実施態様６のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）を、１本のマイクロ流路（１６－２）の長手方向に沿って切断した縦断面の一部模式図であり、二相液滴が生成される様子を模式的に示している。図９（ｂ）において、微細溝アレイ基板（２２）と液体分配用部品（４１）の接合面（基準面）の上に、マイクロ流路（１６－２）が形成されており、スリット（１２Ｒ、１３Ｒ）は、基準面から垂直に下方向に延在している。

　マイクロ流路（１６－２）に対して、図９（ｂ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２Ｒ）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６－２）と第１スリット（１２Ｒ）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、マイクロ流路（１６－２）の第１スリット（１２Ｒ）及び第２スリット（１３Ｒ）の間のマイクロ流路（１６－２）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。

　マイクロ流路（１６－２）に対して、連続相供給用の円筒形孔（１４Ｈ）から連続相（３）がマイクロ流路（１６－２）に供給されると、排出用スリット（１３Ｒ）のマイクロ流路（１６－２）との接続箇所付近において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型構造などを有する二相液滴（５－１，５－２）を生成することができる。図１２では、説明のために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などの一つの二相液滴が生成する。また、図９（ｂ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第１分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第１分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　二相液滴（５）を含む生成物は、生成物排出用スリット（１３Ｒ）及び生成物排出口（１３－１）を通って排出される。

　（実施態様７）
　実施態様７のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は、図１０（ａ）（ｂ）に示す如く、３つのスリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）及び円筒形穴（１４Ｈ）を有する液体分配用部品（４２）の頂面に、複数の微細溝（１６－２）の列が形成されており、その複数の微細溝（１６－２）の頂面を蓋（２３）によって密封することでマイクロ流路（１６－２）が形成される。微細溝（１６－２）の密封用の蓋（２３）の下面は平坦な平面である。液体分配用部品（４２）に形成されている微細溝（１６－２）は、中心軸線から半径方向に放射状に形成されている。一方、液体分配用部品（４２）に形成されている３つのスリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）は同心の円環状であり、その中心軸線に円筒形穴（１４Ｈ）を有している。

　液体分配用部品（４２）は，４つの部材より構成される（図１０（ａ）（ｂ））。液体分配用部品（４２）は，スリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）と排出用円筒形孔（１４Ｈ）と微細溝（１６－３）を密封するための平板の蓋（２３）の下部に配置される，第１分散相供給口（１１－１）を備えた最上部の第１部材（４２－１）と；第２分散相供給口（１２－１）を備え，且つ前記第１部材（４２－１）と組み合わせることで第１分散相（１）を供給するための円環状スリット（１１Ｒ）を形成する上から２段目の第２部材（４２－２）と；連続相供給口（１３－１）を備え，且つ前記第２部材（４２－２）と組み合わせることで第２分散相（２）を供給するための円環状スリット（１２Ｒ）を形成する上から３段目の第２部材（４２－２）と；前記第３部材（４２－３）と組み合わせることで連続相（３）を供給するための円環状スリット（１３Ｒ）を形成し且つ中央に排出用円筒形孔（１４Ｈ）を備える上から４段目の第４部材（４２－４）；を具備する。

　また，４つの部材を組み合わせることで形成された円環状スリット（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ）の間および，円環状スリット（１３Ｒ）と円筒形孔（１４Ｈ）の間には微細溝（１６－３）が加工されている。

　液体分配用部品（４２）の第１～第４部材を組合せた時の断面斜視図を図１０（ａ）に示す。供給された第１分散相（１）、第２分散相（２）および連続相（３）は下層から円環状スリット（１１Ｒ、１２Ｒ，１３Ｒ）を流れて、液体分配用部品（４２）の上部へと供給される。すなわち、第１分散相（１）は、第１部材（４２－１）において第１分散相供給口（１１－１）から第１分散相供給用の円環状スリット（１１Ｒ）に供給され、第２分散相（２）は、第２部材（４２－２）において第２分散相供給口（１２－１）から第２分散相供給用の円環状スリット（１２Ｒ）に供給され、連続相（３）は、第３部材において連続相供給口（１３－１）から連続相供給用の円環状スリット（１３Ｒ）に供給され、第１分散相（１）、第２分散相（２）および連続相（３）は各スリット内をそれぞれ上方に送液される。

　液体分配用部品（４２）上の３つのスリット（すなわち第１分散相供給用スリット（１１Ｒ）、第２分散相供給用スリット（１２Ｒ）および連続相供給用スリット（１３Ｒ）），及び排出口（１４－１）の一部である円筒形孔（１４Ｈ）と、微細溝（１６－３）を有する部品（４２）とを接合したものを図１０（ａ）に示す。図１０（ａ）では、外側の円環状スリット（１１Ｒ）に第１分散相が供給され、中間の円環状スリット（１２Ｒ）に第２分散相が供給され、内側のスリット（１３Ｒ）に連続相（３）が供給される。

　第１分散相（１）および第２分散相（２）は微細溝（１６－３）から形成されたマイクロ流路（１６－３）に供給され、第１分散相供給用スリット（１１Ｒ）と第２分散相供給用スリット（１２Ｒ）とを結ぶマイクロ流路（１６－３）において第１分散相（１）および第２分散相（２）の二相並行連続流（４）を形成する。連続相（３）はマイクロ流路（１６－３）に供給され、二相並行連続流（４）が流れるマイクロ流路（１６－３）と連続相供給用スリット（１３Ｒ）との接続箇所付近において生成した二相液滴がマイクロ流路（１６－３）を経て中央の排出用円筒形孔（１４Ｈ）から排出される。

　図１１（ａ）は、実施態様７のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）を、１本のマイクロ流路（１６－３）の長手方向に沿って切断した縦断面の一部模式図であり、二相液滴が生成される様子を模式的に示している。図１１（ａ）において、密封用の蓋（２３）と液体分配用部品（４２）の接合面の下方向に、微細溝に基づくマイクロ流路（１６－３）が形成されており、マイクロ流路（１６－３）、すなわち、微細溝の底面（下面）を基準面として、スリット（１２Ｒ、１３Ｒ）は基準面から垂直に下方向に延在している。

　複数のマイクロ流路（１６－３）に対して、図１１（ａ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２Ｒ）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６－３）と第１スリット（１２Ｒ）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、マイクロ流路（１６－３）の第１スリット（１２Ｒ）及び第２スリット（１３Ｒ）の間のマイクロ流路（１６－３）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。

　複数のマイクロ流路（１６－３）に対して、連続相供給用スリット（１３Ｒ）から連続相（３）が供給されると、連続相供給用スリット（１３Ｒ）との接続箇所付近のマイクロ流路（１６－３）において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型構造などを有する二相液滴（５）を生成することができる。図１１（ａ）では、説明のために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１など）の一つの二相液滴（５）が生成する。また、図１１（ａ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第１分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第１分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　二相液滴（５）を含む生成物は、生成物排出用円筒形穴（１４Ｈ）及び生成物排出口（１４－１）を通って排出される。

　（実施態様８）
　実施態様８のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）は，実施態様７のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）と類似するが、実施態様７における連続相供給用スリットと生成物排出用円筒形穴とは相互に入れ替えられ、連続相供給口と生成物排出口とは相互に入れ替えられる点で異なる。その結果、図１０（ａ）（ｂ）において、スリット（１３Ｒ）が生成物排出用スリットであり、円筒形穴（１４Ｈ）が連続相供給用円筒形穴であり、液体輸送口（１３－１）が生成物排出口であり、液体輸送口（１４－１）が連続相供給口である。

　実施態様８では、マイクロ流路（１６－３）に対して、それぞれ、第１分散相供給用スリット（１１Ｒ）から第１分散相（１）が供給され、第２分散相供給用スリット（１２Ｒ）から第２分散相（２）が供給され、連続相供給口（１４－１）及び連続相供給用円筒形穴（１４Ｈ）から連続相（３）が供給され、次に説明するように、第１スリット（１２Ｒ）及び第２スリット（１３Ｒ）の間のマイクロ流路（１６－３）において二相並行連続流（４）が形成され、マイクロ流路（１６－３）の第２スリット（１３Ｒ）との接合箇所付近においてコアシェル型又はヤヌス型などの二相液滴（５－１，５－２）が生成し、その二相液滴（５－１，５－２）が生成物排出用スリット（１３Ｒ）及び生成物排出口（１３－１）を通って排出される。

　図１１（ｂ）は、実施態様８のマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）を、１本のマイクロ流路（１６－３）の長手方向に沿って切断した縦断面の一部模式図であり、二相液滴が生成される様子を模式的に示している。図１１（ｂ）において、密封用の蓋（２３）と液体分配用部品（４２）の接合面の下方向に、微細溝に基づくマイクロ流路（１６－３）が形成されており、マイクロ流路（１６－３）、すなわち、微細溝の底面（下面）をつなぐ仮想平面を基準面として、スリット（１２Ｒ、１３Ｒ）は基準面から垂直に下方向に延在している。

　複数のマイクロ流路（１６－３）に対して、図１１（ｂ）の左から第１分散相（１）が供給されて第１分散相（１）の流れが形成され、第１スリット（１２Ｒ）から第２分散相（２）が供給されて第２分散相（２）の流れが形成されると、マイクロ流路（１６－３）と第１スリット（１２Ｒ）の接続箇所において、第１分散相（１）の流れと第２分散相（２）の流れとが出会い、マイクロ流路（１６－３）の第１スリット（１２Ｒ）及び第２スリット（１３Ｒ）の間のマイクロ流路（１６－３）において、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相並行連続流（４）が形成される。

　複数のマイクロ流路（１６－３）に対して、連続相供給用円筒形穴（１４Ｈ）から連続相（３）がマイクロ流路（１６－３）に供給されると、生成物排出用スリット（１３Ｒ）のマイクロ流路（１６－３）との接続箇所付近において連続相（３）の流れを駆動力として二相並行連続流（４）の流れがせん断されて、第１分散相（１）と第２分散相（２）の二相がコアシェル型又はヤヌス型構造などを有する二相液滴（５）を生成することができる。図１１（ｂ）では、説明にために、コアシェル型液滴（５－２）及びヤヌス型液滴（５－１）の２種類の二相液滴を描いているが、実際にはコアシェル型液滴（５－２）又はヤヌス型液滴（５－１）などの一つの二相液滴（５）が生成する。また、図１１（ｂ）において、コアシェル型液滴（５－２）は第２分散相（２）をコア、第１分散相（１）をシェルとするコアシェル型液滴（５－２）を示しているが、第１分散相（１）をコア、第２分散相（２）をシェルとするコアシェル型液滴であり得る。

　（実施態様９）
　実施態様９において，実施態様５～６において用いられた装置の中央円筒形孔（１４Ｈ）を円環状スリット（１４Ｒ）にするように，図１２に示すように５つの部材を用いて液体分配部品（４３）を構成し，微細溝を有する部品（微細溝アレイ基板）（２４）と貼り合せることにより，同様に液滴の生成に用いることができる。

　微細溝アレイ基板（２４）は微細溝（１６－４）を有する部品であり、円環状スリットは４つ（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ，１４Ｒ）あり、それぞれ供給口または排出口（１１－１．１２－１、１３－１、１４－１）と接続されており、液体分配部品（４３）は、第１部材（４３－１），第２部材（４３－２），第３部材（４３－３），第４部材（４３－４），第５部材（４３－５）によって構成されている。

　（実施態様１０）
　実施態様１０において，実施態様７～８において用いられた装置の中央円筒形孔（１４Ｈ）を円環状スリット（１４Ｒ）にするように，図１３に示すように５つの部材を用いて液体分配部品（４４）を構成し，密封用の蓋（２５）と貼り合せることにより，同様に液滴の生成に用いることができる。

　ここでも、円環状スリットは４つ（１１Ｒ，１２Ｒ，１３Ｒ，１４Ｒ）あり、それぞれ供給口または排出口（１１－１．１２－１、１３－１、１４－１）と接続されており、液体分配用部品（４４）は、第１部材（４４－１），第２部材（４４－２），第３部材（４４－３），第４部材（４４－４），第５部材（４４－５）によって構成されている。

　また、本発明では、本発明のマイクロ二相液滴生成デバイスを用いて、マイクロ二相液滴を生成することができる。すなわち、本発明によれば、マイクロ二相液滴生成方法も提供される。

　以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明する。

　（実施例１）
　矩形断面形状を有する並列化直線マイクロ流路基板（微細溝アレイ基板）と液体分配用部品から構成される液滴生成デバイス（図２）を設計・製作して用いた。マイクロ流路基板は，１６本の矩形断面（幅１００μｍ，高さ１００μｍ）及び長さ１３ｍｍの形状を有する直線マイクロ流路からなり，流路同士の隙間は１００μｍとした。一方，液体分配用部品は，幅３０ｍｍ，長さ３３ｍｍ，高さ８ｍｍの２つの部材の積層によって構成した（図２）。上部の部材は，第１分散相供給用スリット，第２分散相供給用スリット（第１スリット），連続相供給用スリット（第２スリット），生成物排出（液体回収）用スリットの計４つのスリットを有し，下部の部材は，第１分散相供給口，第２分散相供給口，連続相供給口，および生成物排出口を有し，それぞれ上部部材のスリットと接続される。各スリットの幅は５００μｍ，長さは５ｍｍであり，各スリット同士のピッチは３ｍｍとした（図２（ｂ））。

　マイクロ流路基板は，Ｓｉ基板上にネガ型フォトレジストであるＳＵ－８（日本化薬）を用いて作製した高さ１００μｍの鋳型からポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）にパターンを転写することで作製した。ＰＤＭＳ原料として，Ｓｉｌｐｏｔ１８４（東レ・ダウコーニング）を用いた。液体分配用部品の２つの部材は，ステンレス素材（ＳＵＳ３０４）を機械加工することで作製した。また，液体分配用部品（３０）のスリット状の貫通孔はワイヤ放電加工により作製した。マイクロ流路基板と液体分配用部品を酸素プラズマ処理により接合した後，高分子電解質であるpoly(allylamine hydrochloride)(PAH)，poly(sodium4-styrenesulfonate) (PSS)の水溶液を交互に流路内に導入することで，流路壁面の親水化処理を行った。

　導入試料として，連続相には，ポリビニルアルコール（GL-03，三菱化学）の2wt%水溶液，第１分散相としてシリコーンオイル（ＳＯ，SH200-10CS，東レ・ダウコーニング），第２分散相として１，６－ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ，新中村化学工業）を用いた。液体分配用部品への送液には１０ｍＬガラスシリンジ（1000 series，Hamilton Company，USA）及びシリンジポンプ（KDS200， KD Scientific，USA）を用いた。マイクロ流路内での液滴生成の様子を観察するために正立顕微鏡（BX-51，オリンパス）と高速度ビデオカメラ（FASTCAM Mini AX50，フォトロン）を組み合わせて用いた。

　連続相流量（Ｑ_ｃ）を３０ｍＬ/ｈ，第１分散相であるＳＯの流量（Ｑｓ）を６ｍＬ/ｈ，第２分散相であるＨＤＤＡの流量（Ｑｍ）を６ｍＬ/ｈ，に設定した際の，並列化マイクロ流路内での二相液滴生成の様子を図１４に示す。マイクロ流路と連続相供給用スリットの接続箇所近傍において二相液滴が生成されることが観察された。生成された液滴を装置外部で回収して観察した結果を図１５に示す．生成された液滴はＳＯをコア，ＨＤＤＡをシェルとするコアシェル構造を有しており，内包滴の平均径は８７μｍ，変動係数（ＣＶ値）は３．１％，外部滴の平均径は１０８μｍ，ＣＶ値は５．６％であった。

　（実施例２）
　実施例１と同一の実験装置を用い，第１分散相をＨＤＤＡ，第２分散相を界面活性剤（ＢＹ１１－０３０，東レ・ダウコーニング）を０．１ｗｔ％となるよう添加したＳＯ（SH200-10CS，東レ・ダウコーニング）とする以外は実施例１と同条件で実験を行った．並列化マイクロ流路内での二相液滴生成の様子を図１６－１に示す。生成された液滴を装置外部で回収して観察した結果を図１６－２に示す．生成された液滴はＳＯとＨＤＤＡが相分離しともに連続相に部分的に露出したヤヌス構造を有していた．

　（実施例３）
　実施例１，２と同一の実験装置を用い，第１分散相であるＨＤＤＡの流量（Ｑｍ）を８ｍＬ／ｈ，第２分散相である界面活性剤を添加したＳＯの流量（Ｑｓ）を４ｍＬ／ｈとする以外は実施例２と同条件で実験を行った．生成された液滴を装置外部で回収して観察した結果を図１７に示す．生成された液滴はＳＯとＨＤＤＡが相分離しともに連続相に部分的に露出したヤヌス構造を有していた．図１７に示されているようにＳＯおよびＨＤＤＡの部位の径を測定したところ，ＨＤＤＡの部位の平均径は１０９μｍ，ＣＶ値は２．６％，ＳＯの部位の平均径は９１μｍ，ＣＶ値は２．８％であった。

　本発明によれば、マイクロ二相液滴生成デバイスにおいて、液体分配用流路と，複数の二相並行連続流形成用流路および二相液滴生成用流路を接続するために、各二相並行連続流形成用流路および二相液滴生成用流路に対応する個別の貫通孔を必要としないマイクロ二相液滴生成デバイスを提供し得る。

１　第１分散相
２　第２分散相
３　連続相
４　二相並行連続流
５　二相液滴
５－１　ヤヌス型液滴
５－２　コアシェル型液滴
６　生成物

１１　　　第１液体輸送口（スリット）
１１Ｒ　　第１液体輸送口（円環状スリット）
１１－１　第１分散相供給口
１２　　　第１スリット
１２Ｒ　　第１スリット（円環状スリット）
１２－１　第２分散相供給口
１３　　　第２液体輸送口（スリット）
１３Ｒ　　第２液体輸送口（円環状スリット）
１３－１　連続相供給口又は排出口
１４　　　第３液体輸送口（スリット）
１４Ｒ　　第２開口（スリット）（円環状スリット）
１４Ｈ　　第２開口（円筒形穴）
１４－１　排出口又は連続相供給口

１６　マイクロ流路（の列）
　１６－１　微細溝又はマイクロ流路（の列）
　１６－２　微細溝又はマイクロ流路（の列）
　１６－３　微細溝又はマイクロ流路（の列）
　１６－４　微細溝又はマイクロ流路（の列）
　１６－５　微細溝又はマイクロ流路（の列）

２０　微細溝アレイ基板（マイクロ流路アレイ）
２１　密封用の蓋
２２　微細溝アレイ基板（マイクロ流路アレイ）
２３　密封用の蓋
２４　微細溝アレイ基板（マイクロ流路アレイ）
２５　密封用の蓋

３０　液体分配用部品
３１　第１部材
３２　第２部材
３３　液体分配用部品
３４　第１部材
３５　第２部材

４１　液体分配用部品
４１－１　液体分配用部品を構成する部材（第１部材）
４１－２　液体分配用部品を構成する部材（第２部材）
４１－３　液体分配用部品を構成する部材（第３部材）
４１－４　液体分配用部品を構成する部材（第４部材）

４２　液体分配用部品
４２－１　液体分配用部品を構成する部材（第１部材）
４２－２　液体分配用部品を構成する部材（第２部材）
４２－３　液体分配用部品を構成する部材（第３部材）
４２－４　液体分配用部品を構成する部材（第４部材）

４３　液体分配用部品
４３－１　液体分配用部品を構成する部材（第１部材）
４３－２　液体分配用部品を構成する部材（第２部材）
４３－３　液体分配用部品を構成する部材（第３部材）
４３－４　液体分配用部品を構成する部材（第４部材）
４３－５　液体分配用部品を構成する部材（第５部材）

４４　液体分配用部品
４４－１　液体分配用部品を構成する部材（第１部材）
４４－２　液体分配用部品を構成する部材（第２部材）
４４－３　液体分配用部品を構成する部材（第３部材）
４４－４　液体分配用部品を構成する部材（第４部材）
４４－５　液体分配用部品を構成する部材（第５部材）

Claims

　複数のマイクロ流路（１６）の列と、
　該マイクロ流路（１６）の長手方向に次の順序で配置された、第１液体輸送口（１１），第１スリット（１２）、第２液体輸送口（１３）及び第３液体輸送口（１４）と、
を備えるマイクロ二相液滴生成デバイス（１００）であって，
　ここで、「スリット」とは、該複数のマイクロ流路（１６）の列が存在する基準面において幅と該幅の寸法より大きい寸法の軸線を有する線状の端面を有し、該複数のマイクロ流路（１６）の列は、該基準面の上に存在し、該複数のマイクロ流路（１６）の列は、該基準面を終端とする該スリット（１２）と該基準面で接続されており、該スリット（１２）は、該基準面を終端として該基準面から該基準面の下に横断方向に延在するものと定義され、
　該第１スリット（１２）は、該第２分散相供給口（１２－１）の一部を構成するものであり、該第２液体輸送口（１３）は、連続相供給口又は排出口の一部を構成するものであり、かつ該第１スリット（１２）及び該第２液体輸送口（１３）は、該複数のマイクロ流路（１６）との接続箇所を終端とするものであり、
　該複数のマイクロ流路（１６）は，該第１スリット（１２）及び該第２液体輸送口（１３）の終端の存在する面において，該第１液体輸送口（１１）の終端と該第１スリット（１２）の終端とを接続し、該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端を接続し、第２液体輸送口（１３）の終端と第３液体輸送口（１４）の終端を接続するように配置され，ここで、該第２液体輸送口（１３）は連続相供給口の終端であるか又は排出口の終端であり、該第２液体輸送口（１３）が連続相供給口の終端であるときは、該第３液体輸送口（１４）は排出口であり、該第２液体輸送口（１３）が排出口の終端であるときは、該第３液体輸送口（１４）は連続相供給口であり、
　第１分散相（１）が該第１液体輸送口（１１）から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され，第２分散相（２）が該第１スリット（１２）から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され、ここで、第１分散相（１）と第２分散相（２）とは、互いに完全には混じり合わない液体であり、
　該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）において，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）は、該第１分散相（１）と該第２分散相（２）の二相を並行に含む連続流である二相並行連続流（４）を形成し、
　連続相（３）が該第２液体輸送口（１３）又は該第３液体輸送口（１４）の一方から該複数のマイクロ流路（１６）に供給され、
　該第２液体輸送口（１３）と該複数のマイクロ流路（１６）との接続箇所において，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）による二相液滴（５）が生成され，
　該二相液滴（５）を含む生成物（６）は該第２液体輸送口（１３）又は該第３液体輸送口（１４）の他方から回収される，
　ように構成してなるマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第２液体輸送口（１３）が第２スリットであり、該第２スリット（１３）も前記のスリットの定義を満たし、該第２液体輸送口（１３）と該複数のマイクロ流路（１６）との該接続箇所において，該連続相（３）の流れを駆動力として該二相並行連続流（４）をせん断して，該二相液滴（５）を生成する、請求項１に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該二相液滴（５）がコアシェル型二相液滴である、請求項１又は２に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該二相液滴（５）がヤヌス型二相液滴である、請求項１又は２に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第１液体輸送口（１１）の終端、該第２液体輸送口（１３）の終端及び／又は該第３液体輸送口（１４）の終端がスリット状である，請求項１～４のいずれか一項に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第１スリット（１２）を含むスリット（１１，１２，１３，１４）が，平板状のスリットである，請求項１～５のいずれか一項に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第１スリット（１２）を含むスリット（１１，１２，１３，１４）が，環状のスリットである，請求項１～５のいずれか一項に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該スリット（１２）を備えた部品（３０，４１、４３）と，表面に複数の微細溝（１６、１６－２，１６－４）の列が加工された平板部品（２０、２２、２４）とを，互いに位置あわせして，該複数のスリット（１２，１３）の終端の面と、該平板部品（２０、２２、２４）の該微細溝（１６、１６－２，１６－４）が加工された側の面とを貼り合せることで構成される，請求項６または７に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該スリット（１２）を備えた部品（３３、４２、４４）の表面に該複数の微細溝（１６）の列が加工されており，別の平板部品（２１、２３、２５）によって該微細溝（１６－１，１６－３、１６－５）を密封することで該複数のマイクロ流路の列が形成される，請求項６または７に記載されたマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該マイクロ流路（１６）の内壁を親水性表面で構成し，該第１分散相（１）が有機相であり，該第２分散相（２）が有機相であり、該連続相が水相であり、コアシェル型又はヤヌス型マイクロ液滴を生成する，請求項１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第２液体輸送口（１３）の内壁を親水性表面で構成し、該第１分散相（１）が有機相であり，該第２分散相（２）が有機相であり、該連続相が水相であり、コアシェル型又はヤヌス型マイクロ液滴を生成する，請求項１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）の内壁が疎水性表面で構成され，該第２液体輸送口（１３）の終端と該第３液体輸送口（１４）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）の内壁が親水性表面で構成され，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）のいずれか一方が水相，他方が有機相であり，該連続相（３）が水相であり、該連続相（３）が該第２液体輸送口（１３）から該マイクロ流路（１６）に供給され，水相をコア、有機相をシェルとするコアシェル型マイクロ液滴を生成する，請求項１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第１スリット（１２）の終端と該第２液体輸送口（１３）の終端とを結ぶ該マイクロ流路（１６）の内壁が疎水性表面で構成され，該第２液体輸送口（１３）の内壁が親水性表面で構成され，該第１分散相（１）と該第２分散相（２）のいずれか一方が水相，他方が有機相であり，該連続相（３）が水相であり、該連続相（３）が該第３液体輸送口（１４）から該マイクロ流路（１６）に供給され，水相をコア、有機相をシェルとするコアシェル型マイクロ液滴を生成する，請求項１～９のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第１分散相を相１、該連続相を相２、該第２分散相を相３とし、該相１と該相２の間の界面張力をγ_１２、該相１と該相３の間の界面張力をγ_１３、該相２と該相３の間の界面張力をγ_２３のように表示すると、γ_１２＞γ_２３であり、かつＳ_ｉ＝γ_ｊｋ－（γ_ｉｊ＋γ_ｋｉ）〔式中、ｉ≠ｊ≠ｋは１，２，３〕で定義されるspreading parameter Ｓ_ｉが、Ｓ_１＜０、Ｓ_２＜０、Ｓ_３＞０であり、コアシェル型マイクロ液滴が生成される，請求項１～３，５～１３のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。
　該第１分散相を相１、該連続相を相２、該第２分散相を相３とし、該相１と該相２の間の界面張力をγ_１２、該相１と該相３の間の界面張力をγ_１３、該相２と該相３の間の界面張力をγ_２３のように表示すると、γ_１２＞γ_２３であり、Ｓ_ｉ＝γ_ｊｋ－（γ_ｉｊ＋γ_ｋｉ）〔式中、ｉ≠ｊ≠ｋは１，２，３〕で定義されるspreading parameter Ｓ_ｉが、Ｓ_１＜０、Ｓ_２＜０、Ｓ_３＜０であり、ヤヌス型マイクロ液滴が生成される，請求項１，２，４～１１のいずれか一項に記載のマイクロ二相液滴生成デバイス。