JP4787312B2 - 複合成形体及びその製造方法 - Google Patents
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Description
前記ポリアミド系樹脂が、ジアミン成分として、ジアミノシクロアルカン、ジアミノシクロアルケン、ビス(アミノシクロアルキル)アルカン、ビス(4−アミノシクロヘキシル)シクロアルカン、ビス(4−アミノシクロヘキシル)ケトン、ビス(4−アミノシクロヘキシル)スルホキシド、4,4′−ジアミノジシクロヘキシルエーテル、ジ又はトリシクロC7−10アルカン−ジアミン、及びジ又はトリシクロC7−10アルケン−ジアミンからなる群から選択された少なくとも一種を含むジアミンを用いて得られた脂肪族環を有するポリアミド成分を含み、
前記脂肪族環を有するポリアミド成分が、脂環族ポリアミド系樹脂及び脂環族ポリアミドエラストマーから選択された少なくとも一種であり、かつ
前記ポリアミド系樹脂を構成する全ポリアミド成分において、脂環族モノマー残基と他のモノマー残基との割合(モル比)が、前者/後者=1.2/98.8〜0.1/99.9である。
本発明の複合成形体は、脂肪族環を有するポリアミド成分で構成された樹脂部材と、このポリアミド系樹脂部材に直接接合し、かつ熱可塑性ポリウレタン系樹脂で構成された樹脂部材とで構成されている。
本発明におけるポリアミド系樹脂は、脂肪族環を有するポリアミド成分で構成されている。このようなポリアミド成分としては、例えば、(1)脂環族ポリアミド系樹脂や脂環族ポリアミドエラストマーなどの脂環族ポリアミド成分単独又はこれらのアロイやブレンド、(2)脂環族ポリアミド系樹脂、脂環族ポリアミドエラストマー、脂環族ポリアミドオリゴマーなどの脂環族ポリアミド成分と、脂肪族ポリアミド系樹脂や芳香族ポリアミド系樹脂などの非脂環族ポリアミド成分とで構成されたポリアミド系樹脂組成物が例示できる。
脂環族ポリアミド成分は、脂環族ポリアミド系樹脂又はエラストマーの単独成分であってもよく、脂環族ポリアミド系樹脂と脂環族ポリアミドエラストマーとを組み合わせたアロイ又はブレンド成分であってもよい。
脂肪族環を有するポリアミド成分は、脂環族ポリアミド成分と非脂環族ポリアミド成分との組成物であってもよい。
熱可塑性ポリウレタン系樹脂は、ジイソシアネート類とジオール類と必要により鎖伸長剤との反応により得ることができる。
本発明の複合成形体は、加熱下、ポリアミド系樹脂と熱可塑性ポリウレタン系樹脂とを接合することにより製造できる。通常、ポリアミド系樹脂及び熱可塑性ポリウレタン系樹脂のうち少なくとも一方を加熱、溶融し、両樹脂を接触させることにより接合できる。このような複合成形体は、例えば、熱成形(熱プレス成形、インジェクションプレス成形など)、射出成形(インサート射出成形、二色射出成形、コアバック射出成形、サンドイッチ射出成形など)、押出成形(共押出成形、Tダイラミネート成形など)、ブロー成形などの慣用の成形法により成形過程でポリアミド系樹脂と熱可塑性ポリウレタン系樹脂とを接合させることにより製造できる。
実施例で得られた複合成形体を、幅20mm及び長さ100mmの大きさに切り出し、掴み代を180℃方向に引張速度20mm/分で引張ることにより、引張試験を行い、融着界面における剥離強度を測定し、この剥離強度によりポリアミド部材とポリウレタンエラストマー部材との熱融着性(接着力)を評価した。
窒素置換したオートクレーブ中で、ビス(4−アミノシクロへキシル)メタンとドデカンジカルボン酸との塩1000gを、加圧(1.7MPa)下、加熱(220℃)し、4時間かけて、窒素ガスと共に系内の水分を系外に排出した。その後ゆっくりと275℃まで昇温し、残りの水分を系外に完全に排除した後、オートクレーブの内圧を常圧に戻した。冷却後、数平均分子量約23000、末端アミノ基濃度が43mmol/kgの透明ポリアミド(ポリマー1)を得た。ポリマー1に含まれる脂環式アミノ基を有するモノマー残基とそれ以外のモノマー残基の比率(以下「MR値」と称する)は、前者/後者=50/50と計算された。
ビス(4−アミノシクロヘキシル)メタンに代えてヘキサメチレンジアミンを用いる以外は実施例1と同様にして重合を行った。得られたポリアミド612(ポリマー2)の数平均分子量は約20000、末端アミノ基の濃度は51mmolであった。このポリアミド612(ポリマー2)のMR値は0/100である。ポリマー2とポリウレタン樹脂との剥離試験を参考例1と同様にして行なった結果を表1に示す。
窒素置換したオートクレーブ中で、ω−ラウリルラクタム1000g、ドデカンジカルボン酸15g、及び少量のリン酸を、加圧(1.8MPa)下、加熱(250℃)し、攪拌を行った。4時間攪拌後、得られた混合物に、ビス(4−アミノシクロヘキシル)メタンを添加し、さらに280℃で反応を継続した。0.5時間後、冷却を開始し、末端にシクロヘキシルアミノ基を有するポリアミド12(ポリマー3)を得た。このポリアミド12(ポリマー3)は数平均分子量は約15000、末端アミノ基濃度は60mmol/kgであり、MR値は1.2/98.8と計算された。このポリマー3とポリウレタン樹脂との剥離試験を参考例1と同様にして行なった結果を表1に示す。
窒素置換したオートクレーブ中で、ω−ラウリルラクタム1000g、ドデカンジカルボン酸15g、及び少量のリン酸を、加圧(1.8MPa)下、加熱(250℃)し、4時間かけて、攪拌しながら窒素ガスと共に系内の水分を系外に排出した。その後ゆっくりと275℃まで昇温し、残りの水分を系外に完全に排除した後、オートクレーブの内圧を常圧に戻した。冷却後、数平均分子量約15000のポリアミド12(ポリマー4)を得た。このポリアミド12(ポリマー4)の末端アミノ基は脂肪族鎖式アミノ基で、その濃度は7mmolであった。MR値は0/100である。このポリマー4とポリウレタン樹脂との剥離試験を参考例1と同様にして行なった結果を表1に示す。
参考例1で得られた透明ポリアミド(ポリマー1)を60重量部、比較例2で得られたポリアミド12(ポリマー4)を40重量部、2軸押出し機を用いて混合及び混練し、ポリアミドアロイ(ポリマー5)を得た。このポリアミドアロイ(ポリマー5)の末端アミノ基濃度は29mmol、MR値は29/71と計算された。このポリマー5とポリウレタン樹脂との剥離試験を参考例1と同様にして行なった結果を表1に示す。
実施例1で得られた脂環式アミノ基を有するポリアミド12(ポリマー3)40重量部と、比較例2で得られた脂環式アミノ基を有さないポリアミド12(ポリマー4)60重量部とを、2軸押出し機を用いて混合及び混練し、混合ポリアミド12(ポリマー6)を得た。この混合ポリアミド12(ポリマー6)の末端アミノ基濃度は28mmol、MR値は0.4/99.6と計算された。このポリマー6とポリウレタン樹脂との剥離試験を参考例1と同様にして行なった結果を表1に示す。
ポリアミドエラストマー(デグサ(Degussa)社製、Vestamid E47S3)を80重量部と、実施例2で得られたポリアミド12(ポリマー3)20重量部を2軸押出機を用いて混合及び混練し、混合ポリアミドエラストマー(ポリマー7)を得た。この混合ポリアミドエラストマー(ポリマー7)の末端アミノ基濃度は15mmol、MR値は0.14/99.86と計算された。このポリマー7とポリウレタン樹脂との剥離試験を、ポリエーテル系ポリウレタン樹脂及びポリエステル系ポリウレタン樹脂として、ポリエーテル系ポリウレタン樹脂(BASF(株)製、エラストランET880)及びポリエステル系ポリウレタン樹脂(日本ポリウレタン工業(株)製、ミラストランE585)を用いる以外は参考例1と同様にして行なった結果を表1に示す。
ポリアミドエラストマー(デグサ(Degussa)社製、Vestamid E47S3)とポリウレタン樹脂との剥離試験を、参考例4と同様にして行なった結果を表1に示す。ここで使用したポリアミドエラストマーの末端アミノ基濃度は4mmol、MR値は0/100である。
Claims (8)
- ポリアミド系樹脂で構成された樹脂部材と、熱可塑性ポリウレタン系樹脂で構成された樹脂部材とが直接接合した複合成形体であって、
前記ポリアミド系樹脂が、ジアミン成分として、ジアミノシクロアルカン、ジアミノシクロアルケン、ビス(アミノシクロアルキル)アルカン、ビス(4−アミノシクロヘキシル)シクロアルカン、ビス(4−アミノシクロヘキシル)ケトン、ビス(4−アミノシクロヘキシル)スルホキシド、4,4′−ジアミノジシクロヘキシルエーテル、ジ又はトリシクロC7−10アルカン−ジアミン、及びジ又はトリシクロC7−10アルケン−ジアミンからなる群から選択された少なくとも一種を含むジアミンを用いて得られた脂肪族環を有するポリアミド成分を含み、
前記脂肪族環を有するポリアミド成分が、脂環族ポリアミド系樹脂及び脂環族ポリアミドエラストマーから選択された少なくとも一種であり、かつ
前記ポリアミド系樹脂を構成する全ポリアミド成分において、脂環族モノマー残基と他のモノマー残基との割合(モル比)が、前者/後者=1.2/98.8〜0.1/99.9であることを特徴とする複合成形体。 - ポリアミド系樹脂が、10mmol/kg以上のアミノ基を有する請求項1記載の複合成形体。
- 熱可塑性ポリウレタン系樹脂が、ポリエステルウレタンエラストマー及びポリエーテルウレタンエラストマーから選択された少なくとも一種である請求項1記載の複合成形体。
- 熱可塑性ポリウレタン系樹脂が、ポリエステルウレタンエラストマーである請求項1記載の複合成形体。
- 靴又は機械部品の構成部材である請求項1記載の複合成形体。
- 請求項1記載のポリアミド系樹脂及び熱可塑性ポリウレタン系樹脂のうち少なくとも一方を加熱して、前記ポリアミド系樹脂と前記熱可塑性ポリウレタン系樹脂とを接合させ、請求項1記載の複合成形体を製造する方法。
- ポリアミド系樹脂及び熱可塑性ポリウレタン系樹脂のうち少なくとも一方を加熱溶融して、少なくとも一方を溶融状態で接触させて接合する請求項6記載の製造方法。
- 熱成形、射出成形、押出成形及びブロー成形から選択された成形方法によりポリアミド系樹脂と熱可塑性ポリウレタン系樹脂とを成形過程で接合させる請求項6記載の製造方法。
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