JP4782007B2 - 改質器モジュール - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池システム用の改質器モジュールに関し、詳細には、固体酸化物燃料電池システム用の改質器に関する。
メタン流の改質は、高度の吸熱反応であり、改質器ユニットを局所的に冷却してしまう。
固体酸化物燃料電池での蒸気改質に使用される温度では、蒸気改質反応の速度は極めて速い。固体酸化物燃料電池での間接的内部蒸気改質に関する一つの問題点は、蒸気改質触媒の活性度と固体酸化物燃料電池から得られる熱との間の不整合である。その結果、改質器ユニットの長さに沿って大きな温度勾配が発生する。
この問題点は、利用可能な触媒活性度の小さな部分だけを使用することによって軽減され得る。これは、実際には、触媒を不均等に分配することによって、又は触媒の表面に拡散障壁を設けることによって行うことができる。従来は、触媒層をペレットの外面に設け且つ障壁層を触媒層に設けるか或いは、触媒スラリー層を中空支持体の内面に設け且つ障壁層を触媒層に設けた。これらの両方において、ペレット及び中空支持体の表面が不均等であるため、触媒又は障壁層の適用は極めて困難であり、中空支持体の場合には、中空支持体の内面をコーティングするのが極めて困難である。更に、触媒層を不均等に分配することは、これらの場合の両方において極めて困難である。
従って、本発明は、上述の問題点を軽減し、好ましくは解決する新規な改質器モジュールを提供しようとするものである。
従って、本発明は、改質器モジュールにおいて、少なくとも一つの長さ方向貫通通路を持つ中空支持部材、少なくとも一つの通路に燃料を供給するための手段を有し、中空支持部材は外面を有し、触媒層が中空支持部材の外面の少なくとも一部に配置されており、シーリング層が触媒層及び中空支持部材の外面の少なくとも一部以外の中空支持部材の外面に配置されている、改質器モジュールを提供する。
好ましくは、障壁層が中空支持部材の外面の少なくとも一部に配置されており、触媒層は障壁層に配置されている。
好ましくは、障壁層が中空支持部材の外面のほぼ全体に配置されている。
好ましくは、触媒層が中空支持部材の外面の複数の領域の各々のところで障壁層に配置されており、シーリング層は、触媒層が設けられた中空支持部材の外面の領域の各々に、及び障壁層及び中空支持部材の外面の複数の領域以外の領域にある中空支持部材に配置されている。
複数の領域にある触媒層は、中空支持部材の長さ方向で間隔が隔てられていてもよい。これら領域にある触媒層は、面積が異なっていてもよい。複数の領域にある触媒層は、中空支持部材の第１端から第２端まで長さ方向で面積が増大していてもよい。
別の態様では、触媒層は、障壁層のほぼ全体に配置されていてもよく、障壁層の厚さは異なる領域で異なる。障壁層は、中空支持部材の第１端から第２端まで厚さが減少してもよい。
別の態様では、障壁層は貫通穴を備えていてもよく、障壁層の異なる領域の穴の総断面積は異なる領域で異なる。障壁層の穴の総断面積は、中空支持部材の第１端から第２端まで増大していてもよい。穴の寸法が増大してもよく及び／又は穴の数が増大してもよい。
別の態様では、触媒層は異なる領域で活性度が異なる。異なる領域の触媒層は、活性度が中空支持部材の第１端から第２端まで増大してもよい。
好ましくは、第１端は、改質されるべき炭化水素燃料の入口であり、第２端は、改質した燃料用の出口である。
好ましくは、中空支持部材は、長さ方向に延びる複数の通路を含む。
好ましくは、中空支持部材は多孔質である。
別の態様では、中空支持部材は非孔質であり、複数の貫通穴を有する。
中空非孔質支持部材の穴の総断面積は異なる領域で異なっていてもよい。
中空非孔質支持部材の穴の異なる領域での総断面積は、中空支持部材の第１端から第２端まで増大してもよい。穴の寸法は増大してもよく及び／又は穴の数が増大してもよい。
本発明は、更に、改質器モジュールにおいて、少なくとも一つの長さ方向貫通通路を持つ多孔質中空支持部材、少なくとも一つの通路に燃料を供給するための手段を有し、多孔質中空支持部材は外面を有し、障壁層が多孔質中空支持部材の外面の少なくとも一部に配置されており、触媒層が障壁層に配置されており、シーリング層が触媒層及び多孔質中空支持部材の外面の少なくとも一部以外の多孔質中空支持部材の外面に配置されている。
本発明を添付図面を参照して例として更に詳細に説明する。
改質器モジュール１０は、図１、図２、及び図３に示すように、第１端１６から第２端１８まで長さ方向に貫通した複数の通路１４を持つ多孔質中空支持部材１２を含む。多孔質中空支持部材１２は、外面２０を有し、多孔質障壁層２２が多孔質中空支持部材１２の外面２０のほぼ全体に配置されている。触媒層２４が多孔質障壁層２２のほぼ全体に配置されており、シーリング層２６が、触媒層２４、触媒層２４によって覆われていない多孔質障壁層２２、及び多孔質障壁層２２によって覆われていない多孔質中空支持部材１２の外面に配置されている。
多孔質中空支持部材１２は、実質的に平らで平行な二つの外面を有し、これらの外面の両方に多孔質障壁層２２、触媒層２４、及びシーリング層２６が適用される。
多孔質障壁層２２は、通路１４から触媒層２４への炭化水素燃料の拡散速度を制御するための拡散障壁層である。多孔質中空支持部材１２は、例えば、マグネシウムアルミネート尖晶石、イットリア安定化ジルコニア、シリコンカーバイド、又は他の適当なセラミックを含む。多孔質障壁層２２は、例えば、イットリア安定化ジルコニアを含む。触媒層２４は、例えば、ロジウム、ニッケル、又は他の適当な改質触媒を含み、好ましくは適当な材料、例えばイットリア安定化ジルコニアに１重量％の触媒材料が分散してあるものを含む。シーリング層２６は気密であり、例えば、ガラス又は稠密な非孔質イットリア安定化ジルコニアを含む。
多孔質障壁層２２及び触媒層２４は、スクリーン印刷、インクジェット印刷、ブラシ塗装、浸漬、又はスラリーコーティングによって付着させることができる。
作動では、炭化水素燃料、例えばメタンを改質器モジュール１０の第１端１６に供給する。炭化水素燃料は、改質器モジュール１０の第１端１６から第２端１８まで通路１４を通って流れる。炭化水素燃料は、多孔質中空支持部材１２及び多孔質障壁層２２を通って触媒層２４まで拡散する。炭化水素燃料は触媒層２４で改質され、改質反応生成物、即ち水素、一酸化炭素、二酸化炭素、等が多孔質障壁層２２及び多孔質中空支持部材１２を通って通路１４まで拡散する。改質反応生成物は、通路１４を通って流れ、改質器モジュール１０の第２端１８から出て固体酸化物燃料電池システム（図示せず）に供給される。
本発明による改質器モジュール１０Ｂの別の実施例を図４及び図５に示す。改質器モジュール１０Ｂは、図１、図２、及び図３に示すモジュールと実質的に同じであり、同様の部分に同じ参照番号が付してある。この実施例では、触媒層２４は多孔質障壁層２２の全体を覆っておらず、改質器モジュール１０Ｂに沿って長さ方向に間隔が隔てられた複数の領域に設けられている。触媒層２４と多孔質障壁層２２との間の接触面積が、改質器モジュール１０Ｂの第１端１６から第２端１８まで徐々に増大するということに着目すべきである。これは、触媒層２４の改質反応の反応速度を改質器モジュール１０Ｂに沿って長さ方向で制御するためである。これは、改質器モジュール１０Ｂの長さ方向に沿った温度勾配を減少し又は最少にするように改質器モジュール１０Ｂの第１端１６の触媒を第２端１８よりも少なくし、触媒の量を改質器モジュール１０Ｂの第１端１６と第２端１８との間で徐々に増加することによって行われる。
本発明による改質器モジュール１０Ｃの別の実施例を図６に示す。改質器モジュール１０Ｃは、図１、図２、及び図３に示すモジュールと実質的に同じであり、同様の部分に同じ参照番号が付してある。この実施例では、多孔質障壁層２２の厚さが改質器モジュール１０Ｃの第１端１６から第２端１８まで減少する。これは、触媒層２４の改質反応の反応速度を改質器モジュール１０Ｃに沿って長さ方向で制御するためである。これは、改質器モジュール１０Ｃの長さ方向に沿った温度勾配を減少し又は最少にするように第１端１６の障壁層２２の厚さを第２端１８よりも厚くし、第２端１８で多孔質障壁層２２を通る拡散を第１端１６でよりも迅速にすることによって行われる。
多孔質障壁層２２は、厚さを連続的に減少するのでなく段階的に減少してもよい。多孔質障壁層２２は、多孔質中空支持部材１２の外面全体が多孔質障壁層２２によって覆われるように、先ず最初に障壁層材料即ちイットリア安定化ジルコニアが入ったタンクに多孔質中空支持部材１２のほぼ全長を浸漬することによって製造されてもよい。次いで、多孔質中空支持部材１２を障壁層材料即ちイットリア安定化ジルコニアが入ったタンクに順次浸漬する。これは距離を徐々に短くして行われ、その結果、徐々に短い長さの多孔質中空支持部材１２が、多孔質障壁層２２によって覆われ多孔質障壁層２２の厚さの段階的変化を形成する。
別の変形例は、様々な組成の障壁層材料が入ったタンクに多孔質中空支持部材１２を順次浸漬することである。
本発明による改質器モジュール１０Ｄの別の実施例を図７に示す。改質器モジュール１０Ｄは、図１、図２、及び図３に示すモジュールと実質的に同じであり、同様の部分に同じ参照番号が付してある。この実施例では、非孔質障壁層２２に貫通穴２８が設けられている。穴２８の数及び／又は穴２８の寸法は、第１端１６での穴２８の総面積が第２端１８での穴２８の総面積よりも小さく且つ穴２８の総面積が改質器モジュール１０Ｄの第１端１６から第２端１８に向け増大するように第１端１６から第２端１８まで変化する。これは、この実施例でも、触媒層２４の改質反応の反応速度を、障壁層２２を通した拡散が第２端１８で第１端１６でよりも迅速であり、改質器モジュール１０Ｄに沿った長さ方向温度勾配を減少し又は最少にするように、改質器モジュール１０Ｄに沿って長さ方向で制御するためである。
別の態様では、改質器モジュール１０の第１端１６での触媒層２４の活性度が第２端１８での触媒層２４の活性度よりも低くてもよい。
本発明による改質器モジュール１０Ｅの別の実施例を図８に示す。改質器モジュール１０Ｅは、図１、図２、及び図３に示すモジュールと実質的に同じであり、同様の部分に同じ参照番号が付してある。この実施例では、非孔質中空支持部材１２に貫通穴３０が設けられている。穴３０の数及び／又は穴３０の寸法は、第１端１６での穴３０の総面積が第２端１８での穴３０の総面積よりも小さく且つ穴３０の総面積が改質器モジュール１０Ｅの第１端１６から第２端１８に向け増大するように第１端１６から第２端１８まで変化する。多孔質障壁層２２が設けられている。これは、この実施例でも、触媒層２４の改質反応の反応速度を、障壁層２２を通した拡散が第２端１８で第１端１６におけるよりも迅速であり、改質器モジュール１０Ｅに沿った長さ方向温度勾配を減少し又は最少にするように、改質器モジュール１０Ｅに沿って長さ方向で制御するためである。非孔質中空支持部材１２は、好ましくはアルミナを含むが、稠密な非孔質マグネシウムアルミネート尖晶石、稠密な非孔質イットリア安定化ジルコニア、稠密な非孔質シリコンカーバイド、等を含んでもよい。アルミナ製の中空支持部材が比較的強い。
幾つかの状況では、例えば図８では、障壁層をなくしてもよい。
本発明の利点は、中空支持部材の外面に触媒層を設けることにより、触媒の分布をより正確に制御でき、及びかくして触媒を不均等に分配できるということである。更に、障壁層を中空支持部材と触媒層との間により容易に設けることができ、障壁層の分布をより正確に制御でき、及びかくして障壁層を不均等に分配できる。中空支持部材の外面は均等に且つ平らに維持でき、これにより均等であり且つ連続した付着層を形成できる。更に、これらの層を、傷、亀裂、及び厚さ等について更に容易に検査できる。改質反応用の熱を提供する外部包囲体と改質反応が生じる触媒層との間にはシーリング層しか設けられておらず、これにより触媒層への熱伝達に対する熱障壁を小さくする。
別の可能性として、２００３年２月６日に公開された国際公開ＷＯ／０３０１０８４７Ａ号に記載されているように、改質器モジュール自体が固体酸化物燃料スタックの一部を形成してもよい。その場合、改質器モジュールの外面の一方又は両方の一部が、障壁層、触媒層、及びシーリング層を有し、外面の一方又は両方の残りには、更に、一つ又はそれ以上の固体酸化物燃料電池が設けられるようにできる。
本発明を固体酸化物燃料電池での使用に関して説明したが、本発明を他の燃料電池で使用することまたはより一般的に、蒸気改質又は触媒燃焼に使用することができる。
本発明による改質器モジュールの斜視図である。 図１に示す改質器モジュールの拡大横断面図である。 図１に示す改質器モジュールの拡大縦断面図である。 本発明による改質器モジュールの触媒層の平面図である。 図４に示す改質器モジュールの長さ方向断面図である。 図１に示す改質器モジュールの変形例の拡大横断面図である。 図１に示す改質器モジュールの更に他の変形例の拡大横断面図である。 図１に示す改質器モジュールの更に他の変形例の拡大横断面図である。
符号の説明
１０ 改質器モジュール
１２ 多孔質中空支持部材
１４ 通路
１６ 第１端
１８ 第２端
２０ 外面
２２ 多孔質障壁層
２４ 触媒層
２６ シーリング層

Claims (23)

  1. 少なくとも一つの長さ方向貫通通路（１４）を持つ中空支持部材（１２）、前記少なくとも一つの通路に燃料を供給するための手段を有し、前記中空支持部材（１２）は外面（２０）を有する、改質器モジュール（１０）において、触媒層（２４）が前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の少なくとも一部に配置されており、シーリング層（２６）が前記触媒層（２４）及び前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の前記少なくとも一部以外の前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）に配置されている、ことを特徴とする改質器モジュール。
  2. 請求項１に記載の改質器モジュールにおいて、障壁層（２２）が前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の前記少なくとも一部に配置されており、前記触媒層（２４）は前記障壁層（２２）に配置されている、改質器モジュール。
  3. 請求項２に記載の改質器モジュールにおいて、障壁層（２２）が前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の全体に配置されている、改質器モジュール。
  4. 請求項３に記載の改質器モジュールにおいて、触媒層（２４）が前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の複数の領域の各々のところで前記障壁層（２２）に配置されており、前記シーリング層（２６）は、前記触媒層（２４）が設けられた前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の領域の各々に、及び前記障壁層（２２）、及び前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の前記複数の領域以外の領域にある前記中空支持部材（１２）に配置されている、改質器モジュール。
  5. 請求項４に記載の改質器モジュールにおいて、前記複数の領域にある前記触媒層（２４）は、前記中空支持部材（１２）の長さ方向で間隔が隔てられている、改質器モジュール。
  6. 請求項４又は５に記載の改質器モジュールにおいて、前記領域にある前記触媒層（２４）は、面積が異なる、改質器モジュール。
  7. 請求項６に記載の改質器モジュールにおいて、前記複数の領域にある前記触媒層（２４）は、前記中空支持部材（１２）の第１端（１６）から第２端（１８）まで長さ方向で面積が増大する、改質器モジュール。
  8. 請求項７に記載の改質器モジュールにおいて、前記触媒層（２４）は、前記障壁層（２２）のほぼ全体に配置されており、前記障壁層（２２）の厚さは異なる領域で異なる、改質器モジュール。
  9. 請求項８に記載の改質器モジュールにおいて、前記障壁層（２２）は、前記中空支持部材（１２）の第１端（１６）から第２端（１８）まで厚さが減少する、改質器モジュール。
  10. 請求項８に記載の改質器モジュールにおいて、前記障壁層（２２）は貫通穴（２８）を有し、前記障壁層（２２）の前記穴（２８）の総断面積は異なる領域で異なる、改質器モジュール。
  11. 請求項９に記載の改質器モジュールにおいて、前記障壁層（２２）の異なる領域の前記穴（２８）の総断面積は、前記中空支持部材（１２）の第１端（１６）から第２端（１８）まで増大する、改質器モジュール。
  12. 請求項１１に記載の改質器モジュールにおいて、前記穴（２８）の寸法が増大し及び／又は前記穴（２８）の数が増大する、改質器モジュール。
  13. 請求項３に記載の改質器モジュールにおいて、前記触媒層（２４）は異なる領域で活性度が異なる、改質器モジュール。
  14. 請求項１３に記載の改質器モジュールにおいて、異なる領域の前記触媒層（２４）は、活性度が前記中空支持部材（１２）の第１端（１６）から第２端（１８）まで増大する、改質器モジュール。
  15. 請求項７、９、１１、１２、又は１４に記載の改質器モジュールにおいて、前記第１端（１６）は、改質されるべき炭化水素燃料の入口であり、前記第２端（１８）は、改質した燃料用の出口である、改質器モジュール。
  16. 請求項１乃至１５のうちのいずれか一項に記載の改質器モジュールにおいて、前記中空支持部材（１２）は、長さ方向に延びる複数の通路（１４）を含む、改質器モジュール。
  17. 請求項１乃至１６のうちのいずれか一項に記載の改質器モジュールにおいて、前記中空支持部材（１２）は、実質的に平行な二つの外面（２０）を有し、前記障壁層（２２）、前記触媒層（２４）、及び前記シーリング層（２６）が前記平行な外面（２０）の両方に配置されている、改質器モジュール。
  18. 請求項１乃至１７のうちのいずれか一項に記載の改質器モジュールにおいて、前記中空支持部材（１２）は多孔質である、改質器モジュール。
  19. 請求項１乃至１７のうちのいずれか一項に記載の改質器モジュールにおいて、前記中空支持部材（１２）は非孔質であり、複数の貫通穴（３０）を有する、改質器モジュール。
  20. 請求項１９に記載の改質器モジュールにおいて、前記中空非孔質支持部材（１２）の前記穴（３０）の総断面積は異なる領域で異なる、改質器モジュール。
  21. 請求項２０に記載の改質器モジュールにおいて、前記中空非孔質支持部材（１２）の前記穴（３０）の異なる領域での総断面積は、前記中空支持部材（１２）の第１端（１６）から第２端（１８）まで増大する、改質器モジュール。
  22. 請求項２１に記載の改質器モジュールにおいて、前記穴（３０）の寸法が増大し及び／又は前記穴（３０）の数が増大する、改質器モジュール。
  23. 少なくとも一つの長さ方向貫通通路（１４）を持つ中空支持部材（１２）、前記少なくとも一つの通路（１４）に燃料を供給するための手段を有し、前記中空支持部材（１２）は外面（２０）を有する、改質器モジュール（１０）において、障壁層（２２）が前記中空支持部材（１２）の前記外面の少なくとも一部に配置されており、触媒層（２４）が前記障壁層（２２）に配置されており、シーリング層（２６）が前記触媒層（２４）及び前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）の前記少なくとも一部以外の前記中空支持部材（１２）の前記外面（２０）に配置されている、ことを特徴とする改質器モジュール。
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